TWI820226B - 覆金屬積層板、配線板、附樹脂之金屬箔及樹脂組成物 - Google Patents
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Abstract
本發明之一面向為一種覆金屬積層板，其具備絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的金屬箔；前述絕緣層包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物的硬化物；前述金屬箔為下述金屬箔：前述金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2
換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
Description
本發明涉及覆金屬積層板、配線板、附樹脂之金屬箔及樹脂組成物。
發明背景
各種電子機器伴隨著資訊處理量大增，可裝設之半導體裝置的高積體化、配線的高密度化及多層化等的安裝技術正急速發展。而且作為各種電子機器使用之配線板，係要求為例如安裝於車輛之用途上之毫米波雷達基板等可對應高頻的配線板。
對配線板具備之配線傳輸訊號時，會產生形成配線之導體所造成的傳輸損失及配線周邊之衍生物所造成的傳輸損失等。而且已知對配線板具備之配線傳輸高頻訊號時，特別容易發生所述情況。因此，針對配線板力求降低訊號傳輸時的損失，以提高訊號之傳輸速度。而針對對應高頻的配線板尤其要求所述需求。為了滿足該需求，一般認為可採用介電常數及介電正切低的材料作為製造用來構成配線板之絕緣層所需的基板材料。這種基板材料可舉含有聚苯醚之樹脂組成物等。
使用所述含有聚苯醚之樹脂組成物作為基
板材料而獲得的覆金屬積層板，例如可舉專利文獻1中記載之覆金屬積層板。專利文獻1中記載了一種覆金屬積層板，其具備：絕緣層，其含有聚苯醚化合物且已硬化；金屬層，其與前述絕緣層接合；及中間層，其中介於前述絕緣層與前述金屬層之間且含有矽烷化合物；前述金屬層具有隔著前述中間層與前述絕緣層接合之接合面，且前述接合面之十點平均粗度Rz為0.5μm以上且4μm以下。根據專利文獻1，揭示了可獲得可製造已使訊號傳輸時之損失降低的印刷配線板之內容。
如上所述，還為了對應高頻而要求印刷配線板等之配線板進一步提高訊號的傳輸速度。又，針對可用在各種電子機器中的配線板，為了使相鄰之配線間不易因離子遷移等引起短路，會要求絕緣可靠性高。
另一方面，配線板隨著電路高密度化，持續發展配線寬度之細線化及配線間隔之窄化。配線間隔愈窄，相鄰之配線間就愈容易因離子遷移等引起短路。所以為了對應所述電路之高密度化，對配線板要求更高的絕緣可靠性。
先前技術文獻
專利文獻
專利文獻1：日本專利特開2016-28885號公報
發明概要
本發明是有鑑於上述情況而作成者，其目的在於提供
一種可適宜製造訊號傳輸速度快、且絕緣可靠性高之配線板的覆金屬積層板、附樹脂之金屬箔及樹脂組成物。且，本發明之目的在於提供一種訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高的配線板。
本發明之一面向為一種覆金屬積層板，其具備絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的金屬箔；前述絕緣層包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物的硬化物；前述金屬箔為下述金屬箔：前述金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
又，本發明之另一面向為一種配線板，其具備絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的配線；前述絕緣層包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；前述配線為下述配線：前述配線之與前述絕緣層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之
總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
又，本發明之另一面向為一種附樹脂之金屬箔，其具備樹脂層及與前述樹脂層之至少一表面相接的金屬箔；前述樹脂層包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；前述金屬箔為下述金屬箔：前述金屬箔之與前述樹脂層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述樹脂層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
又，本發明之另一面向為一種樹脂組成物，其係可用於形成覆金屬積層板所具備之絕緣層者，該覆金屬積層板具備前述絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的金屬箔；前述樹脂組成物含有聚苯醚化合物；前述金屬箔為下述金屬箔：前述金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以
下。
1:預浸體
2:樹脂組成物或樹脂組成物之半硬化物
3:纖維質基材
11:覆金屬積層板
12:絕緣層
13、43:金屬箔
14、52:配線
15:與絕緣層相接之側的表面(接觸面)
21、31:配線板
41:附樹脂之金屬箔
42:樹脂層
51:梳齒狀配線
53:配線交錯配置之區域(線重疊部)
S:配線間距離
L:配線寬度
圖1係顯示本發明實施形態之覆金屬積層板之一例的概略截面圖。
圖2係顯示本發明實施形態之預浸體之一例的概略截面圖。
圖3係顯示本發明實施形態之配線板之一例的概略截面圖。
圖4係顯示本發明實施形態之配線板之另一例的概略截面圖。
圖5係顯示本發明實施形態之附樹脂之金屬箔之一例的概略截面圖。
圖6係顯示在實施例中測定耐熱可靠性時使用之基板配線的概略圖。
用以實施發明之形態
以前認為在藉由局部去除覆金屬積層板所具備之金屬箔而形成配線所獲得的配線板中，即使在其因形成配線而露出之絕緣層表面上形成有其他絕緣層，該等絕緣層間依舊不存在源自金屬箔的導體。所以，以前一般認為，用於獲得配線板之覆金屬積層板所具備的金屬箔之種類等，不太會影響相鄰配線間所產生的短路。
然而，根據本發明人等研討發現，發生在相鄰配線間之離子遷移的產生難易度會因覆金屬積層板所具
備之金屬箔而有所不同。吾等認為，因形成配線而露出之絕緣層的表面上完全不存在源自金屬箔之導體時，可充分抑制發生在相鄰配線間之離子遷移，而可充分提高絕緣可靠性。由此推測，利用蝕刻去除覆金屬積層板中之金屬箔後，在露出之絕緣層的表面上可能會殘存極微少源自金屬箔的金屬成分。此時，可能殘存之金屬成分一般認為是在金屬箔之平均粗度大之面、即所謂的M面側，會有較多的作為防鏽劑使用之鎳(Ni)成分，而其影響大，故而著眼於Ni元素。並且，本發明人等進行各種研討的結果發現，作為與包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物之硬化物的絕緣層相接的金屬箔，若使用在與前述絕緣層相接之側的表面(接觸面)、與從該接觸面以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下濺鍍1分鐘後之位置(在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對前述接觸面濺鍍1分鐘後的表面)中的鎳元素量皆少的金屬箔，便可抑制相鄰配線間產生離子遷移。基於此，而完成了以下之本發明。
以下針對本發明之實施形態加以說明，惟本發明不受該等限定。
[覆金屬積層板]
本發明實施形態之覆金屬積層板具備絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的金屬箔。該覆金屬積層板11如圖1所示，可舉具備絕緣層12及接觸其兩面而存在之金屬箔13者等。又，前述覆金屬積層板亦可為金屬箔僅接觸備置於前述絕緣層之一表面者。另，圖1係顯示
本實施形態之覆金屬積層板11之構成的概略截面圖。
前述覆金屬積層板11中，前述絕緣層12包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物的硬化物。又，前述金屬箔13為下述金屬箔：前述金屬箔13之與前述絕緣層12相接之側的表面(接觸面)15中，相對於利用XPS測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法(X-ray Photoelectron Spectroscopy：XPS)測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對前述接觸面15濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用XPS測得之總元素量，利用XPS測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
所述覆金屬積層板，首先前述絕緣層包含使含有前述聚苯醚化合物之樹脂組成物硬化而得的硬化物，因此介電常數及介電正切低。基於此，吾等認為由前述覆金屬積層板獲得的配線板可減低因配線周邊之介電質所造成的傳輸損失，並可提高訊號之傳輸速度。
吾等認為，在由覆金屬積層板製造的配線板中，若使用前述金屬箔作為與前述絕緣層相接之金屬箔，則由前述覆金屬積層板製成之配線板中殘存於相鄰配線間之鎳元素量即少，亦即含有鎳元素之化合物的量即少。吾等推測，於所述配線間形成其他絕緣層時，存在於該配線間之絕緣層與新形成之其他絕緣層之間可良好接著。如此一來，存在於配線間之絕緣層若可與其他絕緣層良好接著，則在存在於配線間之絕緣層上就可將配線與配線之間
以其他絕緣層良好充填。吾等認為，若可將配線與配線之間以絕緣層良好充填，便可抑制相鄰配線間產生離子遷移。從而吾等認為，藉由使用前述金屬箔，可提高由覆金屬積層板製成之配線板的絕緣可靠性。
又，配線間距離一小，便有絕緣可靠性降低之傾向，然若使用所述覆金屬積層板，則即使配線間距離小，仍可將配線與配線之間以絕緣層良好充填，從而可抑制相鄰配線間產生離子遷移。
基於以上所述，吾等認為前述覆金屬積層板可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高的配線板。
(樹脂組成物)
本實施形態中使用之聚苯醚化合物只要在分子中具有聚苯醚鏈，即無特別限定。前述聚苯醚化合物，例如可為業經具碳-碳不飽和雙鍵之取代基進行末端改質的改質聚苯醚化合物，亦可為未改質之聚苯醚化合物。前述聚苯醚化合物宜包含前述改質聚苯醚化合物，且較宜為前述改質聚苯醚化合物。
前述改質聚苯醚化合物只要是業經具碳-碳不飽和雙鍵之取代基進行末端改質的聚苯醚，即無特別限定。
前述具碳-碳不飽和雙鍵之取代基並無特別限定。前述取代基可舉如下述式(1)或下述式(2)所示取代基等。
[化學式1]
式(1)中，R1表示氫原子或碳數1~10之烷基，R2表示碳數1~10之伸烷基或直接鍵結。
式(2)中，R3表示氫原子或碳數1~10之烷基。
前述式(1)所示取代基可舉如對乙烯基苄基及間乙烯基苄基等乙烯基苄基(vinyl benzyl/ethenyl benzyl)等。
前述式(2)所示取代基可舉如丙烯酸酯基及甲基丙烯酸酯基等。
前述改質聚苯醚於分子中具有聚苯醚鏈，例如宜於分子中具有下述式(3)所示重複單元。
式(3)中，m表示1~50。且，R4~R7分別獨立。
即，R4~R7可分別為相同基團，亦可為互異之基團。又，R4~R7表示氫原子、烷基、烯基、炔基、甲醯基、烷基羰基、烯基羰基或炔基羰基。其中又以氫原子及烷基為宜。
關於R4~R7，所列舉之各官能基具體上可列舉如下。
烷基並無特別限定，例如宜為碳數1~18之烷基，且碳數1~10之烷基較佳。具體上可舉如甲基、乙基、丙基、己基及癸基等。
又，烯基並無特別限定，例如宜為碳數2~18之烯基，且碳數2~10之烯基較佳。具體上可舉如乙烯基、烯丙基及3-丁烯基等。
又，炔基並無特別限定，例如宜為碳數2~18之炔基，且碳數2~10之炔基較佳。具體上可舉如乙炔基及丙-2-炔-1-基(prop-2-yn-1-yl；炔丙基)等。
