JPH0496959A - 接着用樹脂組成物およびこれを用いた積層体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 発明の技術分野 本発明は、接着用樹脂組成物およびこの接着用樹脂組成
物を用いた積層体に関し、さらに詳しくは、高温水と接
触した場合にも接着力が低下することがないような接着
用樹脂組成物およびこの接着用樹脂組成物を用いたガス
バリヤ−性に優れるとともにレトルト処理にも対応しう
る積層体に関する。

発明の技術的背景 ポリエチレンテレフタレート樹脂に代表されるポリエス
テル樹脂は、機械的強度、剛性、耐熱性、耐薬品性、耐
油性、透明性等に優れており、これらの特性を利用して
フィルム、シートおよび容器等の包装材料として広く用
いられている。しかしながら、このようなポリエステル
樹脂は、酸素などのガスの透過性が大きいため、食品、
薬品、化粧品などの高い耐ガス透過性が要求される包装
材料には用いることができなかった。

またポリカーボネート樹脂も同様に、透明性、耐熱性、
保香性等には優れているが、酸素などのガスの透過性が
大きく、特に食品などの高い耐ガス透過性が要求される
包装材料には用いることができなかった。

ポリエチレンテレフタレート樹脂あるいはポリカーボネ
ート樹脂の耐ガス透過性を高めるため、ポリエチレンテ
レフタレート樹脂あるいはポリカーボネート樹脂に、こ
れらの樹脂よりも耐ガス透過性に優れる樹脂たとえばエ
チレン・酢酸ビニル共重合体鹸化物などを積層する方法
が提案されている。しかしながら、ポリエチレンテレフ
タレート樹脂あるいはポリカーボネート樹脂と、エチレ
ン・酢酸ビニル共重合体鹸化物との接着性は必ずしも充
分ではなく、積層時あるいは使用時に一部が剥離し、耐
ガス透過性が低下したり、製品の外観あるいは機械強度
が低下したりしてしまうことがあるという問題点があっ
た。

これらの問題点を解決するため、たとえば特開昭６１−
２７０１５５号公報および特願昭６１−２５４号明細書
には、不飽和カルボン酸またはその誘導体によりグラフ
ト変性されたグラフト変性エチレン・α−オレフィンラ
ンダム共重合体を中間接着層として、ポリカーボネート
層あるいはポリエステル層と、エチレン・酢酸ビニル共
重合体鹸化物層とを接着させてなる積層体が開示されて
いる。これらの積層体は、優れた耐ガス透過性を有する
とともに常温では優れた接着性を備えているが、たとえ
ばこれらの積層体を、製造時あるいは喫食時に高温充填
あるいはレトルト処理などの加熱処理を行なった場合に
は、加熱によって接着力が低下することがあり、このた
め層が剥離して耐ガス透過性が低下するという問題点が
あった。

そして、本願出願人に係る特開昭６４−４５４４５号公
報には、高温充填あるいはレトルト処理をしても、積層
体の各層の接着力が低下しないような接着用樹脂組成物
として、 （ａ）メルトフローレート＝０．１〜５０ｇ／１０分 密度：０．８５０〜０．９００ｇ／− エチレン含有量ニア５〜９５モル％ Ｘ線による結晶化度＝３０％未満である、エチレン・α
−オレフィン共重合体、９５〜５０重量％ （ｂ）メルトフローレート：０．１〜５０ｇ／１０分 酢酸ビニル含有量−５〜４０重量％であるエチレン・酢
酸ビニル共重合体、５〜５０重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ メルトフローレート２０．１〜５０ｇ／１０分密度・０
．９００〜０．９８０ｇ／ｃｄＸ線による結晶化度・３
０％以上である、一部または全部がグラフト変性された
グラフト変性ポリエチレン、上記（ａ）＋　（ｂ）の合
計重量１００重量％に対して１．０〜３０重量％からな
り、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜３重量
％であり、ＭＦＲが０，１〜５０　ｇ　／　１０分であ
り、かつ結晶化度が３５％未満である接着用樹脂組成物
、およびポリエステル層またはポリカーボネート層と、
上記接着用樹脂組成物からなる中間層と、オレフィン・
酢酸ビニル共重合体鹸化物層とから構成されてなる積層
体が開示されている。

しかしながら、上記の接着用樹脂組成物は、高温下にお
ける耐熱接着性に優れているものの、高温充填あるいは
レトルト処理をした際に、たまに上記積層体が層間剥離
を起こすことがあった。

したがって、高温充填あるいはレトルト処理をしても、
積層体の層間剥離を完全に防止できるような接着用樹脂
組成物の出現が望まれていた。

発明の目的 本発明は、上記のような従来技術に伴う問題点を解決し
ようとするものであって、高温充填あるいはレトルト処
理などの苛酷な処理が行なわれても、積層体の層間剥離
を完全に防止することができるほど高温下における耐熱
接着性に優れた接着用樹脂組成物を提供することを目的
としている。

また本発明は、上記のような接着用樹脂組成物を用いて
、ポリカーボネート層またはポリアルキレンテレフタレ
ート層と、エチレン・酢酸ビニル鹸化物層とを接着させ
てなる、優れた耐ガス透過性を有するとともに高温充填
あるいはレトルト処理を受けても層間剥離を起こさない
ような積層体を提供することを目的としている。

発明の概要 本発明に係る第１の接着用樹脂組成物は、（ａ）スチレ
ン系エラストマー、２０〜９９重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
　０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 一部または全部がグラフト変性されたグラフト変性エチ
レン・α−オレフィン共重合体２８０〜１重量％、およ
び （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、エチ
レン・酢酸ビニル共重合体：８０〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０　ｇ　／　１０
分であり、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴
としている。

本発明に係る第２の接着用樹脂組成物は、（ａ）スチレ
ン系エラストマー　２０〜９８重景％、 重量）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量＝４５〜９５モル％である、 一部または全部がグラフト変性されたグラフト変性エチ
レン・α−オレフィン共重合体：８０〜１重量％、およ
び （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量・５〜４０重量％である、 一部または全部がグラフト変性されたグラフト変性エチ
レン・酢酸ビニル共重合体：８０−１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０　ｇ　／　１０
分であり、かつ結晶化度か３５％未満であることを特徴
としている。

本発明に係る第３の接着用樹脂組成物は、（ａ）スチレ
ン系エラストマー２２０〜９９重量％、 （ｂ）エチレン含有量　４５〜９５モル％である、エチ
レン・α−オレフィン共重合体：８０〜Ｏ重量％、およ
び （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
・０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 一部または全部がグラフト変性されたグラフト変性エチ
レン・酢酸ビニル共重合体＝８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
り、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴として
いる。

