CN1194052A - 用于核燃料组件的管子及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

用于建造核燃料棒包层或核燃料组件的导管的全部或部分外部的锆基合金管是由锆基合金构成的。按重量百分比,它含有0.8—1.8%铌、0.2—0.6%锡以及0.02—0.4%铁。其碳含量为30—180ppm,硅含量为10—120ppm,氧含量为600—1800ppm。该管可在重结晶态或消除应力态下使用。

Description

用于核燃料组件的管子及其制造方法
本发明涉及特别适用于构成核燃料棒包层的全部或外部的锆基合金的管子以及制造该管的方法。
迄今为止，一直采用由“Zircaloy 4”合金制造的包层，该合金含有锡、铁和铬，此外则是锆。其它各种被推荐的成份，由于其含量范围经常是如此之宽，以致本领域中的普通技术人员立刻把它们看作是纯理论性的。
具体地，各种被推荐的合金，由于铌含量是如此之宽，以致在制造该合金时，无论采用什么样的冶金处理，其抗热力蠕变的能力的最大值仍是相应差的。
一直推荐除锆之外还含有用于改善抗蠕变能力的锡和铁的合金。
本发明的目的在于提供这样一类管子：它们虽然能以低的废品率制成，但仍同时具备好的蠕变行为和即使在高温的含锂介质中的好的耐腐蚀性能，因而适用于制造核燃料组件的包层或导管。
报废的原因之一是在机加工和热处理时形成裂纹，从而导致使该管不可使用的缺陷。这种风险尤其是在高锡含量时存在。
为达到上述目的，本发明尤其提供一种锆基合金管，它含(％重量)：0.8-1.8％铌、0.2-0.6％锡和0.02-0.4％铁，按照是否希望该合金增强其抗腐蚀或抗蠕变的能力，它处于重结晶态或消除应力状态。
该合金的碳含量在30-180ppm的范围内，硅含量的范围为10-120ppm，氧含量的范围为600-1800ppm。
较高的，总是超过溶解度的铌(约0.6％)提供了在高温含水介质中的高耐腐蚀性。若单用铌，则这种浓度的铌使该合金具有值得注意的，但又是不充分的蠕变特性。当锡与铌协同作用时，若锡的含量不超过0.6％，则可以改善蠕变性能以及在含锂水介质中的稳定性，而没有在轧制过程中形成裂纹的风险。最高为0.4％的含铁量，有助于弥补锡在全面腐蚀方面的不利影响。
上述给定的含量已把这样的情况考虑在内：即在单个锭子中的允许限度和变化指的是即使将特定的含量设定在很窄的范围内也能达到的限度。比如，设定的0.84％和1.71％的Nb含量则可使得在一相同的锭子中，该锭头部或尾部的局部含量，按接近程度，为0.8％和1.8％。
除以上规定的元素之外，该合金还含不可避免的杂质，但其含量是非常低的。
现已发现：将铌含量值定在0.9-1.1％的范围内，锡定在0.25-0.35％，铁定在0.2-0.3％的范围内产生了特别好的结果。
由于较低的锡含量，所以可在较低的，低于620℃的温度下，在生产过程中进行重结晶，这样对抗热腐蚀性和蠕变均具有有益的作用。
本发明还提供一种制造用于建造核燃料棒包层或核燃料组件导管的管子的方法。该方法的起始阶段可以是用于制造“Zircaloy 4”合金的常规方法。但其最终阶段不同，尤其是它们只采用了在较低温度下进行的重结晶热处理。
具体地，该方法可包括如下步骤：
●制造具有上述组成的锆基合金棒；
●将该棒在被加热到1000-1200℃的温度范围后于水中急冷；
●在加热到600-800℃的温度范围后将此棒拉拔成管状坯料；
●将该拉成的坯料在范围为590-650℃的温度下退火；
●以至少4个道次冷轧所述的坯料，以便得到管子，在560-620℃进行中间热处理。
为使晶粒尺寸细化，有利的作法是逐步提高重结晶比。
一般来说，当该合金为重结晶态时，在560-620℃进行最终热处理，而当该管在消除应力状态下使用时，则在470-500℃进行。
以这种方式得到的合金具有在高温下于含水介质中的耐全面腐蚀能力，上述的高温含水介质代表了加压水冷反应堆中的状况，这就是说可与铌含量高的已知的Zr-Nb合金相匹敌，其抗热蠕变的能力远大于该合金的这种能力，与最好的“Zircaloy 4”合金的这种能力相似。
作为实例，制成含0.9-1.1％铌、0.25-0.35％锡和0.03-0.06％铁的合金。所用的冶金处理工序包括总共4个周期的轧制过程，在该轧制步骤中留有580℃下进行的历时2小时的热处理过程。冷锻比和重结晶比如下
    冷锻比(％)   重结晶比(％)
    第一道     40     70
    二或三道     50-60     80
    最后一道     80     100
为了确定铁和锡含量对含1％的铌，其中C、Si、和O2的含量范围如上，已形成板材并被处理使其∑a为5.23x×10-18，在580℃经历最终重结晶步骤的合金的影响，进行其它的测试。腐蚀试验这样进行：
—在500℃、415℃和400℃的水蒸汽中
—在360℃的含70ppm锂的水中。
此试验结果示于附图中，其中：
图1和2示出了本发明中含Sn和Fe的各种合金在360℃含锂的水中经过140天后增加的重量；
图3代表在400℃的水蒸汽中132天后增加的重量(这代表均匀的腐蚀)；
图4与图3相似，相当于在415℃下暴露155天；
图5也与图3相似，相当于在500℃水蒸汽中暴露24小时，并且表示结状腐蚀特征；
图6表示一种区域限度的曲线，在此区域中，对各种不同条件的腐蚀能力特别好，从而得知，就耐腐蚀性而言，尤为值得注意的范围是0.2-0.3％Sn和0.15-0.3％Fe。
图1和2表明：超过约0.6％的Sn和0.2％的Fe，在含锂的水中的耐腐蚀能力没有明显增强。
图3和4表明：对于增强在400℃和415℃蒸汽相中的耐腐蚀性和降低高Sn含量的不利影响，高于0.2％的Fe含量是值得注意的。这两张图还表明：如果Sn含量低或无Sn则本发明合金产生的有益效果将消失。
最后，图5表明：当Sn含量增加时，耐结状腐蚀能力逐渐消失，并且致使尽管有铁存在也不会明显改善其特性。图5表明，Sn含量大于0.6％则腐蚀加快，图5还表明，对于可接受的Sn含量而言，若Fe含量的增加超过约0.3％，则腐蚀变快。
基于对所有结果的总的考虑，在腐蚀方面有益的组成范围由图6中所示的三条曲线确定。曲线A限定了抵抗360℃的含70ppm锂的水的能力方面的有益区域，即限定了抵抗在比反应堆中的常见条件更严酷的条件的能力的有益区域。曲线B限定了在稍高于400℃时于含锂水蒸汽中令人满意的抵抗能力的区域。最后，曲线C大致相当于这些可接受的含量在500℃的水蒸汽中耐结状腐蚀能力方面的限度。
但是当不可能出现某些类型的腐蚀时，超出上述所示范围也是可以的。

