KR20230004111A - 열전달층을 포함하는 파우치형 전지케이스 및 이를 포함하는 전고체전지 - Google Patents

열전달층을 포함하는 파우치형 전지케이스 및 이를 포함하는 전고체전지 Download PDF

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KR20230004111A
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Abstract

본원발명은, 금속층과 수지층이 적층된 라미네이트 시트로 이루어지고, 상기 라미네이트 시트는 내측면의 적어도 일부에 열전달층이 구비되어 있으며, 상기 열전달층은 전지케이스의 온도를 증가시키기 위한 발열 구조를 포함하고, 전극조립체 수납부의 외주변에 열융착 밀봉부가 형성된 파우치형 전지케이스 및 이를 포함하는 전고체전지이다.

Description

열전달층을 포함하는 파우치형 전지케이스 및 이를 포함하는 전고체전지 {Pouch-type Battery Case Comprising Heat Transfer Layer and All-Solid State Battery Comprising the Same}
본원발명은 열전달층을 포함하는 파우치형 전지케이스 및 이를 포함하는 전고체전지에 대한 것이다. 구체적으로, 추가적인 장치가 없더라도 발열기능을 발휘할 수 있도록 열전달층을 포함하는 파우치형 전지케이스 및 이를 포함하는 전고체전지에 대한 것이다.
이차전지의 일종인 리튬이온 이차전지는 니켈 망간 전지나 니켈 카드뮴 전지에 비하여 에너지 밀도가 높고 자기 방전율이 낮으며 수명이 긴 장점이 있으나, 과열에 대한 안정성 문제 및 저출력 등이 단점으로 지적되고 있다.
이와 같은 리튬이온 이차전지의 문제점을 극복하기 위하여 전고체전지가 대안으로 제시되고 있다. 전고체전지는 고체전해질을 포함하는 고체전해질층과 고체전해질을 포함하는 양극 및 음극이 상기 고체전해질층의 양면에 형성되어 있고, 상기 양극 및 음극은 전극활물질, 고체전해질 및 도전재가 혼합된 형태로 이루어진다.
액체전해질을 사용하는 리튬이온 이차전지의 경우 전해질이 액체 상태이기 때문에 전극활물질과 전해질 간의 접촉이 용이하게 이루어질 수 있는 반면, 전고체전지에서는 고체전해질을 사용하기 때문에, 전극활물질, 고체전해질 및 도전재 간의 계면 접촉이 원활하게 이루어지지 않는 문제가 생길 수 있다. 이는 전고체전지의 효율성과 에너지밀도가 저하되는 원인이 될 수 있다.
한편, 전고체전지는 고체전해질의 종류에 따라 차이가 있지만, 대체로 일정 정도 이상의 온도 환경에서 이온전도도가 증가하는 경향이 있고, 낮은 온도에서는 이온전도도가 낮아지는 경향이 있다.
즉, 전고체전지가 균일한 온도 분포를 갖게 되면, 리튬 이온의 이동성 및 수명개선 효과를 얻을 수 있기 때문에, 전고체전지의 성능이 최적화될 수 있다. 이에, 전고체전지의 최적 온도인 40~100 ℃의 범위로 온도를 균일하게 유지하기 위하여 히팅 장치를 전고체전지의 외부에 구비하는 방법이 사용되고 있다.
이와 관련하여, 특허문헌 1은 파우치 외장재 내에 발열층이 형성된 파우치 외장재를 개시한다. 상기 발열층은 전류가 흐르면 발열층에서 열이 발생하여 전극조립체에 열을 공급하는 구조로 이루어지는 바, 특허문헌 1은 저온에 노출된 배터리 팩의 성능이 저하되는 것을 방지하기 위하여, 발열층이 형성된 파우치 외장재를 제시하고 있다.
그러나, 특허문헌 1은 파우치형 외장재 내부에 발열층이 형성되기 때문에, 파우치 외장재 제조시 내부에 발열층이 포함되도록 제조되어야 한다. 따라서, 종래의 라미네이트 시트를 그대로 이용하기 어려운 형태이다.
따라서, 일반적인 라미네이트 시트를 이용할 수 있으면서, 전지셀의 온도를 조절할 수 있는 기술이 필요한 실정이다.
한국 공개특허공보 제2014-0148121호
본원발명은 상기와 같은 문제를 해결하기 위한 것으로서, 전고체전지의 성능이 최적화되는 온도를 유지할 수 있도록, 열전달층을 포함하는 파우치형 전지케이스 및 이를 포함하는 전고체전지를 제공하는 것을 목적으로 한다.
이러한 목적을 달성하기 위한 본원발명에 따른 파우치형 전지케이스는, 금속층과 수지층이 적층된 라미네이트 시트로 이루어지고, 상기 라미네이트 시트는 내측면의 적어도 일부에 열전달층이 구비되어 있으며, 상기 열전달층은 전지케이스의 온도를 증가시키기 위한 발열 구조를 포함하고, 전극조립체 수납부의 외주변에 열융착 밀봉부가 형성될 수 있다.
