KR20010010226A - 리튬 이차 전지용 바인더 및 그를 포함하는 리튬 이차 전지 - Google Patents

리튬 이차 전지용 바인더 및 그를 포함하는 리튬 이차 전지 Download PDF

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Abstract

본 발명은 리튬 이차 전지용 바인더로서, 이 바인더는 아크릴로니트릴기를 포함하는 폴리머를 포함한다. 상기 바인더는 양극 및 음극 중 어느 하나에 또는 양쪽 모두에 사용할 수 있다. 상기 바인더는 소량을 사용하여도 우수한 결합력을 나타내며, 종래 바인더를 사용한 것과 유사한 전지 특성을 나타내므로 종래 바인더를 대체하여 사용할 수 있다.

Description

리튬 이차 전지용 바인더 및 그를 포함하는 리튬 이차 전지{BINDER FOR LITHIUM SECONDARY BATTERY AND LITHIUM SECONDARY BATTERY COMPRISING THE SAME}
[산업상 이용 분야]
본 발명은 리튬 이차 전지용 바인더 및 그를 포함하는 리튬 이차 전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 결합력이 우수한 리튬 이차 전지용 바인더에 관한 것이다.
[종래 기술]
리튬 이차 전지의 양극 및 음극은 활물질 조성물을 극판에 도포하여 제조된다. 상기 활물질 조성물에는 활물질과, 이 활물질을 극판에 부착시키기 위하여 바인더를 포함한다. 또한, 극판의 도전성을 증가시키기 위하여, 도전제를 더욱 포함할 수 도 있다. 바인더는 이와 같이, 극판에 활물질의 접착력 및 결합력을 부여하기 위해 사용되며, 리튬 이차 전지의 성능 중 장기 수명 특성은 활물질의 극판에 대한 접착력에 의해 좌우된다고 알려져 있다. 이는 바인더의 접착력이 약할 경우, 전지의 충방전 사이클이 진행될수록, 활물질이 극판으로부터 탈락될 수 있기 때문이다. 활물질의 극판에 대한 접착력은 활물질과 활물질 사이의 결착 및 활물질과 극판 사이의 접착력을 제공하는 바인더에 의해 결정된다.
이러한 바인더로는 고분자 바인더가 사용되며, 그 예로는 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리테트라플로우로에틸렌 등의 불소계 수지, 스티렌-부타디엔 러버, 폴리이미드 등이 있다. 이 중에서, 일반적으로 폴리비닐리덴 플루오라이드가 활물질에 비교적 적은 양으로도 접착력 및 결착력을 부여하는 효과가 가장 커서 널리 사용되고 있다.
그러나 최근에는 전지의 용량을 더욱 증가시키기 위한 연구가 활발하게 진행되고 있어, 그 한 방법으로 활물질의 함량을 증가시키기 위한 연구가 진행되고 있다. 이와 같이 활물질의 함량을 증가시키기 위하여는 활물질 조성물에서 다른 성분을 감소시켜야 하나, 폴리비닐리덴 플루오라이드 바인더의 함량을 음극일 경우에는 약 10 중량% 미만으로, 양극일 경우에는 약 3 중량% 미만으로는 감소시킬 수 없었다. 이는 바인더의 함량을 상술한 함량보다 감소시킬 경우 충방전 사이클에서 활물질이 탈락되는 현상이 발생하기 때문이다. 따라서, 활물질의 함량을 증가시켜 전지의 용량을 증가시키는데에 한계가 있다. 또한, 폴리비닐리덴 플루오라이드를 바인더로 사용할 경우 리튬 이차 전지, 특히 리튬 이온 전지의 충방전 반응시 활물질의 리튬(Li)과 바인더의 불소(F)기와의 비가역 반응으로 LiF를 형성할 수 있다. 이와 같이, LiF가 형성됨에 따라 충방전 반응에서 이용되어야 할 리튬의 양이 감소하여 전지의 효율을 저하시킨다고 보고되고 있다. 또한, 리튬 이차 전지를 고온에서 충방전할 때, 바인더에 포함된 불소(H)가 반응하여 HF 등의 강산을 형성할 수 도 있다. 형성된 HF는 활물질을 붕괴시켜 전지의 용량을 감소시키는 문제점이 있다. 따라서, 최근에는 이러한 문제점을 해결하기 위하여, 폴리비닐리덴 플루오라이드 이외의 새로운 바인더에 관한 연구가 활발히 진행되고 있다. 그러나 아직까지 새로운 바인더가 사용되지 않고 있다.