本発明に係る第４の接着用樹脂組成物は、（ａ）不飽和
カルボン酸またはその誘導体のグラフト量：０．０５〜
１５重量％である、一部または全部がグラフト変性され
たグラフト変性スチレン系エラストマー・２０〜１００
重量％、 （ｂ）エチレン含有量：４５〜９５モル％である、エチ
レン・α−オレフィン共重合体：８０〜０重量％、およ
び （ｃ）酢酸ビニル含有量２５〜４０重量％である、エチ
レン・酢酸ビニル共重合体　８０〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０　ｇ／ｌ　０分
であり、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴と
している。

本発明に係る第５の接着用樹脂組成物は、（ａ）不飽和
カルボン酸またはその誘導体のグラフト量：０．０５〜
１５重量％である、一部または全部がグラフト変性され
たグラフト変性スチレン系エラストマー：２０〜９９重
量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 一部または全部がグラフト変性されたグラフト変性エチ
レン・α−オレフィン共重合体：８０〜１重量％、およ
び （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、エチ
レン・酢酸ビニル共重合体：８０〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
り、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴として
いる。

本発明に係る第６の接着用樹脂組成物は、（ａ）不飽和
カルボン酸またはその誘導体のグラフト量・０．０５〜
１５重量％である、一部または全部がグラフト変性され
たグラフト変性スチレン系エラストマー：２０〜９８重
量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量＝４５〜９５モル％である、 一部または全部がグラフト変性されたグラフト変性エチ
レン・α−オレフィン共重合体８０〜１重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 一部または全部がグラフト変性されたグラフト変性エチ
レン・酢酸ビニル共重合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０　ｇ／ｌ　０分
であり、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴と
している。

本発明に係る第７の接着用樹脂組成物は、（ａ）不飽和
カルボン酸またはその誘導体のグラフト量：０．０５〜
１５重量％である、一部または全部がグラフト変性され
たグラフト変性スチレン系エラストマー、２０〜９９重
量％、 （ｂ）エチレン含有量・４５〜９５モル％である、エチ
レン修α−オレフィン共重合体、８０〜０重量％、およ
び （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
　０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重景％重量る、 一部または全部がグラフト変性されたグラフト変性エチ
レン・酢酸ビニル共重合体８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
り、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴として
いる。

本発明に係る第１の積層体は、 （１）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（ＩＩ
）（ａ）スチレン系エラストマー二２０〜９９重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量、４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン共重合体１８０
〜１重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体＝８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （ＩＩＩ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第２の積層体は、 （Ｉ）ポリカーボネート樹脂層と、 （ＩＩ　）　（ａ　）スチレン系エラストマー　２０〜
９９重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量、４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン共重合体、８０
〜１重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量＝５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体＝８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （ＩＩＩ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第３の積層体は、 （Ｉ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（ＩＩ
Ｎａ）スチレン系エラスト７−：２０〜９８重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
　０．０５〜１５重量％ エチレン含有量＝４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン共重合体、８０
〜１重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：Ｏ，Ｏ５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量＝５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０〜１
重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０　ｇ／ｌ　０分
であり、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層
と、 （ＩＩＩ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第４の積層体は、 （Ｉ）ポリカーボネート樹脂層と、 （ＩＩ　）　（ａ　）スチレン系エラストマー二２０〜
９８重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量＝４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン共重合体：８０
〜１重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量＝５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０〜１
重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （ＩＩＩ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第５の積層体は、 （Ｉ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（ＩＩ
）（ａ）スチレン系エラストマー：２０〜９９重量％、 （ｂ）エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 エチレン台α−オレフィン共重合体＝ ８０〜０重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量＝５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体＝８０〜１
重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０　ｇ　／　１０
分であり、がっ結晶化度が３５％未満であるような中間
層と、 （ＩＩＩ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第６の積層体は、 （Ｉ）ポリカーボネート樹脂層と、 （ＩＩ　）　（ａ　）スチレン系エラストマー二２０〜
９９重量％、 （ｂ）エチレン含有量、４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体＝ ８０〜０重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量＝５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０〜１
重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
り、かつ結晶化度が３５％末滴であるような中間層と、 （ＩＩＩ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第７の積層体は、 （Ｉ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（ＩＩ
　）　（ａ　）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグ
ラフト量：０．０５〜１５重量％である、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー ２０〜１００重量％、 （ｂ）エチレン含有量　４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体・ ８０〜０重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量　５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体・８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重景％重量り、ＭＦＲか０．１〜５０ｇ／１０分であ
り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （ＩＩＩ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第８の積層体は、 （Ｉ）ポリカーボネート樹脂層と、 （ＩＩＩ（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグ
ラフト量：０．０５〜１５重量％である、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー二２０〜１００重
量％、 （ｂ）エチレン含有量、４５〜９５モル％である、 エチレン拳α−オレフィン共重合体・ ８０〜０重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量＝５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体＝８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （Ｉｎ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
ら構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第９の積層体は、 （１）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（■）
（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％である、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー：２０〜９９重量
％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
　０．０５〜１５重量％ エチレン含有量、４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン共重合体：８０
〜１重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体・８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （ＩＩＩ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第１０の積層体は、 （Ｉ）ポリカーボネート樹脂層と、 （ＩＩ）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグ
ラフト量：０．０５〜１５重量％である、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー ２０〜９９重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
　０．０５〜１５重量％ エチレン含有量、４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン共重合体：８０
〜１重量％、および （ｅ）酢酸ビニル含有量、５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体・８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０　ｇ／ｌ　０分
であり、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層
と、 （ＩＩｌ［）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層
とから構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第１１の積層体は、 （Ｉ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（Ｉｆ
　）　（ａ　）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグ
ラフト量：０．０５〜１５重量％である、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー２２０〜９８重量
％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン−α−オレフィン共重合体＝８０
〜１重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量・５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０〜１
重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０　ｇ／ｌ　０分
であり、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層
と、 （ＩＩＩ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第１２の積層体は、 （１）ポリカーボネート樹脂層と、 （ＩＩ）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグ
ラフト量：０．０５〜１５重量％である、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー：２０〜９８重量
％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
・０．０５〜１５重量％ エチレン含有量＝４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン共重合体・８０
〜１重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体＝８０〜１
重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０　ｇ／ｌ　０分
であり、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層
と、 （ＩＩＩ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第１３の積層体は、 （Ｉ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（Ｉｆ
　）　（ａ　）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグ
ラフト量＋０．０５〜１５重量％である、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー ２０〜９９重量％、 （ｂ）エチレン含有量＝４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体二 ８０〜Ｏ重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
：０．．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量　５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体＝８０〜１
重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０　ｇ／ｌ　０分
であり、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層
と、 （ＩＩｒ）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

本発明に係る第１４の積層体は、 （Ｉ）ポリカーボネート樹脂層と、 （ＩＩ）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグ
ラフト量：０．０５〜１５重量％である、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー ２０〜９９重量％、 （ｂ）エチレン含有量　４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体 ８０〜０重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
　０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン−酢酸ビニル共重合体、８０〜１
重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０　ｇ　／　１０
分であり、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間
層と、 （ＩＩ［）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層と
から構成されてなることを特徴としている。

