CN1330022C - 用于锂二次电池的正极和包括该正极的锂二次电池 - Google Patents

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Abstract

提供一种用于锂二次电池的正极，该锂二次电池具有正极活性材料和含有多个板结构碳颗粒的导电剂。

Description

用于锂二次电池的正极和包括 该正极的锂二次电池
相关申请的交叉参考
本申请以2003年11月20日向韩国知识产权局提交的韩国专利申请案第No.10-2003-0082429为基础并要求其优先权，在此将该申请的全部公开内容引入作为参考。
技术领域
本发明涉及一种用于锂二次电池的正极和包括该正极的锂二次电池；更具体地说，涉及一种用于锂二次电池的活性物质的密度增加的正极以及包括这种正极的锂二次电池。
背景技术
近年来，高技术电子工业的发展已经可以提供小型化且轻质量的电子设备，这导致越来越多地使用便携式电子设备。作为用于便携式电子设备的电源，越来越需要具有高能量密度的电池，并且对锂二次电池进行了大量的研究活动。
能够可逆地嵌入或释放锂离子的材料被用作锂二次电池的正极和负极的活性材料。通常锂二次电池包括一个正极，一个负极和在正极和负极之间提供的有机电解质或聚合电解质。当将锂离子嵌入到正极和负极中或从正极和负极释放时，根据氧化和还原反应产生电能。
常常使用锂金属作为锂二次电池的负极活性材料。然而，由于枝晶的形成使用锂金属可能导致短路，并且这种短路可能使电池爆炸。因此，锂金属逐渐被例如无定形碳和结晶碳的碳基材料替代。
正极活性材料主要有助于锂二次电池的性能和安全。常常使用硫属元素化合物作为正极活性材料，其典型例子是复合的金属氧化物，例如LiCoO2，LiMn2O4，LiNiO2，LiNi1-xCoxO2(其中0＜x＜1)和LiMnO2。
在各种使用的正极活性材料中，锰基正极活性材料例如LiMn2O4和LiMnO2是引人注意的，因为它们能够容易地合成，相对便宜，并且其对环境产生污染少。然而，它们具有的缺点在于其容量小。钴基正极活性材料例如LiCoO2具有很好的导电性、高的电池电压和极好的电极特性，但是它们具有的问题是其制造成本高。在上述的正极活性材料中，镍基正极活性材料例如LiNiO2通常可提供具有最小的生产成本和最大的放电容量的电池。然而，这种材料难以合成。
在上述的正极活性材料中，钴基材料主要用于正极活性材料，但是近年来已经积极地研究出具有大容量的镍基正极活性材料来形成具有更高容量的电池，其比现有电池中实现的容量更高。然而，由于镍基正极活性材料为球状，因此在电极的制造中的正极活性材料、粘合剂和导电剂等活性物质的最大密度通常不大于3.2g/cc。通常，在电极的制造过程中，将导电剂碾压来提高活性物质密度。使用这种方法，随着由于来自碾压处理的压力将活性材料颗粒挤压并使其滑动，形成具有高活性物质密度的电极。然而，由于镍基正极活性材料具有低的硬度，其颗粒容易破裂而不是滑动。因此，不能进一步增加活性物质密度。为此，尽管该材料具有理论上的高容量，但是由于低的活性物质密度难以在实践中获得高容量电池。
为了克服这个问题，最近的研究已经提出一种将无定形钴基正极活性材料和镍基正极活性材料混合来获得高活性物质密度的方法。然而，由于无定形钴基正极活性材料的容量太低，所以，通过增加活性物质密度的方法会降低获得大容量的结果。
发明内容
在本发明的一个实施例中，为具有高活性物质密度的锂二次电池提供一种正极。
在本发明的另一个实施例中，提供一种具有该正极的的锂二次电池。
本发明的一个实施例提供一种用于锂二次电池的正极，该锂二次电池包括正极活性材料和板结构的碳导电剂。优选地，通过湿法制备该正极活性材料，其实例包括镍基正极活性材料和锰基正极活性材料。
在本发明的另一个实施例中，提供一种锂二次电池，其包括具有正极活性材料的正极；具有能够嵌入和释放锂离子的负极活性材料的负极；和电解质。
附图说明
结合附图，通过下面给出的一些优选实施例的描述，本发明的各个实施例的上面的和其它的目的和特征将变得显而易见，其中：
图1示出了本发明一个实施例的锂二次电池的结构透视图；
图2示出了用作导电剂的板结构透视图。
具体实施方式
通过参考附图对一些实施例的描述，本发明的其它目的和方面将变得显而易见，其论述如下。
本发明的导电剂包括板结构的碳。因此，如果和通过湿法制备的球状正极活性材料例如镍基正极活性材料或锰基正极活性材料一起使用来形成正极，则在正极制造工艺的碾压处理中，正极活性材料被挤压并使其滑动。因此，能够增加活性物质密度。
在本说明书中，术语“板结构”表示如图2所示的具有通常为平面形状的材料，图2中该板结构包括短轴(a)和长轴(b)。
