JP5802327B2 - リチウム二次電池パック - Google Patents
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Description
リチウム二次電池パックのCC−CV充電では、CV充電期間における単位時間当たりの充電容量よりも、CC充電期間における単位時間当たりの容量が大きい。よって、CC充電できる領域を大きくし、すなわち、CC充電の時間を長くし、かつ充電電流を高めることで、リチウム二次電池パックの充電開始から満充電状態にするまでの時間を大幅に短縮できる。
[リチウム二次電池パックの構成]
図1は、本発明の一実施の形態におけるリチウム二次電池パックの構成を示す回路図である。この電池パックは、リチウム二次電池1a(以下、「二次電池1a」と略記する)の群からなる二次電池モジュール1を内蔵している。二次電池モジュール1は、直列部B1及び直列部B2を並列に接続して構成されている。直列部B1及び直列部B2は、それぞれ5個の二次電池1aを直列接続して構成されている。
本発明のリチウム二次電池パックの特徴は、上述のような基本的な構成を前提として、以下に説明する保護素子インピーダンス容量指数、及び単位セルインピーダンス容量指数等が、適切に設定されることである。
以下に、本実施の形態におけるリチウム二次電池パックに適したリチウム二次電池の構成について説明する。リチウム二次電池は、正極合剤層を有する正極と負極合剤層を有する負極とがセパレータを介して対向してなる電極体と、非水電解質とを有する。リチウム二次電池の負極には、例えば、負極活物質およびバインダなどを含有する負極合剤層を、集電体の片面または両面に有する構造のものが使用される。
ここで、(1)式中、ai:全体の質量を1としたときの成分iの比率、ρi:成分iの密度(g/cm3)、m:セパレータの単位面積あたりの質量(g/cm2)、t:セパレータの厚み(cm)である。
[正極の作製]
正極活物質であるLiCoO2:80質量部およびLiMn0.2Ni0.6Co0.2O2:20質量部、導電助剤である人造黒鉛:1質量部およびケッチェンブラック:1質量部、並びにバインダであるPVDF:10質量部を、NMPを溶剤として均一になるように混合して、正極合剤含有ペーストを調製した。この正極合剤含有ペーストを、アルミニウム箔(厚み15μm)の両面に厚みを調節して間欠塗布し、乾燥した後、カレンダー処理を行って、全厚が120μmになるように正極合剤層の厚みを調整し、幅が54.5mmになるように切断して正極を作製した。更にこの正極のアルミニウム箔の露出部にタブを溶接してリード部を形成した。
SiOの表面を炭素で被覆した材料(平均粒子径D50:5μm。以下、「SiO/炭素複合体」という。)と、平均粒子径D50が16μmである黒鉛質炭素とを5:95の質量比で混合した混合物:98質量部、粘度が1500〜5000mPa・sの範囲に調整された1質量%の濃度のCMC水溶液:1.0質量部、およびSBR:1.0質量部を、比伝導度が2.0×105Ω/cm以上のイオン交換水を溶剤として混合して、水系の負極合剤含有ペーストを調製した。
平均粒子径D50が1μmのベーマイト5kgに、イオン交換水5kgと、分散剤(水系ポリカルボン酸アンモニウム塩、固形分濃度40質量%)0.5kgとを加え、内容積20L、転回数40回/分のボールミルで10時間解砕処理をして分散液を調製した。処理後の分散液を120°Cで真空乾燥し、走査型電子顕微鏡(SEM)で観察したところ、ベーマイトの形状はほぼ板状であった。
EC、MECおよびDECを体積比で1:0.5:1.5に混合したものに、リチウム塩としてLiPF6を濃度1.1mol/lで溶解させて、更に、VC、FECおよびEDPA[エチルジエチルホスホノアセテート(Ethyl Diethylphosphonoacetate)]を、それぞれ2.5質量%、1.75質量%および1.00質量%となる量で加えて、非水電解液を調製した。