본 발명은 상술한 문제점을 해결하기 위한 것으로서, 본 발명의 목적은 결착력이 우수하여, 소량을 사용할 수 있는 리튬 이차 전지용 바인더를 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 전지의 특성을 저하시키지 않으면서, 불소를 함유하지 않는 리튬 이차 전지용 바인더를 제공하는 것이다.
본 발명의 또 다른 목적은 상기한 바인더를 포함하는 리튬 이차 전지를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 아크릴로니트릴기를 포함하는 제 1 폴리머를 포함하는 리튬 이차 전지용 바인더를 제공한다.
본 발명은 또한 양극 활물질과 제 1 바인더를 포함하는 양극; 음극 활물질과 제 2 바인더를 포함하는 음극; 및 비수 전해액을 포함하는 리튬 이차 전지로서, 상기 제 1 및 제 2 바인더는 아크릴로니트릴기를 포함하는 제 1 폴리머인 리튬 이차 전지를 제공한다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명의 리튬 이차 전지용 바인더는 아크릴로니트릴기를 포함하는 제 1 폴리머를 포함한다. 본 발명에서 사용할 수 있는 아크릴로니트릴기를 포함하는 제 1 폴리머는 아크릴로니트릴기를 포함하기만 하면 어떠한 폴리머도 사용할 수 있으며, 그 대표적인 예로 폴리아크릴로니트릴, 폴리아크릴로니트릴-부타디엔-스티렌 코폴리머, 폴리아크릴로니트릴-비닐아세테이트 코폴리머, 아크릴로니트릴-부타디엔 러버 등을 사용할 수 있다. 아크릴로니트릴기를 포함하는 폴리머는 전도도가 우수하므로, 이 폴리머를 사용한 전지는 고율 충방전 특성이 향상될 수 있다.
또한, 본 발명의 바인더는 폴리비닐클로라이드, 에틸렌 옥사이드를 포함하는 폴리머, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리비닐알콜, 카복실화된 폴리비닐클로라이드(polyvinylchloride-carboxylated), 스티렌-부타디엔 러버 및 아크릴레이티드 스티렌-부타디엔 러버로 이루어진 군에서 선택되는 제 2 폴리머를 하나 이상 더욱 포함할 수 있다. 본 발명에서 사용할 수 있는 에틸렌 옥사이드기를 포함하는 폴리머도, 에틸렌 옥사이드기를 포함하기만 하면 어떠한 것도 사용할 수 있으며, 그 대표적인 예로 폴리에틸렌옥사이드, 폴리에틸렌글리콜디아크릴레이트 또는 폴리에틸린글리콜디메타크릴레이트를 사용할 수 있다. 상기 제 2 폴리머를 더욱 포함하면, 활물질에 기판에 대한 결합력을 더욱 증가시킬 수 있어 바람직하다.
본 발명의 바인더에서 제 1 폴리머와 제 2 폴리머의 비율은 100 내지 0.5 중량% : 0 내지 99.5 중량%이며, 100 내지 10 중량% : 0 내지 90 중량%인 것이 더욱 바람직하다. 제 2 폴리머가 99.5 중량%를 초과하는 양으로 사용되는 경우에는 전도도가 떨어져서 충방전 용량, 효율 및 고율 용량을 저하시키므로 바람직하지 않다.
이와 같이, 본 발명의 리튬 이차 전지용 바인더는 아크릴로니트릴기를 포함하는 제 1 폴리머를 사용함에 따라 소량을 사용하여도 전도도가 크게 향상되어 전지의 고율 특성을 향상시킬 수 있다. 또한, 제 2 폴리머를 사용함에 따라 접착력과 결착력의 향상되어, 전지의 수명 향상 및 안전성을 향상시킬 수 있다. 또한 소량을 사용함으로써 전지 부피당 용량을 향상시킬 수 있다. 아울러, 본 발명의 바인더는 불소를 포함하지 않으므로, 불소로 인하여 발생될 수 있는 한 문제점을 방지할 수 있다.