板结构碳导电剂优选地具有长、短轴比为1至10∶1。如果长轴与短轴比超过10，导电剂可能会破裂，这是不期望的。板结构的碳导电剂优选地具有1至10μm的粒度。如果板结构的碳导电剂的粒度小于1μm，即次微米尺寸，则导电剂颗粒太小而不能形成板结构，且不会产生滑动结果，这同样是不期望的。在这些参数中的板结构碳导电剂具有高的堆积密度。
可以使用结晶的或其它结构的板结构碳材料，只要其具有板结构即可。然而，结晶碳是优选的，特别的是和人造石墨相比，天然石墨容易产生更好的结果。
本发明的导电剂优选的是用于锂二次电池的正极。具体地说，将根据湿法制备的镍基或锰基正极活性材料用于正极。对于镍基正极活性材料，可以使用由公式1～7表示的化合物中的任何一个，对于锰基正极活性材料，可以使用由公式8～12表示的化合物中的任何一个：
LixNi1-yMA2(1)；LixNi1-yMyO2-zXz(2)；LixNi1-yCoyO2-zXz(3)；LixNi1-y-zCoyMzAα(4)；LixNi1-y-zCoyMzO2-αXα(5)；LixNi1-y-zMnyMzAα(6)；以及LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα(7)
其中0.90≤x≤1.1，0≤y≤0.5，0≤z≤0.5，以及0≤α≤2；M是选自Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V和稀土元素中的至少一种元素；A是选自O、F、S和P中的一种元素；X是选自F、S和P中的一种元素，
LixMn1-yM1A2(8)；LixMn1-yMyO2-zXz(9)；LixMn2O4-zXz(10)；LixCo1-yMyA2(11)；以及LixCo1-y-zMyO2-zXz(12)
其中0.90≤x≤1.1，0≤y≤0.5，0≤z≤0.5，以及0≤α≤2；M是选自Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V和稀土元素中的至少一种元素；A是选自O、F、S和P中的一种元素；X是选自F、S和P中的一种元素。
此外，镍基或锰基正极活性材料由二级颗粒形成，每个二级颗粒由聚集的初级颗粒形成。
此外，可以将钴基正极活性材料与镍基或锰基正极活性材料混合，该钴基正极活性材料也可以用作本发明的正极活性材料。
具有本发明的导电剂的正极包括，用于将正极活性材料和导电剂粘附在集流器上的粘合剂。在本发明中，对于锂二次电池可以使用通常使用的任何粘合剂。其实例包括聚偏二氟乙烯、聚四氟乙烯、聚氯乙稀和聚乙烯吡咯烷酮。
在使用本发明的导电剂的锂二次电池中，正极的活性物质密度大约是3.28g/cc，这比使用常规导电剂的锂二次电池的活性物质密度(即大约是3.20g/cc)高。
图1示出了具有正极的锂二次电池的一个实例，该正极包括在本发明中提出的导电剂。如图1所示，本发明的锂二次电池包括一个正极102；一个负极104；在正极和负极之间的隔板103；在圆柱形电池外壳105中是浸没负极和正极和隔板的电解质；以及用于密封电池外壳的密封材料106。尽管图1示出了一种圆柱形电池，但是本发明的锂二次电池不限于这种圆柱形，而是包括多边形、袋形或其它形状的任何形状。
负极活性材料包括能够可逆地嵌入和释放锂离子的材料，或者可逆地与锂离子反应形成含锂化合物的材料。这种材料的实例包括碳基材料，例如结晶碳、无定形碳或碳复合材料。能够可逆地与锂离子反应形成含锂化合物的材料的实例包括氧化锡(SnO2)、硝酸钛、硅(Si)等。然而，本发明不限于上述实例。对于锂合金，可以使用锂和选自Na、K、Rb、Cs、Fr、Be、Mg、Ca、Sr、Ba、Ra、Al和Sn的一种金属的合金。
电解质包括锂盐和无水有机溶剂。将锂盐溶解于无水有机溶剂，变成电池中的锂离子源，由此使锂二次电池发挥其基本功能，并促进正极和负极之间的锂离子的转移。锂盐包括选自LiPF6、LiBF4、LiSbF6、LiAsF6、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)、Li(CF3SO2)2N、LiC4F9SO3、LiClO4、LiAlO4、LiN(CxF2x+1SO2)(CyF2y+1SO2)(其中x和y为自然数)和LiCl和LiI中的至少一种化合物作为辅助电解质盐。锂盐的浓度优选的范围是0.6至2.0M。如果锂盐的浓度小于0.6M，会降低电解质的电导率，从而降低电解质的性能。如果锂盐的浓度大于2.0M，会增加电解质的粘度，并不期望地减小了锂离子的移动性。