上述のようにして得た正極と負極とを、セパレータの多孔質層(B)が正極に面するように介在させつつ重ね、渦巻状に巻回して巻回電極体を作製した。得られた巻回電極体を押しつぶして扁平状にし、厚み5mm、幅42mm、高さ61mmのアルミニウム製外装缶に入れ、前記に通り調整した非水電解液を注入した。そして、非水電解液の注入後に外装缶の封止を行って、図2A、図2Bに示す構造のリチウム二次電池を作製した。図2Aは正面から見た部分断面図、図2Bは平面図である。図3は、このリチウム二次電池の外観を示す斜視図である。
上述のリチウム二次電池と、抵抗値が0.01ΩのFET2個を含む保護回路と、抵抗値が0.01ΩのPTC素子とを使用し、これらを図1に示すようにリード線で接続し、外装体に収容して、リチウム二次電池パックを組み立てた。得られたリチウム二次電池パックについて、上述の方法により求めた保護素子部インピーダンスは0.018Ωで、上述の方法により求めた容量は1.55Ahであり、保護素子インピーダンス容量指数は0.012であった。
SiO/炭素複合体に代えてSi合金を負極活物質に用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池を作製した。このリチウム二次電池を用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池パックを作製した。
負極における単位面積当たりの負極活物質中のSi量を0.02mg/cm2とし、これにより負極容量が減少する分を、負極合剤層を厚くして実施例1で作製した負極とほぼ同一の負極容量とした以外は、実施例1と同様にして負極を作製した。この負極を用い、かつ負極の厚み変更に伴って外装缶のサイズを変更した以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池を作製した。そして、このリチウム二次電池を用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池パックを作製した。
負極における単位面積当たりの負極活物質中のSi量を0.18mg/cm2とし、これにより負極容量が増加する分を、負極合剤層を薄くして実施例1で作製した負極とほぼ同一の負極容量とした以外は、実施例1と同様にして負極を作製した。この負極を用いた以外は実施例1と同様にしてリチウム二次電池を作製した。そして、このリチウム二次電池を用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池パックを作製した。
電極対向面積当たりの容量を3.3mAh/cm2とし、容量が増える分を、正負極の合剤層の面積を調整して実施例1で作製したリチウム二次電池と同一の容量とした以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池を作製した。更に、このリチウム二次電池を用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池パックを作製した。
実施例1の電解液に代えて、EC、MECおよびDECを体積比で1:0.5:1.5に混合したものに、リチウム塩としてLiPF6を濃度1.1mol/lで溶解させて、更に、VC、FECおよびEDPA[エチルジエチルホスホノアセテート(Ethyl Diethylphosphonoacetate)]、LiPF2(C2O4)2を、それぞれ2.5質量%、1.75質量%および1.00質量%,0.3質量%となる量で加えて、非水電解液を調製した。この非水電解液を用いた以外は実施例1と同様にして、リチウム二次電池パックを作製した。
実施例6の電解液に代えて、LiBF2(C2O4)を、0.3質量%となる量で加えた以外は実施例6と同様にしてリチウム二次電池パックを作製した。
C6H4(COOLi)2を、電解液換算で0.3質量%となる量で負極塗料に加え電極を作製した以外は実施例1と同様にしてリチウム二次電池パックを作製した。
負極活物質を、SiO/炭素複合体と黒鉛質炭素との混合物から、黒鉛質炭素のみに変更し、これにより負極容量が減少する分を、負極合剤層を厚くして実施例1で作製した負極とほぼ同一の容量とした以外は、実施例5と同様にして負極を作製した。この負極を用い、かつ負極の厚み変更に伴って外装缶のサイズを変更した以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池を作製した。そして、このリチウム二次電池を用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池パックを作製した。
