KR20220096935A - 전고체 전지 - Google Patents

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KR20220096935A
KR20220096935A KR1020200189796A KR20200189796A KR20220096935A KR 20220096935 A KR20220096935 A KR 20220096935A KR 1020200189796 A KR1020200189796 A KR 1020200189796A KR 20200189796 A KR20200189796 A KR 20200189796A KR 20220096935 A KR20220096935 A KR 20220096935A
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민경복
김태훈
정지형
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삼성전기주식회사
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Abstract

본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지는 중심축이 제1 방향을 향하며, 중심으로부터 양극 활물질, 양극 지지체, 고체 전해질층, 음극 활물질 및 음극 지지체가 순차 적층된 기둥형 전지셀; 상기 전지셀의 제3 방향의 양 면 상에 배치되는 복수의 연결 부재; 상기 연결 부재와 각각 접속하는 음극 단자; 및 양극 단자;를 포함하고, 상기 전지셀의 제3 방향에 배치되고 제1 방향을 따라 배치되는 홈부를 포함하며, 적어도 2개 이상의 전지셀을 포함할 수 있다.

Description

전고체 전지 {ALL SOLID STATE BATTERY}
본 발명은 전고체 전지에 관한 것이다.
최근 전기를 에너지원으로 사용하는 장치가 늘어나고 있다. 스마트폰, 캠코더, 노트북 PC 및 전기 자동차 등 전기를 사용하는 적용분야가 확대되면서 전기 화학 소자를 이용한 전기 저장 소자에 대한 관심이 높아지고 있다. 다양한 전기 화학 소자 중에서도 충·방전이 가능하고, 작동 전압이 높으며, 에너지 밀도가 월등히 큰 리튬 이차 전지가 각광을 받고 있다.
리튬 이차 전지는 양극 및 음극에 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 물질을 적용하고, 상기 양극과 음극 사이에 액체 전해질을 주입시켜 제조되며, 상기 음극 및 양극에서의 리튬 이온의 삽입 및 탈리에 따른 산화 환원반응에 의해 전기가 생성 또는 소비된다. 이러한 리튬 이차전지는 기본적으로 전지의 작동 전압 범위에서 안정해야 하고, 충분히 빠른 속도로 이온을 전달할 수 있는 성능을 가져야 한다.
이러한 리튬 이차 전지에 비수성 전해액과 같은 액체 전해질을 사용하는 경우 방전용량 및 에너지밀도가 큰 장점이 있다. 그러나 리튬 이차 전지는 고전압의 구현이 어려우며, 전해액 누출, 화재 및 폭발의 위험성이 높은 문제점이 있다.
상기 문제점을 해결하기 위해, 액체 전해질 대신 고체 전해질을 적용한 이차 전지가 대안으로 제시되고 있다. 고체 전해질은 폴리머계 고체 전해질과 세라믹계 고체 전해질로 구분될 수 있으며, 이 중 세라믹계 고체 전해질은 높은 안정성을 나타내는 장점이 있다. 하지만, 세라믹계 고체 전해질을 사용한 전지는 소결 과정에서의 소결 수축 차이로 인해 내부에 응력이 남는 문제가 있으며, 충방전을 반복하는 과정에서 수축 및 팽창이 반복되어 전지 자체의 기계적 강도가 저하되는 문제점이 있다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는 구조적 안정성을 가질 수 있는 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는, 기계적 강도를 향상시킬 수 있는 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는, 장기 신뢰성이 향상된 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지는 중심축이 제1 방향을 향하며, 중심으로부터 양극 활물질, 양극 지지체, 고체 전해질층, 음극 활물질 및 음극 지지체가 순차 적층된 기둥형 전지셀; 상기 전지셀의 제3 방향의 양 면 상에 배치되는 복수의 연결 부재; 상기 연결 부재와 각각 접속하는 음극 단자; 및 양극 단자;를 포함하고, 상기 전지셀의 제3 방향에 배치되고 제1 방향을 따라 배치되는 홈부를 포함하며, 적어도 2개 이상의 전지셀을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 하나는 전고체 전지의 구조적 안정성을 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 전고체 전지의 기계적 강도를 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 장기 신뢰성이 향상된 전고체 전지를 제공할 수 있는 것이다.
