KR20220072352A - 전고체 전지 - Google Patents

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KR20220072352A
KR20220072352A KR1020200159852A KR20200159852A KR20220072352A KR 20220072352 A KR20220072352 A KR 20220072352A KR 1020200159852 A KR1020200159852 A KR 1020200159852A KR 20200159852 A KR20200159852 A KR 20200159852A KR 20220072352 A KR20220072352 A KR 20220072352A
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solid
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KR1020200159852A
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마사키 코야마
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삼성전기주식회사
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Abstract

본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지는 제1 방향으로 대향하는 제1 및 제2 면, 제2 방향로 대향하는 제3 및 제4 면, 제3 방향으로 대향하는 제5 및 제6 면을 포함하고, 고체 전해질층 및 상기 고체 전해질층을 사이에 두고 제3 방향으로 적층되고 제1 전지 유닛을 형성하는 제1 음극 및 제1 양극 및 제2 전지 유닛을 형성하는 제2 음극 및 제2 양극을 포함하는 전극 조립체; 상기 제1 음극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제1 면 상에 배치되는 제1 외부 전극; 상기 제1 양극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제2 면 상에 배치되는 제2 외부 전극; 상기 제2 음극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제3 면 상에 배치되는 제3 외부 전극; 및 상기 제2 양극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제4 면 상에 배치되는 제4 외부 전극;을 포함하고, 상기 제2 전지 유닛은 상기 전극 조립체의 제5 면 및/또는 제6 면에 인접하여 배치되고, 상기 제1 전지 유닛은 상기 제2 전지 유닛의 제3 방향의 내측에 배치될 수 있다.

Description

전고체 전지 {ALL SOLID STATE BATTERY}
본 발명은 전고체 전지에 관한 것이다.
최근 전기를 에너지원으로 사용하는 장치가 늘어나고 있다. 스마트폰, 캠코더, 노트북 PC 및 전기 자동차 등 전기를 사용하는 적용분야가 확대되면서 전기 화학 소자를 이용한 전기 저장 소자에 대한 관심이 높아지고 있다. 다양한 전기 화학 소자 중에서도 충·방전이 가능하고, 작동 전압이 높으며, 에너지 밀도가 월등히 큰 리튬 이차 전지가 각광을 받고 있다.
리튬 이차 전지는 양극 및 음극에 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 물질을 적용하고, 상기 양극과 음극 사이에 액체 전해질을 주입시켜 제조되며, 상기 음극 및 양극에서의 리튬 이온의 삽입 및 탈리에 따른 산화 환원반응에 의해 전기가 생성 또는 소비된다. 이러한 리튬 이차전지는 기본적으로 전지의 작동 전압 범위에서 안정해야 하고, 충분히 빠른 속도로 이온을 전달할 수 있는 성능을 가져야 한다.
이러한 리튬 이차 전지에 비수성 전해액과 같은 액체 전해질을 사용하는 경우 방전용량 및 에너지밀도가 큰 장점이 있다. 그러나 리튬 이차 전지는 고전압의 구현이 어려우며, 전해액 누출, 화재 및 폭발의 위험성이 높은 문제점이 있다.
상기 문제점을 해결하기 위해, 액체 전해질 대신 고체 전해질을 적용한 이차 전지가 대안으로 제시되고 있다. 고체 전해질은 폴리머계 고체 전해질과 세라믹계 고체 전해질로 구분될 수 있으며, 이 중 세라믹계 고체 전해질은 높은 안정성을 나타내는 장점이 있다. 하지만, 세라믹계 고체 전해질의 경우 전해질과 전극의 계면 접촉 불량 및 계면 부반응 등으로 인하여 이온 전도도가 떨어지거나 충방전 효율이 저하되는 문제점이 있다. 또한, 전극 조립체의 말단 부위에 이온 집중 현상이 일어나 덴드라이트가 성장하거나, 말단부에 전계가 집중되어 절연 파괴가 발생할 수 있는 문제점이 있다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는 덴드라이트 성장을 억제할 수 있는 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는, 과충전에 의한 손상을 방지할 수 있는 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는, 전기적 특성이 향상된 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지는 제1 방향으로 대향하는 제1 및 제2 면, 제2 방향로 대향하는 제3 및 제4 면, 제3 방향으로 대향하는 제5 및 제6 면을 포함하고, 고체 전해질층 및 상기 고체 전해질층을 사이에 두고 제3 방향으로 적층되고 제1 전지 유닛을 형성하는 제1 음극 및 제1 양극 및 제2 전지 유닛을 형성하는 제2 음극 및 제2 양극을 포함하는 전극 조립체; 상기 제1 음극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제1 면 상에 배치되는 제1 외부 전극; 상기 제1 양극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제2 면 상에 배치되는 제2 외부 전극; 상기 제2 음극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제3 면 상에 배치되는 제3 외부 전극; 및 상기 제2 양극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제4 면 상에 배치되는 제4 외부 전극;을 포함하고, 상기 제2 전지 유닛은 상기 전극 조립체의 제5 면 및/또는 제6 면에 인접하여 배치되고, 상기 제1 전지 유닛은 상기 제2 전지 유닛의 제3 방향의 내측에 배치될 수 있다.
본 발명의 다른 실시형태에 따른 전고체 전지는 제1 방향으로 대향하는 제1 및 제2 면, 제2 방향로 대향하는 제3 및 제4 면, 제3 방향으로 대향하는 제5 및 제6 면을 포함하고, 고체 전해질층 및 상기 고체 전해질층을 사이에 두고 제3 방향으로 적층되고 제3 전지 유닛을 형성하는 제3 음극 및 제3 양극 및 제4 전지 유닛을 형성하는 제4 양극 및 제4 음극을 포함하는 전극 조립체; 상기 제3 음극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제1 면 상에 배치되는 제1 외부 전극; 상기 제3 양극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제2 면 상에 배치되는 제2 외부 전극; 상기 제4 음극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제3 면 상에 배치되는 제3 외부 전극; 및 상기 제4 양극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제4 면 상에 배치되는 제4 외부 전극;을 포함하고, 상기 제3 음극과 제4 음극 및 상기 제3 양극과 제4 양극 중 적어도 한 쌍이 같은 층상에 배치될 수 있다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 하나는 덴드라이트 성장을 억제할 수 있는 전고체 전지를 제공할 수 있다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 하나는 과충전에 의한 손상을 방지할 수 있는 전고체 전지를 제공할 수 있다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 하나는 전기적 특성이 향상된 전고체 전지를 제공할 수 있다.
다만, 본 발명의 다양하면서도 유익한 장점과 효과는 상술한 내용에 한정되지 않으며, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명하는 과정에서 보다 쉽게 이해될 수 있을 것이다.
도 1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 2는 도 1의 전극 조립체를 개략적으로 나타내는 사시도이다
도 3은 도 1의 단면도이다.
