CN113471535A - 一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液及锂离子电池 - Google Patents

一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液及锂离子电池 Download PDF

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Abstract

本发明公开了一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，包括有机溶剂、锂盐和功能添加剂；所述有机溶剂包括环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯；所述锂盐包括第一锂盐和第二锂盐，所述第一锂盐为六氟磷酸锂，所述第二锂盐为二氟磷酸锂、二氟草酸磷酸锂、全氟烷基磺酰亚胺锂中的至少一种；所述功能添加剂包括高温添加剂和低温添加剂。本发明还公开了含该电解液的锂离子电池。本发明采用合适的有机溶剂、锂盐和添加剂配合，使得电解液具有‑30～60℃较宽温度窗口，可以实现高低温性能的兼顾。

Description

一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液及锂离子 电池
技术领域
本发明涉及锂离子电池技术领域，尤其涉及一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液及锂离子电池。
背景技术
锂离子电池因其具有工作电压高、比能量大、循环寿命长及无记忆效应等特点而被人们广泛地使用，如目前锂离子电池已经普遍应用于3C消费类电子产品领域，并且随着新能源汽车的发展，在动力和储能领域锂离子电池也被广泛地使用。
在锂离子电池使用过程中，能够兼顾高低温下的使用性能，一直是电池科技工作者研究的重点，通常来说，常温下性能良好的电池只能兼顾低温性能好或者高温性能良好，很难做到高低温性能兼顾。其中最主要的原因就是锂离子电池电解液的液态温度窗口窄，不能兼顾高低温下的热稳定性和电化学稳定性，公开号为CN103985906B发明专利提供了一种兼顾高低温性能的锂离子电池电解液，包括：六氟磷酸锂、混合有机溶剂、成膜型添加剂、提高介电常数和低温浸润能力的添加剂和锂盐型添加剂，用该兼顾高低温性能的锂离子电池电解液制备的电池循环寿命长，且既保证电池具有良好的低温放电性能，又能有效兼顾电池在60℃高温下的存储性能；CN107195966B发明专利公开了一种锂离子电池电解液，在锂离子电池电解液中同时加入氟苯腈、氟苯、草酸磷酸锂盐、氟代磷酸锂盐四种添加剂，上述添加剂的同时使用会产生协同效应，使得三元正极材料电池在高电压(4.3～4.5V)条件下具有优异的循环性能、高温储存性能、低温放电性能和安全性能等优点，很好解决了现有技术中电解液循环性能、高温性能好和低温性能无法同时兼顾的问题。
但是上述的方案存在的问题是，大对数需要使用的低熔点溶剂和低阻抗成膜添加剂通常与石墨负极界面的兼容性较差，需要搭配适当的锂盐和其它添加剂抑制此类溶剂对石墨负极的剥离破坏。此外，低温性能优异通常要求添加剂成膜薄且离子电导率高的有机成膜组分偏多，而高温性能优异通常要求添加剂成膜厚且稳定性高的无机成膜组分偏多，因此如何优化添加剂成膜过程实现高低温性能兼顾仍然是该领域的研究难点。
发明内容
基于背景技术存在的技术问题，本发明提出了一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液及锂离子电池。
本发明提出的一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，包括有机溶剂、锂盐和功能添加剂；
所述有机溶剂包括环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯；
所述锂盐包括第一锂盐和第二锂盐，所述第一锂盐为六氟磷酸锂，所述第二锂盐为二氟磷酸锂、二氟草酸磷酸锂、全氟烷基磺酰亚胺锂中的至少一种；
所述功能添加剂包括高温添加剂和低温添加剂。
优选地，所述环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯中的至少一种。
