KR20220096864A - 전고체 전지 - Google Patents

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KR20220096864A
KR20220096864A KR1020200189694A KR20200189694A KR20220096864A KR 20220096864 A KR20220096864 A KR 20220096864A KR 1020200189694 A KR1020200189694 A KR 1020200189694A KR 20200189694 A KR20200189694 A KR 20200189694A KR 20220096864 A KR20220096864 A KR 20220096864A
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solid
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positive
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황영진
김경록
정명진
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삼성전기주식회사
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Abstract

본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지는 제1 방향으로 대향하는 제1 및 제2 면, 제2 방향로 대향하는 제3 및 제4 면, 제3 방향으로 대향하는 제5 및 제6 면을 포함하고, 고체 전해질층 및 상기 고체 전해질층을 사이에 두고 제3 방향으로 적층되며 적어도 일부가 상기 제1 면으로 인출되는 양극층 및 적어도 일부가 상기 제2 면으로 인출되는 음극층을 포함하는 전지 바디; 상기 양극층과 접속하고 상기 전지 바디의 제1 면 상에 배치되는 양극 단자; 및 상기 음극층과 접속하고 상기 전지 바디의 제2 면 상에 음극 단자;를 포함하며, 상기 양극층은 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면으로 인출되는 양극 리드부를 포함하고, 상기 음극층은 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면으로 인출되는 음극 리드부를 포함하며, 상기 양극 단자의 적어도 일부는 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되어 배치되며, 상기 음극 단자의 적어도 일부는 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되고, 상기 양극 단자와 이격되어 배치될 수 있다.

Description

전고체 전지 {ALL SOLID STATE BATTERY}
본 발명은 전고체 전지에 관한 것이다.
최근 전기를 에너지원으로 사용하는 장치가 늘어나고 있다. 스마트폰, 캠코더, 노트북 PC 및 전기 자동차 등 전기를 사용하는 적용분야가 확대되면서 전기 화학 소자를 이용한 전기 저장 소자에 대한 관심이 높아지고 있다. 다양한 전기 화학 소자 중에서도 충·방전이 가능하고, 작동 전압이 높으며, 에너지 밀도가 월등히 큰 리튬 이차 전지가 각광을 받고 있다.
리튬 이차 전지는 양극 및 음극에 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 물질을 적용하고, 상기 양극과 음극 사이에 액체 전해질을 주입시켜 제조되며, 상기 음극 및 양극에서의 리튬 이온의 삽입 및 탈리에 따른 산화 환원반응에 의해 전기가 생성 또는 소비된다. 이러한 리튬 이차전지는 기본적으로 전지의 작동 전압 범위에서 안정해야 하고, 충분히 빠른 속도로 이온을 전달할 수 있는 성능을 가져야 한다.
이러한 리튬 이차 전지에 비수성 전해액과 같은 액체 전해질을 사용하는 경우 방전용량 및 에너지밀도가 큰 장점이 있다. 그러나 리튬 이차 전지는 고전압의 구현이 어려우며, 전해액 누출, 화재 및 폭발의 위험성이 높은 문제점이 있다.
상기 문제점을 해결하기 위해, 액체 전해질 대신 고체 전해질을 적용한 이차 전지가 대안으로 제시되고 있다. 고체 전해질은 폴리머계 고체 전해질과 세라믹계 고체 전해질로 구분될 수 있으며, 이 중 세라믹계 고체 전해질은 높은 안정성을 나타내는 장점이 있다. 하지만, 고체 전해질 전지는 높은 계면 저항 및 계면 부반응 등으로 인하여 이온 전도도가 떨어지는 문제가 있으며, 활물질의 활용률 및 율속 증가가 요구되고 있다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는 이온 전도도가 우수한 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는, 소형화가 가능하면서도 충분한 용량을 확보할 수 있는 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는, 높은 충방전 속도를 가지는 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지는 제1 방향으로 대향하는 제1 및 제2 면, 제2 방향로 대향하는 제3 및 제4 면, 제3 방향으로 대향하는 제5 및 제6 면을 포함하고, 고체 전해질층 및 상기 고체 전해질층을 사이에 두고 제3 방향으로 적층되며 적어도 일부가 상기 제1 면으로 인출되는 양극층 및 적어도 일부가 상기 제2 면으로 인출되는 음극층을 포함하는 전지 바디; 상기 양극층과 접속하고 상기 전지 바디의 제1 면 상에 배치되는 양극 단자; 및 상기 음극층과 접속하고 상기 전지 바디의 제2 면 상에 음극 단자;를 포함하며, 상기 양극층은 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면으로 인출되는 양극 리드부를 포함하고, 상기 음극층은 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면으로 인출되는 음극 리드부를 포함하며, 상기 양극 단자의 적어도 일부는 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되어 배치되며, 상기 음극 단자의 적어도 일부는 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되고, 상기 양극 단자와 이격되어 배치될 수 있다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 하나는 전고체 전지의 이온 전도도를 향상시킬 수 있는 것이다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 하나는 전고체 전지의 소형화와 동시에 충분한 용량을 가지는 전고체 전지를 제공할 수 있는 것이다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 하나는 전고체 전지의 충방전 속도를 향상시킬 수 있는 것이다.
