KR20050048739A - 리튬 이차 전지용 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지 - Google Patents

리튬 이차 전지용 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 리튬 이차 전지용 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것으로서, 상기 양극은 양극 활물질 및 판상형 탄소 도전재를 포함한다.
본 발명은 상기 판상형 탄소를 포함하는 도전재를 사용하여 양극의 합제 밀도를 향상시킬 수 있다.

Description

리튬 이차 전지용 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지{POSITIVE ELECTRODE FOR RECHARGEABLE LITHIUM BATTERY AND RECHARGEABLE LITHIUM BATTERY COMPRISING SAME}
[산업상 이용 분야]
본 발명은 리튬 이차 전지용 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것으로서, 보다 상세하게는 증가된 합제 밀도를 갖는 리튬 이차 전지용 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것이다.
[종래 기술]
최근 첨단 전자 산업의 발달로 전자장비의 소량화 및 경량화가 가능하게 됨에 따라 휴대용 전자 기기의 사용이 증대되고 있다. 이러한 휴대용 전자 기기의 전원으로 높은 에너지 밀도를 가진 전지의 필요성이 증대되어 리튬 이차 전지의 연구가 활발하게 진행되고 있다.
리튬 이차 전지는 가역적으로 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 물질을 양극 및 음극으로 사용하고, 상기 양극과 음극 사이에 유기 전해액 또는 폴리머 전해액을 충전시켜 제조하며, 리튬 이온이 양극 및 음극에서 삽입/탈리될 때의 산화, 환원 반응에 의하여 전기 에너지를 생성한다.
리튬 이차 전지의 음극 활물질로는 리튬 금속을 사용하였으나, 리튬 금속을 사용할 경우 덴드라이트(dendrite)의 형성으로 인한 전지 단락에 의해 폭발 위험성이 있어서 리튬 금속 대신 비정질 탄소 또는 결정질 탄소 등의 탄소계 물질로 대체되어 가고 있다.
양극 활물질은 리튬 이차 전지의 전지 성능 및 안전성에 가장 중요한 역할을 하는 물질로서, 칼코게나이드(chalcogenide) 화합물이 사용되고 있으며, 그 예로 LiCoO2, LiMn2O4, LiNiO2, LiNi1-xCox O2(0<x<1), LiMnO2 등의 복합 금속 산화물들이 연구되고 있다.
상기 양극 활물질 중 LiMn2O4, LiMnO2 등의 Mn계 양극 활물질은 합성하기도 쉽고, 값이 비교적 싸며, 환경에 대한 오염도 적어 매력이 있는 물질이기는 하나, 용량이 작다는 단점을 가지고 있다. LiCoO2 등의 Co계 양극 활물질은 양호한 전기 전도도와 높은 전지 전압 그리고 우수한 전극 특성을 보이나 가격이 비싸다는 단점을 갖고 있다. LiNiO2 등의 Ni계 양극 활물질은 위에서 언급한 양극 활물질 중 가장 값이 싸며, 가장 높은 방전 용량의 전지 특성을 나타내고 있으나 합성하기가 어려운 단점을 안고 있다.
상기 양극 활물질 중 Co계 양극 활물질이 주로 사용되어 왔으나, 최근에 보다 고용량 전지를 개발하기 위하여 용량이 높은 Ni계 양극 활물질에 대한 연구가 활발하게 진행되고 있다. 그러나 상기 Ni계 양극 활물질은 형상이 구형이라 극판 제조시 최대 합제(양극 활물질, 바인더 및 도전재의 혼합물을 말함) 밀도가 3.2g/cc에 불과하다. 또한 일반적으로 극판 제조시 합제 밀도를 증가시키기 위하여 압연 공정을 실시하며, 이 압연 공정에 의해 활물질 입자들이 압력에 의해 눌려지면서 미끌어지는 과정을 통해 고합제의 극판이 만들어지게 되는데, Ni계 양극 활물질은 경도(hardness)가 낮아 압연시 입자들이 미끌어지지 않고 눌려져 깨지므로 합제 밀도를 더 이상 증가시킬 수 없게된다. 따라서 합제 밀도가 낮음에 따라 물질 자체의 용량이 높더라도 실제 전지 제조시 고용량 전지를 얻기 힘들다.
이러한 문제를 해결하기 위하여, 최근에는 니켈계 양극 활물질에 부정형의 코발트계 양극 활물질을 혼합하여 고합제화를 시키는 방법이 시도되었으나, 이 방법은 부정형 코발트계 양극 활물질 자체의 용량이 낮아 고합제화를 통한 고용량화의 효과가 떨어지는 문제가 있다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명의 목적은 높은 합제 밀도를 갖는 리튬 이차 전지용 양극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 양극을 포함하는 리튬 이차 전지를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 양극 활물질 및 판상형 탄소 도전재를 포함하는 리튬 이차 전지용 양극을 제공한다.
