CN113785427A - 包括复合电极的全固态电池 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种包括电极组件和固态电解液的全固态电池，其中，所述电极组件具有板状电极的堆叠结构；所述电极包括具有产生相对高热量的能力的第一电极和具有产生相对低热量的能力的第二电极；并且所述第一电极放置在所述电极组件的中心处。本发明在不在电池中添加任何额外构件的情况下升高电池的温度，由此可以提供具有改进性能的全固态电池。

Description

包括复合电极的全固态电池
技术领域
本专利申请要求于2019年5月8日提交的韩国专利申请No.2019-0053694的优先权权益，该韩国专利申请的全部公开内容特此以引用方式并入本文中。
本发明涉及包括复合电极的全固态电池，该复合电极能够通过将产生大量热量的电极设置在电极组件的中心来弥补全固态电池的低电化学性能。
背景技术
由于需要包括移动电话的移动电子装置具备多种功能，因此对具有高能量密度的锂二次电池的需求已经增加。
另外，为了将锂二次电池用在需要高容量和高输出能源的电力储存装置和电动车辆中，已经积极地进行了关于锂二次电池的安全性提高和高电压的研究。
与锂锰电池或镍镉电池相比，作为一种锂二次电池的锂离子二次电池具有高能量密度、低自放电速率和长寿命的优点。然而，已经指出了不利的锂离子二次电池过热引发的稳定性问题。
为了克服锂离子二次电池的问题，已经提出了全固态电池作为替代方案。全固态电池可以包括含固态电解液的电解液层以及包括形成在电解液层两侧的固态电解液的正极层和负极层，并且全固态电池可以被配置为具有集流体可以联接到正极层和负极层中的每个的结构。
当与常规锂离子二次电池相比时，全固态电池具有比常规锂离子二次电池更优异的安全性。然而，由于固态电解液的离子导电率低，因此全固态电池存在诸如容量和输出这样的性能不佳的问题。
为了解决上述问题，已经提出了利用全固态电池的在温度升高时离子导电率大幅提高的特性的技术作为替代方案。
特别地，专利文献1公开了一种二次电池，在该二次电池中，在集流体上设置与电极绝缘的热量产生单元，该二次电池设置有温度控制单元以及用于检测电池内部的温度并控制进入热量产生单元中的电流的载流控制单元。
当如专利文献1中一样设置单独的热量产生单元时，存在的问题是，由于电池的整体尺寸增加，导致能量密度降低，并且当外部热量产生单元需要单独的电力时，浪费了能量。
专利文献2公开了一种能够抑制电池产生热量的非水型电解液二次电池，该非水型电解液二次电池在正极活性物质层与正极集流体之间设置PTC层，其中，PTC层由导电颗粒的集合构成，由此阻止了在由于电池的过度充电而升温条件下的电流流动。
专利文献3公开了一种非水型二次电池，该非水型二次电池具有导电层覆盖电极集流体的结构，该导电层包括结晶热塑性树脂、导电材料和结合剂，所述结晶热塑性树脂具有电阻值在温度升高时增大的恒定温度系数电阻器的功能。
专利文献2和专利文献3仅公开了在电池温度升高时通过阻止电流来防止产生热量的技术，但无法提供保持电池的热量产生状态的方法。
专利文献4涉及一种电池电芯，在该电池电芯中，在位于电极组件中心的单元电芯的一个或两个界面处设置通过电池内部的相互作用而散发电阻热的加热元件。
专利文献4公开了一种包括加热元件的电池电芯，该加热元件升高了电池的内部温度。然而，由于包括加热元件的电池电芯的厚度相对增大或电极组件的厚度相对减小，因此存在能量密度降低的问题。
因此，非常需要通过升高全固态电池内的电池温度来改善电池功能同时能够在不增加电池电芯的体积并不添加单独的外部电力的情况下防止全固态电池中的能量密度降低的技术。
(现有技术文献)
(专利文献1)日本专利No.5314872(2013年7月12日)
(专利文献2)日本专利申请公开No.2009-176599(2009年8月6日)
(专利文献3)日本专利申请公开No.2001-357854(2001年12月26日)
(专利文献4)韩国专利No.1760647(2017年7月18日)
发明内容
技术问题
鉴于以上问题做出了本发明，并且本发明的目的是提供一种全固态电池，该全固态电池通过针对电极组件的部分电极应用产生大量热量的电极使电池温度本身因电池的正常操作环境下产生的热量升高而具有高容量和高能量密度的特性。
技术方案