다만, 본 발명의 다양하면서도 유익한 장점과 효과는 상술한 내용에 한정되지 않으며, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명하는 과정에서 보다 쉽게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 2는 도 1의 전지 바디를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 3은 도 1의 I-I' 단면도이다.
도 4는 본 발명에 따른 적층 세라믹 전자부품의 양극층을 모식적으로 나타내는 평면도이다.
도 5는 본 발명에 따른 적층 세라믹 전자부품의 음극층을 모식적으로 나타내는 평면도이다.
도 6은 본 발명의 다른 실시형태에 따른 전지 바디를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 7은 도 6의 단면도이다.
도 8은 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지의 적층 형태를 모식적으로 나타내는 분해 사시도이다.
도 9는 종래 기술과 본 발명의 구조를 비교하는 평면도이다.
도 10은 본 발명에 따른 전고체 전지의 실시예 및 비교예에 대한 그래프이다.
이하, 구체적인 실시형태 및 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시형태를 설명한다. 이는 본 명세서에 기재된 기술을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 실시예의 다양한 변경 (modifications), 균등물 (equivalents), 및/또는 대체물 (alternatives)을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 도면의 설명과 관련하여, 유사한 구성요소에 대해서는 유사한 참조부호가 사용될 수 있다.
그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하고, 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었으며, 동일한 사상의 범위 내의 기능이 동일한 구성요소는 동일한 참조부호를 사용하여 설명할 수 있다.
본 명세서에서, "가진다", "가질 수 있다", "포함한다", 또는 "포함할 수 있다" 등의 표현은 해당 특징 (예: 수치, 기능, 동작, 또는 부품 등의 구성요소)의 존재를 가리키며, 추가적인 특징의 존재를 배제하지 않는다.
본 명세서에서, "A 및/또는 B", "A 및 B 중 적어도 하나", 또는 "A 및 B 중 하나 또는 그 이상" 등의 표현은 함께 나열된 항목들의 모든 가능한 조합을 포함할 수 있다. 예를 들면, "A 및/또는 B", "A 및 B 중 적어도 하나", 또는 "A 및 B 중 하나 또는 그 이상"은, (1) 적어도 하나의 A를 포함, (2) 적어도 하나의 B를 포함, 또는 (3) 적어도 하나의 A 및 적어도 하나의 B 모두를 포함하는 경우를 모두 지칭할 수 있다.
도면에서, X 방향은 제1 방향, L 방향 또는 길이 방향, Y 방향은 제2 방향, W 방향 또는 폭 방향, Z 방향은 제3 방향, T 방향 또는 두께 방향으로 정의될 수 있다.
본 발명은 전고체 전지(100)에 관한 것이다. 도 1 내지 도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지(100)를 개략적으로 나타내는 도면이다. 도 1 내지 도 5를 참조하면, 본 발명에 따른 전고체 전지(100)는 제1 방향(X 방향)으로 대향하는 제1 및 제2 면(S1, S2), 제2 방향(Y 방향)으로 대향하는 제3 및 제4 면(S3, S4), 제3 방향(Z 방향)으로 대향하는 제5 및 제6 면(S5, S6)을 포함하고, 고체 전해질(111) 및 상기 고체 전해질(111)을 사이에 두고 제3 방향(Z 방향)으로 적층되며 적어도 일부가 상기 전지 바디의 제1 면으로 인출되는 양극층(121) 및 적어도 일부가 상기 전지 바디의 제2 면으로 인출되는 음극층(122)을 포함하는 전지 바디(110); 상기 양극층과 접속하고 상기 전지 바디의 제1 면 상에 배치되는 양극 단자; 및 상기 음극층과 접속하고 상기 전지 바디의 제2 면 상에 음극 단자;를 포함할 수 있다.
이 때, 상기 양극층은 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면으로 인출되는 양극 리드부를 포함하고, 상기 음극층은 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면으로 인출되는 음극 리드부를 포함할 수 있다. 또한, 상기 양극 단자의 적어도 일부는 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되어 배치되며, 상기 음극 단자의 적어도 일부는 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되고, 상기 양극 단자와 이격되어 배치될 수 있다.