상기 열전달층은 박형 필름의 일측면에 금속 물질을 이용하여 패턴을 형성한 구조로 이루어지고, 상기 패턴이 형성된 박형 필름이 상기 라미네이트 시트의 내측면에 부가될 수 있다.
상기 열전달층은 상기 라미네이트 시트의 내측면 상에 금속 물질을 이용하여 패턴을 형성한 구조로 이루어질 수 있다.
상기 라미네이트 시트의 내측면은 열융착성 수지층일 수 있다.
상기 열전달층은 상기 열융착 밀봉부와 중첩되지 않도록 배치될 수 있다.
상기 열전달층은, 상기 금속 물질에 전류가 흐르면 발열되는 구조로 이루어질 수 있다.
상기 열전달층에 전류를 공급하기 위한 전원 공급부를 더 포함할 수 있다.
본원발명은, 상기 파우치형 전지케이스에 전극조립체를 수용하는 전고체전지를 제공하는 바, 상기 전극조립체는, 고체전해질층의 일측면에 양극이 형성되고, 상기 고체전해질층의 타측면에 음극이 형성되며, 상기 양극과 음극 각각에는 양극 탭 및 음극 탭이 부가되어 있고, 상기 양극과 음극에 인접하도록 열전달층이 배치될 수 있다.
상기 열전달층은 상기 양극 및 음극과 접촉되도록 배치될 수 있다.
또는, 상기 전극조립체는, 양극집전체의 적어도 일면에 양극합제층이 코팅된 양극, 고체전해질층, 및 음극집전체의 적어도 일면에 음극합제층이 코팅된 음극이 순차적으로 적층되고, 상기 양극집전체에서 돌출된 양극 탭, 및 상기 음극집전체에서 돌출된 음극 탭을 포함할 수 있다.
본원발명은 또한, 상기 과제의 해결 수단을 다양하게 조합한 형태로도 제공이 가능하다.
이상에서 설명한 바와 같이, 본원발명은 별도의 외부 장치가 없더라도 파우치형 전지케이스 자체에서 열이 발생할 수 있다.
따라서, 열전달층을 구비함에도 파우치형 전지케이스의 두께가 증가하는 것을 최소화할 수 있으며, 전고체전지의 공간 활용성이 향상될 수 있다.
또한, 종래의 라미네이트 시트의 일측면에 열전달층을 추가함으로써 발열성을 갖는 파우치형 전지케이스를 구비할 수 있으므로, 새로운 구조의 파우치형 전지케이스를 제조하기 위한 설비가 불필요하고, 기존의 공정을 이용할 수 있다.
도 1은 본원발명에 따른 파우치형 전지케이스의 측면도 및 부분확대도이다.
도 2는 도 1의 사시도이다.
도 3은 표 1에 기재된 제품들의 사진이다.
도 4는 제1실시예에 따른 파우치형 전지케이스의 수직 단면도 및 부분 사시도이다.
도 5는 제2실시예에 따른 파우치형 전지케이스의 수직 단면도 및 부분 사시도이다.
도 6은 하나의 실시예에 따른 전고체전지의 측면도이다.
도 7은 파우치형 전지케이스의 내측면에 열전달층이 형성된 사진이다.
도 8은 도 7의 파우치형 전지케이스에 전원을 공급할 때 시간의 변화에 따른 열전달층의 온도 변화를 나타낸다.
도 9는 실시예들과 비교예의 전고체전지의 용량 유지율 변화를 나타낸 그래프이다.
도 10은 실시예들과 비교예의 전고체전지의 최초 충방전시 충방전 곡선을 도시한 그래프이다.
이하 첨부된 도면을 참조하여 본원발명이 속하는 기술분야에서 통상의 지식을 가진 자가 본원발명을 쉽게 실시할 수 있는 실시예를 상세히 설명한다. 다만, 본원발명의 바람직한 실시예에 대한 동작 원리를 상세하게 설명함에 있어 관련된 공지 기능 또는 구성에 대한 구체적인 설명이 본원발명의 요지를 불필요하게 흐릴 수 있다고 판단되는 경우에는 그 상세한 설명을 생략한다.
또한, 도면 전체에 걸쳐 유사한 기능 및 작용을 하는 부분에 대해서는 동일한 도면 부호를 사용한다. 명세서 전체에서, 어떤 부분이 다른 부분과 연결되어 있다고 할 때, 이는 직접적으로 연결되어 있는 경우뿐만 아니라, 그 중간에 다른 소자를 사이에 두고, 간접적으로 연결되어 있는 경우도 포함한다. 또한, 어떤 구성요소를 포함한다는 것은 특별히 반대되는 기재가 없는 한 다른 구성요소를 제외하는 것이 아니라, 다른 구성요소를 더 포함할 수 있는 것을 의미한다.
또한, 본 명세서에서 어느 실시예에 대한 한정 또는 부가사항은 특정한 실시예에 적용될 뿐 아니라, 그 외 다른 실시예들에 동일하게 적용될 수 있다.
