CN113424356A - 锂离子电池用外部包装膜、锂离子电池、及锂离子电池组 - Google Patents

锂离子电池用外部包装膜、锂离子电池、及锂离子电池组 Download PDF

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Abstract

锂离子电池用外部包装膜，其包含热粘接层、金属层和气体阻隔层，且具有依次配置上述热粘接层、上述金属层和上述气体阻隔层而得到的层叠结构，层叠结构还包含自灭火层；锂离子电池；及锂离子电池组。

Description

锂离子电池用外部包装膜、锂离子电池、及锂离子电池组
技术领域
本公开文本涉及锂离子电池用外部包装膜、锂离子电池、及锂离子电池组。
背景技术
以往，锂离子电池由于具有高能量密度及高输出功率特性而受到关注。对于所述锂离子电池而言，由于具有高能量密度、高输出功率特性，因此，在发生内部短路时，流过大电流，发生剧烈的发热，在最差的情况下，有时锂起火，发生火灾。
为了防止这样的不良情况，为了抑制发热而在电池的外部安装了冷却系统，但导致电池整体的大型化、重量增大。
针对于此，下述专利文献1中，提出了下述电化学设备：主要在锂离子电池中的电极层叠体(电池元件)的隔膜的一面或两面设置规定的灭火药剂片，可在确保电池整体的小型化及轻量化的同时，通过初期灭火抑制因锂的起火而导致的火灾。
另外，下述专利文献2～4中，公开了下述锂离子电池：将层叠多层在外部包装膜的内部收容有电池元件的电池而得到的电池组进一步收纳到电池容器(电池包)内，在上述电池组与电池容器之间、或在上述电池容器自身中配置有灭火剂。
专利文献1：日本专利第6431147号公报
专利文献2：日本特开2009-99301号公报
专利文献3：日本特开2009-99305号公报
专利文献4：日本特开2009-99322号公报
发明内容
发明所要解决的课题
上述专利文献1中记载的技术是在使锂离子电池的小型轻量化和初期灭火成为可能的方面优异的技术，但尚存改善空间。
即，规定的灭火药剂片被配置于电极层叠体的内部、具体为层叠的各隔膜，因此，有时导致电极层叠体的制造效率下降，进而导致得到的锂离子电池的制造效率下降。
另外，由于灭火药剂片被配置在电极层叠体内部，结果，钾盐等灭火药剂与电解液直接接触，不能排除导致能量密度下降等电池特性恶化的可能性。
另外，对于上述专利文献2～4中记载的技术而言，灭火剂被配置在电池组的外部，灭火剂在收容有电池元件的外部包装膜破损后才发挥作用，因此，难以防止电池容器内的火势蔓延。因此，针对上述专利文献2～4中记载的技术，要求能实现锂离子电池的初期灭火的技术。
本公开文本是鉴于这样的以往技术所存在的课题而作出的，其目的在于提供能实现锂离子电池的初期灭火、制造效率、处理性优异、能维持高电池特性的锂离子电池用外部包装膜、使用了其的锂离子电池及锂离子电池组。
用于解决课题的手段
本发明人为了达成上述目的而反复进行了深入研究，结果发现，通过在为了收容锂离子电池的电池元件(电极层叠体)而使用的外部包装膜中设置自灭火层，能达成上述目的，从而完成了本公开文本的锂离子电池用外部包装膜。
用于解决上述课题的手段包括以下的方式。
下述＜1＞为本公开文本的第1方式的锂离子电池用外部包装膜，下述＜9＞为本公开文本的第2方式的锂离子电池用外部包装膜。
＜1＞锂离子电池用外部包装膜，其包含热粘接层、金属层和气体阻隔层，且具有依次配置前述热粘接层、前述金属层和前述气体阻隔层而得到的层叠结构，
前述层叠结构还包含自灭火层。
＜2＞如＜1＞所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，前述自灭火层具有捕获参与燃烧的自由基的功能、阻断助燃物的功能、及进行吸热·助燃物稀释的功能中的至少1种功能。
＜3＞如＜1＞或＜2＞所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，前述自灭火层被配置在前述热粘接层与前述金属层之间。
＜4＞如＜1＞～＜3＞中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，前述金属层由铝箔或不锈钢箔形成。
＜5＞如＜1＞～＜4＞中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，前述层叠结构在相对于前述金属层而言的、配置有前述热粘接层的一侧的相反侧进一步包含韧性层。
＜6＞如＜5＞所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，前述韧性层含有超高分子量聚丙烯。
＜7＞如＜1＞～＜6＞中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，前述自灭火层的厚度为20～1000μm。
＜8＞如＜1＞～＜7＞中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，前述热粘接层的熔点为100～170℃。
＜9＞如＜1＞～＜8＞中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，在前述锂离子电池用外部包装膜的边缘部，设置有不存在前述自灭火层的空缺部位。
＜10＞如＜9＞所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，前述空缺部位包含粘接部。
＜11＞如＜9＞或＜10＞所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，前述空缺部位包含弯曲部。
＜12＞锂离子电池，其包含＜1＞～＜11＞中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜。
＜13＞如＜12＞所述的锂离子电池，其具备：
包含电池收容部及密封部的外部包装体；
被收容在前述电池收容部中的、包含正极、负极及隔膜的锂离子电池元件；和
被收容在前述电池收容部中的、电解液或电解质，
前述外部包装体包含上述锂离子电池用外部包装膜。
＜14＞如＜13＞所述的锂离子电池，其中，前述锂离子电池用外部包装膜中的前述热粘接层形成了前述电池收容部的内壁部。
＜15＞锂离子电池组，其具备多个＜12＞～＜15＞中任一项所述的锂离子电池。
发明的效果
通过本公开文本，在为了收容锂离子电池的电池元件(电极层叠体)而使用的外部包装膜中设置自灭火层，因此，可提供能实现锂离子电池的初期灭火、制造效率、处理性优异、能维持高电池特性的锂离子电池用外部包装膜，进而，可提供使用了该锂离子电池用外部包装膜的锂离子电池及锂离子电池组。
附图说明
[图1]为表示本公开文本的第1方式的锂离子电池的一个实施方式的局部剖开立体图。
[图2]为沿图1所示的电池的II-II线的剖视图。
[图3]为本公开文本的第1方式的锂离子电池用外部包装膜的一个实施方式的局部剖视图，详细而言，为构成图2所示的锂离子电池中的外部包装体的锂离子电池用外部包装膜的局部剖视图。
[图4]为表示以往的锂离子电池用外部包装膜的一例的局部剖视图。
[图5]为表示本公开文本的第2方式的锂离子电池的一个实施方式的局部剖开立体图。
[图6]为沿图5所示的电池的II-II线的剖视图。
[图7]为本公开文本的第2方式的锂离子电池用外部包装膜的一个实施方式的剖视图。