无水有机溶剂作为一种介质，通过该介质，在电化学反应中溶解于其中的离子可以移动。对于无水有机溶剂，可以使用至少一种选自碳酸盐、酯、醚和酮中的化合物。对于碳酸盐，可以使用环状碳酸酯或链状碳酸酯。如果将两种或多种有机溶剂混合和使用，则能够根据期望的电池性能适当地调整混合比率，这对本领域技术人员是很容易理解的。对于环状碳酸酯，可以使用至少一种选自碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯的碳酸酯。对于链状碳酸酯，可以使用至少一种选自碳酸二甲酯、碳酸二乙酯、乙基甲基碳酸酯和甲基丙基碳酸酯的碳酸酯。对于醚，可以使用γ-丁内酯、戊内酯、decanolide、mevalolactone等。对于酮，可以使用聚甲基乙烯基酮等。
在下文中，通过实施例和比较例进一步详细地说明本发明。然而，可以理解这些实施例仅仅用于说明，本发明并不限于这些实施例。
实施例1
将LiNiO2正极活性材料、聚偏二氟乙烯粘合剂和板结构的天然石墨导电剂(平均直径：3μm；长轴：约5μm；短轴：约1μm；商标：DJG-NEW 2，SODIFF Co.Ltd.，其长短轴比为8∶1)在N-甲基吡咯烷酮有机溶剂中以94∶3∶3的重量比混合，由此制备正极活性材料组合物。
随后，将正极活性材料组合物涂覆在铝箔集流器上，干燥，然后挤压，从而形成正极。
比较例1
除了用球状碳黑替代导电剂以外，使用与实施例1相同的方法形成正极。
测量根据实施例1和比较例1的正极活性物质密度。根据实施例1的正极活性物质密度为3.28g/cc，这比比较例1的正极活性物质密度(3.20g/cc)高。
如上所述，本发明通过使用板结构的导电剂能够提高正极活性物质密度。
尽管本发明已经对于一些优选实施例进行了描述，但是很显然，本领域技术人员可以在不脱离后面的权利要求书所限定的本发明的范围的条件下进行各种变化和修改。

Claims (15)

1.一种用于锂二次电池的正极，其中包括：
正极活性材料；和
含有多个板结构碳颗粒的导电剂，该多个板结构的碳颗粒每个都包括长轴和短轴，且长轴和短轴比为1至10∶1。
2.如权利要求1所述的正极，其中，正极活性材料选自镍基正极活性材料和锰基正极活性材料。
3.如权利要求2所述的正极，其中，镍基正极活性材料选自由公式(1)～(7)的化合物组成的一组：
LixNi1-yMyA2           (1)；
LixNi1-yMyO2-zXz       (2)；
LixNi1-yCoyO2-zXz      (3)；
LixNi1-y-zCoyMzAα     (4)；
LiXNi1-y-zCoyMzO2-αXα(5)；
LixNi1-y-zMnyMzAα     (6)；以及
LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα(7)
其中，0.90≤x≤1.1，0≤y≤0.5，0≤z≤0.5，以及0≤α≤2；
M选自Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素及其组合的一组；
A选自O、F、S和P的一组；以及
X选自F、S和P的一组，以及
锰基正极活性材料选自由公式(8)～(12)的化合物组成的一组：
LixMn1-yMyA2        (8)；
LixMn1-yMyO2-zXz    (9)；
LixMn2O4-zXz        (10)；
LixCo1-yMyA2        (11)；以及
LixCo1-yMyO2-zXz    (12)
其中，0.90≤x≤1.1，0≤y≤0.5，0≤z≤0.5，以及0≤α≤2；
M选自Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素和其组合的一组；
A选自O、F、S和P的一组；
X选自F、S和P的一组。
4.如权利要求2所述的正极，其中，正极活性材料还包括钴基正极活性材料。
5.如权利要求3所述的正极，其中，镍基正极活性材料和锰基正极活性材料以多个初级颗粒提供，其中正极还包括多个二级颗粒，该二级颗粒由聚集的初级颗粒形成。
6.如权利要求1所述的正极，其中，导电剂是天然石墨。
7.一种锂二次电池，其中包括：
具有正极活性材料和含有多个板结构颗粒导电剂的正极；
能够嵌入和释放锂离子的负极；和
电解质，
其中所述多个板结构的碳颗粒每个都包括长轴和短轴，且长轴和短轴比为1至10∶1。
8.如权利要求7所述的锂二次电池，其中，正极活性材料选自镍基正极活性材料和锰基正极活性材料。
9.如权利要求8所述的锂二次电池，其中，镍基正极活性材料选自由公式(1)～(7)的化合物组成的一组：
LixNi1-yMyA2           (1)；
LixNi1-yMyO2-zXz       (2)；
LixNi1-yCoyO2-zXz      (3)；
LixNi1-y-zCoyMzAα     (4)；
LixNi1-y-zCoyMzO2-αXα(5)；