又，烷基羰基只要是業經烷基取代之羰基即無特別限定，例如宜為碳數2~18之烷基羰基，且碳數2~10之烷基羰基較佳。具體上可舉如乙醯基、丙醯基、丁醯基、異丁醯基、三甲基乙醯基、己醯基、辛醯基及環己基羰基等。
另，烯基羰基只要是業經烯基取代之羰基即無特別限定，例如宜為碳數3~18之烯基羰基，且碳數3~10之烯基羰基較佳。具體上可舉如丙烯醯基、甲基丙烯醯基及巴豆醯基等。
又，炔基羰基只要是業經炔基取代之羰基即
無特別限定，例如宜為碳數3~18之炔基羰基，且碳數3~10之炔基羰基較佳。具體上可舉如炔丙醯基等。
本實施形態中使用之改質聚苯醚化合物的重量平均分子量(Mw)並無特別限定。具體而言，宜為500~5000，且800~4000較佳，1000~3000更佳。另，在此，重量平均分子量只要以一般分子量測定方法測得即可，具體上可舉使用凝膠滲透層析術(GPC)測得之值等。又，改質聚苯醚化合物於分子中具有式(3)所示重複單元時，m宜為可使改質聚苯醚化合物之重量平均分子量落在上述範圍內之數值。具體而言，m宜為1~50。
改質聚苯醚化合物之重量平均分子量若在所述範圍內，便具有聚苯醚所具備之優異的低介電特性，且硬化物之耐熱性更優異，不僅如此，成形性也相當良好。吾等以為其理由如下。以一般的聚苯醚來說，其重量平均分子量若在所述範圍內，便為分子量較低之物，故而有硬化物之耐熱性降低的傾向。關於這點，因為前述改質聚苯醚化合物於末端具有不飽和雙鍵，所以可獲得硬化物之耐熱性充分夠高者。又，改質聚苯醚化合物之重量平均分子量若在所述範圍內，便為分子量較低之物，因此成形性亦佳。所以，吾等認為，這種改質聚苯醚化合物可獲得不僅硬化物之耐熱性更優異且成形性亦佳者。
在本實施形態中使用之改質聚苯醚化合物中，改質聚苯醚每1分子之分子末端具有的前述取代基之平均個數(末端官能基數)並無特別限定。具體而言，宜為
1~5個，且1~3個較佳，1.5~3個更佳。該末端官能基數若太少，有不易獲得就硬化物之耐熱性而言夠充分之物的傾向。又，末端官能基數若太多，反應性會變得太高，有可能會發生例如樹脂組成物之保存性降低、或樹脂組成物之流動性降低等不良情況。即，如果使用這種改質聚苯醚，有可能因流動性不足等，而發生例如於多層成形時產生孔隙等的成形不良，從而產生不易獲得可靠性高的配線板等成形性之問題。
另，改質聚苯醚化合物之末端官能基數可舉表示改質聚苯醚化合物1莫耳中存在之所有改質聚苯醚化合物每1分子的前述取代基之平均值的數值等。該末端官能基數例如可藉由測定所得改質聚苯醚化合物中剩餘之羥基數，再從改質前之聚苯醚之羥基數算出減少量而測得。從該改質前之聚苯醚之羥基數減少的減少量，即為末端官能基數。而且，改質聚苯醚化合物中剩餘之羥基數的測定方法，可藉由於改質聚苯醚化合物之溶液中添加能與羥基聚集之四級銨鹽(氫氧化四乙銨)，並測定該混合溶液之UV吸光度而求得。
另，本實施形態中使用之改質聚苯醚化合物的固有黏度並無特別限定。具體而言，宜為0.03~0.12dl/g，且0.04~0.11dl/g較佳，0.06~0.095dl/g更佳。該固有黏度若太低，有分子量低之傾向，從而有不易獲得低介電常數或低介電正切等低介電性的傾向。又，固有黏度若太高，有黏度高、無法獲得充分的流動性，而
硬化物之成形性降低的傾向。因此，改質聚苯醚化合物之固有黏度只要在上述範圍內，便可實現優異的硬化物之耐熱性及成形性。
另，此處的固有黏度係在25℃之二氯甲烷中測得的固有黏度，更具體而言，例如係以黏度計測定0.18g/45ml之二氯甲烷溶液(液溫25℃)所得之值等。該黏度計可舉如Schott公司製AVS500 Visco System等。
前述改質聚苯醚化合物可舉例如下述式(4)所示改質聚苯醚化合物及下述式(5)所示改質聚苯醚化合物等。又，前述改質聚苯醚化合物可單獨使用該等改質聚苯醚化合物，亦可組合2種改質聚苯醚化合物來使用。
式(4)及式(5)中，R8~R15以及R16~R23分別
獨立表示氫原子、烷基、烯基、炔基、甲醯基、烷基羰基、烯基羰基或炔基羰基。X1及X2分別獨立表示具碳~碳不飽和雙鍵之取代基。A及B分別表示下述式(6)及下述式(7)所示重複單元。又，式(5)中，Y表示碳數20以下之直鏈狀、支鏈狀或環狀之烴。
式(6)及式(7)中，s及t分別表示0~20。R24~R27以及R28~R31分別獨立表示氫原子、烷基、烯基、炔基、甲醯基、烷基羰基、烯基羰基或炔基羰基。
前述式(4)所示改質聚苯醚化合物及前述式(5)所示改質聚苯醚化合物只要為滿足上述構成之化合物
即無特別限定。具體來說，前述式(4)及前述式(5)中，R8~R15以及R16~R23如上述，分別獨立。即，R8~R15以及R16~R23可分別為相同基團，亦可為互異之基團。又，R8~R15以及R16~R23表示氫原子、烷基、烯基、炔基、甲醯基、烷基羰基、烯基羰基或炔基羰基。其中又以氫原子及烷基為宜。
又，式(6)及式(7)中，s及t分別如上述以表示0~20為佳。而且，s及t以s與t之合計值表示1~30之數值為宜。因此，s表示0~20，t表示0~20，s與t之合計表示1~30更佳。另，R24~R27以及R28~R31分別獨立。即，R24~R27以及R28~R31可分別為相同基團，亦可為互異之基團。又，R24~R27以及R28~R31表示氫原子、烷基、烯基、炔基、甲醯基、烷基羰基、烯基羰基或炔基羰基。其中又以氫原子及烷基為宜。
R8~R31與上述式(3)中之R5~R8相同。
前述式(5)中，Y如上述，為碳數20以下之直鏈狀、支鏈狀或環狀之烴。Y可舉如下述式(8)所示基團等。
前述式(8)中，R32及R33分別獨立表示氫原子或烷基。前述烷基可舉如甲基等。又，式(8)所示基團可舉
如亞甲基、甲基亞甲基及二甲基亞甲基等，而該等中宜為二甲基亞甲基。
前述式(4)所示改質聚苯醚化合物之更具體例示，可舉例如下述式(9)所示改質聚苯醚化合物等。
前述式(5)所示改質聚苯醚化合物之更具體例示，可舉例如下述式(10)所示改質聚苯醚化合物及下述式(11)所示改質聚苯醚化合物等。
上述式(9)~式(11)中，s及t與上述式(6)及上述式(7)中之s及t相同。又，上述式(9)及上述式(10)中，R1及R2與上述式(1)中之R1及R2相同。又，上述式(10)及上述式(11)中，Y與上述(5)中之Y相同。又，上述式(11)中，R3與上述式(2)中之R3相同。
本實施形態中使用之改質聚苯醚化合物之合成方法，只要可合成業經具碳-碳不飽和雙鍵之取代基進行末端改質的改質聚苯醚化合物，即無特別限定。具體而言，可舉使具碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物對聚苯醚進行反應的方法等。
具碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物可舉如前述式(2)及(3)所示取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物等。前述鹵素原子具體上可舉氯原子、溴原子、碘原子及氟原子，而其中宜為氯原子。具碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成之化合物，更具體上可舉對氯甲基苯乙烯或間氯甲基苯乙烯等。
原料之聚苯醚只要是最後可合成預定改質聚苯醚化合物者，即無特別限定。具體而言，可舉以由2,6-二甲基酚、與2官能酚及3官能酚中之至少任一者所構成之聚苯醚或聚(2,6-二甲基-1,4-氧化苯)等聚苯醚為主成分者等。又，2官能酚係指於分子中具有2個酚性羥基之酚化合物，可舉如四甲基雙酚A等。而，3官能酚係指於分子中具有3個酚性羥基之酚化合物。
改質聚苯醚化合物之合成方法可舉上述方法。具體而言，係使聚苯醚及具碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物溶解於溶劑中並攪拌。藉此，聚苯醚及具碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物會進行反應，而可獲得本實施形態中所使用之改質聚苯醚化合物。
前述反應宜在鹼金屬氫氧化物存在下進行。藉此，吾等認為該反應可順利進行。此乃因為鹼金屬氫氧化物係作為脫鹵氫劑發揮作用，具體上係作為脫鹽酸劑發揮作用之故。即，鹼金屬氫氧化物會從聚苯醚之酚基及具碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物使鹵化氫脫離，藉此，具碳-碳不飽和雙鍵之取代基取代聚苯醚之酚基的氫原子而與酚基的氧原子鍵結。
鹼金屬氫氧化物只要是可作為脫鹵劑發揮作用者，即無特別限定，可舉如氫氧化鈉等。又，鹼金屬氫氧化物通常係在水溶液狀態下做使用，具體上可以氫氧化鈉水溶液做使用。
反應時間及反應溫度等反應條件會因具碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物而異，但只要為可順利進行如上述之反應的條件則無特別限定。具體上，反應溫度宜為室溫~100℃，且30~100℃較佳。又，反應時間宜為0.5~20小時，且0.5~10小時較佳。
反應時所用溶劑只要為可使聚苯醚及具碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物溶解，且不阻礙聚苯醚及具碳-碳不飽和雙鍵之取代基與鹵素原子鍵結而成的化合物之反應之物，即無特別限定。具體上可舉甲苯等。
上述反應宜在不僅有鹼金屬氫氧化物且相轉移觸媒亦存在之狀態下進行反應。即，上述反應宜在鹼金屬氫氧化物及相轉移觸媒存在下進行反應。藉此，吾等
認為上述反應可更順利進行。吾等以為其理由如下。因為，相轉移觸媒係一種具有可組入鹼金屬氫氧化物之功能、而可溶於水之類極性溶劑之相及有機溶劑之類非極性溶劑之相的二種相中並可在該等相間轉移的觸媒。具體上，在使用氫氧化鈉水溶液作為鹼金屬氫氧化物，且使用與水不相溶之甲苯等有機溶劑作為溶劑時，即使將氫氧化鈉水溶液滴至供於反應使用的溶劑，溶劑與氫氧化鈉水溶液也會呈現分離，而氫氧化鈉不易移動至溶劑中。如此一來，作為鹼金屬氫氧化物所添加的氫氧化鈉水溶液就很難對促進反應有所貢獻。相對於此，吾等認為若在鹼金屬氫氧化物及相轉移觸媒存在下進行反應，鹼金屬氫氧化物即會在被相轉移觸媒組入之狀態下移動至溶劑中，於是氫氧化鈉水溶液可易助於促進反應。因此，若在鹼金屬氫氧化物及相轉移觸媒之存在下進行反應，上述反應便能更順利進行。
相轉移觸媒並無特別限定，可舉如溴化四正丁銨等四級銨鹽等。
本實施形態中使用之樹脂組成物宜包含以上述方式獲得之改質聚苯醚化合物作為聚苯醚化合物。
前述未改質之聚苯醚化合物可舉如以由2,6-二甲基酚與2官能酚化合物及3官能酚化合物中之至少任一者所構成之聚苯醚或聚(2,6-二甲基-1,4-氧化苯)等聚苯醚為主成分者等。更具體來說，可舉如下述式(12)所示改質聚苯醚化合物及下述式(13)所示改質聚苯醚化合物等。
[化學式12]
式(12)及式(13)中，R8~R15以及R16~R23與式(4)及式(5)中之R8~R15以及R16~R23相同。具體上，R8~R15以及R16~R23分別獨立表示氫原子、烷基、烯基、炔基、甲醯基、烷基羰基、烯基羰基或炔基羰基。A及B分別表示上述式(6)及上述式(7)所示重複單元。又，式(13)中，Y與式(5)中之Y相同。具體上，Y表示碳數20以下之直鏈狀、支鏈狀或環狀之烴，可舉上述式(8)所示基團等。
前述式(12)所示聚苯醚化合物之更具體例示，可舉例如下述式(14)所示聚苯醚化合物等。
前述式(13)所示聚苯醚化合物之更具體例
示，可舉例如下述式(15)所示聚苯醚化合物等。
上述式(14)及式(15)中，s及t與上述式(6)及上述式(7)中之s及t相同。又，上述式(15)中，Y與上述式(13)中之Y相同。
前述聚苯醚化合物之重量平均分子量(Mw)宜為500~5000，且500~3000較佳。分子量若太低，有無法獲得就硬化物之耐熱性而言夠充分之物的傾向。又，分子量若太高，樹脂組成物之熔融黏度會變高而無法獲得充分的流動性，從而有無法充分抑制成形不良之傾向。因此，聚苯醚化合物之重量平均分子量若在上述範圍內，便可實現優異的硬化物之耐熱性及成形性。
另，此處的重量平均分子量具體上例如可使用凝膠滲透層析儀等進行測定。
前述聚苯醚化合物每1分子之分子末端之酚性羥基的平均個數(末端羥基數)宜為1~5個，且1.5~3個較佳。該末端羥基數若太少，有不易獲得就硬化物之耐熱性而言夠充分之物的傾向。又，末端羥基數若太多，例如恐有樹脂組成物之保存性降低或產生介電常數及介電正切變高等不良狀況之虞。