具体实施方式
本公开文本中，使用“～”表示的数值范围表示包含“～”的前后所记载的数值作为下限值及上限值的范围。
本公开文本中，对于组合物中的各成分的量而言，在组合物中存在多种属于各成分的物质时，只要没有特别说明，是指在组合物中存在的该多种物质的总量。
以下，对本公开文本的第1方式及第2方式依次进行说明。
第2方式的锂离子电池用外部包装膜为将第1方式的锂离子电池用外部包装膜限定为在锂离子电池用外部包装膜的边缘部设置有不存在自灭火层的空缺部位的方式的锂离子电池用外部包装膜。
〔第1方式〕
第1方式的锂离子电池用外部包装膜(以下，也简称为“第1方式的外部包装膜”)是包含热粘接层、金属层和气体阻隔层、且具有依次配置热粘接层、金属层和气体阻隔层而得到的层叠结构的锂离子电池用外部包装膜，层叠结构还包含自灭火层。
通过第1方式的外部包装膜，能实现锂离子电池的初期灭火，并且，制造效率、处理性优异，能维持高电池特性。
详细而言，对于第1方式的外部包装膜而言，由于层叠结构包含自灭火层，因而在作为锂离子电池的外部包装体使用的情况下，能实现锂离子电池的初期灭火。
另外，对于第1方式的外部包装膜而言，由于为层叠结构包含自灭火层这样的简易的结构，因而制造效率优异。
另外，对于第1方式的外部包装膜而言，由于为膜形态，因而处理性优异。
另外，对于第1方式的外部包装膜而言，由于包含金属层及气体阻隔层，因而在作为锂离子电池的外部包装体使用的情况下，能抑制水蒸气等向锂离子电池的侵入。由此，能维持锂离子电池元件的高的电池特性。
通过第1方式的外部包装膜，不仅能实现锂离子电池的初期灭火，而且还能得到抑制锂离子电池的起火本身的效果。
自灭火层优选具有捕获参与燃烧的自由基的功能(以下，也称为“自由基捕获功能”)、阻断助燃物的功能(以下，也称为“助燃物阻断功能”)、及进行吸热·助燃物稀释的功能(以下，也称为“吸热·稀释功能”)中的至少1种功能。
自灭火层具有上述至少1种功能的情况下，即使锂离子电池发生燃起，也能在极短时间内被灭火，能有效地抑制延烧、火势蔓延，因此，能更有效地达成锂离子电池的初期灭火。
另外，自灭火层具有上述至少1种功能的情况下，锂离子电池中，还能得到抑制直至燃起之前的起火本身的效果。
上述自由基捕获功能优选为捕获作为燃烧的链反应中的链载体的O自由基、H自由基及OH自由基的功能。
上述助燃物阻断功能优选为阻断助燃物向燃烧部位的供给的功能。
上述吸热·稀释功能优选为通过吸热反应(例如，熔解、升华、分解等)而将燃烧部位冷却、并且通过产生气体(例如，不燃性气体、难燃性气体等)及/或气溶胶而将助燃物(例如，氧或氧供给源)及/或可燃物(例如可燃性气体)稀释的功能。
第1方式的外部包装膜中的层叠结构可以仅包含1层自灭火层，也可包含2层以上自灭火层。
层叠结构包含2层以上自灭火层的情况下，2层以上的自灭火层可以相邻(即，可以层叠)，也可以不相邻。
自灭火层优选被配置在热粘接层与金属层之间。
自灭火层被配置在热粘接层与金属层之间的情况下，能进一步减小自灭火层对锂离子电池元件造成的影响(例如，由于自灭火层的成分溶出至锂离子电池的电解液中而导致的影响)，因此，能维持更高的电池特性。
金属层优选由铝箔或不锈钢箔形成。
金属层由铝箔或不锈钢箔形成的情况下，通过锂离子电池用外部包装膜，能进一步抑制水蒸气向锂离子电池的内部的侵入，因此，能维持更高的电池特性。
层叠结构在相对于金属层而言的、配置有热粘接层的一侧的相反侧进一步包含韧性层。
层叠结构进一步包含韧性层的情况下，能更有效地抑制因外部应力而导致的锂离子电池元件的破损。
层叠结构进一步包含韧性层的情况下，对于韧性层与气体阻隔层的位置关系没有特别限制。
即，层叠结构进一步包含韧性层的情况下的层叠结构可以为依次配置热粘接层、金属层、气体阻隔层和韧性层而得到的层叠结构，也可以为依次配置热粘接层、金属层、韧性层和气体阻隔层而得到的层叠结构。
韧性层优选含有超高分子量聚丙烯。由此，能更有效地抑制因外部应力而导致的锂离子电池元件的破损。
第1方式的外部包装膜可以满足后述的第2方式的项中说明的至少一个条件。关于基于各条件的效果，可适当参见第2方式的项。
例如，自灭火层的厚度(层叠有多层自灭火层的情况下，为多层自灭火层中的1层自灭火层的厚度)可以为20～1000μm。
另外，热粘接层的熔点可以为100～170℃。
另外，可以在锂离子电池用外部包装膜的边缘部设置有不存在自灭火层的空缺部位。
另外，上述空缺部位可包含粘接部。
另外，上述空缺部位可包含弯曲部。
本公开文本的第1方式的锂离子电池包含第1方式的外部包装膜。
对于第1方式的锂离子电池而言，由于包含第1方式的外部包装膜，因此，发挥与基于第1方式的外部包装膜的效果同样的效果。
第1方式的锂离子电池的优选的方式为下述方式：
其具备：
包含电池收容部及密封部的外部包装体；
被收容在电池收容部中的、包含正极、负极及隔膜的锂离子电池元件；和
被收容在电池收容部中的、电解液或电解质，
外部包装体包含第1方式的外部包装膜。
对于优选的方式的锂离子电池而言，由于外部包装体包含第1方式的外部包装膜，因而发挥与基于第1方式的外部包装膜的效果同样的效果。
第1方式的锂离子电池的更优选的方式为下述方式：锂离子电池用外部包装膜中的热粘接层形成了电池收容部的内壁部。
该更优选的方式中，由于自灭火层不与锂离子电池元件接触，因而能进一步减小自灭火层对锂离子电池造成的影响(例如，由于自灭火层的成分溶出至电解液中而导致的影响)，结果，能维持更高的电池特性。
第1方式的锂离子电池组具备第1方式的锂离子电池。
对于第1方式的锂离子电池组而言，由于具备第1方式的锂离子电池，因此，发挥与第1方式的锂离子电池同样的效果。
第1方式的锂离子电池组为直接或介由其他层层叠多个锂离子电池而成的层叠体。
第1方式的锂离子电池组中，多个锂离子电池中的至少1个为第1方式的锂离子电池即可，但优选多个锂离子电池中的2个以上为第1方式的锂离子电池，特别优选多个锂离子电池中的全部为第1方式的锂离子电池。
对于第1方式的锂离子电池组而言，多个锂离子电池可包含第1方式的锂离子电池及第2方式的锂离子电池这两者。
对于第1方式的锂离子电池组而言，根据需要，可与保护电路等一起收容至电池容器中，作为电池包使用。
以下，对第1方式中的实施方式进行详细说明。
以下，作为原则，对实质上发挥相同功能的要素·构件标注相同的附图标记，并省略其说明。
图1为表示第1方式的锂离子电池的一个实施方式的局部剖开立体图。
如图1所示，作为第1方式的锂离子电池的一个实施方式的锂离子电池1通过将作为锂离子电池元件的电池元件50收容在对第1方式的外部包装膜的一个实施方式进行拉深加工而得到的外部包装体10中而形成。
电池元件50通过将正极20、负极30和隔膜40层叠或卷绕而形成。
电池元件50以正极端子21和负极端子31从外部包装体10的规定的边缘部被引出的状态被收容在外部包装体10中(参见图1)。
图2为沿图1所示的锂离子电池1的II-II线的剖视图。
如图2所示，锂离子电池1中的外部包装体10包含从中央部至边缘部的电池收容部10a、和作为边缘部的密封部10s。
外部包装体10的电池收容部10a为对本实施方式涉及的锂离子电池用外部包装膜的中央部进行拉深加工而形成的拉深加工部。
外部包装体10通过以下方式得到：将两片形成了拉深加工部(即，电池收容部10a)的锂离子电池用外部包装膜重叠，将它们的边缘部彼此热封，从而形成密封部10s。需要说明的是，此处所谓“将两片……重叠”的概念也包含将一片膜弯曲而将两侧重叠的方式。
