KR20220096783A - 전고체 전지 - Google Patents

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KR20220096783A
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구본석
황영진
정명진
김정욱
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Abstract

본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지는 제1 방향으로 대향하는 제1 및 제2 면, 제2 방향로 대향하는 제3 및 제4 면, 제3 방향으로 대향하는 제5 및 제6 면을 포함하고, 고체 전해질층 및 상기 고체 전해질층을 사이에 두고 제3 방향으로 적층된 복수의 양극층 및 음극층, 상기 복수의 양극층을 연결하는 양극 관통 전극 및 상기 복수의 음극층을 연결하며, 상기 양극 관통 전극과 제2 방향으로 대향하는 음극 관통 전극을 포함하는 전지 바디; 상기 양극 관통 전극과 접속하는 양극 단자; 및 상기 음극 관통 전극과 접속하는 음극 단자;를 포함하고, 상기 양극층의 제2 방향의 평균 마진(a)은 상기 전지 바디의 제2 방향의 평균 폭(A)의 15% 이상 및/또는 30% 이하의 범위 내일 수 있다.

Description

전고체 전지 {ALL SOLID STATE BATTERY}
본 발명은 전고체 전지에 관한 것이다.
최근 전기를 에너지원으로 사용하는 장치가 늘어나고 있다. 스마트폰, 캠코더, 노트북 PC 및 전기 자동차 등 전기를 사용하는 적용분야가 확대되면서 전기 화학 소자를 이용한 전기 저장 소자에 대한 관심이 높아지고 있다. 다양한 전기 화학 소자 중에서도 충·방전이 가능하고, 작동 전압이 높으며, 에너지 밀도가 월등히 큰 리튬 이차 전지가 각광을 받고 있다.
리튬 이차 전지는 양극 및 음극에 리튬 이온의 삽입 및 탈리가 가능한 물질을 적용하고, 상기 양극과 음극 사이에 액체 전해질을 주입시켜 제조되며, 상기 음극 및 양극에서의 리튬 이온의 삽입 및 탈리에 따른 산화 환원반응에 의해 전기가 생성 또는 소비된다. 이러한 리튬 이차전지는 기본적으로 전지의 작동 전압 범위에서 안정해야 하고, 충분히 빠른 속도로 이온을 전달할 수 있는 성능을 가져야 한다.
이러한 리튬 이차 전지에 비수성 전해액과 같은 액체 전해질을 사용하는 경우 방전용량 및 에너지밀도가 큰 장점이 있다. 그러나 리튬 이차 전지는 고전압의 구현이 어려우며, 전해액 누출, 화재 및 폭발의 위험성이 높은 문제점이 있다.
상기 문제점을 해결하기 위해, 액체 전해질 대신 고체 전해질을 적용한 이차 전지가 대안으로 제시되고 있다. 고체 전해질은 폴리머계 고체 전해질과 세라믹계 고체 전해질로 구분될 수 있으며, 이 중 세라믹계 고체 전해질은 높은 안정성을 나타내는 장점이 있다. 이러한 세라믹계 고체 전해질 전지를 다양한 분야에 적용하기 위한 연구들이 진행되고 있으며, 기계적 신뢰성을 만족하면서도 충분한 용량을 가지는 고체 전해질 전지에 대한 요구가 증가하고 있다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는 기계적 신뢰성이 우수한 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는, 소형화가 가능하면서도 충분한 용량을 확보할 수 있는 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 여러 목적 중 하나는, 향상된 실장 자유도를 가지는 전고체 전지를 제공하는 것이다.
본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지는 제1 방향으로 대향하는 제1 및 제2 면, 제2 방향로 대향하는 제3 및 제4 면, 제3 방향으로 대향하는 제5 및 제6 면을 포함하고, 고체 전해질층 및 상기 고체 전해질층을 사이에 두고 제3 방향으로 적층된 복수의 양극층 및 음극층, 상기 복수의 양극층을 연결하는 양극 관통 전극 및 상기 복수의 음극층을 연결하며, 상기 양극 관통 전극과 제2 방향으로 대향하는 음극 관통 전극을 포함하는 전지 바디; 상기 양극 관통 전극과 접속하는 양극 단자; 및 상기 음극 관통 전극과 접속하는 음극 단자;를 포함하고, 상기 양극층의 제2 방향의 평균 마진(a)은 상기 전지 바디의 제2 방향의 평균 폭(A)의 15% 이상 및/또는 30% 이하의 범위 내일 수 있다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 하나는 전고체 전지의 기계적 신뢰성을 향상시킬 수 있는 것이다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 하나는 전고체 전지의 소형화와 동시에 충분한 용량을 가지는 전고체 전지를 제공할 수 있는 것이다.
본 발명에 따른 여러 효과 중 하나는 전고체 전지의 실장 자유도를 향상시킬 수 있는 것이다.
다만, 본 발명의 다양하면서도 유익한 장점과 효과는 상술한 내용에 한정되지 않으며, 본 발명의 구체적인 실시 형태를 설명하는 과정에서 보다 쉽게 이해될 수 있을 것이다.
1은 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 2는 도 1의 저면도이다.
도 3은 도 1의 I-I' 단면도이다.
도 4는 본 발명에 따른 적층 세라믹 전자부품의 양극층을 모식적으로 나타내는 평면도이다.