另外，此處的羥基數例如可從使用之聚苯醚化合物之製品之規格值得知。而且，此處的末端羥基數具體上可舉如表示聚苯醚化合物1莫耳中所存在之所有聚苯醚化合物每1分子之羥基平均值的數值等。
(硬化劑)
前述樹脂組成物亦可含有硬化劑。前述樹脂組成物中亦可不含硬化劑，但為含有前述改質聚苯醚化合物之樹脂組成物時，為了使前述改質聚苯醚化合物順利硬化，宜含有硬化劑。前述硬化劑係可與前述聚苯醚化合物進行反應而使包含前述聚苯醚化合物之樹脂組成物硬化的硬化劑。又，前述硬化劑只要是可使包含前述聚苯醚化合物之樹脂組成物硬化的硬化劑，即無特別限定。前述硬化劑可舉如：苯乙烯、苯乙烯衍生物、分子中具有丙烯醯基之化合物、分子中具有甲基丙烯醯基之化合物、分子中具有乙烯基之化合物、分子中具有烯丙基之化合物、分子中具有苊結構之化合物、分子中具有馬來亞醯胺基之化合物及分子中具有三聚異氰酸酯基之化合物等。
前述苯乙烯衍生物可舉如溴苯乙烯及二溴苯乙烯等。
前述分子中具有丙烯醯基之化合物為丙烯酸酯化合物。前述丙烯酸酯化合物可舉分子中具有1個丙烯醯基之單官能丙烯酸酯化合物、及分子中具有2個以上丙烯醯基之多官能丙烯酸酯化合物。前述單官能丙烯酸酯化合物可舉如丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸丙酯及丙
烯酸丁酯等。前述多官能丙烯酸酯化合物可舉如三環癸烷二甲醇二丙烯酸酯等二丙烯酸酯化合物等。
前述分子中具有甲基丙烯醯基之化合物為甲基丙烯酸酯化合物。前述甲基丙烯酸酯化合物可舉分子中具有1個甲基丙烯醯基之單官能甲基丙烯酸酯化合物、及分子中具有2個以上甲基丙烯醯基之多官能甲基丙烯酸酯化合物。前述單官能甲基丙烯酸酯化合物可舉如甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸丙酯及甲基丙烯酸丁酯等。前述多官能甲基丙烯酸酯化合物可舉如三環癸烷二甲醇二甲基丙烯酸酯等二甲基丙烯酸酯化合物等。
前述分子中具有乙烯基之化合物為乙烯基化合物。前述乙烯基化合物可舉分子中具有1個乙烯基之單官能乙烯基化合物(單乙烯基化合物)、及分子中具有2個以上乙烯基之多官能乙烯基化合物。前述多官能乙烯基化合物可舉如二乙烯基苯及聚丁二烯等。
前述分子中具有烯丙基之化合物為烯丙基化合物。前述烯丙基化合物可舉分子中具有1個烯丙基之單官能烯丙基化合物、及分子中具有2個以上烯丙基之多官能烯丙基化合物。前述多官能烯丙基化合物可舉如三聚異氰酸三烯丙酯(TAIC)等三聚異氰酸三烯丙酯化合物、二烯丙基雙酚化合物及酞酸二烯丙酯(DAP)等。
前述分子中具有苊結構之化合物為苊化合物。前述苊化合物可舉如苊、烷基苊類、鹵化苊類及苯基苊類等。前述烷基苊類可舉如1-甲基苊、3-甲基苊、4-甲
基苊、5-甲基苊、1-乙基苊、3-乙基苊、4-乙基苊、5-乙基苊等。前述鹵化苊類可舉如1-氯苊、3-氯苊、4-氯苊、5-氯苊、1-溴苊、3-溴苊、4-溴苊、5-溴苊等。前述苯基苊類可舉如1-苯基苊、3-苯基苊、4-苯基苊、5-苯基苊等。前述苊化合物可為如前述之分子中具有1個苊結構之單官能苊化合物，亦可為分子中具有2個以上苊結構之多官能苊化合物。
前述分子中具有馬來亞醯胺基之化合物為馬來亞醯胺化合物。前述馬來亞醯胺化合物可舉：分子中具有1個馬來亞醯胺基之單官能馬來亞醯胺化合物、及分子中具有2個以上馬來亞醯胺基之多官能馬來亞醯胺化合物及改質馬來亞醯胺化合物等。前述改質馬來亞醯胺化合物可舉如分子中一部分經胺化合物改質之改質馬來亞醯胺化合物、分子中一部分經聚矽氧化合物改質之改質馬來亞醯胺化合物、及分子中一部分經胺化合物及聚矽氧化合物改質之改質馬來亞醯胺化合物等。
前述分子中具有三聚異氰酸酯基之化合物為三聚異氰酸酯化合物。前述三聚異氰酸酯化合物可舉分子中更具有烯基之化合物(三聚異氰酸烯基酯化合物)等，可舉例如三聚異氰酸三烯丙酯(TAIC)等三聚異氰酸三烯基酯化合物等。
前述硬化劑在上述中又例如以前述多官能丙烯酸酯化合物、前述多官能甲基丙烯酸酯化合物、前述多官能乙烯基化合物、前述苯乙烯衍生物、前述烯丙基化
合物、前述馬來亞醯胺化合物、前述苊化合物及前述三聚異氰酸酯化合物等為佳，且前述多官能乙烯基化合物、前述苊化合物及前述烯丙基化合物較佳。又，前述多官能乙烯基化合物以二乙烯基苯為宜。又，前述苊化合物宜為苊。而前述烯丙基化合物宜為分子中具有2個以上烯丙基之三聚異氰酸烯丙酯化合物，且三聚異氰酸三烯丙酯(TAIC)較佳。
前述硬化劑可單獨使用上述硬化劑，亦可將2種以上組合來使用。
前述硬化劑之重量平均分子量無特別限定，例如宜為100~5000，100~4000較佳，100~3000更佳。前述硬化劑之重量平均分子量若太低，前述硬化劑有易從樹脂組成物之摻合成分系統揮發之疑慮。又，前述硬化劑之重量平均分子量若太高，樹脂組成物之清漆黏度或加熱成形時之熔融黏度有變太高之疑慮。因此，前述硬化劑之重量平均分子量若在所述範圍內，即可獲得硬化物之耐熱性更優異的樹脂組成物。吾等認為此乃是因為前述硬化劑可藉由與前述聚苯醚化合物之反應，使含有前述聚苯醚化合物之樹脂組成物順利硬化的緣故。另，在此，重量平均分子量只要以一般分子量測定方法測得即可，具體上可舉使用凝膠滲透層析術(GPC)測得之值等。
前述硬化劑中有助於與前述聚苯醚化合物反應之官能基於前述硬化劑每1分子的平均個數(官能基數)，會依前述硬化劑之重量平均分子量而異，例如宜為
1~20個，2~18個較佳。該官能基數若太少，有不易獲得就硬化物之耐熱性而言夠充分之物的傾向。又，官能基數若太多，反應性會變得太高，恐有例如樹脂組成物之保存性降低、或樹脂組成物之流動性降低等不良情況產生之疑慮。
相對於前述改質聚苯醚化合物與前述硬化劑之合計100質量份，前述改質聚苯醚化合物之含量宜為30~90質量份，且50~90質量份較佳。又，相對於前述改質聚苯醚化合物與前述硬化劑之合計100質量份，前述硬化劑之含量宜為10~70質量份，且10~50質量份較佳。即，前述改質聚苯醚化合物與前述硬化劑之含有比例，以質量比計宜為90：10~30：70，且90：10~50：50較佳。前述改質聚苯醚化合物及前述硬化劑之各含量只要是滿足上述比之含量，便可成為硬化物之耐熱性及阻燃性更優異的樹脂組成物。吾等認為，此乃因為前述改質聚苯醚化合物與前述硬化劑之硬化反應能順利進行的緣故。
前述樹脂組成物亦可含有氰酸酯化合物。前述樹脂組成物中亦可不含氰酸酯化合物，但為含有前述未改質聚苯醚化合物之樹脂組成物時，為了使前述未改質聚苯醚化合物順利硬化，宜含有氰酸酯化合物。
前述氰酸酯化合物宜使用每1分子之氰酸酯基的平均個數(平均氰酸酯基數)為2個以上的化合物。如此一來，氰酸酯基數一多，獲得之樹脂組成物之硬化物的耐熱性便會提高，故由此觀點來看為佳。
而，此處的前述氰酸酯化合物之平均氰酸酯
基數可從使用之前述氰酸酯樹脂之製品規格值得知。前述氰酸酯化合物之氰酸酯基數，具體上可舉如前述氰酸酯樹脂1莫耳中所存在之所有前述氰酸酯樹脂每1分子之氰酸酯基之平均值等。
前述氰酸酯化合物只要是可作為可用於製造積層板或電路基板之各種基板原料使用的氰酸酯化合物，即無特別限定。前述氰酸酯化合物具體上可舉：2,2-雙(4-氰酸酯苯基)丙烷(雙酚A型氰酸酯化合物)、酚醛型氰酸酯化合物、雙酚M型氰酸酯化合物、雙(3,5-二甲基-4-氰酸酯苯基)甲烷、2,2-雙(4-氰酸酯苯基)乙烷等。前述氰酸酯化合物亦包含屬前述各氰酸酯之聚合物的氰酸酯樹脂。該等可單獨使用或可將2種以上組合來使用。
前述樹脂組成物亦可含有環氧化合物。前述樹脂組成物中亦可不含環氧化合物，但為含有前述未改質聚苯醚化合物之樹脂組成物時，為了使前述未改質聚苯醚化合物順利硬化，宜含有環氧化合物。
前述環氧化合物可舉如1分子中具有2個以上環氧基之環氧化合物等。亦即，前述環氧化合物宜每1分子之環氧基平均個數(平均環氧基數)為2個以上，且2~7個較佳，2~6個更佳。平均環氧基數只要在上述範圍內，所得樹脂組成物之硬化物的耐熱性即佳，故由此觀點來看為佳。而，此處的平均環氧基數可從使用之環氧化合物之製品規格值得知。此處的平均環氧基數具體上可舉如表示環氧化合物1莫耳中所存在之所有環氧化合物每1分子之
環氧基平均值的數值等。
前述環氧化合物只要是可作為可用於製造積層板或電路基板之各種基板原料使用的環氧化合物，即無特別限定。前述環氧化合物，具體上可列舉：雙酚A型環氧化合物等雙酚型環氧化合物、二環戊二烯型環氧化合物、甲酚酚醛型環氧化合物、雙酚A酚醛型環氧化合物、聯苯芳烷基型環氧化合物及含萘環之環氧化合物等。環氧化合物亦包含屬前述各環氧化合物之聚合物的環氧樹脂。
為包含前述聚苯醚化合物、前述氰酸酯化合物及前述環氧化合物之樹脂組成物時，相對於前述聚苯醚化合物、前述氰酸酯化合物及前述環氧化合物之合計量100質量份，前述聚苯醚化合物之含量宜為10~40質量份。前述氰酸酯化合物之含量相對於前述合計量100質量份宜為20~40質量份。前述環氧化合物之含量相對於前述合計量100質量份宜為20~50質量份。
(其他成分)
本實施形態之樹脂組成物亦可在不損及本發明效果之範圍內，因應需要含有前述成分以外之成分(其他成分)。本實施形態之樹脂組成物所含其他成分可更包含例如：金屬皂、矽烷耦合劑、阻燃劑、引發劑、消泡劑、抗氧化劑、熱穩定劑、抗靜電劑、紫外線吸收劑、染料或顏料、滑劑及無機充填材等添加劑。又，前述樹脂組成物中除前述聚苯醚化合物外，亦可含有不飽和聚酯樹脂、熱硬化性聚醯亞胺樹脂、馬來亞醯胺化合物及改質馬來亞醯
胺化合物等熱硬化性樹脂。前述改質馬來亞醯胺化合物可舉如：分子中之至少一部分業經聚矽氧化合物改質之馬來亞醯胺化合物、及分子中之至少一部分業經胺化合物改質之馬來亞醯胺化合物等。
本實施形態之樹脂組成物如上述亦可含有金屬皂。前述金屬皂可舉如：由辛酸、環烷酸、硬脂酸、月桂酸及蓖蔴油酸、乙酸乙醯酯等有機酸，與鋅、銅、鈷、鋰、鎂、鈣及鋇等金屬所構成之金屬皂等。前述金屬皂可單獨使用亦可將2種以上組合來使用。為包含前述聚苯醚化合物、前述氰酸酯化合物及前述環氧化合物之樹脂組成物時，相對於前述聚苯醚化合物、前述氰酸酯化合物及前述環氧化合物之合計量100質量份，前述金屬皂之含量宜為0.001~0.01質量份。
本實施形態之樹脂組成物如上述亦可含有矽烷耦合劑。矽烷耦合劑可含於樹脂組成物中，亦可以已預先對樹脂組成物所含無機充填材進行表面處理之矽烷耦合劑形式來含有。該等之中，作為前述矽烷耦合劑，較宜以已預先對無機充填材進行表面處理之矽烷耦合劑形式來含有，且更宜如所述以已預先對無機充填材進行表面處理之矽烷耦合劑形式來含有，並再使樹脂組成物含有矽烷耦合劑。又，在為預浸體之情況時，亦可於該預浸體中以已預先對纖維質基材進行表面處理之矽烷耦合劑形式來含有。
前述矽烷耦合劑可舉如具有選自於由乙烯
基、苯乙烯基、甲基丙烯醯基、丙烯醯基、苯胺基所構成群組中之至少1種官能基的矽烷耦合劑等。即，該矽烷耦合劑可舉：具有乙烯基、苯乙烯基、甲基丙烯醯基、丙烯醯基及苯胺基中之至少1者作為反應性官能基，並具有甲氧基或乙氧基等水解性基之化合物等。
前述矽烷耦合劑之具有乙烯基者可舉例如乙烯基三乙氧基矽烷及乙烯基三甲氧基矽烷等。前述矽烷耦合劑之具有苯乙烯基者可舉例如對苯乙烯基三甲氧基矽烷及對苯乙烯基三乙氧基矽烷等。前述矽烷耦合劑之具有甲基丙烯醯基者，可舉如3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷及3-甲基丙烯醯氧基丙基乙基二乙氧基矽烷等。前述矽烷耦合劑之具有丙烯醯基者，可舉如3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷及3-丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷等。前述矽烷耦合劑之具有苯胺基者可舉例如N-苯基-3-胺丙基三甲氧基矽烷及N-苯基-3-胺丙基三乙氧基矽烷等。
本實施形態之樹脂組成物如上述亦可含有阻燃劑。藉由含有阻燃劑，可提高樹脂組成物之硬化物的阻燃性。前述阻燃劑並無特別限定。具體而言，在使用溴系阻燃劑等鹵素系阻燃劑之領域中，例如宜為熔點為300℃以上的伸乙基二五溴苯、伸乙基雙四溴醯亞胺、氧化十溴二苯及十四溴二苯氧基苯。吾等認為藉由使用鹵素
