CN112805150B - 覆金属箔层压板、布线板、带树脂的金属箔、以及树脂组合物 - Google Patents

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Abstract

本发明一个方面涉及覆金属箔层压板，其具备绝缘层、及与所述绝缘层的至少一侧表面接触的金属箔，其中，所述绝缘层包含树脂组合物的固化物，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，所述金属箔是如下的金属箔：在与所述绝缘层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。

Description

覆金属箔层压板、布线板、带树脂的金属箔、以及树脂组合物
技术领域
本发明涉及覆金属箔层压板、布线板、带树脂的金属箔、以及树脂组合物。
背景技术
对于各种电子设备而言，随着信息处理量的增大，所搭载的半导体器件的高集成化、布线的高密度化、以及多层化等的安装技术迅速发展。此外，作为各种电子设备中所用的布线板，寻求例如车载用途中的毫米波雷达基板等应对高频的布线板。
如果对布线板所具备的布线传输信号，则产生因形成布线的导体所引起的传输损耗以及因布线周围的电介质所引起的传输损耗等。已知在对布线板所具备的布线传输高频信号时，特别容易产生这些传输损耗。因此，对于布线板而言，为了提高信号的传输速度而要求减少信号传输时的损耗。对于应对高频的布线板而言，尤其需要满足上述要求。为了满足该要求，作为用以制造构成布线板的绝缘层的基板材料，可以考虑使用介电常数及介电损耗因数低的材料。作为该基板材料，可列举包含聚苯醚的树脂组合物等。
关于使用该包含聚苯醚的树脂组合物作为基板材料而得的覆金属箔层压板，可列举例如专利文献1中记载的覆金属箔层压板。专利文献1中记载了覆金属箔层压板，其具备：包含聚苯醚化合物且固化的绝缘层；与前述绝缘层接合的金属层；以及存在于前述绝缘层与前述金属层之间的包含硅烷化合物的中间层，其中，前述金属层具有经由前述中间层与前述绝缘层接合的接合面，前述接合面的十点平均粗糙度Rz为0.5μm以上且4μm以下。根据专利文献1，其公开了如下要旨：可以获得能够制造使信号传输时的损耗降低的印刷布线板的覆金属箔层压板。
如上所述，对于印刷布线板等的布线板，为了应对高频，要求更加提高信号的传输速度。此外，对于各种电子设备中所用的布线板，为了在相邻的布线间不易引起由离子迁移等导致的短路，要求高绝缘可靠性。
另一方面，对于布线板而言，随着电气电路的高密度化，线宽的细线化及布线间隔的窄化正在发展。布线间隔越窄，则在相邻的布线间越容易引起由离子迁移等导致的短路。为了应对该电气电路的高密度化，对于布线板也要求更高的绝缘可靠性。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本专利公开公报特开2016-28885号
发明内容
本发明鉴于所述情况而作出，其目的在于提供能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板的覆金属箔层压板、带树脂的金属箔、以及树脂组合物。此外，本发明的目的在于提供信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板。
本发明一个方面涉及覆金属箔层压板，其具备绝缘层、及与所述绝缘层的至少一侧表面接触的金属箔，其中，所述绝缘层包含树脂组合物的固化物，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，所述金属箔是如下的金属箔：在与所述绝缘层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
本发明另一个方面涉及布线板，其具备绝缘层、及与所述绝缘层的至少一侧表面接触的布线，其中，所述绝缘层包含树脂组合物或所述树脂组合物的半固化物，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，所述布线是如下的布线：在与所述绝缘层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
本发明另一个方面涉及带树脂的金属箔，其具备树脂层、及与所述树脂层的至少一侧表面接触的金属箔，其中，所述树脂层包含树脂组合物或所述树脂组合物的半固化物，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，所述金属箔是如下的金属箔：在与所述树脂层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于利X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述树脂层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
本发明另一个方面涉及树脂组合物，其是用以形成覆金属箔层压板所具备的绝缘层的树脂组合物，所述覆金属箔层压板具备所述绝缘层、及与所述绝缘层的至少一侧表面接触的金属箔，其中，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，所述金属箔是如下的金属箔：在与所述绝缘层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
附图说明
图1是表示本发明的实施方式涉及的覆金属箔层压板的一例的示意性剖面图。
图2是表示本发明的实施方式涉及的预浸料的一例的示意性剖面图。
图3是表示本发明的实施方式涉及的布线板的一例的示意性剖面图。
图4是表示本发明的实施方式涉及的布线板的另一例的示意性剖面图。
图5是表示本发明的实施方式涉及的带树脂的金属箔的一例的示意性剖面图。
图6是表示实施例中测定耐热可靠性时所用的基板的布线的示意图。
具体实施方式
认为：在通过部分地去除覆金属箔层压板所具备的金属箔来形成布线而得到的布线板中，在由于因形成该布线而露出的绝缘层表面上，即使形成了其它的绝缘层，在这些绝缘层之间也不存在源自金属箔的导体。因此，认为：对于在相邻的布线间引起短路发生而言，不太会受到用以得到布线板的覆金属箔层压板所具备的金属箔的种类等的影响。
但是，本发明人们通过研究，发现：在相邻的布线间引起发生离子迁移的难易度根据覆金属箔层压板所具备的金属箔而不同。认为：如果在因形成布线而露出的绝缘层表面上，完全不存在源自金属箔的导体，则能够充分抑制在相邻的布线间发生的离子迁移，并且可以充分提高绝缘可靠性。由此，推测：在通过蚀刻去除覆金属箔层压板中的金属箔时，在前述露出的绝缘层的表面上会残存极少量的源自金属箔的金属成分。此时，作为可以残存的金属成分，认为在金属箔的平均粗糙度大的表面即所谓M面侧存在较多作为防锈剂使用的镍(Ni)成分，且认为其影响较大，因此着眼于Ni元素。于是，本发明人们进行了各种研究，结果发现：作为与包含树脂组合物(该树脂组合物含有聚苯醚化合物)的固化物的绝缘层接触的金属箔，如果使用如下的金属箔，则可以抑制相邻的布线间的离子迁移的产生，所述金属箔中，在与前述绝缘层接触一侧的表面(接触面)中、以及在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下从该接触面进行了1分钟溅射后的位置(在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下对前述接触面进行了1分钟溅射时的表面)中的镍元素量均较少。由此，完成了如下的本发明。
以下对于本发明涉及的实施方式进行说明，但本发明并不限于这些实施方式。
[覆金属箔层压板]
本发明的实施方式涉及的覆金属箔层压板具备：绝缘层；以及与前述绝缘层的至少一侧表面接触的金属箔。如图1所示，该覆金属箔层压板11可列举具备绝缘层12；及与其两侧表面接触而存在的金属箔13的覆金属箔层压板等。此外，前述覆金属箔层压板也可以具备仅接触在前述绝缘层的一侧表面上的金属箔。应予说明，图1是表示本实施方式涉及的覆金属箔层压板11的构成的示意性剖面图。
对于前述覆金属箔层压板11而言，前述绝缘层12包含树脂组合物的固化物，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物。此外，前述金属箔13是如下的金属箔：在与前述绝缘层12接触一侧的表面(接触面)15中，由X射线光电子能谱(X-ray Photoelectron Spectroscopy：XPS)测得的第一镍元素量相对于由XPS测得的全部元素量为4.5原子％以下，并且对前述接触面15在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下进行了1分钟溅射时，在该表面中，由XPS测得的第二镍元素量相对于由XPS测得的全部元素量为4.5原子％以下。
关于该覆金属箔层压板而言，首先，由于前述绝缘层包含使含有前述聚苯醚化合物的树脂组合物固化而得的固化物，因此介电常数及介电损耗因数低。由此，认为：由前述覆金属箔层压板制得的布线板可以减少因布线周围的电介质引起的传输损耗，可以提高信号的传输速度。
认为：由覆金属箔层压板制得的布线板中，作为与前述绝缘层接触的金属箔，如果使用前述金属箔，则由前述覆金属箔层压板制得的布线板中的相邻的布线间残存的镍元素量、即包含镍元素的化合物的量较少。认为：如果在该布线间形成其它的绝缘层，则存在于该布线间的绝缘层与新形成的其它的绝缘层之间可以良好地粘接。认为：如果像这样存在于布线间的绝缘层与其它的绝缘层良好地粘接，则在位于布线间的绝缘层上，可以用其它的绝缘层良好地填充布线与布线之间。认为：如果像这样用绝缘层良好地填充布线与布线之间，则可以抑制相邻的布线间的离子迁移的发生。由此，认为：通过使用前述金属箔，可以提高由覆金属箔层压板制得的布线板的绝缘可靠性。
此外，如果布线间距离小，则有绝缘可靠性降低的倾向，但如果使用该覆金属箔层压板，则即使布线间距离小，也可以用绝缘层良好地填充布线与布线之间，可以抑制相邻的布线间的离子迁移的发生。
基于上述事项，认为：前述覆金属箔层压板可以良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板。
(树脂组合物)
本实施方式中所用的聚苯醚化合物只要在分子内具有聚苯醚链，则没有特别限定。前述聚苯醚化合物可以是例如末端被具有碳-碳不饱和双键的取代基改性的改性聚苯醚化合物，也可以是未改性的聚苯醚化合物。作为前述聚苯醚化合物，优选包含前述改性聚苯醚化合物，更优选为前述改性聚苯醚化合物。
前述改性聚苯醚化合物只要是末端被具有碳-碳不饱和双键的取代基改性的聚苯醚，则没有特别限定。
作为前述具有碳-碳不饱和双键的取代基，没有特别限定。作为前述取代基，可列举例如下述式(1)或下述式(2)所示的取代基等。
式(1)中，R1表示氢原子、或碳数1～10的烷基，R2表示碳数1～10的亚烷基或直接键合。
式(2)中，R3表示氢原子、或碳数1～10的烷基。
作为前述式(1)所示的取代基，可列举例如：对乙烯苄基以及间乙烯苄基等的乙烯基苄基(乙烯苄基)等。
作为前述式(2)所示的取代基，可列举例如丙烯酸酯基及甲基丙烯酸酯基等。
前述改性聚苯醚在分子内具有聚苯醚链，例如优选在分子内具有下述式(3)所示的重复单元。
式(3)中，m表示1～50。此外，R4～R7各自独立。即，R4～R7可以分别为相同的基团，也可以分别为不同的基团。此外，R4～R7表示氢原子、烷基、烯基、炔基、甲酰基、烷基羰基、烯基羰基、或炔基羰基。其中，优选氢原子及烷基。
R4～R7中，作为所列举的各官能团，具体而言，可列举如下基团。
烷基没有特别限定，例如优选为碳数1～18的烷基，更优选为碳数1～10的烷基。具体而言，可列举例如：甲基、乙基、丙基、己基及癸基等。
此外，烯基没有特别限定，例如优选为碳数2～18的烯基，更优选为碳数2～10的烯基。具体而言，可列举例如：乙烯基、烯丙基及3-丁烯基等。
此外，炔基没有特别限定，例如优选为碳数2～18的炔基，更优选为碳数2～10的炔基。具体而言，可列举例如：乙炔基及丙-2-炔-1-基(炔丙基)等。
此外，烷基羰基只要是被烷基取代的羰基，则没有特别限定，例如优选为碳数2～18的烷基羰基，更优选为碳数2～10的烷基羰基。具体而言，可列举例如：乙酰基、丙酰基、丁酰基、异丁酰基、新戊酰基、己酰基、辛酰基及环己基羰基等。
此外，烯基羰基只要是被烯基取代的羰基，则没有特别限定，例如优选为碳数3～18的烯基羰基，更优选为碳数3～10的烯基羰基。具体而言，可列举例如丙烯酰基、甲基丙烯酰基及巴豆酰基等。
此外，炔基羰基只要是被炔基取代的羰基，则没有特别限定，例如优选为碳数3～18的炔基羰基，更优选为碳数3～10的炔基羰基。具体而言，可列举例如丙炔酰基等。