도 5는 본 발명에 따른 적층 세라믹 전자부품의 음극층을 모식적으로 나타내는 평면도이다.
도 6은 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지의 변형례를 개략적으로 나타내는 저면도이다.
도 7은 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지의 변형례를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 8은 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지의 변형례를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 9는 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지의 변형례를 나타내는 사시도이다.
도 10은 도 9의 II-II' 단면도이다.
도 11은 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지의 변형례를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
도 12는 본 발명의 일 실시형태에 따른 전고체 전지의 변형례를 개략적으로 나타내는 사시도이다.
이하, 구체적인 실시형태 및 첨부된 도면을 참조하여 본 발명의 실시형태를 설명한다. 이는 본 명세서에 기재된 기술을 특정한 실시 형태에 대해 한정하려는 것이 아니며, 본 발명의 실시예의 다양한 변경 (modifications), 균등물 (equivalents), 및/또는 대체물 (alternatives)을 포함하는 것으로 이해되어야 한다. 도면의 설명과 관련하여, 유사한 구성요소에 대해서는 유사한 참조부호가 사용될 수 있다.
그리고 도면에서 본 발명을 명확하게 설명하기 위해서 설명과 관계없는 부분은 생략하고, 여러 층 및 영역을 명확하게 표현하기 위하여 두께를 확대하여 나타내었으며, 동일한 사상의 범위 내의 기능이 동일한 구성요소는 동일한 참조부호를 사용하여 설명할 수 있다.
본 명세서에서, "가진다", "가질 수 있다", "포함한다", 또는 "포함할 수 있다" 등의 표현은 해당 특징 (예: 수치, 기능, 동작, 또는 부품 등의 구성요소)의 존재를 가리키며, 추가적인 특징의 존재를 배제하지 않는다.
본 명세서에서, "A 및/또는 B", "A 및 B 중 적어도 하나", 또는 "A 및 B 중 하나 또는 그 이상" 등의 표현은 함께 나열된 항목들의 모든 가능한 조합을 포함할 수 있다. 예를 들면, "A 및/또는 B", "A 및 B 중 적어도 하나", 또는 "A 및 B 중 하나 또는 그 이상"은, (1) 적어도 하나의 A를 포함, (2) 적어도 하나의 B를 포함, 또는 (3) 적어도 하나의 A 및 적어도 하나의 B 모두를 포함하는 경우를 모두 지칭할 수 있다.
도면에서, X 방향은 제1 방향, L 방향 또는 길이 방향, Y 방향은 제2 방향, W 방향 또는 폭 방향, Z 방향은 제3 방향, T 방향 또는 두께 방향으로 정의될 수 있다.
본 발명은 전고체 전지(100)에 관한 것이다. 도 1 내지 도 5는 본 발명의 일 실시예에 따른 전고체 전지(100)를 개략적으로 나타내는 도면이다. 도 1 내지 도 ㄴ5를 참조하면, 본 발명에 따른 전고체 전지(100)는 제1 방향(X 방향)으로 대향하는 제1 및 제2 면(S1, S2), 제2 방향(Y 방향)으로 대향하는 제3 및 제4 면(S3, S4), 제3 방향(Z 방향)으로 대향하는 제5 및 제6 면(S5, S6)을 포함하고, 고체 전해질(111) 및 상기 고체 전해질(111)을 사이에 두고 제3 방향(Z 방향)으로 적층된 복수의 양극층(121) 및 음극층(122), 상기 복수의 양극층(121)을 연결하는 양극 관통 전극(141) 및 상기 복수의 음극층(122)을 연결하는 음극 관통 전극(142)을 포함하는 전지 바디(110); 상기 양극 관통 전극(141)과 접속하는 양극 단자(131); 및 상기 음극 관통 전극(142)과 접속하는 음극 단자(132);를 포함할 수 있다.
이 때, 상기 양극층(121)의 제2 방향의 평균 마진(a)은 상기 전지 바디의 제2 방향의 평균 폭(A)의 15% 이상 및/또는 30% 이하의 범위 내일 수 있다. 도 4 및 도 5는 본 발명에 따른 전고체 전지의 양극층(121) 및 음극층(122)을 모식적으로 나타낸 것이다. 도 4 및 도 5에 도시되듯이, 본 발명에 따른 전고체 전지의 양극층(121)은 제2 방향의 평균 마진 a를 가질 수 있으며, 전지 바디는 제2 방향의 평균 폭 A를 가질 수 있다.
전고체 전지는 기존의 이차 전지에 비해 우수한 안정성 및 높은 충방전 속도를 가질 수 있으나, 전극과 전해질층 사이의 계면 저항이 높으며 충분한 용량을 확보하기 어렵다는 문제점이 있다. 이를 해결하기 위해 다층형 전고체 전지가 개발되고 있으나, 기존의 수동 부품과 같이 전지 바디의 머릿면에 외부 단자 전극을 형성한 구조를 사용하는 것이 일반적이다. 이 경우 이 경우 전지 바디와 외부 단자 전극 사이에 벌어짐이 발생하거나, 불균일한 형상으로 인해 저항이 높아질 수 있으며, 돌출된 외부 단자 전극으로 인해 전지의 체적 대비 용량이 저하되는 문제가 있다. 본 발명의 상기 실시예는 외부로 노출되는 전극을 최소화 함으로써 전고체 전지의 기계적 강도를 높이면서도 낮은 저항을 유지할 수 있으며, 머릿면에 별도의 외부 단자 전극이 배치되지 않으므로 부품 자체의 소형화가 가능할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 바디(110)는 고체 전해질층(111), 양극층(121), 음극층(122), 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)을 포함할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 본 발명에 따른 고체 전해질층(111)은 가넷계(Garnet-type), 나시콘계(Nasicon-type), 리시콘계(LISICON-type), 페로브스카이트계(perovskite-type) 및 리폰계(LiPON-type)으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상일 수 있다.