다만, 본 발명의 다양하면서도 유익한 장점과 효과는 상술한 내용에 한정되지 않으며, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명하는 과정에서 보다 쉽게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 2는 도 1의 전지 바디를 개략적으로 나타내는 사시도이다
도 3은 본 발명에 따른 전지셀의 예시적인 구조를 나타내는 사시도이다.
도 4 및 도 5는 본 발명에 따른 전지셀의 예시적인 형태를 나타내는 단면도이다.
도 6 및 도 7은 본 발명의 전고체 전지의 변형 형태를 나타내는 사시도이다.
이하, 구체적인 실시형태 및 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시형태를 설명한다. 이는 본 명세서에 기재된 기술을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 실시예의 다양한 변경 (modifications), 균등물 (equivalents), 및/또는 대체물 (alternatives)을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 도면의 설명과 관련하여, 유사한 구성요소에 대해서는 유사한 참조부호가 사용될 수 있다.
그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하고, 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었으며, 동일한 사상의 범위 내의 기능이 동일한 구성요소는 동일한 참조부호를 사용하여 설명할 수 있다.
본 명세서에서, "가진다", "가질 수 있다", "포함한다", 또는 "포함할 수 있다" 등의 표현은 해당 특징 (예: 수치, 기능, 동작, 또는 부품 등의 구성요소)의 존재를 가리키며, 추가적인 특징의 존재를 배제하지 않는다.
본 명세서에서, "A 및/또는 B", "A 및 B 중 적어도 하나", 또는 "A 및 B 중 하나 또는 그 이상" 등의 표현은 함께 나열된 항목들의 모든 가능한 조합을 포함할 수 있다. 예를 들면, "A 및/또는 B", "A 및 B 중 적어도 하나", 또는 "A 및 B 중 하나 또는 그 이상"은, (1) 적어도 하나의 A를 포함, (2) 적어도 하나의 B를 포함, 또는 (3) 적어도 하나의 A 및 적어도 하나의 B 모두를 포함하는 경우를 모두 지칭할 수 있다.
본 명세서에서 「수직」, 「수평」 및/또는 「평행」이란, 엄밀한 의미에서의 90° 및/또는 0° 만을 의미하는 것이 아니라, 오차를 포함하는 것을 의미할 수 있다. 상기 오차는 예를 들어 ±5° 이하의 범위를 의미할 수 있다.
도면에서, X 방향은 제1 방향, L 방향 또는 길이 방향, Y 방향은 제2 방향, W 방향 또는 폭 방향, Z 방향은 제3 방향, T 방향 또는 두께 방향으로 정의될 수 있다.
본 발명은 전고체 전지(100)에 관한 것이다. 도 1 내지 도 5는 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지(100)을 개략적으로 나타내는 도면이다. 도 1 내지 도 5를 참조하면, 본 발명에 따른 전고체 전지(100)는 중심으로부터 양극 활물질, 양극 지지체, 고체 전해질층, 음극 활물질 및 음극 지지체가 순차 적층된 기둥형 전지셀, 상기 전지셀 상에 배치되는 홈부 및 복수의 연결 부재를 포함하고, 상기 전지셀의 중심축과 평행한 제1 방향으로 서로 대향하는 제1 면 및 제2 면, 상기 제1 방향과 수직인 제2 방향으로 서로 대향하는 제3 면 및 제4 면, 상기 제1 방향 및 제2 방향과 수직인 제3 방향으로 서로 대향하는 제5 면 및 제6 면을 포함하는 전지 바디; 상기 복수의 연결 부재와 각각 접속하고, 상기 전지 바디의 제5 면 및 제6 면 상에 각각 배치되는 양극 단자; 및 음극 단자;를 포함할 수 있다.