또한, 본원의 발명의 설명 및 청구범위 전반에 걸쳐서 단수로 표시된 것은 별도로 언급되지 않는 한 복수인 경우도 포함한다.
본원발명을 도면에 따라 상세한 실시예와 같이 설명한다.
도 1은 본원발명에 따른 파우치형 전지케이스의 측면도 및 부분확대도이고, 도 2는 도 1의 사시도이다.
도 1 및 도 2를 참조하면, 본원발명에 따른 파우치형 전지케이스는 금속층과 수지층이 적층된 라미네이트 시트로 이루어지는 바, 구체적으로, 라미네이트 시트(100)는 외부 수지층(110), 금속층(120) 및 열융착성 수지층(130)을 포함한다. 도면에는 도시되어 있지 않지만, 외부 수지층과 금속층 사이, 및 금속층과 열융착성 수지층 사이에는 접착층이 추가로 부가될 수 있다.
파우치형 전지케이스는 전극조립체 수납부(150)가 형성된 하부케이스, 및 상기 하부케이스를 덮는 구조의 상부케이스를 포함한다.
상기 상부케이스 및 하부케이스의 외주변이 밀착되도록 배치한 상태에서, 상기 외주변을 가열 및 가압하면 전극조립체 수납부(150)의 외주변에 열융착 밀봉부(111)가 형성되며 파우치형 전지케이스가 밀봉된다.
라미네이트 시트(100)는 내측면의 적어도 일부에 열전달층(200)이 구비되어 있으며, 열전달층(200)은 전지케이스의 온도를 증가시키기 위한 발열 구조를 포함한다.
예를 들어, 열전달층(200)은 라미네이트 시트(100)의 내측면인 열융착성 수지층 상에 금속 물질을 이용하여 패턴을 형성한 구조로 이루어질 수 있다.
또는, 열전달층(200)은 박형 필름의 일측면에 금속 물질을 이용하여 패턴을 형성한 구조로 이루어지고, 상기 패턴이 형성된 박형 필름이 상기 라미네이트 시트의 내측면에 부가되어 있는 구조로 이루어질 수 있다.
열전달층(200)은 상기 금속 물질에 전류가 흐르면 발열되는 구조로 이루어질 수 있는 바, 패턴(210)의 양 끝단에는 단자부(201)가 결합될 수 있다. 단자부(201)는 열전달층(200)에 전류를 공급하기 위한 전원 공급부(미도시함)와 연결될 수 있다. 따라서, 상기 전원 공급부를 통한 통전 및 단전을 조절함으로써 전고체전지의 성능이 저하되는 것을 방지할 수 있다.
단자부(201)는 전원 공급부와 전기적인 연결을 위해 패턴과 연결된 부분으로, 전고체전지의 양극단자 및 음극단자와 중첩되지 않도록 배치될 수 있다.
상기 단자부에 전류 공급을 위한 전원 공급부는 전고체전지에 연결된 전원 공급부와 구별되는 별개의 구성일 수 있다. 또는, 열전달층의 구동 전압과 전고체전지의 구동 전압에 따라, 상기 전고체전지에 연결되는 전원 공급부를 열전달층의 발열을 위한 전원 공급부로 병행하여 사용할 수 있다.
구체적으로, 열전달층은 종래의 면상발열체를 사용할 수 있다.
하기 표 1은 본원발명에 적용가능한 면상발열체의 특성을 기재하고 있으며, 도 3은 면상발열체의 구성과 표 1에 기재된 제품들의 사진이다.
<표 1>
Figure pat00001
도 3을 참조하면, 면상발열체의 층상 구조의 분해도를 나타내고 있는바, 기판 상에 전도성 물질을 증착한 증착층, 전도성 물질로 인쇄 패턴을 형성한 패턴층, 전도성 물질로 코팅이 형성된 코팅층, 및 절연성 확보를 위하여 실리콘 소재로 이루어진 절연층으로 구성될 수 있다.
제품A는 테두리를 따라 발열소재가 배치된 형태이고, 제품B, 제품C, 제품D는 세로방향 외주변을 따라 발열소재가 배치된 형태이며, 제품E는 면 전체에 미로 형태의 발열소재가 배치된 형태이다.
이와 같이 열전달층에서 발열소재의 패턴은 다양한 형태로 형성될 수 있으며, 발열온도도 다양한 범위로 설정할 수 있다. 또한, 부가되는 열전달층의 면적에 따라 구동 전압을 다양하게 설계 및 제작이 가능하다.
패턴의 형태는 특별히 한정되지 않으며, 파우치형 전지케이스의 외면에서 전극조립체의 상면 및 하면과 대면하는 면의 전체 면적에 균일하게 분포하도록 형성될 수 있다. 따라서, 패턴에 전류가 인가되어 발열되면 전극조립체를 균일하게 가열할 수 있는 바, 전극조립체 내부에서 온도편차가 발생하여 전고체전지의 성능이 저하되는 것을 방지할 수 있다.
도 4는 제1실시예에 따른 파우치형 전지케이스의 수직 단면도 및 부분 사시도이다.
