CN116598421B - 一种正极极片及锂离子电池 - Google Patents

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Abstract

本发明公开了一种正极极片及锂离子电池，涉及电池技术领域。该正极极片包括正极集流体和设置在所述正极集流体上的正极活性材料层，其中正极活性材料层的压实密度为a，2.9≤a≤3.5，单位为g/cm3；正极活性材料层的面密度为b，0.012≤b≤0.018，单位为g/cm2；正极活性材料层中导电剂的质量百分比为c，2.4%≤c≤4.4%，且正极活性材料层满足以下公式：3.3﹤a2×b/c﹤5.5。当正极极片满足上述公式时，由该正极极片制备得到的锂离子电池能在保证电芯能量密度的同时获得优异的DCR性能，从而可避免大量的DOE实验，有效节约锂电池的研发时间与成本。

Description

一种正极极片及锂离子电池
技术领域
本发明涉及电池技术领域，具体涉及一种正极极片及锂离子电池。
背景技术
随着现代社会的发展和科技的进步，汽车逐渐成为主流代步工具，而随着汽车数量的增多，交通逐渐拥挤，垂直起降设备逐渐走进人们视野。油价的逐年升高也导致电驱动垂直起降设备（Electric Vertical Takeoff and Landing，EVTOL）成为科技追逐目标。目前锂离子电池成为EVTOL驱动里的最佳选择。由于EVTOL独特性，对锂离子电池提出兼顾高能量密度、高功率及长寿命的需求。
鉴于此，提供一种保持能量密度的同时又能持续提供大功率输出的锂离子电池是促进空间飞行器行业发展的必要条件。
发明内容
本发明要解决的技术问题是提供一种正极极片及锂离子电池，通过对正极极片表面的正极活性材料层的面密度、压实密度以及导电剂含量的控制，使得包含该正极极片的锂电池具有高能量密度的同时具有优异的DCR性能。
为了解决上述技术问题，本发明提供以下技术方案：
本发明第一方面提供了一种正极极片，所述正极极片包括：
正极集流体，
设置于所述正极集流体上的正极活性材料层；
所述正极活性材料层的压实密度为a，2.9≤a≤3.5，单位为g/cm3；所述正极活性材料层的面密度为b，0.012≤b≤0.018，单位为g/cm2；所述正极活性材料层中导电剂的质量百分比为c，2.4%≤c≤4.4%；
且所述正极活性材料层满足以下公式：3.3﹤a2×b/c﹤5.5。
进一步地，所述正极活性材料层的压实密度更优选为3.1≤a≤3.3。
进一步地，所述正极活性材料层的面密度更优选为0.014≤b≤0.016。
进一步地，所述正极活性材料层中导电剂的质量百分比更优选为3%≤c≤4%。
进一步地，所述正极活性材料层更优选满足以下公式：3.35﹤a2×b/c﹤5。
进一步地，所述正极活性材料层中导电剂为导电碳黑。
进一步地，所述正极集流优选为铝箔或涂炭铝箔。
进一步地，所述正极活性材料层中包含的正极活性材料可选自锂钴氧化物、锂镍氧化物、锂锰氧化物、锂镍锰氧化物、锂镍钴锰氧化物、锂镍钴铝氧化物中的一种或几种。
进一步地，上述正极极片可通过湿法涂覆的方法制备得到，具体包括以下步骤：
将正极活性材料、导电剂、粘结剂及溶剂混合均匀，得到正极浆料；
将制备得到的正极浆料均匀涂覆在正极集流体上，经烘干、冷压后得到所述正极极片。
本发明第二方面提供了一种锂离子电池，包括第一方面所述的正极极片。
进一步地，所述锂离子电池还包括负极极片，所述负极极片包括负极集流体和设置于所述负极集流体上的负极活性材料层；其中，所述负极活性材料层的压实密度优选为1.35 g/cm3；所述负极活性材料层的面密度优选为0.0058 g/cm2；所述负极活性材料层中导电剂的质量百分比优选为1.6%。
与现有技术相比，本发明的有益效果：
本发明提供了一种正极极片，通过合理控制正极极片中正极活性材料层的压实密度a、面密度b以及导电剂质量百分比c的取值，并使三者满足特定关系式3.3﹤a2×b/c﹤5.5，可使包含上述正极极片的锂离子电池能兼具高能量密度及高功率的性能。
具体实施方式
除非另有定义，本文所使用的所有的技术和科学术语与属于本发明的技术领域的技术人员通常理解的含义相同。本文中在本发明的说明书中所使用的术语只是为了描述具体的实施例的目的，不是旨在于限制本发明。本文所使用的术语“及／或”包括一个或多个相关的所列项目的任意的和所有的组合。本发明所述的“包括”或“包含”，意指其除所述组分外，还可以包括或包含其他组分。本发明所述的“包括”或“包含”，还可以替换为封闭式的“为”或“由......组成”。
