CN111630100A - 密封性树脂组合物、密封材料、包装材料、包装容器及包装体 - Google Patents

密封性树脂组合物、密封材料、包装材料、包装容器及包装体 Download PDF

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Abstract

本发明的密封性树脂组合物为含有乙烯/不饱和酯共聚物(A)和酸改性苯乙烯系共聚物(B)的密封性树脂组合物，在将乙烯/不饱和酯共聚物(A)及酸改性苯乙烯系共聚物(B)的合计含量设为100质量％时，乙烯/不饱和酯共聚物(A)的含量为60质量％以上且99质量％以下，酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量为1质量％以上且40质量％以下，正己烷中的提取量为100mg/L以下。

Description

密封性树脂组合物、密封材料、包装材料、包装容器及包装体
技术领域
本发明涉及密封性树脂组合物、密封材料、包装材料、包装容器及包装体。
背景技术
包装容器作为食品、医药品的容器被广泛使用。并且，作为用于以盖体密封这些包装容器的密封材料，以往提出了多种材料并已实用化。作为这样的密封材料，已知例如含有乙烯-不饱和酯共聚物及增粘树脂的树脂组合物。
作为与含有乙烯-不饱和酯共聚物及增粘树脂的树脂组合物相关的技术，例如能够举出专利文献1(日本特开2017-186460号公报)中记载的内容。
专利文献1中记载了一种密封胶用粘接剂，其由含有78～94.8重量％的乙烯-乙酸乙烯基酯共聚物(A)、5～20重量％的增粘剂(B)及0.2～2重量％的抗静电剂(C)((A)、(B)及(C)的合计为100重量％)的组合物形成，其中，前述乙烯-乙酸乙烯基酯共聚物(A)按照JISK6924-1测得的乙酸乙烯基酯含有率为3～18重量％的范围且按照JIS K6924-1测得的熔体质量流动速率为5～40g/10分钟的范围，前述增粘剂(B)利用环球法测得的软化点为90℃～140℃，前述抗静电剂(C)至少含有有机硼化合物。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2017-186460号公报
发明内容
发明要解决的课题
针对食品、医药品的容器的盖体等使用的密封材料所要求的技术水准越来越高。关于专利文献1记载的含有乙烯-不饱和酯共聚物及增粘树脂的树脂组合物，本申请的发明人发现了以下课题。
本申请的发明人经研究后发现，含有乙烯-不饱和酯共聚物及增粘树脂的以往的密封材料的低溶出性差。因此，构成密封材料的成分可能会以基准值以上溶出到食品、医药品等内容物中。
此外，本申请的发明人经研究后还发现，通过减少密封材料中的增粘树脂的含量能够改善密封材料的低溶出性，但另一方面，密封材料附着有液体的状态下的密封性变差。
即，本申请的发明人发现，从使液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性良好的观点出发，以往的密封材料存在改善的余地。
本发明是鉴于上述情况而做出的，本发明的课题在于提供液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性优异的密封材料。
用于解决课题的手段
本申请的发明人为了解决上述课题而反复进行深入研究。其结果发现，(1)以正己烷中的提取量成为特定量以下的方式，将酸改性苯乙烯系共聚物以特定的比例组合到乙烯/不饱和酯共聚物中、或者(2)将酸改性苯乙烯系共聚物以特定的比例组合到乙烯/不饱和酯共聚物中，进而使增粘树脂的含量为特定量以下，可得到液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性优异的密封材料，从而完成了本发明。
即，根据本发明，可提供以下所示的密封性树脂组合物、密封材料、包装材料、包装容器及包装体。
[1]
密封性树脂组合物，其为含有乙烯/不饱和酯共聚物(A)和酸改性苯乙烯系共聚物(B)的密封性树脂组合物，
将上述密封性树脂组合物中的上述乙烯/不饱和酯共聚物(A)及上述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的合计含量设为100质量％时，
上述乙烯/不饱和酯共聚物(A)的含量为60质量％以上且99质量％以下，
上述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量为1质量％以上且40质量％以下，
通过下述试验方法测得的正己烷中的提取量为100mg/L以下。
(试验方法)
准备具备基材层和设置在上述基材层的一个面且由上述密封性树脂组合物构成的密封层的试验片。接下来，以上述密封层侧位于上方的方式，将上述试验片安装于单面溶出用专用夹具。接下来，将安装有上述试验片的上述单面溶出用专用夹具浸渍于V[L]的正己烷溶剂，于25℃静置两个小时。接下来，从所得到的正己烷提取液将上述正己烷蒸馏去除。接下来，测定通过蒸馏去除上述正己烷而得到的提取残渣物的质量M[mg]，计算上述正己烷中的提取量X(M/V)。
[2]
根据上述[1]所述的密封性树脂组合物，其中，上述乙烯/不饱和酯共聚物(A)含有从乙烯/乙烯基酯共聚物及乙烯/不饱和羧酸酯共聚物中选择的至少一种聚合物。
[3]
根据上述[1]或[2]所述的密封性树脂组合物，其中，上述乙烯/不饱和酯共聚物(A)含有乙烯/乙酸乙烯基酯共聚物。
[4]
根据上述[1]至[3]中任一项所述的密封性树脂组合物，其中，上述酸改性苯乙烯系共聚物(B)含有经从不饱和羧酸及上述不饱和羧酸的衍生物中选择的至少一种化合物进行接枝改性而得到的苯乙烯系共聚物。
[5]
根据上述[4]所述的密封性树脂组合物，其中，上述不饱和羧酸含有从马来酸及马来酸酐中选择的至少一种。
[6]