発明の詳細な説明 以下、本発明に係る接着用樹脂組成物およびこれを用い
た積層体について具体的に説明する。

まず本発明に係る接着用樹脂組成物について説明する。

本発明に係る接着用樹脂組成物は、不飽和カルボン酸ま
たはその誘導体でグラフト変性された、グラフト変性ス
チレン系エラストマー　グラフト変性エチレン・α−オ
レフィン共重合体およびグラフト変性エチレン・酢酸ビ
ニル共重合体のうち、少なくとも−の成分を必須成分と
して含むことを特徴としている。また本発明では、上記
の３成分のほかに、グラフト変性されていない未変性の
スチレン系エラストマー、エチレン・α−オレフィン共
重合体、エチレン・酢酸ビニル共重合体を接着用樹脂組
成物の構成成分として用いることができる。以下に、上
記の各構成成分について説明する。

スチレン系エラストマー このスチレン系エラストマーは、一般にポリスチレンブ
ロックとゴム中間ブロックとを有し、ポリスチレン部分
が物理架橋（ドメイン）を形成して橋かけ点となり、中
間のゴムブロックは製品にゴム弾性を付与する。本発明
で用いられるスチレン系エラストマーは、中間のソフト
セグメントがエチレン・ブチレン（ＥＢ）で、かつ末端
部のハードセグメントがポリスチレン（Ｓ）で構成され
ているブロックコポリマー（５ＥＢＳ）である。このよ
うなスチレン系エラストマーは、シェル化学■より商品
名「クレイトンＧ」で製造販売されている。

グラフト変性スチレン系エラストマー 本発明で用いられるグラフト変性スチレン系エラストマ
ーは、上記スチレン系エラストマーの一部または全部が
不飽和カルボン酸またはその誘導体でグラフト変性され
ており、本発明では、不飽和カルボン酸またはその誘導
体のグラフト量が０．０５〜１５重量％、好ましくは０
゜１〜１０重量％のグラフト変性スチレン系エラストマ
ーが用いられる。

上記のようなグラフト変性スチレン系エラストマーは、
上記スチレン系エラストマーの一部または全部を、不飽
和カルボン酸またはその誘導体でグラフト変性すること
により得られるが、この際用いられる不飽和カルボン酸
またはその誘導体としては、具体的には、アクリル酸、
マレイン酸、フマール酸、テトラヒドロフタル酸、イタ
コン酸、シトラコン酸、クロトン酸、イソクロトン酸、
ナジック酸■（エンドシス−ビシクロ［２，２，１１ヘ
プト−５−エン−２，３−ジカルボン酸）などの不飽和
カルボン酸、またはその誘導体たとえば酸ハライド、ア
ミド、イミド、無水物、エステルなどが用いられ、具体
的には、塩化マレニル、マレイミド、無水マレイン酸、
無水シトラコン酸、マレイン酸モノメチル、マレイン酸
ジメチル、グリシジルマレエートなどが用いられる。こ
れらの中では、不飽和ジカルボン酸またはその酸無水物
が好適であり、と（にマレイン酸、ナジック酸■または
これらの酸無水物が好ましく用いられる。

このような不飽和カルボン酸またはその誘導体から選ば
れるグラフトモノマーを、スチレン系エラストマーにグ
ラフト共重合して変性物を製造するには、従来公知の種
々の方法を採用することかできる。たとえば、スチレン
系エラストマーを溶融させ、グラフトモノマーを添加し
てグラフト共重合させる方法あるいは溶媒に溶解させグ
ラフトモノマーを添加してグラフト共重合させる方法が
ある。いずれの場合にも、前記グラフトモノマーを効率
よくグラフト共重合させるためには、ラジカル開始剤の
存在下に反応を実施することが好ましい。グラフト反応
は通常６０〜３５０℃の温度で行なわれる。ラジカル開
始剤の使用割合は、スチレン系エラストマー１００重量
部に対して、通常０．００１〜１重量部の範囲である。

ラジカル開始剤としては有機ペルオキシド、有機ペルエ
ステル、たとえばベンゾイルペルオキシド、ジクロルベ
ンゾイルペルオキシド、ジクミルペルオキシド、ジーｔ
ｅｒｔ−ブチルペルオキシド、２，５−ジメチル−２，
５−ジ（ペルオキシドベンゾエート）ヘキシン３．１．
４−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシイソプロピル）
ベンゼン、ラウロイルペルオキシド、ｊｅＮ−ブチルペ
ルアセテート、２．５−ジメチル−２，５−ジ（ｌ　ｅ
　ｔ　ｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３，２，５−
ジメチル−２，５−ジ（ｌ　ｅｔ　ｔ−ブチルペルオキ
シ）ヘキサン、ｊｅｓｔ−ブチルペルベンゾエート、１
ｅｒｌ−ブチルペルフェニルアセテート、＋ｅｒｌ−ブ
チルペルイソブチレート、ｔｅｒｔ−ブチルペルー５ｅ
ｅ−オクトエート、ｊｅｓｔ−ブチルペルピバレート、
クミルペルピバレートおよびｔｅｒｌ−ブチルペルジエ
チルアセテート、その他アゾ化合物たとえばアゾビスイ
ソブチロニトリル、ジメチルアゾイソブチレートなどが
用いられる。これらのうちではジクミルペルオキシド、
ジーｊｃｒｔ−ブチルペルオキシド、２，５−ジメチル
−２，５−ジ（ｔ　ｅ　ｒ　ｔ−ブチルペルオキシ）ヘ
キシン−３，２，５−ジメチル−２，５−ジ（＋ｅｒ＋
−ブチルペルオキシ）ヘキサン、１，４−ビス（ｔ　ｅ
　ｒ　ｆ−ブチルペルオキシイソプロピル）ベンゼンな
どのジアルキルペルオキシドが好ましい。

エチレン−α−オレフィン共重合体 本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体
は、エチレンとα−オレフィンとがランダムに共重合し
ており、本発明では、エチレン含有量が４５〜９５モル
％、好ましくは４５〜９０モル％のエチレン・α−オレ
フィン共重合体が用いられる。

本発明で用いられるエチレン・α−オレフィン共重合体
は、一般に、メルトフローレート（＾ＳＴＭＤ　１２３
８　２．１６０　ｇ荷重、１９０℃）が０．１〜５０　
ｇ　／　１０分、好ましくは０．３〜３０ｇ／１０分で
あり、密度が０．８５０〜０．９００ｇ／−１好ましく
は０．８５０〜０．８９０ｇ／−であり、Ｘ線による結
晶化度が３０％未満好ましくは２５％未満である。

このエチレン・α−オレフィン共重合体を構成するα−
オレフィンとしては、炭素数３〜２０のα−オレフィン
が用いられ、具体的には、プロピレン、１−ブテン、１
−ヘキセン、４−メチル−１−ペンテン、１−オクテン
、１−デセン、１−テトラデセン、１−オクタデセンな
どが用いられ、これらのα−オレフィンは単独または２
種以上の混合物として用いられる。