本实施方式中所用的改性聚苯醚化合物的重均分子量(Mw)，没有特别限定。具体而言，优选为500～5000，更优选为800～4000，进一步优选为1000～3000。应予说明，在此，重均分子量只要是以通常的分子量测定方法进行测定而得的值即可，具体可列举使用凝胶渗透色谱法(GPC)测得的值等。此外，改性聚苯醚化合物在分子内具有式(3)所示的重复单元的情况下，m优选为使得改性聚苯醚化合物的重均分子量处于上述范围内那样的数值。具体而言，m优选为1～50。
如果改性聚苯醚化合物的重均分子量处于上述范围内，则改性聚苯醚化合物不仅具有聚苯醚所具有的优异的低介电特性，固化物的耐热性更优异，而且成形性也优异。认为这是基于如下理由。在通常的聚苯醚中，如果其重均分子量处于上述范围内，则分子量较低，因此有固化物的耐热性降低的倾向。关于这一点，认为：由于前述改性聚苯醚化合物在末端具有不饱和双键，因此固化物可以获得足够高的耐热性。此外，认为：如果改性聚苯醚化合物的重均分子量处于上述范围内，则因为分子量较低，所以成形性也优异。因此，认为：该改性聚苯醚化合物可以获得不仅固化物的耐热性更为优异，而且成形性也优异的效果。
本实施方式中所用的改性聚苯醚化合物中的每一分子改性聚苯醚在分子末端所具有的前述取代基的平均个数(末端官能团数)，没有特别限定。具体而言，优选为1～5个，更优选为1～3个，进一步优选为1.5～3个。如果该末端官能团数过少，则有难以获得充分的固化物耐热性的倾向。此外，如果末端官能团数过多，则反应性变得过高，存在可能会发生例如树脂组合物的保存性降低、或者树脂组合物的流动性降低等不良状况之虞。即，如果使用该改性聚苯醚，则因流动性不足等而存在可能会产生成形性问题之虞，例如，在多层成形时产生形成空洞等成形缺陷，难以获得可靠性高的布线板。
应予说明，改性聚苯醚化合物的末端官能团数可列举：表示存在于1摩尔改性聚苯醚化合物中的所有改性聚苯醚化合物的每一分子的前述取代基的平均值的数值等。该末端官能团数例如可以通过测定所得改性聚苯醚化合物中残存的羟基数并算出与改性前的聚苯醚的羟基数相比的减少量来测定。该与改性前的聚苯醚的羟基数相比的减少量即为末端官能团数。并且，改性聚苯醚化合物中残存的羟基数的测定方法，可以通过在改性聚苯醚化合物的溶液中添加与羟基缔合的季铵盐(氢氧化四乙铵)，并测定该混合溶液的UV吸光度而求出。
此外，本实施方式中所用的改性聚苯醚化合物的特性粘数，没有特别限定。具体而言，优选为0.03～0.12dl/g，更优选为0.04～0.11dl/g，进一步优选为0.06～0.095dl/g。如果该特性粘数过低，则有分子量低的倾向，且有难以获得低介电常数或低介电损耗因数等低介电性的倾向。此外，如果特性粘数过高，则有粘度高，难以获得充分的流动性，固化物的成形性降低的倾向。因此，只要改性聚苯醚化合物的特性粘数在上述范围内，就可以实现优异的固化物的耐热性及成形性。
应予说明，此处的特性粘数是指在25℃的二氯甲烷中测得的特性粘数，更具体而言，例如是用粘度计测定0.18g/45ml的二氯甲烷溶液(液温25℃)而得的值等。作为该粘度计，例如可列举肖特(Schott)公司制造的AVS500 Visco System等。
作为前述改性聚苯醚化合物，可列举例如下述式(4)所示的改性聚苯醚化合物、及下述式(5)所示的改性聚苯醚化合物等。此外，作为前述改性聚苯醚化合物，可以单独使用这些改性聚苯醚化合物，也可以将这两种改性聚苯醚化合物组合使用。
式(4)及式(5)中，R8～R15以及R16～R23各自独立地表示氢原子、烷基、烯基、炔基、甲酰基、烷基羰基、烯基羰基、或炔基羰基。X1及X2各自独立地表示具有碳-碳不饱和双键的取代基。A及B分别表示下述式(6)及下述式(7)所示的重复单元。此外，式(5)中，Y表示碳数20以下的直链状、支链状或环状的烃。
式(6)及式(7)中，s及t分别表示0～20。R24～R27以及R28～R31各自独立地表示氢原子、烷基、烯基、炔基、甲酰基、烷基羰基、烯基羰基、或炔基羰基。
前述式(4)所示的改性聚苯醚化合物及前述式(5)所示的改性聚苯醚化合物只要是满足上述构成的化合物，则没有特别限定。具体而言，如上所述，前述式(4)及前述式(5)中，R8～R15以及R16～R23各自独立。即，R8～R15以及R16～R23可以分别为相同的基团，也可以分别为不同的基团。此外，R8～R15以及R16～R23表示氢原子、烷基、烯基、炔基、甲酰基、烷基羰基、烯基羰基、或炔基羰基。其中，优选氢原子及烷基。
此外，式(6)及式(7)中，如上所述，s及t分别优选表示0～20。此外，关于s及t而言，s与t的合计值优选表示为1～30的数值。因此，更优选的是，s表示0～20，t表示0～20，s与t的合计表示1～30。此外，R24～R27以及R28～R31各自独立。即，R24～R27以及R28～R31可以分别为相同的基团，也可以分别为不同的基团。此外，R24～R27以及R28～R31表示氢原子、烷基、烯基、炔基、甲酰基、烷基羰基、烯基羰基、或炔基羰基。其中，优选氢原子及烷基。
R8～R31与上述式(3)中的R5～R8含义相同。
前述式(5)中，如上所述，Y为碳数20以下的直链状、支链状或环状的烃。作为Y，可列举例如下述式(8)所示的基团等。
前述式(8)中，R32以及R33各自独立地表示氢原子或烷基。作为前述烷基，可列举例如甲基等。此外，作为式(8)所示的基团，可列举例如亚甲基、甲基亚甲基及二甲基亚甲基等，其中，优选二甲基亚甲基。
作为前述式(4)所示的改性聚苯醚化合物的更具体的示例，可列举例如下述式(9)所示的改性聚苯醚化合物等。
作为前述式(5)所示的改性聚苯醚化合物的更具体的示例，可列举例如下述式(10)所示的改性聚苯醚化合物、下述式(11)所示的改性聚苯醚化合物等。
上述式(9)～式(11)中，s及t与上述式(6)及上述式(7)中的s及t含义相同。此外，上述式(9)及上述式(10)中，R1及R2与上述式(1)中的R1及R2含义相同。此外，上述式(10)及上述式(11)中，Y与上述(5)中的Y含义相同。此外，上述式(11)中，R3与上述式(2)中的R3含义相同。
本实施方式中所用的改性聚苯醚化合物的合成方法，只要可以合成利用具有碳-碳不饱和双键的取代基进行了末端改性的改性聚苯醚化合物，则没有特别限定。具体而言，可列举：使聚苯醚与键合有具有碳-碳不饱和双键的取代基及卤素原子的化合物进行反应的方法等。
作为键合有具有碳-碳不饱和双键的取代基及卤素原子的化合物，可列举：例如键合有前述式(2)及(3)所示的取代基及卤素原子的化合物等。作为前述卤素原子，具体而言，可列举氯原子、溴原子、碘原子及氟原子等。其中，优选为氯原子。作为键合有具有碳-碳不饱和双键的取代基及卤素原子的化合物，更具体而言，可列举：对氯甲基苯乙烯或间氯甲基苯乙烯等。
作为原料的聚苯醚，只要是最终能够合成指定的改性聚苯醚化合物的聚苯醚，则没有特别限定。具体而言，可列举：以包含“2，6-二甲基苯酚”及“双官能酚和三官能酚中的至少任一者”的聚苯醚或者聚(2，6-二甲基-1，4-苯醚)等的聚苯醚为主要成分的化合物等。此外，所谓双官能酚是在分子内具有两个酚式羟基的酚化合物，例如可列举四甲基双酚A等。此外，所谓三官能酚是在分子内具有三个酚式羟基的酚化合物。
改性聚苯醚化合物的合成方法可列举上述的方法。具体而言，使聚苯醚与键合有具有碳-碳不饱和双键的取代基及卤素原子的化合物溶解于溶剂中并进行搅拌。由此，聚苯醚与键合有具有碳-碳不饱和双键的取代基及卤素原子的化合物反应，得到本实施方式中所用的改性聚苯醚化合物。
在前述反应之际，优选在碱金属氢氧化物的存在下进行。认为如此能够使该反应良好地进行。认为其理由在于：碱金属氢氧化物作为脱卤化氢剂，具体而言，作为脱盐酸剂发挥作用。即，认为：碱金属氢氧化物使卤化氢从聚苯醚的酚基与键合有具有碳-碳不饱和双键的取代基及卤素原子的化合物中脱离，由此，具有碳-碳不饱和双键的取代基代替聚苯醚的酚基的氢原子而键合于酚基的氧原子。
碱金属氢氧化物只要能够作为脱卤化剂发挥作用，则没有特别限定，例如可列举氢氧化钠等。此外，碱金属氢氧化物通常以水溶液的状态使用，具体而言，作为氢氧化钠水溶液使用。
反应时间或反应温度等反应条件根据键合有具有碳-碳不饱和双键的取代基及卤素原子的化合物等而不同，只要是可以使上述反应良好地进行的条件，则没有特别限定。具体而言，反应温度优选为室温～100℃，更优选为30～100℃。此外，反应时间优选为0.5～20小时，更优选为0.5～10小时。
反应时所用的溶剂只要能够使聚苯醚与键合有具有碳-碳不饱和双键的取代基及卤素原子的化合物溶解，且不会阻碍聚苯醚与键合有具有碳-碳不饱和双键的取代基及卤素原子的化合物的反应，则没有特别限定。具体而言可列举甲苯等。
优选将上述反应在不仅存在碱金属氢氧化物，而且也存在相转移催化剂的状态下进行。即，优选将上述反应在碱金属氢氧化物及相转移催化剂的存在下进行。认为如此能够使上述反应更好地进行。认为这是基于如下理由。认为：这是因为相转移催化剂是如下的催化剂，即，具有引入碱金属氢氧化物的功能，可溶于水之类的极性溶剂相及有机溶剂之类的非极性溶剂相这两相，并能够在这些相之间移动。具体而言，认为：当使用氢氧化钠水溶液作为碱金属氢氧化物，并使用与水不相容的甲苯等有机溶剂作为溶剂时，即使将氢氧化钠水溶液滴加到供反应的溶剂中，溶剂与氢氧化钠水溶液也会分离，氢氧化钠难以迁移到溶剂中。于是，认为：作为碱金属氢氧化物而添加的氢氧化钠水溶液难以有助于促进反应。与此相对，认为：若在碱金属氢氧化物及相转移催化剂的存在下进行反应，则碱金属氢氧化物会在被导入相转移催化剂的状态下迁移到溶剂中，氢氧化钠水溶液变得容易有助于促进反应。因此，认为：若在碱金属氢氧化物及相转移催化剂的存在下进行反应，则上述反应将更好地进行。
相转移催化剂没有特别限定，例如可列举四正丁基溴化铵等季铵盐等。
本实施方式中所用的树脂组合物优选包含：如上所述获得的改性聚苯醚化合物，作为聚苯醚化合物。
作为前述未改性的聚苯醚化合物，可列举例如：以包含“2，6-二甲基苯酚”及“双官能酚化合物和三官能酚化合物中的至少任一者”的聚苯醚或者聚(2，6-二甲基-1，4-苯醚)等的聚苯醚为主要成分的化合物等。更具体而言，可列举例如：下述式(12)所示的聚苯醚化合物、及下述式(13)所示的聚苯醚化合物等。
式(12)及式(13)中，R8～R15以及R16～R23与式(4)及式(5)中的R8～R15以及R16～R23含义相同。具体而言，R8～R15以及R16～R23各自独立地表示氢原子、烷基、烯基、炔基、甲酰基、烷基羰基、烯基羰基、或炔基羰基。A及B分别表示上述式(6)及上述式(7)所示的重复单元。此外，式(13)中，Y与式(5)中的Y含义相同。具体而言，Y表示碳数20以下的直链状、支链状或环状的烃，可列举上述式(8)所示的基团等。
作为前述式(12)所示的聚苯醚化合物的更具体的示例，可列举例如下述式(14)所示的聚苯醚化合物等。
作为前述式(13)所示的聚苯醚化合物的更具体的示例，可列举例如下述式(15)所示的聚苯醚化合物等。
上述式(14)及式(15)中，s及t与上述式(6)及上述式(7)中的s及t含义相同。此外，上述式(15)中，Y与上述式(13)中的Y含义相同。
前述聚苯醚化合物的重均分子量(Mw)优选为500～5000，更优选为500～3000。如果分子量过低，则存在不能够获得充分的固化物耐热性的倾向。此外，如果分子量过高，则存在树脂组合物的熔体粘度变高、不能够获得充分的流动性、不能够充分抑制成形缺陷的倾向。因此，只要聚苯醚化合物的重均分子量处于上述范围内，则可以实现优异的固化物耐热性以及成形性。
应予说明，此处的重均分子量具体而言可以采用例如凝胶渗透色谱法等进行测定。
关于前述聚苯醚化合物而言，每一分子的分子末端的酚式羟基的平均个数(末端羟基数)优选为1～5个，更优选为1.5～3个。如果该末端羟基数过少，则存在难以获得充分的固化物耐热性的倾向。此外，如果末端羟基数过多，则存在可能会发生例如树脂组合物的保存性降低、或者介电常数及介电损耗因数变高等不良状况之虞。
应予说明，此处的羟基数例如可以从所使用的聚苯醚化合物的产品的规格值而得知。此外，作为此处的末端羟基数，具体而言，可列举例如：表示存在于1摩尔聚苯醚化合物中的所有聚苯醚化合物的每一分子的羟基的平均值的数值等。
(固化剂)
前述树脂组合物可以含有固化剂。前述树脂组合物也可以不含有固化剂，但在含有前述改性聚苯醚化合物的树脂组合物情况下，为了使前述改性聚苯醚化合物良好地固化，优选含有固化剂。前述固化剂是可以与前述聚苯醚化合物反应而使包含前述聚苯醚化合物的树脂组合物固化的固化剂。此外，前述固化剂只要是可以使包含前述聚苯醚化合物的树脂组合物固化的固化剂，则没有特别限定。作为前述固化剂，可列举例如：苯乙烯、苯乙烯衍生物、在分子内具有丙烯酰基的化合物、在分子内具有甲基丙烯酰基的化合物、在分子内具有乙烯基的化合物、在分子内具有烯丙基的化合物、在分子内具有苊烯结构的化合物、在分子内具有马来酰亚胺基的化合物、以及、在分子内具有异氰脲酸酯基的化合物等。
作为前述苯乙烯衍生物，可列举例如：溴苯乙烯及二溴苯乙烯等。