如背景技术所述，为促进空间飞行器行业的发展，亟需一种可保持能量密度的同时又能持续提供大功率输出的锂离子电池。
为解决上述技术问题，本发明的实施例提供了一种正极极片，该正极极片包括正极集流体，及设置于正极集流体上的正极活性材料层。
其中，该正极活性材料层的压实密度为a，2.9≤a≤3.5，单位为g/cm3；正极活性材料层的面密度为b，0.012≤b≤0.018，单位为g/cm2；正极活性材料层中导电剂的质量百分比为c，2.4%≤c≤4.4%；并且该正极活性材料层满足以下公式：3.3﹤a2×b/c﹤5.5。
具体的，发明人发现，正极极片中正极活性材料层的压实密度、面密度以及导电剂的质量占比对电芯的能量密度和功率性能均有影响，但其影响具有一定的局限性和相关性。
当锂离子电池放电时，锂离子从负极材料中脱出嵌入正极材料，而锂离子在正极嵌入过程与压实密度有关，其中压实密度过大或过小均会影响电池的倍率性能。若压实密度过大，原料颗粒间距离减小，接触更紧密，相应的电子传导性增强，但正极活性材料层的吸液能力随着压实密度的增大会变差，离子运动通道相应减少或被阻塞，不利于大量离子的快速运动，导致离子扩散阻抗增大，从而限制其大电流放电，放电电压降低，放电容量减小。若压实密度过小，原料颗粒间距离增大，正极活性层对电解液的吸液能力强，相应的离子通道增加，有利于离子的快速运动，但颗粒间的接触概率和接触面积会随着压实密度的减小而降低，从而不利于电子的传导，导致电子阻抗增大，从而影响大电流放电，增加放电极化。因此，需将正极活性材料层的压实密度控制在合适的范围内，即2.9≤a≤3.5，单位为g/cm3，使原料颗粒间可充分接触的同时不阻塞离子运动通道，保证大电流放电时兼具良好的导电性和快速的离子运动能力，减少放电极化。
在一些优选的实施例中，正极活性材料层的压实密度的取值范围更优选为3.1≤a≤3.3，例如a可为3.1、3.12、3.13、3.14、3.15、3.16、3.17、3.18、3.19、3.2、3.25、3.3等，包括但不限于上述取值。
另外，在本发明的实施例中，当锂离子电池放电时，锂离子从负极材料中脱出嵌入正极材料，锂离子的传输距离与面密度有关。若面密度过高，锂离子传输距离随着面密度的增大而增加，相应的离子扩散阻抗增加，从而电芯的功率性能降低；若面密度过低，电芯的功率性能得到提高，但随着电芯辅材占比的增加，电芯的能量密度会降低。因此，需将正极活性材料层的面密度控制在合适的范围内，即0.012≤b≤0.018，单位为g/cm2，保证锂离子电池兼顾良好的功率性能和较高的能量密度。
在一些优选的实施例中，正极活性材料层的面密度的取值范围更优选为0.014≤b≤0.016，例如b为0.014、0.0142、0.0143、0.0144、0.0145、0.0146、0.0147、0.0148、0.0149、0.015、0.0155、0.016等，包括但不限于上述取值。
在本发明的实施例中，正极活性材料层中导电剂的含量会直接影响正极极片的电子阻抗以及电池的能量密度。若正极活性材料层中导电剂的含量占比过高，正极极片的电子阻抗降低，有利于电芯功率性能的提高，但随着导电剂含量占比的增加，正极活性材料层中正极活性材料的占比会相应的降低，从而影响电芯的能量密度；若正极活性材料层中导电剂的含量占比过低，有利于提高电芯的能量密度，但电子阻抗随着导电剂含量的降低而增大，从而会影响电芯的功率性能。因此，需将正极活性材料层中导电剂的质量百分比控制在合适的范围内，即2.4%≤c≤4.4%，使锂离子电池在具有较高的能量密度的同时具有较优的功率性能。
在一些优选的实施例中，正极活性材料层中导电剂的质量百分比的取值范围更优选为3%≤c≤4%，例如c可为3.1%、3.13%、3.16%、3.18%、3.2%、3.22%、3.24%、3.26%、3.28%、3.3%、3.4%、3.5%、3.6%、3.7%、3.8%、3.9%等，包括但不限于上述取值。
通过优化正极活性材料层的压实密度、面密度或导电剂的质量占比，可在一定程度上改善锂离子电池的能量密度或功率性能，但由于各因素在同时改善能量密度和功率性能上存在较大的局限性。本发明发现，当上述参数均在合适的取值范围内，并满足公式3.3﹤a2×b/c﹤5.5时，才能使包含该正极极片的锂离子电池同时具有高能量密度以及高功率性能；上述公式3.3﹤a2×b/c﹤5.5通过以下方法获得：（1）研究各因子的大小与电芯能量密度及功率性能之间的逻辑正负相关性，例如a、b在各自优选的取值范围内，均随着取值的增大，相对应的电芯能量密度增大，功率性能变差（DCR值增大），而电芯能量密度随着c值（优选的取值范围内）的增大而降低，但功率性能会提高（DCR值减小）；（2）在已知各因子的大小与电芯能量密度及功率性能之间的逻辑正负相关性的前提下，根据各因子的数值大小对电芯性能影响的重要程度，确定因子的次方（例如平方、3次方等）并构建公式；（3）根据穷举法获得的实验数据，调整公式，并得出公式优选的范围。