系阻燃劑可抑制在高溫時鹵素之脫離，而可抑制耐熱性降低。又，在要求無鹵素之領域中，則可舉如磷酸酯系阻燃劑、膦氮烯系阻燃劑、雙二苯基膦氧化物系阻燃劑及次膦酸鹽系阻燃劑。磷酸酯系阻燃劑之具體例可舉如磷酸二(二甲苯)酯之縮合磷酸酯。膦氮烯系阻燃劑之具體例可舉如苯氧基膦氮烯。雙二苯基膦氧化物系阻燃劑之具體例可舉如伸茬基雙二苯基膦氧化物。次膦酸鹽系阻燃劑之具體例可舉例如二烷基次膦酸鋁鹽之次膦酸金屬鹽。前述阻燃劑可將所例示之各阻燃劑單獨使用，亦可將2種以上組合來使用。
本實施形態之樹脂組成物如上述亦可含有引發劑(反應引發劑)。前述樹脂組成物即使不含引發劑，硬化反應仍得以進行。然而，依製程條件有時會很難維持高溫直到硬化進行，因此亦可添加反應引發劑。反應引發劑只要是可促進前述樹脂組成物之硬化反應者，即無特別限定。具體上，可舉如α,α'-雙(第三丁基過氧基-間異丙基)苯、2,5-二甲基-2,5-二(第三丁基過氧基)-3-己炔、過氧化苯甲醯、3,3',5,5'-四甲基-1,4-聯對苯醌、氯醌、2,4,6-三-第三丁基苯氧基、第三丁基過氧基異丙基單碳酸酯、偶氮雙異丁腈等氧化劑。又，可視需求併用羧酸金屬鹽等。如此一來，可更促進硬化反應。該等中又宜使用α,α'-雙(第三丁基過氧基-間異丙基)苯。α,α'-雙(第三丁基過氧基-間異丙基)苯的反應引發溫度較高，因此可抑制在預浸體乾燥時等無須硬化之時間點的硬化反應之促進，從而可抑制樹
脂組成物之保存性降低。並且，α,α'-雙(第三丁基過氧基-間異丙基)苯的揮發性低，因此在預浸體乾燥時或保存時不會揮發，穩定性良好。又，反應引發劑可單獨使用亦可將2種以上組合來使用。相對於前述聚苯醚化合物及前述硬化劑之合計量100質量份，前述引發劑之含量宜為0.5~5.0質量份。
本實施形態之樹脂組成物中如上述亦可含有無機充填材等充填材。充填材可舉用以提高樹脂組成物之硬化物之耐熱性及阻燃性而添加之物等，並無特別限定。又，藉由使其含有充填材，可進一步提高耐熱性及阻燃性等。充填材具體上可舉球狀二氧化矽等二氧化矽、氧化鋁、氧化鈦及雲母等金屬氧化物、氫氧化鋁、氫氧化鎂等金屬氫氧化物、滑石、硼酸鋁、硫酸鋇及碳酸鈣等。且，作為充填材，其中又以二氧化矽、雲母及滑石為宜，球狀二氧化矽較佳。又，充填材可單獨使用1種，亦可將2種以上組合來使用。且充填材可直接使用，亦可使用經以前述矽烷耦合劑進行表面處理者。而含有充填材時，其含有率(填料含量)相對於前述樹脂組成物宜為30~270質量%，較佳為50~250質量%。
(金屬箔)
前述金屬箔只要是下述金屬箔即無特別限定：前述金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面(接觸面)中，相對於利用XPS測得之總元素量，利用XPS測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/
分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用XPS測得之總元素量，利用XPS測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
另，前述金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面，係構成前述覆金屬積層板之前的前述金屬箔之表面，在前述覆金屬積層板中為接觸前述絕緣層之側的表面。具體上，當將前述金屬箔與前述預浸體積層來製造前述覆金屬積層板時，與前述絕緣層相接之側的表面意指前述金屬箔之要使接觸前述預浸體之側的表面，亦即為前述金屬箔之要使接觸前述預浸體之前的表面。在本說明書中，與前述絕緣層相接之側的表面亦稱為接觸面。又，所謂在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面進行1分鐘濺鍍後的該表面，係在與前述絕緣層相接之前已從前述接觸面進行前述濺鍍後的位置。亦即，所謂在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面進行1分鐘濺鍍後的該表面，係指已從前述接觸面在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下濺鍍1分鐘後的位置，以下有時亦會以此稱之。另，此處的濺鍍係在真空下之濺鍍。因此，前述覆金屬積層板係使用前述接觸面及前述位置中利用XPS測得之鎳元素量各在上述範圍內之金屬箔作為金屬箔來製造的覆金屬積層板。
在前述金屬箔中，前述接觸面中相對於利用XPS測得之總元素量，利用XPS測得之第1鎳元素量如上所
述為4.5原子%以下，且3.5原子%以下為佳，2.5原子%以下較佳。且，從前述接觸面在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下進行1分鐘濺鍍後之位置中，相對於利用XPS測得之總元素量，利用XPS測得之第2鎳元素量如上所述為4.5原子%以下，且4.0原子%以下為佳，3.0原子%以下較佳。並且，前述第1鎳元素量與前述第2鎳元素量之算術平均值宜為3.0原子%以下，且2.5原子%以下較佳，2.0原子%以下更佳。前述第1鎳元素量太少、或前述第2鎳元素量太少，則絕緣可靠性會下降，在由覆金屬積層板獲得之配線板中，有無法充分抑制相鄰配線間產生離子遷移的傾向。因此，前述第1鎳元素量及前述第2鎳元素量皆愈少愈好，但實際上0.1原子%左右即為極限。由此看來，前述第1鎳元素量及前述第2鎳元素量宜分別相對於利用XPS測得之總元素量為0.1~4.5原子%。另，前述第1鎳元素量與前述第2鎳元素量之算術平均值宜為0.5~3.0原子%。
另，XPS可使用一般的X射線光電子光譜法進行測定。具體上，可使用ULVAC-PHI,Inc.製造的PHI 5000 Versaprobe，在真空下對試料照射X射線來進行測定。
與前述絕緣層相接之側的表面(接觸面)上宜存在可利用XPS確認之氮元素。至於，可利用XPS確認的氮元素是指氮元素量為XPS之檢測極限以上，具體而言為0.05原子%以上。並且，前述接觸面之利用XPS測得之氮元素量相對於利用XPS測得之總元素量宜為2.0原子%以
上，2.5原子%以上較佳，3.0原子%以上更佳。前述接觸面上若存在包含前述氮元素之化合物，絕緣可靠性便更加提高。另一方面，前述氮元素量若過少，會有無法充分發揮藉由該氮元素之存在來提高絕緣可靠性之效果的傾向。由此可知，前述氮元素量越多越好，但實際上7.0原子%左右即為極限。由此看來，前述氮元素量宜為2.0~7.0原子%。
前述氮元素宜源自具有胺基之化合物中所含之氮原子，更宜源自具有胺基之矽烷耦合劑中所含之氮原子。所謂前述氮元素源自具有胺基之化合物中所含之氮原子，認為是包含前述氮元素之化合物係具有胺基之化合物。這種金屬箔具體上是具有經分子中具有胺基之矽烷耦合劑處理過之層作為後述矽烷耦合劑層的金屬箔。而且，吾等認為該具有胺基之化合物、即分子中具有胺基之矽烷耦合劑，可更有效發揮提高絕緣可靠性的效果。因此可獲得可適宜製造絕緣可靠性更高之配線板的覆金屬積層板。
在與前述絕緣層相接之側的表面(接觸面)、及從前述接觸面以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下濺鍍1分鐘後的位置上，作為可利用XPS確認之元素，除了鎳(Ni)元素及氮(N)元素以外，亦可存在選自銅(Cu)元素、碳(C)元素、氧(O)元素、矽(Si)元素、鉻(Cr)元素、鋅(Zn)元素及鈷(Co)元素等中之1種以上元素。該等元素的各元素量宜分別相對於利用XPS測得之總元素量例如為0~90原子%，0~80原子%較佳，0~70原子%更佳。
前述金屬箔只要是可成為配線板之配線的
金屬箔，其種類即無特別限定，而由提高訊號之傳輸速度等觀點來看則宜為銅箔。
前述金屬箔具體上可舉已對由可成為配線板之配線的金屬所構成之箔狀基材(金屬箔基材)施行各種處理的金屬箔等。前述處理只要是可對用於覆金屬積層板之金屬箔施行的處理，即無特別限定。前述處理可舉如粗化處理、耐熱處理、防鏽處理及矽烷耦合劑處理等。前述金屬箔可為施行過其中任一處理者，亦可為組合2種以上而施行過者。又，進行2種以上前述處理時，宜依序進行前述粗化處理、前述耐熱處理、前述防鏽處理及前述矽烷耦合劑處理。
前述金屬箔基材只要是由可成為配線板之配線的金屬所構成之基材，即無特別限定。例如，從提高訊號之傳輸速度等觀點來看，前述金屬箔基材宜為銅箔基材。前述銅箔基材含有銅即可，可舉例如由銅或銅合金所構成之箔狀基材等。前述銅合金可舉如含有銅與選自於由鎳、磷、鎢、砷、鉬、鉻、鈷及鋅所構成群組中之至少1種的合金等。
前述銅箔基材並無特別限定，而從提高訊號之傳輸速度的觀點或降低傳輸損失的觀點來看，銅或含銅合金的結晶粒徑宜大。具體上，銅箔基材宜含有銅或含銅合金之結晶粒徑以最大粒徑計為5μm以上之結晶粒，更宜含有10μm以上之結晶粒。又，最大粒徑為5μm以上之結晶粒所佔面積宜為20面積%以上，且40面積%以上較佳。
另，在此所謂最大粒徑係指在銅或含銅合金之結晶粒的各結晶粒中最長的徑長(長軸徑長)。
測定前述銅箔基材之結晶粒徑的方法並無特別限定，可舉如使用電子背向散射繞射法(Electron Backscattered Diffraction：EBSD)，測定前述銅箔基材之截面的方法。使用EBSD測定之方法，具體上可利用下述裝置進行測定：在具備搭載有蕭基(Schottky)電子槍之場發射型電子探針微量分析器(Field-Emission Electron Probe Micro Analyzer：FE-EPMA)的掃描型電子顯微鏡(Field-Emission Scanning Electron Microscope：FE-SEM)之FE-EPMA上裝有EBSD裝置的裝置。另，EBSD係指在對試料照射電子射線後，利用所產生(藉由照射電子射線而得)之反射電子繞射圖案(菊池圖案)，不僅解析結晶方位，並解析結晶分布等的技術。而且，進行EBSD的測定位置如上述為前述銅箔基材之截面，其位置並無特別限定，可舉如前述銅箔基材之截面中厚度方向的中央部附近等。前述測定位置並無特別限定，較具體而言可舉如其中心與前述銅箔基材之截面中之厚度方向的中心大致一致的200μm2之範圍等。根據EBSD，係繪製前述菊池圖案，而獲得Image Quality(IQ，影像品質)圖等。在該IQ圖中，晶粒邊界因結晶性紊亂而呈暗色，所以就其結果可繪出結晶粒。然後，使用EBSD解析用軟體，即可從所得IQ圖導出結晶粒徑及結晶粒徑之分布。如此一來，便可求出銅或含銅合金之結晶粒徑(最大徑長)與各粒徑所佔面積
率。
前述粗化處理可為製造金屬箔時通常會執行的粗化處理，並無特別限定，可列舉在屬被處理物之前述金屬箔基材等表面上形成粗化粒子的處理等。藉由該粗化處理，當前述金屬箔基材為銅箔基材時，銅箔表面上會覆蓋由銅或銅合金所構成之粗化粒子。由該粗化粒子構成之區域亦稱為粗化層。前述金屬箔亦可為形成有經前述粗化處理所形成之層(粗化層)者。
前述耐熱處理可為製造金屬箔時通常會執行的耐熱處理，並無特別限定，可舉如可形成含有鎳、鈷、銅及鋅之單體或合金之耐熱層的處理等。藉由該耐熱處理所形成的區域就算不呈現完全的層狀，依舊稱為耐熱層。前述金屬箔亦可為形成有經前述耐熱處理所形成之層(耐熱層)者。
前述防鏽處理可為製造金屬箔時通常會實施的防鏽處理，並無特別限定，宜為可形成含有鎳之防鏽層的處理。並且，前述防鏽處理亦可舉如鉻酸鹽處理等。藉由該防鏽處理所形成的區域就算不呈現完全的層狀，依舊稱為防鏽層。前述金屬箔亦可為形成有經前述防鏽處理所形成之層(防鏽層)者。
前述矽烷耦合劑處理可為製造金屬箔時通常會實施的矽烷耦合劑處理，並無特別限定，可舉如於屬被處理物之前述金屬箔基材等之表面上塗佈矽烷耦合劑的處理等。前述矽烷耦合劑處理可於塗佈矽烷耦合劑後使其
乾燥或加熱。藉由以矽烷耦合劑進行處理，可使矽烷耦合劑具有之烷氧基對屬被處理物之金屬等進行反應而鍵結。該所鍵結之藉由矽烷耦合劑所形成的區域即為矽烷耦合劑層。前述金屬箔亦可為形成有經前述矽烷耦合劑處理所形成之層(矽烷耦合劑層)者。
前述金屬箔具體上可舉具備金屬箔基材與配置在前述金屬箔基材上之被膜層的金屬箔。前述被膜層可舉如：前述粗化層、前述耐熱層、前述防鏽層及前述矽烷耦合劑層等。前述金屬箔就前述被膜層而言可單獨具備該等層，亦可積層具備有2種以上之層。又，前述被膜層由多層構成時，宜自前述金屬箔基材起依序具備前述粗化層、前述耐熱層、前述防鏽層及前述矽烷耦合劑層。
前述粗化層係藉由前述粗化處理獲得之層，當前述金屬箔基材為銅箔基材時，可舉如包含由銅或銅合金所構成之粗化粒子的層等。前述銅合金與前述銅箔基材中之銅合金相同。又，前述粗化層可舉：在形成對前述銅箔基材進行粗化處理而獲得之粗化粒子後，形成有由鎳、鈷、銅及鋅等之單體或合金所構成之粒子作為二次粒子及三次粒子之層等。亦即，前述粗化層亦可舉例如不僅含有前述粗化粒子還含有由鎳、鈷、銅及鋅等之單體或合金所構成之粒子的層等。