도 4a 및 도 4b는 도 1의 제1 음극 및 제1 양극을 나타내는 평면도이다.
도 5a 및 도 5b는 도 1의 제2 음극 및 제2 양극을 나타내는 평면도이다.
도 6 내지 도 8은 본 발명의 연결 전극의 변형 형태를 나타내는 평면도이다.
도 9는 본 발명의 다른 실시형태에 따른 전고체 전지를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 10은 도 9의 전극 조립체를 개략적으로 나타내는 사시도이다
도 11는 도 9의 단면도이다.
도 12 및 도 13은 본 발명의 일 실시형태에 따른 음극, 양극, 서브 음극 및 서브 양극을 나타내는 평면도이다.
도 14 및 도 15는 본 발명의 일 실시형태에 따른 음극, 양극, 서브 음극 및 서브 양극을 나타내는 평면도이다.
도 16 및 도 17은 본 발명의 변형형태에 따른 음극, 양극, 서브 음극 및 서브 양극을 나타내는 평면도이다.
도 18 및 도 19는 본 발명에 따른 실시예의 정전류(constant current mode)-정전압(constant voltage mode) 충전 및 정전류(constant current mode) 충전의 결과를 나타내는 도면이다.
이하, 구체적인 실시형태 및 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시형태를 설명한다. 이는 본 명세서에 기재된 기술을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 실시예의 다양한 변경 (modifications), 균등물 (equivalents), 및/또는 대체물 (alternatives)을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 도면의 설명과 관련하여, 유사한 구성요소에 대해서는 유사한 참조부호가 사용될 수 있다.
그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하고, 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었으며, 동일한 사상의 범위 내의 기능이 동일한 구성요소는 동일한 참조부호를 사용하여 설명할 수 있다.
본 명세서에서, "가진다", "가질 수 있다", "포함한다", 또는 "포함할 수 있다" 등의 표현은 해당 특징 (예: 수치, 기능, 동작, 또는 부품 등의 구성요소)의 존재를 가리키며, 추가적인 특징의 존재를 배제하지 않는다.
본 명세서에서, "A 및/또는 B", "A 및 B 중 적어도 하나", 또는 "A 및 B 중 하나 또는 그 이상" 등의 표현은 함께 나열된 항목들의 모든 가능한 조합을 포함할 수 있다. 예를 들면, "A 및/또는 B", "A 및 B 중 적어도 하나", 또는 "A 및 B 중 하나 또는 그 이상"은, (1) 적어도 하나의 A를 포함, (2) 적어도 하나의 B를 포함, 또는 (3) 적어도 하나의 A 및 적어도 하나의 B 모두를 포함하는 경우를 모두 지칭할 수 있다.
도면에서, X 방향은 제1 방향, L 방향 또는 길이 방향, Y 방향은 제2 방향, W 방향 또는 폭 방향, Z 방향은 제3 방향, T 방향 또는 두께 방향으로 정의될 수 있다.
본 발명은 전고체 전지(100)에 관한 것이다. 도 1 내지 도 5는 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지(100)을 개략적으로 나타내는 도면이다. 도 1 내지 도 5를 참조하면, 본 발명에 따른 전고체 전지(100)은 제1 방향(X 방향)으로 대향하는 제1 및 제2 면(S1, S2), 제2 방향(Y 방향)으로 대향하는 제3 및 제4 면(S3, S4), 제3 방향(Z 방향)으로 대향하는 제5 및 제6 면(S5, S6)을 포함하고, 고체 전해질층(111) 및 상기 고체 전해질층(111)을 사이에 두고 제3 방향(Z 방향)으로 적층되고 제1 전지 유닛을 형성하는 제1 음극(121) 및 제1 양극(122) 및 제2 전지 유닛을 형성하는 제2 음극(123) 및 제2 양극(124)을 포함하는 전극 조립체(110); 상기 제1 음극(121)과 연결되고 상기 전극 조립체(110)의 제1 면(S1) 상에 배치되는 제1 외부 전극(131); 상기 제1 양극(122)과 연결되고 상기 전극 조립체(110)의 제2 면(S2) 상에 배치되는 제2 외부 전극(132); 및 상기 제2 음극(123)과 연결되고 상기 전극 조립체(110)의 제3 면(S3) 상에 배치되는 제3 외부 전극(133); 및 상기 제2 양극(124)과 연결되고 상기 전극 조립체(110)의 제4 면(S4) 상에 배치되는 제4 외부 전극(134);을 포함할 수 있다.
이 때, 상기 제2 전지 유닛은 상기 전극 조립체의 제5 면 및/또는 제6 면에 인접하여 배치되고, 상기 제1 전지 유닛은 상기 제2 전지 유닛의 제3 방향(Z 방향)의 내측에 배치될 수 있다. 제3 외부 전극과 연결되는 제2 음극 및 제4 외부 전극과 연결되는 제2 양극이 형성하는 제2 전지 유닛은 상기 전극 조립체의 제5 면 및/또는 제6 면에 인접하여 배치될 수 있으며, 제1 전지 유닛의 제3 방향의 외각 방향에 배치될 수 있다. 즉, 제1 음극 및 제1 양극이 형성하는 제1 전지 유닛은 제2 전지 유닛 보다 전극 조립체의 제3 방향의 중앙부에 배치될 수 있다.
일반적인 전고체 전지는 액체 전해질을 사용한 전지 보다 덴드라이트(dendrite)가 잘 발생하지 않으나, 급속 충전 또는 과충전 시 취약 부분을 중심으로 덴드라이트(dendrite)가 발생하는 경향이 있다. 이러한 전고체 전지의 취약 부분으로 전극 조립체의 말단 부분이나 음극 활물질의 말단부 등을 들 수 있다. 본 발명에 따른 전고체 전지는 제1 전지 유닛이 전극 조립체의 내측에 배치되고, 제2 전지 유닛이 전극 조립체의 제3 방향의 외각 영역에 배치되는 구조를 통해 제1 전지 유닛이 메인 용량부를 형성할 수 있으며, 상기 제2 전지 유닛은 본 발명에 따른 전고체 전지의 취약 부분에서의 덴드라이트 성장이나 쇼트 등을 방지하는 보호부로 기능할 수 있다.