为了实现以上目的，本发明提供了一种包括电极组件和固态电解液的全固态电池，其中，所述电极组件包括堆叠有板状电极的结构；并且所述电极包括产生相对高热量的第一电极和产生相对低热量的第二电极，其中，所述第一电极设置在所述电极组件的中心。
在具体示例中，所述电极组件可以是堆叠型电极组件；并且所述第一电极和所述第二电极可以具有相同的活性材料的成分，其中，所述第一电极中的所述固态电解液的含量比率可以高于所述第二电极中的所述固态电解液的含量比率。
另选地，所述电极组件可以是包括多个单元电芯的层压/堆叠型电极组件或堆叠/折叠型电极组件，其中，所述多个单元电芯被配置为具有包括所述第一电极的第一单元电芯和包括所述第二电极的第二单元电芯。所述第一电极和所述第二电极可以具有相同的活性材料的成分，其中，所述第一电极中的所述固态电解液的含量比率可以高于所述第二电极中的所述固态电解液的含量比率。
在另一具体示例中，所述电极组件可以是堆叠型电极组件；并且所述第一电极的活性材料和所述第二电极的活性材料可以是从硬碳、软碳、人造石墨、涂覆有人造石墨的天然石墨、天然石墨和硅氧化物当中选择的产生相对高热量的负极活性材料和产生相对低热量的负极活性材料。
另选地，所述电极组件可以是包括多个单元电芯的层压/堆叠型电极组件或堆叠/折叠型电极组件；所述多个单元电芯可以被配置为具有包括所述第一电极的第一单元电芯和包括所述第二电极的第二单元电芯；并且所述第一电极的活性材料和所述第二电极的活性材料可以是从硬碳、软碳、人造石墨、涂覆有人造石墨的天然石墨、天然石墨和硅氧化物当中选择的产生相对高热量的负极活性材料和产生相对低热量的负极活性材料。
另外，所述第一单元电芯和所述第二单元电芯中的每个可以包括均匀的活性材料。
所述电极可以是正极或负极，或者是正极和负极。
所述固态电解液可以是硫化物类固态电解液、氧化物类固态电解液或聚合物类固态电解液。
所述第一电极的温度可以传递到所述第二电极，以升高所述电池的内部温度。
所述全固态电池与由单个电极构成并在室温下具有相同容量的全固态电池相比可以在零下温度下具有更大容量。
本发明提供了一种包括全固态电池的电池组以及包括该电池组的装置。所述装置可以是选自由移动电子装置、可穿戴电子装置、平板计算机、膝上型计算机、电动车辆和电力储存装置组成的组中的任一种。
附图说明
图1是示出了包括多个正极和负极的堆叠型电极组件的侧视图。
图2是示出了根据本发明的堆叠/折叠型电极组件的侧视图。
图3是示出了根据本发明的层压/折叠型电极组件的侧视图。
图4是示出了根据实验例1的结果的曲线图。
图5是示出了根据实验例2的结果的曲线图。
图6是示出了根据实验例3的结果的曲线图。
具体实施方式
现在，将参考附图详细描述本发明的优选实施方式，使得本发明所属领域的普通技术人员可以容易地实现本发明的优选实施方式。然而，在详细描述本发明的优选实施方式的操作原理时，当对并入本文中的已知功能和配置的详细描述会使本发明的主题不清楚时，将省略该详细描述。
另外，将在附图中始终使用相同的附图标记来表示执行类似功能或操作的部件。在说明书中一个部件被称为连接到另一部件的情况下，不仅这个部件可以直接连接到另一部件，而且这个部件可以经由其它部件间接连接到另一部件。另外，除非另有说明，否则包括特定元件并不意味着不包括其它元件，而是意味着还可以包括这些元件。
本发明涉及一种全固态电池，该全固态电池包括电极组件和固态电解液，其中，电极组件具有堆叠板状电极的结构。
通常，电极组件可以分为诸如堆叠型电极组件、堆叠/折叠型电极组件和层压/堆叠型电极组件这样的堆叠有板状电极的结构或卷绕有长片型电极的果冻卷型电极组件结构。
由于果冻卷型电极组件包括一个正极和一个负极，因此果冻卷型电极组件具有难以增加电极构造的种类的结构。另一方面，由于堆叠型、堆叠/折叠型和层压/堆叠型电极组件被配置为使得堆叠多个板状电极，因此可以应用各种类型的正极和负极。
因此，根据本发明的全固态电池的电极组件包括产生相对高热量的第一电极和产生相对低热量的第二电极，其中，第一电极可以设置在电极组件的中心。
本说明书中使用的产生相对高热量的第一电极是产生相对大量热量的电极，并且可以是使用产生高热量的电极活性材料的电极或具有比第二电极的固态电解液含量比率高的固态电解液含量比率的电极。本说明书中使用的产生相对低热量的第二电极是与第一电极相比产生相对低热量的电极，并且可以是使用产生低热量的电极活性材料的电极或具有比第一电极的固态电解液含量比率低的固态电解液含量比率的电极。