比較例1で作製したものと同じリチウム二次電池と、抵抗値が0.05ΩのFET1個を含む保護回路と、抵抗値が0.03ΩのPTC素子とを使用した以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池パックを作製した。
負極活物質を、SiO/炭素複合体と黒鉛質炭素との混合物から、黒鉛質炭素のみに変更し、これにより負極容量が減少する分を、電極対向面積を増やすことで、実施例1で作製したリチウム二次電池と同一の容量となるように調整した以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池を作製した。更に、このリチウム二次電池を用いた以外は、比較例2と同様にしてリチウム二次電池パックを作製した。
電極対向面積当たりの容量を3.3mAh/cm2とし、容量が増える分を、正負極の合剤層の面積を調整して比較例2で作製した非水二次電池と同一の容量とした以外は、比較例2と同様に非水二次電池と非水二次電池パックを作製した。
比較例1で作製した負極を用い、かつ負極の厚み変更に伴って外装缶のサイズを変更した以外は、実施例6と同様にしてリチウム二次電池を作製した。そして、このリチウム二次電池を用いた以外は、実施例1と同様にしてリチウム二次電池パックを作製した。
上述の各充電システムを用い、25°Cで、それぞれの容量に対し1.5C(1.55Ahの場合、2.3Aに相当)の定電流で、リチウム二次電池パックに印加する電圧がその中の電池の充電電圧(この場合は4.2V)になるまで充電し、その後、その電圧を保つ定電圧で充電するCC−CV充電(カットオフ電流値が0.05C)を行った。そして、充電開始から定電圧モードに切り替わるまでの時間(CC充電時間)と、充電開始からSOC90%までの充電に要した時間とを測定した。
巻回時に、正極合剤層と負極合剤層との対向面積が実施例1と同じになるよう、正極と負極の合剤含有ペーストの塗布位置を調整した以外は、実施例1と同様にして作製した正極と負極とを、セパレータの多孔質層(B)が正極に面するように介在させつつ重ね、断面が略円形になるように渦巻状に巻回して巻回電極体を作製した。得られた巻回電極体を円筒形の外装缶に入れ、実施例1と同様にして、直径18mm、高さ65mmの円筒形のリチウム二次電池を作製した。前記のリチウム二次電池について、インピーダンスは0.032Ωであり、この電池の電極対向面積当たりの容量は、2.8mAh/cm2であり、電池の電力量に対する外装体の表面積の割合は、7.3cm2/Whであった。
実施例1のリチウム二次電池パックと、実施例9のリチウム二次電池パックを、それぞれ25°Cの環境下で、2Cの電流値で20分間充電し、充電終了時の二次電池の表面温度を測定した。なお、2Cの電流値で20分間急速充電を行った時の充電電気量は、実施例1のリチウム二次電池パックを1.5Cで急速充電し、リチウム二次電池パックに印加する電圧が4.2Vに達するまで(充電開始から28分後まで)に充電できる電気量の95%に相当する。
実施例1で作製したリチウム二次電池を2個直列に接続して二次電池モジュールを構成した以外は、実施例1と同様にして、リチウム二次電池パックを組み立てた。得られたリチウム二次電池パックについて、上述の方法により求めた保護素子部インピーダンスは0.018Ωで、リチウム二次電池モジュールの容量は1.55Ahであり、保護素子インピーダンス容量指数は0.012であった。
上述の充電システムを用い、25°Cで、1.5C(1.55Ahの場合、2.3Aに相当)の定電流で、リチウム二次電池パックに印加する電圧が上記二次電池モジュールの充電電圧:8.4V(充電電圧が4.2Vのリチウム二次電池を2個直列に接続しているため)になるまで充電し、その後、その電圧を保つ定電圧で充電するCC−CV充電(カットオフ電流値が0.05C)を行った。そして、充電開始から定電圧モードに切り替わるまでの時間(CC充電時間)と、充電開始からSOC90%までの充電に要した時間とを測定したところ、CC充電時間は31分であり、SOC90%までの充電に要した時間は40分であった。複数のリチウム二次電池を直列に接続することによりリチウム二次電池モジュールを構成した場合には、保護素子部での電圧ロス分が各単位セルに振り分けられるため、CV充電に切り替わる時の各単位セルへの印加電圧が、1つの単位セルだけで二次電池モジュールを構成した実施例1の場合よりも高くなり、充電に要する時間を短くすることができる。