前述在分子内具有丙烯酰基的化合物是丙烯酸酯化合物。作为前述丙烯酸酯化合物，可列举：在分子内具有1个丙烯酰基的单官能丙烯酸酯化合物、及在分子内具有2个以上的丙烯酰基的多官能丙烯酸酯化合物。作为前述单官能丙烯酸酯化合物，可列举例如：丙烯酸甲基酯、丙烯酸乙基酯、丙烯酸丙基酯、及丙烯酸丁基酯等。作为前述多官能丙烯酸酯化合物，可列举例如三环癸烷二甲醇二丙烯酸酯等的二丙烯酸酯化合物等。
前述在分子内具有甲基丙烯酰基的化合物是甲基丙烯酸酯化合物。作为前述甲基丙烯酸酯化合物，可列举：在分子内具有1个甲基丙烯酰基的单官能甲基丙烯酸酯化合物、及在分子内具有2个以上的甲基丙烯酰基的多官能甲基丙烯酸酯化合物。作为前述单官能甲基丙烯酸酯化合物，可列举例如：甲基丙烯酸甲基酯、甲基丙烯酸乙基酯、甲基丙烯酸丙基酯、及甲基丙烯酸丁基酯等。作为前述多官能甲基丙烯酸酯化合物，可列举例如：三环癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯等的二甲基丙烯酸酯化合物等。
前述在分子内具有乙烯基的化合物是乙烯基化合物。作为前述乙烯基化合物，可列举：在分子内具有1个乙烯基的单官能乙烯基化合物(单乙烯基化合物)、及在分子内具有2个以上的乙烯基的多官能乙烯基化合物。作为前述多官能乙烯基化合物，可列举例如：二乙烯基苯、及聚丁二烯等。
前述在分子内具有烯丙基的化合物是烯丙基化合物。作为前述烯丙基化合物，可列举：在分子内具有1个烯丙基的单官能烯丙基化合物、及在分子内具有2个以上的烯丙基的多官能烯丙基化合物。作为前述多官能烯丙基化合物，可列举例如：三烯丙基异氰脲酸酯(TAIC)等的三烯丙基异氰脲酸酯化合物、二烯丙基双酚化合物、及邻苯二甲酸二烯丙酯(DAP)等。
前述在分子内具有苊烯结构的化合物是苊烯化合物。作为前述苊烯化合物，可列举例如：苊烯、烷基苊烯类、卤代苊烯类、及苯基苊烯类等。作为前述烷基苊烯类，可列举例如：1-甲基苊烯、3-甲基苊烯、4-甲基苊烯、5-甲基苊烯、1-乙基苊烯、3-乙基苊烯、4-乙基苊烯、5-乙基苊烯等。作为前述卤代苊烯类，可列举例如：1-氯苊烯、3-氯苊烯、4-氯苊烯、5-氯苊烯、1-溴苊烯、3-溴苊烯、4-溴苊烯、5-溴苊烯等。作为前述苯基苊烯类，可列举例如：1-苯基苊烯、3-苯基苊烯、4-苯基苊烯、5-苯基苊烯等。作为前述苊烯化合物，可以是如前述那样的在分子内具有1个苊烯结构的单官能苊烯化合物，也可以是在分子内具有2个以上的苊烯结构的多官能苊烯化合物。
前述在分子内具有马来酰亚胺基的化合物是马来酰亚胺化合物。作为前述马来酰亚胺化合物，可列举：在分子内具有1个马来酰亚胺基的单官能马来酰亚胺化合物、在分子内具有2个以上的马来酰亚胺基的多官能马来酰亚胺化合物、及改性马来酰亚胺化合物等。作为前述改性马来酰亚胺化合物，可列举例如：分子内的一部分被胺化合物改性的改性马来酰亚胺化合物、分子内的一部分被有机硅化合物改性的改性马来酰亚胺化合物、以及、分子内的一部分被胺化合物及有机硅化合物改性的改性马来酰亚胺化合物等。
前述在分子内具有异氰脲酸酯基的化合物是异氰脲酸酯化合物。作为前述异氰脲酸酯化合物，可列举在分子内进一步具有烯基的化合物(烯基异氰脲酸酯化合物)等，可列举例如三烯丙基异氰脲酸酯(TAIC)等的三烯基异氰脲酸酯化合物等。
关于前述固化剂而言，在上述之中例如优选为前述多官能丙烯酸酯化合物、前述多官能甲基丙烯酸酯化合物、前述多官能乙烯基化合物、前述苯乙烯衍生物、前述烯丙基化合物、前述马来酰亚胺化合物、前述苊烯化合物、及前述异氰脲酸酯化合物等，更优选为前述多官能乙烯基化合物、前述苊烯化合物、及前述烯丙基化合物。此外，作为前述多官能乙烯基化合物，优选为二乙烯基苯。此外，作为前述苊烯化合物，优选为苊烯。此外，作为前述烯丙基化合物，优选为在分子内具有2个以上的烯丙基的烯丙基异氰脲酸酯化合物，更优选为三烯丙基异氰脲酸酯(TAIC)。
关于前述固化剂而言，上述固化剂可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
前述固化剂的重均分子量没有特别限定，例如优选为100～5000，更优选为100～4000，进一步优选为100～3000。如果前述固化剂的重均分子量过低，则存在前述固化剂有可能容易从树脂组合物的配合成分体系挥发之虞。此外，如果前述固化剂的重均分子量过高，则存在树脂组合物的清漆的粘度、加热成形时的熔体粘度有可能变得过高之虞。因此，如果前述固化剂的重均分子量在上述范围内，则可以得到固化物的耐热性更优异的树脂组合物。认为其理由在于：通过与前述聚苯醚化合物的反应，可以使含有前述聚苯醚化合物的树脂组合物良好地固化。应予说明，此处，重均分子量只要是以通常的分子量测定方法进行测定而得的值即可，具体而言，可列举使用凝胶渗透色谱法(GPC)测得的值等。
关于前述固化剂而言，每一分子前述固化剂中的有助于与前述聚苯醚化合物的反应的官能团的平均个数(官能团数)，根据前述固化剂的重均分子量而不同，例如优选为1～20个，更优选为2～18个。如果该官能团数过少，则存在难以获得具有充分耐热性的固化物的倾向。此外，如果官能团数过多，则反应性变得过高，存在可能会产生例如树脂组合物的保存性降低、或树脂组合物的流动性降低等不良状况之虞。
相对于前述改性聚苯醚化合物和前述固化剂的合计100质量份，前述改性聚苯醚化合物的含量优选为30～90质量份，更优选为50～90质量份。此外，相对于前述改性聚苯醚化合物和前述固化剂的合计100质量份，前述固化剂的含量优选为10～70质量份，更优选为10～50质量份。即，前述改性聚苯醚化合物与前述固化剂的含量比例以质量比计优选为90∶10～30∶70，优选为90∶10～50∶50。前述改性聚苯醚化合物及前述固化剂的各含量如果是满足上述比例的含量，则可以成为固化物的耐热性及阻燃性更优异的树脂组合物。认为其理由在于：前述改性聚苯醚化合物与前述固化剂的固化反应良好地进行。
前述树脂组合物可以含有氰酸酯化合物。前述树脂组合物也可以不含有氰酸酯化合物，但在含有前述未改性的聚苯醚化合物的树脂组合物的情况下，为了使前述未改性的聚苯醚化合物良好地固化，优选含有氰酸酯化合物。
关于前述氰酸酯化合物而言，优选使用每一分子的氰酸酯基的平均个数(平均氰酸酯基数)为2个以上的化合物。如果像这样氰酸酯基数较多，则从所得树脂组合物的固化物耐热性高这方面考虑是优选的。
应予说明，此处的前述氰酸酯化合物的平均氰酸酯基数可以从所使用的前述氰酸酯树脂的产品的规格值而得知。作为前述氰酸酯化合物的氰酸酯基数，具体而言，可列举例如：存在于1摩尔前述氰酸酯树脂中的所有前述氰酸酯树脂的每一分子的氰酸酯基的平均值等。
关于前述氰酸酯化合物而言，只要是作为在层压板或电路基板的制造中可用的各种基板的原料而使用的氰酸酯化合物，则没有特别限定。前述氰酸酯化合物具体可列举：2，2-双(4-氰氧苯基)丙烷(双酚A型氰酸酯化合物)、酚醛清漆型氰酸酯化合物(novolac typecyanate ester compound)、双酚M型氰酸酯化合物、双(3，5-二甲基-4-氰氧苯基)甲烷、2，2-双(4-氰氧苯基)乙烷等。作为前述氰酸酯化合物，也包括作为前述各氰酸酯的聚合物的氰酸酯树脂。这些氰酸酯化合物可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
前述树脂组合物可以含有环氧化合物。前述树脂组合物也可以不含有环氧化合物，但在含有前述未改性的聚苯醚化合物的树脂组合物的情况下，为了使前述未改性的聚苯醚化合物良好地固化，优选含有环氧化合物。
作为前述环氧化合物，可列举：例如在一分子中具有2个以上的环氧基的环氧化合物等。即，关于前述环氧化合物而言，每一分子的环氧基的平均个数(平均环氧基数)优选为2个以上，更优选为2～7个，进一步优选为2～6。如果平均环氧基数在上述范围内，则从所得树脂组合物的固化物耐热性优异这方面考虑是优选的。应予说明，此处的平均环氧基数可以从所使用的环氧化合物的产品的规格值而得知。作为此处的平均环氧基数，具体而言，可列举例如：表示存在于1摩尔环氧化合物中的所有环氧化合物的每一分子的环氧基的平均值的数值等。
关于前述环氧化合物而言，只要是作为在层压板或电路基板的制造中可用的各种基板的原料而使用的环氧化合物，则没有特别限定。前述环氧化合物具体可列举：双酚A型环氧化合物等的双酚型环氧化合物、二环戊二烯型环氧化合物、甲酚酚醛清漆型环氧化合物、双酚A酚醛清漆型环氧化合物、联苯芳烷基型环氧化合物、以及含有萘环的环氧化合物等。作为环氧化合物，也包括作为前述各环氧化合物的聚合物的环氧树脂。
在树脂组合物包含前述聚苯醚化合物、前述氰酸酯化合物及前述环氧化合物的情况下，相对于前述聚苯醚化合物、前述氰酸酯化合物及前述环氧化合物的合计量100质量份，前述聚苯醚化合物的含量优选为10～40质量份。相对于前述合计量100质量份，前述氰酸酯化合物的含量优选为20～40质量份。相对于前述合计量100质量份，前述环氧化合物的含量优选为20～50质量份。
(其它成分)
本实施方式涉及的树脂组合物在不损害本发明效果的范围内根据需要还可以含有除前述成分以外的成分(其它成分)。作为本实施方式涉及的树脂组合物所含的其它成分，例如可以进一步含有金属皂、硅烷偶联剂、阻燃剂、引发剂、消泡剂、抗氧化剂、热稳定剂、防静电剂、紫外线吸收剂、染料或颜料、润滑剂、及无机填充材料等的添加剂。此外，前述树脂组合物中，除了含有前述聚苯醚化合物以外，还可以含有不饱和聚酯树脂、热固性聚酰亚胺树脂、马来酰亚胺化合物、及改性马来酰亚胺化合物等的热固性树脂。作为前述改性马来酰亚胺化合物，可列举例如分子内的至少一部分被有机硅化合物改性的马来酰亚胺化合物、及分子内的至少一部分被胺化合物改性的马来酰亚胺化合物等。
如上所述，本实施方式涉及的树脂组合物可以含有金属皂。关于前述金属皂而言，可列举例如：由辛酸、环烷酸、硬脂酸、月桂酸和蓖麻油酸、乙酰乙酸酯等的有机酸与锌、铜、钴、锂、镁、钙和钡等的金属形成的金属皂等。前述金属皂可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。在树脂组合物包含前述聚苯醚化合物、前述氰酸酯化合物及前述环氧化合物的情况下，相对于前述聚苯醚化合物、前述氰酸酯化合物及前述环氧化合物的合计量100质量份，前述金属皂的含量优选为0.001～0.01质量份。
如上所述，本实施方式涉及的树脂组合物可以含有硅烷偶联剂。硅烷偶联剂，可以包含于树脂组合物中，也可以以对于树脂组合物所含的无机填充材料进行了预表面处理的硅烷偶联剂的方式而包含。其中，作为前述硅烷偶联剂，优选以对于无机填充材料进行了预表面处理的硅烷偶联剂的方式而包含，更优选的是，如此以对于无机填充材料进行了预表面处理的硅烷偶联剂的方式而包含，并且树脂组合物中也包含硅烷偶联剂。此外，就预浸料而言，在该预浸料中可以以对于纤维质基材进行了预表面处理的硅烷偶联剂的方式而包含。
作为前述硅烷偶联剂，可列举例如：具有选自由乙烯基、苯乙烯基、甲基丙烯酰基、丙烯酰基、以及苯氨基构成的组中的至少一种官能团的硅烷偶联剂等。即，作为该硅烷偶联剂，可列举：具有乙烯基、苯乙烯基、甲基丙烯酰基、丙烯酰基及苯氨基中的至少一种作为反应性官能团并且具有甲氧基或乙氧基等水解性基团的化合物等。
前述硅烷偶联剂中，作为具有乙烯基的硅烷偶联剂，可列举例如乙烯基三乙氧基硅烷、及乙烯基三甲氧基硅烷等。前述硅烷偶联剂中，作为具有苯乙烯基的硅烷偶联剂，可列举例如对苯乙烯基三甲氧基硅烷、及对苯乙烯基三乙氧基硅烷等。前述硅烷偶联剂中，作为具有甲基丙烯酰基的硅烷偶联剂，可列举例如3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、以及、3-甲基丙烯酰氧基丙基乙基二乙氧基硅烷等。前述硅烷偶联剂中，作为具有丙烯酰基的硅烷偶联剂，可列举例如3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、及3-丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷等。前述硅烷偶联剂中，作为具有苯氨基的硅烷偶联剂，可列举例如N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、及N-苯基-3-氨基丙基三乙氧基硅烷等。
如上所述，本实施方式涉及的树脂组合物可以含有阻燃剂。通过含有阻燃剂，可以提高树脂组合物的固化物的阻燃性。前述阻燃剂没有特别限定。具体而言，在使用溴系阻燃剂等卤素系阻燃剂的领域中，优选例如：熔点为300℃以上的乙撑双五溴苯(ethylenedipentabromobenzene)、乙撑双四溴酰亚胺(ethylenebistetrabromoimide)、十溴二苯醚、及十四溴二苯氧基苯。认为：通过使用卤素系阻燃剂，可以抑制高温下的卤素脱离，可以抑制耐热性的降低。此外，在要求无卤素的领域中，可列举：磷酸酯系阻燃剂(phosphate ester-based flame retardant)、磷腈系阻燃剂(phosphazene-based flameretardant)、双二苯基氧膦系阻燃剂(bisdiphenylphosphine-based flame retardant)、及次膦酸盐系阻燃剂(phosphinate-based flame retardant)。作为磷酸酯系阻燃剂的具体例，可列举双二甲苯基磷酸酯的缩合磷酸酯。作为磷腈系阻燃剂的具体例，可列举苯氧基磷腈。作为双二苯基氧膦系阻燃剂的具体例，可列举亚二甲苯双(二苯基氧膦)。作为次膦酸盐系阻燃剂的具体例，可列举例如二烷基次膦酸铝盐的次膦酸金属盐。作为前述阻燃剂，可以单独使用所示例的各阻燃剂，也可以将两种以上组合使用。