このようなエチレン・α−オレフィン共重合体は、その
融点（ＡＳＴＭ　Ｄ　３４１８）が通常１００℃以下で
ある。

グラフト変性エチレン−α−オレフィン共重合体本発明
で用いられるグラフト変性エチレン・αオレフィン共重
合体は、上記エチレン・α−オレフィン共重合体の一部
または全部か不飽和カルボン酸またはその誘導体でグラ
フト変性されており、本発明では、不飽和カルボン酸ま
たはその誘導体のグラフト量が０．０５〜１５重量％、
好ましくは０．１０〜１０重景％で重量、エチレン含有
量が４５〜９５モル％、好ましくは４５〜９０モル％の
グラフト変性エチレン・α−オレフィン共重合体が用い
られる。

本発明で用いられるグラフト変性エチレン・αオレフィ
ン共重合体は、一般に、メルトフローレート（ＡＳＴＭ
　Ｄ　＋２３８．２．１６０ｇ荷重、１９０℃）か０．
１〜５０ｇ／１０分、好ましくは０．３〜３０　ｇ　／
　１０分であり、密度が０．８５０〜０．９００ｇ／−
１好ましくは０．８５０〜０．８９０ｇ／−であり、Ｘ
線による結晶化度が３０％未満、好ましくは２５％未満
である。

上記のようなグラフト変性エチレン・α−オレフィン共
重合体は、上記エチレン・α−オレフィン共重合体の一
部または全部を不飽和カルボン酸またはその誘導体でグ
ラフト変性することにより得られるが、グラフト変性の
際に用いられる不飽和カルボン酸またはその誘導体とし
て、具体的には、上記グラフト変性スチレン系エラスト
マーの製造の際に用いられる不飽和カルボン酸またはそ
の誘導体として列挙した化合物などが挙げられる。

上記の不飽和カルボン酸またはその誘導体から選ばれる
グラフトモノマーを、エチレン・α−オレフィン共重合
体にグラフト共重合して変性物を製造するには、従来公
知の種々の方法を採用することができる。たとえば、エ
チレン・α−オレフィン共重合体を溶融させグラフトモ
ノマーを添加してグラフト共重合させる方法あるいは溶
媒に溶解させグラフトモノマーを添加してグラフト共重
合させる方法がある。いずれの場合にも、前記グラフト
モノマーを効率よくグラフト共重合させるためには、ラ
ジカル開始剤の存在下に反応を実施することが好ましい
。グラフト反応は通常６０〜３５０℃の温度で行なわれ
る。ラジカル開始剤の使用割合は、エチレン・α−オレ
フィン共重合体１００重量部に対して、通常０．００１
〜１重量部の範囲である。

ラジカル開始剤としては、具体的には、上記グラフト変
性スチレン系エラストマーの製造の際に用いられるラジ
カル開始剤として列挙した化合物が挙げられる。

エチレン・酢酸ビニル共重合体 本発明では、酢酸ビニル含有量が５〜４０重量％、好ま
しくは１０〜３５重量％のエチレン・酢酸ビニル共重合
体が用いられる。

本発明で用いられるエチレン・酢酸ビニル共重合体は、
一般に、メルトフローレート（ＡＳＴＭ　ＤＩ２３８．
２．１６０ｇ荷重、１９０℃）が０．１〜５０ｇ／１０
分、好ましくは０，３〜３０　ｇ／ｌ　０分である。

グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体本発明で用
いられるグラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体は
、上記エチレン・酢酸ビニル共重合体の一部または全部
が不飽和カルボン酸またはその誘導体でグラフト変性さ
れており、本発明では、不飽和カルボン酸またはその誘
導体のグラフト量が０．０５〜１５重量％、好ましくは
０．１０〜１０重量％であり、酢酸ビニル含有量が５〜
４０重量％、好ましくは１０〜３５重量％のグラフト変
性エチレン・酢酸ビニル共重合体が用いられる。

本発明で用いられるグラフト変性エチレン・酢酸ビニル
共重合体は、一般に、メルトフローレート（ＡＳＴＭ　
Ｄ　Ｉ２３８．２．１６０　ｇ荷重、１９０℃）が０．
１〜５０　ｇ　／　１０分、好ましくは０．３〜３０ｇ
／１０分である。

上記のようなグラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合
体は、上記エチレン・酢酸ビニル共重合体の一部または
全部を不飽和カルボン酸またはその誘導体でグラフト変
性することにより得られるが、グラフト変性の際に用い
られる不飽和カルボン酸またはその誘導体として、具体
的には、上記グラフト変性スチレン系エラストマーの製
造の際に用いられる不飽和カルボン酸またはその誘導体
として列挙した化合物などが挙げられる。

上記の不飽和カルボン酸またはその誘導体から選ばれる
グラフトモノマーを、エチレン・酢酸ビニル共重合体に
グラフト共重合して変性物を製造するには、従来公知の
種々の方法を採用することができる。たとえば、エチレ
ン・酢酸ビニル共重合体を溶融させグラフトモノマーを
添加してグラフト共重合させる方法あるいは溶媒に溶解
させグラフトモノマーを添加してグラフト共重合させる
方法がある。いずれの場合にも、前記グラフトモノマー
を効率よくグラフト共重合させるためには、ラジカル開
始剤の存在下に反応を実施することが好ましい。グラフ
ト反応は通常６０〜３５０℃の温度で行なわれる。ラジ
カル開始剤の使用割合は、エチレン・酢酸ビニル共重合
体１００重量部に対して、通常０．００１〜１重量部の
範囲である。

ラジカル開始剤としては、具体的には、上記グラフト変
性スチレン系エラストマーの製造の際に用いられるラジ
カル開始剤として列挙した化合物が挙げられる。

配合割合 本発明に係る接着用樹脂組成物が、上記のスチレン系エ
ラストマーとグラフト変性エチレン・αオレフィン共重
合体とエチレン・酢酸ビニル共重合体とからなる場合に
は、スチレン系エラストマーは２０〜９９重量％、好ま
しくは２０〜９０重量％の量で、グラフト変性エチレン
・α−オレフィン共重合体は８０〜１重量％、好ましく
は８０〜１０重量％の量で、エチレン・酢酸ビニル共重
合体は８０〜０重量％の量で用いられる。ただし、スチ
レン系エラストマー、グラフト変性エチレン・α−オレ
フィン共重合体およびエチレン・酢酸ビニル共重合体の
合計重量は１００重量％である。