根据上述[4]或[5]所述的密封性树脂组合物，其中，构成上述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的上述苯乙烯系共聚物含有从苯乙烯-乙烯/丁烯嵌段共聚物(SEB)、苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)及苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEPS)中选择的一种或两种以上。
[7]
根据上述[1]至[6]中任一项所述的密封性树脂组合物，其中，在将上述密封性树脂组合物的整体设为100质量％时，上述密封性树脂组合物中的增粘树脂的含量低于5质量％。
[8]
密封性树脂组合物，其为含有乙烯/不饱和酯共聚物(A)和酸改性苯乙烯系共聚物(B)的密封性树脂组合物，
将上述密封性树脂组合物中的上述乙烯/不饱和酯共聚物(A)及上述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的合计含量设为100质量％时，
上述乙烯/不饱和酯共聚物(A)的含量为60质量％以上且99质量％以下，
上述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量为1质量％以上且40质量％以下，
将上述密封性树脂组合物的整体设为100质量％时，上述密封性树脂组合物中的增粘树脂的含量低于5质量％。
[9]
根据上述[8]所述的密封性树脂组合物，其中，上述乙烯/不饱和酯共聚物(A)含有从乙烯/乙烯基酯共聚物及乙烯/不饱和羧酸酯共聚物中选择的至少一种聚合物。
[10]
根据上述[8]或[9]所述的密封性树脂组合物，其中，上述乙烯/不饱和酯共聚物(A)含有乙烯/乙酸乙烯基酯共聚物。
[11]
根据上述[8]至[10]中任一项所述的密封性树脂组合物，其中，上述酸改性苯乙烯系共聚物(B)含有经从不饱和羧酸及上述不饱和羧酸的衍生物中选择的至少一种化合物进行接枝改性而得到的苯乙烯系共聚物。
[12]
根据上述[11]所述的密封性树脂组合物，其中，上述不饱和羧酸含有从马来酸及马来酸酐中选择的至少一种。
[13]
根据上述[11]或[12]所述的密封性树脂组合物，其中，构成上述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的上述苯乙烯系共聚物含有从苯乙烯-乙烯/丁烯嵌段共聚物(SEB)、苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)及苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEPS)中选择的一种或两种以上。
[14]
密封材料，其由上述[1]至[13]中任一项所述的密封性树脂组合物构成。
[15]
包装材料，其具备基材层、和在上述基材层的一个面设置且由上述[14]所述的密封材料形成的密封层。
[16]
根据上述[15]所述的包装材料，其中，其为盖材料。
[17]包装容器，其具备：具有开口的容器主体、和盖于上述容器主体的上述开口且由上述[16]所述的包装材料形成的盖体。
[18]
包装体，其具备上述[17]所述的包装容器和收纳在上述容器主体中的内容物。
[19]
根据上述[18]所述的包装体，其中，上述内容物为半固态或液态。
发明效果
根据本发明，能够提供液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性优异的密封材料。
具体实施方式
以下，说明本发明的实施方式。需要说明的是，数值范围的“X～Y”只要没有特别说明，则表示X以上且Y以下。另外，在本实施方式中，“(甲基)丙烯酸”表示丙烯酸、甲基丙烯酸、或丙烯酸与甲基丙烯酸这二者。
1.密封性树脂组合物(P)及密封材料(H)
本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)包含乙烯/不饱和酯共聚物(A)和酸改性苯乙烯系共聚物(B)，在将密封性树脂组合物(P)中的乙烯/不饱和酯共聚物(A)及酸改性苯乙烯系共聚物(B)的合计含量设为100质量％时，乙烯/不饱和酯共聚物(A)的含量为60质量％以上且99质量％以下，酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量为1质量％以上且40质量％以下，通过下述试验方法测得的正己烷中的提取量为100mg/L以下。
(试验方法)
准备具备基材层和设置在上述基材层的一个面且由上述密封性树脂组合物构成的密封层的试验片。接下来，以上述密封层侧位于上方的方式，将上述试验片安装于单面溶出用专用夹具。接下来，将安装有上述试验片的上述单面溶出用专用夹具浸渍于V[L]的正己烷溶剂，于25℃静置两个小时。接下来，从所得到的正己烷提取液将上述正己烷蒸馏去除。接下来，测定通过蒸馏去除上述正己烷而得到的提取残渣物的质量M[mg]，计算上述正己烷中的提取量X(M/V)。
在此，作为上述基材层，使用相对于正己烷不溶解的材料。作为上述基材层，能够使用例如金属层(铝箔等)、聚酯膜、尼龙膜、聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚酰胺膜、聚酰亚胺膜、聚偏氯乙烯膜、铝蒸镀塑料膜、二氧化硅蒸镀塑料膜、氧化铝蒸镀塑料膜、无定型聚对苯二甲酸乙二醇酯膜等。
基材层的厚度例如为1μm以上且100μm以下。基材层的形状例如为薄片、膜等形状。
在本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)中，正己烷中的提取量为100mg/L以下，从使得低溶出性更加良好的观点出发，优选为50mg/L以下，更加优选为30mg/L以下，特别优选为25mg/L以下。就正己烷中的提取量而言，例如能够通过对乙烯/不饱和酯共聚物(A)及酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量进行调节来调节为上述范围。
正己烷中的提取量的下限值越低越好，因此并无特别限定，例如为1mg/L以上。