종래의 전고체 전지는 기존의 수동 소자와 같이 전지 바디의 머릿면에 외부 단자 전극을 형성한 구조를 사용하는 것이 일반적이다. 상기 구조는, 양극층 및 음극층이 외부 단자 전극과 전지 바디의 머릿면을 통해 접속하는 구조에 해당한다. 하지만 상기 구조의 경우 전극의 활용율이 떨어지고, 전하의 이동 경로가 길어지는 문제가 있다. 본 발명에 따른 전고체 전지는 전지 바디의 제2 방향의 양 방향으로 인출되는 양극 리드부 및 음극 리드부를 포함하고, 양극 단자 및 음극 단자의 적어도 일부가 상기 전지 바디의 제2 방향의 양 면 상으로 연장되어 배치됨으로써 전하의 이동 경로를 줄여 이온 전도도를 높일 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 바디(110)는 고체 전해질층(111), 양극층(121), 음극층(122), 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 본 발명에 따른 고체 전해질층(111)은 가넷계(Garnet-type), 나시콘계(Nasicon-type), 리시콘계(LISICON-type), 페로브스카이트계(perovskite-type) 및 리폰계(LiPON-type)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 가넷계 고체 전해질은 Li7La3Zr2O12 등 LiaLabZrcO12로 표시되는 리튬-란타늄-지르코늄-산화물(lithium lanthanum zirconium oxide, LLZO)을 의미할 수 있으며, 상기 나시콘계 고체 전해질은 Li1+xAlxM2-x(PO4)3(LAMP) (0<x<2, M=Zr, Ti, Ge) 형 화합물에 Ti가 도입된 Li1+xAlxTi2-x(PO4)3 (0<x<1)의 리튬-알루미늄-티타늄-인산염(LATP), 과량의 리튬이 도입된 Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 등 Li1+xAlxGe2-x(PO4)3 (0<x<1)로 표시되는 리튬-알루미늄-게르마늄-인산염 (LAGP) 및/또는 LiZr2(PO4)3의 리튬-지르코늄-인산염 (LZP)을 의미할 수 있다.
또한, 상기 리시콘계 고체 전해질은 또는 xLi3AO4-(1-x)Li4BO4 (A: P, As, V 등, B: Si, Ge, Ti 등)로 표시되며 Li4Zn(GeO4)4, Li10GeP2O12(LGPO), Li3.5Si0.5P0.5O4, Li10.42Si(Ge)1.5P1.5Cl0.08O11.92 등을 포함하는 고용체 산화물 및 Li4-xM1-yM'y'S4 (M= Si, Ge and M' = P, Al, Zn, Ga)로 표시되는 Li2S-P2S5, Li2S-SiS2, Li2S-SiS2-P2S5, Li2S-GeS2 등을 포함하는 고용체 황화물을 의미할 수 있다.
그리고 상기 페로브스카이트계 고체 전해질은 Li1/8La5/8TiO3 등 Li3xLa2/3-x□1/3-2xTiO3 (0<x<0.16, □ 공공)으로 표시되는 리튬-란타늄-티타늄-산화물(lithium lanthanum titanate, LLTO)을 의미할 수 있으며, 상기 리폰계 고체 전해질은 Li2.8PO3.3N0.46 등의 리튬-포스포러스-옥시나이트라이드(lithium phosphorous oxynitride)와 같은 질화물을 의미할 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 양극층(121)은 양극 활물질 및 도전재를 포함할 수 있다. 예를 들어 본 발명에 따른 전고체 전지의 양극층은 양극 활물질과 도전재가 혼합되어 배치되는 일체형 양극층일 수 있다.
이 때, 양극층의 양극 활물질 및 도전재는 전고체 전지의 전지 바디 내에서 배치되는 영역의 적어도 일부가 중첩될 수 있다. 이는 본 발명에 따른 전고체 전지는 별도의 양극 집전체를 사용하지 않는 단일 구조의 복합 양극층을 사용하기 때문이며, 양극 집전체가 차지하는 공간에 비례하여 양극 활물질이 충진되는 양이 증가하므로 전지 용량 증대에 기여할 수 있다.