상기 가넷계 고체 전해질은 Li7La3Zr2O12 등 LiaLabZrcO12로 표시되는 리튬-란타늄-지르코늄-산화물(lithium lanthanum zirconium oxide, LLZO)을 의미할 수 있으며, 상기 나시콘계 고체 전해질은 Li1+xAlxM2-x(PO4)3(LAMP) (0<x<2, M=Zr, Ti, Ge) 형 화합물에 Ti가 도입된 Li1+xAlxTi2-x(PO4)3 (0<x<1)의 리튬-알루미늄-티타늄-인산염(LATP), 과량의 리튬이 도입된 Li1.3Al0.3Ti1.7(PO4)3 등 Li1+xAlxGe2-x(PO4)3 (0<x<1)로 표시되는 리튬-알루미늄-게르마늄-인산염 (LAGP) 및/또는 LiZr2(PO4)3의 리튬-지르코늄-인산염 (LZP)을 의미할 수 있다.
또한, 상기 리시콘계 고체 전해질은 또는 xLi3AO4-(1-x)Li4BO4 (A: P, As, V 등, B: Si, Ge, Ti 등)로 표시되며 Li4Zn(GeO4)4, Li10GeP2O12(LGPO), Li3.5Si0.5P0.5O4, Li10.42Si(Ge)1.5P1.5Cl0.08O11.92 등을 포함하는 고용체 산화물 및 Li4-xM1-yM'y'S4 (M= Si, Ge and M' = P, Al, Zn, Ga)로 표시되는 Li2S-P2S5, Li2S-SiS2, Li2S-SiS2-P2S5, Li2S-GeS2 등을 포함하는 고용체 황화물을 의미할 수 있다.
그리고 상기 페로브스카이트계 고체 전해질은 Li1/8La5/8TiO3 등 Li3xLa2/3-x□1/3-2xTiO3 (0<x<0.16, □ 공공)으로 표시되는 리튬-란타늄-티타늄-산화물(lithium lanthanum titanate, LLTO)을 의미할 수 있으며, 상기 리폰계 고체 전해질은 Li2.8PO3.3N0.46 등의 리튬-포스포러스-옥시나이트라이드(lithium phosphorous oxynitride)와 같은 질화물을 의미할 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 양극층(121)은 양극 활물질 및 도전재를 포함할 수 있다. 예를 들어 본 발명에 따른 전고체 전지의 양극층(121)은 양극 활물질과 도전재가 혼합되어 배치되는 일체형 양극층(121)일 수 있다.
상기 양극 활물질은 예를 들어 하기 화학식으로 표시되는 화합물일 수 있다: LiaAl-bMbD2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5); LiaEl-bMbO2-cDc (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05); LiE2-bMbO4-cDc (식중 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05); LiaNi1-b-cCobMcDα(식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α≤2); LiaNi1-b-cCobMcO2-αXα(식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cCobMcO2-αX2 (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cMnbMcDα (식중 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α≤2); LiaNi1-b-cMnbMcO2-αXα (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNi1-b-cMnbMcO2-αX2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.5, 0≤c≤0.05, 0<α<2); LiaNibEcGdO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.9, 0≤c≤0.5, 0.001≤d≤0.1); LiaNibCocMndGeO2 (식중,0.90≤a≤1.8, 0≤b≤0.9, 0≤c≤0.5, 0≤d≤0.5, 0.001≤e≤0.1); LiaNiGbO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaCoGbO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaMnGbO2 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); LiaMn2GbO4 (식중, 0.90≤a≤1.8, 0.001≤b≤0.1); QO2; QS2; LiQS2; V2O5; LiV2O2; LiRO2; LiNiVO4; Li(3-f)J2(PO4)3 (0≤f≤2); Li(3-f)Fe2(PO4)3 (식중, 0≤f≤2); 및 LiFePO4, 상기 화학식에서 A 는 Ni, Co, or Mn; M은 Al, Ni, Co, Mn, Cr, Fe, Mg, Sr, V, 또는 희토류원소(rare-earth element); D는 O, F, S, or P; E 는 Co 또는 Mn; X 는 F, S, 또는 P; G 는 Al, Cr, Mn, Fe, Mg, La, Ce, Sr, or V; Q는 Ti, Mo 또는 Mn; R 은 Cr, V, Fe, Sc, 또는 Y; J 는 V, Cr, Mn, Co, Ni, 또는 Cu이다.