前述耐熱層可舉含有鎳、鈷、銅及鋅之單體或合金的層等。前述耐熱層可為單層亦可為2層以上之層。前述耐熱層可舉如積層有鎳層與鋅層之層等。
前述防鏽層可舉如：藉由防鏽處理所形成之含鎳之防鏽層、及藉由鉻酸鹽處理所形成之含鉻之層等。又，前述防鏽層例如可對具備前述耐熱層等之銅箔基材進行鉻酸鹽處理而獲得。前述防鏽層宜為前述含鎳之防鏽層。此外，在形成有前述含鎳之防鏽層作為前述防鏽層時，前述金屬箔即使形成有所述含鎳之防鏽層，依舊是前述第1鎳元素量及第2鎳元素量在上述範圍內的金屬箔。
前述矽烷耦合劑層係藉由以矽烷耦合劑進行處理而得之層。可舉如：藉由對具備前述防鏽層等之銅箔基材以矽烷耦合劑進行處理而獲得的層等。
前述矽烷耦合劑可舉：於分子中具有胺基之矽烷耦合劑、及於分子中具碳-碳不飽和雙鍵之矽烷耦合劑等。
前述於分子中具有胺基之矽烷耦合劑，可舉具有胺基作為反應性官能基且更具有甲氧基或乙氧基等水解性基之化合物等。前述於分子中具有胺基之矽烷耦合劑的具體例可舉：N-(2-胺乙基)-3-胺丙基甲基二甲氧基矽烷、N-(2-胺乙基)-3-胺丙基甲基二乙氧基矽烷、1-胺丙基三甲氧基矽烷、2-胺丙基三甲氧基矽烷、3-胺丙基三甲氧基矽烷、1,2-二胺丙基三甲氧基矽烷、3-胺基-1-丙烯基三甲氧基矽烷、3-胺丙基三乙氧基矽烷、3-三乙氧基矽基-N-(1,3-二甲基-亞丁基)丙基胺、N-苯基-3-胺丙基三甲氧基矽烷、N-(乙烯基苄基)-2-胺乙基-3-胺丙基三甲氧基矽烷、3-胺丙基三乙氧基矽烷、3-胺丙基三甲氧基矽烷、N-(2-
胺乙基)-3-胺丙基三甲氧基矽烷、N-(2-胺乙基)-3-胺丙基甲基二甲氧基矽烷、3-(N-苯基)胺丙基三甲氧基矽烷、N-(2-胺乙基)-3-胺丙基乙基二乙氧基矽烷、N-(2-胺乙基)-3-胺丙基三乙氧基矽烷、3-(N-苯乙烯基甲基-2-胺乙基胺基)丙基三甲氧基矽烷、雙(2-羥乙基)-3-胺丙基三乙氧基矽烷、N-甲基胺丙基三甲氧基矽烷、N-(3-丙烯醯氧基-2-羥丙基)-3-胺丙基三乙氧基矽烷、4-胺丁基三乙氧基矽烷、(胺乙基胺甲基)苯乙基三甲氧基矽烷、N-(2-胺乙基-3-胺丙基)參(2-乙基己氧基)矽烷、6-(胺己基胺丙基)三甲氧基矽烷、胺苯基三甲氧基矽烷、3-(1-胺基丙氧基)-3,3-二甲基-1-丙烯基三甲氧基矽烷、3-胺丙基參(甲氧基乙氧基乙氧基)矽烷、3-胺丙基三乙氧基矽烷、3-胺丙基三甲氧基矽烷、ω-胺基十一基三甲氧基矽烷、3-(2-N-苄基胺乙基胺丙基)三甲氧基矽烷、雙(2-羥乙基)-3-胺丙基三甲氧基矽烷、(N,N-二乙基-3-胺丙基)三甲氧基矽烷、(N,N-二甲基-3-胺丙基)三甲氧基矽烷、N-甲基胺丙基三甲氧基矽烷、N-苯基胺丙基三乙氧基矽烷及3-(N-苯乙烯基甲基-2-胺乙基胺基)丙基三乙氧基矽烷等。
前述於分子中具碳-碳不飽和雙鍵之矽烷耦合劑，具體上可列舉具有選自於由甲基丙烯醯氧基、苯乙烯基、乙烯基及丙烯醯氧基所構成群組中之至少1種官能基的矽烷耦合劑等。即，該矽烷耦合劑可舉具有甲基丙烯醯氧基、苯乙烯基、乙烯基及丙烯醯氧基中之至少1者作為反應性官能基且更具有甲氧基或乙氧基等水解性基的化
合物等。前述於分子中具碳-碳不飽和雙鍵之矽烷耦合劑可舉如以下之矽烷耦合劑等。於分子中具有甲基丙烯醯氧基之矽烷耦合劑可舉如：3-甲基丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二甲氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷、3-甲基丙烯醯氧基丙基甲基二乙氧基矽烷及3-甲基丙烯醯氧基丙基乙基二乙氧基矽烷等。於分子中具有苯乙烯基之矽烷耦合劑可舉如對苯乙烯基三甲氧基矽烷及對苯乙烯基三乙氧基矽烷等。於分子中具有乙烯基之矽烷耦合劑可舉如乙烯基三乙氧基矽烷及乙烯基三甲氧基矽烷等。又，於分子中具有丙烯醯氧基之矽烷耦合劑可舉如3-丙烯醯氧基丙基三甲氧基矽烷及3-丙烯醯氧基丙基三乙氧基矽烷等。
前述第1鎳元素量及前述第2鎳元素量例如可藉由在前述被膜層中調整含鎳之防鏽層等含鎳之層的厚度或含鎳之層中的鎳濃度等來調整。
前述氮元素可藉由做成使用有於分子中具有胺基之矽烷耦合劑之層的形態作為矽烷耦合劑層而存在。並且，其量(氮元素量)可藉由調整使用於分子中具有胺基之矽烷耦合劑而獲得之層作為矽烷耦合劑層的層厚度等來調整。
與前述絕緣層相接之側的表面(接觸面)之平均粗度以十點平均粗度計為2.0μm以下，1.8μm以下為佳，1.5μm以下更佳。前述金屬箔之與前述絕緣層接觸之接觸面的表面粗度愈低，可推測由覆金屬積層板製造而成
的配線與絕緣層之接觸面的平滑性就愈高，所以在使訊號傳輸時之損失降低的觀點上較為理想。另一方面，即使降低前述接觸面之表面粗度，以十點平均粗度Rz計0.2μm左右即為極限。而且，前述接觸面之表面粗度若太低，推測前述金屬箔與前述絕緣層之接觸面的平滑性也會變得太高，而有金屬箔與絕緣層之接著性降低的傾向。基於此觀點，亦以前述接觸面之表面粗度以十點平均粗度Rz計為0.2μm以上為佳。因此，前述接觸面之表面粗度以十點平均粗度Rz計宜為0.2~2.0μm，0.5~2.0μm較佳，0.6~1.8μm更佳，0.6~1.5μm最佳。
另，此處之表面粗度的十點平均粗度Rz是根據JIS B 0601：1994者，可以一般的表面粗度測定機等進行測定。具體上，例如可使用股份公司東京精密製造之表面粗度形狀測定機(SURFCOM500DX)進行測定。
前述金屬箔係以平均粗度大之面即所謂的M面作為與前述絕緣層接觸之側的表面。即，前述金屬箔係以其M面為前述接觸面。並且，只要在該M面側形成有如上述之被膜層即可。前述銅箔的平均粗度小的面、即所謂的S面與M面同樣地可形成有如上述之被膜層，不過亦可僅形成有前述防鏽層，而未形成前述被膜層亦可。
前述覆金屬積層板宜用於製造配線間距離之最小值為150μm以下的配線板。又，前述配線間距離之最小值宜為150μm以下，10~150μm較佳，20~150μm更佳。另，所謂配線間距離之最小值為150μm以下的配線
板，係指配線之至少一部分其配線間距離為150μm以下且此外之配線間距離可大於所述值的配線板。即，配線間距離無須全部在150μm以下，其最小值為150μm以下。前述配線間距離、亦即位在相鄰配線間之絕緣層的寬度愈小，愈可實現高密度化的配線板。另一方面，前述配線間距離若太小，有容易在配線間產生離子遷移的傾向。而，前述配線間距離之最小值若大，雖可抑制配線間產生離子遷移，但會阻礙配線板之高密度化。前述配線間距離若在上述範圍內，雖可達成配線板之高密度化，但有容易因離子遷移而引發短路的傾向。僅管如此，只要是由前述覆金屬積層板獲得之配線板，即使配線間距離為150μm以下，依舊可充分抑制因離子遷移所致之短路。即，只要是前述覆金屬積層板，即可適宜製造即使配線間距離小、依舊可抑制因離子遷移所致之短路之絕緣可靠性高的配線板。而且，即使配線間距離在150μm以下，只要可充分抑制在相鄰配線間產生離子遷移，即可良好實現高密度化之配線板。
使用前述覆金屬積層板來製造配線間距離為80~150μm之配線板時，在85℃且相對濕度85%之環境下對所得配線板之配線間施加100V之電壓時，以試驗(施加)時間為300小時以上且配線間之電阻為108Ω以上為佳，並以試驗(施加)時間為1000小時以上且配線間之電阻為108Ω以上較佳。又，前述時間以配線寬度/配線間距離(L/S)為100μm/150μm時之時間為宜，為100μm/150μm時之時間較佳，為80μm/80μm時之時間更佳。亦即，在配線
寬度/配線間距離(L/S)為80μm/80μm之配線板，前述時間最好大於1000小時。
(製造方法)
本實施形態中使用之樹脂組成物亦可調製成清漆狀來使用。例如，在製造預浸體時，為了浸潤至用以形成預浸體之基材(纖維質基材)中，可調製成清漆狀來使用。即，樹脂組成物亦可以調製成清漆狀者(樹脂清漆)來使用。所述清漆狀組成物(樹脂清漆)例如可依以下方式調製。
首先，將可溶解於有機溶劑之各成分投入有機溶劑中使其溶解。此時，亦可因應需求進行加熱。然後，添加視需求使用之不溶解於有機溶劑的成分，並使用球磨機、珠磨機、行星式混合器、輥磨機等進行分散直到成為預定的分散狀態為止，藉此調製清漆狀組成物。在此使用的有機溶劑，只要是可使可溶解於有機溶劑之各成分溶解且不阻礙硬化反應者，即無特別限定。具體上可列舉如甲苯或甲基乙基酮(MEK)等。
另，如上述，前述絕緣層中不僅可含有前述樹脂組成物之硬化物，亦可含有纖維質基材。該纖維質基材可舉與後述預浸體所含纖維質基材相同之物。
又，藉由使用前述樹脂組成物，不僅可獲得前述覆金屬積層板，還可如以下獲得預浸體、附樹脂之金屬箔及配線板。此時，亦可使用如上述之清漆狀組成物作為樹脂組成物。
如圖2所示，前述預浸體1具備前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物2與纖維質基材3。該預浸體1可舉在前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物2之中存在纖維質基材3者。即，該預浸體1具備前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物2與存在於前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物2之中的纖維質基材3。另，圖2係顯示本實施形態之預浸體1之一例的概略截面圖。
另，在本實施形態中，半硬化物意指使樹脂組成物在可進一步硬化之程度上硬化至中間狀態者。即，半硬化物係樹脂組成物呈半硬化狀態(經B階段化)者。例如，樹脂組成物一經加熱，剛開始黏度會緩慢地下降，然後開始硬化後，黏度又緩慢地上升。此時，半硬化便可舉從黏度開始上升後至完全硬化之前之期間的狀態等。
又，前述預浸體可以是如上述之具備前述樹脂組成物之半硬化物者，亦可以是具備未硬化之前述樹脂組成物本身者。即，可為具備前述樹脂組成物之半硬化物(B階段之前述樹脂組成物)與纖維質基材的預浸體，亦可為具備硬化前之前述樹脂組成物(A階段之前述樹脂組成物)與纖維質基材的預浸體。具體而言，可舉在前述樹脂組成物之中存在纖維質基材者。另，所謂前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物，亦可為已將前述樹脂組成物進行乾燥及加熱中之至少任一者。
前述預浸體之製造方法只要是可製造前述
預浸體的方法，即無特別限定。例如，可舉使樹脂組成物、例如調製成清漆狀之樹脂組成物浸潤至纖維質基材中的方法等。即，前述預浸體可舉使前述樹脂組成物浸潤至纖維質基材中而獲得者等。浸潤之方法只要是可使樹脂組成物浸潤至纖維質基材中之方法，即無特別限定。例如，不限於浸漬，可舉使用輥筒、模塗及棒塗之方法或噴霧等。又，預浸體之製造方法亦可於前述浸潤後，對浸潤有樹脂組成物之纖維質基材進行乾燥及加熱中之至少任一者。即，預浸體之製造方法可舉如：使調製成清漆狀之樹脂組成物浸潤至纖維質基材後使其乾燥之方法、使調製成清漆狀之樹脂組成物浸潤至纖維質基材後使其加熱之方法、及使調製成清漆狀之樹脂組成物浸潤至纖維質基材中且予以乾燥後進行加熱之方法等。
製造預浸體時使用的纖維質基材，具體上可舉如玻璃布、芳醯胺布、聚酯布、液晶聚合物(Liquid Crystal Plastic：LCP)不織布、玻璃不織布、芳醯胺不織布、聚酯不織布、紙漿紙及棉絨紙。另，若使用玻璃布，可獲得機械強度優異的積層板，尤以經過扁平處理加工的玻璃布為宜。前述玻璃布並無特別限定，可舉如E玻璃、S玻璃、NE玻璃、L玻璃及Q玻璃等由低介電常數玻璃構成之玻璃布。扁平處理加工具體上可藉由在適當壓力下以壓輥將玻璃布連續加壓，將線股壓縮成扁平來進行。另，纖維質基材之厚度例如可普遍使用0.01~0.3mm之物。
要將樹脂組成物(樹脂清漆)浸潤至纖維質基
材中，可藉由浸漬及塗佈等進行。該浸潤可視需求多次反覆進行。另，此時，亦可使用組成或濃度不同的多種樹脂組成物反覆浸潤，來調整成最後所希望的組成及浸潤量。
將浸潤有前述樹脂組成物(樹脂清漆)之纖維質基材，在所期望之加熱條件下例如80~180℃下加熱1~10分鐘。藉由加熱，使溶劑從樹脂清漆揮發，以減少或去除溶劑而獲得硬化前(A階段)或半硬化狀態(B階段)之預浸體。