锂离子电池1中，在上述的电池收容部10a中收容了电池元件50及电解液60。通过在该状态下形成上述的密封部10s，从而将电池元件50及电解液60密封在电池收容部10a内。
图4为表示以往的锂离子电池用外部包装膜的一例的局部剖视图。
如该图所示，以往的锂离子电池用外部包装膜的一例具有介由粘接层依次层叠热粘接层11、金属层12及气体阻隔层13而得到的层叠结构。该一例涉及的锂离子电池用外部包装膜中，热粘接层11与电解液60接触。
热粘接层11被应用于基于热封的密封，但优选具有缓冲性，进而，由于与电解液60直接接触，因而优选具有相对于电解液的耐性。
在热粘接层11上，介由粘接层层叠了金属层12。金属层12主要负责气体阻隔性和形状维持性，粘接层优选不仅负责密封性，还具有耐电解液性。
进而，在金属层12上，介由粘接层层叠了气体阻隔层13，气体阻隔层优选除了气体阻隔功能之外，还具有针对钉等的耐穿刺性。另外，作为金属层12上的粘接层，除了粘接功能以外，优选还具有水蒸气阻隔性。
图3为本公开文本的第1方式的锂离子电池用外部包装膜的一个实施方式的局部剖视图，详细而言，为构成图2所示的锂离子电池1中的外部包装体10的锂离子电池用外部包装膜的局部剖视图。
如图3所示，构成外部包装体10的本实施方式的外部包装膜在其层叠结构中的热粘接层11与金属层12之间具备自灭火层14。
本实施方式的外部包装膜中，在相对于金属层12而言的、配置有热粘接层11的一侧的相反侧，配置有韧性层15。图3中，韧性层15被配置在气体阻隔层13之上，但气体阻隔层13与韧性层15的位置关系不限于图3所示的位置关系，可对图3所示的气体阻隔层13与韧性层15进行调换。即，韧性层15可以被配置在金属层12与气体阻隔层13之间。
虽然图3中省略了图示，但在该实施方式中，热粘接层11形成了电池收容部10a的内壁。与以往的一例同样，该实施方式中，热粘接层11也与电解液(未在图3中图示)接触。
此处，自灭火层14是发挥可将锂离子电池中的初期火灾有效地灭火的功能的层，是发挥前述的自由基捕获功能、前述的助燃物阻断功能、及前述的吸热·稀释功能中的至少1种的层。
通过所述功能的呈现，即使锂离子电池发生燃起，也能在极短时间内被灭火，能有效地抑制延烧、火势蔓延。
另外，通过上述功能的呈现，还能得到抑制锂离子电池的起火本身的效果。
本实施方式中，自灭火层14被层叠在热粘接层11上(即，热粘接层11与金属层12之间)，因此，不与电解液(未图示)直接接触，也不会发生自灭火层14的成分溶出至电解液等而导致对电池特性造成不良影响的情况。
热粘接层11的粘接强度大。
此外，作为热粘接层11的代表成分的聚丙烯(PP)及聚乙烯(PE)、以及作为电解液60的代表成分的碳酸丙烯酯(PC)的各自的sp值为：PP为8.0，PE为9.3，PC为13.3。因此，PP、PE溶出至PC中的可能性极低。因此，自灭火层14与电解液60直接接触的可能性也极低。
需要说明的是，本实施方式的外部包装膜中，自灭火层14被设置在热粘接层11、金属层12及气体阻隔层13的层叠结构中即可，例如，可以被配置在气体阻隔层13的上侧、热粘接层11的下侧。
若将自灭火层14配置在气体阻隔层13上，则能迅速抑制延烧、火势蔓延，若将自灭火层14配置在热粘接层11下，则能显著抑制电池元件50的火灾等内部火灾。这种情况下，自灭火层14将会与电解液60接触，但若如后文所述那样地选择自灭火层的成分、结构，则电池特性也不会大幅下降。
另外，本实施方式中，在相对于金属层12而言的、配置有热粘接层11的一侧的相反侧，配置有韧性层15，因此，外部包装体10的韧性提高。因此，能更有效地抑制因外部应力而导致的锂离子电池的破损。
上述的本实施方式的锂离子电池1也可作为锂离子电池组中包含的多个锂离子电池中的至少1个使用。
接下来，对第1方式的外部包装膜及第1方式的锂离子电池中的各要素的优选的方式进行说明。
＜外部包装膜＞
(自灭火层)
自灭火层(例如，前述的自灭火层14)优选包含至少1种灭火剂。
作为灭火剂，优选为具有上述的自由基捕获功能、上述的助燃物阻断功能、及上述的吸热·稀释功能中的至少1种的药剂。
作为优选的灭火剂，更具体而言，可举出：
具有上述的自由基捕获功能的自由基捕获灭火剂；
具有上述的助燃物阻断功能的助燃物阻断灭火剂；
具有上述的吸热·稀释功能的吸热·稀释灭火剂；等等。
作为上述助燃物阻断灭火剂，更具体而言，可举出：
由难燃性树脂形成、具有通过该难燃性树脂覆盖燃烧部位的功能的难燃性树脂灭火剂；
具有在被燃烧的情况下形成薄膜(烧焦物(char))、通过形成的烧焦物而覆盖燃烧部位的功能的烧焦物形成灭火剂；等等。
可将上述的各灭火剂混合使用。
作为自由基捕获灭火剂，例如，可举出：
磷酸二氢铵、磷酸钠、磷酸酯、亚磷酸三甲酯、红磷、磷腈等磷化合物；
碳酸氢钠、碳酸氢钾、氧化钾、柠檬酸三钾、碳酸钠的水合物、碳酸钾的水合物等碱金属化合物；
硫酸铵；
溴化合物、卤化物修饰聚合物、全卤代烷基磺酸等卤素化合物；
受阻胺、苯酚加成受阻胺等受阻胺化合物；
丁基对苯二酚等烷基对苯二酚化合物；等等。
作为溴化合物，可举出溴化三嗪、溴化环氧树脂等。
作为全卤代烷基磺酸，可举出全氟烷基磺酸(例如，包含被完全氟代的直链烷基的全氟烷基磺酸)等。
自由基捕获灭火剂优选与燃料及氧化剂组合使用。由此，可根据燃料的着火温度来调节灭火开始温度(钾自由基等的产生温度)，容易实现较早期的灭火。
自由基捕获灭火剂、与燃料及氧化剂的配合比例也取决于自由基捕获灭火剂、燃料的种类，优选相对于自由基捕获灭火剂100质量份而言、燃料及氧化剂的总量成为1～10质量份的配合比例。该配合比例作为能同时实现灭火性及安全性的范围特别优选。
从与因锂金属而导致的火灾的初期灭火等的关系考虑，自由基捕获灭火剂的灭火开始温度优选为150～180℃。
作为上述燃料，可举出例如双氰胺、硝基胍、硝酸胍、尿素、三聚氰胺、三聚氰胺氰脲酸酯、微晶纤维素(Avicel)、瓜尔胶、羧甲基纤维素、羧甲基纤维素钠、羧甲基纤维素钾、羧甲基纤维素铵、硝基纤维素、铝、硼、镁、镁铝合金(magnalium)、锆、钛、氢化钛、钨及硅等。
其中，可优选使用羧甲基纤维素系的燃料(即，羧甲基纤维素、羧甲基纤维素钠、羧甲基纤维素钾、或羧甲基纤维素铵)。
另外，作为上述氧化剂，可举出例如氯酸钾、氯酸钠、氯酸锶、氯酸铵及氯酸镁等。
上述燃料与上述氧化剂的混合比例也取决于其种类、电池的构成等，以质量比计优选为20:80～50:50。
灭火开始温度可通过以上述的比例混合燃料、氧化剂及灭火剂来调节。另外，自灭火层可通过一边将温度控制为灭火开始温度以下一边成型成片状而进行干燥从而形成。
助燃物阻断灭火剂中，作为难燃性树脂灭火剂，可举出例如聚苯硫醚树脂(PPS)、聚酰亚胺(PI)树脂、橡胶系的树脂(例如，苯乙烯丁二烯橡胶(SBR))等。
自灭火层含有难燃性树脂灭火剂的情况下，自灭火层优选进一步含有自由基捕获灭火剂。这种情况下，不仅难燃性树脂灭火剂阻断助燃物的供给，而且自由基捕获灭火剂捕获燃烧的链载体(chain carrier)，从而能使燃烧停止。
助燃物阻断灭火剂中，作为烧焦物形成灭火剂，可举出缩合磷酸酯、聚硅氧烷粉(silicone powder)、硼酸锌、有机膨润土、三聚氰胺树脂(MF)、膨胀石墨、聚碳酸酯(PC)及聚苯乙烯碳酸酯等。