另外，本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)也可以是下述方式。
本实施方式的密封性树脂组合物(P)为含有乙烯/不饱和酯共聚物(A)和酸改性苯乙烯系共聚物(B)的密封性树脂组合物，将上述密封性树脂组合物中的上述乙烯/不饱和酯共聚物(A)及上述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的合计含量设为100质量％时，上述乙烯/不饱和酯共聚物(A)的含量为60质量％以上且99质量％以下，上述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量为1质量％以上且40质量％以下，将上述密封性树脂组合物的整体设为100质量％时，上述密封性树脂组合物中的增粘树脂的含量低于5质量％。
另外，本实施方式涉及的密封材料(H)由密封性树脂组合物(P)构成。
如前所述，本申请的发明人经研究后发现，用于以盖体密封食品、医药品的包装容器的含有乙烯-不饱和酯共聚物及增粘树脂的以往的密封材料的低溶出性差。因此，构成密封材料的成分可能会以基准值以上溶出到食品、医药品等内容物中。
本申请的发明人为了解决上述课题反复进行深入研究。其结果发现，通过减少密封材料中的增粘树脂的含量能够改善密封材料的低溶出性，但另一方面，密封材料附着有液体的状态下的密封性变差。
即，本申请的发明人发现，从使得液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性良好的观点出发，以往的密封材料存在改善的余地。
本申请的发明人为了实现上述见解而反复进行了深入研究。其结果发现，(1)以正己烷中的提取量成为上述上限值以下的方式，将酸改性苯乙烯系共聚物以上述比例组合到乙烯/不饱和酯共聚物中、或者(2)将酸改性苯乙烯系共聚物以特定的比例组合到乙烯/不饱和酯共聚物中，进而使增粘树脂的含量为特定量以下，从而能够获得液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性优异的密封材料(H)，从而完成了本发明。
即，根据本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)及密封材料(H)，乙烯/不饱和酯共聚物(A)及酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量分别在上述范围内，且正己烷中的提取量为上述上限值以下或增粘树脂的含量为上述上限值以下，从而能够使液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性良好。
另外，本实施方式涉及的密封材料(H)由本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)构成。本实施方式涉及的密封材料(H)由于针对包装容器的密封性优异，因此能够优选用作构成包装容器的盖体的盖材料。
另外，本实施方式涉及的密封材料(H)由密封性树脂组合物(P)构成，因此液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性优异。因此，能够特别优选用作下述包装体的盖体的盖材料，所述包装体在构成在包装容器的容器主体中收纳有半固态或液态的内容物。
在本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)中，将密封性树脂组合物(P)中的乙烯/不饱和酯共聚物(A)及酸改性苯乙烯系共聚物(B)的合计含量设为100质量％时，乙烯/不饱和酯共聚物(A)的含量为60质量％以上且99质量％以下，优选为65质量％以上，更加优选为68质量％以上，特别优选为70质量％以上，且优选为98质量％以下，更加优选低于95质量％，特别优选为90质量％以下。
若乙烯/不饱和酯共聚物(A)的含量为上述下限值以上，则能够使液体存在下的密封性、制膜性更进一步良好。
在本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)中，将密封性树脂组合物(P)中的乙烯/不饱和酯共聚物(A)及酸改性苯乙烯系共聚物(B)的合计含量设为100质量％时，酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量为1质量％以上且40质量％以下，优选为2质量％以上，更加优选超过5质量％，特别优选为10质量％以上，且优选为35质量％以下，更加优选为32质量％以下，特别优选为30质量％以下。
若酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量为上述下限值以上或超过上述下限值，则能够使所得到的密封材料在液体存在下的密封性更进一步良好。另外，若酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量为上述上限值以下，则能够使制膜性更进一步良好。
在本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)中，将密封性树脂组合物(P)的整体设为100质量％时，乙烯/不饱和酯共聚物(A)及酸改性苯乙烯系共聚物(B)的合计含量优选为60质量％以上，更加优选为70质量％以上，进一步优选为80质量％以上，特别优选为90质量％以上。若乙烯/不饱和酯共聚物(A)及酸改性苯乙烯系共聚物(B)的合计含量为上述范围内，则能够使所得到的密封材料在液体存在下的密封性、低溶出性、柔软性、机械特性、耐热性、处理性、加工性等的均衡性更加良好。
在本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)中，从进一步提高加工稳定性的观点出发，优选依照JIS K7210：1999且在190℃、2160g载荷的条件下测得的密封性树脂组合物(P)的熔体流动速率(MFR)为0.01g/10分钟以上且150g/10分钟以下，更加优选为0.1g/10分钟以上且100g/10分钟以下，进一步优选为0.5g/10分钟以上且50g/10分钟以下。