本實施形態之覆金屬積層板之製造方法只要可製造前述覆金屬積層板，即無特別限定。前述覆金屬積層板之製造方法例如除了使用前述樹脂組成物及前述金屬箔以外，以與一般的覆銅積層板之製造方法同樣的方式即可獲得覆金屬積層板。例如，可舉例如使用前述預浸體之方法等。使用預浸體來製作覆金屬積層板之方法可舉以下方法等：將1片或多片預浸體重疊，進一步於其上下兩面或單面重疊前述銅箔，使前述金屬箔與前述預浸體接觸後，將之加熱加壓成形進行積層一體化。即，前述覆金屬積層板之製造方法具備下述步驟：獲得前述樹脂組成物之步驟；使前述樹脂組成物浸潤至纖維質基材中而獲得預浸體之步驟；於前述預浸體積層前述金屬箔並進行加熱加壓成形而獲得覆金屬積層板之步驟，且該覆金屬積層板具備包含前述樹脂組成物之硬化物的絕緣層，及與前述絕緣層之至少一表面相接的金屬箔。藉由該方法，可製作於雙面具備金屬箔之覆金屬積層板或於單面具備金屬箔之覆金屬
積層板。又，加熱加壓條件可根據要製造之積層板的厚度及預浸體所含樹脂組成物之種類等適當設定。例如，可將溫度設為170~210℃，壓力設為3.5~4MPa，且時間設為60~150分鐘。又，前述覆金屬積層板亦可不用預浸體來製造。例如，可舉將清漆狀樹脂組成物等塗佈於前述金屬箔上，於前述金屬箔上形成包含樹脂組成物之層後再進行加熱加壓之方法等。
[配線板]
本發明之其他實施形態的配線板具備絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的配線。即，該配線板於前述絕緣層之表面上具有配線。該配線板21如圖3所示，可舉：具備絕緣層12與配置成與絕緣層12兩面接觸之配線14者。又，前述配線板亦可為配線僅接觸備置於前述絕緣層之一面者。另，圖3係顯示本實施形態之配線板21之構成的截面圖。
前述絕緣層12可舉與前述覆金屬積層板之絕緣層相同的層。
前述配線14為下述配線：前述配線14之與前述絕緣層12相接之側的表面(接觸面)15中，相對於利用XPS測得之總元素量，利用XPS測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對前述接觸面15濺鍍1分鐘後，該表面(從前述接觸面15在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下濺鍍1分鐘後的位置)中相對於利用XPS測得之總元素量，利用XPS
測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下的配線。又，前述配線14可舉如將前述覆金屬積層板之金屬箔部分去除而形成的配線等。又，這類的配線可舉如利用減成法、加成法、半加成法(Semi Additive Process：SAP)、改良半加成法(Modified Semi Additive Process：MSAP)、化學機械研磨(CMP)、開溝、噴墨、刮刀及轉印等之方法所形成的配線等。
該配線板之訊號傳輸速度快，且絕緣可靠性高。
吾等以為其理由如下。在該配線板中，由於前述絕緣層中所含前述硬化物係使含有前述聚苯醚化合物之樹脂組成物硬化而獲得的硬化物，因此介電常數及介電正切低。基於此，吾等認為由前述覆金屬積層板獲得的配線板可減低因配線周邊之介電質所造成的傳輸損失，並可提高訊號之傳輸速度。而且，在前述配線板係使用前述配線作為與前述絕緣層相接之配線，藉此可提高絕緣可靠性。因此，前述配線板的訊號傳送速度快，且絕緣可靠性高。
本實施形態之配線板可如圖3所示為具有1層前述絕緣層者，亦可如圖4所示為具有多層前述絕緣層者。又，在具有多層前述絕緣層時，如圖4所示，前述配線可配置在多層前述絕緣層之表面上，亦可配置在前述絕緣層與前述絕緣層之間。如圖4所示，本實施形態之配線板31具有多層前述絕緣層12。而且，在前述配線板31中，
係在前述絕緣層12與前述絕緣層12之間配置配線14。而，圖4係顯示本發明實施形態之配線板31之另一例的概略截面圖。
圖4所示之配線板例如可以下述方式製造。於如圖3所示之配線板之至少單面上積層前述預浸體，進一步因應需求於其上積層金屬箔並進行加熱加壓成形。對以上述方式獲得之積層板表面的金屬箔進行蝕刻加工等，形成配線。藉此，可製造如圖4所示之多層配線板。
此種配線板是訊號之傳輸速度快且絕緣可靠性高的多層配線板。
前述配線板可如上述為具有多層前述絕緣層者，且配置在前述絕緣層與前述絕緣層之間之配線及配置於前述絕緣層上之配線的合計數(配線層之層數)宜為10層以上，且15層以上更佳。藉此，在多層配線板中可使配線更加高密度化，從而可進一步提升在多層絕緣層之較低的介電特性、在配線間之絕緣可靠性及在層間電路間之絕緣性。並且，還可獲得提高多層配線板之訊號的傳輸速度、降低訊號傳輸時之損失等效果。
只要是前述配線板，即使多層配線板具備導電性貫通孔之情況、即使具備導電性通孔之情況、或即使具備兩者之情況下，都依舊可在鄰接之貫通孔或通孔間維持優異的絕緣可靠性。
只要是前述配線板，則即使配線間距離之最小值為150μm以下，仍可確保優異的絕緣可靠性。藉由做
成所述配線間距離之最小值為150μm以下的配線板、亦即做成具有至少一部分包含使配線間距離為150μm以下之部位之配線的基板，可使基板內之配線更高密度，從而例如可縮小配線板。又，藉由做成配線寬度之最小值亦在150μm以下的配線板、亦即做成至少一部分包含使配線寬度為150μm以下之部位之配線的基板，可使基板內之配線更高密度化。若配線寬度之最小值也在150μm以下，則有時可縮短部分配線；此時，可進一步降低傳輸損失，且可進行更高速的傳輸。如圖6所示，在此配線間距離係相鄰配線與配線之間的距離(S)，配線寬度為與配線之長邊方向垂直的距離(L)。
[附樹脂之金屬箔]
本發明之其他實施形態的附樹脂之金屬箔具備樹脂層及與前述樹脂層之一表面相接的金屬箔。該附樹脂之金屬箔41如圖5所示，可舉具備樹脂層42與配置成與其一面接觸的金屬箔43者。另，圖5係顯示本實施形態之附樹脂之銅箔41之構成的截面圖。
前述樹脂層42係如上述之包含前述樹脂組成物(A階段之前述樹脂組成物)或前述樹脂組成物之半硬化物(B階段之前述樹脂組成物)者。又，前述樹脂層只要有包含前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物即可，且可包含或可不包含纖維質基材。又，纖維質基材可使用與預浸體之纖維質基材相同之物。另，金屬箔43與前述覆金屬積層板所具備之銅箔為相同之物。
所述附樹脂之金屬箔可適宜製造訊號傳輸速度更快且絕緣可靠性更高的配線板。
吾等以為其理由如下。由於前述樹脂層包含含有前述聚苯醚化合物之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物，因此若於製造配線板時使用前述附樹脂之金屬箔，則於前述樹脂層硬化而獲得的絕緣層中便含有前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物已硬化的硬化物。該硬化物係使含有前述聚苯醚化合物之樹脂組成物硬化而獲得的硬化物，所以介電常數及介電正切低。基於此，吾等認為前述配線板能夠減少配線周邊之介電質所造成的傳輸損失，並可提高訊號之傳輸速度。而且吾等認為，藉由使用前述金屬箔作為與前述樹脂層相接之金屬箔，可抑制在使用附樹脂之金屬箔所製成之配線板中相鄰配線間產生離子遷移。因此，藉由使用前述金屬箔，可提高由附樹脂之金屬箔製成之配線板的絕緣可靠性。基於以上所述，吾等認為前述附樹脂之金屬箔可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高的配線板。
本實施形態之附樹脂之金屬箔的製造方法只要是可製造前述附樹脂之金屬箔的方法，即無特別限定。前述附樹脂之金屬箔的製造方法除了使用前述樹脂組成物及前述金屬箔以外，以與一般的附樹脂之金屬箔的製造方法同樣方式即可獲得附樹脂之金屬箔。例如，可舉將前述樹脂組成物、例如已調製成清漆狀之樹脂組成物塗佈於前述金屬箔上之方法等。即，本發明實施形態之附樹脂
之金屬箔，可舉使前述樹脂組成物塗佈於前述金屬箔上而獲得者等。進行塗佈方法只要是可使樹脂組成物塗佈於金屬箔上之方法，即無特別限定。例如，可舉使用輥筒、模塗及棒塗之方法或噴霧等。又，附樹脂之金屬箔的製造方法亦可於前述塗佈後，對已塗佈樹脂組成物之金屬箔進行乾燥及加熱中之至少任一者。即，附樹脂之金屬箔的製造方法可舉如：使調製成清漆狀之樹脂組成物塗佈於金屬箔上後使其乾燥之方法、使調製成清漆狀之樹脂組成物塗佈於金屬箔上後使其加熱之方法、及使調製成清漆狀之樹脂組成物塗佈於金屬箔上並使其乾燥後進行加熱之方法等。另，已塗佈樹脂組成物之金屬箔可在期望之加熱條件下、例如在80~180℃下加熱1~10分鐘，獲得硬化前(A階段)或半硬化狀態(B階段)之附樹脂之金屬箔。
本發明如上述揭示了各種態樣之技術，將其中主要技術彙整如下。
本發明一態樣之覆金屬積層板，其特徵在於：具備絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的金屬箔；前述絕緣層包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物的硬化物；前述金屬箔為下述金屬箔：前述金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總
元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
根據所述構成，可提供一種可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高之配線板的覆金屬積層板。
吾等以為其理由如下。
首先，由於前述絕緣層中所含前述硬化物係使含有前述聚苯醚化合物之樹脂組成物硬化而獲得的硬化物，因此介電常數及介電正切低。基於此，吾等認為由前述覆金屬積層板製得的配線板可減低因配線周邊之介電質所造成的傳輸損失，並可提高訊號之傳輸速度。
本發明人等發現，在從覆金屬積層板製得之配線板中，相鄰配線間產生之短路的發生如上述會影響用以獲得配線板使用之覆金屬積層板所具備的金屬箔。基於此點，本發明人等針對各種研討之結果發現，使用下述金屬箔作為與包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物之硬化物的絕緣層相接的金屬箔，可抑制相鄰配線間產生離子遷移，該金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面、及在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對其與絕緣層相接之側的表面進行1分鐘濺鍍後之表面的鎳元素量，皆如上述相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量為4.5原子%以下。即，吾等認為藉由使用前述金屬箔，可抑制由覆金屬積層板製得之配線板中在相鄰配線間產生離子遷移。由此可知，藉由使用前述金屬箔，可提高由覆金屬積層板製成之配線板的絕緣可靠性。
基於以上所述，吾等認為前述覆金屬積層板可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高的配線板。
另，在前述覆金屬積層板中，前述第1鎳元素量與前述第2鎳元素量之算術平均值宜為3.0原子%以下。
根據所述構成，可提供一種可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性更高之配線板的覆金屬積層板。吾等認為此乃是因為藉由使用前述金屬箔，可抑制由覆金屬積層板製得之配線板中在相鄰配線間產生離子遷移的緣故。
又，在前述覆金屬積層板中，前述金屬膜宜於與前述絕緣層相接之側的表面存在可利用X射線光電子光譜法確認的氮元素。
根據所述構成，可提供一種可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性更高之配線板的覆金屬積層板。
[又，在前述覆金屬積層板中，前述金屬箔宜為：與前述絕緣層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之氮元素量為2.0原子%以上。
根據所述構成，可提供一種可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性更高之配線板的覆金屬積層板。
又，在前述覆金屬積層板中，前述金屬箔宜具備含鎳之防鏽層。
根據所述構成，可提供一種可適宜製造訊號