本発明に係る接着用樹脂組成物が、上記のスチレン系エ
ラストマーとグラフト変性エチレン・αオレフィン共重
合体とグラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体とか
らなる場合には、スチレン系エラストマーは２０〜９８
重量％、好ましくは２０〜８０重量％の量で、グラフト
変性エチレン・α−オレフィン共重合体は８０〜１重量
％、好ましくは８０〜１０重量％の量で、グラフト変性
エチレン・酢酸ビニル共重合体は８０〜１重量％、好ま
しくは８０〜１０重量％の量で用いられる。ただし、ス
チレン系エラストマー、グラフト変性エチレン・α−オ
レフィン共重合体およびグラフト変性エチレン・酢酸ビ
ニル共重合体の合計重量は１００重量％である。

本発明に係る接着用樹脂組成物が、上記のスチレン系エ
ラストマーとエチレン・α−オレフィン共重合体とグラ
フト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体とからなる場合
には、スチレン系エラストマーは２０〜９９重量％、好
ましくは２０〜９０重量％の量で、エチレン・α−オレ
フィン共重合体は８０〜０重量％の量で、グラフト変性
エチレン・酢酸ビニル共重合体は８０〜１重量％、好ま
しくは８０〜１０重量％の量で用いられる。ただし、ス
チレン系エラストマー、エチレン・α−オレフィン共重
合体およびグラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体
の合計重量は１００重量％である。

本発明に係る接着用樹脂組成物が、上記のグラフト変性
スチレン系エラストマーとエチレン・α−オレフィン共
重合体とエチレン・酢酸ビニル共重合体とからなる場合
には、グラフト変性スチレン系エラストマーは２０〜１
００重量％の量で、エチレン・α−オレフィン共重合体
は８０〜０重量％の量で、エチレン・酢酸ビニル共重合
体は８０〜０重量％の量で用いられる。ただし、グラフ
ト変性スチレン系エラストマー、エチレン・αオレフィ
ン共重合体およびエチレン・酢酸ビニル共重合体の合計
重量は１００重量％である。

本発明に係る接着用樹脂組成物が、上記のグラフト変性
スチレン系エラストマーとグラフト変性エチレン・α−
オレフィン共重合体とエチレン・酢酸ビニル共重合体と
からなる場合には、グラフト変性スチレン系エラストマ
ーは２０〜９９重量％、好ましくは２０〜９０重量％の
量で、グラフト変性エチレン・α−オレフィン共重合体
は８０〜１重量％、好ましくは８０〜１０重量％の量で
、エチレン・酢酸ビニル共重合体は８０〜０重量％の量
で用いられる。ただし、グラフト変性スチレン系エラス
トマー　グラフト変性エチレン・αオレフィン共重合体
およびエチレン・酢酸ビニル共重合体の合計重量は１０
０重量％である。

本発明に係る接着用樹脂組成物が、上記のグラフト変性
スチレン系エラストマーとグラフト変性エチレン・α−
オレフィン共重合体とグラフト変性エチレン・酢酸ビニ
ル共重合体とからなる場合には、グラフト変性スチレン
系エラストマーは２０〜９８重量％、好ましくは２０〜
８０重量％の量で、グラフト変性エチレン・α−オレフ
ィン共重合体は８０〜１重量％、好ましくは８０〜１０
重量％の量で、グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重
合体は８０〜１重量％、好ましくは８０〜１０重量％の
量で用いられる。ただし、グラフト変性スチレン系エラ
ストマー、グラフト変性エチレン・α−オレフィン共重
合体およびグラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体
の合計重量は１００重量％である。

本発明に係る接着用樹脂組成物が、上記のグラフト変性
スチレン系エラストマーとエチレン・α−オレフィン共
重合体とグラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体と
からなる場合には、グラフト変性スチレン系エラストマ
ーは２０〜９９重量％、好ましくは２０〜９０重量％の
量で、エチレン・α−オレフィン共重合体は８０〜０重
量％の量で、グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重合
体は８０〜１重量％、好ましくは８０〜１０重量％の量
で用いられる。ただし、グラフト変性スチレン系エラス
トマー、エチレン・α−オレフィン共重合体およびグラ
フト変性エチレン・酢酸ビニル共重合体の合計重量は１
００重量％である。

このように、本発明に係る接着用樹脂組成物は、不飽和
カルボン酸またはその誘導体でグラフト変性された、グ
ラフト変性スチレン系エラストマーグラフト変性エチレ
ン・α−オレフィン共重合体およびグラフト変性エチレ
ン・酢酸ビニル共重合体のうち、少なくとも−の成分を
必須成分として含むが、この組成物全体としてのグラフ
ト率は０．０１〜３重量％、好ましくは０．０５〜２．
５重量％であり、Ｍ　Ｆ　Ｒ（ＡＳＴＭ　Ｄ　１２３８
．２、１６０ｇ荷重、１９０℃）は０．１〜５０ｇ／１
０分、好ましくは０．２〜４０　ｇ／ｌ　０分であり、
かつＸ線による結晶化度は３５％未満である。

本発明に係る接着用樹脂組成物は、その各構成成分を、
上記のような範囲で種々公知の方法、たとえばヘンシェ
ルミキサー、Ｖ−ブレンダー　リポンプレンダー、タン
プラブレンダ−等で混合する方法、あるいは混合後、−
軸押出機、二軸押出機、ニーダ−、バンバリーミキサ−
等で溶融混練後、造粒あるいは粉砕する方法を採用して
製造することができる。

本発明に係る接着用樹脂組成物には、前記成分に加えて
、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止剤、顔料、染料、
発錆防止剤等を、本発明の目的を損わない範囲で配合す
ることもてきる。

次に、本発明に係る積層体について説明するが、本発明
に係る積層体は、（Ｉ）ポリアルキレンテレフタレート
樹脂層またはポリカーボネート樹脂層と、（ＩＩ）上記
の接着用樹脂組成物からなる中間層と、（ＩＩＩ）オレ
フィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とで構成されてい
る。

本発明に係る積層体を構成する−の層（Ｉ）は、ポリア
ルキレンテレフタレート樹脂またはポリカーボネート樹
脂から選ばれる。

ポリエステル樹脂は、エチレングリコール、プロピレン
グリコール、１．４−ブタンジオール、ネオペンチルグ
リコール、ヘキサメチレングリコール等の脂肪族グリコ
ール、シクロヘキサンジメタツール等の脂環族グリコー
ル、ビスフェノール等の芳香族ジヒドロキシ化合物、あ
るいはこれらの２種以とから選ばれたジヒドロキシ化合
物単位と、テレフタル酸、イソフタル酸、２．６−ナフ
タリンジカルボン酸等の芳香族ジカルボン酸、シュウ酸
、コハク酸、アジピン酸、セバシン酸、ウンデカジカル
ボン酸等の脂肪族ジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタ
ル酸等の脂環族ジカルボン酸、あるいはこれらの２種以
とから選ばれたジカルボン酸単位とから形成されるポリ
エステルであって、熱可塑性を示す限り、少量のトリオ
ールまたはトリカルボン酸のような３価以上のポリヒド
ロキシ化合物あるいはポリカルボン酸などで変性されて
いてもよい。これら熱可塑性ポリエステルとしては、具
体的には、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレン
テレフタレート、ポリエチレンイソフタレート・テレフ
タレート共重合体等が用いられる。