第一电极可以位于电极组件的中心，因此，第一电极可以设置在由多个电极构成的电极组件的中心。另选地，包括第一电极或由第一电极构成的单元电芯可以设置在电极组件的中心。通过将具有高放热性质的第一电极放置在电极组件的中心，第一电极的温度可以传递到第二电极，由此升高电池的内部温度。
通常，产生高热量的第一电极可能由于高速率而使电极的内部结构或电极活性材料受损，由此使寿命特性劣化。然而，由于电极的内部结构或电极活性材料的受损较少，导致表现出相对稳定速率的产生低热量的第二电极可以表现出相对优异的寿命特性。
因此，为了升高电极组件的整体温度，当电极组件包括产生高热量的第一电极和具有稳定寿命特性的第二电极二者时，第一电极和第二电极可以相互弥补它们的不良特性。
就此而言，图1是示出了包括多个正极和负极的堆叠型电极组件的侧视图。
参考图1，图1的(a)的电极组件100是具有堆叠多个正极101和101’以及多个负极102且固态电解液层103插置在正极和负极之间的结构的堆叠型电极组件。
设置在电极组件100的中心处的正极101’是产生高热量的第一电极，并且设置在电极组件100的外侧处的正极101是产生低热量的第二电极。另外，考虑到电池的性能，可以同时或选择性应用两个负极102作为产生高热量的第一负极或产生低热量的第二负极。如上所述，通过将产生高热量的正极设置在电极组件的中心处，热能可以在基于电极堆叠方向的相反方向上传递，由此使电池的内部温度均匀地升高。
图1的(b)的电极组件110是具有堆叠多个正极111和多个负极112和112’且固态电解液层113插置在正极和负极之间的结构的堆叠型电极组件。
设置在电极组件110的中心处的负极112’可以是产生高热量的第一负极，并且设置在电极组件的外侧处的负极112可以是产生低热量的第二负极。
另外，考虑到电池的性能，可以同时或选择性应用两个正极111作为产生高热量的第一正极或产生低热量的第二正极。如上所述，通过将产生高热量的负极设置在电极组件的中心处，热能可以在基于电极堆叠方向的相反方向上传递，由此使电池的内部温度均匀地升高。
在具体示例中，正极101、正极101'、负极112和负极112'中的每个在固态电解液含量比率方面有差异，而电极活性材料的成分可以是相同的。
例如，负极112和负极112’可以是人造石墨、天然石墨、涂覆有人造石墨的天然石墨、硅氧化物、硬碳或软碳。
另外，正极101和正极101可以是Ni-Co-Mn氧化物(LiNCMO2(LiNCM))、锂镍氧化物(LiNiO2(LNO))、橄榄石结构的氧化物(LFP(LiFePO4)或LiMnPO4(LMP))、锂钴氧化物(LiCoO2(LCO))或锂锰氧化物(LiMn2O4(LMO))。
在另一具体示例中，正极101’和负极112’可以具有应用产生高热量的电极活性材料的形式，并且正极101和负极112可以具有应用产生低热量的电极活性材料的形式。
当按从高到低的顺序列出负极活性材料的热量产生时，依次为硬碳>软碳>人造石墨>涂覆有人造石墨的天然石墨>天然石墨>硅氧化物。当按从高到低的顺序列出正极活性材料的热量产生时，依次为LMO>LCO>LiNCM>LNO>LMP、LFP。
正极101'和负极112'具有比正极101和负极112相对更高的热量产生。因此，考虑到上述热量产生的大小，可以选择性应用产生相对高热量的正极和负极以及产生相对低热量的正极和负极。
另选地，可以从分为产生高热量组和产生低热量组的电极活性材料选择正极活性材料和负极活性材料并进行应用。
例如，负极112可以是选自由人造石墨、天然石墨、涂覆有人造石墨的天然石墨和硅氧化物组成的组中的一种或更多种，并且负极112’可以是选自由硬碳和软碳组成的组中的一种或更多种。
正极101可以是选自由Ni大于60％的Ni-Co-Mn氧化物(LiNCMO2，Ni>60％)、锂镍氧化物(LiNiO2(LNO))和橄榄石结构化氧化物(LFP(LiFePO4)或LiMnPO4(LMP))组成的组中的一种或更多种。正极101'可以是选自由Ni为60％或更少的Ni-Co-Mn氧化物(LiNCMO2，Ni<60％)、锂钴氧化物(LiCoO2(LCO))和锂锰氧化物(LiMn2O4(LMO))组成的组中的一种或更多种。