이 때, 상기 전지셀은 제3 방향의 일 표면에 홈부가 배치되고, 본 발명에 따른 전고체 전지는 상기 전지셀을 2개 이상 포함할 수 있다. 상기 전지셀은 중심축이 제1 방향을 향하는 기둥 형상을 가질 수 있다. 본 명세서에서 「기둥형」이란, 이면체 대칭을 가지는 고른 다면체의 형상을 의미할 수 있으며, 각기둥 및 원기둥을 모두 포함하는 것을 의미할 수 있다. 종래의 전고체 전지는 판상형 전극이 서로 대향하도록 형성한 구조를 사용하였다. 하지만 소결형 전지의 경우 소결 과정에서의 수축 거동의 차이로 인하여 내부 응력이 발생하는 문제점이 있으며, 제조 이후 사용 과정에서 충방전에 따른 고온/저온 cycle로 인한 팽창 수축이 반복되어 지속적인 기계적 스트레스에 노출되어 제품의 크랙 등이 발생하는 문제점이 있다. 반면 본 발명에 따른 전고체 전지는 전지셀이 기둥형 형상을 가지므로, 내부 응력 및 팽창 수축에 의한 응력을 고르게 분산하여 제품의 기계적 강도를 높일 수 있으며, 장기 신뢰성을 향상시킬 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 전지셀은 중심으로부터 양극 활물질, 양극 지지체, 고체 전해질층, 음극 활물질 및 음극 지지체가 순차 적층될 수 있다.
상기 양극 활물질은 예를 들어 하기 화학식으로 표시되는 화합물일 수 있다: LiaAl-bMbD2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5); LiaEl-bMbO2-cDc (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05); LiE2-bMbO4-cDc (식중 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05); LiaNi1-b-cCobMcDα(식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α≤2); LiaNi1-b-cCobMcO2-αXα(식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cCobMcO2-αX2 (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cMnbMcDα (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α≤2); LiaNi1-b-cMnbMcO2-αXα (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cMnbMcO2-αX2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNibEcGdO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.9, 0≤c≤0.5, 0.001≤d≤0.1); LiaNibCocMndGeO2 (식중,0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.9, 0≤c≤0.5, 0≤d≤0.5, 0.001≤e≤0.1); LiaNiGbO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaCoGbO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaMnGbO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaMn2GbO4 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); QO2; QS2; LiQS2; V2O5; LiV2O2; LiRO2; LiNiVO4; Li(3-f)J2(PO4)3 (0≤f≤2); Li(3-f)Fe2(PO4)3 (식중, 0≤f≤2); 및 LiFePO4, 상기 화학식에서 A 는 Ni, Co, or Mn; M은 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V, 또는 희토류원소(rare-earth element); D는 O, F, S, or P; E 는 Co 또는 Mn; X 는 F, S, 또는 P; G 는 Al, Cr, Mn, Fe, Mg, La, Ce, Sr, or V; Q는 Ti, Mo 또는 Mn; R 은 Cr, V, Fe, Sc, 또는 Y; J 는 V, Cr, Mn, Co, Ni, 또는 Cu이다.
상기 양극 활물질은 또한, LiCoO2, LiMnxO2x (식중, x =1 또는 2), LiNi1-xMnxO2x (식중, 0<x<1), LiNi1-x-yCoxMnyO2 (식중, 0≤x≤0.5, 0≤y≤0.5), LiFePO4, TiS2, FeS2, TiS3, 또는 FeS3일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 양극 활물질은 도전재 및 바인더를 선택적으로 포함할 수 있다. 상기 도전재로는 본 발명의 전고체 전지(100)에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본계 물질; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본; 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는, 상기 활물질과 도전제 등의 결합력을 향상시키기 위해 사용할 수 있다. 상기 바인더는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무 및 다양한 공중합체 등을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 양극 지지체는 전지셀의 중심부에 배치되는 양극 활물질을 지지하는 기능을 수행할 수 있다. 상기 양극 지지체로는 망상 또는 메시 모양 등의 다공체를 사용할 수 있으며, 스테인레스강, 니켈, 구리, 주석, 알루미늄 등의 도전성 금속의 다공성 금속판을 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한 상기 양극 지지체는 산화를 방지하기 위하여 내산화성의 금속 또는 합금 피막으로 피복될 수도 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 본 발명에 따른 고체 전해질층(111)은 가넷계(Garnet-type), 나시콘계(Nasicon-type), 리시콘계(LISICON-type), 페로브스카이트계(perovskite-type) 및 리폰계(LiPON-type)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 가넷계 고체 전해질은 Li7La3Zr2O12 등 LiaLabZrcO12로 표시되는 리튬-란타늄-지르코늄-산화물(lithium lanthanum zirconium oxide, LLZO)을 의미할 수 있으며, 상기 나시콘계 고체 전해질은 Li1+xAlxM2-x(PO4)3(LAMP) (0<x<2, M=Zr, Ti, Ge) 형 화합물에 Ti가 도입된 Li1+xAlxTi2-x(PO4)3 (0<x<1)의 리튬-알루미늄-티타늄-인산염(LATP), 과량의 리튬이 도입된 Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 등 Li1+xAlxGe2-x(PO4)3 (0<x<1)로 표시되는 리튬-알루미늄-게르마늄-인산염 (LAGP) 및/또는 LiZr2(PO4)3의 리튬-지르코늄-인산염 (LZP)을 의미할 수 있다.