如上所述，本实施方式涉及的树脂组合物可以含有引发剂(反应引发剂)。前述树脂组合物即使不含有引发剂也可以进行固化反应。但是，根据工艺条件，有时难以升高温度直至固化进行，因此可以添加反应引发剂。反应引发剂只要可以促进前述树脂组合物的固化反应，则没有特别限定。具体而言，可列举例如：α，α’-双(叔丁基过氧间异丙基)苯、2，5-二甲基-2，5-二(叔丁基过氧)-3-己炔、过氧化苯甲酰、3，3’，5，5’-四甲基-1，4-二苯酚合苯醌、氯醌、2，4，6-三叔丁基苯氧基、叔丁基过氧异丙基单碳酸酯、偶氮二异丁腈等氧化剂。此外，根据需要可以并用羧酸金属盐等。据此，可以进一步促进固化反应。其中，优选使用α，α’-双(叔丁基过氧间异丙基)苯。α，α’-双(叔丁基过氧间异丙基)苯由于反应开始温度比较高，因此在预浸料干燥时等不需要固化的时刻能够抑制固化反应的促进，可以抑制树脂组合物的保存性降低。此外，α，α’-双(叔丁基过氧间异丙基)苯由于挥发性低，因此在预浸料干燥时或保存时不会挥发，稳定性良好。此外，反应引发剂可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。相对于前述聚苯醚化合物及前述固化剂的合计量100质量份，前述引发剂的含量优选为0.5～5.0质量份。
如上所述，本实施方式涉及的树脂组合物可以含有无机填充材料等填充材料。作为填充材料，可列举为了提高树脂组合物固化物的耐热性及阻燃性而添加的材料，没有特别限定。此外，通过含有填充材料，可以进一步提高耐热性及阻燃性等。作为填充材料，具体可列举：球状二氧化硅等二氧化硅、氧化铝、氧化钛及云母等金属氧化物、氢氧化铝、氢氧化镁等金属氢氧化物、滑石、硼酸铝、硫酸钡及碳酸钙等。此外，作为填充材料，其中优选为二氧化硅、云母及滑石，更优选为球状二氧化硅。此外，填充材料可以单独使用一种，也可以将两种以上组合使用。此外，作为填充材料，可以直接使用，也可以使用以前述硅烷偶联剂进行了表面处理的填充材料。此外，在含有填充材料的情况下，其含有率(填料含量)相对于前述树脂组合物优选为30～270质量％，更优选为50～250质量％。
(金属箔)
关于前述金属箔而言，只要是满足以下条件的金属箔，则没有特别限定，所述条件是：在与前述绝缘层接触一侧的表面(接触面)中，由XPS测得的第一镍元素量相对于由XPS测得的全部元素量为4.5原子％以下，并且，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下对与前述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由XPS测得的第二镍元素量相对于由XPS测得的全部元素量为4.5原子％以下。
应予说明，前述金属箔在与前述绝缘层接触一侧的表面是指：构成前述覆金属箔层压板之前的前述金属箔的表面，并且在前述覆金属箔层压板中，成为前述绝缘层所接触的一侧的表面。具体而言，如果是在将前述金属箔与前述预浸料层压来制造前述覆金属箔层压板的情况下，所谓与前述绝缘层接触一侧的表面，是指前述金属箔的与前述预浸料接触一侧的表面，并且是指与前述预浸料接触之前的表面。与前述绝缘层接触一侧的表面在本说明书中也称为接触面。此外，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下对与前述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时的该表面是指：与前述绝缘层接触之前，从前述接触面进行了前述溅射后的位置。即，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下对与前述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时的该表面是：在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下从前述接触面进行了1分钟溅射后的位置，以下有时也如此描述。应予说明，此处的溅射是在真空下的溅射。因此，前述覆金属箔层压板是：作为金属箔，使用前述接触面以及前述位置中的由XPS测得的镍元素量分别在上述范围内的金属箔而制得的覆金属箔层压板。
如上所述，前述金属箔中，前述接触面中的由XPS测得的第一镍元素量相对于由XPS测得的全部元素量为4.5原子％以下，优选为3.5原子％以下，更优选为2.5原子％以下。此外，如上所述，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下从前述接触面进行了1分钟溅射后的位置中的、由XPS测得的第二镍元素量相对于由XPS测得的全部元素量为4.5原子％以下，优选为4.0原子％以下，更优选为3.0原子％以下。此外，前述第一镍元素量和前述第二镍元素量的算术平均值优选为3.0原子％以下，更优选为2.5原子％以下，进一步优选为2.0原子％以下。如果前述第一镍元素量过少、或者前述第二镍元素量过少，则存在绝缘可靠性降低、由覆金属箔层压板制得的布线板中不能够充分抑制相邻的布线间的离子迁移的发生的倾向。因此，前述第一镍元素量及前述第二镍元素量均是越少越好，但实际上极限分别为0.1原子％左右。因此，前述第一镍元素量及前述第二镍元素量分别相对于由XPS测得的全部元素量优选为0.1～4.5原子％。此外，前述第一镍元素量和前述第二镍元素量的算术平均值优选为0.5～3.0原子％。
应予说明，作为XPS，可以使用通常的X射线光电子能谱进行测定。具体而言，可以使用ULVAC-PHI株式会社制造的PHI 5000Versaprobe，在真空下对试样照射X射线来进行测定。
在与前述绝缘层接触一侧的表面(接触面)中优选存在由XPS能够确认的氮元素。应予说明，由XPS能够确认的氮元素是指氮元素量在XPS的检测极限以上，具体为0.05原子％以上。此外，前述接触面中，由XPS测得的氮元素量相对于由XPS测得的全部元素量优选为2.0原子％以上，更优选为2.5原子％以上，进一步优选为3.0原子％以上。如果在前述接触面上存在前述包含氮元素的化合物，则绝缘可靠性更高。另一方面，如果前述氮元素量过少，则存在不能够充分发挥由存在该氮元素带来的提高绝缘可靠性的效果的倾向。因此，前述氮元素量越多越好，但实际上极限是7.0原子％左右。因此，前述氮元素量优选为2.0～7.0原子％。
前述氮元素优选来自具有氨基的化合物中所含的氮原子，更优选来自具有氨基的硅烷偶联剂中所含的氮原子。认为：“前述氮元素来自具有氨基的化合物中所含的氮原子“是指，前述包含氮元素的化合物是具有氨基的化合物。认为：该金属箔具体是具有用在分子内具有氨基的硅烷偶联剂进行了处理的层作为后述的硅烷偶联剂层的金属箔。于是，认为：该具有氨基的化合物即在分子内具有氨基的硅烷偶联剂更有效地发挥提高绝缘可靠性的效果。因此，认为：可以得到能够良好地制造绝缘可靠性更高的布线板的覆金属箔层压板。
在与前述绝缘层接触一侧的表面(接触面)中、以及在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下从前述接触面进行了1分钟溅射后的位置中，作为由XPS能够确认的元素，除了存在镍(Ni)元素及氮(N)元素以外，还可以存在选自铜(Cu)元素、碳(C)元素、氧(O)元素、硅(Si)元素、铬(Cr)元素、锌(Zn)元素及钴(Co)元素等中的1种以上的元素。这些元素的各元素量分别相对于由XPS测得的全部元素量例如优选为0～90原子％，更优选为0～80原子％，进一步优选为0～70原子％。
前述金属箔只要是能够成为布线板的布线的金属箔，则其种类没有特别限定，从提高信号传输速度等方面考虑，优选为铜箔。
作为前述金属箔，具体可列举：对于由能够成为布线板的布线的金属形成的箔状基材(金属箔基材)实施了各种处理的金属箔等。作为前述处理，只要是可以对覆金属箔层压板中所用的金属箔实施的处理，则没有特别限定。作为前述处理，可列举例如粗糙化处理、耐热处理、防锈处理及硅烷偶联剂处理等。关于前述金属箔而言，可以实施任一种处理，也可以将两种以上的处理组合实施。此外，在进行两种以上的前述处理的情况下，优选以前述粗糙化处理、前述耐热处理、前述防锈处理及前述硅烷偶联剂处理的顺序进行。
前述金属箔基材只要是由能够成为布线板的布线的金属形成的基材，则没有特别限定。作为前述金属箔基材，例如，从提高信号传输速度等方面考虑，优选为铜箔基材。前述铜箔基材包含铜即可，可列举例如由铜或铜合金形成的箔状的基材等。作为前述铜合金，可列举例如：包含铜与选自由镍、磷、钨、砷、钼、铬、钴及锌构成的组中的至少一种的合金等。
前述铜箔基材没有特别限定，从提高信号传输速度方面或可以减少传输损耗方面考虑，铜或包含铜的合金的晶体粒径优选较大。具体而言，关于铜箔基材而言，铜或包含铜的合金的晶体粒径以最大粒径计优选包含5μm以上的结晶粒，更优选包含10μm以上的结晶粒。此外，最大粒径为5μm以上的结晶粒所占的面积优选为20面积％以上，更优选为40面积％以上。应予说明，此处最大粒径是指，在铜或包含铜的合金的各结晶粒中的最长直径(长轴直径)。
作为测定前述铜箔基材的晶体粒径的方法，没有特别限定，可列举例如，使用电子背散射衍射法(Electron Backscattered Diffraction：EBSD)，测定前述铜箔基材的剖面的方法。作为使用EBSD进行测定的方法，具体可以使用具备搭载有肖特基电子枪的场发射型电子探针显微分析仪(Field-Emission Electron Probe Micro Analyzer：FE-EPMA)的扫描型电子显微镜(Field-Emission Scanning Electron Microscope：FE-SEM)的、在FE-EPMA中具备EBSD装置的装置来进行测定。应予说明，EBSD是如下的技术：利用对试样照射电子束时产生的(通过照射电子束而得到的)反射电子衍射花样(菊池花样)，不仅分析晶体取向，而且分析晶体分布等的技术。此外，如上所述，基于EBSD的测定位置是前述铜箔基材的剖面，该位置没有特别限定，可列举例如前述铜箔基材的剖面中的厚度方向的中央部附近等。作为前述测定位置，没有特别限定，更具体而言，可列举例如：其中心与前述铜箔基材的剖面中的厚度方向的中心大致一致那样的200μm2的范围等。根据EBSD，对前述菊池花样进行绘图，得到图像质量(Image Quality，IQ)图等。该IQ图中，晶粒边界由于结晶性紊乱而显示为较暗，其结果，可以描绘出结晶粒。然后，若使用EBSD分析用软件，则可以由该所得的IQ图导出晶体粒径以及晶体粒径的分布。由此，可以求出铜或包含铜的合金的晶体粒径(最大粒径)、及各粒径所占的面积率。
关于前述粗糙化处理而言，可以是在制造金属箔时通常进行的粗糙化处理，没有特别限定，可列举在作为被处理物的前述金属箔基材等的表面上形成粗糙化颗粒的处理等。通过该粗糙化处理，在前述金属箔基材为铜箔基材的情况下，铜箔表面上被由铜或铜合金形成的粗糙化颗粒覆盖。有时也将由该粗糙化颗粒形成的区域称为粗糙化层。前述金属箔可以是形成了通过前述粗糙化处理形成的层(粗糙化层)的金属箔。
关于前述耐热处理而言，可以是在制造金属箔时通常进行的耐热处理，没有特别限定，可列举例如形成了包含镍、钴、铜及锌的单质或合金的耐热层的处理等。通过该耐热处理形成的区域假设即使没有成为完全的层状，但有时也称为耐热层。前述金属箔可以是形成了通过前述耐热处理形成的层(耐热层)的金属箔。
关于前述防锈处理而言，可以是在制造金属箔时通常进行的防锈处理，没有特别限定，优选是形成了包含镍的防锈层的处理。此外，作为前述防锈处理，还可列举例如铬酸盐处理等。通过该防锈处理形成的区域假设即使没有成为完全的层状，但有时也称为防锈层。前述金属箔可以是形成了通过前述防锈处理形成的层(防锈层)的金属箔。
关于前述硅烷偶联剂处理而言，可以是在制造金属箔时通常进行的硅烷偶联剂处理，没有特别限定，可列举例如在作为被处理物的前述金属箔基材等的表面上涂布硅烷偶联剂的处理等。作为前述硅烷偶联剂处理，可以在涂布了硅烷偶联剂后，使其干燥或者进行加热。通过用硅烷偶联剂进行处理，作为被处理物的金属与硅烷偶联剂所具有的烷氧基反应而结合。由所结合的硅烷偶联剂形成的区域是硅烷偶联剂层。前述金属箔可以是形成了通过前述硅烷偶联剂处理形成的层(硅烷偶联剂层)的金属箔。
作为前述金属箔，具体可列举具备金属箔基材及配置于前述金属箔基材上的被膜层的金属箔。作为前述被膜层，可列举例如前述粗糙化层、前述耐热层、前述防锈层及前述硅烷偶联剂层等。关于前述金属箔而言，作为前述被膜层，可以单独具备这些层，也可以将两种以上的层进行层压而具备。此外，在前述被膜层由多层构成的情况下，从前述金属箔基材起优选以前述粗糙化层、前述耐热层、前述防锈层及前述硅烷偶联剂层的顺序具备。