作为吸热·稀释灭火剂，例如，可举出：
氢氧化钙、氢氧化镁及氢氧化铝等氢氧化物；
碳酸氢钠、碳酸氢钾、氧化钾、碳酸钠及碳酸钾等碱金属化合物；
磷酸二氢铵；
尿素；等等。
自灭火层的厚度也取决于电池元件的大小、电子元件中的层叠数等，优选为20～1000μm。自灭火层的厚度为20～1000μm时，能发挥更优异的灭火性能。
此处所谓自灭火层的厚度，在层叠有多层自灭火层的情况下，是指多层自灭火层中的1层自灭火层的厚度。
自灭火层可通过将灭火剂根据需要与树脂、燃料等混合，一边将温度控制为灭火开始温度以下，一边成型成片状而形成。
需要说明的是，本公开文本的外部包装膜中，自灭火层优选配置于不与电解液直接接触的位置(例如，热粘接层与金属层之间)，但也可将上述规定的灭火剂混炼或封入至相对于电解液而言相容性(反应性)低的母材中，从而形成自灭火层。
这种情况下，可将该自灭火层配置在与电解液直接接触的位置，可得到上述这样的优点。
(热粘接层)
热粘接层(例如，前述的热粘接层11)优选为由至少1种热塑性树脂形成的层。
使用本公开文本的外部包装膜制造外部包装体的情况下，例如，通过利用热封将外部包装膜彼此或外部包装膜与电极端子粘接，形成密封部，从而制造外部包装体。热粘接层有助于基于所述热封的密封部的形成。
热粘接层优选被配置在最靠近电池元件的一侧。由此，能更有效地抑制自灭火层及/或金属层、与电解液的接触。
作为热塑性树脂，可举出现有已知的聚烯烃系树脂。
关于作为聚烯烃系树脂的原料的烯烃，可举出乙烯、丙烯、1-丁烯、1-戊烯、3-甲基-1-丁烯、1-己烯、4-甲基-1-戊烯及3-甲基-1-戊烯等。这些中，从形成的树脂的密封强度及柔软性的观点考虑，优选聚丙烯。
上述聚烯烃系树脂可以为直链状的树脂，也可以为具有分支结构的树脂。
另外，上述聚烯烃系树脂可以是使1种烯烃均聚而得到的树脂，也可以是使2种以上烯烃共聚(例如，无规共聚、嵌段共聚、或接枝共聚)而得到的树脂。
上述热塑性树脂的熔点优选为100～170℃，更优选为100～135℃，进一步优选为100～120℃。
热塑性树脂的熔点为100℃以上时，能进一步抑制因锂离子电池的充电时的发热而导致的热粘接部(例如，后述的密封部)的剥离。
热塑性树脂的熔点为170℃以下时，更容易进行自灭火层的灭火开始温度以下时的热粘接。
作为热塑性树脂的熔点，将10mg左右试样放入铝盘中，进行下述(i)～下述(iii)的过程的差示扫描量热测定(DSC)的情况下，可采用在第2次的升温过程(iii)中测定的DSC曲线的吸热峰温度。
(i)以100℃/分钟升温至200℃，于200℃保持5分钟后，
(ii)以10℃/分钟降温至-50℃，接下来，
(iii)以10℃/分钟升温至200℃。
热粘接层的厚度优选为20～50μm。
热粘接层的厚度为20μm以上时，能得到更优异的粘接性。
热粘接层的厚度为50μm以下时，能得到更优异的粘接维持性。
(金属层)
金属层(例如，前述的金属层11)优选具有防止水蒸气从外部渗透至锂离子电池的内部的功能。
作为金属层，例如可使用铝箔、不锈钢箔、镍箔等。
从上述功能的观点考虑，作为金属层，优选为铝箔或不锈钢箔，更优选为不锈钢箔。
金属层的厚度优选为15～100μm。
金属层的厚度为15μm以上时，耐针孔性更优异。
金属层的厚度为100μm以下时，弯曲加工性更优异。
(气体阻隔层)
气体阻隔层(例如，前述的气体阻隔层13)优选具有防止在金属层上产生针孔等缺陷的功能。
作为气体阻隔层的材质，例如可使用具有耐化学药品性、具有强韧性、耐冲击性、柔软性的树脂。
作为形成气体阻隔层的树脂，可举出例如尼龙6、尼龙66等脂肪族聚酰胺。
气体阻隔层的厚度优选为20～30μm。
气体阻隔层的厚度为20μm以上时，气体阻隔性更优异。
气体阻隔层的厚度为30μm以下时，防腐蚀性更优异。
(韧性层)
韧性层(例如，前述的韧性层15)并非本公开文本的外部包装膜的必需的构成要素，可根据需要设置。
该韧性层优选由高韧性树脂形成，提高外部包装膜的耐穿刺性、耐冲击性等，更有效地防止因外部应力而导致的锂离子电池的破损。
另外，外部包装膜包含韧性层时，通过热封而形成密封部的情况下，能进一步抑制因热封后的应力而导致的密封部的剥离。
作为上述高韧性树脂，可举出重均分子量为50万～600万的超高分子量的树脂，更具体而言，可举出例如聚丙烯、聚对苯二甲酸乙二醇酯系树脂、聚萘二甲酸乙二醇酯系树脂及聚碳酸酯系树脂等。
韧性层的厚度也取决于所要求的强度，优选为10～100μm，更优选为30～100μm。
韧性层的厚度为10μm以上时，耐断裂性更优异。
韧性层的厚度为100μm以下时，弯曲加工性及形状保持性更优异。
(外部包装膜的制作)
第1方式的外部包装膜可利用使用粘接剂将各层层叠的干式层压法、将经熔融的粘接剂夹在各层间而进行层叠的热层压法等现有已知的方法来制作，干式层压法由于能在常温下实施因而优选。
＜锂离子电池＞
第1方式的一个实施方式涉及的锂离子电池包含上述外部包装膜。
第1方式的一个实施方式涉及的锂离子电池还包含：锂离子电池元件，所述锂离子电池元件包含正极、负极、及将两极绝缘的隔膜；以及，电解液或电解质。
在正极及负极上，分别连接有具有通电性的正极端子及负极端子，这些端子的顶端向外部包装膜的外部突出。
(正极)
正极优选包含正极活性物质及正极集电体，根据需要，可以进一步包含导电助剂、粘结剂及固体电解质等。
作为正极活性物质，没有特别限制，可使用已知的正极活性物质，可举出例如钴酸锂、镍酸锂、锰酸锂、尖晶石型锂复合氧化物、钛酸锂等含锂的复合氧化物。
(负极)
负极优选包含负极活性物质及负极集电体，根据需要，可以进一步包含导电助剂、粘结剂及固体电解质等。
作为负极活性物质，没有特别限制，可使用已知的负极活性物质，可举出例如天然石墨、人造石墨、硬碳等碳材料、硅(Si)及硅合金等。
(隔膜)
作为隔膜，可以没有特别限制地使用已知的隔膜。
作为隔膜，例如可使用高分子无纺布；多孔质高分子膜；由包含聚酰亚胺、玻璃、及陶瓷中的至少1种的耐热性纤维形成的片状构件；等等。作为隔膜，也可使用将这些构件复合而形成的复合体(例如，层叠这些构件而形成的层叠体)。
隔膜优选包含多孔质聚烯烃膜。
(电解液或电解质)
作为电解液或电解质，没有特别限制，只要是具有锂离子传导性的物质即可，可使用已知的电解液或电解质，可使用非水电解液、凝胶状电解质、聚合物状电解质、无机固体状电解质等。
作为非水电解液，可举出例如在碳酸亚乙酯、碳酸丙烯酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯等碳酸酯类的混合溶剂中溶解LiPF6、LiBF4、LiN(SO2CF3)2、LiN(SO2CF2CF3)2等Li电解质而成的非水电解液。
作为无机固体电解质，例如，可举出：
(Li，La)TiO3等钙钛矿型氧化物固体电解质、Li(Al，Ti)(PO4)3等NASICON型氧化物固体电解质等氧化物固体电解质；
Li2S-P2S5、Li2S-SiS2、LiI-Li2S-SiS2、LiI-Si2S-P2S5、LiI-Li2S-P2O5、LiI-Li3PO4-P2S5等硫化物固体电解质；等等。
第1方式的锂离子电池可利用通常已知的方法来制作。
例如，可通过以下方式来制作：将连接有金属制的电极端子的电池元件收纳至外部包装膜中，以电极端子向外部突出的方式，将外部包装膜的周缘部热粘接而进行密封，从而将电池元件密封。
〔第2方式〕