以下，说明构成本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)的各成分。
＜乙烯/不饱和酯共聚物(A)＞
本实施方式涉及的乙烯/不饱和酯共聚物(A)为将乙烯与不饱和酯的至少一种共聚而得到的聚合物。作为乙烯/不饱和酯共聚物(A)，能够例示含有乙烯和不饱和酯的共聚物。
另外，本实施方式涉及的乙烯/不饱和酯共聚物(A)优选含有从乙烯/乙烯基酯共聚物及乙烯/不饱和羧酸酯共聚物中选择的至少一种聚合物。
另外，本实施方式涉及的乙烯/不饱和酯共聚物(A)也可以含有乙烯及不饱和酯以外的聚合性单体，能够例示例如丙烯、丁烯、己烯等烯烃。
作为本实施方式涉及的乙烯/乙烯基酯共聚物，例如能够使用从乙烯/乙酸乙烯基酯共聚物、乙烯/丙酸乙烯酯共聚物、乙烯/丁酸乙烯酯共聚物、乙烯/硬脂酸乙烯酯共聚物等中选择的一种或两种以上。
本实施方式涉及的乙烯/不饱和羧酸酯共聚物为将乙烯与不饱和羧酸酯的至少一种共聚而得到的聚合物。
具体来说，能够例示由乙烯和不饱和羧酸烷基酯形成的共聚物。
作为不饱和羧酸酯中的不饱和羧酸，例如能够举出丙烯酸、甲基丙烯酸、2-乙基丙烯酸、丁烯酸、马来酸、富马酸、衣康酸、马来酸酐、富马酸酐、衣康酸酐、马来酸单甲酯、马来酸单乙酯等。
其中，从乙烯/不饱和酯共聚物(A)的生产率、卫生性等观点出发，上述不饱和羧酸优选含有从丙烯酸及甲基丙烯酸中选择的至少一种。这些不饱和羧酸可以单独使用一种，也可以组合两种以上而使用。
作为不饱和羧酸烷基酯中的烷基部位，能够举出碳原子数为1～12的烷基，更具体来说，能够例示甲基、乙基、正丙基、异丙基、正丁基、异丁基、仲丁基、2-乙基己基、异辛基等烷基。在本实施方式中，烷基酯的烷基部位的碳原子数优选为1～8。
作为不饱和羧酸酯，优选含有从(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸异丁酯、(甲基)丙烯酸正丁酯、(甲基)丙烯酸异辛酯及(甲基)丙烯酸2-乙基己酯等(甲基)丙烯酸酯中选择的一种或两种以上。这些不饱和羧酸酯可以单独使用一种，也可以组合两种以上而使用。其中，更加优选含有从(甲基)丙烯酸甲酯、(甲基)丙烯酸乙酯、(甲基)丙烯酸异丙酯、(甲基)丙烯酸正丙酯、(甲基)丙烯酸异丁酯及(甲基)丙烯酸正丁酯中选择的一种或两种以上。
在本实施方式中，优选的乙烯/不饱和羧酸酯共聚物为乙烯/(甲基)丙烯酸酯共聚物。其中，作为(甲基)丙烯酸酯，优选由一种化合物形成的共聚物。作为这样的共聚物，能够举出乙烯/(甲基)丙烯酸甲酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸乙酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸异丙酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸正丙酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸异丁酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸正丁酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸异辛酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸2-乙基己酯共聚物等。
乙烯/不饱和酯共聚物(A)优选含有从乙烯/乙酸乙烯基酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸甲酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸乙酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸异丙酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸正丙酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸异丁酯共聚物、乙烯/(甲基)丙烯酸正丁酯共聚物中选择的一种或两种以上，更加优选含有乙烯/乙酸乙烯基酯共聚物。
需要说明的是，本实施方式中，乙烯/不饱和酯共聚物(A)可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
在本实施方式中，从进一步提高加工稳定性的观点出发，优选依照JIS K7210：1999且在190℃、2160g载荷的条件下测得的乙烯/不饱和酯共聚物(A)的熔体流动速率(MFR)为0.01g/10分钟以上且150g/10分钟以下，更加优选为0.1g/10分钟以上且100g/10分钟以下，进一步优选为0.5g/10分钟以上且50g/10分钟以下。
乙烯/不饱和酯共聚物(A)的MFR也可以将具有不同MFR的乙烯/不饱和酯共聚物(A)多种混合来调节。
在本实施方式涉及的乙烯/不饱和酯共聚物(A)中，将构成乙烯/不饱和酯共聚物的构成单元的整体将设为100质量％时，源自乙烯的构成单元的含量优选为70质量％以上且95质量％以下，更加优选为72质量％以上且93质量％以下，特别优选为75质量％以上且92质量％以下。
在源自乙烯的构成单元的含量为上述下限值以上时，能够使所得到的密封材料的耐热性、机械强度、耐水性、加工性等更加良好。另外，在源自乙烯的构成单元的含量为上述上限值以下时，能够使所得到的密封材料的透明性、柔软性、粘接性等更加良好。
在本实施方式涉及的乙烯/不饱和酯共聚物(A)中，在将构成乙烯/不饱和酯共聚物的构成单元的整体设为100质量％时，源自不饱和酯的构成单元的含量优选为5质量％以上且30质量％以下，更加优选为7质量％以上且28质量％以下，特别优选为8质量％以上且25质量％以下。