前述粗糙化层是通过前述粗糙化处理得到的层，在前述金属箔基材为铜箔基材的情况下，可列举例如包含由铜或铜合金形成的粗糙化颗粒的层等。关于前述铜合金而言，与前述铜箔基材中的铜合金含义相同。此外，前述粗糙化层列举如下的层等：在形成了对前述铜箔基材进行粗糙化处理而得的粗糙化颗粒之后，再形成了由镍、钴、铜及锌等的单质或合金形成的颗粒作为二次颗粒及三次颗粒的层等。即，前述粗糙化层可列举：不仅包含前述粗糙化颗粒，而且还包含由镍、钴、铜及锌等的单质或合金形成的颗粒的层等。
作为前述耐热层，可列举包含镍、钴、铜及锌的单质或合金的层等。前述耐热层可以是单层，也可以是两层以上的层。作为前述耐热层，可列举例如层压有镍层和锌层的层等。
作为前述防锈层，可列举例如：通过防锈处理形成的包含镍的防锈层、以及、通过铬酸盐处理形成的包含铬的层等。此外，关于前述防锈层而言，例如通过对具备前述耐热层等的铜箔基材进行铬酸盐处理而得到。作为前述防锈层，优选前述包含镍的防锈层。应予说明，作为前述防锈层，在形成了前述包含镍的防锈层的情况下，前述金属箔是：即使形成了该包含镍的防锈层，前述第一镍元素量及第二镍元素量在上述范围内的金属箔。
前述硅烷偶联剂层是通过用硅烷偶联剂进行处理而得的层。可列举例如通过对具备前述防锈层等的铜箔基材用硅烷偶联剂进行处理而得的层等。
作为前述硅烷偶联剂，可列举：在分子内具有氨基的硅烷偶联剂、及在分子内具有碳-碳不饱和双键的硅烷偶联剂等。
关于前述在分子内具有氨基的硅烷偶联剂而言，可列举：作为反应性官能团具有氨基、并且具有甲氧基或乙氧基等的水解性基团的化合物等。作为前述在分子内具有氨基的硅烷偶联剂的具体例，可列举：N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二乙氧基硅烷、1-氨基丙基三甲氧基硅烷、2-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、1，2-二氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基-1-丙烯基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-三乙氧基甲硅烷基-N-(1，3-二甲基-亚丁基)丙基胺、N-苯基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(乙烯基苄基)-2-氨基乙基-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-(N-苯基)氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基乙基二乙氧基硅烷、N-(2-氨基乙基)-3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-(N-苯乙烯基甲基-2-氨基乙基氨基)丙基三甲氧基硅烷、双(2-羟基乙基)-3-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-甲基氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(3-丙烯酰氧基-2-羟基丙基)-3-氨基丙基三乙氧基硅烷、4-氨基丁基三乙氧基硅烷、(氨基乙基氨基甲基)苯乙基三甲氧基硅烷、N-(2-氨基乙基-3-氨基丙基)三(2-乙基己氧基)硅烷、6-(氨基己基氨基丙基)三甲氧基硅烷、氨基苯基三甲氧基硅烷、3-(1-氨基丙氧基)-3，3-二甲基-1-丙烯基三甲氧基硅烷、3-氨基丙基三(甲氧基乙氧基乙氧基)硅烷、3-氨基丙基三乙氧基硅烷、3-氨基丙基三甲氧基硅烷、ω-氨基十一烷基三甲氧基硅烷、3-(2-N-苄基氨基乙基氨基丙基)三甲氧基硅烷、双(2-羟基乙基)-3-氨基丙基三甲氧基硅烷、(N，N-二乙基-3-氨基丙基)三甲氧基硅烷、(N，N-二甲基-3-氨基丙基)三甲氧基硅烷、N-甲基氨基丙基三甲氧基硅烷、N-苯基氨基丙基三乙氧基硅烷、以及3-(N-苯乙烯基甲基-2-氨基乙基氨基)丙基三乙氧基硅烷等。
作为前述在分子内具有碳-碳不饱和双键的硅烷偶联剂，具体可列举具有选自由甲基丙烯酰氧基、苯乙烯基、乙烯基、及丙烯酰氧基构成的组中的至少一种官能团的硅烷偶联剂等。即，关于该硅烷偶联剂而言，可列举：作为反应性官能团具有甲基丙烯酰氧基、苯乙烯基、乙烯基、及丙烯酰氧基中的至少一个、并且具有甲氧基或乙氧基等的水解性基团的化合物等。作为前述在分子内具有碳-碳不饱和双键的硅烷偶联剂，可列举例如以下的硅烷偶联剂等。作为在分子内具有甲基丙烯酰氧基的硅烷偶联剂，可列举例如：3-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷、3-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二乙氧基硅烷、以及3-甲基丙烯酰氧基丙基乙基二乙氧基硅烷等。作为在分子内具有苯乙烯基的硅烷偶联剂，可列举例如对苯乙烯基三甲氧基硅烷、以及对苯乙烯基三乙氧基硅烷等。作为在分子内具有乙烯基的硅烷偶联剂，可列举例如乙烯基三乙氧基硅烷、以及乙烯基三甲氧基硅烷等。此外，作为在分子内具有丙烯酰氧基的硅烷偶联剂，可列举例如3-丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、以及3-丙烯酰氧基丙基三乙氧基硅烷等。
关于前述第一镍元素量及前述第二镍元素量而言，例如可以通过调节前述被膜层中的包含镍的防锈层等的包含镍的层的厚度、或者包含镍的层中的镍浓度等来进行调节。
关于前述氮元素而言，通过作为硅烷偶联剂层形成为使用了在分子内具有氨基的硅烷偶联剂的层而存在。并且，关于其量(氮元素量)而言，可以通过调节作为硅烷偶联剂层的使用在分子内具有氨基的硅烷偶联剂而得的层的厚度等来进行调节。
与前述绝缘层接触一侧的表面(接触面)的平均粗糙度以十点平均粗糙度计为2.0μm以下，优选为1.8μm以下，更优选为1.5μm以下。认为：前述金属箔的与前述绝缘层接触的接触面的表面粗糙度越低，则由覆金属箔层压板制造的布线与绝缘层的接触面的平滑性也越高，从可以降低信号传输时的损耗方面来看是优选的。另一方面，即使降低前述接触面的表面粗糙度，而以十点平均粗糙度Rz计极限为0.2μm左右。此外，认为：如果前述接触面的表面粗糙度过低，则前述金属箔与前述绝缘层的接触面的平滑性也变得过高，存在金属箔与绝缘层的粘接性降低的倾向。从这方面考虑，前述接触面的表面粗糙度以十点平均粗糙度Rz计也优选为0.2μm以上。因此，前述接触面的表面粗糙度以十点平均粗糙度Rz计优选为0.2～2.0μm，更优选为0.5～2.0μm，进一步优选为0.6～1.8μm，最优选为0.6～1.5μm。
应予说明，此处的表面粗糙度亦即十点平均粗糙度Rz是依据JIS B 0601：1994的表面粗糙度，可以使用通常的表面粗糙度测量仪等进行测定。具体而言，例如可以使用株式会社东京精密制造的表面粗糙度形状测量仪(SURFCOM500DX)进行测定。
关于前述金属箔而言，将平均粗糙度较大的表面即所谓M面设为与前述绝缘层接触的一侧表面。即，前述金属箔中，将其M面设为前述接触面。于是，在该M面侧形成如上述的被膜层即可。前述铜箔的平均粗糙度较小的表面即所谓S面，与M面同样也可以形成如上述的被膜层，但也可以仅形成前述防锈层，可以不形成前述被膜层。
前述覆金属箔层压板优选用以制造布线间距离的最小值为150μm以下的布线板。此外，前述布线间距离的最小值优选为150μm以下，更优选为10～150μm，进一步优选为20～150μm。应予说明，布线间距离的最小值为150μm以下的布线板是指如下的布线板：布线的至少一部分中，其布线间距离为150μm以下，而除此以外的布线间距离可以超过该值。即，布线间距离不需要全部为150μm以下，其最小值为150μm以下。前述布线间距离即位于相邻布线间的绝缘层的宽度越小，则越能够实现高密度化的布线板。另一方面，如果前述布线间距离过小，则存在容易发生布线间的离子迁移的倾向。此外，如果前述布线间距离的最小值较大，则虽然可以抑制布线间的离子迁移的发生，但会阻碍布线板的高密度化。如果前述布线间距离在上述范围内，则虽然可以达成布线板的高密度化，但存在容易引起由离子迁移导致的短路的倾向。尽管如此，如果是由前述覆金属箔层压板得到的布线板，则即使布线间距离为150μm以下，也可以充分抑制由离子迁移导致的短路的发生。即，只要是前述覆金属箔层压板，则即使布线间距离小，也可以良好地制造能够抑制由离子迁移导致的短路的发生的绝缘可靠性高的布线板。此外，如果即使布线间距离为150甲以下也能够充分抑制相邻布线间的离子迁移的发生，则可以良好地实現高密度化的布线板。
在使用前述覆金属箔层压板制造了布线间距离为80～150μm的布线板的情况下，在85℃、相对湿度85％的环境下对所得布线板的布线间施加了100V的电压时，优选的是，试验(施加)时间为300小时以上时，布线间的电阻为108Ω以上；更优选的是，试验(施加)时间为1000小时以上时，布线间的电阻为108Ω以上。此外，前述时间优选为布线宽/布线间距离(L/S)为100μm/150μm时的时间，更优选为上述距离(L/S)为100μm/150μm时的时间，进一步优选为上述距离(L/S)为80μm/80μm时的时间。即，布线宽/布线间距离(L/S)为80μm/80μm的布线板中，前述时间最优选为超过1000小时。
(制造方法)
本实施方式中所用的树脂组合物可以调制成清漆状来使用。例如，在制造预浸料的时候，以浸透至用以形成预浸料的基材(纤维质基材)为目的，可以调制成清漆状来使用。即，树脂组合物可以作为被调制成清漆状的形态(树脂清漆)来使用。该清漆状的组合物(树脂清漆)例如可以如下调制。
首先，将可溶解于有机溶剂的各成分投入有机溶剂中并使其溶解。此时根据需要可以进行加热。然后，添加根据需要使用的不溶于有机溶剂的成分，使用球磨机、珠磨机、行星搅拌机、辊磨机等，使其分散至成为指定的分散状态，由此可以调制清漆状的组合物。作为此处使用的有机溶剂，只要是能够使可溶解于有机溶剂的各成分溶解且不会阻碍固化反应的有机溶剂，则没有特别限定。具体而言，可列举例如甲苯、甲基乙基酮(MEK)等。
此外，如上所述，前述绝缘层不仅包含前述树脂组合物的固化物，还可以包含纤维质基材。作为该纤维质基材，可列举与后述的预浸料中所含的纤维质基材相同的材料。
此外，通过使用前述树脂组合物，不仅可以得到前述覆金属箔层压板，如下所述地还可以得到预浸料、带树脂的金属箔及布线板。此时，作为树脂组合物，可以使用如上述的清漆状的组合物。
如图2所示，前述预浸料1具备：前述树脂组合物或前述树脂组合物的半固化物2；以及纤维质基材3。作为该预浸料1，可列举在前述树脂组合物或前述树脂组合物的半固化物2中存在纤维质基材3的预浸料。即，该预浸料1具备：前述树脂组合物或前述树脂组合物的半固化物2；以及存在于前述树脂组合物或前述树脂组合物的半固化物2中的纤维质基材3。应予说明，图2是表示本实施方式涉及的预浸料1的一例的示意性剖面图。
应予说明，本实施方式中，所谓半固化物是将树脂组合物固化至中途成为还能进一步固化的程度的状态的物质。即，半固化物是使树脂组合物半固化的状态(乙阶化)的物质。例如，如果对树脂组合物进行加热，则最初粘度缓慢降低，然后开始固化，粘度缓慢上升。在该情况下，作为半固化，可列举从粘度开始上升起至完全固化前的期间的状态等。
此外，作为前述预浸料，如上所述可以是具备前述树脂组合物的半固化物的预浸料，此外，也可以是具备未固化的前述树脂组合物本身的预浸料。即，可以是具备前述树脂组合物的半固化物(乙阶的前述树脂组合物)及纤维质基材的预浸料，也可以是具备固化前的前述树脂组合物(甲阶的前述树脂组合物)及纤维质基材的预浸料。具体而言，可列举在前述树脂组合物中存在纤维质基材的预浸料。应予说明，前述树脂组合物或前述树脂组合物的半固化物可以是对前述树脂组合物进行了干燥及加热中的至少任一方处理的物质。
前述预浸料的制造方法只要是可以制造前述预浸料的方法，则没有特别限定。例如可列举：将树脂组合物(例如调制成清漆状的树脂组合物)浸透至纤维质基材的方法等。即，作为前述预浸料，可列举将前述树脂组合物浸透至纤维质基材而得的预浸料等。作为浸透的方法，只要是能够使树脂组合物浸透至纤维质基材中的方法，则没有特别限定。可列举例如，不限于浸渍，可列举使用了辊、模涂(die coat)及棒涂(bar coat)的方法或者喷雾等。此外，作为预浸料的制造方法，可以在前述浸透之后，对浸透有树脂组合物的纤维质基材进行干燥及加热中的至少任一方处理。即，作为预浸料的制造方法，可列举例如：使调制成清漆状的树脂组合物浸透至纤维质基材后，使其干燥的方法；使调制成清漆状的树脂组合物浸透至纤维质基材后，对其进行加热的方法；以及，使调制成清漆状的树脂组合物浸透至纤维质基材并使其干燥后，对其进行加热的方法等。