또한, 상기 리시콘계 고체 전해질은 또는 xLi3AO4-(1-x)Li4BO4 (A: P, As, V 등, B: Si, Ge, Ti 등)로 표시되며 Li4Zn(GeO4)4, Li10GeP2O12(LGPO), Li3.5Si0.5P0.5O4, Li10.42Si(Ge)1.5P1.5Cl0.08O11.92 등을 포함하는 고용체 산화물 및 Li4-xM1-yM'y'S4 (M= Si, Ge and M' = P, Al, Zn, Ga)로 표시되는 Li2S-P2S5, Li2S-SiS2, Li2S-SiS2-P2S5, Li2S-GeS2 등을 포함하는 고용체 황화물을 의미할 수 있다.
그리고 상기 페로브스카이트계 고체 전해질은 Li1/8La5/8TiO3 등 Li3xLa2/3-x□1/3-2xTiO3 (0<x<0.16, □ 공공)으로 표시되는 리튬-란타늄-티타늄-산화물(lithium lanthanum titanate, LLTO)을 의미할 수 있으며, 상기 리폰계 고체 전해질은 Li2.8PO3.3N0.46 등의 리튬-포스포러스-옥시나이트라이드(lithium phosphorous oxynitride)와 같은 질화물을 의미할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)에 포함되는 음극은 통상적으로 사용되는 음극 활물질을 포함할 수 있다. 상기 음극 활물질로는 탄소계 재료, 실리콘, 실리콘 산화물, 실리콘계 합금, 실리콘-탄소계 재료 복합체, 주석, 주석계 합금, 주석-탄소 복합체, 금속 산화물 또는 그 조합을 사용할 수 있으며, 리튬 금속 및/또는 리튬 금속 합금을 포함할 수 있다.
상기 리튬 금속 합금은 리튬과, 리튬과 합금 가능한 금속/준금속을 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 리튬과 합금 가능한 금속/준금속은 Si, Sn, Al, Ge, Pb, Bi, Sb, Si-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13 내지 16족 원소, 전이금속, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Si는 포함하지 않는다), Sn-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13족 내지 16족 원소, 전이금속, 리튬티타늄옥사이드(Li4Ti5O12) 등의 전이금속 산화물, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Sn은 포함하지 않는다) 및 MnOx (0 < x ≤2) 등일 수 있다. 상기 원소 Y로는 Mg, Ca, Sr, Ba, Ra, Sc, Y, Ti, Zr, Hf, Rf, V, Nb, Ta, Db, Cr, Mo, W, Sg, Tc, Re, Bh, Fe, Pb, Ru, Os, Hs, Rh, Ir, Pd, Pt, Cu, Ag, Au, Zn, Cd, B, Al, Ga, Sn, In, Tl, Ge, P, As, Sb, Bi, S, Se, Te, Po, 또는 이들의 조합일 수 있다.
또한, 상기 리튬과 합금가능한 금속/준금속의 산화물은 리튬 티탄 산화물, 바나듐 산화물, 리튬 바나듐 산화물, SnO2, SiOx(0<x<2) 등일 수 있다. 예를 들어, 상기 음극 활물질은 원소 주기율표의 13족 내지 16족 원소로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상의 원소를 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 음극 활물질은 Si, Ge 및 Sn으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상의 원소를 포함할 수 있다.