优选地，所述氟代线性羧酸酯为氟代乙酸甲酯、氟代乙酸乙酯、氟代丙酸甲酯、氟代丙酸乙酯、氟代丁酸甲酯、氟代丁酸乙酯中的至少一种，其中，被氟化的氢原子可以是一个或多个。
优选地，所述高温添加剂为碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙烯酯，亚硫酸乙烯酯、乙烯基亚硫酸乙烯酯，亚硫酸丁烯酯、硫酸丙烯酯、1，3-丙磺酸内酯，1，4-丁磺酸内酯中的至少一种。
优选地，所述低温添加剂为氟代碳酸乙烯酯、1,2-二氟代碳酸乙烯酯，硫酸乙烯酯、三(三甲基硅烷)硼酸酯或三(三甲基硅烷)磷酸酯中的至少一种。
优选地，所述环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯的质量比为(2～5):(5～8)；所述第一锂盐和第二锂盐的质量比为(5～10):(1～5)；所述高温添加剂和低温添加剂的质量比为(1～5):(1～5)。
优选地，所述兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液按质量百分比计，包括：75～90％的有机溶剂、8～15％的锂盐和2～10％的功能添加剂。
一种锂离子电池，包括正极极片、负极极片、置于正极极片与负极极片之间的隔膜和所述的锂离子电池电解液。
优选地，所述正极极片包括铝箔集流体和正极膜片，所述正极膜片的原料包括正极活性物质、导电剂和粘结剂；优选地，所述正极活性物质为磷酸铁锂、镍钴锰酸锂或其组合。
优选地，所述负极极片包括铜箔集流体和负极膜片，所述负极膜片的原料包括负极活性物质、导电剂和粘结剂；优选地，所述负极活性物质为人造石墨、天然石墨、钛酸锂、硅碳复合材料中的至少一种。
本发明的有益效果如下：
本发明使用的有机溶剂包括环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯，其中环状碳酸酯沸点较高，对锂盐的溶解性较强；而氟代线性羧酸酯熔点较低并且与石墨等负极材料的兼容性较好，因此两种溶剂相互协同作用有利于实现高低温性能兼顾的目的；
本发明使用的功能添加剂包括高温改善添加剂和低温改善添加剂，一方面低温改善添加剂降低成膜阻抗，有利于低温循环性能提升；另一方面高温改善添加剂可以提高成膜稳定性，抑制低温改善添加剂的负面作用，从而实现高温循环性能的提升与改善；
本发明使用的锂盐，通过第一和第二锂盐的组合使用，不仅实现通过调控SEI膜组成降低了成膜阻抗，改善了低温性能；而且提高了锂盐本身和SEI膜的热稳定性，改善高温性能；
本发明采用合适配比的有机溶剂、锂盐和添加剂，使得电解液具有-30～60℃较宽温度窗口，有效提升了锂离子电池在-30℃以下低温放电容量保持率和放电平台。
具体实施方式
下面，通过具体实施例对本发明的技术方案进行详细说明。
实施例1
一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，按质量百分比计，包括：80％的有机溶剂、12％的锂盐和8％的功能添加剂；其中有机溶剂由环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯组成，环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯的质量比为4:6；锂盐由第一锂盐和第二锂盐组成，第一锂盐为六氟磷酸锂，第二锂盐为双氟磺酰亚胺锂，第一锂盐和第二锂盐的质量比为5:1；功能添加剂由高温添加剂和低温添加剂组成，高温添加剂和低温添加剂的质量比为1:1。
其中，环状碳酸酯为碳酸乙烯酯，氟代线性羧酸酯为氟代乙酸乙酯，高温添加剂由碳酸亚乙烯酯和1，3-丙磺酸内酯按质量比1:1组成，低温添加剂由氟代碳酸乙烯酯和硫酸乙烯酯按质量比1:1组成。
锂离子电池电解液的制备方法如下：
S1、在充满氩气的手套箱中，将锂盐溶解于有机溶剂中，溶解过程中使用循环冷凝水控制温度小于15℃；
S2、待锂盐完全溶解后，加入低温添加剂，再加入高温添加剂，封口保存，放置24h，即得。