第2方式的锂离子电池用外部包装膜(以下，也简称为“第2方式的外部包装膜”)是包含热粘接层、金属层和气体阻隔层、且具有依次配置热粘接层、金属层和气体阻隔层而得到的层叠结构的锂离子电池用外部包装膜，层叠结构还包含自灭火层，在锂离子电池用外部包装膜的边缘部设置有不存在自灭火层的空缺部位。
对于第2方式的外部包装膜而言，除了限定于在锂离子电池用外部包装膜的边缘部设置有不存在自灭火层的空缺部位的方式之外，与第1方式的外部包装膜同样，优选的方式也同样。
作为第2方式的外部包装膜的优选的方式，可适当参见前述的第1方式的项。
通过第2方式的外部包装膜，能实现锂离子电池的初期灭火，并且，制造效率、处理性优异，能维持高电池特性。
详细而言，对于第2方式的外部包装膜而言，由于层叠结构包含自灭火层，因而在对锂离子电池元件进行外部包装的情况下，能实现锂离子电池的初期灭火。
另外，对于第2方式的外部包装膜而言，由于为层叠结构包含自灭火层的简易的结构，因而制造效率优异。
另外，对于第2方式的外部包装膜而言，由于为膜形态，因而处理性优异。
另外，对于第2方式的外部包装膜而言，由于包含金属层及气体阻隔层，因而在对锂离子电池元件进行外部包装的情况下，能抑制水蒸气等向锂离子电池元件的侵入。由此，能维持锂离子电池元件的高的电池特性。
通过第2方式的外部包装膜，不仅能实现锂离子电池的初期灭火，而且还可期待抑制锂离子电池的起火的效果。
第2方式的外部包装膜中的层叠结构可以仅包含1层自灭火层，也可包含2层以上自灭火层。
层叠结构包含2层以上自灭火层的情况下，2层以上的自灭火层可以相邻(即，可以层叠)，也可以不相邻。
另外，第2方式的外部包装膜中，在锂离子电池用外部包装膜的边缘部设置有不存在自灭火层的空缺部位。锂离子电池用外部包装膜的边缘部与中央部相比，为实施加工(例如，弯曲加工、粘接加工等)较多的位置。通过在这样的边缘部设置不存在自灭火层的空缺部位，从而边缘部的加工性(例如，弯曲加工性、粘接加工性等)进一步提高，因此，使用了锂离子电池用外部包装膜的锂离子电池的制作变得更容易。
空缺部位(即，被设置于锂离子电池用外部包装膜的边缘部的、不存在自灭火层的位置)优选包含粘接部。
此处，所谓粘接部，是与有时被设置于锂离子电池用外部包装膜的边缘部的、其他膜(例如，其他锂离子电池用外部包装膜)等的粘接位置。
空缺部位包含粘接部的情况下，锂离子电池用外部包装膜的粘接部的粘接加工性进一步提高。尤其是，粘接部为热粘接部的情况下，自灭火层因粘接时的热而呈现灭火功能的现象、及热粘接性因灭火功能的呈现而下降的现象得以进一步抑制。
热粘接层的熔点优选为100～170℃，更优选为100～135℃，进一步优选为100～120℃。
热粘接层的熔点为100℃以上时，能进一步抑制因锂离子电池的充电时的发热而导致的热粘接部(例如，后述的密封部)的剥离。
热粘接层的熔点为170℃以下时，更容易进行自灭火层的灭火开始温度以下时的热粘接。
作为热粘接层的熔点，将10mg左右试样放入铝盘中，进行下述(i)～下述(iii)的过程的差示扫描量热测定(DSC)的情况下，可采用在第2次的升温过程(iii)中测定的DSC曲线的吸热峰温度。
(i)以100℃/分钟升温至200℃，于200℃保持5分钟后，
(ii)以10℃/分钟降温至-50℃，接下来，
(iii)以10℃/分钟升温至200℃。
空缺部位优选包含弯曲部。
此处所谓弯曲部，是锂离子电池用外部包装膜被弯曲的部位。弯曲部的一例为后述的拉深加工部。
由于不存在自灭火层，因此锂离子电池用外部包装膜在空缺部位的厚度比其他位置薄。因此，空缺部位包含弯曲部的情况下，更容易进行锂离子电池用外部包装膜的弯曲加工(例如，拉深加工)。
自灭火层的厚度优选为20～1000μm。
自灭火层的厚度为20μm以上时，能更有效地发挥基于自灭火层的自灭火性能。
自灭火层的厚度为1000μm以下时，更容易形成具备自灭火层的外部包装膜。
此处所谓自灭火层的厚度，在层叠有多层自灭火层的情况下，是指多层自灭火层中的1层自灭火层的厚度。
自灭火层优选被配置在热粘接层与金属层之间。
自灭火层被配置在热粘接层与金属层之间的情况下，能进一步减小自灭火层对锂离子电池造成的影响(例如，由于自灭火层的成分溶出至锂离子电池的电解液中而导致的影响)，因此，能维持更高的电池特性。
层叠结构在相对于金属层而言的、配置有热粘接层的一侧的相反侧进一步包含韧性层。
层叠结构进一步包含韧性层的情况下，能更有效地抑制因外部应力而导致的锂离子电池元件的破损。
层叠结构进一步包含韧性层的情况下，对于韧性层与气体阻隔层的位置关系没有特别限制。
即，层叠结构进一步包含韧性层的情况下的层叠结构可以为依次配置热粘接层、金属层、气体阻隔层和韧性层而得到的层叠结构，也可以为依次配置热粘接层、金属层、韧性层和气体阻隔层而得到的层叠结构。
本公开文本的第2方式的锂离子电池包含第2方式的外部包装膜。
对于第2方式的锂离子电池而言，由于包含第2方式的外部包装膜，因此，发挥与基于第2方式的外部包装膜的效果同样的效果。
第2方式的锂离子电池的优选的方式为下述方式：
其具备：
包含电池收容部及密封部的外部包装体；
被收容在电池收容部中的、包含正极、负极及隔膜的锂离子电池元件；和
被收容在电池收容部中的、电解液或电解质，
外部包装体包含第2方式的外部包装膜。
对于优选的方式的锂离子电池而言，由于外部包装体包含第2方式的外部包装膜，因而发挥与基于第2方式的外部包装膜的效果同样的效果。
第2方式的锂离子电池的更优选的方式为锂离子电池用外部包装膜中的热粘接层形成了电池收容部的内壁部的方式。
该更优选的方式中，由于自灭火层不与锂离子电池元件接触，因而能进一步减小自灭火层对锂离子电池造成的影响(例如，由于自灭火层的成分溶出至电解液中而导致的影响)，结果，能维持更高的电池特性。
第2方式的锂离子电池组具备第2方式的锂离子电池。
对于第2方式的锂离子电池组而言，由于具备第2方式的锂离子电池，因此，发挥与第2方式的锂离子电池同样的效果。
第2方式的锂离子电池组为直接或介由其他层层叠多个锂离子电池而成的层叠体。
第2方式的锂离子电池组中，多个锂离子电池中的至少1个为第2方式的锂离子电池即可，但优选多个锂离子电池中的2个以上为第2方式的锂离子电池，特别优选多个锂离子电池中的全部为第2方式的锂离子电池。
对于第2方式的锂离子电池组而言，多个锂离子电池可包含第2方式的锂离子电池及第1方式的锂离子电池这两者。
对于第2方式的锂离子电池组而言，根据需要，可与保护电路等一起收容至电池容器中，作为电池包使用。
以下，对第2方式的实施方式进行详细说明。
以下，作为原则，对实质上发挥相同功能的要素·构件标注相同的附图标记，并省略其说明。
图5为表示第2方式的锂离子电池的一个实施方式的局部剖开立体图。
如图5所示，作为第2方式的锂离子电池的一个实施方式的锂离子电池1通过将作为锂离子电池元件的电池元件50收容在对第2方式的锂离子电池用外部包装膜的一个实施方式进行拉深加工而得到的外部包装体10中而形成。
电池元件50通过将正极20、负极30和隔膜40层叠或卷绕而形成。
电池元件50以正极端子21和负极端子31从外部包装体10的规定的边缘部被引出的状态被收容在外部包装体10中(参见图5)。
图6为沿图5所示的锂离子电池1的II-II线的剖视图。
如图6所示，锂离子电池1中的外部包装体10包含作为中央部的电池收容部10a、和作为边缘部的弯曲部10c及密封部10s。