상기 탄소계 재료는 결정질 탄소, 비정질 탄소 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 상기 결정질 탄소는 무정형, 판상, 인편상(flake), 구형 또는 섬유형의 천연 흑연 또는 인조 흑연과 같은 흑연일 수 있다. 또한, 상기 비정질 탄소는 소프트 카본(soft carbon: 저온 소성 탄소) 또는 하드 카본(hard carbon), 메조페이스 피치(mesophase pitch) 탄화물, 소성된 코크스, 그래핀, 카본블랙, 플러렌 수트(fullerene soot), 카본나노튜브, 및 탄소섬유로 등일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 실리콘은 Si, SiOx(0 <x <2, 예를 들어 0.5 내지 1.5), Sn, SnO2, 또는 실리콘 함유 금속 합금 및 이들이 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다. 상기 실리콘 함유 금속 합금은 예를 들어 실리콘과, Al, Sn, Ag, Fe, Bi, Mg, Zn, in, Ge, Pb 및 Ti 중에서 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 음극 지지체는 전지셀의 내측에 배치되는 음극 활물질을 지지하는 기능을 수행할 수 있으며, 전술한 양극 지지체와 동일한 소재 및 구조를 포함할 가질 수 있다. 상기 음극 지지체는 예를 들어 망상 또는 메시 모양 등의 다공체를 사용할 수 있으며, 스테인레스강, 니켈, 구리, 주석, 알루미늄 등의 도전성 금속의 다공성 금속판을 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한 상기 음극 지지체는 산화를 방지하기 위하여 내산화성의 금속 또는 합금 피막으로 피복될 수도 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 전지셀은 제3 방향의 일 표면에 배치되는 홈부를 포함할 수 있다. 도 1 내지 도 4를 참조하면, 상기 홈부는 고체 전해질층, 음극 활물질 및 음극 지지체가 배치되지 않은 영역을 의미할 수 있으며, 양극 지지체가 고체 전해질층, 음극 활물질 및 음극 지지체에 의해 커버되지 않고 노출된 영역을 의미할 수 있다. 즉, 상기 홈부의 바닥면에 상기 전지셀의 양극 지지체가 배치될 수 있다. 상기 홈부는 제1 방향과 평행하게 전지셀 상에 배치될 수 있다. 상기 홈부는 후술하는 양극 단자와 접속하기 위한 영역이 될 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지의 전지셀은 제1 방향과 평행한 중심축을 가지는 기둥형 형상일 수 있다. 상기 기둥형 형상은 원기둥 및 각기둥을 모두 포함할 수 있으며, 엄밀한 의미에서의 원 또는 다각형뿐만 아니라 제조 과정에서의 눌림 등이 발생한 경우를 모두 포함하는 것으로, 육안으로 원기둥형 또는 각기둥형인 것을 모두 포함하는 것을 의미할 수 있다. 도 4 및 도 5는 각각 원기둥형 전지셀의 단면 및 다각형 형상의 전지셀의 단면을 모식적으로 나타낸 것이다. 상기 도면에서는 6각형을 도시하였으나, 12각형, 24각형 등 다양한 다각형이 가능할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 전지셀은 제3 방향에 배치되는 연결 부재를 포함할 수 있다. 상기 연결 부재는 상기 전지셀의 제3 방향의 적어도 1면 상에 배치될 수 있다. 상기 연결 부재는 본 발명에 따른 전지셀과 전지셀의 사이, 전지셀과 음극 단자의 사이 및/또는 전지셀과 양극 단자의 사이에 배치되어 전지셀, 음극 단자 및 양극 단자를 연결할 수 있다.
본 발명의 일 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 연결 부재 중 적어도 하나 이상은 홈부의 내부에 배치될 수 있다. 상기 연결 부재가 홈부의 내부에 배치된다는 것은 상기 연결 부재가 상기 홈부 내부에서 전지셀의 양극 지지체와 접속하도록 배치된 것을 의미할 수 있다. 즉, 전지셀의 제3 방향에 배치되는 홈부 내부에 배치되는 상기 연결 부재는 상기 전지셀의 제3 방향에 배치될 수 있다. 상기 양극 지지체와 접속하는 연결 부재는 상기 전지셀의 양극 리드로 기능할 수 있다.
또한, 상기 홈부 내부에 배치되는 상기 연결 부재 중 적어도 하나는 양극 단자와 접속할 수 있다. 상기 홈부의 내부에 배치되는 연결 부재는 전술한 바와 같이 양극 리드로 기능할 수 있으며, 이 중 가장 양극 단자에 가까운 연결 부재가 상기 양극 단자와 접속할 수 있다.