도 4를 참조하면, 라미네이트 시트의 수직 단면도와 전극조립체 수납부(150) 하면의 사시도가 도시되어 있다.
라미네이트 시트(100)의 내부로서 전극조립체(300)와 대면하는 외면에 금속 물질을 이용한 패턴(210)이 형성되어 있다.
패턴(210)은 전극조립체(300)와 인접하게 배치되는 바, 상세하게는, 상기 패턴이 전극조립체와 접촉하도록 배치되어 양극 및 음극과 열전달층이 접촉되도록 배치될 수 있다.
따라서, 열전달층의 발열시 빠르게 전극조립체의 온도가 올라갈 수 있다.
패턴을 형성하는 금속 물질은 열전도도가 우수한 소재일 수 있는 바, 예를 들어, 알루미늄, 구리, 텅스텐, 아연, 마그네슘, 철, 금, 은, 및 이들의 합금과 카본 소재 등을 사용할 수 있다. 상기 카본 소재는 흑연, 그라파이트, 탄소나노튜브, 탄소섬유, 그래핀 등 적어도 1종 이상일 수 있다.
또한, 상기 금속 물질은 PEDOT(Poly(3,4-ethylenedioxythiophene), PSS(Polystyrene sulfonate) 및 Polybenzoxazine로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상과 혼합된 형태로 사용될 수 있다.
다만, 상기 금속 물질과 양극 및 음극의 접촉에 의해 단락이 발생하는 것을 방지할 수 있도록, 상기 전극조립체의 외면에는 절연층이 추가로 부가될 수 있다.
도 5는 제2실시예에 따른 파우치형 전지케이스의 수직 단면도 및 부분 사시도이다.
도 5를 참조하면, 라미네이트 시트의 수직 단면도와 전극조립체 수납부(150) 하면의 사시도가 도시되어 있다.
라미네이트 시트(100)의 내부로서 전극조립체(300)와 대면하는 외면에 열전달층(200)이 형성되어 있다.
열전달층(200)은 절연성 소재로 이루어진 박형 필름(220)의 일측면에 금속 물질을 이용하여 패턴(210)을 형성한 구조이며, 패턴(210)이 형성된 박형 필름(220)이 라미네이트 시트(100)의 내측면에 부가된 형태이다.
상세하게는, 패턴(210)이 열융착성 수지층(130)에 접촉되고, 박형 필름(220)이 패턴(210)의 외면에 위치하도록 열전달층(200)이 배치된다. 따라서, 열전달층(200)이 전극조립체와 접촉하도록 배치되더라도, 박형 필름(220)에 의해 패턴(210)과 양극 및/또는 패턴(210)과 음극의 접촉을 방지할 수 있는 바, 단락 위험을 줄일 수 있다.
구체적으로, 상기 제1실시예 및 제2실시예에 따른 파우치형 전지케이스에서, 상기 열전달층은, 라미네이트 시트(100)의 열융착성 수지층(130) 상에 금속 물질을 이용한 패턴(210)이 형성된 구조로 이루어질 수 있다.
또는, 라미네이트 시트에서, 밀봉부에는 금속층의 내측면에 열융착성 수지층이 부가되나, 전극조립체와 대면하는 부분의 내측면에는 열융착성 수지층이 부가되지 않은 금속층이 배치될 수 있으며, 상기 열융착성 수지층이 부가되지 않은 금속층의 외면에 열전달층이 형성되는 형태일 수 있다. 이와 같은 경우에는, 열전달층과 열융착성 수지층이 중첩되지 않도록 배치된다.
도 6은 하나의 실시예에 따른 전고체전지의 측면도이다.
도 6을 참조하면, 본원발명에 따른 전고체전지는 도 1과 같은 라미네이트 시트(100)로 이루어진 파우치형 전지케이스에 전극조립체(300)를 수용한다. 전극조립체(300)는 고체전해질층(330)의 일측면에 양극(310)이 형성되고, 고체전해질층(330)의 타측면에 음극(320)이 형성된다.
양극(310)은 양극집전체(311)의 양면에 양극합제층(312)이 코팅된 형태이고, 음극(320)은 음극집전체(321)의 양면에 음극합제층(322)이 코팅된 형태이며, 양극(310)은 양극집전체(311)에서 돌출된 양극 탭(313)을 포함하고 음극(320)은 음극집전체(321)에서 돌출된 음극 탭(323)을 포함한다.
또는, 상기 양극은 양극집전체의 일면에만 양극합제층이 형성된 구조를 포함하고, 상기 음극은 음극집전체의 일면에만 음극합제층이 형성된 구조를 포함한다.
상기 양극 및 음극을 구성하는 전극활물질은 양극활물질 또는 음극활물질 일 수 있으며, 상기 활물질은 이차전지의 양극 또는 음극에 통상적으로 사용되는 활물질을 이용할 수 있다.