一种锂离子电池，包括正极极片、负极极极片、置于正极极片与负极极片之间的隔膜和实施例1制得的锂离子电池电解液；正极极片包括铝箔集流体和正极膜片，正极膜片的原料包括正极活性物质、导电剂和粘结剂，其中正极活性物质为LiNi6Co2Mn2O2，导电剂为碳纳米管导电浆料和超导炭黑，粘结剂为聚偏氟乙烯，其中质量比LiNi6Co2Mn2O2：碳纳米管导电浆料：超导炭黑：聚偏氟乙烯＝90:2.5:2.5:5；负极极片包括铜箔集流体和负极膜片，负极膜片的原料包括负极活性物质、导电剂和粘结剂，其中负极活性物质为人造石墨，导电剂为炭黑，粘结剂为羧甲基纤维素钠和丁苯橡胶，且人造石墨：炭黑：羧甲基纤维素钠：丁苯橡胶的质量比＝90:5:2.5:2.5。
锂离子电池的制备方法如下：
(1)、按质量比，将LiNi6Co2Mn2O2、碳纳米管导电浆、超导炭黑和聚偏氟乙烯加入N-甲基吡咯烷酮中，搅拌均匀，涂覆在铝箔上，经涂布烘干，辊压分切，制得正极极片；
(2)、按质量比，将人造石墨、炭黑、羧甲基纤维素钠和丁苯橡胶加入去离子水中，搅拌均匀，涂覆在铜箔上，经涂布烘干，辊压分切，制得负极极片；
(3)、将正极极片、隔膜和负极极片通过卷绕机进行卷绕，经铝塑膜封装制成锂离子电池，烘烤后，注入实施例1制得的电解液，经化成、二封后，制得锂离子电池。
实施例2
一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，按质量百分比计，包括：80％的有机溶剂、12％的锂盐和8％的功能添加剂；其中有机溶剂由环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯组成，环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯的质量比为4:6；锂盐由第一锂盐和第二锂盐组成，第一锂盐为六氟磷酸锂，第二锂盐为二氟磷酸锂，第一锂盐和第二锂盐的质量比为5:1；功能添加剂由高温添加剂和低温添加剂组成，高温添加剂和低温添加剂的质量比为1:1。
其中，环状碳酸酯为碳酸乙烯酯，氟代线性羧酸酯为氟代乙酸乙酯，高温添加剂由碳酸亚乙烯酯和亚硫酸乙烯酯按质量比1:1组成，低温添加剂由氟代碳酸乙烯酯和三(三甲基硅烷)磷酸酯按质量比1:1组成。
锂离子电池电解液的制备方法同实施例1。
锂离子电池及制备方法同实施例1，区别仅在于，使用的电解液为实施例2制得的电解液。
实施例3
一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，按质量百分比计，包括：90％的有机溶剂、8％的锂盐和2％的功能添加剂；其中有机溶剂由环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯组成，环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯的质量比为4:6；锂盐由第一锂盐和第二锂盐组成，第一锂盐为六氟磷酸锂，第二锂盐为二氟草酸磷酸锂，第一锂盐和第二锂盐的质量比为5:1；功能添加剂由高温添加剂和低温添加剂组成，高温添加剂和低温添加剂的质量比为1:1。
其中，环状碳酸酯为碳酸乙烯酯，氟代线性羧酸酯为氟代乙酸乙酯，高温添加剂由碳酸亚乙烯酯和1，3-丙磺酸内酯按质量比1:1组成，低温添加剂由氟代碳酸乙烯酯和硫酸乙烯酯按质量比1:1组成。
锂离子电池电解液的制备方法同实施例1。
锂离子电池及制备方法同实施例1，区别仅在于，使用的电解液为实施例3制得的电解液。
实施例4
一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，按质量百分比计，包括：75％的有机溶剂、15％的锂盐和10％的功能添加剂；其中有机溶剂由环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯组成，环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯的质量比为4:6；锂盐由第一锂盐和第二锂盐组成，第一锂盐为六氟磷酸锂，第二锂盐为双氟磺酰亚胺锂，第一锂盐和第二锂盐的质量比为5:1；功能添加剂由高温添加剂和低温添加剂组成，高温添加剂和低温添加剂的质量比为1:1。
其中，环状碳酸酯为碳酸乙烯酯，氟代线性羧酸酯为氟代乙酸乙酯，高温添加剂由碳酸亚乙烯酯和1，3-丙磺酸内酯按质量比1:1组成，低温添加剂由氟代碳酸乙烯酯和硫酸乙烯酯按质量比1:1组成。
锂离子电池电解液的制备方法同实施例1。
锂离子电池及制备方法同实施例1，区别仅在于，使用的电解液为实施例4制得的电解液。
对比例1