상기 양극 활물질은 예를 들어 하기 화학식으로 표시되는 화합물일 수 있다: LiaAl-bMbD2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5); LiaEl-bMbO2-cDc (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05); LiE2-bMbO4-cDc (식중 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05); LiaNi1-b-cCobMcDα(식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α≤2); LiaNi1-b-cCobMcO2-αXα(식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cCobMcO2-αX2 (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cMnbMcDα (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α≤2); LiaNi1-b-cMnbMcO2-αXα (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cMnbMcO2-αX2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNibEcGdO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.9, 0≤c≤0.5, 0.001≤d≤0.1); LiaNibCocMndGeO2 (식중,0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.9, 0≤c≤0.5, 0≤d≤0.5, 0.001≤e≤0.1); LiaNiGbO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaCoGbO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaMnGbO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaMn2GbO4 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); QO2; QS2; LiQS2; V2O5; LiV2O2; LiRO2; LiNiVO4; Li(3-f)J2(PO4)3 (0≤f≤2); Li(3-f)Fe2(PO4)3 (식중, 0≤f≤2); 및 LiFePO4, 상기 화학식에서 A 는 Ni, Co, or Mn; M은 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V, 또는 희토류원소(rare-earth element); D는 O, F, S, or P; E 는 Co 또는 Mn; X 는 F, S, 또는 P; G 는 Al, Cr, Mn, Fe, Mg, La, Ce, Sr, or V; Q는 Ti, Mo 또는 Mn; R 은 Cr, V, Fe, Sc, 또는 Y; J 는 V, Cr, Mn, Co, Ni, 또는 Cu이다.
상기 양극 활물질은 또한, LiCoO2, LiMnxO2x (식중, x =1 또는 2), LiNi1-xMnxO2x (식중, 0<x<1), LiNi1-x-yCoxMnyO2 (식중, 0≤x≤0.5, 0≤y≤0.5), LiFePO4, TiS2, FeS2, TiS3, 또는 FeS3일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 도전재는 본 발명의 전고체 전지(100)에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본계 물질; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본; 리튬(Li), 주석(Sn), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 구리(Cu) 등의 금속 성분, 이들의 산화물, 질화물 또는 불화물 등; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
본 발명의 일 예시에서, 전고체 전지의 양극층은 고체 전해질 성분을 추가로 포함할 수 있다. 상기 고체 전해질 성분은 전술한 성분 중 하나 이상의 성분을 사용할 수 있으며, 양극층 내의 이온 전도 채널로 기능할 수 있다. 이를 통해 계면 저항을 저감시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 본 발명에 따른 양극층(121)은 양극 리드부를 포함할 수 있다. 상기 양극 리드부는 상기 양극층이 연장된 것으로, 본 발명에 따른 전고체 전지의 전지 바디의 제3 면 및 제4 면으로 인출될 수 있다. 상기 양극 리드부는 양극 단자와 접속하며, 상기 양극층의 음극 단자 방향의 끝단과 양극 단자 사이의 거리를 줄이는 기능을 수행할 수 있다. 이를 통해 전류 경로(Current Loop)를 줄일 수 있어 이온 전도도 및 충방전 속도를 높일 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 양극층이 양극 리드부를 포함하는 경우, 상기 양극층은 T자 형상일 수 있다. 상기 양극층의 양극 리드부는 양극층의 제2 방향의 양 측면에 배치될 수 있으며, 상기 양극 리드부를 포함하는 양극층이 전지 바디의 제1 면을 가로지르도록 배치되는 경우, 상기 양극층은 T자 형상을 가질 수 있다. 상기 양극층의 형상은 제3 방향에서 바라본 모양을 의미할 수 있다. 상기 양극층이 T자 형상을 가지는 경우, 양극 리드부가 전지 바디의 외부로 인출되는 면적을 증가시킬 수 있으며, 양극 단자와 접속하는 면적을 증가시켜 양극 단자의 접합력을 향상시킬 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 양극 리드부의 제1 방향의 평균 길이는 전지 바디의 제1 방향의 평균 길이의 10% 이상 및/또는 50% 미만의 범위 내일 수 있다. 본 명세서에서, 어떤 부재의 「길이」는 어떤 부재를 제1 방향과 평행한 방향으로 측정한 최단 수직 거리를 의미할 수 있으며, 「평균 길이」란 전고체 전지의 중심을 지나며 동시에 Y축에 수직인 방향으로 절단한 절단면(XZ평면)에 대하여, 상기 부재의 제3 방향을 따라 같은 간격으로 10등분한 지점에서 측정한 길이의 산술 평균을 의미할 수 있다. 본 발명에 따른 전고체 전지는 양극 리드부의 제1 방향의 평균 길이가 전지 바디의 제1 방향의 평균 길이의 10% 이상이 되도록 함으로써 전하의 이동 경로를 효과적으로 줄일 수 있다. 또한, 양극 단자와 음극 단자 사이의 쇼트를 방지하기 위해, 상기 양극 리드부의 제1 방향의 평균 길이는 전지 바디의 제1 방향의 평균 길이의 50% 미만이어야 한다.