作为制造预浸料时所用的纤维质基材，具体而言，可列举例如：玻璃布、芳纶布、聚酯布、液晶聚合物(Liquid Crystal Plastic：LCP)无纺布、玻璃无纺布、芳纶无纺布、聚酯无纺布、浆纸及棉绒纸等。应予说明，如果使用玻璃布，则可以得到机械强度优异的层压板，尤其优选经扁平处理加工的玻璃布。作为前述玻璃布，没有特别限定，可列举例如由E玻璃、S玻璃、NE玻璃、L玻璃及Q玻璃等的低介电常数玻璃形成的玻璃布。作为扁平处理加工，具体而言，例如可以通过用压辊以适当压力对玻璃布连续加压而将纱线压缩成扁平来进行。应予说明，作为纤维质基材的厚度，通常可以使用例如0.01～0.3mm的纤维质基材。
树脂组合物(树脂清漆)向纤维质基材中的浸透通过浸渍及涂布等进行。根据需要亦可以重复多次进行该浸透。而且，此时亦可以通过使用组成或浓度不同的多种树脂组合物反复浸透而调节成最终期望的组成及浸透量。
将浸透有前述树脂组合物(树脂清漆)的纤维质基材在所需的加热条件(例如，以80～180℃加热1～10分钟)之下进行。通过加热，使溶剂从树脂清漆挥发，减少或去除溶剂，可以得到固化前(甲阶)或半固化状态(乙阶)的预浸料。
作为本实施方式涉及的覆金属箔层压板的制造方法，只要可以制造前述覆金属箔层压板，则没有特别限定。作为前述覆金属箔层压板的制造方法，例如，除使用前述树脂组合物及前述金属箔以外，可以与通常的覆铜箔层压板的制造方法同样操作而得到覆金属箔层压板。可列举例如使用前述预浸料的方法等。作为使用预浸料来制作覆金属箔层压板的方法，可列举如下方法等：取一片预浸料或重叠数片预浸料，并且在其上下两侧表面或单侧表面以前述金属箔与前述预浸料接触的方式重叠前述金属箔，对其进行加热加压成形而层压一体化。即，作为前述覆金属箔层压板的制造方法，具备：得到前述树脂组合物的工序；使前述树脂组合物浸透至纤维质基材，得到预浸料的工序；在前述预浸料上层压前述金属箔并进行加热加压成形，从而得到具备绝缘层及金属箔的覆金属箔层压板的工序，该绝缘层包含前述树脂组合物的固化物，该金属箔是与前述绝缘层的至少一侧表面接触的金属箔。通过该方法，可以制作在两侧表面具备金属箔的覆金属箔层压板或者在单侧表面具备金属箔的覆金属箔层压板。此外，加热加压条件可以根据所制造的层压板的厚度或预浸料中所含的树脂组合物的种类等而适当设定。例如，温度可设为170～210℃，压力可设为3.5～4MPa，时间可设为60～150分钟。此外，前述覆金属箔层压板也可以不使用预浸料而制造。可列举例如：将清漆状的树脂组合物等涂布于前述金属箔上，在前述金属箔上形成了包含树脂组合物的层之后，进行加热加压的方法等。
[布线板]
本发明的另一实施方式涉及的布线板具备：绝缘层；以及与前述绝缘层的至少一侧表面接触的布线。即，该布线板在前述绝缘层的表面上具有布线。如图3所示，该布线板21可列举具备：绝缘层12；以及以与其两侧表面接触的方式配置的布线14。此外，对于前述布线板而言，可以是布线仅在前述绝缘层的一侧表面上接触而设置。应予说明，图3是表示本实施方式涉及的布线板21的构成的剖面图。
作为前述绝缘层12，可列举与前述覆金属箔层压板的绝缘层同样的层。
前述布线14是如下的布线：在与前述绝缘层12接触一侧的表面(接触面)15中，由XPS测得的第一镍元素量相对于由XPS测得的全部元素量为4.5原子％以下，并且，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下对前述接触面15进行了1分钟溅射时，在该表面(在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下从前述接触面15进行了1分钟溅射后的位置)中，由XPS测得的第二镍元素量相对于由XPS测得的全部元素量为4.5原子％以下。此外，作为前述布线14，可列举例如通过部分地去除前述覆金属箔层压板的金属箔而形成的布线等。此外，作为该布线，可列举例如：通过使用减成法、加成法、半加成法(Semi Additive Process：SAP)、改良型半加成法(Modified Semi Additive Process：MSAP)、化学机械研磨(CMP)、沟槽、喷墨、刮板及转印等的方法而形成的布线等。
关于该布线板而言，信号的传输速度快且绝缘可靠性高。
认为其理由如下。该布线板中，前述绝缘层所含的前述固化物是使含有前述聚苯醚化合物的树脂组合物固化而得的固化物，因此介电常数及介电损耗因数低。因此，认为：前述由覆金属箔层压板制得的布线板可以减少因布线周围的电介质引起的传输损耗，可以提高信号的传输速度。此外，认为：通过在前述布线板中使用前述布线作为与前述绝缘层接触的布线，从而可以提高绝缘可靠性。因此，认为：在前述布线板中，信号的传输速度快且绝缘可靠性高。
关于本实施方式涉及的布线板而言，如图3所示可以具有一层前述绝缘层，如图4所示也可以具有多层前述绝缘层。此外，在具有多层前述绝缘层的情况下，如图4所示，前述布线可以配置于多层的前述绝缘层的表面上，也可以配置于前述绝缘层与前述绝缘层之间。如图4所示，本实施方式涉及的布线板31具有多层前述绝缘层12。并且，前述布线板31中，在前述绝缘层12与前述绝缘层12之间配置有布线14。应予说明，图4是表示本发明的实施方式涉及的布线板31的另一例的示意性剖面图。
如图4所示的布线板例如以下述方式制造。在如图3所示的布线板的至少一侧表面上层压前述预浸料，进而根据需要在其上层压金属箔，并进行加热加压成形。对由此得到的层压板表面的金属箔进行蚀刻加工等来进行布线形成。如此操作可以制造如图4所示的多层布线板。
该布线板是信号的传输速度快且绝缘可靠性高的多层布线板。
如上所述，前述布线板可以具有多层前述绝缘层，配置于前述绝缘层与前述绝缘层之间的布线以及配置于前述绝缘层上的布线的合计数(布线层的层数)优选为10层以上，优选为15层以上。据此，认为：在多层布线板中，可以使布线更高密度化，可以更加提高多层绝缘层中的更低的介电特性、布线间的绝缘可靠性、及层间电路间的绝缘性。并且还可以获得能够提高多层布线板中的信号的传输速度、能够降低信号传输时的损耗等的效果。
根据前述布线板，多层布线板中，在具备导电性的透孔(through hole)的情况下、在具备导电性的通孔(via hole)的情况下、在具备这两者的情况下，在相邻透孔或通孔间均可以维持优异的绝缘可靠性。
根据前述布线板，布线间距离的最小值即使为150μm以下也可以确保优异的绝缘可靠性。通过形成为该布线间距离的最小值为150μm以下的布线板(即，具有在至少一部分中包含布线间距离成为150μm以下之处的布线的基板)，从而可以使基板内的布线更加高密度化，例如可以使布线板小型化。此外，通过形成为布线宽的最小值也为150μm以下的布线板(即，具有在至少一部分中包含布线宽成为150μm以下之处的布线的基板)，从而可以使基板内的布线进一步高密度化。如果布线宽的最小值也为150μm以下，则有时布线的一部分可以缩短，这时可以进一步降低传输损耗，可以实现更高速的传输。如图6所示，此处布线间距离是相邻的布线与布线之间的距离(S)，布线宽是布线的垂直于长度方向的距离(L)。
[带树脂的金属箔]
本发明的另一实施方式涉及的带树脂的金属箔具备：树脂层；以及与前述树脂层的一侧表面接触的金属箔。如图5所示，该带树脂的金属箔41可列举具备：树脂层42；以及以与其一侧面接触的方式配置的金属箔43。应予说明，图5是表示本实施方式涉及的带树脂的金属箔41的构成的剖面图。
作为前述树脂层42，如上所述，包含前述树脂组合物(甲阶的前述树脂组合物)、或者前述树脂组合物的半固化物(乙阶的前述树脂组合物)。此外，作为前述树脂层，只要包含前述树脂组合物、或前述树脂组合物的半固化物即可，可以包含或不包含纤维质基材。此外，作为纤维质基材，可以使用与预浸料的纤维质基材相同的材料。此外，作为金属箔43是与前述覆金属箔层压板所具备的铜箔相同的物质。
该带树脂的金属箔可以良好地制造信号的传输速度更快且绝缘可靠性更高的布线板。
认为其理由如下。前述树脂层包含树脂组合物(该树脂组合物含有前述聚苯醚化合物)或前述树脂组合物的半固化物，因此，如果在制造布线板时使用前述带树脂的金属箔，则在前述树脂层固化而得的绝缘层中将会包含前述树脂组合物或前述树脂组合物的半固化物固化而成的固化物。由于该固化物是使含有前述聚苯醚化合物的树脂组合物固化而得的固化物，因此介电常数及介电损耗因数低。因此，认为：前述布线板可以减少因布线周围的电介质引起的传输损耗，可以提高信号的传输速度。此外，认为：通过使用前述金属箔作为与前述树脂层接触的金属箔，从而在使用带树脂的金属箔制得的布线板中可以抑制相邻的布线间的离子迁移的发生。因此，通过使用前述金属箔，可以提高由带树脂的金属箔制得的布线板的绝缘可靠性。据此，认为：前述带树脂的金属箔可以良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板。
本实施方式涉及的带树脂的金属箔的制造方法只要是可以制造前述带树脂的金属箔的方法，则没有特别限定。作为前述带树脂的金属箔的制造方法，除使用前述树脂组合物及前述金属箔以外，可以与通常的带树脂的金属箔的制造方法同样操作而得到带树脂的金属箔。可列举例如将前述树脂组合物(例如调制成清漆状的树脂组合物)涂布于前述金属箔上的方法等。即，作为本发明的实施方式涉及的带树脂的金属箔，可列举将前述树脂组合物涂布于前述金属箔而得的带树脂的金属箔等。作为涂布的方法，只要是可以将树脂组合物涂布于金属箔的方法，则没有特别限定。可列举例如使用了辊、模涂及棒涂的方法或者喷雾等。此外，作为带树脂的金属箔的制造方法，在前述涂布之后，对于涂布有树脂组合物的金属箔，可以实施干燥及加热中的至少任一方处理。即，作为带树脂的金属箔的制造方法，可列举例如：将调制成清漆状的树脂组合物涂布于金属箔上后，使其干燥的方法；将调制成清漆状的树脂组合物涂布于金属箔上后，对其进行加热的方法；以及，将调制成清漆状的树脂组合物涂布于金属箔上并使其干燥后，对其进行加热的方法等。应予说明，通过对涂布有树脂组合物的金属箔，在所需的加热条件(例如，以80～180℃加热1～10分钟)之下进行加热，来可以得到固化前(甲阶)或半固化状态(乙阶)的带树脂的金属箔。
本发明如上所述地公开了各种实施方式的技术，其主要的技术概括如下。
本发明的一实施方式涉及的覆金属箔层压板，具备绝缘层、及与所述绝缘层的至少一侧表面接触的金属箔，其中，所述绝缘层包含树脂组合物的固化物，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，所述金属箔是如下的金属箔：在与所述绝缘层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
根据该构成，可以提供能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板的覆金属箔层压板。
认为其理由如下。
首先，因为前述绝缘层所含的前述固化物是使含有前述聚苯醚化合物的树脂组合物固化而得的固化物，所以介电常数及介电损耗因数低。由此，认为：由前述覆金属箔层压板制得的布线板可以减少因布线周围的电介质引起的传输损耗，可以提高信号的传输速度。
如上所述，本发明人们发现：在由覆金属箔层压板制造的布线板中，在相邻的布线间引起短路的发生，会受到用以得到布线板的覆金属箔层压板所具备的金属箔的影响。于是，本发明人们进行了各种研究，结果发现：作为与包含树脂组合物(该树脂组合物含有聚苯醚化合物)的固化物的绝缘层接触的金属箔，如果使用如下的金属箔，则可以抑制相邻的布线间的离子迁移的产生，所述金属箔中，在与所述绝缘层接触一侧的表面中、以及在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下对与所述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时的该表面中的镍元素量都如上所述地相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。即，认为：通过使用所述金属箔，可以抑制在由覆金属箔层压板制造的布线板中相邻的布线间的离子迁移的产生。由此，通过使用所述金属箔，可以提高由覆金属箔层压板制造的布线板的绝缘可靠性。
基于上述事项，认为：前述覆金属箔层压板可以良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板。
此外，在所述覆金属箔层压板中，优选：所述第一镍元素量和所述第二镍元素量的算术平均值为3.0原子％以下。
根据该构成，可以提供能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性更高的布线板的覆金属箔层压板。认为其理由在于：通过使用所述金属箔，可以抑制在由覆金属箔层压板制造的布线板中相邻的布线间的离子迁移的产生。
此外，在所述覆金属箔层压板中，优选：所述金属箔在与所述绝缘层接触一侧的表面中，存在由X射线光电子能谱能够确认的氮元素。
根据该构成，可以提供能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性更高的布线板的覆金属箔层压板。