Claims (8)

1.一种用于建造核燃料棒包层或核燃料组件的导管的全部或部分外部的锆基合金管，该锆基合金以重量计含0.8-1.8％铌、0.2-0.6％锡、0.02-0.4％铁以及不可避免的杂质，其碳含量为30-180ppm、硅含量为10-120ppm，氧含量为600-1800ppm。
2.权利要求1的管，其中该合金为重结晶态。
3.权利要求1的管，其中该合金为消除应力状态。
4.权利要求1、2或3的管，其中该合金的设定含量为：0.9-1.1％铌、0.25-0.35％锡和0.2-0.3％铁。
5.制造权利要求1的管的方法，其中包括如下步骤：
●制造含0.8-1.8％铌、0.2-0.6％锡和0.02-0.4％铁的合金棒；
●在将此棒加热到1000-1200℃后，将其在水中急冷；
●在将此棒加热到600-800℃后，将其拉成坯料；
●将此拉成的坯料在590-650℃下退火；
●以至少4个道次将此坯料冷轧成管，在560-620℃下进行中间热处理。
6.权利要求5的方法，其中轧制过程是对提高了重结晶比的管进行的。
7.权利要求5或6的方法，其中还包括在560-620℃下进行重结晶最终热处理步骤。
8.权利要求5或6的方法，其中还包括在约470-500℃下进行消除应力的最终热处理步骤。
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