KR20090112258A - 이차전지용 외장재 및 이를 포함하는 이차전지 - Google Patents
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Abstract
본 발명은 불연성 코팅층을 포함하는 이차전지의 외장재 및 이를 포함하는 이차전지를 제공한다.
본 발명과 같이 이차전지의 외장재를 구성하는 외부층 자체를 불연성 코팅층으로 형성시키거나, 또는 상기 외부층의 적어도 일면에 불연성 코팅층을 형성함으로써 과충전으로 인해 발생되는 열이나 외부의 인화원으로부터 전지 성능을 저하시킴이 없이 우수한 난연성을 제공할 수 있다. 또한, 상기 불연성 코팅층으로 전지의 외관을 도포함으로써 전지 외관을 일정하게 유지시킬 수 있다.
불연성코팅*이차전지*외장재*외부층*난연
Description
본 발명은 불연성 코팅층을 포함하는 이차전지용 외장재 및 이를 포함하는 이차전지에 관한 것으로서, 상세하게는 이차전지의 외장재를 구성하는 외부층 자체를 불연성 코팅층으로 형성시키거나, 또는 상기 외부층의 적어도 일면에 불연성 코팅층을 형성함으로써 과충전으로 인해 발생되는 열이나 외부의 인화원으로부터 전지 성능을 저하시킴이 없이 난연성이 우수한 이차전지를 제공한다.
모바일 기기에 대한 기술 개발과 수요가 증가함에 따라 에너지원으로서의 이차전지의 수요가 급격히 증가하고 있고, 그러한 이차전지 중 높은 에너지 밀도와 방전 전압의 리튬 이차전지에 대해 많은 연구가 행해졌고 또한 상용화되어 널리 사용되고 있다.
통상적으로 충전이 불가능한 일차전지와는 달리 충전 및 방전이 가능한 이차전지는 디지털 카메라, 셀룰러 폰, 노트북 컴퓨터, 하이브리드 자동차 등 첨단 분야의 개발로 활발한 연구가 진행중이다. 이차전지로는 니켈-카드뮴 전지, 니켈-메 탈 하이드라이드 전지, 니켈-수소 전지, 리튬이차전지 등을 들 수 있다. 이 중에서, 리튬이차전지는 작동 전압이 3.6V 이상으로 휴대용 전자 기기의 전원으로 사용되거나, 또는 수 개를 직렬 연결하여 고출력의 하이브리드 자동차에 사용되는데, 니켈-카드뮴 전지나 니켈-메탈 하이드라이드 전지에 비하여 작동 전압이 3배가 높고, 단위 중량당 에너지 밀도의 특성도 우수하여 급속도로 사용되고 있는 추세이다.
이러한 리튬 이차전지에 있어서 가장 큰 문제점 중의 하나는 낮은 안전성이다. 기존의 리튬 이차전지에서 안전성은 상용화가 이루어진 이후 지속적으로 제기되는 가장 중요한 이슈 중의 하나인데, 이 중 하나의 문제는 전지가 외부로부터의 가열로 인한 열충격에 노출되거나, 물리적 변형 등 다양한 환경하에 놓였을 때 전지 내부의 전해액이 분해되거나 심하게는 발화되어 폭발이 일어나서 전지의 안전성에 치명적인 문제를 일으킨다는 것이다.
이러한 발화 위험성의 원인인 과충전을 예방하고, 물리적 변형에 따른 내부 쇼트 등을 예방하기 위한 다양한 방법들이 제시되고 있다. 그러나, 이러한 예방 수단에도 불구하고 발화를 예방하거나, 적어도 발화가 개시되었을 때 그것의 진행을 억제할 수 있는 수단이 요구된다. 발화에 따른 위험성은 특히 대용량 전지에서 더욱 심각하게 대두된다.
