JPH10265750A - 接着用樹脂組成物及び積層体 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】 ポリエステル系樹脂層を含む積層体におい
て、積層体の層間で優れた接着力を有する接着用樹脂組
成物およびこれを用いた積層体の提供。 【解決手段】 メルトフローレート０．１〜５０ｇ／１
０分、密度０．８５０〜０．９００ｇ／ｃｍ³であるエ
チレン・α−オレフィン共重合体（ａ）５０〜９９重量
％、および芳香族系炭化水素樹脂水素添加物で赤外分光
光度計により求めた１６０４ｃｍ^-1の吸光度＜Ａ１＞と
８９０ｃｍ^-1の吸光度＜Ａ２＞の吸光度比が、＜Ａ１＞
／＜Ａ２＞＝０．１〜３．０である粘着付与剤（ｂ）１
〜５０重量％を含有してなることを特徴とする接着用樹
脂組成物、およびポリエステル系樹脂層（Ａ層）と前記
の接着用樹脂組成物からなる層（Ｂ層）との積層体。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、食品包装材料等種
々の分野の産業で幅広く必要とされているガスバリヤ性
（酸素、炭酸ガス等）、機械的強度、耐内容物性（フレ
ーバー性、保香性）、意匠性（表面光沢性、透明性）等
が改良された積層体を得る接着用樹脂組成物及び樹脂積
層体に関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリプロピレン、ポリエチレン等のポリ
オレフィン樹脂は各種分野で幅広く利用されている。し
かしながらポリオレフィンは、成形性、機械的強度、耐
薬品性には優れるがガスバリヤ性や耐内容物性に劣り、
成形手法や樹脂種によっては意匠性（表面光沢、透明
性）に劣る欠点を有している。この欠点の改良手法とし
てポリエステル系樹脂（ポリエチレンテレフタレート、
ポリカーボネート等）との積層が提案されている。ま
た、ポリオレフィン系樹脂とガスバリヤ性に優れたエチ
レン・酢酸ビニル共重合体ケン化物（以下「ＥＶＯＨ」
と称する）やポリアミド系樹脂との積層も広く提案され
ており、積層のための接着性樹脂として極性基を変性し
たポリオレフィン組成物があるが、ポリエステル系樹脂
とポリオレフィン系樹脂又はＥＶＯＨ又はポリアミド系
樹脂との積層に於いては層間接着力が非常に弱く積層材
料として実用に耐えない。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】かかる状況に鑑み、本
発明は、ポリエステル系樹脂層を含む積層体において、
積層体の層間で優れた接着力を有する接着用樹脂組成物
およびこれを用いた積層体を提供することを目的とする
ものである。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明者は接着性、特に
ポリエステル系樹脂との接着性、押出成形性、色相、フ
ィルム均一厚み性に優れた熱可塑性樹脂を得るべく種々
検討した結果、エチレン・α−オレフィン共重合体と特
定の粘着付与剤とを含む組成物が上記の目的を満たすこ
とを見出し、本発明を完成するに至った。

【０００５】すなわち本発明は、メルトフローレート
０．１〜５０ｇ／１０分、密度０．８５０〜０．９００
ｇ／ｃｍ³であるエチレン・α−オレフィン共重合体
（ａ）５０〜９９重量％、および芳香族系炭化水素樹脂
水素添加物で赤外分光光度計により求めた１６０４ｃｍ
^-1の吸光度＜Ａ１＞と８９０ｃｍ^-1の吸光度＜Ａ２＞の
吸光度比が、＜Ａ１＞／＜Ａ２＞＝０．１〜３．０であ
る粘着付与剤（ｂ）１〜５０重量％を含有してなること
を特徴とする接着用樹脂組成物を提供するものである。

【０００６】また本発明は、不飽和カルボン酸又はその
誘導体で変性され、その含量が０．０１〜１０重量％、
且つ密度０．８５〜０．９８０ｇ／ｃｍ³である変性エ
チレン重合体（ｃ）をさらに含み、各成分の配合割合が
（ａ）成分と（ｂ）成分の合計１００重量部に対して
（ｃ）成分０．１〜５０重量部である前記の接着用樹脂
組成物を提供するものである。

【０００７】さらに本発明は、ポリエステル系樹脂層
（Ａ層）と前記の接着用樹脂組成物からなる層（Ｂ層）
との積層体を提供するものである。

【０００８】さらにまた本発明は、前記の接着用樹脂組
成物からなる層（Ｂ層）を中間層として、ポリエステル
系樹脂層（Ａ層）と、エチレン・酢酸ビニル共重合体鹸
化物及びポリアミド系樹脂からなる群より選ばれた少な
くとも１種のガスバリヤ性樹脂又はポリオレフィン樹脂
の層（Ｃ層）とが積層されてなる積層体を提供するもの
である。

【０００９】

【発明の実施の形態】

（１）エチレン・α−オレフィン共重合体（ａ） 本発明の接着用樹脂組成物を構成するエチレン・α−オ
レフィン共重合体（ａ）は、メルトフローレート（ＭＦ
Ｒ）が０．１〜５０ｇ／１０分、密度が０．８５０〜
０．９００ｇ／ｃｍ³のものであり、エチレンを主成分
としα−オレフィンを共重合したものである。α−オレ
フィンとは通常炭素数３〜２０のα−オレフィン、具体
的にはプロピレン、１−ブテン、１−ヘキセン、４−メ
チル−１−ペンテン、１−オクテン、１−デセン、１−
テトラデセン、１−オクタデセン等とのブロック又はラ
ンダム共重合体である。この共重合体は共重合モノマー
としてビニルエステル、不飽和カルボン酸又はそのエス
テル、ジエン等他のモノマーを含むものも含むことがで
き、また、２種以上の共重合体を混合して用いることも
できる。好ましいのはランダム共重合体である。ＭＦＲ
が上記範囲以外のものはいずれにしても溶融粘度が高過
ぎるか低過ぎるため成形性、接着強度に劣る。密度が
０．９００ｇ／ｃｍ³を越えるものはポリエステル系樹
脂との接着強度が劣る。なお本発明でいうメルトフロー
レート（ＭＦＲ）とは、特記しない限り、ＪＩＳ Ｋ７
２１０に準拠し、温度１９０℃、荷重２．１６kg、１０
分の条件で測定した値を意味する。