外部包装体10的电池收容部10a及弯曲部10c为对第2方式的一个实施方式涉及的锂离子电池用外部包装膜进行拉深加工而形成的拉深加工部。
外部包装体10通过以下方式得到：将两片形成了拉深加工部(即，电池收容部10a及弯曲部10c)的锂离子电池用外部包装膜重叠，将它们的边缘部彼此热封，从而形成密封部10s。需要说明的是，此处所谓“将两片……重叠”也包含将一片膜弯曲而将两侧重叠的方式。
锂离子电池1中，在上述的电池收容部10a中收容了电池元件50及电解液60。通过在该状态下形成上述的密封部10s，从而将电池元件50及电解液60密封在电池收容部10a内。
图7为本发明的锂离子电池用外部包装膜的一个实施方式的剖视图，详细而言，为实施上述拉深加工之前的锂离子电池用外部包装膜的剖视图。
如图7所示，本实施方式的锂离子电池用外部包装膜(以下，也简称为“外部包装膜”)包含热粘接层11、金属层12和气体阻隔层13，且具有依次配置热粘接层11、金属层12和气体阻隔层13而得到的层叠结构。外部包装膜进一步在热粘接层11与金属层12之间进一步包含自灭火层14。但在外部包装膜的边缘部设置有不存在自灭火层14的空缺部位。
本实施方式的外部包装膜中，在相对于金属层12而言的、配置有热粘接层11的一侧的相反侧，配置有韧性层15。图7中，韧性层15被配置在气体阻隔层13上，但气体阻隔层13与韧性层15的位置关系不限于图7所示的位置关系，可对图7所示的气体阻隔层13与韧性层15进行调换。即，韧性层15可以被配置在金属层12与气体阻隔层13之间。
虽然图7中省略了图示，但在该实施方式中，热粘接层11形成了电池收容部10a的内壁。该实施方式中，热粘接层11也与电解液(未在图7中图示)接触。
此处，热粘接层11是被应用于基于热封的密封的层。
热粘接层11优选具有缓冲性，进而，由于与电解液60直接接触，因此，优选具有相对于电解液的耐性。
在热粘接层11上，介由粘接层层叠了金属层12。金属层12主要负责气体阻隔性和形状维持性，粘接层优选不仅负责密封性，还具有耐电解液性。
进而，在金属层12上，介由粘接层层叠了气体阻隔层13，气体阻隔层优选除了气体阻隔功能之外，还具有针对钉等的耐穿刺性。另外，作为金属层12上的粘接层，除了粘接功能以外，优选还具有水蒸气阻隔性。
本实施方式中，自灭火层14为发挥第1方式的项中说明的自由基捕获功能、第1方式的项中说明的助燃物阻断功能、及第1方式的项中说明的吸热·稀释功能中的至少1种的层。
通过所述功能的呈现，即使锂离子电池发生燃起，也能在极短时间内被灭火，能有效地抑制延烧、火势蔓延。
另外，通过上述功能的呈现，还能得到抑制锂离子电池的起火本身的效果。
本实施方式中，自灭火层14被层叠在热粘接层11上(即，热粘接层11与金属层12之间)，因此，不与电解液(未图示)直接接触，也不会发生自灭火层14的成分溶出至电解液等而导致对电池特性造成不良影响的情况。
热粘接层11的粘接强度大。
此外，作为热粘接层11的代表成分的聚丙烯(PP)及聚乙烯(PE)、以及作为电解液60的代表成分的碳酸丙烯酯(PC)的各自的sp值为：PP为8.0，PE为9.3，PC为13.3。因此，PP、PE溶出至PC中的可能性极低。因此，自灭火层14与电解液60直接接触的可能性也极低。
需要说明的是，本实施方式的外部包装膜中，自灭火层14被设置在热粘接层11、金属层12及气体阻隔层13的层叠结构中即可，例如，可以被配置在气体阻隔层13的上侧、热粘接层11的下侧。
若将自灭火层14配置在气体阻隔层13上，则能迅速抑制延烧、火势蔓延，若将自灭火层14配置在热粘接层11下，则能显著抑制电池元件50的火灾等内部火灾。这种情况下，自灭火层14将会与电解液50接触，但若如后文所述那样地选择自灭火层的成分、结构，则电池特性也不会大幅下降。
本实施方式中，在相对于金属层12而言的、配置有热粘接层11的一侧的相反侧，配置有韧性层15，因此，外部包装体10的韧性提高。因此，能更有效地抑制因外部应力而导致的锂离子电池的破损。
在本实施方式的外部包装膜的边缘部，设置有不存在自灭火层14的空缺部位。
对外部包装膜进行拉深加工而得到的外部包装体10(图6)中，上述空缺部位(即，不存在自灭火层14的位置；即，外部包装膜的边缘部)与弯曲部10c及密封部10s对应。
由于不存在自灭火层14，因此空缺部位处的整体厚度比中央部薄。因此，对外部包装膜进行拉深加工而形成外部包装体10时，通过使上述空缺部位的部分弯曲，弯曲加工性提高。
另外，对于空缺部位而言，由于不存在自灭火层14，因此，为了形成密封部10s的热封性也优异。即，由于在空缺部位上不存在自灭火层14，因此，在将空缺部位热封时，因热封的热而导致的不期望的灭火功能(即，基于自灭火层14的灭火功能)的呈现得以进一步抑制。因此，能进一步抑制不期望的灭火功能对热封性的影响。
如上所述，空缺部位(即，不存在自灭火层14的位置；即，外部包装膜的边缘部)有助于外部包装膜的弯曲加工性及热封性，因此，进而有助于锂离子电池的制作的容易性。
上述的本实施方式的锂离子电池1也可作为锂离子电池组中包含的多个锂离子电池中的至少1个而使用。
关于第2方式的外部包装膜及第2方式锂离子电池中的各要素的优选的方式，分别与第1方式的外部包装膜及第1方式锂离子电池中的各要素的优选的方式同样。关于这些，可适当参见第1方式的项。
第2方式的锂离子电池可利用通常已知的方法来制作。
例如，可通过以下方式来制作：将连接有金属制的电极端子的电池元件收纳至外部包装膜中，以电极端子向外部突出的方式，将外部包装膜的周缘部热粘接而进行密封，从而将电池元件密封。
实施例
以下，示出本公开文本的实施例，但本公开文本不限于以下的实施例。
以下，实施例1～3及比较例1为第1方式的实施例及比较例，实施例101～103为第2方式的实施例。
〔实施例1～3、比较例1〕
(层叠电池元件的制作)
制作与图1及图2中的电池元件50对应的层叠电池元件。以下详细说明。
将作为负极活性物质的天然石墨(97质量份)、作为粘结剂的苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)(2质量份)、作为增稠剂的羧甲基纤维素(CMC)(1质量份)、及作为溶剂的水(100质量份)混合，制备负极用浆料。
接下来，作为负极集电体，使用厚度为10μm的铜箔，对于上述负极用浆料，以干燥后的涂布重量成为一面9mg/cm2、两面18mg/cm2的方式，将负极用浆料涂布于负极集电体，使其干燥，制作负极。
对该负极进行辊压，成为1.5g/cm3的压制密度。
将作为正极活性物质的NCM523(即，LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)(94质量份)、作为粘结剂的聚偏二氟乙烯(PVDF)(固态成分为8质量％的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)分散液)(37.5质量份)、作为导电助剂的乙炔黑(3质量份)、及作为溶剂的NMP(32.2质量份)混合，制备正极用浆料。
接下来，作为正极集电体，使用厚度为20μm的铝箔，以干燥后的涂布重量成为一面16.0mg/cm2、两面32.0mg/cm2的方式，将上述正极用浆料涂布于正极集电体，使其干燥，制作正极。
对该正极进行辊压，成为3.2g/cm3的压制密度。