상기 바인더를 사용한 본 발명의 리튬 이차 전지에서, 본 발명의 바인더는 양극 및 음극 중 어느 하나에, 또는 양극 및 음극 모두에 사용될 수 있다.
본 발명의 리튬 이차 전지에서, 음극은 일반적으로 음극 활물질로 사용되는 비정질 탄소 또는 메조카본 마이크로비드(mesocarbon microbeads) 같은 결정질 탄소 등의 탄소 물질을 사용하여 제조된다. 상기 음극 활물질과 본 발명의 바인더를 N-메틸피롤리돈 등의 유기 용매와 혼합하여 음극 활물질 슬러리를 제조한다. 이 슬러리를 음극 집전체인 Cu 포일 위에 도포한 후 건조하여 음극을 제조한다. 상기 음극 활물질과 바인더는 99.5 내지 90 중량% : 0.5 내지 10 중량%의 비율로 사용하는 것이 바람직하며, 99 내지 95 중량% : 1 내지 5 중량%로 사용하는 것이 더욱 바람직하다. 상기 바인더의 양이 0.5 중량% 미만이면, 활물질을 기판에 부착시키는 효과가 미미하며, 10 중량%를 초과하는 경우에는 활물질의 사용량이 감소되므로, 용량을 저하시킬 수 있다. 종래의 바인더를 사용하여 음극 활물질을 극판에 부착시키기 위하여는, 음극 활물질 약 90 중량%와 바인더는 최소한 약 10 중량%를 사용하여야 하였다. 그러나 본 발명의 바인더는 최대 사용량이 10 중량%이며, 약 5 중량%만 사용하여도 부착이 가능하다. 따라서, 활물질의 함량을 증가시킬 수 있으므로, 보다 고용량의 전지를 제조할 수 있고, 또한, 불소를 포함하지 않으므로, 바인더에 포함된 불소로 인한 문제점도 발생하지 않는다.
아울러, 본 발명의 바인더는 양극에도 사용할 수 있다. 양극은 일반적으로 양극 활물질로 사용되는 리튬 전이 금속 산화물을 사용하여 제조된다. 상기 리튬 전이 금속 산화물의 대표적인 예로는 LiCoO2, LiMnO2, LiMn2O4, LiNiO2, LINi1-xCoxO2(x 〉 0)등을 들 수 있다.
상기 양극 활물질과 본 발명의 바인더를 N-메틸피롤리돈 등의 유기 용매와 혼합하여 양극 활물질 슬러리를 제조한다. 이 양극 활물질 슬러리를 Al 포일(foil) 위에 도포한 후 건조하여 양극을 제조한다. 상기 양극 활물질과 바인더는 99.5 내지 90 중량% : 0.5 내지 10 중량%의 비율로 사용하는 것이 바람직하며, 99.0 내지 95.0 중량% : 1.0 내지 5.0 중량%로 사용하는 것이 더욱 바람직하다. 상기 양극 활물질 슬러리에 카본 블랙, 켓첸 블랙 등의 도전제를 더욱 첨가할 수 도 있다. 도전제를 사용하는 경우, 도전제의 첨가량은 0.5 내지 10 중량%이다. 도전제를 사용하는 경우 양극 활물질의 양은 95 내지 80 중량%, 바람직하게는 95 내지 90 중량%이다. 상기 양극에 첨가되는 바인더의 양이 0.5 중량% 미만이면, 활물질을 기판에 부착시키는 효과가 미미하며, 10 중량%를 첨가하는 경우에는 너무 과량으로 사용되어 활물질의 사용량을 감소시켜야 하므로, 용량이 저하될 수 있다.
이하 본 발명의 바람직한 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
음극 활물질로 메조카본마이크로비드와 바인더로 폴리아크릴로니트릴을 용매인 N-메틸피롤리돈에 첨가하여 음극 활물질 슬러리를 제조하였다. 상기 음극 활물질과 바인더의 비율은 95 중량% : 5 중량%였다. 상기 슬러리를 집전체인 Cu 포일(foil) 위에 도포하고, 90℃의 온도에서 건조한 후 압연하여 음극을 제조하였다.