图2是示出了根据本发明的堆叠/折叠型电极组件的侧视图。
参考图2，电极组件200是固态电解液层290被压紧同时在固态电解液层290的一侧设置双电芯型单元电芯210、220、230、240、250、260、270和280的堆叠/折叠型电极组件，单元电芯被配置为具有正极/固态电解液层/负极/固态电解液层/正极或负极/固态电解液层/正极/固态电解液层/负极的结构。电极组件200通过将固定带291附接到固态电解液层290的端部来防止固态电解液层290松动。
电极组件200由八个单元电芯构成。设置在电极组件中心的单元电芯210、220、230和240是包括第一电极的第一单元电芯，第一电极具有高放热性质，包括当与设置在电极组件的外侧处的单元电芯250、260、270和280相比时具有高固态电解液含量比率或产生大量热量的电极活性材料。单元电芯250、260、270和280是包括产生低热量的第二电极的第二单元电芯。
特别地，构成第一单元电芯的正极和负极二者可以是产生高热量的第一正极和产生高热量的第一负极。另选地，可以仅针对第一单元电芯中的正极或负极中的一个应用产生高热量的第一正极或产生高热量的第一负极。
然而，构成第二单元电芯的正极和负极二者可以是产生低热量的第二正极和产生低热量的第二负极。
分别地，在(i)应用不同的固态电解液含量比率并应用相同种类的电极活性材料或(ii)应用产生相对高热量的电极活性材料和产生相对低热量的电极活性材料的情况下，以与对图1的描述中相同的描述方式分别应用第一正极和第一负极以及第二正极和第二负极。
与图2中示出的单元电芯不同，可以仅针对中心应用第一单元电芯中的两个，并且可以针对除了第一单元电芯外的六个单元电芯应用第二单元电芯。另选地，可以针对位于电极组件的最外侧部分处的单元电芯270和280应用第二单元电芯，并且可以针对其余的六个单元电芯应用第一单元电芯。
在图2的电极组件200中，构成第一单元电芯210、220、230和240的正极和负极可以被设计为具有诸如电极活性材料、导电剂和固态电解液这样的相同电极构成材料。另选地，构成第一单元电芯210、220、230和240的正极和负极可以被设计为在所产生的热量高于第二单元电芯所产生的热量的状态下在电极构成材料的类型和/或成分比率方面选择性不同。
另外，构成第二单元电芯250、260、270和280的正极和负极可以被设计为具有诸如活性材料、导电剂和固态电解液这样的相同电极构成材料。另选地，构成第二单元电芯250、260、270和280的正极和负极可以被设计为在所产生的热量低于第一单元电芯所产生的热量的状态下在电极构成材料的类型和/或成分比率方面选择性地不同。
图3是示出了根据本发明的层压/折叠型电极组件的侧视图。
参照图3，电极组件300是层压/堆叠型电极组件，在所述层压/堆叠型电极组件中，堆叠具有正极/固态电解液层/负极/固态电解液层/正极或负极/固态电解液层/正极/固态电解液层/负极的结构的双电芯型单元电芯310、320、330、340、350、360、370和380且固态电解液层390插置在其间并进行热密封。
位于电极组件300的中心的单元电芯330、340、350和360是具有与作为图2的第一单元电芯的单元电芯210、220、230和240对应的性质的高放热单元电芯。位于电极组件300的外周缘上的单元电芯310、320、370和380是具有与作为图2的第二单元电芯的单元电芯250、260、270和280对应的性质的低放热单元电芯。
因此，可以以与对电极组件200的单元电芯210、220、230和240以及单元电芯250、260、270和280的描述相同的方式应用对电极组件300的单元电芯330、340、350和360和单元电芯310、320、370和380的描述。
固态电解液可以是硫化物类固态电解液、氧化物类固态电解液或聚合物类固态电解液。
优选的是，硫化物类固态电解液包含硫原子(S)，以表现出属于元素周期表的I族或II族的金属的离子导电性并表现出电绝缘性质。尽管优选的是硫化物类固态电解液至少包含Li、S和P作为元素并具有锂离子导电性，但硫化物类固态电解液可以根据目的或视情况而包含除了Li、S和P外的元素。