여러 분야에서 발화의 예방 및 억제를 목적으로 소재의 일부에 난연제를 첨가하는 기술이 널리 사용되고 있다. 예를 들어, 플라스틱 복합체에 첨가된 난연제는 발화시 소화 가스를 발생시키거나 용융되어 복합체의 표면에 산소를 차단하는 피막을 형성하는 등의 방법으로 발화를 억제한다. 따라서, 발화 예방 및 억제의 측면에서 난연제의 사용은 매우 효과적임이 입증되어 있다.
전지 분야에서도 이러한 난연제의 사용을 통해 발화를 예방 및 억제하기 위한 방법들이 다수 제시된 바 있다. 예를 들어, 일본특허공개 제1992-84870호에는 전해액에 인산 에스테르를 첨가하는 방법이 제시되어 있고, 일본특허공개 제1999-154535호에는 인산 암모늄을 음극 또는 전극에 포함시키는 방법이 제시되어 있다. 이러한 방법들은 실제로 우수한 발화억제능을 제공하지만, 전지의 주요 작동요소(functional element)들에 직접 첨가됨으로 인해 전지 성능의 저하를 피할 수 없는 문제점을 가지고 있다.
따라서, 전해액, 양극 또는 음극 활물질 등에 직접 첨가되지 않으면서 난연제의 사용에 의해 우수한 난연 효과를 발휘할 수 있는 기술에 대한 필요성이 높은 실정이다.
따라서, 본 발명에서는 상기와 같이 리튬이차전지의 안전성과 관련된 종래 기술에서의 문제점을 해결하고자 안출된 것이다.
본 발명에서는 내부층, 금속박층, 외부층으로 이루어진 리튬이차전지의 외장재에서, 상기 외부층의 적어도 일면에 불연성 고분자 물질로 도포시켜 별도의 불연성 코팅층을 포함시키거나, 또는 상기 외부층 자체에 불연성 물질이 분산된 고분자 용액으로 도포시켜 외부층이 불연성 코팅층이 되도록 함으로써 리튬이차전지가 발화위험성이나 물리적인 환경에서 안전성을 유지할 수 있도록 하였다.
따라서, 본 발명의 목적은 외부의 여러 가지 환경으로 인한 리튬이차전지의 열충격을 막아 안전성을 향상시킨 리튬이차전지용 외장재를 제공하는 데 있다.
또한, 본 발명의 다른 목적은 상기와 같은 열안전성을 가지는 외장재를 포함하여 전지 외관을 일정하게 유지할 수 있는 리튬이차전지를 제공하는 데도 있다.
본 발명과 같이 이차전지의 외장재를 구성하는 외부층 자체를 불연성 코팅층으로 형성시키거나, 또는 상기 외부층의 적어도 일면에 불연성 코팅층을 형성함으로써 과충전으로 인해 발생되는 열이나 외부의 인화원으로부터 전지 성능을 저하시 킴이 없이 우수한 난연성을 제공할 수 있다. 또한, 상기 불연성 코팅층으로 전지의 외관을 도포함으로써 전지 외관을 일정하게 유지시킬 수 있다.
상기와 같은 목적을 달성하기 위한 본 발명의 이차전지의 외장재는 불연성 코팅층을 포함하는 것을 그 특징으로 한다.
또한, 본 발명의 다른 목적을 달성하기 위한 이차전지는 상기 외장재를 포함함을 그 특징으로 한다.
이하에서 본 발명을 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같다.
본 발명의 이차전지용 외장재는 내부에 전해질과 전극조립체를 담기 위한 것으로서, 전해질에 접하는 내면으로부터 내부층, 금속박층, 및 외부층이 순차적으로 적층된 구조로 형성되어 있는 통상의 외장재에서, 상기 외부층 자체를 불연성 코팅층으로 형성시키거나, 또는 상기 외부층의 적어도 일면에 불연성 코팅층을 형성시킨 것이다.
즉, 본 발명에 따른 불연성 코팅층은 외부층이거나, 상기 외부층의 적어도 일면에 별도로 포함되는 것이다.