도 9 내지 도 13은 본 발명의 다른 실시형태에 따른 전고체 전지(200)을 개략적으로 나타내는 도면이다. 도 9 내지 도 13을 참조하면, 본 실시형태의 전고체 전지(200)는 제1 방향(X 방향)으로 대향하는 제1 및 제2 면(S1, S2), 제2 방향(Y 방향)으로 대향하는 제3 및 제4 면(S3, S4), 제3 방향(Z 방향)으로 대향하는 제5 및 제6 면(S5, S6)을 포함하고, 고체 전해질층(211) 및 상기 고체 전해질층(211)을 사이에 두고 제3 방향(Z 방향)으로 적층되고 제3 전지 유닛을 형성하는 제3 음극(221) 및 제3 양극(222) 및 제4 전지 유닛을 형성하는 제4 음극(223) 및 제4 양극(224)을 포함하는 전극 조립체(210); 상기 제3 음극(221)과 연결되고 상기 전극 조립체(210)의 제1 면(S1) 상에 배치되는 제1 외부 전극(231); 상기 제3 양극(222)과 연결되고 상기 전극 조립체(210)의 제2 면(S2) 상에 배치되는 제2 외부 전극(232); 및 상기 제4 음극(223)과 연결되고 상기 전극 조립체(210)의 제3 면(S3) 상에 배치되는 제3 외부 전극(233); 및 상기 제4 양극(224)과 연결되고 상기 전극 조립체(210)의 제4 면(S4) 상에 배치되는 제4 외부 전극(234);을 포함할 수 있다.
이 때, 제3 음극(221)과 제4 음극(223) 및 상기 제3 양극(222)과 제4 양극(224) 중 적어도 한 쌍이 같은 층 상에 배치될 수 있다. 본 명세서에서 상기 제3 음극(221)과 제4 음극(223) 및 상기 제3 양극(222)과 제4 양극(224) 중 적어도 한 쌍이 같은 층 상에 배치된다는 것은. 전극 조립체(210)에서 동일한 XY 평면 상에 제3 음극(221)과 제4 음극(223) 및 상기 제3 양극(222)과 제4 양극(224) 중 적어도 한 쌍이 함께 배치되는 것을 의미할 수 있다. 도 9 내지 도 13을 참조하면, 제1 외부 전극(231)과 연결되는 제3 음극(221)과 제2 외부 전극(232)과 연결되는 제3 양극(223)이 서로 대향하도록 배치될 수 있으며, 제3 외부 전극(233)과 연결되는 제4 음극(222) 및 제4 외부 전극(234)과 연결되는 제4 양극(224)이 서로 대향하도록 배치될 수 있다. 상기 제3 음극(221)과 제4 음극(223) 및 상기 제3 양극(222)과 제4 양극(224) 중 적어도 한 쌍이 같은 층 상에 배치되는 경우, 전술한 전극 조립체(210)의 취약 부분인 말단부에 제4 전지 유닛이 배치되고, 상기 제4 전지 유닛의 내부에 제3 전지 유닛이 배치되어 제3 전지 유닛의 덴드라이트 발생을 방지할 수 있다.
본 발명의 상기 실시형태 들의 변형형태의 전고체 전지는 제3 전지 유닛 및 제4 전지 유닛의 제3 방향의 내측에 제1 전지 유닛이 배치될 수 있다. 본 변형 형태의 전고체 전지는 제1 방향(X 방향)으로 대향하는 제1 및 제2 면(S1, S2), 제2 방향(Y 방향)으로 대향하는 제3 및 제4 면(S3, S4), 제3 방향(Z 방향)으로 대향하는 제5 및 제6 면(S5, S6)을 포함하고, 고체 전해질층(111, 211) 및 상기 고체 전해질층(111, 211)을 사이에 두고 제3 방향(Z 방향)으로 적층되고 제1 전지 유닛을 형성하는 제1 음극(121) 및 제1 양극(122), 제3 전지 유닛을 형성하는 제3 음극(221) 및 제3 양극(222) 및 제4 전지 유닛을 형성하는 제4 음극(223) 및 제4 양극(224)을 포함하는 전극 조립체(110, 210); 상기 제1 음극(121) 및 제3 음극(221)과 연결되고 상기 전극 조립체(110, 210)의 제1 면(S1) 상에 배치되는 제1 외부 전극(131, 231); 상기 제1 양극(122) 및 제3 양극(222)과 연결되고 상기 전극 조립체(110, 210)의 제2 면(S2) 상에 배치되는 제2 외부 전극(132, 232); 및 상기 제4 음극(223)과 연결되고 상기 전극 조립체(110, 210)의 제3 면(S3) 상에 배치되는 제3 외부 전극(133, 233); 및 상기 제4 양극(224)과 연결되고 상기 전극 조립체(110, 210)의 제4 면(S4) 상에 배치되는 제4 외부 전극(134, 234);을 포함할 수 있다.
상기 변형형태는 제1 전지 유닛이 상기 제3 전지 유닛 및 제4 전지 유닛의 내측에 배치되며, 상기 제3 음극(221)과 제4 음극(223) 및 상기 제3 양극(222)과 제4 양극(224) 중 적어도 한 쌍이 같은 층상에 배치될 수 있다. 이 경우 제1 전지 유닛이 전극 조립체의 중앙부에 배치되고, 제3 및 제4 전지 유닛이 전극 조립체의 제3 방향의 외각 영역에 배치될 수 있으며, 제4 전지 유닛이 제1 전지 유닛 및 제3 전지 유닛의 덴드라이트 발생을 억제하는 기능을 할 수 있다.
본 발명의 다른 변형형태에서, 전고체 전지의 제2 전지 유닛의 제3 방향의 내측에 제3 전지 유닛 및 제4 전지 유닛이 배치될 수 있다. 본 변형 형태의 전고체 전지는 제1 방향(X 방향)으로 대향하는 제1 및 제2 면(S1, S2), 제2 방향(Y 방향)으로 대향하는 제3 및 제4 면(S3, S4), 제3 방향(Z 방향)으로 대향하는 제5 및 제6 면(S5, S6)을 포함하고, 고체 전해질층(111, 211) 및 상기 고체 전해질층(111, 211)을 사이에 두고 제3 방향(Z 방향)으로 적층되고 제2 전지 유닛을 형성하는 제2 음극(123) 및 제2 양극(124), 제3 전지 유닛을 형성하는 제3 음극(221) 및 제3 양극(222) 및 제4 전지 유닛을 형성하는 제4 음극(223) 및 제4 양극(224)을 포함하는 전극 조립체(110, 210); 상기 제3 음극(221)과 연결되고 상기 전극 조립체(110, 210)의 제1 면(S1) 상에 배치되는 제1 외부 전극(131, 231); 상기 제3 양극(222)과 연결되고 상기 전극 조립체(110, 210)의 제2 면(S2) 상에 배치되는 제2 외부 전극(132, 232); 및 상기 제2 음극(123) 및 제4 음극(223)과 연결되고 상기 전극 조립체(110, 210)의 제3 면(S3) 상에 배치되는 제3 외부 전극(133, 233); 및 상기 제2 양극(124) 및 제4 양극(224)과 연결되고 상기 전극 조립체(110, 210)의 제4 면(S4) 상에 배치되는 제4 외부 전극(134, 234);을 포함할 수 있다.