본 발명의 다른 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 연결 부재 중 적어도 하나는 음극 지지체 상에 배치될 수 있다. 상기 음극 지지체 상에 배치되는 연결 부재는 전술한 홈부 내부에 배치되는 연결 부재의 제3 방향의 반대 방향에 배치될 수 있다. 상기 음극 지지체 상에 배치되는 연결 부재는 음극을 연결하는 기능을 수행할 수 있으며, 음극 리드로 기능할 수 있다.
또한, 상기 음극 지지체 상에 배치되는 연결 부재 중 적어도 하나는 음극 단자와 접속할 수 있다. 상기 음극 지지체 상에 배치되는 연결 부재는 전술한 바와 같이 음극 리드로 기능할 수 있으며, 이 중 음극 단자와 가장 가까운 곳에 배치되는 연결 부재가 음극 단자와 접속할 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 연결 부재 중 적어도 하나는 홈부의 내부에 배치되고 양극 지지체와 접속하고, 다른 연결 부재 중 적어도 하나는 음극 지지체 상에 배치되며, 상기 음극 지지체 상에 배치되는 연결 부재는 상기 홈부 내부에 배치되는 연결 부재가 배치되는 상기 전지셀의 제3 방향의 반대측에 배치될 수 있다. 즉, 본 예시의 전고체 전지는 전지셀의 제3 방향의 양면에 각각 연결 부재가 배치될 수 있다.
상기 연결 전극을 형성하는 재료는 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어 은(Ag), 팔라듐(Pd), 금(Au), 백금(Pt), 니켈(Ni), 구리(Cu), 주석(Sn), 텅스텐(W), 티타늄(Ti) 및 이들의 합금 중 하나 이상의 도전성 금속을 포함하는 도전성 페이스트를 사용하여 형성될 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지는 적어도 2개 이상의 전지셀을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 일 예시에서, 2개 이상의 전지셀은 제3 방향을 따라 적층되어 배치될 수 있다. 도 2는 본 예시에 따른 전고체 전지를 모식적으로 나타낸 사시도이다. 도 2를 참조하면, 전술한 바와 같이, 본 발명에 따른 전고체 전지의 전지셀은 제3 방향의 일 면 상에 홈부가 배치되고, 상기 홈부 내부에 연결 부재가 배치되며, 상기 제3 방향의 일면의 타면 상에 다른 연결 부재가 배치될 수 있다. 이 경우 홈부 내부에 배치되는 연결 부재는 양극 리드로 기능할 수 있으며, 상기 음극 지지체 상에 배치되는 연결 부재는 음극 리드로 기능할 수 있다. 따라서 상기 2개 이상의 전지셀이 제3 방향을 따라 적층되는 경우 이는 2개 이상의 전지셀이 직렬로 연결된 것일 수 있다.
본 명세서에서 「직렬」이란, 서로 다른 극성의 단자끼리 연결된 상태를 의미할 수 있으며, 동일한 전류가 흐르도록 연결된 상태를 의미할 수 있다. 또한, 본 명세서에서 「병렬」이란 동일한 극성의 단자끼리 연결된 상태를 의미할 수 있으며, 서로 직렬로 연결되지 않은 것을 의미할 수 있다. 본 발명에 따른 전고체 전지는 전지셀을 제3 방향으로 적층하는 것 만으로 전지셀을 직렬로 연결할 수 있어 필요에 따라 다양한 전압의 전지를 제공할 수 있다.
본 발명의 다른 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지는 복수의 전지셀이 제2 방향을 따라 서로 이격되어 배치될 수 있다. 도 6은 본 예시에 따른 전고체 전지를 모식적으로 나타내는 사시도이다. 도 6을 참조하면, 본 발명에 따른 전고체 전지는 제1 방향과 평행한 중심축을 가지는 전지셀을 2개 이상 포함할 수 있으며, 상기 2개 이상의 전지셀은 제2 방향을 따라 서로 이격되어 배치될 수 있다. 본 예시와 같이 본 발명에 따른 전고체 전지는 전지셀을 제2 방향으로 배치하고 이들을 함께 음극 단자 및 양극 단자와 연결함으로써 복수개의 전지셀이 병렬 연결된 전고체 전지를 형성할 수 있다.