본 발명은 또한 상기 양극; 리튬 이온을 인터칼레이션 및 디인터칼레이션할 수 있는 음극 활물질을 포함하는 음극; 및 전해액을 포함하는 리튬 이차 전지를 제공한다.
이하 본 발명을 보다 상세하게 설명한다.
본 발명은 합제 밀도를 향상시킬 수 있는 리튬 이차 전지의 양극용 도전재에 관한 것이다.
본 발명의 도전재는 판상형 탄소로서, 그 형상이 판상이므로, 구형의 양극 활물질, 특히 니켈 계열 양극 활물질과 함께 사용하여 양극을 제조할 경우 양극 제조 공정 중 압연시 양극 활물질이 압력에 의해 눌려지면서 미끌어지게(sliding) 할 수 있다. 따라서 합제 밀도를 증가시킬 수 있다.
이러한 판상형 탄소 도전재는 장축과 단축의 비가 1: 1 내지 10인 것이 바람직하다. 단축의 비가 10을 초과하는 경우 도전재가 깨어질 우려가 있어 바람직하지 않다. 상기 판상형 탄소 도전재는 1 내지 10㎛의 입도를 갖는 것이 바람직하다. 상기 판상형 탄소 도전재의 입도가 1㎛ 미만, 즉 서브-마이크론(Sub-micron)일 경우에는 도전재 입자가 너무 작아 판상의 형태를 이루기 어렵고 미끌어지는 효과가 나타나지 않아 바람직하지 않다. 또한, 상기 판상형 탄소 도전제는 탭밀도가 매우 높은 물성을 갖는다.
상기 판상형 탄소는 그 형상이 판상형을 갖으면 되며 탄소의 종류는 한정되지 않는다. 즉, 판상형 형상을 갖는다면 결정성 탄소, 비정질 탄소 또는 이들을 혼합하여 사용할 수 있다.
본 발명의 도전재는 리튬 이차 전지의 양극, 특히 니켈 계열 양극 활물질을 사용하는 양극에 사용하는 것이 바람직하다. 상기 니켈 계열 양극 활물질은 하기 화학식 1 내지 7로 이루어진 군에서 선택되는 화합물을 사용할 수 있다.
[화학식 1]
LixNi1-yMyA2
[화학식 2]
LixNi1-yMyO2-zXz
[화학식 3]
LixNi1-yCoyO2-zXz
[화학식 4]
LixNi1-y-zCoyMzAα
[화학식 5]
LixNi1-y-zCoyMzO2-αXα
[화학식 6]
LixNi1-y-zMnyMzAα
[화학식 7]
LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα
(상기 식에서, 0.90 ≤ x ≤1.1, 0 ≤y ≤0.5, 0 ≤z ≤0.5, 0 ≤ α≤2이고, M는 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V 또는 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 원소이며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되는 원소이고, X는 F, S 또는 P이다.)
본 발명의 도전재를 포함하는 양극은 상기 양극 활물질 이외에 양극 활물질 및 도전재를 전류 집전체에 부착시키기 위한 바인더를 포함한다. 이러한 바인더로는 리튬 이차 전지에서 일반적으로 사용되는 바인더는 어떠한 것도 사용할 수 있으며, 그 대표적인 예로 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐클로라이드, 폴리비닐피롤리돈을 사용할 수 있다.
본 발명의 도전재를 사용한 리튬 이차 전지의 양극에서 합제 밀도는 약 3.28g/cc 정도로 종래 도전재를 사용하였을 때의 합제 밀도(약 3.20g/cc)보다 향상되었다.
본 발명의 도전재를 포함하는 상기 양극을 포함하는 본 발명의 리튬 이차 전지의 일 예를 도 1에 나타내었다. 도 1은 상기 양극(3), 음극 활물질을 포함하는 음극(4) 및 상기 양극(3)과 음극(4) 사이에 위치하는 세퍼레이터(5)를 포함하고, 상기 양극(3) 및 상기 음극(4) 사이에 전해액(5)이 위치하는 각형 타입의 리튬 이온 전지를 나타낸 것이다. 물론, 본 발명의 리튬 이차 전지가 이 형상으로 한정되는 것은 아니며, 본 발명의 양극 활물질을 포함하며 전지로서 작동할 수 있는 원통형, 파우치 등 어떠한 형성도 가능함은 당연하다.