본 변형형태에서는 제3 전지 유닛 및 제4 전지 유닛의 내측에 제2 전지 유닛이 배치되며, 상기 제3 음극(221)과 제4 음극(223) 및 상기 제3 양극(222)과 제4 양극(224) 중 적어도 한 쌍이 같은 층상에 배치될 수 있다. 이 경우 제3 전지 유닛 및 제4 전지 유닛이 전극 조립체의 제3 방향의 중앙부에 배치되고, 제2 전지 유닛이 전극 조립체의 제3 방향의 외각 영역에 배치될 수 있다. 또한, 제3 전지 유닛이 제4 전지 유닛 보다 제1 방향 및 제2 방향의 내측에 배치될 수 있다. 이를 통해 제2 전지 유닛 및 제4 전지 유닛이 제3 전지 유닛의 덴드라이트 발생을 억제하는 기능을 할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 전극 조립체(110, 210)는 고체 전해질층(111, 211), 제1 내지 제4 음극(121, 123, 221, 223) 및 제1 내지 제4 양극(122, 124, 222, 224)을 포함할 수 있다.
상기 제1 음극(121), 제3 음극(221), 제1 양극(122) 및/또는 제3 양극(222)은 각 단면이 전극 조립체(110, 210)의 제1 방향(X 방향)으로 대향하는 양 단부로 각각 노출되도록 적층될 수 있다. 구체적으로, 상기 전극 조립체(110, 210)의 제1 면(S1) 방향으로 제1 음극(121) 및/또는 제3 음극(221)이 노출되고, 제2 면(S2) 방향으로 제1 양극(122) 및/또는 제3 양극(222)이 노출될 수 있다.
또한 제2 음극(123), 제4 음극(223), 제2 양극(124) 및/또는 제4 양극(224)은 각 단면이 전극 조립체(110, 210)의 제2 방향(Y 방향)으로 대향하는 양 단부로 각각 노출되도록 적층될 수 있다. 구체적으로, 상기 전극 조립체(110, 210)의 제3 면(S3) 방향으로 제2 음극(123) 및/또는 제4 음극(223)이 노출되고, 제4 면(S2) 방향으로 제2 양극(124) 및/또는 제4 양극(224)이 노출될 수 있다.
상기 구조는 제1 음극과 제1 양극, 제2 음극과 제2 양극, 제3 음극과 제3 양극 및/또는 제4 음극과 제4 양극이 각각 하나의 전지 유닛을 구성하는 구조일 수 있다. 즉, 본 발명에 따른 전고체 전지는 복수개의 전지가 하나의 구조 안에 포함되어 있을 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 음극은 음극 집전체 및 음극 활물질을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지에 포함되는 음극은 통상적으로 사용되는 음극 활물질을 포함할 수 있다. 상기 음극 활물질로는 탄소계 재료, 실리콘, 실리콘 산화물, 실리콘계 합금, 실리콘-탄소계 재료 복합체, 주석, 주석계 합금, 주석-탄소 복합체, 금속 산화물 또는 그 조합을 사용할 수 있으며, 리튬 금속 및/또는 리튬 금속 합금을 포함할 수 있다.
상기 리튬 금속 합금은 리튬과, 리튬과 합금 가능한 금속/준금속을 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 리튬과 합금 가능한 금속/준금속은 Si, Sn, Al, Ge, Pb, Bi, Sb, Si-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13 내지 16족 원소, 전이금속, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Si는 포함하지 않는다), Sn-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13족 내지 16족 원소, 전이금속, 리튬티타늄옥사이드(Li4Ti5O12) 등의 전이금속 산화물, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Sn은 포함하지 않는다) 및 MnOx (0 < x ≤2) 등일 수 있다. 상기 원소 Y로는 Mg, Ca, Sr, Ba, Ra, Sc, Y, Ti, Zr, Hf, Rf, V, Nb, Ta, Db, Cr, Mo, W, Sg, Tc, Re, Bh, Fe, Pb, Ru, Os, Hs, Rh, Ir, Pd, Pt, Cu, Ag, Au, Zn, Cd, B, Al, Ga, Sn, In, Tl, Ge, P, As, Sb, Bi, S, Se, Te, Po, 또는 이들의 조합일 수 있다.
또한, 상기 리튬과 합금가능한 금속/준금속의 산화물은 리튬 티탄 산화물, 바나듐 산화물, 리튬 바나듐 산화물, SnO2, SiOx(0<x<2) 등일 수 있다. 예를 들어, 상기 음극 활물질은 원소 주기율표의 13족 내지 16족 원소로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상의 원소를 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 음극 활물질은 Si, Ge 및 Sn으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상의 원소를 포함할 수 있다.
상기 탄소계 재료는 결정질 탄소, 비정질 탄소 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 상기 결정질 탄소는 무정형, 판상, 인편상(flake), 구형 또는 섬유형의 천연 흑연 또는 인조 흑연과 같은 흑연일 수 있다. 또한, 상기 비정질 탄소는 소프트 카본(soft carbon: 저온 소성 탄소) 또는 하드 카본(hard carbon), 메조페이스 피치(mesophase pitch) 탄화물, 소성된 코크스, 그래핀, 카본블랙, 플러렌 수트(fullerene soot), 카본나노튜브, 및 탄소섬유로 등일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 실리콘은 Si, SiOx(0 <x <2, 예를 들어 0.5 내지 1.5), Sn, SnO2, 또는 실리콘 함유 금속 합금 및 이들이 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다. 상기 실리콘 함유 금속 합금은 예를 들어 실리콘과, Al, Sn, Ag, Fe, Bi, Mg, Zn, in, Ge, Pb 및 Ti 중에서 하나 이상을 포함할 수 있다.
상기 음극 집전체로는 망상 또는 메시 모양 등의 다공체를 사용할 수 있으며, 스테인레스강, 니켈, 구리, 알루미늄 등의 다공성 금속판을 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한 상기 음극 집전체는 산화를 방지하기 위하여 내산화성의 금속 또는 합금 피막으로 피복될 수도 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 음극은 도전제 및 바인더를 선택적으로 포함할 수 있다. 상기 도전제로는 본 발명의 전고체 전지에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본계 물질; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본; 알루미늄, 니켈 분말 등의 금속 분말; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스키; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
상기 바인더는, 상기 활물질과 도전제 등의 결합력을 향상시키기 위해 사용할 수 있다. 상기 바인더는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무 및 다양한 공중합체 등을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 전고체 전지에 적용되는 음극은, 음극 활물질을 포함하는 조성물이 구리 등의 금속을 포함하는 음극 집전체 상에 직접 코팅 및 건조되어 제조할 수 있다. 또는, 음극 활물질 조성물이 별도의 지지체 상에 캐스팅된 다음, 이를 경화하여 음극이 제조될 수 있으며, 이 경우 별도의 음극 집전체를 포함하지 않을 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 양극은 양극 집전체 및 양극 활물질을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 예시에서, 양극에 포함되는 양극 활물질은 충분한 용량을 확보할 수 있는 것이라면, 특별히 제한되지 않는다. 예를 들어 상기 양극 활물질은 리튬코발트산화물, 리튬니켈코발트망간산화물, 리튬니켈코발트알루미늄산화물, 리튬철인산화물, 및 리튬망간산화물로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상을 포함할 수 있으나, 반드시 이들로 한정되지 않으며 당해 기술분야에서 이용 가능한 모든 양극 활물질이 사용될 수 있다.