(실시예 2)
음극 활물질과 바인더인 폴리아크릴로니트릴의 비율을 96 중량% : 4 중량%로 변경한 것을 제외하면 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
(실시예 3)
바인더로 폴리아크릴로니트릴과 폴리비닐클로라이드를 사용하고, 음극 활물질, 폴리아크릴로니트릴 및 폴리비닐클로라이드의 비율을 95 중량% : 폴리아크릴로니트릴 2 중량% : 폴리비닐클로라이드 3 중량%로 변경한 것을 제외하면 상기 실시예 1과 동일하게 실시하였다.
(실시예 4)
양극 활물질로 LiCoO2와 도전재로 카본블랙, 바인더로 폴리아크릴로니트릴을 용매인 N-메틸피롤리돈에 첨가하여 양극 활물질 슬러리를 제조하였다. 상기 양극 활물질, 도전재, 바인더의 비율은 94 중량% : 3 중량% : 3 중량%였다. 상기 슬러리를 집전체인 Al 포일(foil) 위에 도포하고, 100℃의 온도에서 건조한 후 압연하여 음극을 제조하였다.
(비교예 1)
음극 활물질로 메조카본 마이크로비드와 바인더로 폴리비닐리덴 플루오라이드를 용매와 혼합하여 슬러리를 제조하였다. 상기 음극 활물질과 폴리비닐리덴 플루오라이드의 비율은 92 중량% : 8 중량%였다. 상기 슬러리를 집전체인 Cu 포일 위에 도포하고 90℃의 온도에서 건조후 압연하여 음극을 제조하였다.
(대조예 1)
바인더로 폴리비닐리덴 플루오라이드 및 폴리비닐클로라이드를 사용하고, 음극 활물질, 폴리비닐리덴 플루오라이드 및 폴리비닐클로라이드의 비율을 95 중량% : 2 중량% : 3 중량%로 변경한 것을 제외하면 상기 비교예 1과 동일하게 실시하였다.
(비교예 2)
양극 활물질로 LiCoO2와 도전재로 카본블랙, 바인더로 폴리비닐리텐 플로우라이드을 용매인 N-메틸피롤리돈에 첨가하여 양극 활물질 슬러리를 제조하였다. 상기 양극 활물질, 도전재, 바인더의 비율은 94 중량% : 3 중량% : 3 중량%였다. 상기 슬러리를 집전체인 Al 포일(foil) 위에 도포하고, 100℃의 온도에서 건조한 후 압연하여 음극을 제조하였다.
상기 실시예 1-3 및 비교예 1, 대조예 1의 방법으로 제조된 음극의 극판 박리 강도를 측정하여 그 결과를 하기 표 1에 나타내었다. 상기 극판 박리 강도란 음극 활물질 슬러리가 극판으로부터 떨어질 때까지 요구되는 힘을 말한다.
극판 박리 강도[gf/㎜]
실시예 1 15.5
실시예 2 12.6
실시예 3 16.1
비교예 1 11.3
대조예 1 10.5
상기 표 1에 나타낸 것과 같이, 실시예 1-3의 바인더를 사용하여 제조된 음극에서 활물질을 박리하기 위해 요구되는 힘은, 동일한 양의 바인더를 사용한 대조예 2의 음극에 비하여 매우 높다. 심지어, 바인더를 더 많은 양을 사용한 비교예 1의 음극보다도 실시예 1-3의 음극의 극판 박리 강도가 더 높은 것을 알 수 있다. 따라서, 실시예 1-3의 바인더가 비교예 1 및 대조예 1의 바인더보다 결합력이 강함을 알 수 있다.