상기 양극 활물질은 또한, LiCoO2, LiMnxO2x (식중, x =1 또는 2), LiNi1-xMnxO2x (식중, 0<x<1), LiNi1-x-yCoxMnyO2 (식중, 0≤x≤0.5, 0≤y≤0.5), LiFePO4, TiS2, FeS2, TiS3, 또는 FeS3일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 도전재는 본 발명의 전고체 전지(100)에 화학적 변화를 유발하지 않으면서 도전성을 가진 것이라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 예를 들어, 천연 흑연이나 인조 흑연 등의 흑연; 카본 블랙, 아세틸렌 블랙, 케첸 블랙, 채널 블랙, 퍼네이스 블랙, 램프 블랙, 서머 블랙 등의 카본계 물질; 탄소 섬유나 금속 섬유 등의 도전성 섬유; 불화 카본; 리튬(Li), 주석(Sn), 알루미늄(Al), 니켈(Ni), 구리(Cu) 등의 금속 성분, 이들의 산화물, 질화물 또는 불화물 등; 산화아연, 티탄산 칼륨 등의 도전성 위스커; 산화 티탄 등의 도전성 금속 산화물; 폴리페닐렌 유도체 등의 도전성 소재 등이 사용될 수 있다.
본 발명의 일 예시에서, 전고체 전지의 양극층(121)은 고체 전해질 성분을 추가로 포함할 수 있다. 상기 고체 전해질 성분은 전술한 성분 중 하나 이상의 성분을 사용할 수 있으며, 양극층 내의 이온 전도 채널로 기능할 수 있다. 이를 통해 계면 저항을 저감시킬 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 본 발명에 따른 양극층(121)의 제2 방향의 평균 마진(a)은 바디의 제2 방향(Y 방향)의 평균 폭(A)의 15% 이상 및/또는 30% 이하의 범위를 만족할 수 있다. 본 명세서에서 어떤 부재의 「폭」은 어떤 부재를 제2 방향과 평행한 방향으로 측정한 거리를 의미할 수 있으며, 「길이」는 어떤 부재를 제1 방향과 평행한 방향으로 측정한 거리를 의미할 수 있다. 또한, 「평균 폭」은 전고체 전지의 중심을 지나며 동시에 X축에 수직인 방향으로 절단한 절단면(YZ평면)에 대하여, 상기 부재의 제3 방향을 따라 같은 간격으로 10등분한 지점에서 측정한 폭의 산술 평균을 의미할 수 있으며, 「평균 길이」는 전고체 전지의 중심을 지나며 동시에 Y축에 수직인 방향으로 절단한 절단면(XZ평면)에 대하여, 상기 부재의 제3 방향을 따라 같은 간격으로 10등분한 지점에서 측정한 길이의 산술 평균을 의미할 수 있다. 또한, 상기 평균 마진은 상기 평균 폭 및/또는 길이를 측정한 10 지점에서 가장 가까운 양극층/음극층의 10곳에서 측정한 값의 산술 평균일 수 있다.
양극층, 고체 전해질층 및 음극층(122)을 적층하고 소결할 때, 금속 성분 및 활물질을 포함하는 전극층과 고체 전해질 층 상호간의 낮은 접착력으로 인해 완성된 전지의 강도가 저하되는 문제가 발생할 수 있다. 특히 전지의 크기가 소형화 될수록 마진부를 통해 고체 전해질층끼리 접착되는 면적이 줄어들게 되며, 전지 자체의 기계적 신뢰성이 저하될 수 있다. 본 발명에 따른 전고체 전지가 양극층(121)의 제2 방향의 평균 마진(a)이 상기 범위를 만족하는 경우, 양극층(121)의 상하에 배치되는 고체 전해칠층 사이의 충분한 접착 면적을 확보할 수 있어 전고체 전지의 기계적 강도를 향상시킬 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 양극층(121)의 제1 방향의 평균 마진(b)은 전지 바디의 제1 방향의 평균 길이(B)의 5% 이상 및/또는 10% 이하의 범위 내일 수 있다. 상기 양극층(121)의 제1 방향의 평균 마진(b)은 전술한 제2 방향의 평균 마진과 마찬가지로 양극층(121) 상하에 배치되는 고체 전해질층 사이의 접착력을 제공하는 기능을 할 수 있으며, 상기 양극층(121)의 제1 방향의 평균 마진(b)이 상기 범위를 만족하는 경우 우수한 기계적 신뢰성을 가지는 전고체 전지를 제공할 수 있다.
상기 양극층(121)을 형성하는 방법은 특별히 제한되는 것은 아니나, 예를 들어 전술한 양극 활물질, 도전재(필요에 따라서는 고체 전해질층 추가로 포함하는) 및 바인더 등을 혼합하여 슬러리를 형성하고, 이를 별도의 지지체 상에 캐스팅한 다음 이를 경화하여 양극층(121)을 제조할 수 있다. 즉 본 발명에 따른 양극층(121)은 별도의 양극 집전체가 배치되지 않는 구조일 수 있으며, 양극 활물질 및 도전재(및 고체 전해질)이 하나의 층 내에 혼합되어 배치될 수 있다.