またポリカーボネート樹脂は、ジヒドロキシ化合物とホ
スゲンまたはジフェニルカーボネートとを公知の方法で
反応させて得られる種々のポリカーボネートおよびコポ
リカーボネートである。

ジヒドロキシ化合物としては、具体的には、ハイドロキ
ノン、レゾルシノール、４．４’−ジヒドロキシ−ジフ
ェニル−メタン、４．４’−ジヒドロキシ−ジフェニル
−エタン、４４′−ジヒドロキシ−ジフェニル−ｎ−ブ
タン、４４′−ジヒドロキシ−ジフェニル−へブタン、
４．４’−ジヒドロキシ−ジフェニル−フェニル−メタ
ン、４，４′−ジヒドロキシ−ジフェニル−２，２−プ
ロパン（ビスフェノールＡ）　、４．４’−ジヒドロキ
シ−３３′−ジメチル−ジフェニル−２，２−プロパン
、４．４’−ジヒドロキシ−３，３’−ジフェニル−ジ
フェニル−２，２−プロパン、４．４′−ジヒドロキシ
−ジクロロ−ジフェニル−２２−プロパン、４．４’−
ジヒドロキシ−ジフェニル−１，１−シクロペンタン、
４．４’−ジヒドロキシ−ジフェニル−１，１−シクロ
ヘキサン、４．４’−ジヒドロキシ−ジフェニル−メチ
ル−フェニル−メタン、４．４−ジヒドロキシ−ジフェ
ニル−エチル−フェニル−メタン、４．４’−ジヒドロ
キシ−ジフェニル−２，２，２−）シクロロー１，１−
エタン、２．２′−ジヒドロキシジフェニル、２．６−
シヒドロキシナフタレン、４．４′−ジヒドロキシジフ
ェニルエーテル、４４’−ジヒドロキシ−３，３′−ジ
クロロジフェニルエーテルおよび４，４′−ジヒドロキ
シ−２，５−ジェトキシフェニルエーテルなどが挙げら
れる。このうち４４′ジヒドロキシ−ジフェニル−２，
２−プロパン（ビスフェノールＡ）を用いたポリカーボ
ネートが機械的性能、透明性に優れているので好ましい
。

また、本発明に係る積層体を構成する中間層（Ｉｆ）に
は、上述した本発明に係る接着用樹脂組成物か用いられ
る。

さらに、本発明に係る積層体を構成する層（ＩＩＩ）は
、オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物がらなってい
るが、このオレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物とし
ては、オレフィン含有量が１５〜６０モル％、好ましく
は２５〜５０モル％のオレフィン・酢酸ビニル共重合体
を、その鹸化度が５０％以上、好ましくは９０％以上に
なるように鹸化したものが用いられる。オレフィン含有
量が上記のような範囲内にあると、熱分解しにくく、溶
融成形が容易で、延伸性、耐水性に優れるとともに、耐
ガス透過性に優れる。また、鹸化度が５０％以上である
と、耐ガス透過性に優れる。

酢酸ビニルと共重合されるオレフィンとしては具体的に
はエチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、
４−メチル−１−ペンテン、１〜オクテン、ｌ−デセン
、１−テトラデセン、１−オクタデセンが例示でき、中
でも機械的強度、成形性の点からエチレンが好ましく用
いられる。

本発明に係る積層体を製造するには、ポリアルキレンテ
レフタレート樹脂またはポリカーボネート樹脂、接着用
樹脂組成物、およびオレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸
化物を、それぞれ別個の押出機で溶融後、三層構造のダ
イに供給し、接着用樹脂組成物が中間層となるように共
押し成形する共押出し成形法、あるいは予め、ポリアル
キレンテレフタレート樹脂またはポリカーボネート樹脂
層、およびオレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層を
成形し、これらの両層間に接着用樹脂組成物を溶融押出
しするサンドイッチラミネート法などが採用できる。こ
れらのうち層間接着力の点で、共押出し成形法が好まし
い。共押出し成形法としてはフラット・ダイを用いるＴ
−ダイ法とサーキュラ−・ダイを用いるインフレーショ
ン法とがある。

フラット・ダイはブラック・ボックスを使用したシング
ル・マニフォールド形式あるいはマルチ・マニフォール
ド形式のいずれを用いても良い。インフレーション法に
用いるダイについてもいずれも公知のダイを用いること
ができる。

このような積層体における各層の厚さは、用途に応じて
適宜決定され得るが、通常、積層体をシートまたはフィ
ルムとして得る場合には、ポリアルキレンテレフタレー
ト樹脂またはポリカーボネート樹脂層は０．０２〜５−
１接着剤としての中間層は０．０１〜１ｍｍ、エチレン
・酢酸ビニル共重合体鹸化物層は０．０１〜１ｍ＋ｎ程
度であることが好ましい。

また本発明に係る積層体では、（１）層を両側に配した
（Ｉ）／　（ＩＩ）／　（ＩＩＩ）／　（ｎ）／　（１
）の構造や、ポリオレフィン層をさらに有する構造であ
ってもよく、たとえばポリプロピレン／（■）／　（Ｉ
ＩＩ）／　（ｎ）／　（Ｉ）　、ポリエチレン／（■）
／　（ＩＩＩ）／　（ｎ）／　（１）などの積層体であ
ってもよい。

発明の効果 本発明に係る接着用樹脂組成物は、たとえばポリアルキ
レンテレフタレート樹脂またはポリ７ノーボネート樹脂
から選ばれる層（Ｉ）と、オレフィン・酢酸ビニル共重
合体鹸化物層（ＩＩ［）とを接着する際に用いると、層
（１）と層（ＩＩＩ）とを強固に接着させ、たとえ高温
充填あるいはレトルト処理に代表されるような苛酷な条
件にさらされても、層（Ｉ）と層（ＩＩＩ）とが剥離す
ることがない。

また層（Ｉ）と層（ＩＩＩ）とを積層してなる積層体は
、層（Ｉ）と層（ＩＩ［）とが強固に接着されており、
たとえ高温充填あるいはレトルト処理に代表されるよう
な苛酷な条件にさらされても、層（Ｉ）と層（ＩＩＩ）
とが剥離することがなく、シかも酸素などのガス透過性
も小さいため、レトルト食品用包装材料として極めて優
れた性質を有している。