将上文中进行了辊压的正极冲裁成60mm×50mm的尺寸的长方形，并且，将上文中进行了辊压的负极冲裁成62mm×52mm的尺寸的长方形。
接下来，将上文中经冲裁的正极中的60mm×40mm的浆料涂膜保留，将长边的一端侧的60mm×10mm的区域的浆料涂膜剥落，在其上安装正极端子，得到带有正极端子的正极。
同样地，将上文中经冲裁的负极中的62mm×42mm的浆料涂膜保留，将长边的一端侧的62mm×10mm的区域的浆料涂膜剥落，在其上安装负极端子，得到带有负极端子的负极。
制作9片上述带有正极端子的正极，制作10片上述带有负极端子的负极。
隔着聚乙烯制隔膜(空隙率为50％)将上述带有负极端子的负极与上述带有正极端子的正极交替层叠，得到由10片带有负极端子的负极、9片带有正极端子的正极、和18片隔膜形成的层叠电池元件。此处，使层叠电池元件的层叠结构成为“带有负极端子的负极/隔膜/带有正极端子的正极/隔膜/带有负极端子的负极/隔膜……/带有负极端子的负极”表示的层叠结构(两侧的最外层均为带有负极端子的负极)。另外，使各正极端子及各负极端子配置在层叠电池元件中的同一边。
通过上述方式，得到与图1及图2中的电池元件50对应的层叠电池元件。
(非水电解液的制备)
制备与图2中的电解液60对应的非水电解液。以下详细说明。
作为溶剂，使用碳酸亚乙酯(EC)(35体积％)、碳酸二甲酯(DMC)(35体积％)及碳酸甲乙酯(EMC)(30体积％)的混合溶剂，向混合溶剂中添加1mol/L的LiPF6，制备非水电解液。
(外部包装膜的制作)
制作除了省略了韧性层15之外、具有与图3所示的外部包装膜同样的结构的外部包装膜。
详细而言，介由粘接层(聚乙烯系粘接聚合物，厚度为2μm)，按照叙述顺序的配置，将热粘接层(图3中所谓的热粘接层11)、自灭火层(图3中所谓的自灭火层14)、金属层(图3中所谓的金属层12)、及气体阻隔层(图3中所谓的气体阻隔层13)贴合，得到外部包装膜。
此处，分别地，作为热粘接层(图3中所谓的热粘接层11)，使用了重均分子量为10万的超高分子量PP(厚度为20μm)，作为金属层(图3中所谓的金属层12)，使用了铝箔(厚度为40μm)，作为气体阻隔层(图3中所谓的气体阻隔层13)，使用了重均分子量为150万的尼龙12(厚度为25μm)。
自灭火层(图3中所谓的自灭火层14)的构成材料及厚度如表1所示。
实施例1中，通过挤出成型来制造由重均分子量为4万的聚苯硫醚(PPS)形成的膜，将得到的膜作为自灭火层使用。
实施例2中，通过挤出成型来制造由添加了磷酸系灭火剂的聚烯烃形成的膜，将得到的膜作为自灭火层使用。作为上述磷酸系灭火剂，使用缩合磷酸酯，作为上述聚烯烃，使用了重均分子量为10万的聚丙烯(Prime Polymer Co.,Ltd.制E200GP)。
实施例3中，作为钾系灭火剂，使用粒径为0.2μm左右的氧化钾粒子，浇铸该氧化钾粒子后，进行加压成型，制造片状的成型体，将得到的成型体作为自灭火层使用。
(锂离子电池的制作)
如图2所示那样地，对上述的各外部包装膜实施拉深加工，形成电池收容部(图2中所谓的电池收容部10a)。该拉深加工以下述方式实施：外部包装膜中的热粘接层(图3中所谓的热粘接层11)侧成为内侧，气体阻隔层(图3中所谓的气体阻隔层13)成为外侧。
准备2片实施了上述拉深加工的外部包装膜。
接下来，将与电池元件50对应的上述层叠电池元件配置在实施了上述拉深加工的2片外部包装膜的电池收容部，将2片外部包装膜的边缘部彼此重叠，于150℃将这些外部包装膜的三边热封，由此，形成密封部(参见图2)。由此，得到收容层叠电池元件、并且一边开口的外部包装体。此时，层叠电池元件的配置成为各正极端子及各负极端子从外部包装体的开口的一边被引出的配置(参见图1)。
接下来，向该一边开口的外部包装体中注入上述非水电解液，接下来，于150℃将该外部包装体的开口部热封而进行密封。
通过上述方式，得到实施例1～3及比较例1的各自的锂离子电池。
(评价试验)
针对实施例1～3的锂离子电池，进行钉刺试验。
将结果示于表1。
[表1]
Figure BDA0003209148390000301
如表1所示，实施例1及2中，仅产生蒸气，未发烟也未起火。实施例3中，有发烟，但自灭火层产生气溶胶，未起火。根据以上的结果，在实施例1～3中，可期待能实现锂离子电池的初期灭火的效果。
相对于这些实施例1～3而言，无自灭火层的比较例1中，发生起火。根据该结果，在比较例1中，不能期待能实现锂离子电池的初期灭火的效果。
〔实施例101〕
(自灭火层膜的制作)
将用作基材的树脂(全同立构聚丙烯：i-PP)投入至神户制钢制(HYPERKTX 30MX)双螺杆混炼机中，在1次混合区中，以规定的温度及转速进行熔融混炼后，在已调节至灭火开始温度以下的2次混合区，以相对于得到的混炼物总量而言的量成为5.2质量％的方式，添加柠檬酸三钾(自由基捕获灭火剂)(150质量份)和氯酸钾(氧化剂)(7质量份)和羧甲基纤维素(燃料)(3质量份)的混合物，进一步进行混炼，由此，得到由树脂、自由基捕获灭火剂、氧化剂、及燃料形成的混炼物。
将得到的混炼物粒料化，使用得到的粒料，利用单螺杆挤出机，作为自灭火层膜，制造厚度为100μm的单轴拉伸膜。
(外部包装膜的制作)
对厚度为40μm的铝箔(相当于图7中所谓的金属层12)的两面实施化学转化处理，在一个化学转化处理面上，利用干式层压法，使用2液固化型聚氨酯系粘接剂，贴合厚度为25μm的拉伸尼龙膜(相当于图7中所谓的气体阻隔层13)，在该尼龙膜上，按照同样方式进一步贴合厚度为50μm的聚丙烯膜(重均分子量：500万)(相当于图7中所谓的韧性层15)。
接下来，在铝箔的另一个化学转化处理面上，使用2液固化型聚氨酯系粘接剂，利用干式层压法，将自灭火层组合物的片材贴合于在设计上与电池元件重合的位置(大致为铝箔的中央部)(相当于图7中所谓的自灭火层14)，进而，使用改性聚乙烯粘接剂，贴合与铝箔面积相同的厚度为30μm的聚丙烯膜(熔点：110℃)(相当于图7中所谓的热粘接层11)，得到外部包装膜。
在得到的外部包装膜上，与图7所示的外部包装膜同样地，在外部包装膜的边缘部设置有不存在自灭火层14的空缺部位。
(层叠型电池元件的制作)
将作为负极活性物质的天然石墨(97质量份)、作为粘结剂的苯乙烯丁二烯橡胶(SBR)(2质量份)、作为增稠剂的羧甲基纤维素(CMC)(1质量份)、及作为溶剂的水(100质量份)混合，制备负极用浆料。
接下来，作为负极集电体，使用厚度为10μm的铜箔，对于上述负极用浆料，以干燥后的涂布重量成为一面9mg/cm2、两面18mg/cm2的方式，将负极用浆料涂布于负极集电体，使其干燥，制作负极。
对该负极进行辊压，成为1.5g/cm3的压制密度。
将作为正极活性物质的NCM523(即，LiNi0.5Co0.2Mn0.3O2)(94质量份)、作为粘结剂的聚偏二氟乙烯(PVDF)(固态成分为8质量％的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)分散液)(37.5质量份)、作为导电助剂的乙炔黑(3质量份)、及作为溶剂的NMP(32.2质量份)混合，制备正极用浆料。
接下来，作为正极集电体，使用厚度为20μm的铝箔，以干燥后的涂布重量成为一面16.0mg/cm2、两面32.0mg/cm2的方式，将上述正极用浆料涂布于正极集电体，使其干燥，制作正极。