상기 바인더는, 상기 활물질과 도전제 등의 결합력을 향상시키기 위해 사용할 수 있다. 상기 바인더는, 폴리불화비닐리덴, 폴리비닐알코올, 카르복시메틸셀룰로우즈(CMC), 전분, 히드록시프로필셀룰로우즈, 재생 셀룰로우즈, 폴리비닐피롤리돈, 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 에틸렌-프로필렌-디엔 테르 폴리머(EPDM), 술폰화 EPDM, 스티렌 부타디엔 고무, 불소 고무 및 다양한 공중합체 등을 들 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 음극층(122)은 음극 활물질 및 도전재를 포함할 수 있다. 예를 들어 본 발명에 따른 전고체 전지의 음극층(122)은 음극 활물질과 도전재가 혼합되어 배치되는 일체형 음극층(122)일 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)에 포함되는 음극은 통상적으로 사용되는 음극 활물질을 포함할 수 있다. 상기 음극 활물질로는 탄소계 재료, 실리콘, 실리콘 산화물, 실리콘계 합금, 실리콘-탄소계 재료 복합체, 주석, 주석계 합금, 주석-탄소 복합체, 금속 산화물 또는 그 조합을 사용할 수 있으며, 리튬 금속 및/또는 리튬 금속 합금을 포함할 수 있다.
상기 리튬 금속 합금은 리튬과, 리튬과 합금 가능한 금속/준금속을 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 리튬과 합금 가능한 금속/준금속은 Si, Sn, Al, Ge, Pb, Bi, Sb, Si-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13 내지 16족 원소, 전이금속, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Si는 포함하지 않는다), Sn-Y 합금(상기 Y는 알칼리 금속, 알칼리 토금속, 13족 내지 16족 원소, 전이금속, 리튬티타늄옥사이드(Li4Ti5O12) 등의 전이금속 산화물, 희토류 원소 또는 이들의 조합 원소이며, Sn은 포함하지 않는다) 및 MnOx (0 < x ≤ 2) 등일 수 있다. 상기 원소 Y로는 Mg, Ca, Sr, Ba, Ra, Sc, Y, Ti, Zr, Hf, Rf, V, Nb, Ta, Db, Cr, Mo, W, Sg, Tc, Re, Bh, Fe, Pb, Ru, Os, Hs, Rh, Ir, Pd, Pt, Cu, Ag, Au, Zn, Cd, B, Al, Ga, Sn, In, Tl, Ge, P, As, Sb, Bi, S, Se, Te, Po, 또는 이들의 조합일 수 있다.
또한, 상기 리튬과 합금가능한 금속/준금속의 산화물은 리튬 티탄 산화물, 바나듐 산화물, 리튬 바나듐 산화물, SnO2, SiOx(0<x<2) 등일 수 있다. 예를 들어, 상기 음극 활물질은 원소 주기율표의 13족 내지 16족 원소로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상의 원소를 포함할 수 있다. 예를 들어, 상기 음극 활물질은 Si, Ge 및 Sn으로 이루어진 군에서 선택된 하나 이상의 원소를 포함할 수 있다.
상기 탄소계 재료는 결정질 탄소, 비정질 탄소 또는 이들의 혼합물일 수 있다. 상기 결정질 탄소는 무정형, 판상, 인편상(flake), 구형 또는 섬유형의 천연 흑연 또는 인조 흑연과 같은 흑연일 수 있다. 또한, 상기 비정질 탄소는 소프트 카본(soft carbon: 저온 소성 탄소) 또는 하드 카본(hard carbon), 메조페이스 피치(mesophase pitch) 탄화물, 소성된 코크스, 그래핀, 카본블랙, 플러렌 수트(fullerene soot), 카본나노튜브, 및 탄소섬유로 등일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 실리콘은 Si, SiOx(0 <x <2, 예를 들어 0.5 내지 1.5), Sn, SnO2, 또는 실리콘 함유 금속 합금 및 이들이 혼합물로 이루어진 군에서 선택되는 것을 사용할 수 있다. 상기 실리콘 함유 금속 합금은 예를 들어 실리콘과, Al, Sn, Ag, Fe, Bi, Mg, Zn, in, Ge, Pb 및 Ti 중에서 하나 이상을 포함할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 음극층(122)은 양극층(121)과 동일한 도전재를 사용할 수 있다. 상기 음극층(122)은 상술한 양극 제조과정에서 양극 활물질 대신 음극 활물질을 사용한 것을 제외하고는 거의 동일한 방법에 따라 제조할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 본 발명에 따른 음극층(122)의 제2 방향의 평균 마진(a)은 바디의 제2 방향(Y 방향)의 평균 폭(A)의 15% 이상 및/또는 30% 이하의 범위를 만족할 수 있다. 본 발명에 따른 전고체 전지가 음극층(122)의 제2 방향의 평균 마진(a)이 상기 범위를 만족하는 경우, 음극층(122)의 상하에 배치되는 고체 전해칠층 사이의 충분한 접착 면적을 확보할 수 있어 전고체 전지의 기계적 강도를 향상시킬 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지의 음극층(122)의 제1 방향의 평균 마진(b)은 전지 바디의 제1 방향의 평균 길이(B)의 5% 이상 및/또는 10% 이하의 범위 내일 수 있다. 상기 음극층(122)의 제1 방향의 평균 마진(b)은 전술한 제2 방향의 평균 마진과 마찬가지로 음극층(122) 상하에 배치되는 고체 전해질층 사이의 접착력을 제공하는 기능을 할 수 있으며, 상기 음극층(122)의 제1 방향의 평균 마진(b)이 상기 범위를 만족하는 경우 우수한 기계적 신뢰성을 가지는 전고체 전지를 제공할 수 있다.