본 발명의 불연성 코팅층이 상기 외부층에 별도로 도포되는 경우, 상기 불연성 코팅층은 난연성 고분자를 도포시킴으로써 형성할 수 있다. 상기 난연성 고분자로는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리우레탄, 플루오린계 고분자 등에서 선택된 것 을 사용한다.
이 경우에는, 상기 고분자를 열용융시키거나, 또는 적절한 용매에 용해시킨 용액으로 도포하는 것이 바람직하며, 이때의 불연성 코팅층의 두께는 수 마이크로 내지 1mm인 것이 바람직하나, 이에 한정되지 않는다.
또한, 본 발명에 따른 불연성 코팅층이 외부층인 경우, 외부층을 형성하는 고분자, 열가소성 수지, 및 열경화성 수지로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 고분자 용액에 불연성 물질을 분산시킨 분산액을 도포함으로써 얻어질 수 있다.
상기 외부층을 형성하는 고분자로는 불연성물질과 블렌딩 가능한 폴리다이메틸실록산(PDMS) 등을 들 수 있으나 블렌딩 가능한 것이면 한정되지 않는다. 또한, 상기 열가소성 수지의 구체적인 예를 들면, 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리에스테르, 폴리아미드, 아크릴 수지, 염화비닐 수지, 초산비닐수지, ABS, 및 셀룰로이드 수지로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 것이나, 이에 한정되지 않는다.
또한, 열경화성 수지를 용융시키고 여기에 불연성 물질을 혼합하여 이를 외부층으로 형성시킬 수 있다. 상기 열경화성 수지의 구체적인 예를 들면, 폴리우레탄, 페놀수지, 멜라민 수지, 및 알키드 수지로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 것이나, 이에 한정되지 않는다.
상기 고분자 용액에 포함되는 불연성 물질로는 할로겐계 난연제, 인계 난연제, 무기화합물 난연제 등이 사용될 수 있으며, 경우에 따라서는 이들의 하나 또는 둘 이상의 혼합물의 형태로 사용될 수도 있다.
할로겐계 난연제는 일반적으로 기체상에서 발생하는 라디칼을 실질적으로 안정화시킴으로써 난연 효과를 발휘한다. 할로겐계 난연제의 예로는, 트리브로모 페녹시에탄, 테트라브로모 비스페놀-A(TBBA), 옥타브로모 디페닐에테르(OBDPE), 브롬화 에폭시, 브롬화 폴리카보네이트 올리고머, 염소화 파라핀, 염소화 폴리에틸렌, 지환족 염소계 난연제 등을 들 수 있다.
인계 난연제는 일반적으로 열분해에 의해 폴리메타인산을 생성하고 이것이 보호층을 형성하거나 폴리메타인산이 생성될 때의 탈수작용에 의해서 생성되는 탄소 피막이 산소를 차단함으로써 난연 효과를 발휘한다. 인계 난연제의 예로는, 적인, 인산 암모늄 등의 포스페이트, 포스핀 옥사이드(phosphine oxide), 포스핀 옥사이드 디올(phosphine oxide diols), 포스파이트(phosphites), 포스포네이트(phosphonates), 트리아릴 포스페이트(triaryl phosphate), 알킬디아릴 포스페이트(alkyldiaryl phosphate), 트리알킬 포스페이트(trialkyl phosphate), 레소시놀 비스디페닐 포스페이트(resorcinaol bisdiphenyl phosphate, RDP) 등을 들 수 있다.
무기화합물 난연제는 일반적으로 열에 의해 분해되어, 물, 이산화탄소, 이산화황, 염화수소 등의 불연성 가스를 방출하고 흡열반응을 유발함으로써, 가연성 가스를 희석시켜 산소의 접근을 방지하고, 흡열반응에 의해 냉각 및 열분해 생성물의 생성을 감소시켜 난연 효과를 발휘한다. 그러한 무기 화합물 난연제의 예로는, 석면, 수산화알루미늄, 수산화마그네슘, 산화안티몬, 수산화주석, 산화주석, 산화몰 리브덴, 지르코늄 화합물, 붕산염, 칼슘염 등을 들 수 있다.