具体地，硫化物类固态电解液的示例如下。例如，可以使用Li2S-P2S5、Li2S-P2S5-LiCl、Li2S-P2S5-H2S、Li2S-P2S5-H2S-LiCl、Li2S-LiI-P2S5、Li2S-LiI-Li2O-P2S5、Li2S-LiBr-P2S5、Li2SLi2O-P2S5、Li2S-Li3PO4-P2S5、Li2S-P2S5-P2O5、Li2S-P2S5-SiS2、Li2S-P2S5-SiS2-LiCl、Li2S-P2S5-SnS、Li2S-P2S5-Al2S3、Li2S-GeS2、Li2S-GeS2-ZnS、Li2S-Ga2S3、Li2S-GeS2-Ga2S3、Li2S-GeS2-P2S5、Li2S-GeS2-Sb2S5、Li2S-GeS2-Al2S3、Li2SSiS2、Li2S-Al2S3、Li2S-SiS2-Al2S3、Li2S-SiS2-P2S5、Li2S-SiS2-P2S5-LiI、Li2S-SiS2-LiI、Li2S-SiS2-Li4SiO4、Li2SSiS2-Li3PO4或Li10GeP2S12。
合成硫化物类固态电解液材料的方法的示例是非晶化方法。非晶化方法的示例包括机械研磨法、溶液法和熔融快速冷却法。在这些方法中，机械研磨法是优选的，因为可以在室温(25℃)下进行处理并具有简化制造过程的优点。
优选的是，氧化物类固态电解液包含氧原子(S)，以表现出属于元素周期表的I族或II族的金属的离子导电性并表现出电绝缘性。
作为氧化物类固态电解液，例如，可以使用LixaLayaTiO3(xa＝0.3至0.7且ya＝0.3至0.7)(LLT)、LixbLaybZrzbMbb mbOnb(Mbb是Al、Mg、Ca、Sr、V、Nb、Ta、Ti、Ge、In或Sn中的至少一种，xb满足5≤xb≤10，yb满足1≤yb≤4，zb满足1≤zb≤4，mb满足0≤mb≤2且nb满足5≤nb≤20)、LixcBycMcc zcOnc(Mcc是C、S、Al、Si、Ga、Ge、In或Sn中的至少一种，xc满足0≤xc≤5，yc满足0≤yc≤1，zc满足0≤zc≤1且nc满足0≤nc≤6)、Lixd(Al,Ga)yd(Ti,Ge)zdSiadPmdOnd(这里，1≤xd≤3，0≤yd≤1，0≤zd≤2，0≤ad≤1、1≤md≤7和3≤nd≤13)、Li(3-2xe)Mee xeDeeO(xe满足0≤xe≤0.1，Mee是二价金属原子，Dee指示卤素原子或两种或更多种卤素原子的组合)、LixfSiyfOzf(1≤xf≤5、0<yf≤3和1≤zf≤10)、LixgSygOzg(1≤xg≤3、0<yg≤2和1≤zg≤10)、具有锂超离子导体(LISICON)型晶体结构的Li3.5Zn0.25GeO4、Li3BO3-Li2SO4、Li2O-B2O3-P2O5、Li2O-SiO2、Li6BaLa2Ta2O12、Li3PO(4-3/2w)Nw(w<1)、具有钙钛矿型晶体结构的La0.55Li0.35TiO3、具有钠超离子导体(NASICON)型晶体结构的LiTi2P3O12、Li1+xh+yh(Al,Ga)xh(Ti,Ge)2- xhSiyhP3-yhO12(这里，0≤xh≤1且0≤yh≤1)或具有石榴石型晶体结构的Li7La3Zr2O12(LLZ)。另外，优选地使用包括Li、P和O的磷化合物。例如，磷酸锂(Li3PO4)、磷酸锂中的一部分氧被氮取代的LiPON或LiPOD1(D1是选自Ti、V、Cr、Mn，Fe、Co、Ni、Cu、Zr、Nb、Mo、Ru、Ag、Ta、W、Pt和Au中的至少一种)。另外，优选地使用LiA1ON(A1是选自Si、B、Ge、Al、C和Ga中的至少一种)。
聚合物类固态电解液可以是通过将聚合物树脂添加到独立溶剂化的锂盐中而形成的固态聚合物电解液，或者是通过用含有有机溶剂和锂盐的有机电解液溶液浸渍聚合物树脂而形成的聚合物凝胶电解液。
固态聚合物电解液不受特别限制，只要固态聚合物电解液由例如离子导电并通常被用作全固态电池的固态电解液材料的聚合物材料制成即可。作为固态聚合物电解液的示例，可以提及的有聚醚类聚合物、聚碳酸酯类聚合物、丙烯酸酯类聚合物、聚硅氧烷类聚合物、磷腈类聚合物、聚乙烯衍生物、烯化氧衍生物、磷酸酯聚合物、聚搅拌赖氨酸、聚酯硫化物、聚乙烯醇、聚偏二氟乙烯和含离子离解基团的聚合物。在本发明的具体实施方式中，固态聚合物电解液可以包括：通过使作为聚合物树脂的聚环氧乙烷(PEO)的主链中的作为共聚用单体的诸如聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)、聚碳酸酯、聚硅氧烷和/或磷腈这样的无定形聚合物共聚而形成的分支状共聚物；梳状聚合物树脂；以及交联聚合物树脂。