以下、本発明を実施例により説明するが、本発明はこれ
ら実施例に限定されるものではない。

実施例ｌ ５ＥＢＳ　（クレイトン　Ｇ　　１６５２）　４０重量
部と、無水マレイン酸を２重量％グラフト変性したエチ
レン・プロピレン共重合体（ＭＦＲｌ、θｇ／１０分、
エチレン含有量９０モル％）３０重量部と、ＥＶＡ（Ｍ
ＦＲ２，５ｇ／１０分、酢酸ビニル含有量２５重量％）
３０重量部とを混合した組成物（１）［グラフト率０．
６重量％、ＭＦＲ０，７ｇ　／　１０分、結晶化度１１
％］、ポリカーボネート（以下ＰＣという；商品名帝人
パンライトＬ−１２５０、帝人化成■製）、エチレン・
酢酸ビニル共重合体ケン化物（以下ＥＶＯＨという；　
ＭＦＲ１，３ｇ／１０分、密度１．Ｉ９ｇ／ｃｊ、エチ
レン含有量３２モル％、商品名　クラレエバールＥＰ−
Ｆ■クラレ製）、ポリプロピレン（以下ＰＰという；商
品名ハイボールＦ４０１三井石油化学工業■製）を用い
て、下記条件で５層シートを成形した。

シート構成：　ＰＣ／　（１）／ＥＶＯＨ／　（１）／
ＰＰ 各層の膜厚（μｍ）　　：　８０／　５０１５０１５０
／８０ 押出機：４０ｍΦ押出機　２８０℃（ｐｃ用）３０ｍｍ
Φ押出機　２５０℃（（１）用）３０砿Φ押出機　２１
０°Ｃ（ＥＶＯＨ用）４０ｍｍΦ押出機　２３０°Ｃ（
Ｐ　Ｐ用）得られた５層シートの２６層と、（１）層と
の界面接着強度（ＦＰＣｇ　／　１５ｍｍ　）および、
ＥＶＯＨ層と（１）層との界面接着強度（ＦＥＶＯＨ。

ｇ／１５ｍｍ）を、剥離雰囲気温度２３℃および８０℃
、剥離速度３００ｍｍ／分でＴ型剥離し求めた。

さらに、このシートを１３１℃で３０分間レトルト処理
を行なった後、上記の条件と同一条件でＴ型剥離試験を
行なった。

結果を表１に示す。

次に、組成物（１）、前記ＥＶＯＨ，ポリエチレンテレ
フタレート（ＰＥＴ、三井ペット■製Ｊ１３５に結晶化
促進剤を添加したもの）、ＰＰを用いて下記条件で５層
シートを成形した。

シート構成：　ＰＥＴ層　（１）／ＥＶＯＨ／　（１）
／ＰＰ 各層の膜厚（ｃｚｍ）　　：　８０／　５０／　５０／
　５０／８０ 押出機　４０ｍｍΦ押出機　２８０°Ｃ（ＰＥＴ層）３
０ｍｍΦ押出機　２５０°Ｃ（（１ｊ用）３０ｍｍΦ押
出機　２１０°Ｃ（ＥＶＯＨ用）４０ｍｍΦ押出機　２
３０°Ｃ（Ｐ　Ｐ用）得られたシートについて、ＰＥＴ
層と（１）層との界面接着強度（ＦＰＥＬ　ｇ　／　１
５ｍｍ　）と、ＥＶＯＨ層と（１）層との界面接着強度
（ＦＥＶＯＩ（、ｇ／１５ｍｍ）を上記ＰＣの場合と同
一条件で求めた。

結果を表２に示す。

実施例１１ 実施例１て用いた組成物（１）の代わりに、実施例１の
５ＥＢ８　６０重量部と、実施例１のグラフト変性エチ
レン・プロピレン共重合体２０重量部と、無水マレイン
酸を２重量％グラフト変性したＥＶＡ　（ＭＦＲ０，５
ｇ／１０分、結晶化度２３％、酢酸ビニル含有量２５重
量％）３０重量部とを混合した組成物（２）［グラフト
率１．０重量％、ＭＦＲ０．３ｇ／１０分、結晶化度１
０％］を用いた以外は、実施例１と同様にして、５層シ
ートを得、Ｔ型剥離試験を行なった。

結果を表１および表２に示す。

実施例２１ 実施例１で用いた組成物（１）の代わりに、実施例１の
５ＥＢ３　７５重量部と、エチレン・ブテン−１共重合
体（ＭＦＲ４、０ｇ　／　１０分、結晶化度１５％、エ
チレン含有量９０モル％）１０重量部と、実施例１１の
グラフト変性ＥＶＡ　　１５重量部とを混合した組成物
（３）［グラフト率０３重量％、ＶＦＲ０、３ｇ　／　
１０分、結晶化度５％］を用いた以外は、実施例１と同
様にして、５層シートを得、Ｔ型剥離試験を行なった。

結果を表１および表２に示す。

実施例３１ 実施例１で用いた組成物（１）の代わりに、無水マレイ
ン酸を０．５重量％グラフト変性したＳ　Ｅ　Ｂ　Ｓ　
　（ＳＥＢＳクレイトン　Ｇ　　１６５２、ＭＦＲＯ，
Ｉｇ／１０分）８０重量部と、実施例２１のエチレン・
ブテン−１共重合体１０重量部と、実施例１のＥＶＡ　
　１０重量部とを混合した組成物（４）［グラフト率０
．４重量％、ＭＦＲ０，２ｇ／１０分、結晶化度３％］
を用いた以外は、実施例１と同様にして、５層シートを
得、Ｔ型剥離試験を行なった。

結果を表１および表２に示す。

実施例４１ 実施例１で用いた組成物（１）の代わりに、実施例３１
のグラフト変性５ＥＢ８　６０重量部と、実施例１のグ
ラフト変性エチレン・プロピレン共重合体２０重量部と
、実施例１のＥＶＡ３０重量部とを混合した組成物（５
）［グラフト率０．７重量％、ＭＦＲ０，３ｇ／１０分
、結晶化度１０％］を用いた以外は、実施例１と同様に
して、５層シートを得、Ｔ型剥離試験を行なった。

結果を表１および表２に示す。

実施例５１ 実施例１で用いた組成物（１）の代わりに、実施例３１
のグラフト変性５ＥＢＳ　　８０重量部と、実施例１の
グラフト変性エチレン・プロピレン共重合体１０重量部
と、実施例１１のグラフト変性ＥＶＡ　　１０重量部と
を混合した組成物（６）［グラフト率０．８重量％、Ｍ
ＦＲ０，１５ｇ　／　１０分、結晶化度４％］を用いた
以外は、実施例１と同様にして、５層シートを得、Ｔ型
剥離試験を行なった。

結果を表１および表２に示す。

実施例６１ 実施例１で用いた組成物（１）の代わりに、実施例３１
のグラフト変性５ＥＢ８　７５重量部と、実施例２１の
エチレン・ブテン−１共重合体１０重量部と、実施例１
１のグラフト変性ＥＶＡ　　１５重量部とを混合した組
成物（７）［グラフト率０．７重量％、ＶＦＲ０、２ｇ
　／　１０分、結晶化度５％］を用いた以外は、実施例
１と同様にして、５層シートを得、Ｔ型剥離試験を行な
った。