본 발명의 일 실시형태에서, 본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 바디는 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)을 포함할 수 있다. 도 4 및 도 5는 본 발명에 따른 양극층(121) 및 음극층(122)을 모식적으로 나타내는 평면도이다. 도 4 및 도 5를 참조하면, 본 발명의 전고체 전지(100)의 양극 관통 전극(141)은 양극층(121)과 접속될 수 있으며, 상기 양극층(121)을 관통하여 복수의 양극층(121)을 연결할 수 있다. 또한 음극 관통 전극(142)은 음극층(122)과 접속할 수 있으며, 상기 음극층(122)을 관통하여 복수의 음극층(122)을 연결할 수 있다. 본 발명에 따른 전고체 전지(100)는 관통 전극을 이용하여 복수의 양극층(121) 및 음극층(122)을 연결함으로써 전지의 머릿면 상에 외부 단자 전극을 배치하지 않을 수 있으며, 상기 외부 단자 전극의 두께만큼 용량을 더 확보할 수 있다.
본 발명의 일 실시예에서, 본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)은 각각 상기 바디의 제6 면(S6)을 관통하도록 배치될 수 있다. 즉, 상기 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)이 바디의 동일한 면으로 인출될 수 있다. 도 3을 참조하면, 본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)은 바디의 제6 면(S6)을 관통하도록 배치될 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명의 전고체 전지의 양극 관통 전극(141)과 음극 관통 전극(142)은 제3 방향의 높이가 서로 상이할 수 있다. 본 발명에 따른 전고체 전지는 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)이 모두 바디의 제3 방향을 동시에 관통하도록 형성되지 않는다. 따라서 전지 바디의 일측으로 상기 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)이 인출되도록 배치되며, 상기 관통 전극이 인출되는 면의 반대면으로는 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)이 인출되지 않을 수 있다. 이에 따라 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)은 서로 다른 높이를 가질 수 있으며, 양극층(121) 또는 음극층(122) 중 제3 방향의 상부에 배치되는 전극층에 따라 양극 관통 전극(141) 또는 음극 관통 전극(142)이 상대적으로 더 높은 높이를 가질 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 양극 관통 전극(141)은 양극층(121)의 제2 방향(Y 방향)의 끝단에 접하여 배치되고, 음극 관통 전극(142)은 상기 음극층(122)의 제2 방향(Y 방향)의 끝단에 접하여 배치될 수 있다. 도 4 및 도 5를 참조하면, 본 발명의 양극 관통 전극(141)은 양극층(121)의 제2 방향(Y 방향)의 끝단, 보다 구체적으로는 상기 양극층(121)의 바디의 제4 면(S4) 방향의 끝단에 접하여 배치될 수 있다. 또한, 본 발명의 음극 관통 전극(142)은 음극층(122)의 제2 방향(Y 방향)의 끝단, 보다 구체적으로는 상기 음극층(122)의 바디의 제3 면(S3) 방향의 끝단에 접하여 배치될 수 있다. 본 예시와 같이 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)이 각각 바디의 제2 방향(Y 방향)의 양 끝단에 접하여 배치되는 경우 음극층(122) 및 양극층(121)을 보다 크게 형성할 수 있어 용량 증대에 기여할 수 있다.
상기 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)을 형성하는 재료는 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어 은(Ag), 팔라듐(Pd), 금(Au), 백금(Pt), 니켈(Ni), 구리(Cu), 주석(Sn), 텅스텐(W), 티타늄(Ti) 및 이들의 합금 중 하나 이상의 도전성 금속을 포함하는 도전성 페이스트를 사용하여 형성될 수 있다. 상기 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)을 형성하는 방법은 특별히 제한되지 않으며, 예를 들어 고체 전해질층(111), 양극층(121) 및 음극층(122)이 적층된 바디를 형성하고, 이 후, 레이저 드릴(Laser Drill)이나 천공기(Mechanical Pin Puncher) 등을 이용하여 바디(110)를 제3 방향(Z 방향)으로 관통하고, 전술한 도전성 페이스트를 충전하여 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)을 형성할 수 있다.
또한, 상기 실시예에서, 전고체 전지(100)의 양극 단자(131)는 바디의 제6 면(S6) 상에 배치되고, 음극 단자(132)는 상기 바디의 제6 면(S6) 상에 상기 양극 단자(131)와 제2 방향(Y 방향)으로 이격되어 배치될 수 있다. 이 경우, 본 실시예의 전고체 전지(100)는 바디의 하면 방향으로만 양극 단자(131) 및 음극 단자(132)가 배치되는, 소위 하면 전극 구조를 가질 수 있으며, 기존의 머릿면 전극형 전고체 전지(100)에 비하여 기판의 좁은 면적 내에 실장이 가능할 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 양극 단자(131')의 일부는 바디의 제6 면(S6) 상에 배치되고, 상기 양극 단자(131')의 나머지 일부는 상기 바디의 제1 면(S1), 제3 면(S3) 및 제4 면(S4) 상으로 연장되어 배치될 수 있다. 또한, 음극 단자(132')의 일부는 상기 바디의 제6 면(S6) 상에 배치되고, 상기 음극 단자(132')의 나머지 일부는 상기 바디의 제2 면(S2), 제3 면(S3) 및 제4 면(S4) 상으로 연장되어 배치될 수 있다. 도 8은 본 예시에 따른 전고체 전지(100)를 개략적으로 나타내는 모식도이다. 도 8을 참조하면, 상기 양극 단자(131')는 바디의 제6 면(S6) 상에 배치되는 영역으로부터 상기 바디의 제1 면(S1), 제3 면(S3) 및 제4 면(S4)으로 연장되어 배치될 수 있고, 상기 음극 단자(132')는 바디의 제6 면(S6) 상에 배치되는 영역으로부터 상기 바디의 제2 면(S2), 제3 면(S3) 및 제4 면(S4)으로 연장되어 배치될 수 있다. 본 예시와 같이 양극 단자(131') 및 음극 단자(132')가 바디의 다른 면으로 연장되어 배치되는 경우, 양극 단자(131') 및 음극 단자(132')의 결합 강도를 높일 수 있어 본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 기계적 신뢰성을 더욱 개선할 수 있다.