聚合物凝胶电解液包括含锂盐和聚合物树脂的有机电解溶液，其中，基于聚合物树脂的重量，所包括的有机电解溶液的量为60重量份至400重量份。尽管应用于聚合物凝胶电解液的聚合物树脂不限于特定的成分，但可以包括PVC类树脂、聚甲基丙烯酸甲酯(PMMA)类树脂、聚丙烯腈(PAN)、聚偏二氟乙烯(PVdF)和聚偏二氟乙烯六氟丙烯(PVdF-HFP)。
锂盐是可以离子化的锂盐，并可以用Li+X-来表示。尽管锂盐的阴离子不受特别限制，但可以例示F-、Cl-、Br-、I-、NO3 -,N(CN)2 -、BF4 -、ClO4 -、PF6 -、(CF3)2PF4 -、(CF3)3PF3 -、(CF3)4PF2 -、(CF3)5PF-、(CF3)6P-、CF3SO3 -、CF3CF2SO3 -、(CF3SO2)2N-、(FSO2)2N-、CF3CF2(CF3)2CO-、(CF3SO2)2CH-、(SF5)3C-、(CF3SO2)3C-、CF3(CF2)7SO3 -、CF3CO2 -、CH3CO2 -、SCN-或(CF3CF2SO2)2N-。
下文中，将参考以下示例来描述本发明。提供这些示例是为了更容易理解本发明，并且这些示例不应该被解释为限制本发明的范围。
<示例1>
如图3中所示，制造包括八个单元电芯的层压/堆叠型电极组件。
在单元电芯当中，在电极组件的中心处布置一个产生高热量的单元电芯，并且在产生高热量的单元电芯的两侧设置七个产生低热量的单元电芯，由此完成包括全部八个单元电芯的电极组件。
产生高热量的单元电芯包括使用75重量％的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2作为正极活性材料，5重量％的Super P作为导电剂，15重量％的聚环氧乙烷(PEO)作为固态电解液、5重量％的聚偏二氟乙烯(PVDF)作为结合剂而制备的正极；以及使用71重量％的人造石墨作为负极活性材料，2重量％的Super C作为导电剂，23重量％的聚环氧乙烷(PEO)作为固态电解液以及4重量％的苯乙烯-丁烯橡胶(SBR)+羧甲基纤维素(CMC)作为结合剂而制备的负极。
产生低热量的单元电芯包括使用85重量％的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2作为正极活性材料，3重量％的Super C作为导电剂，8重量％的聚环氧乙烷(PEO)作为固态电解液、4重量％的聚偏二氟乙烯(PVDF)作为结合剂而制备的正极；以及使用83重量％的人造石墨作为负极活性材料，1重量％的Super C作为导电剂，13重量％的聚环氧乙烷(PEO)作为固态电解液以及3重量％的苯乙烯-丁烯橡胶(SBR)+羧甲基纤维素(CMC)作为结合剂而制备的负极。
通过将聚环氧乙烷和LiFSI以20mol％和1mol％的比率溶解在乙腈中并将它们薄薄地浇铸在玻璃板上，然后进行真空干燥达到100μm的厚度来制备插置在正极和负极之间的固态电解液层并进行使用。
<示例2>
使用与示例1相同的方法制造电极组件，不同之处在于，产生高热量的单元电芯的数目为两个并且产生低热量的单元电芯的数目为六个。
<示例3>
使用与示例1相同的方法制造电极组件，不同之处在于，产生高热量的单元电芯的数目为三个并且产生低热量的单元电芯的数目为五个。
<示例4>
使用与示例1相同的方法制造电极组件，不同之处在于，产生高热量的单元电芯的数目为四个并且产生低热量的单元电芯的数目为四个。
<比较例1>
如图3中所示，制造包括八个单元电芯的层压/堆叠型电极组件。
单元电芯均包括具有相同热量产生性质的电极。
特别地，单元电芯包括使用80重量％的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2作为正极活性材料，4重量％的Super C作为导电剂，10重量％的聚环氧乙烷(PEO)作为固态电解液、6重量％的聚偏二氟乙烯(PVDF)作为结合剂而制备的正极；以及使用77重量％的人造石墨作为负极活性材料，1.5重量％的Super C作为导电剂，18重量％的聚环氧乙烷(PEO)作为固态电解液以及3.5重量％的苯乙烯-丁烯橡胶(SBR)+羧甲基纤维素(CMC)作为结合剂而制备的负极。