結果を表１および表２に示す。

比較例１ 実施例１で用いた組成物（１）の代わりに、実施例１の
グラフト変性エチレン・プロピレン共重合体５０重量部
と、実施例１のＥＶＡ　　５０重量部とを混合した組成
物（８）［グラフト率１，０重量％、ＭＦＲｌ　、　６
ｇ　／　１０分、結晶化度１９％］を用いた以外は、実
施例１と同様にして、５層シートを得、Ｔ型剥離試験を
行なった。

結果を表１および表２に示す。

比較例２ 実施例１で用いた組成物（１）の代わりに、実施例１の
グラフト変性エチレン・プロピレン共重合体５０重量部
と、実施例１１のグラフト変性ＥＶＡ　　５０重量部と
を混合した組成物（９）［グラフト率２．０重量％、Ｍ
ＦＲ０，７ｇ／１０分、結晶化度１９％］を用いた以外
は、実施例１と同様にして、５層シートを得、Ｔ型剥離
試験を行なった。

結果を表１および表２に示す。

比較例３ 実施例１で用いた組成物（１）の代わりに、実施例２１
のエチレン・ブテン−１共重合体５０重量部と、実施例
１１のグラフト変性ＥＶＡ　　５０重量部とを混合した
組成物（１０）［グラフト率１０重量％、ＭＦＲ１，４
ｇ／１０分、結晶化度１９％］を用いた以外は、実施例
１と同様にして、５層シートを得、Ｔ型剥離試験を行な
った。

結果を表１および表２に示す。

比較例４ 実施例１て用いた組成物（１）の代わりに、実施例２１
のエチレン・ブテン−１共重合体８０重量部と、実施例
１のＥＶＡ　　２０重量部とを混合した組成物（１１）
［グラフト率０重量％、ＭＦＲ３、６ｇ／１０分、結晶
化度１７％コを用いた以外は、実施例１と同様にして、
５層シートを得、Ｔ型剥離試験を行なった。

結果を表１および表２に示す。

比較例５ 実施例１で用いた組成物（１）の代わりに、実施例１の
５ＥＢＳ　　８０重量部と、実施例１のＥＶＡ　　２０
重量部とを混合した組成物（１２）［グラフト率０重量
％、ＭＦＲ０、３ｇ　／　１０分、結晶化度５％］を用
いた以外は、実施例１と同様にして、５層シートを得、
Ｔ型剥離試験を行なった。

結果を表１および表２に示す。

比較例６ 実施例１で用いた組成物（１）の代わりに、実施例１の
５ＥＢＳ　　８０重量部と、実施例１１のグラフト変性
ＥＶＡ　　２０重量部とを混合した組成物（１３）［グ
ラフト率０．４重量％、ＶＦＲ０．２ｇ／１０分、結晶
化度５％］を用いた以外は、実施例１と同様にして、５
層シートを得、Ｔ型剥離試験を行なった。

結果を表１および表２に示す。

比較例７ 実施例１で用いた組成物（１）の代わりに、実施例１の
５ＥＢＳ　　８０重量部と、実施例２１のエチレン・ブ
テン−１共重合体２０重量部とを混合した組成物（１６
）［グラフト率０重量％、ＭＦＲ０、４ｇ　／　１０分
、結晶化度３％コを用いた以外は、実施例１と同様にし
て、５層シートを得、Ｔ型剥離試験を行なった。

結果を表１および表２に示す。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １）（ａ）スチレン系エラストマー：２０〜９９重量％
   、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴とする
   接着用樹脂組成物。 ２）（ａ）スチレン系エラストマー：２０〜９８重量％
   、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴とする
   接着用樹脂組成物。 ３）（ａ）スチレン系エラストマー：２０〜９９重量％
   、 （ｂ）エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体： ８０〜０重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴とする
   接着用樹脂組成物。 ４）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフ
   ト量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜１００重量％、 （ｂ）エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体： ８０〜０重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴とする
   接着用樹脂組成物。 ５）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフ
   ト量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜９９重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴とする
   接着用樹脂組成物。 ６）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフ
   ト量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜９８重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴とする
   接着用樹脂組成物。 ７）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフ
   ト量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜９９重量％、 （ｂ）エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体： ８０〜０重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であることを特徴とする
   接着用樹脂組成物。 ８） （ I ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（II
   ）（ａ）スチレン系エラストマー：２０〜９９重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン、α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 ９） （ I ）ポリカーボネート樹脂層と、 （II）（ａ）スチレン系エラストマー：２０〜９９重量
   ％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 １０） （ I ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（II
   ）（ａ）スチレン系エラストマー：２０〜９８重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 １１） （ I ）ポリカーボネート樹脂層と、 （II）（ａ）スチレン系エラストマー：２０〜９８重量
   ％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 １２） （ I ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（II
   ）（ａ）スチレン系エラストマー：２０〜９９重量％、 （ｂ）エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体： ８０〜０重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 １３） （ I ）ポリカーボネート樹脂層と、 （II）（ａ）スチレン系エラストマー：２０〜９９重量
   ％、 （ｂ）エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体： ８０〜０重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 １４） （ I ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（II
   ）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト
   量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜１００重量％、 （ｂ）エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体： ８０〜０重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 １５） （ I ）ポリカーボネート樹脂層と、 （II）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラ
   フト量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜１００重量％、 （ｂ）エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体： ８０〜０重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 １６） （ I ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（II
   ）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト
   量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜９９重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 １７） （ I ）ポリカーボネート樹脂層と、 （II）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラ
   フト量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜９９重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン、α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％である、 エチレン・酢酸ビニル共重合体：８０ 〜０重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 １８） （ I ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（II
   ）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト
   量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜９８重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 １９） （ I ）ポリカーボネート樹脂層と、 （II）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラ
   フト量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜９８重量％、 （ｂ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ エチレン含有量：４５〜９５モル％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・α−オレフィン 共重合体：８０〜１重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 ２０） （ I ）ポリアルキレンテレフタレート樹脂層と、（II
   ）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト
   量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜９９重量％、 （ｂ）エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体： ８０〜０重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。 ２１） （ I ）ポリカーボネート樹脂層と、 （II）（ａ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラ
   フト量：０．０５〜１５重量％であ る、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性スチレン系エラストマー： ２０〜９９重量％、 （ｂ）エチレン含有量：４５〜９５モル％である、 エチレン・α−オレフィン共重合体： ８０〜０重量％、および （ｃ）不飽和カルボン酸またはその誘導体のグラフト量
   ：０．０５〜１５重量％ 酢酸ビニル含有量：５〜４０重量％で ある、 一部または全部がグラフト変性された グラフト変性エチレン・酢酸ビニル共重 合体：８０〜１重量％ からなり、組成物全体としてのグラフト率が０．０１〜
   ３重量％であり、ＭＦＲが０．１〜５０ｇ／１０分であ
   り、かつ結晶化度が３５％未満であるような中間層と、 （III）オレフィン・酢酸ビニル共重合体鹸化物層とか
   ら構成されてなることを特徴とする積層体。