在一些优选的实施例中，正极活性材料层更优选满足以下公式：3.35﹤a2×b/c﹤5；示例地，a2×b/c的取值范围可为3.5~4.0、4.0~4.3、4.3~4.5或4.5~5.0。
在一些优选的实施例中，正极活性材料层中导电剂为导电碳黑（SP）。
在一些优选的实施例中，正极集流优选为铝箔或涂炭铝箔。
在一些优选的实施例中，正极活性材料层中包含的正极活性材料可选自锂钴氧化物、锂镍氧化物、锂锰氧化物、锂镍锰氧化物、锂镍钴锰氧化物、锂镍钴铝氧化物中的一种或几种，更优选为NCM系、NCA6系正极活性材料，例如NCM8系正极活性材料LiNi0.83Co0.12Mn0.05O2。
本发明的实施例部分还提供了一种上述正极极片的制备方法，包括以下步骤：
将正极活性材料、导电剂、粘结剂及溶剂混合均匀，得到正极浆料；
将制备得到的正极浆料均匀涂覆在正极集流体上，经烘干、冷压后得到所述正极极片。
在一些优选的实施例中，粘结剂可选择为聚丙烯酸、聚偏氟乙烯、聚偏二氟乙烯、羧甲基纤维素、丁苯乳胶中的一种或多种；溶剂可选择为N-甲基吡咯烷酮（NMP）。
本发明的实施例还提供了一种锂离子电池，包括上述正极极片。
具体的，锂离子电池包括壳体、正极极片、隔膜、负极极片以及电解液。将正极极片、隔膜以及负极极片层叠设置，通过叠片或卷绕的方式形成裸电芯，超声焊接极耳，裸电芯装入电池壳、干燥除去水分，并注入电解液后封装得到电池。
在一些优选的实施例中，负极极片包括负极集流体和设置于所述负极集流体上的负极活性材料层；其中，负极集流体可为铜箔。
在一些优选的实施例中，负极活性材料层的压实密度优选为1.35 g/cm3，负极活性材料层的面密度优选为0.0058 g/cm2，负极活性材料层中导电剂的质量百分比优选为1.6%。
在一些优选的实施例中，负极活性材料层中包含的负极活性材料可选自石墨、软碳、硬碳、中间相碳微球以及硅基材料中的一种或多种，但本申请并不限定于这些材料，还可以使用其他公知的锂离子电池负极活性材料。
在一些优选的实施例中，隔膜可选用聚丙烯膜，也可使用其他可用于锂离子电池的隔膜材料；电解液包括锂盐和溶剂，其中锂盐可为LiPF6、LiBF4、LiTFSI等，溶剂可选自碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二甲酯、碳酸二乙酯中几种的混合溶剂，例如由碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯以体积比为1:1:1混合的混合溶剂。
下面结合实施例对本发明作进一步说明，以使本领域的技术人员可以更好地理解本发明并能予以实施，但所举实施例不作为对本发明的限定。
实施例1
本实施例涉及一种锂离子电池的制备，具体包括以下步骤：
（1）正极极片的制备：将正极活性材料LiNi0.83Co0.12Mn0.05O2、导电剂SP与粘结剂PVDF以质量比95.5:3.5:1混合，加入NMP搅拌得到均匀混合的正极浆料，将正极浆料均匀涂覆于正极集流体上，烘干、冷压后得到正极极片；该正极极片表面由正极浆料形成的正极活性材料层的压实密度为3.2 g/cm3，面密度为0.015 g/cm2；
（2）负极极片的制备：将负极活性材料、导电剂与粘结剂以质量比95.1:1.6:3.3混合，负极活性物质由石墨与硅氧以质量比81:19混合得到，导电剂为SP与CNT以质量比82:3混合得到，粘结剂为PAA与SBR以质量比2:1混合得到，加入去离子水搅拌得到均匀混合的负极浆料，将负极浆料涂覆在负极集流体上，烘干、冷压后得到负极极片；该负极极片表面由负极浆料形成的负极活性材料层的压实密度为1.35 g/cm3，面密度为0.0058 g/cm2；
（3）隔膜：选用孔隙率为45%的聚乙烯膜；
（4）电解液：将碳酸乙烯酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯以体积比为1:1:1混合得到混合溶剂，加入锂盐LiPF6配置得到LiPF6浓度为1.2 mol/L的电解液；
（5）锂离子电池的装配：将正极极片、隔膜以及负极极片层叠设置，通过卷绕的方式形成裸电芯；将裸电芯置于外包装壳中，干燥后注入电解液，经过真空封装、静置、化成、整形等工序，获得锂离子电池。