상기 양극 활물질은 예를 들어 하기 화학식으로 표시되는 화합물일 수 있다: LiaAl-bMbD2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5); LiaEl-bMbO2-cDc (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05); LiE2-bMbO4-cDc (식중 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05); LiaNi1-b-cCobMcDα(식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α≤2); LiaNi1-b-cCobMcO2-αXα(식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cCobMcO2-αX2 (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cMnbMcDα (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α≤2); LiaNi1-b-cMnbMcO2-αXα (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cMnbMcO2-αX2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNibEcGdO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.9, 0≤c≤0.5, 0.001≤d≤0.1); LiaNibCocMndGeO2 (식중,0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.9, 0≤c≤0.5, 0≤d≤0.5, 0.001≤e≤0.1); LiaNiGbO2 (식중, 0.90a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaCoGbO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaMnGbO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaMn2GbO4 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); QO2; QS2; LiQS2; V2O5; LiV2O2; LiRO2; LiNiVO4; Li(3-f)J2(PO4)3 (0≤f≤2); Li(3-f)Fe2(PO4)3 (식중, 0≤f≤2); 및 LiFePO4, 상기 화학식에서 A 는 Ni, Co, or Mn; M은 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V, 또는 희토류원소(rare-earth element); D는 O, F, S, or P; E 는 Co 또는 Mn; X 는 F, S, 또는 P; G 는 Al, Cr, Mn, Fe, Mg, La, Ce, Sr, or V; Q는 Ti, Mo 또는 Mn; R 은 Cr, V, Fe, Sc, 또는 Y; J 는 V, Cr, Mn, Co, Ni, 또는 Cu이다.
상기 양극 활물질은 또한, LiCoO2, LiMnxO2x (식중, x =1 또는 2), LiNi1-xMnxO2x (식중, 0<x<1), LiNi1-x-yCoxMnyO2 (식중, 0≤x≤0.5, 0≤y≤0.5), LiFePO4, TiS2, FeS2, TiS3, 또는 FeS3일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 양극 집전체는 음극 집전체와 동일한 구성을 사용할 수 있다. 상기 양극 집전체는 예를 들어 망상 또는 메시 모양 등의 다공체를 사용할 수 있으며, 스테인레스강, 구리, 니켈, 알루미늄 등의 다공성 금속판을 사용할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한 상기 양극 집전체는 산화를 방지하기 위하여 내산화성의 금속 또는 합금 피막으로 피복될 수도 있다.
양극은 상술한 음극 제조과정에서 음극 활물질 대신 양극 활물질을 사용한 것을 제외하고는 거의 동일한 방법에 따라 제조할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지는 상기 음극 및 양극 사이에 각각 고체 전해질층이 배치될 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 본 발명에 따른 고체 전해질층은 가넷계(Garnet-type), 나시콘계(Nasicon-type), 리시콘계(LISICON-type), 페로브스카이트계(perovskite-type) 및 리폰계(LiPON-type)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 가넷계 고체 전해질은 Li7La3Zr2O12 등 LiaLabZrcO12로 표시되는 리튬-란타늄-지르코늄-산화물(lithium lanthanum zirconium oxide, LLZO)을 의미할 수 있으며, 상기 나시콘계 고체 전해질은 Li1+xAlxM2-x(PO4)3(LAMP) (0<x<2, M=Zr, Ti, Ge) 형 화합물에 Ti가 도입된 Li1+xAlxTi2-x(PO4)3 (0<x<1)의 리튬-알루미늄-티타늄-인산염(LATP), 과량의 리튬이 도입된 Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 등 Li1+xAlxGe2-x(PO4)3 (0<x<1)로 표시되는 리튬-알루미늄-게르마늄-인산염 (LAGP) 및/또는 LiZr2(PO4)3의 리튬-지르코늄-인산염 (LZP)을 의미할 수 있다.
또한, 상기 리시콘계 고체 전해질은 또는 xLi3AO4-(1-x)Li4BO4 (A: P, As, V 등, B: Si, Ge, Ti 등)로 표시되며 Li4Zn(GeO4)4, Li10GeP2O12(LGPO), Li3.5Si0.5P0.5O4, Li10.42Si(Ge)1.5P1.5Cl0.08O11.92 등을 포함하는 고용체 산화물 및 Li4-xM1-yM'y'S4 (M= Si, Ge and M' = P, Al, Zn, Ga)로 표시되는 Li2S-P2S5, Li2S-SiS2, Li2S-SiS2-P2S5, Li2S-GeS2 등을 포함하는 고용체 황화물을 의미할 수 있다.
그리고 상기 페로브스카이트계 고체 전해질은 Li1/8La5/8TiO3 등 Li3xLa2/3-x□1/3-2xTiO3 (0<x<0.16, □ 공공)으로 표시되는 리튬-란타늄-티타늄-산화물(lithium lanthanum titanate, LLTO)을 의미할 수 있으며, 상기 리폰계 고체 전해질은 Li2.8PO3.3N0.46 등의 리튬-포스포러스-옥시나이트라이드(lithium phosphorous oxynitride)와 같은 질화물을 의미할 수 있다.
하나의 예시에서, 상기 제1 외부 전극(131, 231)과 제3 외부 전극(133, 233)의 사이 및/또는 제2 외부 전극(132, 232)과 제4 외부 전극(134, 234)의 사이를 연결하는 연결 전극을 적어도 1개 이상 포함할 수 있다. 상기 연결 전극은 제1 외부 전극(131, 231)과 제3 외부 전극(133, 233)의 사이를 연결하거나, 제2 외부 전극(132, 232)과 제4 외부 전극(134, 234)의 사이를 연결하거나 또는 제1 외부 전극(131, 231)과 제3 외부 전극(133, 233)의 사이 및 제2 외부 전극(132, 232)과 제4 외부 전극(134, 234)의 사이를 모두 연결할 수 있다. 즉, 본 발명에 따른 전고체 전지의 연결 전극은 전극 조립체(110, 210)의 제1 면(S1) 및 제3 면(S3)으로 인출되거나, 전극 조립체(110, 210)의 제2 면(S2) 및 제4 면(S4)으로 인출되거나, 또는 전극 조립체(110, 210)의 제1 면(S1) 및 제3 면(S3) 및 전극 조립체(110, 210)의 제2 면(S2) 및 제4 면(S4)으로 인출될 수 있다.