경우에 따라서는, 상기에 예시한 불연성 물질과의 혼합 사용시 난연 상승효과를 유도하는 기타의 첨가제를 더 포함할 수도 있다.
상기 고분자 용액에 포함되는 불연성 물질의 함량은 상기 고분자 용액의 부피 대비 10 내지 20부피%인 것이 바람직하다.
상기 불연성 코팅층의 두께는 전지의 구성에 영향을 미치지지 않는 범위라면 특별히 제한되는 것은 아니다. 상기 난연성 고분자층이나 고분자 용액에 불연성 물질을 분산시킨 용액으로 된 불연성 코팅층은 외장재 자체이든, 외장재의 적어도 일면에 포함되든, 상기 층이 단독으로 형성되거나, 또는 2층 이상으로 형성되는 것 모두 가능하다.
또한, 본 발명의 이차전지용 외장재는 단면의 총 두께가 수 마이크로 내지 1mm인 것이 바람직하며, 상기 내부층과 외부층의 두께는 각각 수십 마이크로와 수 마이크로 내지 1mm인 것이 바람직하다.
상기 파우치 외장재의 금속박층은 적정 두께를 유지하고 외부로부터 내부로 수증기, 가스가 침투하는 것을 방지하며, 전해액의 누수를 방지하는 역할을 한다. 상기 금속박층으로는 철(Fe), 탄소(C), 크롬(Cr) 및 망간(Mn)의 합금, 철(Fe), 탄소(C), 크롬(Cr) 및 니켈(Ni)의 합금, 알루미늄(Al) 또는 그 등가물중 선택된 어느 하나가 이용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 그러나, 상기 금속박층을 철이 함유된 재질로 할 경우에는 기계적 강도가 강해지고, 알루미늄이 함유된 재질로 할 경우에는 유연성이 좋아진다. 통상, 알루미늄 금속 호일이 바람직하게 사용 된다.
상기 파우치 외장재를 구성하는 내부층은 열접착층으로서, 무연신 폴리프로필렌(casted polypropylene: CPP)과 같은 변성 폴리프로필렌, 폴리프로필렌-부틸렌-에틸렌 삼원공중합체 등이 사용될 수 있다. 상기 내부층은 상기 금속박층의 다른 면에 대략 30∼40㎛의 두께로 코팅 또는 라미네이팅되어 있다.
이하, 본 발명을 실시예에 의거하여 더욱 상세하게 설명하면 다음과 같으며, 본 발명이 이에 한정되는 것은 아니다.
실시예
1 : 불연성 코팅층으로서
외부층의
적어도 일면에 난연성 고분자 용액으로 도포시킨
제조예
.
폴리우레탄를 유기용매에 용해시킨 고분자 용액을 두께 40 내지 50㎛인 알루미늄 호일에 500㎛의 두께로 코팅함으로서 외부층을 형성하였다. 또한, 폴리프로필렌을 20 ㎛의 두께로 상기 외부층이 형성된 알루미늄 호일의 반대면에 도포하여 내부층을 형성하였다.
또한, 상기 외부층의 적어도 일면에 난연성 고분자인 폴리우레탄를 PDMS에 블렌딩한 용액으로 100㎛의 두께로 불연성 코팅층을 코팅하였다. 또한, 상기 난연성 고분자로 이루어진 불연성 코팅층의 상부에 무기계 난연물질인 석면을 PDMS에 블렌딩한 용액을 500㎛의 두께로 추가의 불연성 코팅층을 형성함으로써 이차전지용 파우치형 외장재를 제조하였다.
실시예 2 : 외부층이 불연성 코팅층인 예
외부층의 적어도 일면에 불연성 코팅층을 별도로 도포시키지 않고, 상기 외부층을 형성하는 고분자 용액에 불연성 물질로서 폴리이미드를 1g 첨가시켜 분산시킨 분산액을 상기 알루미늄 호일에 10㎛의 두께로 코팅함으로서 외부층을 형성시키고, 내부층과 금속박층은 상기 실시예 1과 동일한 방법으로 이차전지용 파우치형 외장재를 제조하였다.