예를 들면, 상기 양극으로 사용되는 양극활물질은 리튬이온을 가역적으로 흡장 및 방출하는 것이 가능한 물질이면 특별히 한정되지 않고, 예를 들면, 리튬 코발트 산화물(LiCoO2), 리튬 니켈 산화물(LiNiO2), Li[NixCoyMnzMv]O2(상기 식에서, M은 Al, Ga 및 In으로 이루어진 군에서 선택되는 어느 하나 또는 이들 중 2종 이상의 원소이고; 0.3≤x<1.0, 0≤y, z≤0.5, 0≤v≤0.1, x+y+z+v=1이다), Li(LiaMb-a-b'M'b')O2-cAc(상기 식에서, 0≤a≤0.2, 0.6≤b≤1, 0≤b'≤0.2, 0≤c≤0.2이고; M은 Mn, Ni, Co, Fe, Cr, V, Cu, Zn 및 Ti로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상이며; M'는 Al, Mg 및 B로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상이고, A는 P, F, S 및 N로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상이다.) 등의 층상 화합물이나 1 또는 그 이상의 전이금속으로 치환된 화합물; 화학식 Li1+yMn2-yO4 (0≤y≤0.33), LiMnO3, LiMn2O3, LiMnO2 등의 리튬 망간 산화물; 리튬 동 산화물 (Li2CuO2); LiV3O8, LiFe3O4, V2O5, Cu2V2O7 등의 바나듐 산화물; 화학식 LiNi1-yMyO2 (M = Co, Mn, Al, Cu, Fe, Mg, B 또는 Ga, 0.01≤y≤0.3)으로 표현되는 Ni 사이트형 리튬 니켈 산화물; 화학식 LiMn2-yMyO2 (M = Co, Ni, Fe, Cr, Zn 또는 Ta, 0.01≤y≤0.1) 또는 Li2Mn3MO8 (M = Fe, Co, Ni, Cu 또는 Zn)으로 표현되는 리튬 망간 복합 산화물; 화학식의 Li 일부가 알칼리토금속 이온으로 치환된 LiMn2O4; 디설파이드 화합물; Fe2(MoO4)3 등을 들 수 있지만, 이들만으로 한정되는 것은 아니다.
상기 양극은 양극 집전체에 양극 합제층이 부가되는 형태로 구성될 수 있고, 또는 별도의 양극 집전체를 포함하지 않고 고체전해질의 일측면에 양극 합제층이 부가되는 형태로 구성될 수 있다.
상기 음극으로 사용되는 음극활물질로는 통상적으로 리튬이온이 흡장 및 방출될 수 있는 탄소재, 리튬 금속, 규소, 실리콘 또는 주석 등을 사용할 수 있다. 상세하게는 음극활물질로 탄소재를 사용할 수 있는데, 상기 탄소재로서 저결정 탄소 및 고결정성 탄소 등이 모두 사용될 수 있다. 상기 저결정성 탄소는 연화탄소 (soft carbon) 및 경화탄소 (hard carbon)가 대표적이며, 상기 고결정성 탄소는 천연 흑연, 키시흑연 (Kish graphite), 열분해 탄소 (pyrolytic carbon), 액정피치계 탄소섬유 (mesophase pitch based carbon fiber), 탄소 미소구체 (meso-carbon microbeads), 액정피치 (Mesophase pitches) 및 석유와 석탄계 코크스 (petroleum or coal tar pitch derived cokes) 등의 고온 소성탄소가 대표적이다.
상기 음극은 음극 집전체에 음극 합제층이 부가되는 형태로 구성될 수 있고, 또는 별도의 음극 집전체를 포함하지 않고 고체전해질의 일측면에 음극 합제층이 부가되는 형태로 구성될 수 있다. 상세하게는, 고체전해질의 일측면에 리튬 메탈 또는 리튬을 포함하는 금속층이 압착 및 적층되는 형태로 음극을 구성할 수 있다.
상기 양극 및 음극은 전기전도도를 향상시킬 수 있도록 도전재를 포함할 수 있으며, 예를 들어, 상기 도전재는 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 파네스 블랙, 램프 블랙, 서멀 블랙 등의 카본블랙; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 탄소 나노 튜브 등의 도전성 튜브; 플루오로카본, 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 고체전해질층을 구성하고, 상기 양극합제층 및 음극합제층에 포함될 수 있는 고체전해질은 황화물계 고체전해질, 산화물계 고체전해질 또는 고분자계 고체전해질일 수 있다.
상기 황화물계 고체전해질은, 황 원자(S)를 함유하고, 또한 주기율표 제1족 또는 제2족에 속하는 금속의 이온 전도성을 가지며, 또한 전자 절연성을 갖는 것이 바람직하다. 황화물계 고체전해질은, 원소로서 적어도 Li, S 및 P를 함유하고, 리튬 이온 전도성을 갖고 있는 것이 바람직하지만, 목적 또는 경우에 따라, Li, S 및 P 이외의 다른 원소를 포함할 수 있다.