对该正极进行辊压，成为3.2g/cm3的压制密度。
将上文中进行了辊压的正极冲裁成60mm×50mm的尺寸的长方形，并且，将上文中进行了辊压的负极冲裁成62mm×52mm的尺寸的长方形。
接下来，将上文中经冲裁的正极中的60mm×40mm的浆料涂膜保留，将长边的一端侧的60mm×10mm的区域的浆料涂膜剥落，在其上安装正极端子，得到带有正极端子的正极。
同样地，将上文中经冲裁的负极中的62mm×42mm的浆料涂膜保留，将长边的一端侧的62mm×10mm的区域的浆料涂膜剥落，在其上安装负极端子，得到带有负极端子的负极。
制作9片上述带有正极端子的正极，制作10片上述带有负极端子的负极。
隔着聚乙烯制隔膜(空隙率为50％)将上述带有负极端子的负极与上述带有正极端子的正极交替层叠，得到由10片带有负极端子的负极、9片带有正极端子的正极、和18片隔膜形成的层叠电池元件。此处，层叠电池元件中的层叠结构成为“带有负极端子的负极/隔膜/带有正极端子的正极/隔膜/带有负极端子的负极/隔膜……/带有负极端子的负极”表示的层叠结构(两侧的最外层均为带有负极端子的负极)。另外，使各正极端子及各负极端子配置在层叠电池元件中的同一边。
通过上述方式，得到与图5及图6中的电池元件50对应的层叠电池元件。
(非水电解液的制备)
作为溶剂，使用碳酸亚乙酯(EC)(35体积％)、碳酸二甲酯(DMC)(35体积％)及碳酸甲乙酯(EMC)(30体积％)的混合溶剂，向混合溶剂中添加1mol/L的LiPF6，制备非水电解液。
(锂离子电池的制作)
如图6所示那样地，对上述外部包装膜实施拉深加工，形成电池收容部(图6中所谓的电池收容部10a)及弯曲部(图6中所谓的弯曲部10c)。该拉深加工以下述方式实施：外部包装膜中的热粘接层(图7中所谓的热粘接层11)侧成为内侧，韧性层(图7中所谓的韧性层15)成为外侧。
此时，使电池收容部与外部包装膜的存在自灭火层的部分对应，并且，使弯曲部与外部包装膜的空缺部位(即，不存在自灭火层的部分)对应。
准备2片实施了上述拉深加工的外部包装膜。
接下来，将与电池元件50对应的上述层叠电池元件配置在实施了上述拉深加工的2片外部包装膜的电池收容部，将2片外部包装膜的边缘部彼此重叠(参见图6)，于150℃将这些外部包装膜的三边热封，由此，形成密封部。由此，得到收容层叠电池元件、并且一边开口的外部包装体。此时，使密封部与外部包装膜的空缺部位(即，不存在自灭火层的部分)对应。另外，层叠电池元件的配置为各正极端子及各负极端子从外部包装体的开口的一边被引出的配置(参见图5)。
接下来，向该一边开口的外部包装体中注入上述非水电解液，接下来，于150℃将该外部包装体的开口部热封而进行密封。
通过上述方式，得到实施例101的锂离子电池。
〔实施例102〕
将外部包装膜的自灭火层替换为厚度为100μm的聚苯硫醚树脂膜(东丽公司制：TORELINA：100-3A30)，除此之外，与实施例101同样地操作，制作实施例102的锂离子电池。
〔实施例103〕
将外部包装膜的自灭火层替换为添加有缩合磷酸酯系灭火剂阻燃剂(ADEKA公司制：ADK STAB：FP-600)的聚烯烃(Prime Polymer,Inc.制的聚丙烯“E200GF”)膜(厚度为50μm)，除此之外，与实施例101同样地操作，制作实施例103的锂离子电池。
〔评价试验〕
观察实施例101～103的锂离子电池的外观，结果，外部包装膜沿电池元件及电极端子的形状弯曲，边缘部被完全粘接而被密封。
进而，将粘接部(密封部)切断，将外部包装膜展开，观察外部包装膜的内表面与外表面这两方，包括弯曲部在内，未发现龟裂等缺陷。
另外，针对实施例101～103的锂离子电池，穿刺铁制的棒，进行正极-负极的短路试验。
实施例101及102中，仅产生蒸气，未发生起火。
另外，对于实施例103而言，虽然有发烟，但未发生起火。认为其原因在于：通过从自灭火层产生的自由基，使链反应停止；或者，通过聚苯硫醚树脂膜，使得氧被阻断。
通过参照，将于2019年3月29日提出申请的日本专利申请2019-066264号的全部公开内容、及于2019年3月29日提出申请的日本专利申请2019-066265号的全部公开内容并入本说明书中。
本说明书中记载的所有文献、专利申请、及技术标准通过参照被并入本说明书中，各文献、专利申请、及技术标准通过参照被并入的程度与具体且分别地记载的情况的程度相同。

Claims (15)

1.锂离子电池用外部包装膜，其包含热粘接层、金属层和气体阻隔层，且具有依次配置所述热粘接层、所述金属层和所述气体阻隔层而得到的层叠结构，
所述层叠结构还包含自灭火层。
2.如权利要求1所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，所述自灭火层具有捕获参与燃烧的自由基的功能、阻断助燃物的功能、及进行吸热·助燃物稀释的功能中的至少1种功能。
3.如权利要求1或2所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，所述自灭火层被配置在所述热粘接层与所述金属层之间。
4.如权利要求1～3中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，所述金属层由铝箔或不锈钢箔形成。
5.如权利要求1～4中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，所述层叠结构在相对于所述金属层而言的、配置有所述热粘接层的一侧的相反侧进一步包含韧性层。
6.如权利要求5所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，所述韧性层含有超高分子量聚丙烯。
7.如权利要求1～6中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，所述自灭火层的厚度为20～1000μm。
8.如权利要求1～7中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，所述热粘接层的熔点为100～170℃。
9.如权利要求1～8中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，在所述锂离子电池用外部包装膜的边缘部，设置有不存在所述自灭火层的空缺部位。
10.如权利要求9所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，所述空缺部位包含粘接部。
11.如权利要求9或10所述的锂离子电池用外部包装膜，其中，所述空缺部位包含弯曲部。
12.锂离子电池，其包含权利要求1～11中任一项所述的锂离子电池用外部包装膜。
13.如权利要求12所述的锂离子电池，其具备：
包含电池收容部及密封部的外部包装体；
被收容在所述电池收容部中的、包含正极、负极及隔膜的锂离子电池元件；和
被收容在所述电池收容部中的、电解液或电解质，
所述外部包装体包含所述锂离子电池用外部包装膜。
14.如权利要求13所述的锂离子电池，其中，所述锂离子电池用外部包装膜中的所述热粘接层形成了所述电池收容部的内壁部。
15.锂离子电池组，其具备权利要求12～14中任一项所述的锂离子电池。
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