본 발명의 다른 실시예에서, 본 발명에 따른 전고체 전지(200)의 양극 관통 전극(241)은 바디의 제6 면(S6)을 관통하도록 배치되고, 음극 관통 전극(242)은 상기 바디의 제5 면(S5)을 관통하도록 배치될 수 있다. 즉, 상기 양극 관통 전극(241) 및 음극 관통 전극(242)이 서로 바디의 반대 면으로 인출될 수 있다. 도 9 내지 도 12는 본 실시예에 따른 전고체 전지(200)를 나타내는 도면이다. 도 9 내지 도 12를 참조하면, 본 발명에 따른 전고체 전지(200)의 양극 관통 전극(241)은 바디의 제6 면(S6)을 관통하도록 배치될 수 있고, 음극 관통 전극(242)은 바디의 제5 면(S5)을 관통하도록 배치될 수 있다.
또한, 상기 실시예에서, 전고체 전지(200)의 양극 단자(231)는 바디의 제6 면(S6) 상에 배치되고, 음극 단자(232)는 상기 바디의 제5 면(S5) 상에 배치될 수 있다. 이 경우, 본 실시예의 전고체 전지(200)는 바디의 상하면으로 각각 양극 단자(231) 및 음극 단자(232)가 배치되는 구조를 가질 수 있으며, 다층 구조의 기판 사이에 전고체 전지(200)를 적용할 수 있어 공간 활용도가 높아질 수 있다.
하나의 예시에서, 본 발명에 따른 전고체 전지(200)의 양극 단자(231')의 일부는 바디의 제6 면(S6) 상에 배치되고, 상기 양극 단자(231')의 나머지 일부는 상기 바디의 제1 면(S1), 제3 면(S3) 및 제4 면(S4) 상으로 연장되어 배치될 수 있다. 동시에 음극 단자(232')의 일부는 상기 바디의 제5 면(S5) 상에 배치되고, 상기 음극 단자(232')의 나머지 일부는 상기 바디의 제2 면(S2), 제3 면(S3) 및 제4 면(S4) 상으로 연장되어 배치될 수 있다. 도 12는 본 예시에 따른 전고체 전지(200)를 개략적으로 나타내는 모식도이다. 도 12를 참조하면, 상기 양극 단자(231')는 바디의 제6 면(S6) 상에 배치되는 영역으로부터 상기 바디의 제1 면(S1), 제3 면(S3) 및 제4 면(S4)으로 연장되어 배치될 수 있고, 상기 음극 단자(232')는 바디의 제5 면(S5) 상에 배치되는 영역으로부터 상기 바디의 제2 면(S2), 제3 면(S3) 및 제4 면(S4)으로 연장되어 배치될 수 있다. 본 예시와 같이 양극 단자(231') 및 음극 단자(232')가 바디의 다른 면으로 연장되어 배치되는 경우, 양극 단자(231') 및 음극 단자(232')의 결합 강도를 높일 수 있어 본 발명에 따른 전고체 전지(200)의 기계적 신뢰성을 더욱 개선할 수 있다.
본 발명에 따른 전고체 전지(100)의 제조 방법은 특별히 제한되는 것은 아니나, 예를 들어 고체 전해질층(111) 및 상기 고체 전해질층(111)을 두고 제3 방향(Z 방향)으로 복수의 양극층(121) 및 음극층(122)을 적층하고, 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)을 형성한 후 이를 소결하여 제조할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
상기 양극 단자(131) 및 음극 단자(132)는 예를 들어 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)의 인출부 상에 도전성 금속을 포함하는 단자 전극용 페이스트를 도포하여 형성하거나, 소결이 완료된 전지 바디(110)의 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142) 상에 단자 전극용 페이스트 또는 파우더를 도포하고 유도 가열 등의 방식으로 이를 소성하여 형성할 수 있다. 또한, 상기 양극 관통 전극(141) 및 음극 관통 전극(142)의 인출부 상에 도전성 금속을 스퍼터 또는 전해 도금(Electric Deposition)하여 형성할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 도전성 금속은 예를 들어 구리(Cu), 니켈(Ni), 주석(Sn), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 텅스텐(W), 티타늄(Ti), 납(Pb) 및 이들의 합금 중 하나 이상의 도전성 금속일 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
하나의 예시에서. 본 발명에 따른 전고체 전지(100)는 양극 단자(131) 및 음극 단자(132) 상에 각각 배치되는 도금층(미도시)을 추가로 포함할 수 있다. 상기 도금층은 구리(Cu), 니켈(Ni), 주석(Sn), 팔라듐(Pd), 백금(Pt), 금(Au), 은(Ag), 텅스텐(W), 티타늄(Ti), 납(Pb) 및 이들의 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 1종 이상을 포함할 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다. 상기 도금층은 단수 층 또는 복수 층형성될 수 있으며, 스퍼터 또는 전해 도금(Electric Deposition)에 의해 형성될 수 있으나, 이에 제한되는 것은 아니다.