또한, 본 발명의 바인더가 전지의 특성에 미치는 영향을 조사하기 위하여, 상기 실시예 1-3 및 비교예 1과 대조예 1의 방법으로 제조된 음극, 상기 실시예 4 및 비교예 2의 방법으로 제조된 양극을 이용하여 코인 타입의 반쪽 전지를 제조하였다. 대극으로는 리튬 금속을 사용하고, 전해질로는 1M LiPF6 및 에틸렌 카보네이트, 디메틸 카보네이트 및 디에틸 카보네이트(3 : 3 : 1 부피비)의 혼합 유기 용매를 포함하는 전해질을 사용하였다. 제조된 전지를 0.2C으로 충방전 후, 충전 용량, 방전 용량, 방전 효율(방전 용량/충전 용량) 및 고율 방전 용량을 측정하여 그 결과를 하기 표 2에 나타내었다.
충전 용량[mAh/g] 방전 용량[mAh/g] 효율[%] 고율방전 용량[mAh/g]
실시예 1 338 316 93.5 305
실시예 2 339 317 93.5 285
실시예 3 335 312 93.1 286
비교예 1 339 315 92.9 305
대조예 1 332 311 93.7 270
실시예 4 168 160 95.3 125
비교예 2 163 155 95.0 123
상기 표 2에 나타낸 것과 같이, 실시예 1-4의 바인더를 이용하여 제조된 전지가 종래 바인더를 사용하여 제조된 전지인 비교예 1-2 및 대조예 1의 전지와 동등하거나 그 이상의 전지 특성을 나타냄을 알 수 있다.
이와 같이, 상기 표 1 및 표 2에서 알 수 있듯이, 본 발명의 바인더는 소량을 사용하여도 활물질의 기판에 대한 결합력을 증가시킬 수 있으며, 전지 특성은 종래 바인더를 사용한 것과 유사한 결과를 나타내므로, 종래 바인더를 대체하여 사용할 수 있음을 알 수 있다.
상술한 바와 같이, 본 발명의 바인더는 소량을 사용하여도 우수한 결합력을 나타내며, 종래 바인더를 사용한 것과 유사한 전지 특성을 나타낼 수 있으므로, 종래 바인더를 대체하여 사용할 수 있다.

Claims (7)

  1. 아크릴로니트릴기를 포함하는 제 1 폴리머를 포함하는 리튬 이차 전지용 바인더.
  2. 제 1 항에 있어서, 상기 바인더는 폴리비닐클로라이드, 에틸렌 옥사이드를 포함하는 폴리머, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리비닐알콜, 카복실화된 폴리비닐클로라이드, 스티렌-부타디엔 러버 및 아크릴레이티드 스티렌-부타디엔 러버로 이루어진 군에서 선택되는 제 2 폴리머 하나 이상을 더욱 포함하는 것인 리튬 이차 전지용 바인더.
  3. 양극 활물질과 제 1 바인더를 포함하는 양극;
    음극 활물질과 제 2 바인더를 포함하는 음극; 및
    비수전해질
    을 포함하는 리튬 이차 전지로서,
    상기 제 1 및 제 2 바인더 중 하나 이상은 아크릴로니트릴기를 포함하는 제 1 폴리머인 리튬 이차 전지.
  4. 제 4 항에 있어서, 상기 음극은 용매에 음극 활물질과 제 2 바인더를 99.5 내지 90 중량% : 0.5 내지 10 중량%의 비율로 첨가하여 제조된 음극 활물질 조성물로 형성된 것인 리튬 이차 전지.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 양극은 용매에 양극 활물질과 제 1 바인더를 99.5 내지 90 중량% : 0.5 내지 10 중량%로 첨가하여 제조된 양극 활물질 조성물로 형성된 것인 리튬 이차 전지.
  6. 제 4 항에 있어서, 상기 양극은 용매에 양극 활물질, 제 1 바인더 및 도전제를 95 내지 80 중량% : 0.5 내지 10 중량% : 0.5 내지 10 중량%로 첨가하여 제조된 양극 활물질 조성물로 형성된 것인 리튬 이차 전지.
  7. 제 4 항에 있어서, 상기 바인더는 폴리비닐클로라이드, 에틸렌 옥사이드를 포함하는 폴리머, 폴리메틸메타크릴레이트, 폴리비닐알콜, 카복실화된 폴리비닐클로라이드, 스티렌-부타디엔 러버 및 아크릴레이티드 스티렌-부타디엔 러버로 이루어진 군에서 선택되는 제 2 폴리머 하나 이상을 더욱 포함하는 것인 리튬 이차 전지.
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