KR0179723B1 - 고분자 전해질을 사용한 리튬 또는 리튬이온 이차전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 Al 집전체(1), 집전체와 접촉한 양극(2) 및 양극(2)에 코팅된 폴리아크릴로니트릴에 가소제로서 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트를 첨가하여 제조한 고분자 전해질(3)로 구성된 양극 부분과, 폴리아크릴로니트릴에 가소제로서 에틸렌 카보네이트 및 선형 카보네이트를 첨가해 제조한 고분자 전해질(4)을 음극(5)에 코팅하고 이어서 음극을 지지하는 Cu 집전체(6)으로 구성된 음극부분이 접합하는 것으로 이루어진 리튬 또는 리튬이온 이차전지에 관한 것으로, 이것은 음극에 가소제로서 프로필렌 카보네이트 대신에 선형 카보네이트를 사용하여 제조한 전해질을 코팅하여 프로필렌 카보네이트와 흑연계 음극재료와의 반응을 억제하여 음극의 계면 특성을 향상시키고 가역성과 충방전 효율을 증대시키는 효과가 있다.

Description

고분자 전해질을 사용한 리튬 또는 리튬이온 이차전지
제1도는 리튬 또는 리튬이온 이차전지의 횡단면도이다.
* 도면의 주요부분에 대한 부호의 설명
1 : Al 집전체 2 : 양극
3 : 전도성이 큰 고분자 전해질 4 : 탄소재료에 안정한 고분자 전해질
5 : 음극 6 : Cu 집전체
본 발명은 고분자 전해질을 사용한 리튬 또는 리튬이온 이차전지에 관한 것이고, 더욱 상세하게는 서로 다른 가소제가 첨가된 고분자 전해질 두층을 접합하여 리튬 또는 리튬이온 이차전지에 관한 것이다.
최근 정보 통신 산업의 비약적인 발전에 의해 소형, 경량, 박막화, 휴대가 가능하고 높은 에너지 밀도를 가지는 이차전지를 필요로 하게 되었다. 그래서 에너지 밀도가 높고 전도도가 큰 액체 전해질을 사용한 리튬 또는 리튬이온 이차전지가 개발되었다.
그러나, 리튬 또는 리튬이온 이차전지에 사용되고 있는 액체 전해질은 전해액 누수, 전극 물질의 용출 및 휘발을 일으키기 쉽기 때문에 장기 신뢰성이 떨어진다. 그리하여 최근에 고분자 고체 전해질을 이용한 리튬 이차전지의 개발이 진행되어 왔다.
상기, 고분자 전해질을 이용한 리튬 또는 리튬이온 이차전지는 에너지 밀도가 높다는 장점외에도 고체 전해질을 이용하기 때문에 누수가 없고, 전극 물질의 용출이 생기지 않는다. 그러나 고분자 전해질의 전도도가 액체 전해질의 전도도에 비하여 낮기 때문에 그사용에 제한을 받아왔다.
전지에 이용가능한 전도도는 상온에서 10-3S/cm 이상이어야 하고, 이 조건을 만족하는 것으로는 폴리아크릴로니트릴계 전해질이 사용된다. 그러나 전도도가 가장 좋은 폴리아크릴로니트릴-에틸렌 카보네이트-프로필렌 카보네이트계 전해질에서 가소제로 쓰인 프로필렌 카보네이트는 흑연계 음극 재료와 반응하여 패시베이션 필름(passivation film)을 형성하여 이로 인하여 충방전 효율 및 가역성을 떨어뜨려서 전지에 직접 이용되지 못하고 있다.
이에 본 발명은 종래의 이와 같은 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 흑연계 음극 재료와의 반응을 억제하여 음극의 계면 특성을 향상시켜 충방전 효율과 가능성을 증대시킬수 있는 가소제를 첨가한 전해질 층을 음극에 코팅하고 종래의 가소제를 첨가한 전해질을 양극에 코팅하여 두 개의 전해질층을 접합하여 제조된 이차 전지를 제공하는데 그 목적이 있는 것이다.
이하, 본 발명을 상세히 설명한다.
본 발명은 Al 집전체(1), 집전체와 접촉한 양극(2) 및 양극(2)에 코팅된 폴리아크릴로니트릴에 가소제로서 에틸렌 카보네이트와 프로필렌 카보네이트를 첨가하여 제조한 고분자 전해질(3)로 구성된 양극 부분과, 폴리아크릴로니트릴에 가소제로서 에틸렌 카보네이트 및 선형 카보네이트를 첨가해 제조한 고분자 전해질(4)을 음극에 코팅하고 음극과 접촉된 Cu 집전체(6)로 구성된 음극부분이 접합하는 것으로 이루어진 리튬 또는 리튬이온 이차전지이다.
이하, 본 발명을 첨부 도면을 참조로 더욱 상세히 설명하면 다음과 같다.
제1도는 본 발명에 의해 제작한 이차전지의 횡단면도이다.
본 발명의 리튬 또는 리튬이온 이차전지는 상이한 가소제를 사용하여 제조한 두 개의 고분자 전해질을 두 전극에 코팅하고 접합하여 이루어진 것으로 종래의 리튬 이차전지와 비교해 프로필렌 카보네이트와 흑연계 음극재료와의 반응을 억제하여 음극의 계면특성을 향상시키고 충방전 효율 및 가역성을 향상시키는 특징이 있다.
본 발명에서, 양극(2)은 LiMn2O4, LiCoO2, LiNiO2, V2O5등의 리튬 전이 금속 산화물, TiS2등의 황화물이 사용된다.
또한, 본 발명에서 사용한 음극(5)은 흑연계 탄소재료, 또는 코크계 탄소재료를 사용할 수 있다.
상기 본 발명의 고분자 전해질(3 및 4)은 폴리아크릴로니트릴 15 내지 80몰%, 가소제 15 내지 80몰% 및 염 3 내지 10몰%를 섞어 120 내지 140℃로 가열하는 통상적인 방법으로 전해질을 제조한다.
상기 전해질 제조에서 폴리아크릴로니트릴을 15몰%미만을 사용하는 경우, 전해질의 기계적 물성이 없고, 80몰%를 초과하여 사용하는 경우, 가소제의 양이 부족하여 전도도가 떨어지게 된다. 가소제의 양은 폴리아크릴로니트릴 양에 대해 상대적인 값이므로 15몰%미만은 전도도가 떨어지게 된다. 염의 양은 3몰%미만인 경우 전도도가 떨어지고, 10몰%를 초과하는 경우에는 더 이상 전도도가 향상되지 않는다.
또한, 본 발명에 사용되는 고분자 전해질의 제조시 사용되는 폴리아크릴로니트릴외에 폴리염화비닐, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리비닐리덴플로라이트 및 그의 유도체, 폴리비닐설폰, 폴리비닐피롤리돈등의 극성 관능기를 가진 고분자가 사용된다.
상기 고분자 전해질의 제조시 사용되는 가소제로서는 에틸렌 카보네이트, 프로필렌 카보네이트, 감마-부티로락톤 또는 선형 카보네이트(디에틸 카보네이트, 디메틸 카보네이트 또는 메틸에틸 카보네이트)등이 2종이상 혼합하여 사용된다.
상기 고분자 전해질 제조시 사용되는 염은 LiC1O4,LiPF6, LiBF4또는 LiCF3SO3등이 사용된다.
또한, 선형 카보네이트와 에틸렌 카보네이트를 가소제로 사용한 고분자 전해질(4)은 음극(5)에 5 내지 20㎛로 코팅하고, 프로필렌 카보네이트와 에틸렌 카보네이트를 가소제로 사용한 고분자 전해질(3)은 양극(2)에 50 내지 100㎛의 두께로 코팅한다. 상기 양극에 코팅한 전도도가 큰 전해질 층(3)은 전체 전해질 층의 80%이상을 차지하여야 하고, 이것은 전체 전도도를 유지하도록 하기 위해서이다.
상기의 본 발명인 리튬 또는 리튬이온 이차전지에서 전해질은 1만 이하의 저분자량 폴리아크릴로 니트릴을 사용하여 제조한 전해질을 1차로 코팅하고 10만이하의 고분자량 폴리아크릴로니트릴을 사용하여 제조한 전해질을 두 극에 코팅하여 접합하여 리튬 이차전지를 제조할 수 있으며, 이와 같이 제조한 리튬 이차전지는 전극의 비용량(specific capacity)을 증가시킨다.
이와 같이 본 발명에 따라 제조된 리튬 또는 리튬이온 이차전지는 고분자 전해질에서 가소제로서 사용되어온 프로필렌 카보네이트 대신에 선형 카보네이트를 사용함으로서 프로필렌 카보네이트와 흑연계 음극재료와의 반응을 억제하여 음극의 계면 특성을 향상시키고, 가역성과 충방전 효율을 증대시킨다.