구체적인 황화물계 무기 고체 전해질의 예를 하기에 나타낸다. 예를 들면 Li2S-P2S5, Li2S-P2S5-LiCl, Li2S-P2S5-H2S, Li2S-P2S5-H2S-LiCl, Li2S-LiI-P2S5, Li2S-LiI-Li2O-P2S5, Li2S-LiBr-P2S5, Li2S-Li2O-P2S5, Li2S-Li3PO4-P2S5, Li2S-P2S5-P2O5, Li2S-P2S5-SiS2, Li2S-P2S5-SiS2-LiCl, Li2S-P2S5-SnS, Li2S-P2S5-Al2S3, Li2S-GeS2, Li2S-GeS2-ZnS, Li2S-Ga2S3, Li2S-GeS2-Ga2S3, Li2S-GeS2-P2S5, Li2S-GeS2-Sb2S5, Li2S-GeS2-Al2S3, Li2S-SiS2, Li2S-Al2S3, Li2S-SiS2-Al2S3, Li2S-SiS2-P2S5, Li2S-SiS2-P2S5-LiI, Li2S-SiS2-LiI, Li2S-SiS2-Li4SiO4, Li2S-SiS2-Li3PO4, Li10GeP2S12 등을 들 수 있다.
황화물계 무기 고체 전해질 재료를 합성하는 방법으로서는, 예를 들면 비정질화법을 들 수 있다. 비정질화법으로서는, 예를 들면 메커니컬 밀링법, 용액법 및 용융 급랭법을 들 수 있다. 상온(25℃)에서의 처리가 가능해져, 제조 공정의 간략화를 도모할 수 있기 때문이다.
상기 산화물계 고체전해질은, 산소 원자(O)를 함유하고, 주기율표 제1족 또는 제2족에 속하는 금속의 이온 전도성을 가지며, 전자 절연성을 갖는 화합물이 바람직하다.
상기 산화물계 고체전해질로서, 예를 들면 LixaLayaTiO3〔xa=0.3~0.7, ya=0.3~0.7〕(LLT), LixbLaybZrzbMbb mbOnb(Mbb 는 Al, Mg, Ca, Sr, V, Nb, Ta, Ti, Ge, In, Sn 중 적어도 1종 이상의 원소이며, xb는 5≤xb≤10을 충족시키고, yb는 1≤yb≤4를 충족시키며, zb는 1≤zb≤4를 충족시키고, mb는 0≤mb≤2를 충족시키며, nb는 5≤nb≤20을 충족시킴), LixcBycMcc zcOnc(Mcc는 C, S, Al, Si, Ga, Ge, In, Sn 중 적어도 1종 이상의 원소이며, xc는 0≤xc≤5를 충족시키고, yc는 0≤yc≤1을 충족시키며, zc는 0≤zc≤1을 충족시키고, nc는 0≤nc≤6을 충족시킴), Lixd(Al, Ga)yd(Ti, Ge)zdSiadPmdOnd(단, 1≤xd≤3, 0≤yd≤1, 0≤zd≤2, 0≤ad≤1, 1≤md≤7, 3≤nd≤13), Li(3-2xe)Mee xeDeeO(xe는 0 이상 0.1 이하의 수를 나타내고, Mee는 2가의 금속 원자를 나타낸다. Dee는 할로젠 원자 또는 2종 이상의 할로젠 원자의 조합을 나타냄), LixfSiyfOzf(1≤xf≤5, 0<yf≤3, 1≤zf≤10), LixgSygOzg(1≤xg≤3, 0<yg≤2, 1≤zg≤10), Li3BO3-Li2SO4, Li2O-B2O3-P2O5, Li2O-SiO2, Li6BaLa2Ta2O12, Li3PO(4-3/2w)Nw(w는 w<1), LISICON(Lithium super ionic conductor)형 결정 구조를 갖는 Li3.5Zn0.25GeO4, 페로브스카이트형 결정 구조를 갖는 La0.55Li0.35TiO3, NASICON(Natrium super ionic conductor)형 결정 구조를 갖는 LiTi2P3O12, Li1+xh+yh(Al, Ga)xh(Ti, Ge)2-xhSiyhP3-yhO12(단, 0≤xh≤1, 0≤yh≤1), 가닛형 결정 구조를 갖는 Li7La3Zr2O12(LLZ) 등을 들 수 있다. 또 Li, P 및 O를 포함하는 인 화합물도 바람직하다. 예를 들면 인산 리튬(Li3PO4), 인산 리튬의 산소의 일부를 질소로 치환한 LiPON, LiPOD1(D1은, Ti, V, Cr, Mn, Fe, Co, Ni, Cu, Zr, Nb, Mo, Ru, Ag, Ta, W, Pt, Au 등으로부터 선택된 적어도 1종) 등을 들 수 있다. 또, LiA1ON(A1은, Si, B, Ge, Al, C, Ga 등으로부터 선택된 적어도 1종) 등도 바람직하게 이용할 수 있다.
상기 고분자계 고체전해질은 각각 독립적으로 용매화된 리튬염에 고분자 수지가 첨가되어 형성된 고체 고분자 전해질이거나, 유기 용매와 리튬염을 함유한 유기 전해액을 고분자 수지에 함유시킨 고분자 겔 전해질일 수 있다.