상기 음극 활물질은 리튬 이온을 가역적으로 인터칼레이션 및 디인터칼레이션할 수 있는 물질 또는 리튬과 가역적으로 반응하여 리튬 함유 화합물을 형성할 수 있는 물질을 포함한다. 상기 리튬 이온을 가역적으로 인터칼레이션 및 디인터칼레이션할 수 있는 물질의 대표적인 예로는 결정질 또는 비정질의 탄소, 또는 탄소 복합체의 탄소 계열 물질을 사용할 수 있다. 또한, 상기 리튬 이온과 반응하여 가역적으로 리튬 함유 화합물을 형성할 수 있는 물질의 대표적인 예로는 산화 주석(SnO2), 티타늄 나이트레이트, 실리콘(Si) 등을 들 수 있으나 이에 한정되는 것은 아니다. 리튬 합금으로는 리튬과 Na, K, Rb, Cs, Fr, Be, Mg, Ca, Sr, Ba, Ra, Al 및 Sn으로 이루어진 군에서 선택되는 금속의 합금이 사용될 수 있다.
상기 전해액은 리튬염과 비수성 유기 용매를 포함하며, 이 리튬염은 유기 용매에 용해되어, 전지 내에서 리튬 이온의 공급원으로 작용하여 기본적인 리튬 이차 전지의 작동을 가능하게 하고, 양극과 음극 사이의 리튬 이온의 이동을 촉진하는 역할을 하는 물질이다. 상기 리튬염의 대표적인 예로는 이러한 리튬염으로는 LiPF6, LiBF4, LiSbF6, LiAsF6, LiCF3SO3 , LiN(CF3SO2)3, Li(CF3SO2)2 N, LiC4F9SO3, LiClO4, LiAlO4, LiAlCl4, LiN(CxF2x+1SO 2)(CyF2y+1SO2)(여기서, x 및 y는 자연수임), LiCl 및 LiI로 이루어진 군에서 선택되는 하나 또는 둘 이상을 지지(supporting) 전해염으로 포함한다. 리튬염의 농도는 0.6 내지 2.0M 범위 내에서 사용하는 것이 좋다. 리튬염의 농도가 0.6M 미만이면, 전해질의 전도도가 낮아져 전해질 성능이 떨어지고, 2.0M을 초과하는 경우에는 전해질의 점도가 증가하여 리튬 이온의 이동성이 감소되는 문제점이 있다.
상기 비수성 유기 용매는 전지의 전기화학적 반응에 관여하는 이온들이 이동할 수 있는 매질 역할을 한다. 상기 비수성 유기 용매로는 카보네이트, 에스테르, 에테르 및 케톤으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 사용할 수 있다. 상기 카보네이트로는 환형(cyclic) 카보네이트 또는 사슬형(chain) 카보네이트를 사용할 수 있다. 상기 유기 용매를 하나 이상 혼합하여 사용하는 경우의 혼합 비율은 목적하는 전지 성능에 따라 적절하게 조절할 수 있으며, 이는 당해 분야에 종사하는 사람들에게는 널리 이해될 수 있다. 상기 고리 카보네이트로는 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트 및 이들의 혼합물로 이루어진 군으로부터 선택되는 고리 카보네이트를 사용할 수 있으며, 상기 선형 카보네이트는 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트, 에틸메틸 카보네이트 및 메틸프로필 카보네이트로 이루어진 군으로부터 선택되는 하나 이상의 선형 카보네이트를 사용할 수 있다. 또한, 상기 에스테르로는 γ-부티로락톤, 발레로락톤, 데카놀라이드, 메발로락톤 등을 사용할 수 있다. 상기 케톤으로는 폴리메틸비닐 케톤 등을 사용할 수 있다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
LiNiO2 양극 활물질, 폴리비닐리덴 플루오라이드 바인더 및 판상 천연 흑연 도전재(상품명, DJG-New 2, 장축과 단축의 비=1 : 8)를 94 : 3 : 3 중량비로 N-메틸피롤리돈 중에서 혼합하여 양극 활물질 조성물을 제조하였다.
상기 양극 활물질 조성물을 Al-포일 전류 집전체에 코팅하고, 건조한 후, 프레싱하여 양극을 제조하였다.
(비교예 1)
도전재를 구형 카본 블랙으로 변경한 것을 제외하고는 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
상기 실시예 1과 비교예 1의 양극의 합제 밀도를 측정한 결과 비교예 1은 3.20g/cc인데 반하여 실시예 1은 3.28g/cc로서 실시예 1의 양극 합제 밀도가 증가되었음을 알 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명은 판상형 도전재를 사용하여 양극의 합제 밀도를 향상시킬 수 있다.