对比例1的锂离子电池电解液与实施例1的区别仅为：有机溶剂的组分不同，具体地，对比例1的有机溶剂由碳酸乙烯酯和碳酸甲乙酯组成，碳酸乙烯酯和碳酸甲乙酯的质量比为4:6。
锂离子电池电解液的制备方法同实施例1。
锂离子电池及制备方法同实施例1，区别仅在于，使用的电解液为对比例1制得的电解液。
对比例2
对比例2的锂离子电池电解液与实施例1的区别仅为：有机溶剂的组分不同，具体地，对比例2的有机溶剂由碳酸乙烯酯和乙酸乙酯组成，碳酸乙烯酯和乙酸乙酯的质量比为4:6。
锂离子电池电解液的制备方法同实施例1。
锂离子电池及制备方法同实施例1，区别仅在于，使用的电解液为对比例2制得的电解液。
对比例3
对比例3的锂离子电池电解液与实施例1的区别仅为：功能添加剂的组分不同，具体地，对比例3的功能添加剂由碳酸亚乙烯酯和1，3-丙磺酸内酯组成，碳酸亚乙烯酯和1，3-丙磺酸内酯的质量比为1:1。
锂离子电池电解液的制备方法同实施例1。
锂离子电池及制备方法同实施例1，区别仅在于，使用的电解液为对比例3制得的电解液。
对比例4
对比例4的锂离子电池电解液与实施例1的区别仅为：功能添加剂的组分不同，具体地，对比例4的功能添加剂由氟代碳酸乙烯酯和硫酸乙烯酯组成，氟代碳酸乙烯酯和硫酸乙烯酯的质量比为1:1。
锂离子电池电解液的制备方法同实施例1。
锂离子电池及制备方法同实施例1，区别仅在于，使用的电解液为对比例4制得的电解液。
对比例5
对比例5的锂离子电池电解液与实施例1的区别仅为：锂盐的组分不同，具体地，对比例5的锂盐为六氟磷酸锂。
锂离子电池电解液的制备方法同实施例1。
锂离子电池及制备方法同实施例1，区别仅在于，使用的电解液为对比例5制得的电解液。
实施例1-4和对比例1-5的锂离子电池电解液组分如表1所示：
表1锂离子电池电解液组分
Figure BDA0003117306820000091
对实施例1～4和对比例1～5中制备的电池进行高温性能测试，测试方法如下：将经过二封后的锂离子电池，放入60℃的恒温箱中，按0.5C倍率进行充放电，记录第一次放电容量，然后充放电循环100次，第100次的放电容量与第1次放电容量比值，即为高温容量保持率，测定结果如表2所示；
对实施例1～4和对比例1～5中制备的电池进行低温性能测试，，测试方法如下：将经过二封后的锂离子电池，放入-30℃的恒温箱中，按0.2C倍率进行充放电，记录第一次放电容量，其比值即为首次充放电效率。然后，充放电循环100次，第100次的放电容量与第1次放电容量比值，即为低温容量保持率，测定结果如表2所示；
对实施例1～4和对比例1～5中制备的电池进行低温阻抗性能测试，，测试方法如下：将实验电池分别充电至50％SOC的荷电状态，静止30min后，纪录开始放电时的采样电压V0，然后以3C电流I放电10s后纪录放电结束时的采样电压V1，计算实验电池的直流放电阻抗DCR＝(V1-V0)/I，结果如表2所示。
表2锂离子电池的性能测试结果
分组 60℃循环容量保持率 -30℃循环容量保持率 60℃搁置容量保持率 -30℃DCR阻抗(mΩ)
实施例1 87.4％ 85.2％ 95.6％ 40
实施例2 87.9％ 83.1％ 96.3％ 41
实施例3 85.4％ 80.4％ 92.1％ 37
实施例4 88.1％ 87.1％ 94.5％ 43
对比例1 52.3％ 32.6％ 85.4％ 69
对比例2 51.7％ 77.9％ 78.9％ 54
对比例3 74.6％ 41.5％ 89.2％ 61
对比例4 46.2％ 73％ 73.6％ 46
对比例5 70.2％ 68.7％ 88.3％ 47
由表2可以看出，对比例1中使用常规的碳酸酯类溶剂，由于碳酸酯溶剂的热不稳定性以及碳酸亚乙烯酯成膜的阻抗较高，使得其60℃循环容量保持率只有52.3％，-30℃循环容量保持率只有32.6％；对比例2中使用羧酸酯类溶剂，虽然低温循环和阻抗性能较好，但是60℃循环容量保持率只有52.3％，60℃搁置容量保持率只有78.9％；类似地，对比例3中只使用高温添加剂，低温温循环性能较差，低温放电阻抗较高；而对比例4中只使用低温添加剂，高温循环性能较差，高温搁置容量保持率较低；因此，对比例3和4中的电解液也不能实现高低温性能兼顾的目的；对比例5采用单一锂盐组分，与实施例相比，在高低温性能方面仍然较差。