상기 양극층을 형성하는 방법은 특별히 제한되는 것은 아니나, 예를 들어 전술한 양극 활물질, 도전재(필요에 따라서는 고체 전해질층 추가로 포함하는) 및 바인더 등을 혼합하여 슬러리를 형성하고, 이를 별도의 지지체 상에 캐스팅한 다음 이를 경화하여 양극층(121)을 제조할 수 있다. 즉 본 발명에 따른 양극층은 별도의 양극 집전체가 배치되지 않는 구조일 수 있으며, 양극 활물질 및 도전재(및 고체 전해질)이 하나의 층 내에 혼합되어 배치될 수 있다.
상기 바인더는, 상기 활물질과 도전제 등의 결합력을 향상시키기 위해 사용할 수 있다. 상기 바인더는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무 및 다양한 공중합체 등을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 음극층(122)은 음극 활물질 및 도전재를 포함할 수 있다. 예를 들어 본 발명에 따른 전고체 전지의 음극층은 음극 활물질과 도전재가 혼합되어 배치되는 일체형 음극층일 수 있다.
이 때, 음극층의 음극 활물질 및 도전재는 전고체 전지의 전지 바디 내에서 배치되는 영역의 적어도 일부가 중첩될 수 있다. 이는 본 발명에 따른 전고체 전지는 별도의 음극 집전체를 사용하지 않는 단일 구조의 복합 음극층을 사용하기 때문이며, 음극 집전체가 차지하는 공간에 비례하여 음극 활물질이 충진되는 양이 증가하므로 전지 용량 증대에 기여할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)에 포함되는 음극은 통상적으로 사용되는 음극 활물질을 포함할 수 있다. 상기 음극 활물질로는 탄소계 재료, 실리콘, 실리콘 산화물, 실리콘계 합금, 실리콘-탄소계 재료 복합체, 주석, 주석계 합금, 주석-탄소 복합체, 금속 산화물 또는 그 조합을 사용할 수 있으며, 리튬 금속 및/또는 리튬 금속 합금을 포함할 수 있다.
상기 리튬 금속 합금은 리튬과, 리튬과 합금 가능한 금속/준금속을 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 리튬과 합금 가능한 금속/준금속은 Si, Sn, Al, Ge, Pb, Bi, Sb, Si-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13 내지 16족 원소, 전이금속, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Si는 포함하지 않는다), Sn-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13족 내지 16족 원소, 전이금속, 리튬티타늄옥사이드(Li4Ti5O12) 등의 전이금속 산화물, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Sn은 포함하지 않는다) 및 MnOx (0 < x ≤ 2) 등일 수 있다. 상기 원소 Y로는 Mg, Ca, Sr, Ba, Ra, Sc, Y, Ti, Zr, Hf, Rf, V, Nb, Ta, Db, Cr, Mo, W, Sg, Tc, Re, Bh, Fe, Pb, Ru, Os, Hs, Rh, Ir, Pd, Pt, Cu, Ag, Au, Zn, Cd, B, Al, Ga, Sn, In, Tl, Ge, P, As, Sb, Bi, S, Se, Te, Po, 또는 이들의 조합일 수 있다.
또한, 상기 리튬과 합금가능한 금속/준금속의 산화물은 리튬 티탄 산화물, 바나듐 산화물, 리튬 바나듐 산화물, SnO2, SiOx(0<x<2) 등일 수 있다. 예를 들어, 상기 음극 활물질은 원소 주기율표의 13족 내지 16족 원소로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상의 원소를 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 음극 활물질은 Si, Ge 및 Sn으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상의 원소를 포함할 수 있다.
상기 탄소계 재료는 결정질 탄소, 비정질 탄소 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 상기 결정질 탄소는 무정형, 판상, 인편상(flake), 구형 또는 섬유형의 천연 흑연 또는 인조 흑연과 같은 흑연일 수 있다. 또한, 상기 비정질 탄소는 소프트 카본(soft carbon: 저온 소성 탄소) 또는 하드 카본(hard carbon), 메조페이스 피치(mesophase pitch) 탄화물, 소성된 코크스, 그래핀, 카본블랙, 플러렌 수트(fullerene soot), 카본나노튜브, 및 탄소섬유로 등일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 실리콘은 Si, SiOx(0 <x <2, 예를 들어 0.5 내지 1.5), Sn, SnO2, 또는 실리콘 함유 금속 합금 및 이들이 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다. 상기 실리콘 함유 금속 합금은 예를 들어 실리콘과, Al, Sn, Ag, Fe, Bi, Mg, Zn, in, Ge, Pb 및 Ti 중에서 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 음극층은 양극층과 동일한 도전재를 사용할 수 있다. 상기 음극층(122)은 상술한 양극 제조과정에서 양극 활물질 대신 음극 활물질을 사용한 것을 제외하고는 거의 동일한 방법에 따라 제조할 수 있다.