傳輸速度快且絕緣可靠性更高之配線板的覆金屬積層板。又，前述金屬箔具備含鎳之防鏽層，藉此可提高由覆金屬積層板製成之配線板中之配線的耐久性等。即使是如所述之具備含鎳之防鏽層的金屬箔，只要金屬板中之前述第1鎳元素量及前述第2鎳元素量在上述範圍內，所獲得之覆金屬積層板即可適宜製造訊號傳輸速度高且絕緣可靠性更高的配線板。
又，在前述覆金屬積層板中，前述金屬箔宜業經鉻酸鹽處理及矽烷耦合劑處理中之至少任一者處理。
根據所述構成，可提供一種可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性更高之配線板的覆金屬積層板。並且亦可提高由覆金屬積層板製成之配線板中之配線的耐久性等。
又，在前述覆金屬積層板中，前述金屬箔宜為銅箔。
根據所述構成，可提供一種可適宜製造訊號傳輸速度更快且絕緣可靠性高之配線板的覆金屬積層板。吾等認為，此乃因為配線板之配線係源自銅箔，所以可進一步減低傳輸損失的緣故。
又，在前述覆金屬積層板中，與前述絕緣層相接之側的表面的表面粗度以十點平均粗度計宜為2μm以下。
根據所述構成，可提供一種可適宜製造訊號傳輸速度更快且絕緣可靠性高之配線板的覆金屬積層板。
吾等以為其理由如下。吾等認為，前述金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面的表面粗度低，所以由前述覆金屬積層板製成之配線板所具備的配線與絕緣層之接觸面的平滑性亦高。一般認為，經由配線傳輸之訊號會藉由集膚效應而集中於構成配線之導體的表面附近。經由配線傳輸之訊號愈是高頻，該效應愈顯著。而且，當前述配線與前述絕緣層之接觸面為平滑時，流通於前述配線的訊號就會變成在高平滑性的表面附近流動，因此傳輸距離會變短。由此可知，該配線板可減少形成配線之導體所造成的傳輸損失，並可提高訊號之傳輸速度。
又，前述覆金屬積層板宜用於製造配線間距離之最小值為150μm以下的配線板。
配線間距離、亦即位在相鄰配線間之絕緣層的寬度若為150μm以下，有容易因離子遷移致使短路產生的傾向。僅管如此，只要是前述覆金屬積層板，便可適宜製造可抑制所述短路產生之絕緣可靠性高的配線板。而且，即使配線間距離在150μm以下，只要可在相鄰配線間充分抑制離子遷移之產生，即可良好實現高密度化之配線板。基於以上所述，前述覆金屬積層板可適宜用於製造配線間距離之最小值為150μm以下之經高密度化的配線板。
又，本發明之另一態樣的配線板，其特徵在於：具備絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的配線；前述絕緣層包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；前述配線為下述配線：前述配
線之與前述絕緣層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
根據所述構成，可提供一種訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高的配線板。
吾等以為其理由如下。
首先，由於前述絕緣層中所含前述硬化物係使包含前述聚苯醚化合物之樹脂組成物硬化而獲得的硬化物，因此介電常數及介電正切低。基於此，吾等認為前述配線板能夠減少配線周邊之介電質所造成的傳輸損失，並可提高訊號之傳輸速度。
所以在前述配線板中，藉由使用下述配線作為與包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物之硬化物之絕緣層相接的配線，可提高絕緣可靠性，該配線之與前述絕緣層相接之側的表面、及在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與該絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後之表面的鎳元素量，皆如上述相對於利用利用X射線光電子光譜法測得之總元素量為4.5原子%以下。
基於以上所述，吾等認為前述覆金屬積層板的訊號之傳輸速度快，且絕緣可靠性高。
又，在前述配線板中，宜具有多層前述絕緣層，並且前述配線宜配置在前述絕緣層與前述絕緣層之間。
根據所述構成，可提供一種訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高的多層配線板。
又，本發明之另一態樣的附樹脂之金屬箔，其特徵在於：具備樹脂層及與前述樹脂層之至少一表面相接的金屬箔；前述樹脂層包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；前述金屬箔為下述金屬箔：前述金屬箔之與前述樹脂層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述樹脂層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
根據本發明，可提供一種可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高之配線板的附樹脂之金屬箔。
吾等以為其理由如下。
首先，於前述樹脂層中包含含有前述聚苯醚化合物之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物。基於此，若在製造配線板時使用前述附樹脂之金屬箔，則於前述樹脂層硬化而獲得之絕緣層中即含有前述樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物已硬化的硬化物。即，該硬化物係使包含前述聚苯醚化合物之樹脂組成物硬化而獲得的
硬化物，所以介電常數及介電正切低。基於此，吾等認為前述配線板能夠減少配線周邊之介電質所造成的傳輸損失，並可提高訊號之傳輸速度。
作為與前述樹脂層相接之金屬箔，係與前述樹脂層相接之側的表面、及在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與該樹脂層相接之側的表面濺鍍1分鐘後之表面中的鎳元素量，皆如上述相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量為4.5原子%以下的金屬箔時，在使用前述附樹脂之金屬箔獲得的配線板中，會成為與前述絕緣層相接之側的表面、及以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與該絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後之表面中的鎳元素量，皆如上述相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量為4.5原子%以下的金屬箔。吾等認為藉由使用所述金屬箔，可抑制在使用附樹脂之金屬箔所製成之配線板中相鄰配線間之離子遷移的產生。因此，藉由使用前述金屬箔，可提高由附樹脂之金屬箔製成之配線板的絕緣可靠性。
基於以上所述，吾等認為前述附樹脂之金屬箔可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高的配線板。
又，本發明之另一態樣的樹脂組成物，其特徵在於：其係可用於形成覆金屬積層板所具備之絕緣層者，該覆金屬積層板具備前述絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的金屬箔；前述樹脂組成物含有聚苯醚化合物；前述金屬箔為下述金屬箔：前述金屬箔之與前述絕緣
層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
根據所述構成，可提供一種可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高之配線板的樹脂組成物。
根據本發明，可提供可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高之配線板的覆金屬積層板、附樹脂之金屬箔及樹脂組成物。且，根據本發明，可提供一種訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高的配線板。
以下，以實施例更具體說明本發明，惟本發明之範圍不限於此。
實施例
[實施例1~9及比較例1~3]
在本實施例中，針對調製樹脂組成物時使用之各成分加以說明。
(聚苯醚化合物)
改質PPE-1：
使聚苯醚與氯甲基苯乙烯反應所獲得之改質聚苯醚。
具體上係如以下方式使其反應所獲得之改質聚苯醚。
首先，於具備溫度調節器、攪拌裝置、冷卻設備及滴下漏斗之1公升的3口燒瓶中，饋入聚苯醚(SABIC Innovative Plastics公司製SA90，末端羥基數2個，重量平均分子量Mw1700)200g，對氯甲基苯乙烯與間氯甲基苯乙烯之質量比為50：50的混合物(東京化成工業股份公司製氯甲基苯乙烯：CMS)30g、作為相轉移觸媒之溴化四正丁銨1.227g及甲苯400g並予以攪拌。而且持續攪拌直到聚苯醚、氯甲基苯乙烯及溴化四正丁銨溶解於甲苯為止。這時，緩慢地加熱，並加熱到最後液溫成為75℃為止。接著，於該溶液中費時20分鐘滴下作為鹼金屬氫氧化物之氫氧化鈉水溶液(氫氧化鈉20g/水20g)。然後進一步在75℃下攪拌4小時。接下來，以10質量%之鹽酸將燒瓶之內容物進行中和後，投入大量的甲醇。如此一來，可於燒瓶內之液體中產生沉澱物。即，使燒瓶內之反應液所含產物再次沉澱。然後，藉由過濾取出該沉澱物，以甲醇與水之質量比為80：20的混合液洗淨3次後，在減壓下以80℃乾燥3小時。
將所得固體以1H-NMR(400MHz、CDCl3、TMS)進行分析。測定NMR的結果，於5~7ppm確認有源自乙烯基苄基(vinyl benzyl/ethenyl benzyl)的尖峰。藉此得以確認，所得固體是於分子末端在分子中具有乙烯基苄基作為前述取代基的改質聚苯醚。具體而言，確認為經乙烯基苄基化之聚苯醚。該所得改質聚苯醚化合物係上述式(10)所示之改質聚苯醚化合物，且Y為二甲基亞甲基(為
式(8)所示之基且式(8)中之R32及R33為甲基)，R1為氫原子，R2為亞甲基。
又，以以下方式測定改質聚苯醚之末端官能基數。
首先，正確秤量改質聚苯醚。令此時的重量為X(mg)。然後，使該秤量出之改質聚苯醚溶解於25mL二氯甲烷中，並於該溶液中添加100μL之10質量%氫氧化四乙銨(TEAH)之乙醇溶液(TEAH：乙醇(體積比)=15：85)後，使用UV分光光度計(股份公司島津製作所製UV-1600)，測定318nm之吸光度(Abs)。接著，從該測定結果以下述式算出改質聚苯醚之末端羥基數。
剩餘OH量(μmol/g)=[(25×Abs)/(ε×OPL×X)]×106
在此，ε表示吸光係數，為4700L/mol‧cm。又，OPL為測試槽光徑長度，為1cm。
然後，由所算出之改質聚苯醚的剩餘OH量(末端羥基數)幾乎為零的結果可知，改質前之聚苯醚的羥基幾乎都已被改質。由此可知，從改質前之聚苯醚的末端羥基數減少的減少量，即為改質前之聚苯醚的末端羥基數。即可知，改質前之聚苯醚的末端羥基數為改質聚苯醚之末端官能基數。亦即，末端官能基數為2個。
又，測定改質聚苯醚在25℃之二氯甲烷中的固有黏度(IV)。具體而言，係以黏度計(Schott公司製AVS500 Visco System)測定改質聚苯醚在0.18g/45ml之二氯甲烷溶液(液溫25℃)中之改質聚苯醚的固有黏度
(IV)。其結果，改質聚苯醚之固有黏度(IV)得0.09dl/g。
又，用GPC測定改質聚苯醚之分子量分布。然後，從所得分子量分布算出重量平均分子量(Mw)。其結果，Mw得2300。
改質PPE2：
聚苯醚之末端羥基業經甲基丙烯醯基改質的改質聚苯醚(具有式(11)所示結構，且式(11)中，R3為甲基，Y為二甲基亞甲基(式(8)中所示之基且式(8)中之R32及R33為甲基)的改質聚苯醚化合物，SABIC Innovative Plastics公司製SA9000，在25℃之二氯甲烷中之固有黏度(IV)為0.085dl/g，重量平均分子量Mw2000，末端官能基數1.8個)
未改質之聚苯醚(未改質PPE)：聚苯醚(SABIC Innovative Plastics公司製SA90，固有黏度(IV)0.083dl/g，末端羥基數1.9個，重量分子量Mw1700，上述式(15)所示之Y為二甲基亞甲基(如式(8)所示，式(8)中之R32及R33為甲基之基)的聚苯醚)