이 때, 상기 이격되어 배치되는 2 이상의 전지셀의 사이에 절연 부재가 배치될 수 있다. 상기 절연 부재는 후술하는 전지 몰딩부와 동일한 세라믹 재료를 포함하거나 또는 에폭시 수지 등의 고분자를 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 또 다른 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지는 적어도 2개 이상의 전지셀이 제3 방향을 따라 적층되어 배치되고, 동시에 적어도 2개 이상의 전지셀이 제1 방향 및 제3 방향과 수직인 제2 방향을 따라 서로 이격되어 배치될 수 있다. 도 7은 본 예시에 따른 전고체 전지를 모식적으로 나타내는 사시도이다. 도 7을 참조하면, 본 예시에 따른 전고체 전지는 복수개의 전지셀을 포함할 수 있으며, 상기 복수개의 전지셀이 직렬 연결 및 병렬 연결되어 배치될 수 있다. 전술한 바와 같이 본 발명에 따른 전고체 전지는 전지셀을 제3 방향으로 적층하여 직렬 연결할 수 있으며, 제2 방향으로 배치하되 외부에 배치되는 양극 단자 및 음극 단자를 공유하도록 연결하여 전지셀 들을 병렬로 연결할 수 있다. 따라서 본 발명에 따른 전고체 전지는 상기 예시와 같이 복수의 전지셀을 직렬 및/또는 병렬로 연결할 수 있어 다양한 용도에 맞추어 변형이 가능하여 전지의 활용도를 보다 높일 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지는 전지셀을 둘러싸고 배치되는 몰딩부를 추가로 포함할 수 있다. 상기 몰딩부는 세라믹 재료를 포함할 수 있으며, 예를 들어 알루미나(Al2O3), 질화 알루미늄(AlN), 산화 베릴륨(BeO), 질화 붕소(BN), 규소(Si), 탄화 규소(SiC), 실리카(SiO2), 질화 규소(Si3N4), 비화 갈륨(GaAs), 질화 갈륨(GaN), 티탄산바륨(BaTiO3), 이산화 지르코늄(ZrO2), 이들의 혼합물, 이러한 재료들의 산화물 및/또는 질화물, 또는 임의의 다른 적절한 세라믹 재료를 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한 상기 몰딩부는 전술한 고체 전해질을 선택적으로 포함할 수 있으며, 1종 이상의 고체 전해질을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 몰딩부는 세라믹 재료를 포함하는 슬러리를 상기 전지셀들의 표면에 도포하여 형성할 수 있다. 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 절연층은 기본적으로 물리적 또는 화학적 스트레스에 의한 전극조립체의 손상을 방지하는 역할을 수행할 수 있다.
다른 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 몰딩부는 수지 성분을 포함할 수 있다. 상기 수지 성분은 예를 들어 열경화성 수지일 수 있으며, 상기 열경화성 수지는 적절한 열의 인가 또는 숙성(aging) 공정을 통하여, 경화될 수 있는 수지를 의미할 수 있다. 상기 열경화성 수지의 구체예로서는 페놀 수지, 요소 수지, 디알릴프탈레이트 수지, 멜라닌 수지, 구아나민 수지, 불포화 폴리에스테르 수지, 폴리우레탄 수지, 에폭시 수지, 아미노알키드 수지, 멜라민-요소 공축합 수지, 규소 수지, 폴리실록산 수지 등을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 열경화성 수지를 이용하는 경우, 필요에 따라서 가교제, 중합 개시제 등의 경화제, 중합 촉진제, 용제, 점도 조정제 등을 더욱 첨가하여 사용할 수 있다. 상기 몰딩부는 복수의 전지셀을 둘러싸도록 EMC(에폭시 몰딩 컴파운드; epoxy molding compound) 등의 수지를 트랜스퍼 몰딩(transfer molding)하여 형성될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 전고체 전지는 전지셀의 제3 방향의 양측에 배치되는 연결 부재와 접속하는 양극 단자 및 음극 단자를 포함할 수 있다. 상기 양극 단자 및 음극 단자는 전지셀의 제3 방향의 양 면에 각각 배치될 수 있으며, 인접하는 다른 면 상으로 연장되어 배치될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 양극 단자(131) 및 음극 단자(132)는 예를 들어 도전성 금속을 포함하는 단자 전극용 페이스트를 도포하여 형성하거나, 몰딩부의 제3 방향의 양 면으로 인출되는 연결 부재 상에 단자 전극용 페이스트 또는 파우더를 도포하고 유도 가열 등의 방식으로 이를 소성하여 형성할 수 있다. 상기 도전성 금속은 예를 들어 구리(Cu), 니켈(Ni), 주석(Sn), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 텅스텐(W), 티타늄(Ti), 납(Pb) 및 이들의 합금 중 하나 이상의 도전성 금속일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
하나의 예시에서. 본 발명에 따른 전고체 전지(100)는 양극 단자(131) 및 음극 단자(132) 상에 각각 배치되는 도금층(미도시)을 추가로 포함할 수 있다. 상기 도금층은 구리(Cu), 니켈(Ni), 주석(Sn), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 텅스텐(W), 티타늄(Ti), 납(Pb) 및 이들의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 도금층은 단수 층 또는 복수 층형성될 수 있으며, 스퍼터 또는 전해 도금(Electric Deposition)에 의해 형성될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
이상에서 본 발명의 실시 형태에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명은 상술한 실시형태 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니며, 첨부된 청구범위에 의해 한정하고자 한다. 따라서, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능할 것이며, 이 또한 본 발명의 범위에 속한다고 할 것이다.