본 발명의 일 예시에서, 전고체 전지의 음극층은 고체 전해질 성분을 추가로 포함할 수 있다. 상기 고체 전해질 성분은 전술한 성분 중 하나 이상의 성분을 사용할 수 있으며, 음극층 내의 이온 전도 채널로 기능할 수 있다. 이를 통해 계면 저항을 저감시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 본 발명에 따른 음극층(122)은 음극 리드부를 포함할 수 있다. 상기 음극 리드부는 상기 음극층이 연장된 것으로, 본 발명에 따른 전고체 전지의 전지 바디의 제3 면 및 제4 면으로 인출될 수 있다. 상기 음극 리드부는 음극 단자와 접속하며, 상기 음극층의 양극 단자 방향의 끝단과 음극 단자 사이의 거리를 줄이는 기능을 수행할 수 있다. 이를 통해 전류 경로(Current Loop)를 줄일 수 있어 이온 전도도 및 충방전 속도를 높일 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 음극층이 음극 리드부를 포함하는 경우, 상기 음극층은 T자 형상일 수 있다. 상기 음극층의 음극 리드부는 음극층의 제2 방향의 양 측면에 배치될 수 있으며, 상기 음극 리드부를 포함하는 음극층이 전지 바디의 제1 면을 가로지르도록 배치되는 경우, 상기 음극층은 T자 형상을 가질 수 있다. 상기 음극층의 형상은 제3 방향에서 바라본 모양을 의미할 수 있다. 상기 음극층이 T자 형상을 가지는 경우, 음극 리드부가 전지 바디의 외부로 인출되는 면적을 증가시킬 수 있으며, 음극 단자와 접속하는 면적을 증가시켜 음극 단자의 접합력을 향상시킬 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 음극 리드부의 제1 방향의 평균 길이는 전지 바디의 제1 방향의 평균 길이의 10% 이상 및/또는 50% 미만의 범위 내일 수 있다. 본 발명에 따른 전고체 전지는 음극 리드부의 제1 방향의 평균 길이가 전지 바디의 제1 방향의 평균 길이의 10% 이상이 되도록 함으로써 전하의 이동 경로를 효과적으로 줄일 수 있다. 또한, 양극 단자와 음극 단자 사이의 쇼트를 방지하기 위해, 상기 음극 리드부의 제1 방향의 평균 길이는 전지 바디의 제1 방향의 평균 길이의 50% 미만이어야 한다.
본 발명의 다른 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 전지 바디는 복수의 양극층 및/또는 복수의 음극층을 포함할 수 있다. 도 6 및 도 7은 본 예시에 따른 전고체 전지를 모식적으로 나타내는 도면이다. 도 6 및 도 7을 참조하면, 본 발명에 따른 전고체 전지는 양극층 및 음극층을 각각 2개 이상 포함할 수 있으며, 상기 양극층 및 음극층은 고체 전해질층을 사이에 두고 교대로 적층되어 배치될 수 있다. 본 예시와 같이 양극층 및/또는 음극층이 복수개 배치되는 경우 높은 충방전 속도와 고용량을 구현할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지는 양극층과 접속하고 전지 바디의 제1 면 상에 배치되는 양극 단자; 및 음극층과 접속하고 상기 전지 바디의 제2 면 상에 배치되는 음극 단자;를 포함할 수 있다. 상기 양극 단자(131)의 일부는 전지 바디의 제1 면(S1) 상에 배치되고, 상기 양극 단자(1311)의 적어도 일부는 상기 전지 바디의 제3 면(S3) 및 제4 면(S4) 상으로 연장되어 배치될 수 있다. 또한, 상기 음극 단자(132)의 일부는 상기 전지 바디의 제2 면(S2) 상에 배치되고, 상기 음극 단자(1322)의 적어도 일부는 상기 전지 바디의 제3 면(S3) 및 제4 면(S4) 상으로 연장되어 배치될 수 있다. 이 때, 상기 양극 단자와 음극 단자는 서로 이격되어 배치될 수 있다.