实施例2
本实施例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于正极极片的制备，其余均相同，正极极片的制备具体如下：
将正极活性材料LiNi0.83Co0.12Mn0.05O2、导电剂SP与粘结剂PVDF以质量比95.6:3.4:1混合，加入NMP搅拌得到均匀混合的正极浆料，将正极浆料均匀涂覆于正极集流体上，烘干、冷压后得到正极极片；该正极极片表面由正极浆料形成的正极活性材料层的压实密度为3.3 g/cm3，面密度为0.014 g/cm2。
实施例3
本实施例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于正极极片的制备，其余均相同，正极极片的制备具体如下：
将正极活性材料LiNi0.83Co0.12Mn0.05O2、导电剂SP与粘结剂PVDF以质量比95.4:3.6:1混合，加入NMP搅拌得到均匀混合的正极浆料，将正极浆料均匀涂覆于正极集流体上，烘干、冷压后得到正极极片；该正极极片表面由正极浆料形成的正极活性材料层的压实密度为3.1 g/cm3，面密度为0.016 g/cm2。
实施例4
本实施例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层的压实密度不同，为2.9 g/cm3，其余均相同。
实施例5
本实施例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层的压实密度不同，为3.5 g/cm3，其余均相同。
实施例6
本实施例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层的面密度不同，为0.012 g/cm2，其余均相同。
实施例7
本实施例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层的面密度不同，为0.018 g/cm2，其余均相同。
实施例8
本实施例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层的导电剂占比不同，为4%，其余均相同。
实施例9
本实施例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层的导电剂占比不同，为4.4%，其余均相同。
对比例1
本对比例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层的压实密度不同，为2.4 g/cm3，其余均相同。
对比例2
本对比例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层的压实密度不同，为3.6 g/cm3，其余均相同。
对比例3
本对比例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层的面密度不同，为0.01 g/cm2，其余均相同。
对比例4
本对比例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层的面密度不同，为0.02 g/cm2，其余均相同。
对比例5
本对比例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层中导电剂的质量占比不同，为2%，其余均相同。
对比例6
本对比例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层中导电剂的质量占比不同，为5.5%，其余均相同。
对比例7
本对比例涉及一种锂离子电池的制备，与实施例1的区别仅在于：正极活性材料层的导电剂的质量占比不同，导电剂的质量占比为2.4%，其余均相同。
性能测试
对上述实施例及对比例制备的锂离子电池的能量密度以及DCR性能进行测试，具体操作如下：
能量密度测试：在25℃下，将实施例和对比例制备得到的锂离子电池以1C倍率满充，然后以1C倍率满放，记录实际放电能量，实际放电能量与锂离子电池重量（25℃称量）的比值即为锂离子电池的实际能量密度。
DCR性能测试：在25℃下，以1 C电流将实施例和对比例制备得到的锂离子电池恒流恒压满充，搁置5 min，然后以1 C恒流放电30 min，并静置5 min，取静置结束时的电压值V1，以2 C脉冲放电30 s，取脉冲放电结束时的电压值V2，V1与V2的电压差值与2 C电流值的比值即为电池50％SOC放电DCR；