이상에서 본 발명의 실시 형태에 대하여 상세하게 설명하였지만 본 발명은 상술한 실시형태 및 첨부된 도면에 의해 한정되는 것이 아니며, 첨부된 청구범위에 의해 한정하고자 한다. 따라서, 청구범위에 기재된 본 발명의 기술적 사상을 벗어나지 않는 범위 내에서 당 기술분야의 통상의 지식을 가진 자에 의해 다양한 형태의 치환, 변형 및 변경이 가능할 것이며, 이 또한 본 발명의 범위에 속한다고 할 것이다.
100: 전고체 전지
110: 바디
111: 고체 전해질
121, 221: 양극층
122, 222: 음극층
141, 241: 양극 관통 전극
142, 242: 음극 관통 전극
131, 131a, 131', 231, 231a, 231': 양극 단자
132, 132a, 132', 232, 232a, 232': 음극 단자

Claims (12)

  1. 제1 방향으로 대향하는 제1 및 제2 면, 제2 방향로 대향하는 제3 및 제4 면, 제3 방향으로 대향하는 제5 및 제6 면을 포함하고, 고체 전해질층 및 상기 고체 전해질층을 사이에 두고 제3 방향으로 적층된 복수의 양극층 및 음극층, 상기 복수의 양극층을 연결하는 양극 관통 전극 및 상기 복수의 음극층을 연결하며, 상기 양극 관통 전극과 제2 방향으로 대향하는 음극 관통 전극을 포함하는 전지 바디;
    상기 양극 관통 전극과 접속하는 양극 단자; 및
    상기 음극 관통 전극과 접속하는 음극 단자;를 포함하고,
    상기 양극층의 제2 방향의 평균 마진(a)은 상기 전지 바디의 제2 방향의 평균 폭(A)의 15% 이상 및/또는 30% 이하의 범위 내인 전고체 전지.
  2. 제1항에 있어서,
    상기 음극층의 제2 방향의 평균 마진(a')은 상기 전지 바디의 제2 방향의 평균 폭(A)의 15% 이상 및/또는 30% 이하의 범위 내인 전고체 전지.
  3. 제1항에 있어서,
    상기 양극층의 제1 방향의 평균 마진(b)은 상기 전지 바디의 제1 방향의 평균 길이(B)의 5% 이상 및/또는 10% 이하의 범위 내인 전고체 전지.
  4. 제1항에 있어서,
    상기 음극층의 제1 방향의 평균 마진(b')은 상기 전지 바디의 제2 방향의 평균 길이(B)의 5% 이상 및/또는 10% 이하의 범위 내인 전고체 전지.
  5. 제1항에 있어서,
    상기 양극층은 양극 활물질 및 도전재를 포함하고,
    상기 음극층은 음극 활물질 및 도전재를 포함하는 전고체 전지.
  6. 제1항에 있어서,
    상기 양극 관통 전극 및 음극 관통 전극은 각각 상기 바디의 제6 면을 관통하도록 배치되는 전고체 전지.
  7. 제1항에 있어서,
    상기 양극 관통 전극의 제3 방향의 높이와 상기 음극 관통 전극의 제3 방향의 높이가 상이한 전고체 전지.
  8. 제1항에 있어서,
    상기 양극 단자는 상기 바디의 제6 면 상에 배치되고,
    상기 음극 단자는 상기 바디의 제6 면 상에 상기 양극 단자와 제2 방향으로 이격되어 배치되는 전고체 전지.
  9. 제8항에 있어서,
    상기 양극 단자의 일부는 상기 바디의 제6 면 상에 배치되고, 상기 양극 단자의 나머지 일부는 상기 바디의 제1 면, 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되어 배치되며,
    상기 음극 단자의 일부는 상기 바디의 제6 면 상에 배치되고, 상기 음극 단자의 나머지 일부는 상기 바디의 제2 면, 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되어 배치되는 전고체 전지.
  10. 제1항에 있어서,
    상기 양극 관통 전극은 상기 양극층의 제2 방향의 끝단에 접하여 배치되고,
    상기 음극 관통 전극은 상기 음극층의 제2 방향의 끝단에 접하여 배치되는 전고체 전지.
  11. 제1항에 있어서,
    상기 양극 관통 전극은 상기 바디의 제6 면을 관통하도록 배치되고,
    상기 음극 관통 전극은 상기 바디의 제5 면을 관통하도록 배치되는 전고체 전지.
  12. 제1항에 있어서,
    상기 양극 단자의 일부는 상기 바디의 제6 면 상에 배치되고, 상기 양극 단자의 나머지 일부는 상기 바디의 제1 면, 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되어 배치되며,
    상기 음극 단자의 일부는 상기 바디의 제5 면 상에 배치되고, 상기 음극 단자의 나머지 일부는 상기 바디의 제2 면, 제3 면 및 제4 면 상으로 연장되어 배치되는 전고체 전지.
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