도 1은 본 발명의 리튬 이차 전지의 구조를 개략적으로 나타낸 도면.

Claims (11)

  1. 양극 활물질; 및
    판상형 탄소 도전재
    를 포함하는 리튬 이차 전지용 양극.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 양극 활물질은 니켈 계열 양극 활물질인 리튬 이차 전지용 양극.
  3. 제 2 항에 있어서, 상기 니켈 계열 양극 활물질은 하기 화학식 1 내지 7로 이루어진 군에서 선택되는 것인 리튬 이차 전지용 양극.
    [화학식 1]
    LixNi1-yMyA2
    [화학식 2]
    LixNi1-yMyO2-zXz
    [화학식 3]
    LixNi1-yCoyO2-zXz
    [화학식 4]
    LixNi1-y-zCoyMzAα
    [화학식 5]
    LixNi1-y-zCoyMzO2-αXα
    [화학식 6]
    LixNi1-y-zMnyMzAα
    [화학식 7]
    LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα
    (상기 식에서, 0.90 ≤ x ≤1.1, 0 ≤y ≤0.5, 0 ≤z ≤0.5, 0 ≤ α≤2이고, M는 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V 또는 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 원소이며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되는 원소이고, X는 F, S 또는 P이다.)
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 도전재의 장축과 단축의 비는 1 : 1 내지 10인 리튬 이차 전지용 양극.
  5. 양극 활물질 및 판상형 도전재를 포함하는 양극;
    리튬 이온을 인터칼레이션 및 디인터칼레이션할 수 있는 음극 활물질을 포함하는 음극; 및
    전해액
    을 포함하는 리튬 이차 전지.
  6. 제 5 항에 있어서, 상기 도전재의 장축과 단축의 비는 1 : 1 내지 10인 리튬 이차 전지.
  7. 제 5 항에 있어서, 상기 양극 활물질은 니켈 계열 양극 활물질인 리튬 이차 전지.
  8. 제 7 항에 있어서, 상기 니켈 계열 양극 활물질은 하기 화학식 1 내지 7로 이루어진 군에서 선택되는 것인 리튬 이차 전지.
    [화학식 1]
    LixNi1-yMyA2
    [화학식 2]
    LixNi1-yMyO2-zXz
    [화학식 3]
    LixNi1-yCoyO2-zXz
    [화학식 4]
    LixNi1-y-zCoyMzAα
    [화학식 5]
    LixNi1-y-zCoyMzO2-αXα
    [화학식 6]
    LixNi1-y-zMnyMzAα
    [화학식 7]
    LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα
    (상기 식에서, 0.90 ≤ x ≤1.1, 0 ≤y ≤0.5, 0 ≤z ≤0.5, 0 ≤ α≤2이고, M는 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V 또는 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 원소이며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되는 원소이고, X는 F, S 또는 P이다.)
  9. 니켈 계열 양극 활물질 및 판상형 도전재를 포함하는 양극;
    리튬 이온을 인터칼레이션 및 디인터칼레이션할 수 있는 음극 활물질을 포함하는 음극; 및
    전해액
    을 포함하는 리튬 이차 전지.
  10. 제 9 항에 있어서, 상기 도전재의 장축과 단축의 비는 1 : 1 내지 10인 리튬 이차 전지.
  11. 제 9 항에 있어서, 상기 니켈 계열 양극 활물질은 하기 화학식 1 내지 7로 이루어진 군에서 선택되는 것인 리튬 이차 전지.
    [화학식 1]
    LixNi1-yMyA2
    [화학식 2]
    LixNi1-yMyO2-zXz
    [화학식 3]
    LixNi1-yCoyO2-zXz
    [화학식 4]
    LixNi1-y-zCoyMzAα
    [화학식 5]
    LixNi1-y-zCoyMzO2-αXα
    [화학식 6]
    LixNi1-y-zMnyMzAα
    [화학식 7]
    LixNi1-y-zMnyMzO2-αXα
    (상기 식에서, 0.90 ≤ x ≤1.1, 0 ≤y ≤0.5, 0 ≤z ≤0.5, 0 ≤ α≤2이고, M는 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V 또는 희토류 원소로 이루어진 군에서 선택되는 적어도 하나의 원소이며, A는 O, F, S 및 P로 이루어진 군에서 선택되는 원소이고, X는 F, S 또는 P이다.)
KR1020030082429A 2003-11-20 2003-11-20 리튬 이차 전지용 양극 및 이를 포함하는 리튬 이차 전지 KR100570747B1 (ko)

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