在源自不饱和酯的构成单元的含量为上述下限值以上时，能够使所得到的密封材料的透明性、柔软性、粘接性等更加良好。另外，在源自不饱和酯的构成单元的含量为上述上限值以下时，能够使所得到的密封材料的耐热性、机械强度、耐水性、加工性等更加良好。
本实施方式涉及的乙烯/不饱和酯共聚物(A)的制造方法并无特别限定，能够通过已知的方法制造。例如，能够在高温及高压下使各聚合成分进行自由基共聚来获得。另外，乙烯/不饱和酯共聚物(A)也可以使用市售品。
＜酸改性苯乙烯系共聚物(B)＞
本实施方式涉及的酸改性苯乙烯系共聚物(B)优选酸改性苯乙烯系嵌段共聚物，更加优选将至少具有作为硬链段的苯乙烯嵌段和作为软链段的橡胶嵌段的苯乙烯系嵌段共聚物酸改性得到的聚合物。作为酸改性苯乙烯系共聚物(B)，能够例示将从不饱和羧酸及不饱和羧酸的衍生物中选择的至少一种化合物进行接枝改性而得到的苯乙烯系共聚物。
作为酸改性苯乙烯系共聚物(B)中的上述不饱和羧酸，例如能够举出丙烯酸、甲基丙烯酸、2-乙基丙烯酸、丁烯酸、马来酸、富马酸、衣康酸。其中，从酸改性苯乙烯系共聚物(B)的生产率、卫生性等观点出发，上述不饱和羧酸优选含有从丙烯酸、甲基丙烯酸、马来酸、富马酸及衣康酸中选择的至少一种，更加优选含有马来酸。
作为酸改性苯乙烯系共聚物(B)中的上述不饱和羧酸的衍生物，能够举出马来酸酐、邻苯二甲酸酐、衣康酸酐等酸酐、马来酸单甲酯、马来酸单乙酯等酸酯、酸酰胺、酰卤等。其中，上述不饱和羧酸的衍生物优选含有马来酸酐。
上述不饱和羧酸及上述不饱和羧酸的衍生物可以单独使用一种，也可以组合两种以上而使用。
构成酸改性苯乙烯系共聚物(B)的苯乙烯系共聚物优选至少具有作为硬链段的苯乙烯嵌段和作为软链段的橡胶嵌段的嵌段共聚物，优选作为软链段的橡胶嵌段位于作为硬链段的苯乙烯嵌段的中间。具有这样的苯乙烯嵌段和橡胶嵌段的聚合物的苯乙烯嵌段部分形成物理性交联(域)从而成为桥接点，橡胶嵌段对聚合物赋予橡胶弹性。
作为软链段的橡胶嵌段，能够举出聚丁二烯(B)、聚异戊二烯(I)及聚烯烃弹性体(乙烯/丙烯(EP))等。
根据与作为硬链段的聚苯乙烯(S)的排列方式，分为直链状(直线型)及放射状(放射型)。
作为构成酸改性苯乙烯系共聚物(B)的苯乙烯系共聚物，优选苯乙烯系嵌段共聚物，例如能够举出苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物(SB)、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)、苯乙烯-异戊二烯嵌段共聚物(SI)及苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)或以上嵌段共聚物的氢化物等。
该氢化物可以是苯乙烯嵌段和二烯嵌段全部添加氢得到的嵌段共聚物，也可以是仅二烯嵌段添加氢得到的嵌段共聚物或者是苯乙烯嵌段和二烯嵌段的一部分添加氢得到的嵌段共聚物等部分氢化物。
这些苯乙烯系共聚物可以单独使用一种，也可以组合两种以上而使用。
在这些嵌段共聚物中，更加优选苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物(SB)的氢化物、苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)的氢化物、苯乙烯-异丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)的氢化物、苯乙烯-异丁烯嵌段共聚物(SI)的氢化物等含有苯乙烯嵌段和二烯嵌段的嵌段共聚物的氢化物，具体来说，从挤出成型时的热稳定性优异、加工时的稳定性、抑制劣化物产生及臭味产生的观点出发，优选作为苯乙烯-丁二烯嵌段共聚物(SB)的氢化物的苯乙烯-乙烯/丁烯嵌段共聚物(SEB)、作为苯乙烯-丁二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SBS)的氢化物的苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)、作为苯乙烯-异戊二烯-苯乙烯嵌段共聚物(SIS)的氢化物的苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEPS)。
本实施方式涉及的酸改性苯乙烯系共聚物(B)也可以使用使从不饱和羧酸及不饱和羧酸的衍生物中选择的至少一种化合物在自由基引发剂的存在下以熔融状态与苯乙烯系共聚物接枝而得到的物质。自由基引发剂为聚烯烃的接枝反应中通常使用物质即可。
在本实施方式中，从进一步提高加工稳定性的观点出发，优选依照JIS K7210：1999且在190℃、2160g载荷的条件下测得的酸改性苯乙烯系共聚物(B)的熔体流动速率(MFR)为0.01g/10分钟以上且150g/10分钟以下，更加优选为0.1g/10分钟以上且100g/10分钟以下，进一步优选为0.5g/10分钟以上且50g/10分钟以下。
酸改性苯乙烯系共聚物(B)的MFR也可以通过将具有不同MFR的酸改性苯乙烯系共聚物(B)多种混合来调节。
作为酸改性苯乙烯系共聚物(B)的市售品，能够举出例如Kraton Polymer公司制的Kraton(注册商标)、旭化成化学公司制的TUFTEC(注册商标)等。
＜增粘树脂(C)＞
另外，本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)可以含有增粘树脂(C)，将密封性树脂组合物(P)的整体设为100质量％时，优选增粘树脂(C)的含量低于5质量％，更加优选低于3质量％，进一步优选低于1质量％，更进一步优选低于0.5质量％，再进一步优选低于0.1质量％。另外，实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)更进一步优选实质上不含增粘树脂(C)，特别优选不含增粘树脂(C)。通过使增粘树脂(C)的含量低于上述上限值，从而能够减少密封性树脂组合物(P)及密封材料(H)在正己烷中的提取量，其结果能够使密封性树脂组合物(P)及密封材料(H)的低溶出性更加良好。