도 6 내지 도 8은 본 발명에 따른 연결 전극의 예시적 형태를 나타내는 단면도이다. 도 6 내지 도 8의 연결 전극은 본 발명의 다른 실시형태 및/또는 변형 형태에도 동일하게 적용할 수 있다. 도 6 내지 도 8을 참조하면, 연결 전극은 제1 외부 전극(131)과 제3 외부 전극(133)을 연결하는 제1 연결 전극(141)을 포함하거나, 제2 외부 전극(132)과 제4 외부 전극(134)을 연결하는 제2 연결 전극(142)을 포함하거나, 상기 제1 연결 전극(141) 및 제2 연결 전극(142)을 모두 포함할 수 있다. 상기 제1 연결 전극(141)에 의해 제1 외부 전극(131)과 제3 외부 전극(133)이 연결될 수 있으며, 상기 제1 외부 전극(133)과 연결되어 있는 전지 유닛과 상기 제3 외부 전극(133)과 연결되어 있는 전지 유닛이 연결될 수 있다. 또한, 상기 제2 연결 전극(142)에 의해 제2 외부 전극(132)과 제4 외부 전극(134)이 연결될 수 있으며, 상기 제2 외부 전극(132)과 연결되어 있는 전지 유닛과 상기 제4 외부 전극(134)과 연결되어 있는 전지 유닛이 연결될 수 있다. 즉, 상기 제1 연결 전극(141) 및/또는 제2 연결 전극(142)은 본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 각각의 전지 유닛들을 연결하는 기능을 수행할 수 있다.
본 예시와 같이 제1 연결 전극(141) 및/또는 제2 연결 전극(142)이 배치되어 복수개의 전지 유닛을 연결하는 경우, 상기 제3 외부 전극 및/또는 제4 외부 전극과 연결되는 전지 유닛은 다른 전지 유닛에 입/출력되는 전류에 대한 우회 경로로 기능할 수 있다. 이를 통해 본 발명에 따른 전고체 전지는 과충전이나 쇼트 등이 발생할 가능성을 낮출 수 있으며, 만일 과충전이나 쇼트가 발생하더라도 역류하는 전류를 완화 및/또는 차단하여 전지의 손상을 방지할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지는 연결 전극을 하나의 1개 이상 포함할 수 있으며, 1개층 이상 포함할 수 있다. 상기 연결 전극의 개수는 필요에 따라 조절할 수 있으며, 상한은 특별히 제한되는 것은 아니나, 예를 들어 100개 이하일 수 있다.
상기 연결 전극의 위치는 특별히 제한되지 않는다. 상기 연결 전극은 각 전지 유닛들의 사이에 배치되거나, 제1 내지 제4 전지 유닛 중 하나 이상의 내에 배치될 수 있다. 또는 상기 전지 유닛 중 가장 외각의 전지 유닛 보다 전극 조립체의 제3 방향의 외각에 배치될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한, 상기 연결 전극이 제1 내지 제4 전지 유닛 중 하나 이상의 내에 배치되는 경우 제1 내지 제4 음극 및/또는 제1 내지 제4 양극과 동일한 층상에 배치될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 연결 전극을 형성하는 재료는 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어 은(Ag), 팔라듐(Pd), 금(Au), 백금(Pt), 니켈(Ni), 구리(Cu), 주석(Sn), 텅스텐(W), 티타늄(Ti) 및 이들의 합금 중 하나 이상의 도전성 금속을 포함하는 도전성 페이스트를 사용하여 형성될 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 전고체 전지의 전극 조립체는 저항 연결층을 추가로 포함할 수 있다. 상기 저항 연결층은 하나 또는 복수개의 저항이 배치될 수 있으며, 본 발명에 따른 전고체 전지의 충방전 속도를 조절하는 기능을 할 수 있다. 상기 저항은 상기 제1 외부 전극과 제3 외부 전극의 사이 및/또는 제2 외부 전극과 제4 외부 전극의 사이에 적어도 1개 이상 배치될 수 있다. 상기 저항은 가변 저항일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명의 일 실시형태에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 연결 전극은 저항 연결층에 배치될 수 있다. 상기 연결 전극은 전술한 바와 같이 제1 외부 전극과 제3 외부 전극의 연결 및/또는 제2 외부 전극과 제4 외부 전극의 연결을 위한 전극으로 별도의 용량을 가지지 않을 수 있다. 따라서 저항 연결층 상에 상기 연결 전극을 배치하여 효율적인 내부 공간 배치가 가능할 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지는 연결 전극과 직렬로 연결되는 저항을 1개 이상 포함할 수 있다. 도 7은 연결 전극에 저항이 연결된 구조의 전고체 전지를 모식적으로 나타낸 평면도이다. 도 7을 참조하면, 본 발명에 따른 전고체 전지의 연결 전극(141, 142)은 1개 이상의 저항(151, 152)과 직렬로 연결되어 있을 수 있다. 상기 저항은 전술한 저항 연결층의 저항과 동일한 것일 수 있으며, 이 경우 연결 전극이 직접 저항 연결층으로 기능할 수 있다.
다른 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 연결 전극은 2 이상의 절곡부를 포함할 수 있다. 도 8은 2 이상의 절곡부를 포함하는 연결 전극이 배치된 전고체 전지를 모식적으로 나타내는 평면도이다. 도 8을 참조하면, 본 실시예의 연결 전극(141', 142')은 제1 외부 전극 및 제3 외부 전극의 사이 및/또는 제2 외부 전극과 제4 외부 전극의 사이에 2 이상의 절곡부를 가지는 형태로 배치될 수 있다. 상기 절곡부를 포함하여 본 실시예의 서브 음극(123) 및/또는 서브 양극(124)은 전류 경로를 길게 형성할 수 있으며, 이를 통해 별도의 저항이 배치되지 않고 상기 연결 전극이 직접 저항으로 기능할 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 제1 내지 제4 전지 유닛 중 2 이상의 전지 유닛은 서로 병렬로 연결되어 있을 수 있다. 상기 전지 유닛이 병렬로 연결되었다는 것은 각 전지 유닛이 양극끼리 및/또는 음극끼리 연결된 것을 의미할 수 있으며, 서로 직렬로 연결되지 않은 것을 의미할 수 있다. 상기 제1 전지 유닛, 제2 전지 유닛, 제3 전지 유닛 및/또는 제4 전지 유닛은 각각 하나의 전지를 구성하며, 전술한 연결 전극에 의해 하나의 전지로 연결되어 있을 수 있다. 본 발명에 따른 전고체 전지의 복수의 전지 유닛이 서로 병렬로 연결되는 경우, 각 전지 유닛이 서로 전류에 대한 우회루트로 기능할 수 있어 전지의 손상을 방지할 수 있다.