比较例1的电极组件被设计为在室温下具有与示例1至4的电极组件相同的容量。
<实验例1>
为了确认包括产生高热量的电极的电极组件的低温容量的改进水平，将包括在示例1至4和比较例1中制造的电极组件的二次电池在-10°下完全充电和完全放电。图4示出了表示基于比较例1的容量的改进容量的比率的曲线图。
参照图4，可以看出，电池的容量随着产生高热量的单元电芯的数目增加而增加。
由于实验是在低温条件下进行的，因此可以确认，在本发明的情况下，低温下的容量提高效果优异。
<示例5>
如图3中所示，制造包括八个单元电芯的层压/堆叠型电极组件。
在单元电芯当中，在电极组件的中心处布置四个产生高热量的单元电芯，并且在产生高热量的单元电芯的每一侧设置两个产生低热量的单元电芯，由此完成包括全部八个单元电芯的电极组件。
产生高热量的单元电芯包括使用80重量％的天然石墨作为负极活性材料，2重量％的Super C作为导电剂，13重量％的聚环氧乙烷(PEO)作为固态电解液以及5重量％的苯乙烯-丁烯橡胶(SBR)+羧甲基纤维素(CMC)作为结合剂而制备的负极；以及使用80重量％的LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2作为正极活性材料，4重量％的Super C作为导电剂，10重量％的聚环氧乙烷(PEO)作为固态电解液、6重量％的聚偏二氟乙烯(PVDF)作为结合剂而制备的正极。
使用与产生高热量的单元电芯相同的方法制造产生低热量的单元电芯，不同之处在于，使用人造石墨替代作为用于产生高热量的单元电芯的负极活性材料的天然石墨。
通过将聚环氧乙烷和LiFSI以20mol％和1mol％的比率溶解在乙腈中并将它们薄薄地浇铸在玻璃板上，然后进行真空干燥达到100μm的厚度来制备插置在正极和负极之间的固态电解液层并进行使用。
<示例6>
使用与示例5相同的方法制造电极组件，不同之处在于，使用软碳替代示例5中的用于产生高热量的负极的天然石墨。
<示例7>
使用与示例5相同的方法制造电极组件，不同之处在于，使用硬碳替代示例5中的用于产生高热量的负极的天然石墨。
<比较例2>
如图3中所示，制造包括八个单元电芯的层压/堆叠型电极组件。
单元电芯均包括具有相同热量产生性质的电极。
特别地，使用与示例5中相同的正极和固态电解液制造电极组件，不同之处在于，针对单元电芯应用包括人造石墨作为负极活性材料的负极。
比较例2的电极组件被设计为在室温下具有与示例5至7的电极组件相同的容量。
<实验例2>
为了通过应用具有不同的热量产生性质的负极活性材料来确认低温容量的改进水平，将包括在示例5至7和比较例2中制造的电极组件的二次电池在-10°下完全充电和完全放电。图5示出了表示基于比较例2的容量的改进容量的比率的曲线图。
参照图5，可以看出，存在根据负极活性材料的类型而增加电池容量的效果。特别地，确认了电池的容量以天然石墨、软碳和硬碳的顺序增加。
由于实验是在低温条件下进行的，因此可以确认，在本发明的情况下，低温下的容量提高效果优异。
<比较例3>
使用与示例1相同的方法制造电极组件，不同之处在于，在电极组件的两端处设置示例1中制造的两个产生高热量的单元电芯并且在电极组件的中心处设置示例1中制造的六个产生低热量的单元电芯以便具有如图3中所示的包括八个单元电芯的层压/堆叠的电极组件。
<实验例3>
为了确认根据产生高热量的电极的位置的电池容量的改进水平，将包括在示例2和比较例3中制造的电极组件的二次电池在-10°下完全充电和完全放电。图6示出了表示基于比较例1的容量的改进容量的比率的曲线图。
参照图6，可以看出，与包括仅由均匀产生热量的比较例1的电极构成的电极组件的二次电池相比，包括示例2的电极组件的二次电池具有约3.5％的容量改进效果。
然而，包括产生高热量的单元电芯仅设置在电极组件的两端处的比较例3的电极组件的二次电池表现出具有比包括比较例1的电极组件的二次电池低的电池容量。
因此，可以看出，当产生高热量的电极的数目相同时，产生高热量的电极设置在电极组件的中心处而非设置在电极组件的两端处时的电容增加效果显著增加。
本发明所属领域的普通技术人员将理解，基于以上描述，在不脱离本发明的范围的情况下，各种应用和修改形式是可能的。