(硬化劑)
DVB：二乙烯基苯(於分子末端具有2個碳-碳不飽和雙鍵的熱硬化性硬化劑，新日鐵住金股份公司製DVB810，分子量130)
TAIC：三聚異氰酸三烯丙酯(於分子末端具有3個碳-碳不飽和雙鍵的熱硬化性硬化劑，日本化成股份公司製TAIC，重量平均分子量Mw249)
苊：JFE Chemical Corporation製造之苊
(其他)
Ricon181：苯乙烯丁二烯共聚物(Cray Valley公司製Ricon181)
環氧化合物：二環戊二烯環氧樹脂(DIC股份公司製HP-7200)
氰酸酯化合物：雙酚A型氰酸酯化合物(2,2-雙(4-氰酸酯苯基)丙烷，Lonza Japan股份公司製BADCy)
苯酚酚醛樹脂：苯酚酚醛樹脂(DIC股份公司製TD2131)
(引發劑)
PBP：α,α'-二(第三丁基過氧基)二異丙基苯(日油股份公司製PERBUTYL P(PBP))
金屬皂：辛酸鋅(DIC股份公司製Zn-Octanate
咪唑化合物：2-乙基-4-咪唑(四國化成工業股份公司製2E4MZ)
(充填材)
二氧化矽1：經乙烯基矽烷處理之球狀二氧化矽(股份公司Admateehs製SC2300-SVJ)
二氧化矽2：經環氧矽烷處理之球狀二氧化矽(股份公司Admatechs製SC2300-SEJ)
[樹脂組成物之調製方法]
接下來說明樹脂組成物之調製方法。
首先，將引發劑以外之各成分以下述表1中
記載之摻混比率，以固體成分濃度成為60質量%的方式添加至甲苯中予以混合。將該混合物加熱至80℃並在80℃之狀態下攪拌60分鐘。然後，將該經攪拌之混合物冷卻至40℃後，依下述表1記載之摻合比率添加引發劑，藉此獲得清漆狀硬化性組成物(清漆)。再將該混合物攪拌60分鐘，藉以調製出清漆狀樹脂組成物(清漆)。
[覆金屬積層板之調製方法]
接著使所得清漆浸潤至玻璃布中後，在100~170℃下加熱乾燥約3~6分鐘藉此製造出預浸體。上述玻璃布具體上為日東紡績股份公司製#1078型號之NE玻璃。屆時，將樹脂組成物之含量(樹脂含量)調整成約65質量%。
接著，將製得之預浸體2片疊合，並於其兩側分別配置表1所示之下述金屬箔而做成被壓體後，在溫度200℃、壓力3MPa(mega pascal：兆帕)之條件下進行100分鐘加熱加壓而製出兩面接著有金屬箔的覆金屬積層板。
(金屬箔)
銅箔-1：整面經於分子中具有胺基之矽烷耦合劑進行表面處理的銅箔(南亞塑膠公司製TLC-V1，經胺基矽烷處理過的銅箔，第1鎳元素量：0.1原子%，第2鎳元素量：2.0原子%，M面之十點平均粗度Rz：1.3μm，厚度：18μm)
銅箔-2：整面經於分子中具有胺基之矽烷耦合劑進行表面處理的銅箔(長春Japan股份公司製VFPR1，經胺基矽
烷處理過的銅箔，第1鎳元素量：0.7原子%)，第2鎳元素量：4.4原子%，M面之十點平均粗度Rz：1.3μm，厚度：18μm)
銅箔-3：整面經於分子中具有乙烯基之矽烷耦合劑進行表面處理的銅箔(古河電氣工業股份公司FV-WS，第1鎳元素量：1.2原子%，第2鎳元素量：5.0原子%，M面之十點平均粗度Rz：1.3μm，厚度：18μm)
銅箔-4：整面經於分子中具有胺基之矽烷耦合劑進行表面處理的銅箔(古河電氣工業股份公司FV-WS(胺基)，經胺基矽烷處理過的銅箔，第1鎳元素量：1.2原子%，第2鎳元素量：5.0原子%，M面之十點平均粗度Rz：1.3μm，厚度：18μm)
[第1鎳元素量及第2鎳元素量]
前述第1鎳元素量係以下述方式進行測定。
對M面(接觸面：與絕緣層相接之側的表面)利用XPS進行表面元素分析。而，該表面元素分析是在M面(接觸面)上，在真空下對M面從垂直方向照射下述條件之X射線，並調整照射高度，在可以最強強度測得隨著試料離子化釋出之光電子之位置進行。XPS是使用ULVAC-PHI,Inc.製PHI 5000 Versaprobe，以下述條件進行測定。
使用X射線：單色Al-Kα線
X射線光束直徑：約100μmφ(25W、15kV)
分析區域：約100μmφ
利用組入上述裝置所具備之解析軟體中的相對感度係數，將上述測定所得之值進行定量換算。
其結果，可測出相對於利用XPS測定之總元素量的鎳元素量。將該鎳元素量作為第1鎳元素量(M面最表面之鎳元素量)。
前述第2鎳元素量係以下述方式進行測定。
首先，用Ar離子槍(2kV、7mA)於真空下對Si上成膜有100nm之SiO2之晶圓進行濺鍍。此時，測定藉由進行濺鍍直到Si露出為止之時間。由該時間算出利用濺鍍去除SiO2之速度。並且，將該速度調整成3nm/分鐘之速度的條件。利用與上述第1鎳元素量之測定方法相同的方法，來測定利用已調整成該3nm/分鐘之速度之條件的Ar離子槍，在真空下對金屬箔之M面(接觸面)濺鍍1分鐘後之位置的鎳元素量。並以此時所得之鎳元素量作為第2鎳元素量(濺鍍後之位置的鎳元素量)。
另，表1中之「平均值」係第1鎳元素量與第2鎳元素量之算術平均值。
[氮元素量]
以與前述第1鎳元素量之測定方法同樣地，對金屬箔之M面(接觸面)利用XPS進行表面元素分析，測定氮元素量。
(評估)
利用以下所示方法評估前述覆金屬積層板(評估基板)。
[傳輸損失]
將評估基板(覆金屬積層板)之其中一金屬箔(銅箔)加工後，形成10條線寬100~300μm、線長1000mm、線間20mm之配線。於形成有該配線之基板中形成有配線之側的表面上2次積層前述預浸體2片及金屬箔(銅箔)，藉以做出3層板。此外，調整配線之線寬使製出3層板後之配線特性阻抗成為50Ω。
形成於所得3層板上之配線在20GHz下的傳輸損失(通過損失)(dB/m)係利用網路分析器(Keysight Technologies股份公司製N5230A)所測定。
[絕緣可靠性]
於評估基板(覆金屬積層板)兩面貼附乾膜後，進行曝光而形成預定之配線，然後利用氯化銅水溶液蝕刻金屬箔(銅箔)。如此一來便於絕緣層上形成有預定之配線。如圖6所示，該配線為一對相對向之梳齒狀配線51。首先，該一對梳齒狀配線51中，構成梳齒狀配線51之梳齒的配線52之配線寬度(L)相等。而且，該梳齒狀配線51在一對相對向之梳齒狀配線51中，各配線52是相間隔且交錯配置，且在前述配線52交錯配置之區域(線重疊部)53中配線間距離(S)相等。於形成有所述配線之基板的各個表面上將前述預浸體2片及金屬箔(銅箔)積層2次，藉以做出3層板。作為該3層，分別準備了前述配線之配線寬度/配線間距離(L/S)為80μm/80μm、100μm/100μm、100μm/150μm及100μm/200μm之物。另，在表1中分別表記為80/80、
100/100、100/150及100/200。
在85℃且相對濕度85%之環境下，對所得3層板之前述相對向之梳齒狀配線間施加100V電壓。並且每小時測定該配線間之電阻值。其結果，該電阻值若在施加時間達1000小時時小於108Ω，即評估為「○」。前述電阻值小於108Ω的施加時間若為300小時以上且1000小時以下，評估為「△」；前述電阻值小於108Ω的施加時間若低於300小時，則評估為「×」。
[耐熱性]
製作前述評估基板時，藉由將預浸體重疊的片數設為4片，而獲得兩面接著有銅箔之覆銅箔積層板。將該形成之覆銅箔積層板裁切成50mm×50mm後，蝕刻並去除兩面銅箔。將以上述方法獲得之評估用積層體浸漬於288℃之焊槽中10秒。然後，以肉眼觀察浸漬後的積層體有無產生膨脹。對2個積層體進行該觀察。未觀察到膨脹產生時(產生之膨脹數為0時)，評估為「○」。又，確認有產生膨脹，則評估為「×」。
將上述各評估之結果列於表1。另，各覆金屬積層板表示使用在表1之金屬箔欄位中附有「○」符號之銅箔。
[表1]
由表1可知，在使用第1鎳元素量(M面最表面之鎳元素量)及第2鎳元素量(濺鍍後之位置的鎳元素量)皆為4.5原子%以下之金屬箔的情況下(實施例1~9)，相較於使用了非該金屬箔之情況(比較例1~4)，絕緣可靠性較高。又，實施例1~9比起絕緣層非包含含有聚苯醚之樹脂組成物之硬化物之層的情況(比較例5)，傳輸損失更少。
本申請案係以已於2018年10月5日提申之日本專利申請案特願2018-190283為基礎，且本申請案包含其內容。
為了闡述本發明，在上述藉由實施形態適當且充分說明了本發明，惟應知悉，只要是熟知此項技藝之人士即可輕易地變更及/或改良上述實施形態。因此，熟知此項技藝之人士實施之變更形態或改良形態，只要未脫離申請專利範圍所載請求項的權利範圍，即可解釋為該請求項之權利範圍含括該變更形態或該改良形態。
產業上之可利用性
根據本發明，可提供一種可適宜製造訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高之配線板的覆金屬積層板、附樹脂之金屬箔及樹脂組成物。且，根據本發明，可提供一種訊號傳輸速度快且絕緣可靠性高的配線板。
11:覆金屬積層板
12:絕緣層
13:金屬箔
15:與絕緣層相接之側的表面(接觸面)
Claims (12)
- 一種覆金屬積層板，其特徵在於：具備絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的金屬箔；前述絕緣層包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物的硬化物；前述金屬箔具備含鎳之防鏽層；且前述金屬箔為下述金屬箔：前述金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
- 如請求項1之覆金屬積層板，其中前述第1鎳元素量與前述第2鎳元素量之算術平均值為3.0原子%以下。
- 如請求項1之覆金屬積層板，其中前述金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面存在可利用X射線光電子光譜法確認的氮元素。
- 如請求項1之覆金屬積層板，其中前述金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之氮元素量為2.0原子%以上。
- 如請求項1之覆金屬積層板，其中前述金屬箔業經鉻酸鹽處理及矽烷耦合劑處理中之至少任一者處理過。
- 如請求項1之覆金屬積層板，其中前述金屬箔為銅箔。
- 如請求項1之覆金屬積層板，其中與前述絕緣層相接之側的表面的表面粗度以十點平均粗度計為2μm以下。
- 如請求項1之覆金屬積層板，其可用於製造配線間距離之最小值為150μm以下的配線板。
- 一種配線板，其特徵在於：具備絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的配線；前述絕緣層包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；前述配線具備含鎳之防鏽層；且前述配線為下述配線：前述配線之與前述絕緣層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
- 如請求項9之配線板，其具有多層前述絕 緣層，並且前述配線配置在前述絕緣層與前述絕緣層之間。
- 一種附樹脂之金屬箔，其特徵在於：具備樹脂層及與前述樹脂層之至少一表面相接的金屬箔；前述樹脂層包含含有聚苯醚化合物之樹脂組成物或前述樹脂組成物之半硬化物；前述金屬箔具備含鎳之防鏽層；且前述金屬箔為下述金屬箔：前述金屬箔之與前述樹脂層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前述樹脂層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
- 一種樹脂組成物，係可用於形成覆金屬積層板所具備之絕緣層者，該覆金屬積層板具備前述絕緣層及與前述絕緣層之至少一表面相接的金屬箔；前述樹脂組成物之特徵在於：其含有聚苯醚化合物；前述金屬箔具備含鎳之防鏽層；且前述金屬箔為下述金屬箔：前述金屬箔之與前述絕緣層相接之側的表面中，相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第1鎳元素量為4.5原子%以下，並且在以SiO2換算計為3nm/分鐘之速度的條件下對與前 述絕緣層相接之側的表面濺鍍1分鐘後，該表面中相對於利用X射線光電子光譜法測得之總元素量，利用X射線光電子光譜法測得之第2鎳元素量為4.5原子%以下。
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