需要说明的是，“实质上不含增粘树脂(C)”表示也可以以不损害本发明效果的程度而含有。
作为增粘树脂(C)，能够举出例如：脂肪族系烃树脂、芳香族系烃树脂、脂肪族-芳香族共聚物系烃树脂、脂环族系烃树脂等石油系树脂的氢化物；蒎烯树脂、苯并呋喃茚系树脂、萜烯酚系树脂等萜烯系树脂的氢化物；聚合松香系树脂的氢化物；(烷基)酚系树脂的氢化物；二甲苯系树脂的氢化物；苯乙烯系树脂的氢化物；等等。其中，优选石油系树脂的氢化物，特别优选从脂环族系烃树脂的氢化物及芳香族系烃树脂的氢化物中选择的至少一种。这些增粘树脂(C)中也可以含有烯烃树脂。
作为石油系树脂的氢化物，能够举出以乙烯基甲苯、茚、α-甲基苯乙烯等C8～C10的乙烯基芳香族烃为主成分的树脂的氢化物等。
作为萜烯系树脂的氢化物，能够举出例如α-蒎烯聚合物、β-蒎烯聚合物、二戊烯聚合物、萜烯/酚共聚物等的氢化物。
作为聚合松香系树脂的氢化物，例如能够举出氢化松香、氢化松香的甘油酯或其聚合物及氢化松香的季戊四醇酯或其聚合物等。
作为苯乙烯系树脂的氢化物，例如能够举出苯乙烯系单体的均聚物、苯乙烯/烯烃共聚物、乙烯基甲苯/α-甲基苯乙烯共聚物等的氢化物。
＜其他成分＞
本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)也可以在不损害本发明效果的范围内含有乙烯/不饱和酯共聚物(A)及酸改性苯乙烯系共聚物(B)以外的成分。作为其他成分，并无特别限定，能够举出例如增塑剂、抗氧化剂、紫外线吸收剂、抗静电剂、表面活性剂、着色剂、光稳定剂、发泡剂、润滑剂、结晶成核剂、结晶化促进剂、结晶化延迟剂、催化剂失活剂、热塑性树脂、热固性树脂、无机填充剂、有机填充剂、耐冲击性改良剂、滑动剂、交联剂、交联助剂、硅烷偶联剂、加工助剂、脱模剂、水解抑制剂、耐热稳定剂、防粘连剂、防雾剂、阻燃剂、阻燃助剂、光扩散剂、抗菌剂、防霉剂、分散剂、其他树脂等。其他成分可以单独使用一种，也可以组合两种以上而使用。
＜密封性树脂组合物(P)的制备方法＞
本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)的制备方法并无特别限定，例如能够采用下述方法：(将乙烯/不饱和酯共聚物(A)、酸改性苯乙烯系共聚物(B)及根据需要添加的其他成分以干混方式混合而制备的方法；)将乙烯/不饱和酯共聚物(A)、酸改性苯乙烯系共聚物(B)及根据需要添加的其他成分使用挤出机等通过熔融混炼进行制备的方法；等等。
本实施方式涉及的密封材料(H)的制造方法并无特别限定，能够使用以往已知的制造方法，例如能够使用压制成型法、挤出成型法、注射成型法、压缩成型法、铸塑成型法、压延成型法、吹胀成型法等。
本实施方式涉及的密封材料(H)的形状并无特别限定，但优选膜、薄片。
2.包装材料
本实施方式涉及的包装材料例如包括基材层和设置在上述基材层的一个面且由本实施方式涉及的密封材料(H)形成的密封层。
本实施方式涉及的包装材料由于具备由本实施方式涉及的密封材料(H)形成的密封层，因此相对于容器的密封性优异。因此，能够特别优选用作构成容器的盖体的盖材料。
另外，本实施方式涉及的包装材料由于具备由本实施方式涉及的密封材料(H)形成的密封层，因此液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性优异。因此，能够特别优选用作下述包装体的盖体的盖材料，所述包装体在构成包装容器的容器主体中收纳有半固态或液态的内容物。
在本实施方式涉及的包装材料中，由本实施方式涉及的密封材料(H)形成的密封层的厚度例如为1μm以上且200μm以下，优选为10μm以上且100μm以下。
基材层是出于使包装材料的处理性、机械特性、导电性、隔热性、耐热性、防湿性等特性更加良好的目的而设置的层。作为基材层，能够使用例如金属层(铝箔等)、聚酯膜、尼龙膜、聚乙烯膜、聚丙烯膜、聚酰胺膜、聚酰亚胺膜、聚偏氯乙烯膜、铝蒸镀塑料膜、二氧化硅蒸镀塑料膜、氧化铝蒸镀塑料膜、无定型聚对苯二甲酸乙二醇酯膜等。以上材料可以单独使用一种，也可以组合两种以上而使用。以上材料也可以经过单轴或双轴拉伸。
就基材层而言，为了改良与密封层的粘接性也可以进行表面处理。具体来说，也可以进行电晕处理、等离子体处理、底涂处理、底漆处理等。
基材层的厚度优选为1μm以上且100μm以下，更加优选为2μm以上且50μm以下，进一步优选为5μm以上且40μm以下。
基材层的形状并无特别限定，例如能够举出薄片、膜等形状。
本实施方式涉及的包装材料可以仅由基材层和密封层构成，从对包装材料赋予多种功能的观点出发，也可以具有基材层和密封层以外的层(以下，也称为其他层。)。作为其他层，能够举出例如发泡层、金属层、无机物层、气体阻隔性树脂层、抗静电层、硬涂层、粘接层、防反射层、防污层等。其他层可以单独使用一层，也可以组合两层以上而使用。
其中，粘接层是为了提高各层彼此的粘接性而设置的层。
本实施方式涉及的包装材料也可以根据需要以任意的比率实施单轴或双轴拉伸。
通过使用挤出成型、注射成型、吹塑成型、膜或薄片成型等成型方法来将本实施方式涉及的密封性树脂组合物(P)成型，从而本实施方式涉及的包装材料能够形成为各种形状。
本实施方式涉及的包装材料的形状并无特别限定，但优选膜、薄片。
本实施方式涉及的包装材料例如优选用作用于包装食品、医药品、工业用品、日用品、化妆品等的包装材料，能够特别优选用作食品及医药品的包装材料。
3.包装容器
本实施方式涉及的包装容器例如具备：具有开口的容器主体、和盖于上述容器主体的上述开口且由本实施方式涉及的包装材料形成的盖体。
另外，具有开口的容器主体并无特别限定，例如能够举出聚乙烯、聚丙烯、聚酯、聚碳酸酯、聚氯乙烯等树脂制的容器。