(附图标记的说明)
100、110、200、300：电极组件
101、101’、111：正极
102、112、112’：负极
103、113、290、390：固态电解液层
210、220、230、240、250、260、270、280、310、320、330、340、350、360、370、380：单元电芯
291：固定带
[工业实用性]
从以上描述中显而易见的是，包括根据本发明的复合电极的全固态二次电池部分地包括产生大量热量的电极，因此，由于电池正常使用期间产生的热能，可以获得整体温度升高效果。
另外，通过应用包括产生高热量的电极和产生低热量的电极二者的电极组件，可以不仅通过产生高热量的电极保持温度升高效果，而且通过产生低热量的电极保持寿命提高效果。
另外，由于未添加用于产生热量的单独的热量产生构件，因此不需要额外的外部电源，使得可以防止为了提供外部电源而使电池的体积增加。

Claims (12)

1.一种全固态电池，该全固态电池包括电极组件和固态电解液，其中，
所述电极组件包括堆叠有板状电极的结构；并且
所述电极包括产生相对高热量的第一电极和产生相对低热量的第二电极，其中，所述第一电极设置在所述电极组件的中心。
2.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，
所述电极组件是堆叠型电极组件；并且
所述第一电极和所述第二电极具有相同的活性材料的成分，其中，所述第一电极中的固态电解液的含量比率高于所述第二电极中的固态电解液的含量比率。
3.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，
所述电极组件是包括多个单元电芯的层压/堆叠型电极组件或堆叠/折叠型电极组件，所述多个单元电芯被配置为具有包括所述第一电极的第一单元电芯和包括所述第二电极的第二单元电芯；并且
所述第一电极和所述第二电极具有相同的活性材料的成分，其中，所述第一电极中的固态电解液的含量比率高于所述第二电极中的固态电解液的含量比率。
4.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，
所述电极组件是堆叠型电极组件；并且
所述第一电极的活性材料和所述第二电极的活性材料是从硬碳、软碳、人造石墨、涂覆有人造石墨的天然石墨、天然石墨和硅氧化物当中选择的产生相对高热量的负极活性材料和产生相对低热量的负极活性材料。
5.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，
所述电极组件是包括多个单元电芯的层压/堆叠型电极组件或堆叠/折叠型电极组件；
所述多个单元电芯被配置为具有包括所述第一电极的第一单元电芯和包括所述第二电极的第二单元电芯；并且
所述第一电极的活性材料和所述第二电极的活性材料是从硬碳、软碳、人造石墨、涂覆有人造石墨的天然石墨、天然石墨和硅氧化物当中选择的产生相对高热量的负极活性材料和产生相对低热量的负极活性材料。
6.根据权利要求5所述的全固态电池，其中，所述第一单元电芯和所述第二单元电芯中的每个包括均匀的活性材料。
7.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述电极是正极或负极，或者是正极和负极。
8.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述固态电解液是硫化物类固态电解液、氧化物类固态电解液或聚合物类固态电解液。
9.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述第一电极的温度传递到所述第二电极，以升高所述电池的内部温度。
10.根据权利要求1所述的全固态电池，其中，所述全固态电池与由单个电极构成并在室温下具有相同容量的全固态电池相比在零下温度下具有更大的容量。
11.一种电池组，该电池组包括根据权利要求1至10中任一项所述的全固态电池。
12.一种包括根据权利要求11所述的电池组的装置，其中，所述装置是从由移动电子装置、可穿戴电子装置、平板计算机、膝上型计算机、电动车辆和电力储存装置组成的组中选择的任一种。
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