본 발명의 일 예시에서, 전고체 전지의 제1 내지 제4 전지 유닛은 각각 2개 이상의 음극 및 양극이 적층된 구조를 가질 수 있다. 상기 전지 유닛은 2개 이상의 음극 및 양극이 사이에 고체 전해질층을 두고 서로 대향하도록 배치될 수 있다. 각 전지 유닛은, 예를 들어 2개 이상의 음극 및 2개 이상의 양극을 포함할 수 있다. 상기 음극, 양극 및 고체 전해질층에 대한 설명은 전술한 바와 동일하므로 생략하기로 한다. 본 예시와 같이 전고체 전지의 제1 내지 제4 전지 유닛이 각각 2개 이상의 음극 및 양극이 적층된 구조를 가지는 경우, 전지의 용량을 극대화할 수 있으며, 빠른 충방전 속도를 구현할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에 따르면, 본 발명의 전고체 전지의 제1 내지 제4 전지 유닛 중 적어도 한 쌍은 서로 충전 속도가 상이할 수 있다. 전술한 바와 같이, 본 발명에 따른 전고체 전지는 제1 전지 유닛 내지 제4 전지 유닛 중 적어도 2 이상의 전지 유닛을 포함할 수 있으며, 이들 사이에 연결 전극이 배치되거나 저항 연결층이 배치되는 구조를 가질 수 있다. 본 실시예의 전고체 전지는 제1 내지 제4 전지 유닛 중 적어도 한 쌍이 서로 상이한 충전 속도를 가짐으로써 전지의 과충전을 방지하고 우수한 전기적 성능을 가질 수 있다.
도 18 및 도 19는 각각 본 발명의 실시예에 따른 전고체 전지에 대한 정전류(constant current mode)-정전압(constant voltage mode) 충전 및 정전류(constant current mode) 충전의 결과를 나타내는 도면이다. 도 18 및 도 19에서, a는 제1 외부 전극의 전압이고, b는 제3 외부 전극의 전압이며, c는 제1 외부 전극의 전류이고, d는 제3 외부 전극의 전류를 나타낸다. 도 18 및 도 19를 참조하면, 본 발명의 전고체 전지는 제1 외부 전극의 전압 및 전류에 비해, 제3 외부 전극의 전압 및 전류가 더 느린 것을 확인할 수 있다. 이처럼 서로 다른 전지 유닛 사이에 충전 속도를 조절하여 한 전지 유닛에 과충전이 발생하더라도 다른 전지 유닛이 버퍼의 역할을 수행하여 전지의 손상을 방지할 수 있다.
본 발명의 일 예시에 따르면, 본 발명의 상기 제4 음극(223) 및 제4 양극(224)은 각각 상기 제3 음극(221) 및 상기 제3 양극(222)을 3 방향에서 둘러싸도록 배치될 수 있다. 상기 제4 음극(223) 및/또는 제4 양극(224)이 제3 음극(221) 및/또는 제3 양극(222)을 3 방향에서 둘러싼다는 것은, 제4 음극(223) 및/또는 제4 양극(224)이 상기 제3 음극(221) 및/또는 제3 양극(222)의 제1 방향(X 방향) 및 제2 방향(Y 방향)의 외각 영역에 배치된 구조를 의미할 수 있다. 구체적으로 상기 제4 음극(223)은 제1 방향(X 방향)의 두 방향 및 제2 방향(Y 방향)의 두 방향 중 상기 제3 음극(221)이 제1 외부 전극(231)과 연결된 방향을 제외한 3 방향에서 둘러싸고 배치될 수 있다. 또한 상기 제4 양극(224)은 제1 방향(X 방향)의 두 방향 및 제2 방향(Y 방향)의 두 방향 중 상기 제3 양극(222)이 제2 외부 전극(232)과 연결된 방향을 제외한 3 방향에서 둘러싸고 배치될 수 있다. 도 12 및 도 13을 참조하면, 제3 음극(221)은 제1 방향(X 방향)의 한 방향으로 인출되어 제1 외부 전극(231)과 연결되고, 제4 음극(223)은 제1 방향(X 방향)의 타 방향 및 제2 방향(Y 방향)의 두 방향에서 상기 제3 음극(221)을 둘러싸도록 배치될 수 있다. 또한 제3 양극(222)은 제1 방향(X 방향)의 한 방향으로 인출되어 제2 외부 전극(232)과 연결되고, 제4 양극(224)은 제1 방향(X 방향)의 타 방향 및 제2 방향(Y 방향)의 두 방향에서 상기 제3 양극(222)을 둘러싸도록 배치될 수 있다. 상기와 같이 제4 음극(223) 및/또는 제4 양극(224)이 3 방향에서 제3 음극(221) 및/또는 제3 양극(222)을 둘러싸도록 배치됨으로써 제3 음극 및/또는 제3 양극의 말단부에서 덴드라이트가 발생하는 것을 최소화 할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 본 발명에 따른 전고체 전지(200)의 제3 음극(221) 및 제3 양극(222)은 라운드 형상일 수 있다. 본 명세서에서 전극의 형상은 XY 평면 상의 형상을 의미할 수 있으며, 제3 방향에서 바라본 모양을 의미할 수 있다. 도 12 및 도 13을 참조하면, 본 실시예의 전고체 전지(200)의 제3 음극(221) 및 제3 양극(222)은 제3 방향(Z 방향)에서 바라보았을 때, 라운드 형상을 가질 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에서, 본 발명에 따른 전고체 전지(200)의 제3 음극(221') 및 제3 양극(222')은 사각 형상일 수 있다. 도 14 및 도 15는 본 실시예에 따른 전고체 전지(200)의 단면도이다. 도 14 및 도 15에 나타나듯이, 본 실시예의 전고체 전지(200)의 제3 음극(221') 및 제3 양극(222')은 사각 형상을 가질 수 있다. 이 경우 제4 음극(223') 및 제4 양극(224') 또한 내부 형상이 사각 형상일 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지는 전극 조립체를 둘러싸고 배치되는 절연층을 추가로 포함할 수 있다. 상기 절연층은 세라믹 재료를 포함할 수 있으며, 예를 들어 알루미나(Al2O3), 질화 알루미늄(AlN), 산화 베릴륨(BeO), 질화 붕소(BN), 규소(Si), 탄화 규소(SiC), 실리카(SiO2), 질화 규소(Si3N4), 비화 갈륨(GaAs), 질화 갈륨(GaN), 티탄산바륨(BaTiO3), 이산화 지르코늄(ZrO2), 이들의 혼합물, 이러한 재료들의 산화물 및/또는 질화물, 또는 임의의 다른 적절한 세라믹 재료를 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 또한 상기 절연층 전술한 고체 전해질을 선택적으로 포함할 수 있으며, 1종 이상의 고체 전해질을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 절연층은 세라믹 재료를 포함하는 슬러리를 상기 전극 조립체의 표면에 도포하여 형성하거나, 세라믹 재료로 형성한 시트를 1 개 이상 상기 전극 조립체의 제2 방향(Y 방향)의 양면 및 제3 방향(Z 방향)의 양면에 부착하여 형성할 수 있다. 상기 절연층은 기본적으로 물리적 또는 화학적 스트레스에 의한 전극조립체의 손상을 방지하는 역할을 수행할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지의 제1 내지 제4 외부 전극을 형성하는 방법은 특별히 제한되지 않는다. 상기 제1 내지 제4 외부 전극은 예를 들어 제1 내지 제4 음극 및/또는 제1 내지 제4 양극의 인출부 상에 도전성 금속을 포함하는 단자 전극용 페이스트를 도포하여 형성하고 이를 소성하여 형성할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 도전성 금속은 예를 들어 구리(Cu), 니켈(Ni), 주석(Sn), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 텅스텐(W), 티타늄(Ti), 납(Pb) 및 이들의 합금 중 하나 이상의 도전성 금속일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
하나의 예시에서. 본 발명에 따른 전고체 전지은 제1 내지 제4 외부 전극 상에 각각 배치되는 도금층을 추가로 포함할 수 있다. 상기 도금층은 구리(Cu), 니켈(Ni), 주석(Sn), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 텅스텐(W), 티타늄(Ti), 납(Pb) 및 이들의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 도금층은 단수 층 또는 복수 층형성될 수 있으며, 스퍼터 또는 전해 도금(Electric Deposition)에 의해 형성될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
이상에서 본 발명의 실시 형태에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명은 상술한 실시형태 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니며, 첨부된 청구범위에 의해 한정하고자 한다. 따라서, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능할 것이며, 이 또한 본 발명의 범위에 속한다고 할 것이다.