예를 들어, 상기 고체 고분자 전해질은 이온 전도성 재질로 통상적으로 전고체전지의 고체 전해질 재료로 사용되는 고분자 재료이면 특별히 한정되는 것은 아니다. 상기 고체 고분자 전해질은 예를 들어, 폴리에테르계 고분자, 폴리카보네이트계 고분자, 아크릴레이트계 고분자, 폴리실록산계 고분자, 포스파젠계 고분자, 폴리에틸렌옥사이드, 폴리에틸렌 유도체, 알킬렌 옥사이드 유도체, 인산 에스테르 폴리머, 폴리에지테이션 리신, 폴리에스테르설파이드, 폴리비닐알코올, 폴리불화비닐리덴, 이온성 해리기를 포함하는 중합체 등을 포함할 수 있다. 본 발명의 구체적인 일 실시예에 있어서, 상기 고체 고분자 전해질은 고분자 수지로서 PEO(polyethyleneoxide) 주쇄에 PMMA, 폴리카보네이트, 폴리실록산 및/또는 포스파젠과 같은 무정형 고분자를 공단량체로 공중합시킨 가지형 공중합체, 빗형 고분자 수지 (comb-like polymer) 및 가교 고분자 수지 등이 포함될 수 있다.
상기 고분자 겔 전해질은 리튬염을 포함하는 유기 전해액과 고분자 수지를 포함하는 것으로서, 상기 유기 전해액은 고분자 수지의 중량 대비 60~400 중량부를 포함하는 것이다. 겔 전해질에 적용되는 고분자는 특정한 성분으로 한정되는 것은 아니나, 예를 들어, 폴리비닐클로라이드계(Polyvinylchloride, PVC), 폴리메틸메타크릴레이트(Poly(Methyl methacrylate), PMMA)계, 폴리아크릴로니트릴(Polyacrylonitrile, PAN), 폴리불화비닐리덴(poly(vinylidene fluoride, PVDF), 폴리불화비닐리덴-육불화프로필렌(poly(vinylidene fluoride-hexafluoropropylene: PVDF-HFP) 등이 포함될 수 있다.
상기 리튬염은 이온화 가능한 리튬염으로서 Li+X-로 표현할 수 있다. 이러한 리튬염의 음이온으로는 특별히 제한되지 않으나, F-, Cl-, Br-, I-, NO3 -, N(CN)2 -, BF4 -, ClO4 -, PF6 -, (CF3)2PF4 -, (CF3)3PF3 -, (CF3)4PF2 -, (CF3)5PF-, (CF3)6P-, CF3SO3 -, CF3CF2SO3 -, (CF3SO2)2N-, (FSO2)2N-, CF3CF2(CF3)2CO-, (CF3SO2)2CH-, (SF5)3C-, (CF3SO2)3C-, CF3(CF2)7SO3 -, CF3CO2 -, CH3CO2 -, SCN-, (CF3CF2SO2)2N- 등을 예시할 수 있다.
이하에서는, 본원 발명의 실시예를 참조하여 설명하지만, 이는 본원 발명의 더욱 용이한 이해를 위한 것으로, 본원 발명의 범주가 그것에 의해 한정되는 것은 아니다.
<참고예>
도 7은 파우치형 전지케이스의 내측면에 열전달층이 형성된 사진이다.
도 7을 참조하면, 열전달층의 패턴은, 파우치형 전지케이스의 내측면에 절곡부를 포함하는 연속적인 선형의 형태로 구성되고, 상기 패턴은 파우치형 전지케이스의 내측면 전체에 걸쳐 균일한 간격으로 분포되어 있다.
상기 패턴의 양측 끝단에는 전원 공급을 위한 단자부(201)가 형성되어 있다.
도 8은 도 7의 파우치형 전지케이스에 전원을 공급할 때 시간의 변화에 따른 열전달층의 온도 변화를 나타낸다.
도 8을 참조하면, 40초 경과할 때부터 열전달층의 패턴 모양을 따라 균일하게 가장 높은 온도로 발열되고, 패턴 주변의 열전달층의 온도도 증가하는 것을 나타내고 있다. 이와 같이 열전달층이 부가되는 경우 열전달층의 면적과 대응되는 부분에 있는 전극조립체의 온도를 전체적으로 균일하게 증가시킬 수 있다.
<실시예 1>
도 7 및 도 8에 도시된 파우치형 전지케이스에 양극/고체전해질층/음극으로 구성되는 전극조립체를 수납하고 밀봉하여 전고체전지를 제조하였다.
상기 전고체전지의 열전달층에 전류를 인가하여 전고체전지의 온도가 70℃가 되도록 유지하면서 50회 충방전 사이클을 반복하며 용량 유지율을 측정하였다.
상기 용량 유지율 측정 실험은, 4.1V까지 0.1C로 정전류 충전하고, 3.0V까지 방전하는 것을 50회 반복하면서 진행하였다.
이와 같이 측정된 용량 유지율은 도 9에 도시하였다.
또한, 초기 충방전시의 충방전 곡선을 도 10에 도시하였다.