本实施方式涉及的包装容器例如优选用作用于包装食品、医药品、工业用品、日用品、化妆品等的包装容器，能够特别优选用作食品及医药品的包装容器。
4.包装体
本实施方式涉及的包装体例如包括本实施方式涉及的包装容器和收纳于上述容器主体中的内容物。
另外，收纳于容器主体中的内容物并无特别限定，例如能够举出食品、医药品、工业用品、日用品、化妆品等。
另外，本实施方式涉及的包装容器具备由本实施方式涉及的包装材料形成的盖体，因此液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性优异。因此，作为收纳在包装容器的容器主体中的内容物，能够优选使用半固态或液态的物质。另外，本实施方式涉及的包装容器的低溶出性优异，因此作为收纳在容器主体中的内容物，优选对于低溶出性要求高水准的食品、医药品。
以上，对本发明的实施方式进行了说明，但其为本发明的例示，也可以采用上述以外的多种构成。
实施例
以下，基于实施例对本发明具体地进行说明，但本发明并不限定于这些实施例。
密封性树脂组合物(P)的制备中使用的成分的详细内容如下。
＜乙烯/不饱和酯共聚物(A)＞
EVA1：乙烯/乙酸乙烯基酯共聚物(MFR＝15g/10min，乙烯含量(源自乙烯的构成单元的含量)＝81质量％，乙酸乙烯基酯含量(源自乙酸乙烯基酯的构成单元的含量)＝19质量％)
EMA1：乙烯/丙烯酸甲酯共聚物(MFR＝8g/10min，乙烯含量(源自乙烯的构成单元的含量)＝80质量％，丙烯酸甲酯含量(源自丙烯酸甲酯的构成单元的含量)＝20质量％)
＜酸改性苯乙烯系共聚物(B)＞
酸改性SEBS1：马来酸酐改性苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(KratonPolymer公司制，KratonFG1901)
＜增粘树脂(C)＞
增粘树脂1：脂环族系烃树脂的氢化物(荒川化学工业公司制，Alcon AM-1)
＜其他乙烯系聚合物＞
乙烯系聚合物1：乙烯/α-烯烃共聚物(三井化学公司制，TAFMER A4085S)
乙烯系聚合物2：乙烯/α-烯烃共聚物(三井化学公司制，TAFMER A20085S)
＜其他苯乙烯系共聚物＞
SEPS1：苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯嵌段共聚物(KURARAY公司制，SEPTON S2002)
＜其他成分＞
PEG：聚乙二醇(日本精化公司制)
ELA：芥酸酰胺(日本油脂公司制)
[实施例1～7、比较例1～7]
使用挤出机(前端杜尔麦基全螺纹)以表1及2所示的配合比例将各成分于160℃进行熔融混炼，分别得到密封性树脂组合物(P)。
接下来，对于所得到的密封性树脂组合物(P)，以下述条件进行挤出层压加工，分别制备包装材料。
使用单挤出层压机，以挤出机模具出口树脂温度为240℃、牵引速度为30m/分钟、成型后的由密封性树脂组合物(P)形成的密封层的厚度为20μm的挤出条件，将所得到的密封性树脂组合物(P)从T模熔融挤出至基材层(AL层(20μm)/PE层(15μm)的双层层叠体)的PE层，并层压成型为膜状。
对于所得到的包装材料进行下述评价。将其结果示于表1。
[液体存在下的高频密封强度]
以密封层侧与0.5mm厚的HIPS(耐冲击性聚苯乙烯)薄片(RP TOPLA公司制NOASTIC-M)接触的方式，将实施例及比较例中得到的包装材料层叠在涂敷有市售的乳酸菌饮料的上述HIPS薄片上，并在包装材料的AL层上载置0.3mm厚的A-PET薄片(RP TOPLA公司制NOACRYSTAL-V)。针对所得到的层叠体，使用高频焊机(最大输出功率＝3kW，振荡频率＝40.46MHz)(精电舍公司制)以输出功率50％或52％、0.1MPa(表压)、加压时间2秒、焊接0.5秒、冷却2秒进行密封，使包装材料与HIPS薄片粘接，于室温(23℃)放置24小时。(密封时使用的A-PET薄片在刚刚密封后去除)
接下来，在23℃的环境下，以拉伸速度为300mm/分钟将包装材料(15mm宽度的试验片)从HIPS薄片撕下，算出最大应力作为相对于HIPS薄片的密封强度(N/15mm)。
[液体存在下的高频密封性]
接下来，基于下述基准评价实施例及比较例中得到的包装材料在液体存在下的高频密封性。
◎：密封强度为6N/15mm以上
○：密封强度为5N/15mm以上且低于6N/15mm
×：密封强度低于5N/15mm
[正己烷中的提取量]
从实施例及比较例中得到的包装材料以可确保100cm2的圆的方式裁切3张15cm×15cm的试验片。接下来，将试验片的对象面积(3张的合计)设为300cm2，将试验片以密封层侧位于上方的方式分别安装于圆内径为11.3cm的单面溶出用专用夹具(100cm2/1台，共3台)。需要说明的是，单面溶出用专用夹具使用文献“器具/容器包装的规格基准及其试验方法”(厚生劳动省医药食品局食品安全部基准审查课主编川村叶子)第34页的图所示的装置。
接下来，将安装有试验片的上述单面溶出用专用夹具分别放入300mL容积的三个量筒中，各注入200mL的25℃的正己烷溶剂，分别于25℃静置2小时。经过2小时后，将所得到的正己烷提取液(合计600mL)回收到1L的烧杯中，将正己烷提取液移至达到恒量的150mL的索氏烧瓶(恒量是指反复进行将空的烧瓶于105℃干燥2小时后冷却30分钟并测定重量时的重量变化为0.5mg以下)。然后，通过旋转蒸发器将溶剂蒸馏去除(分几次蒸馏去除出共计600mL的己烷)。
接下来，于105℃干燥2小时后，在干燥器内冷却30分钟。接下来，测定含有提取残渣物的索氏烧瓶的重量m2。
另外，作为空白，测定空的索氏烧瓶的重量m1。其中，使用600mL的正己烷来代替600mL的正己烷提取液，除此以外与重量m2的测定同样地操作，测定空的索氏烧瓶的重量m1。根据下述式(1)计算正己烷中的提取量X[mg/L]。
X＝{(m2-m1)×1000}/600
X：己烷的提取量[mg/L]
m1：空的索氏烧瓶的重量[mg]
m2：含有提取残渣的索氏烧瓶的重量[mg]
[低溶出性]