上述性能测试结果如下表1所示：
表1
由上表中实施例1~9与对比例1~7的数据对比可知：当正极极片中正极活性材料层的压实密度控制在2.9~3.5之间、面密度控制在0.012~0.018之间、导电剂的质量占比控制在2.4%~4.4%之间，同时上述参数满足以下关系式3.3﹤a2×b/c﹤5.5时，由该正极极片制备得到的锂离子电池兼具高能量密度和优异的DCR性能，即优异的功率性能。
由实施例1与对比例1、2可知，压实密度过低（对比例1）或过高（对比例2）均会影响锂离子电池的DCR性能，且由关系式a2×b/c计算得到的值不在3.3~5.5之间，电池的综合性能较差。
由实施例1与对比例3、4可知，面密度过低（对比例3）或过高（对比例4）会影响锂离子电池的能量密度以及DCR性能。当面密度过低时，DCR值较小，即具有较好的功率性能，但电池的能量密度较低，仅为239 Wh/Kg；当面密度过高时，电池的能量密度明显提升，但DCR值过大，则功率性能差。另外，当电池的能量密度过低或DCR值过大时，电池的综合性能较差，这时由关系式a2×b/c计算得到的值不在3.3~5.5之间。
由实施例1与对比例5、6可知，正极活性材料层中导电剂的质量占比过低（对比例5）或过高（对比例6）会影响锂离子电池的能量密度以及DCR性能。当正极活性材料层中导电剂的质量占比过低时，虽具有较高的能量密度，但DCR值较大，相应的功率性能较差；当正极活性材料层中导电剂的质量占比过高时，DCR值明显减小，有利于电池功率性能的提升，但能量密度较低。
由对比例7可知，正极极片的压实密度、面密度以及导电剂含量虽均在优选的范围内，但a2×b/c计算值为6.40，不满足优选的取值范围；由该正极极片构筑得到的电池具有较高的能量密度，但电池DCR值过高，综合性能相对较差；而在能量密度相近的情况下，进一步降低DCR值在电池领域存在较大的挑战。
另外，当正极极片中正极活性材料层的压实密度控制在3.1~3.3之间、面密度控制在0.014~0.016之间、导电剂的质量占比控制在3%~4%之间，同时上述参数满足以下关系式3.35﹤a2×b/c﹤5时，例如上述实施例1、2、3、8等可同时具有相对较高的能量密度以及低DCR值，综合性能更优。
综上可知，为使锂离子电池在可接受的能量密度前提下提高电池的功率性能，需同时优化正极极片中正极活性材料层的压实密度、面密度或导电剂的质量占比，并使上述参数满足公式3.3﹤a2×b/c﹤5.5时，才能使包含该正极极片的锂离子电池同时具有高能量密度以及高功率性能。
以上所述实施例仅是为充分说明本发明而所举的较佳的施例，本发明的保护范围不限于此。本技术领域的技术人员在本发明基础上所作的等同替代或变换，均在本发明的保护范围之内。本发明的保护范围以权利要求书为准。

Claims (7)

1.一种正极极片，其特征在于，所述正极极片包括：
正极集流体，
设置于所述正极集流体上的正极活性材料层；
所述正极活性材料层的压实密度为a，3.1≤a≤3.3，单位为g/cm3；所述正极活性材料层的面密度为b，0.014≤b≤0.016，单位为g/cm2；所述正极活性材料层中导电剂的质量百分比为c，3%≤c≤4%；
且所述正极活性材料层满足以下公式：3.3﹤a2×b/c﹤5.5。
2.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述正极活性材料层满足以下公式：3.35﹤a2×b/c﹤5。
3.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述正极活性材料层中导电剂为导电碳黑。
4.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述正极集流体为铝箔或涂炭铝箔。
5.根据权利要求1所述的正极极片，其特征在于，所述正极活性材料层中包含的正极活性材料选自锂钴氧化物、锂镍氧化物、锂锰氧化物、锂镍锰氧化物、锂镍钴锰氧化物、锂镍钴铝氧化物中的一种或几种。
6.一种锂离子电池，其特征在于，包括权利要求1~5任一项所述的正极极片。
7.根据权利要求6所述的锂离子电池，其特征在于，所述锂离子电池还包括负极极片，所述负极极片包括负极集流体和设置于所述负极集流体上的负极活性材料层；
所述负极活性材料层的压实密度为1.35 g/cm3；所述负极活性材料层的面密度为0.0058 g/cm2；所述负极活性材料层中导电剂的质量百分比为1.6%。
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