<실시예 2>
상기 실시예 1에서 전고체전지의 온도를 40℃가 되도록 유지한 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 용량 유지율을 측정하였고, 그 결과를 도 9에 도시하였다. 또한, 초기 충방전시의 충방전 곡선을 도 10에 도시하였다.
<비교예>
상기 실시예 1에서 전고체전지를 가열하지 않은 것을 제외하고, 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 용량 유지율을 측정하였고, 그 결과를 도 9에 도시하였다. 또한, 초기 충방전시의 충방전 곡선을 도 10에 도시하였다.
도 9를 참조하면, 50 cycle 이후에 비교예는 용량 유지율이 약 50% 정도로 낮아진 반면, 높은 온도를 일정하게 유지한 실시예 1은 약 98%의 용량 유지율을 보여주고 있고, 실시예 2는 약 90%의 용량 유지율을 보여주고 있다.
도 10을 참조하면, 충방전 곡선은 전압-용량의 관계로 도시하고 있다.
비교예의 경우 초기 용량이 130 mAh/g이지만, 높은 온도를 일정하게 유지한 실시예 1의 경우에는 초기 용량이 138 mAh/g로 나타나고, 실시예 2의 경우에는 초기 용량이 133 mAh/g로 나타나고 있는 바, 각각 약 6 %, 및 2.3 %의 용량 증가 효과가 있는 것을 확인할 수 있다.
이와 같이 본원발명은 별도의 부재가 없더라도 파우치형 전지케이스 자체에서 발열이 가능한 형태인 바, 전고체전지의 작동 온도를 일정하게 유지함으로써 전고체전지의 성능이 저하되는 것을 방지할 수 있다.
본원발명이 속한 분야에서 통상의 지식을 가진 자라면 상기 내용을 바탕으로 본원발명의 범주내에서 다양한 응용 및 변형을 수행하는 것이 가능할 것이다.
100: 라미네이트 시트
110: 외부 수지층
111: 밀봉부
120: 금속층
130: 열융착성 수지층
150: 전극조립체 수납부
200: 열전달층
201: 단자부
210: 패턴
220: 박형 필름
300: 전극조립체
310: 양극
311: 양극집전체
312: 양극합제층
313: 양극 탭
320: 음극
321: 음극집전체
322: 음극합제층
323: 음극 탭
330: 고체전해질층

Claims (10)

  1. 금속층과 수지층이 적층된 라미네이트 시트로 이루어지고,
    상기 라미네이트 시트는 내측면의 적어도 일부에 열전달층이 구비되어 있으며,
    상기 열전달층은 전지케이스의 온도를 증가시키기 위한 발열 구조를 포함하고,
    전극조립체 수납부의 외주변에 열융착 밀봉부가 형성되는 파우치형 전지케이스.
  2. 제1항에 있어서, 상기 열전달층은 박형 필름의 일측면에 금속 물질을 이용하여 패턴을 형성한 구조로 이루어지고,
    상기 패턴이 형성된 박형 필름이 상기 라미네이트 시트의 내측면에 부가되어 있는 파우치형 전지케이스.
  3. 제1항에 있어서, 상기 열전달층은 상기 라미네이트 시트의 내측면 상에 금속 물질을 이용하여 패턴을 형성한 구조로 이루어진 파우치형 전지케이스.
  4. 제2항 또는 제3항에 있어서,
    상기 라미네이트 시트의 내측면은 열융착성 수지층인 파우치형 전지케이스.
  5. 제2항 또는 제3항에 있어서,
    상기 열전달층은 상기 열융착 밀봉부와 중첩되지 않도록 배치되는 파우치형 전지케이스.
  6. 제2항 또는 제3항에 있어서,
    상기 열전달층은, 상기 금속 물질에 전류가 흐르면 발열되는 구조로 이루어진 파우치형 전지케이스.
  7. 제6항에 있어서, 상기 열전달층에 전류를 공급하기 위한 전원 공급부를 더 포함하는 파우치형 전지케이스.
  8. 제1항 내지 제7항 중 어느 한 항에 따른 파우치형 전지케이스에 전극조립체를 수용하는 전고체전지에 있어서,
    상기 전극조립체는, 고체전해질층의 일측면에 양극이 형성되고, 상기 고체전해질층의 타측면에 음극이 형성되며,
    상기 양극과 음극 각각에는 양극 탭 및 음극 탭이 부가되어 있고,
    상기 양극과 음극에 인접하도록 열전달층이 배치되는 전고체전지.
  9. 제8항에 있어서, 상기 열전달층은 상기 양극 및 음극과 접촉되도록 배치되는 전고체전지.
  10. 제8항에 있어서, 상기 전극조립체는,
    양극집전체의 적어도 일면에 양극합제층이 코팅된 양극, 고체전해질층, 및 음극집전체의 적어도 일면에 음극합제층이 코팅된 음극이 순차적으로 적층되고,
    상기 양극집전체에서 돌출된 양극 탭, 및 상기 음극집전체에서 돌출된 음극 탭을 포함하는 전고체전지.
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