10: 전고체 전지
100: 전지셀
111: 고체 전해질층
121: 양극 활물질
122: 양극 지지체
123: 음극 활물질
124: 음극 지지체
125: 홈부
140: 연결 부재
150: 몰딩부
260: 절연 부재
131: 양극 단자
132: 음극 단자

Claims (13)

  1. 중심으로부터 양극 활물질, 양극 지지체, 고체 전해질층, 음극 활물질 및 음극 지지체가 순차 적층된 기둥형 전지셀, 상기 전지셀 상에 배치되는 홈부 및 복수의 연결 부재를 포함하고, 상기 전지셀의 중심축과 평행한 제1 방향으로 서로 대향하는 제1 면 및 제2 면, 상기 제1 방향과 수직인 제2 방향으로 서로 대향하는 제3 면 및 제4 면, 상기 제1 방향 및 제2 방향과 수직인 제3 방향으로 서로 대향하는 제5 면 및 제6 면을 포함하는 전지 바디;
    상기 복수의 연결 부재와 각각 접속하고, 상기 전지 바디의 제5 면 및 제6 면 상에 각각 배치되는 양극 단자; 및 음극 단자;를 포함하고,
    상기 홈부는 상기 전지셀의 제3 방향의 일 표면에 배치되고,
    상기 전지셀을 적어도 2개 이상 포함하는 전고체 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 양극 지지체 및 음극 지지체는 도전성 금속을 포함하는 전고체 전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 홈부의 바닥면에 상기 전지셀의 양극 지지체가 배치되는 전고체 전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 연결 부재 중 적어도 하나는 상기 홈부의 내부에 배치되고, 상기 양극 지지체와 접속하는 전고체 전지.
  5. 제4항에 있어서,
    상기 홈부의 내부에 배치되는 연결 부재 중 적어도 하나는 양극 단자와 접속하는 전고체 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 연결 부재 중 적어도 하나는 상기 음극 지지체 상에 배치되는 전고체 전지.
  7. 제6항에 있어서,
    상기 음극 지지체 상에 배치되는 연결 부재 중 적어도 하나는 음극 단자와 접속하는 전고체 전지.
  8. 제4항에 있어서,
    상기 연결 부재 중 적어도 하나는 상기 음극 지지체 상에 배치되고,
    상기 음극 지지체 상에 배치되는 연결 부재는 상기 홈부 내부에 배치되는 연결 부재가 배치되는 상기 전지셀의 제3 방향의 반대측에 배치되는 전고체 전지.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 복수의 전지셀이 제3 방향으로 적층되어 배치되는 전고체 전지.
  10. 제8항에 있어서,
    상기 복수의 전지셀이 제2 방향을 따라 서로 이격되어 배치되는 전고체 전지.
  11. 제10항에 있어서,
    상기 2개 이상의 전지셀 사이에 배치되는 절연 부재를 추가로 포함하는 전고체 전지.
  12. 제1항에 있어서,
    적어도 2개 이상의 전지셀이 제3 방향을 따라 적층되어 배치되고,
    적어도 2개 이상의 전지셀이 제2 방향을 따라 서로 이격되어 배치되는 전고체 전지.
  13. 제1항, 제10항 및 제12항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 전지셀을 둘러싸도록 배치되는 몰딩부를 추가로 포함하는 전고체 전지.
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