Claims (4)

  1. Al 집전체(1), 집전체와 접촉한 양극(2) 및 양극에 코팅된 고분자에 가소제로서 에틸렌 카보네이트 및 프로필렌 카보네이트를 첨가하여 제조한 고분자 전해질(3)로 구성된 양극 부분과, 고분자에 가소제로서 에틸렌 카보네이트 및 선형 카보네이트를 첨가해 제조한 고분자 전해질(4)을 음극에 코팅하고 이어서 음극을 지지하는 Cu 집전체(6)로 구성된 음극 부분이 접합되어 이루어지는 리튬 또는 리튬이온 이차전지.
  2. 제1항에 있어서, 상기 선형 카보네이트는 디메틸 카보네이트, 디에틸 카보네이트 또는 메틸에틸 카보네이트인 리튬 또는 리튬이온 이차전지.
  3. 제1항에 있어서, 고분자 전해질 제조에 사용되는 고분자는 폴리아크릴로니트릴, 폴리염화비닐, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리비닐리덴플로라이드와 그의 유도체, 폴리비닐설폰, 또는 폴리비닐피롤리돈 등을 사용하는 리튬 또는 리튬이온 이차전지.
  4. 제1항에 있어서, 음극 부분의 고분자 전해질은 5 내지 20㎛로 코팅하고, 양극 부분의 고분자 전해질은 50 내지 100㎛의 두께로 코팅하는 것으로 이루어지는 리튬 또는 리튬이온 이차전지.
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