1a リチウム二次電池
2 PTC素子
3 保護回路
4a、4b FET
5 制御部
6 保護素子部
11 正極
12 負極
13 セパレータ
14 巻回電極体
15 外装缶
16、22 絶縁体
17 正極リード体
18 負極リード体
19 封口用蓋板
20 絶縁パッキング
21 端子
23 リード板
24 非水電解液注入口
25 開裂ベント
B1、B2 直列部
Claims (12)
- 正極合剤層を有する正極と負極合剤層を有する負極とがセパレータを介して対向してなる電極群および非水電解質を有するリチウム二次電池を備えた二次電池モジュールと、
前記二次電池モジュールの充電電流を制御するFET(電界効果トランジスタ)を含む保護回路とを備えたリチウム二次電池パックであって、
前記二次電池モジュールの充放電経路に、前記FETを含む保護素子部を有し、
前記リチウム二次電池の前記負極は、負極活物質としてSi系活物質を含有し、
単数または並列接続された複数の前記リチウム二次電池により単位セルが構成されており、
単数の単位セル、または直列接続された複数の前記単位セルにより最小単位の直列部が構成されており、
前記二次電池モジュールは、単数または並列接続された複数の前記最小単位の直列部により構成されており、
前記保護素子部を構成する各保護素子のインピーダンスの合計と、前記二次電池モジュールを構成する前記最小単位の直列部の数との積により定義される保護素子部インピーダンスをPR(Ω)とし、当該最小単位の直列部の容量をQ(Ah)としたとき、前記容量Qに対する前記インピーダンスPRの比PR/Qで表される保護素子インピーダンス容量指数が0.012以下であることを特徴とするリチウム二次電池パック。 - 前記単位セルのインピーダンスをCR(Ω)としたとき、前記容量Qに対する前記インピーダンスCRの比CR/Qであらわされる単位セルインピーダンス容量指数が0.04以下である請求項1に記載のリチウム二次電池パック。
- 前記単位セルに対し、1.5Cの電流値で充電したときに得られる電圧(mV)−SOC(%)曲線のSOC40%における傾きを、SOC40%における接線に対応するSOC10%当たりの電圧上昇(mV)を用いて、電圧上昇(mV)/10%SOCと表したとき、
当該傾きが90mV/10%SOC以下である請求項1に記載のリチウム二次電池パック。 - 前記リチウム二次電池の容量を、正極合剤層と負極合剤層との対向面積で除して求められる単位面積当たりの容量が、3.0mAh/cm2未満である請求項1に記載のリチウム二次電池パック。
- 前記リチウム二次電池の負極における、前記Si系活物質に含まれるSiの含有量が、負極合剤層の単位面積当たり0.07mg/cm2以上である請求項1に記載のリチウム二次電池パック。
- 前記Si系活物質が、SiとOとを構成元素に含む材料(ただし、Siに対するOの原子比xは、0.5≦x≦1.5である)である請求項1に記載のリチウム二次電池パック。
- 前記Si系活物質が、SiとOとを構成元素に含む材料をコア材とし、前記コア材の表面が炭素で被覆されたものである請求項1に記載のリチウム二次電池パック。
- 前記リチウム二次電池が、分子量2000以下の有機リチウム塩を電解液または電極に含む請求項1に記載のリチウム二次電池パック。
- 前記リチウム二次電池が、シュウ酸基(−C2O4−)を含む化合物を電池内に含有する請求項1に記載のリチウム二次電池パック。
- 前記保護回路は、前記二次電池モジュールの放電電流を制御するFETをさらに含む請求項1に記載のリチウム二次電池パック。
- 前記保護素子部が、PTC素子を有する請求項1に記載のリチウム二次電池パック。
- 前記リチウム二次電池の電力量に対する、前記電池の外装体の表面積の割合が7cm2/Wh以上である請求項1に記載のリチウム二次電池パック。
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