接下来，基于下述基准评价实施例及比较例中得到的包装材料的低溶出性。
◎：正己烷中的提取量为25mg/L以下
○：正己烷中的提取量为25mg/L以上且100mg/L以下
×：正己烷中的提取量超过100mg/L
[表1]
Figure BDA0002592032170000221
[表2]
Figure BDA0002592032170000231
实施例1～7的包装材料在液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性优异。与此相对，比较例1～7的包装材料在液体存在下的密封性与低溶出性的均衡性差。
本申请基于2018年1月22日提出申请的日本申请特愿2018-007916号主张优先权，并将其全部公开内容引用在本说明书中。

Claims (19)

1.密封性树脂组合物，其为含有乙烯/不饱和酯共聚物(A)和酸改性苯乙烯系共聚物(B)的密封性树脂组合物，
将所述密封性树脂组合物中的所述乙烯/不饱和酯共聚物(A)及所述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的合计含量设为100质量％时，
所述乙烯/不饱和酯共聚物(A)的含量为60质量％以上且99质量％以下，
所述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量为1质量％以上且40质量％以下，
利用下述试验方法测得的正己烷中的提取量为100mg/L以下，
(试验方法)
准备具备基材层和设置在所述基材层的一个面且由所述密封性树脂组合物构成的密封层的试验片，接下来，以所述密封层侧位于上方的方式，将所述试验片安装于单面溶出用专用夹具，接下来，将安装有所述试验片的所述单面溶出用专用夹具浸渍于V[L]的正己烷溶剂，于25℃静置两个小时，接下来，从所得到的正己烷提取液将所述正己烷蒸馏去除，接下来，测定通过蒸馏去除所述正己烷而得到的提取残渣物的质量M[mg]，计算所述正己烷中的提取量X(M/V)。
2.根据权利要求1所述的密封性树脂组合物，其中，所述乙烯/不饱和酯共聚物(A)含有从乙烯/乙烯基酯共聚物及乙烯/不饱和羧酸酯共聚物中选择的至少一种聚合物。
3.根据权利要求1或2所述的密封性树脂组合物，其中，所述乙烯/不饱和酯共聚物(A)含有乙烯/乙酸乙烯基酯共聚物。
4.根据权利要求1至3中任一项所述的密封性树脂组合物，其中，所述酸改性苯乙烯系共聚物(B)含有经从不饱和羧酸及所述不饱和羧酸的衍生物中选择的至少一种化合物进行接枝改性而得到的苯乙烯系共聚物。
5.根据权利要求4所述的密封性树脂组合物，其中，所述不饱和羧酸含有从马来酸及马来酸酐中选择的至少一种。
6.根据权利要求4或5所述的密封性树脂组合物，其中，构成所述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的所述苯乙烯系共聚物含有从苯乙烯-乙烯/丁烯嵌段共聚物(SEB)、苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)及苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEPS)中选择的一种或两种以上。
7.根据权利要求1至6中任一项所述的密封性树脂组合物，其中，将所述密封性树脂组合物的整体设为100质量％时，所述密封性树脂组合物中的增粘树脂的含量低于5质量％。
8.密封性树脂组合物，其为含有乙烯/不饱和酯共聚物(A)和酸改性苯乙烯系共聚物(B)的密封性树脂组合物，
将所述密封性树脂组合物中的所述乙烯/不饱和酯共聚物(A)及所述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的合计含量设为100质量％时，
所述乙烯/不饱和酯共聚物(A)的含量为60质量％以上且99质量％以下，
所述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的含量为1质量％以上且40质量％以下，
将所述密封性树脂组合物的整体设为100质量％时，所述密封性树脂组合物中的增粘树脂的含量低于5质量％。
9.根据权利要求8所述的密封性树脂组合物，其中，所述乙烯/不饱和酯共聚物(A)含有从乙烯/乙烯基酯共聚物及乙烯/不饱和羧酸酯共聚物中选择的至少一种聚合物。
10.根据权利要求8或9所述的密封性树脂组合物，其中，所述乙烯/不饱和酯共聚物(A)含有乙烯/乙酸乙烯基酯共聚物。
11.根据权利要求8至10中任一项所述的密封性树脂组合物，其中，所述酸改性苯乙烯系共聚物(B)含有经从不饱和羧酸及所述不饱和羧酸的衍生物中选择的至少一种化合物进行接枝改性而得到的苯乙烯系共聚物。
12.根据权利要求11所述的密封性树脂组合物，其中，所述不饱和羧酸含有从马来酸及马来酸酐中选择的至少一种。
13.根据权利要求11或12所述的密封性树脂组合物，其中，构成所述酸改性苯乙烯系共聚物(B)的所述苯乙烯系共聚物含有从苯乙烯-乙烯/丁烯嵌段共聚物(SEB)、苯乙烯-乙烯/丁烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEBS)及苯乙烯-乙烯/丙烯-苯乙烯嵌段共聚物(SEPS)中选择的一种或两种以上。
14.密封材料，其由权利要求1至13中任一项所述的密封性树脂组合物构成。
15.包装材料，其具备基材层、和设置在所述基材层的一个面且由权利要求14所述的密封材料形成的密封层。
16.根据权利要求15所述的包装材料，其为盖材料。
17.包装容器，其具备：具有开口的容器主体、和盖于所述容器主体的所述开口且由权利要求16所述的包装材料形成的盖体。
18.包装体，其具备权利要求17所述的包装容器和收纳在所述容器主体中的内容物。
19.根据权利要求18所述的包装体，其中，所述内容物为半固态或液态。
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