100, 200: 전고체 전지
110, 210: 전극 조립체
111, 211: 고체 전해질층
121: 제1 음극
122: 제1 양극
123: 제2 음극
124: 제2 양극
221: 제3 음극
222: 제3 양극
223: 제4 음극
224: 제4 양극
131, 231: 제1 외부 전극
132, 232: 제2 외부 전극
133, 233: 제3 외부 전극
134, 234: 제4 외부 전극

Claims (13)

  1. 제1 방향으로 대향하는 제1 및 제2 면, 제2 방향로 대향하는 제3 및 제4 면, 제3 방향으로 대향하는 제5 및 제6 면을 포함하고, 고체 전해질층 및 상기 고체 전해질층을 사이에 두고 제3 방향으로 적층되고 제1 전지 유닛을 형성하는 제1 음극 및 제1 양극 및 제2 전지 유닛을 형성하는 제2 음극 및 제2 양극을 포함하는 전극 조립체;
    상기 제1 음극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제1 면 상에 배치되는 제1 외부 전극;
    상기 제1 양극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제2 면 상에 배치되는 제2 외부 전극;
    상기 제2 음극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제3 면 상에 배치되는 제3 외부 전극; 및
    상기 제2 양극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제4 면 상에 배치되는 제4 외부 전극;을 포함하고,
    상기 제2 전지 유닛은 상기 전극 조립체의 제5 면 및/또는 제6 면에 인접하여 배치되고,
    상기 제1 전지 유닛은 상기 제2 전지 유닛의 제3 방향의 내측에 배치되는 전고체 전지.
  2. 제1 방향으로 대향하는 제1 및 제2 면, 제2 방향로 대향하는 제3 및 제4 면, 제3 방향으로 대향하는 제5 및 제6 면을 포함하고, 고체 전해질층 및 상기 고체 전해질층을 사이에 두고 제3 방향으로 적층되고 제3 전지 유닛을 형성하는 제3 음극 및 제3 양극 및 제4 전지 유닛을 형성하는 제4 양극 및 제4 음극을 포함하는 전극 조립체;
    상기 제3 음극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제1 면 상에 배치되는 제1 외부 전극;
    상기 제3 양극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제2 면 상에 배치되는 제2 외부 전극;
    상기 제4 음극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제3 면 상에 배치되는 제3 외부 전극; 및
    상기 제4 양극과 연결되고 상기 전극 조립체의 제4 면 상에 배치되는 제4 외부 전극;을 포함하고,
    상기 제3 음극과 제4 음극 및 상기 제3 양극과 제4 양극 중 적어도 한 쌍이 같은 층상에 배치되는 전고체 전지.
  3. 제2항에 있어서,
    상기 전극 조립체는 제1 전지 유닛을 형성하는 제1 음극 및 제1 양극을 추가로 포함하고,
    상기 제1 음극은 상기 제1 외부 전극과 연결되고,
    상기 제1 양극은 상기 제2 외부 전극과 연결되며,
    상기 제3 전지 유닛 및 제4 전지 유닛은 상기 전극 조립체의 제5 면 및/또는 제6 면에 인접하여 배치되고,
    상기 제1 전지 유닛은 상기 제3 전지 유닛 및 제4 전지 유닛의 제3 방향의 내측에 배치되며,
    상기 제3 음극과 제4 음극 및 상기 제3 양극과 제4 양극 중 적어도 한 쌍이 같은 층상에 배치되는 전고체 전지.
  4. 제2항에 있어서,
    상기 전극 조립체는 제2 전지 유닛을 형성하는 제2 음극 및 제2 양극을 추가로 포함하고,
    상기 제2 음극은 상기 제3 외부 전극과 연결되고,
    상기 제2 양극은 상기 제4 외부 전극과 연결되며,
    상기 제2 전지 유닛은 상기 전극 조립체의 제5 면 및/또는 제6 면에 인접하여 배치되고,
    상기 제3 전지 유닛 및 제4 전지 유닛은 상기 제2 전지 유닛의 제3 방향의 내측에 배치되며,
    상기 제3 음극과 제4 음극 및 상기 제3 양극과 제4 양극 중 적어도 한 쌍이 같은 층상에 배치되는 전고체 전지.
  5. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제1 외부 전극과 제3 외부 전극의 사이 및/또는 제2 외부 전극과 제4 외부 전극의 사이에 적어도 1개 이상의 연결 전극이 배치되는 전고체 전지.
  6. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제1 외부 전극과 제3 외부 전극의 사이 및/또는 제2 외부 전극과 제4 외부 전극의 사이에 배치되는 저항을 적어도 1개 이상 포함하는 전고체 전지.
  7. 제5항에 있어서,
    상기 연결 전극은 2 이상의 절곡부를 포함하는 전고체 전지.
  8. 제2항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제4 음극 및 제4 양극은 각각 상기 제3 음극 및 상기 제3 양극을 3 방향에서 둘러싸도록 배치되는 전고체 전지.
  9. 제2항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제3 음극 및 제3 양극은 라운드 형상인 전고체 전지.
  10. 제2항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제3 음극 및 제3 양극은 사각 형상인 전고체 전지.
  11. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제1 내지 제4 전지 유닛은 각각 2개 이상의 음극 및 양극이 적층된 것인 전고체 전지.
  12. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제1 내지 제4 전지 유닛 중 2 이상의 전지 유닛은 서로 병렬 연결된 전고체 전지.
  13. 제1항 내지 제4항 중 어느 한 항에 있어서,
    상기 제1 내지 제4 전지 유닛 중 적어도 한 쌍은 서로 충전 속도가 상이한 전고체 전지.
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