본 발명의 일 예시에서, 전고체 전지의 양극 단자는 양극 리드부를 전부 덮도록 배치되고, 음극 단자는 음극 리드부를 전부 덮도록 배치될 수 있다. 상기 양극 리드부 및 음극 리드부는, 전술한 바와 같이 각각 전지 바디의 3개의 면으로 인출될 수 있다. 상기 양극 단자는 상기 양극 리드부의 상기 전지 바디의 제1 면, 제3 면 및 제4 면으로 인출되는 면을 전부 덮도록 배치될 수 있으며, 상기 음극 단자는 상기 음극 리드부의 상기 전지 바디의 제2 면, 제3 면 및 제4 면으로 인출되는 면을 전부 덮도록 배치될 수 있다. 상기 양극 단자 및 음극 단자가 양극 리드부 및 음극 리드부를 각각 전부 덮도록 배치되어 양극층 및 음극층이 본 발명에 따른 전고체 전지의 외부로 노출되지 않을 수 있으며, 외부의 수분 침투 등을 방지할 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 양극층은 전지 바디의 제1 면과 제3 면이 만나는 모서리 및/또는 제1 면과 제4 면이 만나는 모서리 상에서 양극 단자와 접속할 수 있다. 또한, 음극층은 상기 전지 바디의 제2 면과 제3 면이 만나는 모서리 및/또는 제2 면과 제4 면이 만나는 모서리 상에서 음극 단자와 접속할 수 있다. 상기 양극층이 전지 바디의 제1 면과 제3 면이 만나는 모서리 및/또는 제1 면과 제4 면이 만나는 모서리 상에 배치된다는 것은, 양극층이 포함하는 양극 리드부가 상기 전지 바디의 제1 면과 제3 면이 만나는 모서리 및/또는 제1 면과 제4 면이 만나는 모서리까지 배치되는 것을 의미할 수 있다. 또한, 상기 음극층이 전지 바디의 제2 면과 제3 면이 만나는 모서리 및/또는 제2 면과 제4 면이 만나는 모서리 상에 배치된다는 것은, 음극층이 포함하는 음극 리드부가 상기 전지 바디의 제2 면과 제3 면이 만나는 모서리 및/또는 제2 면과 제4 면이 만나는 모서리까지 배치되는 것을 의미할 수 있다. 본 발명에 따른 전고체 전지의 양극층 및/또는 음극층이 상기와 같이 배치되는 경우 양극 단자 및/또는 음극 단자와의 접촉 면적을 증대시켜 양극 단자 및/또는 음극 단자의 결합력을 향상시킬 수 있다.
상기 양극 단자(131) 및 음극 단자(132)는 예를 들어 양극층 및 음극층의 인출부 상에 도전성 금속을 포함하는 단자 전극용 페이스트를 도포하여 형성하거나, 소결이 완료된 전지 바디(110)의 양극층 및 음극층 상에 단자 전극용 페이스트 또는 파우더를 도포하고 유도 가열 등의 방식으로 이를 소성하여 형성할 수 있다. 상기 도전성 금속은 예를 들어 구리(Cu), 니켈(Ni), 주석(Sn), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 텅스텐(W), 티타늄(Ti), 납(Pb) 및 이들의 합금 중 하나 이상의 도전성 금속일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
하나의 예시에서. 본 발명에 따른 전고체 전지(100)는 양극 단자(131) 및 음극 단자(132) 상에 각각 배치되는 도금층(미도시)을 추가로 포함할 수 있다. 상기 도금층은 구리(Cu), 니켈(Ni), 주석(Sn), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 텅스텐(W), 티타늄(Ti), 납(Pb) 및 이들의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 도금층은 단수 층 또는 복수 층형성될 수 있으며, 스퍼터 또는 전해 도금(Electric Deposition)에 의해 형성될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
<실험예>
LAGP(Li1.5Al0.5Ge1.5(PO4)3)를 전해질로 포함하는 고체 전해질 형성용 페이스트를 캐리어 필름 상에 도포하고, 이를 건조하여 고체 전해질층 시트를 제조하였다. 제조된 고체 전해질층 시트 상에 활물질로 LVP(Li3V3(PO4)3), 전해질로 LAGP를 같은 중량부로 포함하고, 도전재로 카본을 사용한 전극 형성용 페이스트를 도포하고 이를 건조하여 전극 시트를 형성하였다. 이후 상기 제조된 고체 전해질 시트 및 전극 시트를 적층하고 이를 열처리하여 길이 및 폭이 각각 1 cm 인 전지 바디를 제조하였다. 상기 제조된 전지 바디의 제1 면 및 제2 면 상에 단자 전극을 형성하여 비교예의 전고체 전지를 제조하였다.