LixNi1-y-zMnyMzAα     (6)；以及
LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα(7)
其中，0.90≤x≤1.1，0≤y≤0.5，0≤z≤0.5，以及0≤α≤2；
M选自Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素及其组合的一组；
A选自O、F、S和P的一组；以及
X选自F、S和P的一组，以及
锰基正极活性材料选自由公式(8)～(12)的化合物组成的一组：
LixMn1-yMyA2        (8)；
LixMn1-yMyO2-zXz    (9)；
LixMn2O4-zXz        (10)；
LixCo1-yMyA2        (11)；以及
LixCo1-y-zMyO2-zXz  (12)
其中，0.90≤x≤1.1，0≤y≤0.5，0≤z≤0.5，以及0≤α≤2；
M选自Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素及其组合的一组；
A选自O、F、S和P的一组；
X选自F、S和P的一组。
10.如权利要求8所述的锂二次电池，其中，正极活性材料还包括钴基正极活性材料。
11.如权利要求8所述的锂二次电池，其中，镍基正极活性材料和锰基正极活性材料以多个初级颗粒提供，其中正极还包括多个二级颗粒，该二级颗粒由聚集的初级颗粒形成。
12.一种锂二次电池，其中包括：
具有镍基正极活性材料和包括多个板结构颗粒导电剂的正极；
能够嵌入和释放锂离子的负极；和
电解质，
其中所述多个板结构的碳颗粒每个都包括长轴和短轴，且长轴和短轴比为1至10∶1。
13.如权利要求12所述的锂二次电池，其中，镍基正极活性材料选自由公式(1)～(7)的化合物组成的一组：
LixNi1-yMyA2             (1)；
LixNi1-yMyO2-zXz         (2)；
LixNi1-yCoyO2-zXz        (3)；
LixNi1-y-zCoyMzAα       (4)；
LixNi1-y-zCoyMzO2-αXα  (5)；
LixNi1-y-zMnyMzAα       (6)；以及
LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα  (7)
其中，0.90≤x≤1.1，0≤y≤0.5，0≤z≤0.5，以及0≤α≤2；
M选自Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素及其组合的一组；
A选自O、F、S和P的一组；以及
X选自F、S和P的一组。
14.一种用于锂二次电池的正极，其中包括：
通过湿法制备的正极活性材料；和
含有多个板结构颗粒的导电剂，该多个板结构的碳颗粒每个都包括长轴和短轴，且长轴和短轴比为1至10∶1。
15.如权利要求14所述的正极，其中，正极活性材料是下列材料之一：
选自由公式(1)～(7)的化合物组成的一组的镍基正极活性材料：
LixNi1-yMyA2            (1)；
LixNi1-yMyO2-zXz        (2)；
LixNi1-yCoyO2-zXz       (3)；
LixNi1-y-zCoyMzAα      (4)；
LixNi1-y-zCoyMzO2-αXα (5)；
LixNi1-y-zMnyMzAα      (6)；以及
LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα (7)
其中，0.90≤x≤1.1，0≤y≤0.5，0≤z≤0.5，以及0≤α≤2；
M选自Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素及其组合的一组；
A选自O、F、S和P的一组；以及
X选自F、S和P的一组，或者
选自由公式(8)～(12)的化合物组成的一组的锰基正极活性材料：
LixMn1-yMyA2      (8)；
LixMn1-yMyO2-zXz  (9)；
LixMn2O4--zXz      (10)；
LixCo1-yMyA2      (11)；以及
LixCo1-yMyO2-zXz  (12)
其中，0.90≤x≤1.1，0≤y≤0.5，0≤z≤0.5，以及0≤α≤2；
M选自Al、Ni、Co、Mn、Cr、Fe、Mg、Sr、V、稀土元素及其组合的一组；
A选自O、F、S和P的一组；
X选自F、S和P的一组。
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