此外，在所述覆金属箔层压板中，优选：所述金属箔在与所述绝缘层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的氮元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为2.0原子％以上。
根据该构成，可以提供能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性更高的布线板的覆金属箔层压板。
此外，在所述覆金属箔层压板中，优选：所述金属箔具备包含镍的防锈层。
根据该构成，可以提供能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性更高的布线板的覆金属箔层压板。而且，所述金属箔通过具备包含镍的防锈层，可以提高由覆金属箔层压板制造的布线板的布线的耐久性等。即使是具备该包含镍的防锈层的金属箔，只要金属箔中的前述第一镍元素量及第二镍元素量在上述范围内，所得到的覆金属箔层压板就能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性更高的布线板。
此外，在所述覆金属箔层压板中，优选：所述金属箔施予有铬酸盐处理及硅烷偶联剂处理中的至少任一者处理。
根据该构成，可以提供能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性更高的布线板的覆金属箔层压板。而且，还可以提高由覆金属箔层压板制造的布线板的布线的耐久性等。
此外，在所述覆金属箔层压板中，优选：所述金属箔为铜箔。
根据该构成，可以提供能够良好地制造信号的传输速度更快且绝缘可靠性高的布线板的覆金属箔层压板。认为其理由在于：因为布线板的布线来源于铜箔，所以可以进一步降低传输损耗。
此外，在所述覆金属箔层压板中，优选：与所述绝缘层接触一侧的表面的表面粗糙度以十点平均粗糙度计为2μm以下。
根据该构成，可以提供能够良好地制造信号的传输速度更快且绝缘可靠性高的布线板的覆金属箔层压板。
认为其理由如下。认为：由于前述金属箔的与前述绝缘层接触的表面的表面粗糙度低，因此由覆金属箔层压板制造的布线板所具备的布线与绝缘层的接触面的平滑性就高。认为：布线传输的信号因表皮效果(skin effect)而集中到构成布线的导体的表面附近。认为：布线传输的信号越是高频，则该效果越是显著。而且，如果所述布线与所述绝缘层的接触面的变得平滑，则在所述布线传输的信号会在平滑性高的表面附近流动，因此传输距离变短。由此，认为：该布线板可以减少因形成布线的导体引起的传输损耗，可以提高信号的传输速度。
此外，在所述覆金属箔层压板中，优选：所述覆金属箔层压板用以制造布线间距离的最小值为150μm以下的布线板。
在布线间距离亦即位于相邻布线间的绝缘层的宽度为150μm以下的情况下，存在容易引起由离子迁移导致的短路的倾向。尽管如此，如果是前述覆金属箔层压板，则可以良好地制造能够抑制这样的短路的发生的绝缘可靠性高的布线板。而且，即使布线间距离为150μm以下，也可以良好地实現高密度化的布线板。因此，前述覆金属箔层压板可以良好地用于制造布线间距离的最小值为150μm以下的高密度化的布线板。
此外，本发明的另一实施方式涉及的布线板，具备绝缘层、及与所述绝缘层的至少一侧表面接触的布线，其中，所述绝缘层包含树脂组合物或所述树脂组合物的半固化物，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，所述布线是如下的布线：在与所述绝缘层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
根据该构成，可以提供信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板。
认为其理由如下。
首先，因为前述绝缘层所含的前述固化物是使含有前述聚苯醚化合物的树脂组合物固化而得的固化物，所以介电常数及介电损耗因数低。由此，认为：所述布线板可以减少因布线周围的电介质引起的传输损耗，可以提高信号的传输速度。
认为：在所述布线板中，作为与包含树脂组合物(该树脂组合物含有聚苯醚化合物)的固化物的绝缘层接触的布线，如果使用如下的布线，则可以提高绝缘可靠性，所述布线中，在与所述绝缘层接触一侧的表面中、以及在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下对与所述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时的该表面中的镍元素量都如上所述地相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
基于上述事项，认为：前述覆金属箔层压板信号的传输速度快且绝缘可靠性高。
此外，在所述布线板中，优选：具有多层所述绝缘层，所述布线配置于所述绝缘层与所述绝缘层之间。
根据该构成，可以提供信号的传输速度快且绝缘可靠性高的多层的布线板。
此外，本发明的另一实施方式涉及的带树脂的金属箔，具备树脂层、及与所述树脂层的至少一侧表面接触的金属箔，其中，所述树脂层包含树脂组合物或所述树脂组合物的半固化物，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，所述金属箔是如下的金属箔：在与所述树脂层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述树脂层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
根据该构成，可以提供能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板的带树脂的金属箔。
认为其理由如下。
首先，树脂层包含含有聚苯醚化合物的树脂组合物或所述树脂组合物的半固化物。由此，在制造布线板时如果使用所述带树脂的金属箔，则在使所述树脂层固化而得的绝缘层中包含所述树脂组合物或所述树脂组合物的半固化物固化后的固化物。即，因为该固化物是使含有所述聚苯醚化合物的树脂组合物固化而得的固化物，所以介电常数及介电损耗因数低。由此，认为：所述布线板可以减少因布线周围的电介质引起的传输损耗，可以提高信号的传输速度。
作为与所述树脂层接触的金属箔，是在与所述树脂层接触一侧的表面中、以及在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下对与该树脂层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时的该表面中的镍元素量都如上所述地相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下的金属箔，因此，在使用所述带树脂的金属箔得到的布线板中，所述金属箔是在与所述树脂层接触一侧的表面中、以及在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下对与该树脂层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时的该表面中的镍元素量都如上所述地相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下的金属箔。认为：通过使用该金属箔，可以抑制在使用带树脂的金属箔制造的布线板中相邻的布线间的离子迁移的产生。由此，通过使用所述金属箔，可以提高由带树脂的金属箔制造的布线板的绝缘可靠性。
基于上述事项，认为：所述带树脂的金属箔可以良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板。
此外，本发明的另一实施方式涉及的树脂组合物，是用以形成覆金属箔层压板所具备的绝缘层的树脂组合物，所述覆金属箔层压板具备所述绝缘层、及与所述绝缘层的至少一侧表面接触的金属箔，其中，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，所述金属箔是如下的金属箔：在与所述绝缘层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且，在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
根据该构成，可以提供能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板的树脂组合物。
根据本发明，可以提供能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板的覆金属箔层压板、带树脂的金属箔、以及树脂组合物。此外，根据本发明，还可以提供信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板。
以下，通过实施例对本发明进一步进行具体说明，但是，本发明的保护范围并不受下述实施例的限制。
实施例
[实施例1～9及比较例1～3]
本实施例中，对于制备树脂组合物时所用的各成分进行说明。
(聚苯醚化合物)
改性PPE-1：
使聚苯醚与氯甲基苯乙烯反应而得的改性聚苯醚。
具体而言，其是如下进行反应而得到的改性聚苯醚。
首先，向具备温度调节器、搅拌装置、冷却设备及滴液漏斗的1升三口烧瓶中装入聚苯醚(沙伯基础创新塑料公司制造的SA90，末端羟基数2个，重均分子量Mw1700)200g、对氯甲基苯乙烯与间氯甲基苯乙烯的质量比为50：50的混合物(东京化成工业株式会社制造的氯甲基苯乙烯：CMS)30g、作为相转移催化剂的四正丁基溴化铵1.227g、及甲苯400g，并进行了搅拌。然后，进行了搅拌直至聚苯醚、氯甲基苯乙烯及四正丁基溴化铵溶解于甲苯。此时，缓慢进行了加热，并最终加热至液温达到75℃为止。然后，向该溶液中历时20分钟滴加了作为碱金属氢氧化物的氢氧化钠水溶液(氢氧化钠20g/水20g)。随后，进一步在75℃下搅拌了4小时。接着，用10质量％的盐酸中和烧瓶的内容物后，投入了大量的甲醇。由此使烧瓶内的液体产生了沉淀物。即，使烧瓶内的反应液中所含的产物再沉淀了。然后，通过过滤取出该沉淀物，用甲醇与水的质量比为80∶20的混合液洗涤三次后，在减压下以80℃干燥了3小时。
用1H-NMR(400MHz，CDCl3，TMS)分析了所得的固体。测定了NMR，结果在5～7ppm时确认到来源于乙烯基苄基(乙烯苄基)的峰。由此确认到所得的固体是于分子中在分子末端具有作为前述取代基的乙烯苄基的改性聚苯醚。具体而言，确认到所得的固体是经乙烯苄基化的聚苯醚。该所得的改性聚苯醚化合物是由上述式(10)表示且Y为二甲基亚甲基(由式(8)表示且式(8)中R32及R33为甲基的基团)且R1为氢原子且R2为亚甲基的改性聚苯醚化合物。
此外，以如下方式测定了改性聚苯醚的末端官能团数。
首先，准确称量了改性聚苯醚。将此时的重量设为X(mg)。然后，使该称量的改性聚苯醚溶解于25mL的二氯甲烷中，向该溶液中添加10质量％的氢氧化四乙铵(TEAH)的乙醇溶液(TEAH∶乙醇(体积比)＝15∶85)100μL后，使用UV分光光度计(株式会社岛津制作所制造的UV-1600)测定了318nm的吸光度(Abs)。然后，根据该测定结果，使用下式算出了改性聚苯醚的末端羟基数。
残存OH量(μmol/g)＝[(25×Abs)/(ε×OPL×X)]×106
在此，ε表示吸光系数，为4700L/mol·cm。此外，OPL是单元光路长度，为1cm。
此外，该算出的改性聚苯醚的残存OH量(末端羟基数)几乎为零，因此可知：改性前的聚苯醚的羟基几乎都被改性。由此，可知：与改性前的聚苯醚的末端羟基数相比的减少量是改性前的聚苯醚的末端羟基数。即，可知：改性前的聚苯醚的末端羟基数为改性聚苯醚的末端官能团数。也就是说，末端官能团数为2个。
此外，测定了改性聚苯醚在25℃的二氯甲烷中的特性粘数(IV)。具体而言，利用粘度计(肖特公司制造的AVS500Visco System)对改性聚苯醚的0.18g/45ml的二氯甲烷溶液(液温25℃)测定了改性聚苯醚的特性粘数(IV)。其结果是：改性聚苯醚的特性粘数(IV)为0.09dl/g。
此外，使用GPC测定了改性聚苯醚的分子量分布。然后，根据该所得的分子量分布算出了重均分子量(Mw)。其结果是：Mw为2300。
改性PPE2：
将聚苯醚的末端羟基用甲基丙烯酰基进行了改性的改性聚苯醚(具有式(11)所示结构，并且式(11)中R3为甲基、Y为二甲基亚甲基(以式(8)表示且式(8)中的R32及R33为甲基的基团)的改性聚苯醚化合物，沙伯基础创新塑料公司制造的SA9000，在25℃的二氯甲烷中的特性粘数(IV)0.085dl/g，重均分子量Mw2000，末端官能团数1.8个)
未改性的聚苯醚(未改性PPE)；聚苯醚(沙伯基础创新塑料公司制造的SA90，特性粘数(IV)0.083dl/g，末端羟基数1.9个，重均分子量Mw1700，以上述式(15)表示且Y为二甲基亚甲基(以式(8)表示且式(8)中的R32及R33为甲基的基团)的聚苯醚)