비교예
별도의 불연성 코팅층을 포함하지 않는 실시예 1에 따른 파우치형 외장재를 본 발명의 비교예로 사용하였다.
상기 실시예 및 비교예에서 제조된 이차전지의 파우치용 외장재에 대하여 에틸렌카보네이트/에틸메틸카보네이트/디메틸카보네이트(EC/EMC/DMC) 전해질에 대한 화학적 안전성, 내열성을 고온오븐보관(hot box)의 방법으로 측정한 결과, 본 발명에 따른 파우치 외장재는 화학적으로 안전하고, 내열성이 우수함이 확인되었다.
Claims (16)
- 불연성 코팅층을 포함하는 이차전지의 외장재.
- 제 1항에 있어서, 상기 불연성 코팅층은 내부층, 금속박층, 외부층으로 이루어진 외장재의 외부층인 것을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 1항에 있어서, 상기 불연성 코팅층은 내부층, 금속박층, 외부층으로 이루어진 외장재 외부층의 적어도 일면에 코팅된 것을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 2항에 있어서, 상기 불연성 코팅층은 고분자 용액에 불연성 물질이 분산된 코팅액으로 도포된 것을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 4항에 있어서, 상기 불연성 물질은 상기 고분자 용액의 부피 대비 10 내지 20부피%로 분산됨을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 4항에 있어서, 상기 고분자는 외부층을 형성하는 고분자 수지, 열가소성 수지 및 열경화성 수지로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 6항에 있어서, 상기 외부층을 형성하는 고분자 수지는 난연성 물질로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 6항에 있어서, 상기 열가소성 수지는 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리스티렌, 폴리에스테르, 폴리아미드, 아크릴 수지, 염화비닐 수지, 초산비닐수지, ABS, 및 셀룰로이드 수지로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 6항에 있어서, 상기 열경화성 수지는 폴리우레탄, 페놀수지, 멜라민 수지, 및 알키드 수지로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 4항에 있어서, 상기 불연성 물질은 할로겐계 난연제, 인계 난연제, 무기화합물 난연제로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 것을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 10항에 있어서, 상기 할로겐계 난연제는 트리브로모 페녹시에탄, 테트라 브로모 비스페놀-A (TBBA), 옥타브로모 디페닐에테르 (OBDPE), 브롬화 에폭시, 브롬화 폴리 카보네이트 올리고모, 염소화 파라핀, 염소화 폴리에틸렌, 및 지환족 염소계 난연제로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 10항에 있어서, 상기 인계 난연제는 포스핀 옥사이드(phosphine oxide), 포스핀 옥사이드 디올(phosphine oxide diols), 포스파이트(phosphites), 포스포네이트(phosphonates), 트리아릴 포스페이트(triaryl phosphate), 알킬디아릴 포스페이트(alkyldiaryl phosphate), 트리알킬 포스페이트(trialkyl phosphate), 레소시놀 비스디페닐 포스페이트(resorcinaol bisdiphenyl phosphate, RDP) 로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 10항에 있어서, 상기 무기화합물 난연제는 석면, 수산화알루미늄, 수산화마그네슘, 산화안티몬, 수산화주석, 산화주석, 산화몰리브덴, 지르코늄화합물, 붕산염, 및 칼슘염 로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상임을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 3항에 있어서, 상기 불연성 코팅층은 폴리에틸렌, 폴리프로필렌, 폴리우레탄, 및 플루오린계 고분자로 이루어진 그룹으로부터 선택된 1종 이상의 난연성 고분자를 포함함을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 1항에 있어서, 상기 불연성 코팅층의 두께는 수 마이크로 내지 1mm인 것을 특징으로 하는 이차전지의 외장재.
- 제 1항 내지 제 15항 중 어느 한 항에 따른 외장재를 포함하는 이차 전지.
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