실시예는 전극층 형성용 시트를 전지 바디의 제3 면 및 제4 면 상으로 인출되도록 도포하고, 제조된 전지 바디의 제3 면 및 제4 면 상에 단자 전극을 형성한 것을 제외하고는 비교예와 동일하게 프로토 타입 전지를 제조하였다. 단자 전극의 길이는 바디의 길이의 약 30%가 되도록 조절하였다.
제조된 비교예 및 실시예의 전지 100개에 대하여 LCR 미터를 사용하여 비교예와 실시예의 전지의 양극 단자 및 음극 단자의 중앙부에서 1kHz에서 측정한 저항을 도 10에 도시하였다. 도 10에 나타난 바와 같이, 비교예의 전고체 전지에 비하여 실시예의 전고체 전지는 약 41.7%의 저항 감소 효과가 있음을 확인할 수 있다. 이를 통해 본 발명에 따른 전고체 전지는 기존의 전지 구조에 비하여 높은 이온 전도도 및 낮은 저항을 가지는 것을 확인할 수 있다.
이상에서 본 발명의 실시 형태에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명은 상술한 실시형태 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니며, 첨부된 청구범위에 의해 한정하고자 한다. 따라서, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능할 것이며, 이 또한 본 발명의 범위에 속한다고 할 것이다.
100: 전고체 전지
110: 바디
111: 고체 전해질
121: 양극층
122: 음극층
131: 양극 단자
132: 음극 단자

Claims (12)

  1. 제1 방향으로 대향하는 제1 및 제2 면, 제2 방향로 대향하는 제3 및 제4 면, 제3 방향으로 대향하는 제5 및 제6 면을 포함하고, 고체 전해질층 및 상기 고체 전해질층을 사이에 두고 제3 방향으로 적층되며 적어도 일부가 상기 제1 면으로 인출되는 양극층 및 적어도 일부가 상기 제2 면으로 인출되는 음극층을 포함하는 전지 바디;
    상기 양극층과 접속하고 상기 전지 바디의 제1 면 상에 배치되는 양극 단자; 및
    상기 음극층과 접속하고 상기 전지 바디의 제2 면 상에 배치되는 음극 단자;를 포함하며,
    상기 양극층은 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면으로 인출되는 양극 리드부를 포함하고,
    상기 음극층은 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면으로 인출되는 음극 리드부를 포함하며,
    상기 양극 단자의 적어도 일부는 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되어 배치되며,
    상기 음극 단자의 적어도 일부는 상기 전지 바디의 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되고, 상기 양극 단자와 이격되어 배치되는 전고체 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 양극층 및 음극층은 T자 형상인 전고체 전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 양극층은 상기 전지 바디의 제1 면과 제3 면이 만나는 모서리 및/또는 제1 면과 제4 면이 만나는 모서리 상에서 상기 양극 단자와 접속하고,
    상기 음극층은 상기 전지 바디의 제2 면과 제3 면이 만나는 모서리 및/또는 제2 면과 제4 면이 만나는 모서리 상에서 상기 음극 단자와 접속하는 전고체 전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 양극 단자는 상기 양극 리드부를 전부 덮도록 배치되고,
    상기 음극 단자는 상기 음극 리드부를 전부 덮도록 배치되는 전고체 전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 양극 리드부의 제1 방향의 평균 길이는 상기 전지 바디의 제1 방향의 평균 길이의 10% 이상 및/또는 50% 미만의 범위 내인 전고체 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 음극 리드부의 제1 방향의 평균 길이는 상기 전지 바디의 제1 방향의 평균 길이의 10% 이상 및/또는 50% 미만의 범위 내인 전고체 전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 양극층은 양극 활물질 및 도전재를 포함하고,
    상기 음극층은 음극 활물질 및 도전재를 포함하는 전고체 전지.
  8. 제7항에 있어서,
    상기 양극 활물질 및 도전재가 상기 전지 바디 내에 배치되는 영역의 적어도 일부가 중첩되고,
    상기 음극 활물질 및 도전재가 상기 전지 바디 내에 배치되는 영역의 적어도 일부가 중첩되는 전고체 전지.
  9. 제7항에 있어서,
    상기 양극층은 고체 전해질을 추가로 포함하는 전고체 전지.
  10. 제7항에 있어서,
    상기 음극층은 고체 전해질을 추가로 포함하는 전고체 전지.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 전지 바디는 양극층 및 음극층을 각각 복수개 포함하는 전고체 전지.
  12. 제11항에 있어서,
    상기 복수의 양극층 및 음극층은 서로 교대로 적층되도록 배치되는 전고체 전지.
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