(固化剂)
DVB：二乙烯基苯(在分子末端具有2个碳-碳不饱和双键的热固性固化剂，新日铁住金株式会社制造的DVB810，分子量130)
TAIC：三烯丙基异氰脲酸酯(在分子末端具有3个碳-碳不饱和双键的热固性固化剂，日本化成株式会社制造的TAIC，重均分子量Mw249)
苊烯：JFE化学株式会社制造的苊烯
(其它)
Ricon181：苯乙烯-丁二烯共聚物(克雷威利(Cray Valley)公司制造的Ricon181)
环氧化合物：二环戊二烯环氧树脂(DIC株式会社制造的HP-7200)
氰酸酯化合物：双酚A型氰酸酯化合物(2，2-双(4-氰氧苯基)丙烷，日本龙沙株式会社(Lonza Japan Ltd.)制造的BADCy)
苯酚酚醛清漆树脂：苯酚酚醛清漆树脂(DIC株式会社制造的TD2131)
(引发剂)
PBP：α，α’-二(叔丁基过氧)二异丙基苯(日油株式会社制造的PERBUTYL P(PBP))
金属皂：辛酸锌(DIC株式会社制造的Zn-Octanate)
咪唑化合物：2-乙基-4-咪唑(四国化成工业株式会社制造的2E4MZ)
(填充材料)
二氧化硅1：经乙烯基硅烷处理的球状二氧化硅(株式会社雅都玛(AdmatechsCompany Limited)制造的SC2300-SVJ)
二氧化硅2：经环氧硅烷处理的球状二氧化硅(株式会社雅都玛制造的SC2300-SEJ)
[树脂组合物的制备方法]
接着，对树脂组合物的制备方法进行说明。
首先，以下述表1记载的配合比例，以固体成分浓度成为60质量％的方式，将除引发剂以外的各成分添加至甲苯中进行了混合。将该混合物加热至80℃，于80℃的状态搅拌了60分钟。然后，将该经搅拌的混合物冷却至40℃后，以下述表1记载的配合比例添加引发剂，从而得到了清漆状的固化性组合物(清漆)。将该混合物搅拌60分钟，由此制备了清漆状的树脂组合物(清漆)。
[覆金属箔层压板的制备方法]
接着，使所得的清漆浸透至玻璃布后，以100～170℃加热干燥约3～6分钟，由此制作了预浸料。上述玻璃布具体为日东纺绩株式会社制造的#1078型且为NE玻璃。此时，对树脂组合物的含量(树脂含量)进行了调节以成为约65质量％。
接着，将两片制得的预浸料重叠，在其两侧分别配置表1所示的下述金属箔作为被压体，在温度200℃、压力3MPa(兆帕)的条件下加热加压100分钟，制作了在两侧表面粘接有金属箔的覆金属箔层压板。
(金属箔)
铜箔-1：用在分子内具有氨基的硅烷偶联剂对整个表面进行了表面处理的铜箔(南亚塑料公司制造的TLC-V1，实施了氨基硅烷处理的铜箔，第一镍元素量：0.1原子％，第二镍元素量：2.0原子％，M面的十点平均粗糙度Rz：1.3μm，厚度：18μm)
铜箔-2：用在分子内具有氨基的硅烷偶联剂对整个表面进行了表面处理的铜箔(长春日本株式会社制造的VFPR1，实施了氨基硅烷处理的铜箔，第一镍元素量：0.7原子％，第二镍元素量：4.4原子％，M面的十点平均粗糙度Rz：1.3μm，厚度：18μm)
铜箔-3：用在分子内具有乙烯基的硅烷偶联剂对整个表面进行了表面处理的铜箔(古河电气工业株式会社制造的FV-WS，第一镍元素量：1.2原子％，第二镍元素量：5.0原子％，M面的十点平均粗糙度Rz：1.3μm，厚度：18μm)
铜箔-4：用在分子内具有氨基的硅烷偶联剂对整个表面进行了表面处理的铜箔(古河电气工业株式会社制造的FV-WS(氨基)，实施了氨基硅烷处理的铜箔，第一镍元素量：1.2原子％，第二镍元素量：5.0原子％，M面的十点平均粗糙度Rz：1.3μm，厚度：18μm)
[第一镍元素量及第二镍元素量]
以如下方式测定了前述第一镍元素量。
对于M面(接触面：与绝缘层接触一侧的表面)，进行了基于XPS的表面元素分析。应予说明，关于该表面元素分析而言，对于M面(接触面)，在真空下从垂直于M面的方向照射下述条件的X射线，调节了照射高度，使得处于能够以最强的强度检测出伴随试样的离子化而释放的光电子的位置。作为XPS，使用ULVAC-PHI株式会社制造的PHI 5000 Versaprobe，在下述的条件下进行了测定。
使用的X射线：单色Al-Kα射线
X射线束直径：约100μmφ(25W、15kV)
分析区域：约100μmφ
采用上述装置所具备的解析软件中内置的相对灵敏度系数，对通过上述测定而得到的值进行了定量换算。
其结果：测定了由XPS测得的相对于全部元素量的镍元素量。将该镍元素量设为第一镍元素量(M面最外侧表面中的镍元素量)。
以如下方式测定了前述第二镍元素量。
首先，使用Ar离子枪(2kV、7mA)，在真空下对在Si上形成有100nm的SiO2膜的晶片进行了溅射。这时，测定了通过溅射而使Si露出为止的时间。由该时间算出了通过溅射而去除SiO2的速度。然后，调整为使得该速度成为3nm/分钟的速度的条件。使用已调整为该3nm/分钟的速度的条件的Ar离子枪，采用与上述第一镍元素量的测定方法相同的方法，测定了在真空下对金属箔的M面(接触面)进行了1分钟溅射后的位置中的镍元素量。将此时得到的镍元素量设为第二镍元素量(溅射后的位置中的镍元素量)。
应予说明，表1中的“平均值”是指第一镍元素量和第二镍元素量的算术平均值。
[氮元素量]
与前述第一镍元素量的测定方法同样，对于金属箔的M面(接触面)进行了基于XPS的表面元素分析，测定了氮元素量。
[评价]
通过以下所示的方法对前述覆金属箔层压板(评价基板)进行了评价。
[传输损耗]
对评价基板(覆金属箔层压板)的处于一侧的金属箔(铜箔)进行加工，形成了10根线宽100～300μm、线长1000mm、线距20mm的布线。在形成有该布线的基板的形成有布线一侧的表面上层压两次前述预浸料两片以及金属箔(铜箔)，由此制作了三层板。应予说明，调节布线的线宽，以使制作了三层板后的布线的特性阻抗成为50Ω。
使用网络分析仪(是德科技(Keysight Technologies)公司制造的N5230A)，测定了所得三层板中形成的布线的20GHz时的传输损耗(透过损失)(dB/m)。
[绝缘可靠性]
在评价基板(覆金属箔层压板)的两侧表面上贴附干膜，进行曝光以形成指定的布线后，利用氯化铜水溶液对金属箔(铜箔)进行了蚀刻。由此，在绝缘层上形成了指定的布线。如图6所示，该布线是一对相对的梳齿状布线51。首先，该一对梳齿状布线51中，构成梳齿状布线51中的梳齿的布线52的布线宽(L)相等。其次，该梳齿状布线51中，一对相对的梳齿状布线51中各布线52被隔开并交替配置，前述布线52交替配置的区域(线重叠部)53中，布线间距离(S)相等。在形成有该布线的基板的各表面上层压两次前述预浸料两片以及金属箔(铜箔)，由此制作了三层板。作为该三层板，准备了前述布线中的布线宽/布线间距离(L/S)分别为80μm/80μm、100μm/100μm、100μm/150μm、及100μm/200μm的三层板。应予说明，表1中，将这些三层板分别记为80/80、100/100、100/150、及100/200。
在85℃、相对湿度85％的环境下，对所得的三层板中的前述相对的梳齿状布线间施加了100V的电压。每一小时测定了该布线间的电阻值。关于其结果，如果施加时间直到1000小时为止该电阻值均未低于108Ω，则评价为“○”。如果直至前述电阻值成为低于108Ω为止的施加时间为300小时以上且1000小时以下，则评价为“△”。如果直至前述电阻值成为低于108Ω为止的施加时间不足300小时，则评价为“×”。
[耐热性]
在制作前述评价基板时，使重叠的预浸料的片数为4片，从而得到了在两侧表面粘接有铜箔的覆铜箔层压板。将该形成的覆铜箔层压板切割成50mm×50mm，并且蚀刻而去除了两侧表面铜箔。将由此得到的评价用层压体浸渍于288℃的焊料槽中10秒钟。然后，以目视观察了浸渍后的层压体中有无发生膨胀。对两个层压体进行了该观察。如果没有确认到发生膨胀(若膨胀的发生数为0)，则评价为“○”。此外，如果确认到膨胀的发生，则评价为“×”。
上述各评价的结果示于表1。应予说明，关于各覆金属箔层压板，表示使用了在表1的金属箔栏中标记为“○”的铜箔。
由表1可知：在使用第一镍元素量(M面最外侧表面中的镍元素量)及第二镍元素量(溅射后的位置中的镍元素量)均为4.5原子％以下的金属箔的情形(实施例1～9)之下，与使用并非上述金属箔的其它金属箔的情形(比较例1～4)相比，绝缘可靠性高。此外，实施例1～9与作为绝缘层并非包含含有聚苯醚的树脂组合物的固化物的层的情形(比较例5)相比，传输损耗少。
本申请以2018年10月5日申请的日本国专利申请特愿2018-190283号为基础，其内容包含在本申请中。
为了表述本发明，上文中通过实施方式对本发明进行了适当且充分的说明，但应认识到本领域技术人员能够容易地对上述实施方式进行变更和/或改良。因此，本领域技术人员实施的变更实施方式或改良实施方式，只要是没有脱离权利要求书记载的权利要求的权利范围的水平，则该变更实施方式或该改良实施方式可解释为被包含在该权利要求的权利范围内。
产业上的可利用性
根据本发明，可以提供能够良好地制造信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板的覆金属箔层压板、带树脂的金属箔、以及树脂组合物。此外，根据本发明，还可以提供信号的传输速度快且绝缘可靠性高的布线板。

Claims (11)

1.一种覆金属箔层压板，其特征在于：
具备绝缘层、及与所述绝缘层的至少一侧表面接触的金属箔，其中，
所述绝缘层包含树脂组合物的固化物，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，
所述金属箔是如下的金属箔：
具备包含镍的防锈层，
在与所述绝缘层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且
在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
2.根据权利要求1所述的覆金属箔层压板，其特征在于：
所述第一镍元素量和所述第二镍元素量的算术平均值为3.0原子％以下。
3.根据权利要求1所述的覆金属箔层压板，其特征在于：
所述金属箔在与所述绝缘层接触一侧的表面中，存在由X射线光电子能谱能够确认的氮元素。
4.根据权利要求1所述的覆金属箔层压板，其特征在于：
所述金属箔在与所述绝缘层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的氮元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为2.0原子％以上。
5.根据权利要求1所述的覆金属箔层压板，其特征在于：
所述金属箔施予有铬酸盐处理及硅烷偶联剂处理中的至少任一者处理。
6.根据权利要求1所述的覆金属箔层压板，其特征在于：
所述金属箔为铜箔。
7.根据权利要求1所述的覆金属箔层压板，其特征在于：
与所述绝缘层接触一侧的表面的表面粗糙度以十点平均粗糙度计为2μm以下。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的覆金属箔层压板，其特征在于：
所述覆金属箔层压板用以制造布线间距离的最小值为150μm以下的布线板。
9.一种布线板，其特征在于：
具备绝缘层、及与所述绝缘层的至少一侧表面接触的布线，其中，
所述绝缘层包含树脂组合物或所述树脂组合物的半固化物，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，
所述布线是如下的布线：
具备包含镍的防锈层，
在与所述绝缘层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且
在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述绝缘层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
10.根据权利要求9所述的布线板，其特征在于：
具有多层所述绝缘层，
所述布线配置于所述绝缘层与所述绝缘层之间。
11.一种带树脂的金属箔，其特征在于：
具备树脂层、及与所述树脂层的至少一侧表面接触的金属箔，其中，
所述树脂层包含树脂组合物或所述树脂组合物的半固化物，所述树脂组合物含有聚苯醚化合物，
所述金属箔是如下的金属箔：
具备包含镍的防锈层，
在与所述树脂层接触一侧的表面中，由X射线光电子能谱测得的第一镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下；并且
在以SiO2换算计为3nm/分钟的速度的条件下，对与所述树脂层接触一侧的表面进行了1分钟溅射时，在该表面中，由X射线光电子能谱测得的第二镍元素量相对于由X射线光电子能谱测得的全部元素量为4.5原子％以下。
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