而实施例1-4实验电芯使用优选后的高低温兼顾电解液配方使得60℃循环容量保持率均在85％以上，-30℃循环容量保持率均在80％以上，并且60℃搁置容量保持率相比对比样更高，-30℃DCR阻抗(mΩ)相比对比例1-5更低。相比对比例1-5，实施例1-4中电解液表现出优异性能的原因是：1)使用氟代线性羧酸酯与环状碳酸酯复配，替代传统的碳酸酯或羧酸酯，不仅降低了电解液熔点，而且提高电解液的稳定性和与负极材料界面兼容性；2)使用六氟磷酸锂与其它低阻抗，高热稳定性锂盐的组合锂盐方案，一方面第二锂盐的热稳定性比六氟磷酸锂更好，另一方面第二锂盐的能够促进更低阻抗SEI膜的形成，因此锂盐组合相比单一锂盐更能够改善高低温性能；3)本发明使用的功能添加剂包括高温添加剂和低温添加剂，能够在形成高热稳定性的电解质界面膜的同时降低成膜阻抗，从而兼顾高低温性能。
以上所述，仅为本发明较佳的具体实施方式，但本发明的保护范围并不局限于此，任何熟悉本技术领域的技术人员在本发明揭露的技术范围内，根据本发明的技术方案及其发明构思加以等同替换或改变，都应涵盖在本发明的保护范围之内。

Claims (10)

1.一种兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，其特征在于，包括有机溶剂、锂盐和功能添加剂；
所述有机溶剂包括环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯；
所述锂盐包括第一锂盐和第二锂盐，所述第一锂盐为六氟磷酸锂，所述第二锂盐为二氟磷酸锂、二氟草酸磷酸锂、全氟烷基磺酰亚胺锂中的至少一种；
所述功能添加剂包括高温添加剂和低温添加剂。
2.根据权利要求1所述的兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，其特征在于，所述环状碳酸酯为碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸丁烯酯中的至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，其特征在于，所述氟代线性羧酸酯为氟代乙酸甲酯、氟代乙酸乙酯、氟代丙酸甲酯、氟代丙酸乙酯、氟代丁酸甲酯、氟代丁酸乙酯中的至少一种。
4.根据权利要求1～3任一项所述的兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，其特征在于，所述高温添加剂为碳酸亚乙烯酯、乙烯基碳酸亚乙烯酯，亚硫酸乙烯酯、乙烯基亚硫酸乙烯酯，亚硫酸丁烯酯、硫酸丙烯酯、1，3-丙磺酸内酯，1，4-丁磺酸内酯中的至少一种。
5.根据权利要求1～4任一项所述的兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，其特征在于，所述低温添加剂为氟代碳酸乙烯酯、1,2-二氟代碳酸乙烯酯，硫酸乙烯酯、三(三甲基硅烷)硼酸酯或三(三甲基硅烷)磷酸酯中的至少一种。
6.根据权利要求1～5任一项所述的兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液及锂离子电池，其特征在于，所述环状碳酸酯和氟代线性羧酸酯的质量比为(2～5):(5～8)；所述第一锂盐和第二锂盐的质量比为(5～10):(1～5)；所述高温添加剂和低温添加剂的质量比为(1～5):(1～5)。
7.根据权利要求1～6任一项所述的兼顾高低温性能的倍率型锂离子电池电解液，其特征在于，按质量百分比计，包括：75～90％的有机溶剂、8～15％的锂盐和2～10％的功能添加剂。
8.一种锂离子电池，其特征在于，包括正极极片、负极极片、置于正极极片与负极极片之间的隔膜和权利要求1～7任一项所述的锂离子电池电解液。
9.根据权利要求8所述的锂离子电池，其特征在于，所述正极极片包括铝箔集流体和正极膜片，所述正极膜片的原料包括阴极活性物质、导电剂和粘结剂；优选地，所述正极活性物质为磷酸铁锂、镍钴锰酸锂或其组合。
10.根据权利要求8或9所述的锂离子电池，其特征在于，所述负极极片包括铜箔集流体和负极膜片，所述负极膜片的原料包括负极活性物质、导电剂和粘结剂；优选地，所述负极活性物质为人造石墨、天然石墨、钛酸锂、硅碳复合材料中的至少一种。
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