【００１０】（２）粘着付与剤（ｂ） 本発明の樹脂組成物を構成する粘着付与剤（ｂ）とは固
体の非晶性ポリマーであり、例えば、石油、ナフサ等の
分類によって得られるＣ₉留分中のスチレン誘導体及び
インデン類を主原料とする芳香族系石油樹脂、即ち芳香
族系炭化水素樹脂である。また、赤外分光光度計（Ｎｉ
ｃｏｌｅｔ ＮＡＧＮＡ−ＩＲ ５５０ＳＰＥＣＴＲＯ
ＭＥＴＥＲ）で求めた１６０４ｃｍ^-1の吸光度＜Ａ１＞
と８９０ｃｍ^-1の吸光度＜Ａ２＞の吸光度比により求め
られる、芳香族核への水素添加率が＜Ａ１＞／＜Ａ２＞
＝０．１〜３．０の芳香族系炭化水素樹脂水素添加物を
使用することが必要である。これらの粘着付与剤（ｂ）
の中でも、軟化点（環球法）が８５〜１５０℃のものが
ポリエステル系樹脂との層間接着力の点で好ましい。上
記範囲以外のものはエチレン・α−オレフィン共重合体
との分散性が悪く、ポリエステル系樹脂との層間接着力
も劣り好ましくない。

【００１１】（３）変性エチレン重合体（ｃ） 本発明の組成物に必要に応じて用いる変性エチレン重合
体（ｃ）は、不飽和カルボン酸又はその誘導体でグラフ
ト変性され、または、このグラフト変性物を未変性のエ
チレン重合体で希釈したものであり、不飽和カルボン酸
又はその誘導体の含量が０．０１〜１０重量％、密度が
０．８５〜０．９８ｇ／ｃｍ³のものである。不飽和カ
ルボン酸又はその誘導体の含量が０．０１重量％未満の
ものは接着性が改良されず、一方１０重量％を超えるも
のは架橋のため、分散性が低下し、成形品の外観が劣る
と共に、接着性が低下する。変性エチレン重合体（ｃ）
の基体となるエチレン重合体は、通常ＭＦＲが０．０１
〜１００ｇ／１０分、密度が０．８５〜０．９８ｇ／ｃ
ｍ³のエチレンの単独重合体あるいはエチレンと少量の
他の一種以上のα−オレフィン、ビニルエステル、不飽
和カルボン酸又はそのエステル等の共重合モノマーとの
ブロック又はランダム共重合体である。α−オレフィン
としては例えばプロピレン、１−ブテン、４−メチル−
１−ペンテン、１−ヘキセン、１−オクテン、１−デセ
ン等がある。

【００１２】変性に用いる不飽和カルボン酸又はその誘
導体としては、アクリル酸、マレイン酸、フマール酸、
テトラヒドロフタル酸、イタコン酸、シトラコン酸、ク
ロトン酸、イソクロトン酸、ナジック酸Ｒ（エンドシス
−ビシクロ〔２，２，１〕ヘプト−５−エン−２，３−
ジカルボン酸）等の不飽和カルボン酸、又はその誘導
体、例えば酸ハライド、アミド、イミド、無水物、エス
テルなどが挙げられ、具体的には、塩化マレニル、マレ
イミド、無水マレイン酸、無水シトラコン酸、マレイン
酸モノメチル、マレイン酸ジメチル、グリシジルマレエ
ートなどが例示される。これらの中では不飽和ジカルボ
ン酸又はその酸無水物が好適であり、特にマレイン酸、
ナジック酸Ｒ又はこれらの酸無水物が好適である。

【００１３】変性エチレン重合体（ｃ）を製造するに
は、従来公知の種々の方法を採用する事が出来る。例え
ば、エチレン重合体を溶融させグラフトモノマーを添加
してグラフト共重合させる方法がある。いずれの場合に
も、前記グラフトモノマーを効率よくグラフト共重合さ
せるには、ラジカル開始剤の存在下に反応を実施する事
が好ましい。グラフト反応は通常６０〜３５０℃の温度
で行われる。ラジカル開始剤の使用量はエチレン重合体
１００重量部に対して通常０．００１〜１重量部の範囲
である。ラジカル開始剤としては有機ペルオキシド、有
機ペルエステル、例えばベンゾイルペルオキシド、ジク
ロルベンゾイルペルオキシド、ジクミルペルオキシド、
ジ−ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシド、２，５−ジメチル
−２，５−ジ（ペルオキシドベンゾエート）ヘキシン−
３、１，４−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシイソプ
ロピル）ベンゼン、ラウロイルペルオキシド、ｔｅｒｔ
−ブチルペルアセテート、２，５−ジメチル−２，５−
ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３、２，
５−ジメチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキ
シ）ヘキサン、ｔｅｒｔ−ブチルペルベンゾエート、ｔ
ｅｒｔ−ブチルペルフェニルアセテート、ｔｅｒｔ−ブ
チルペルイソブチレート、ｔｅｒｔ−ブチルペル−ｓｅ
ｃ−オクエート、ｔｅｒｔ−ブチルペルピバレート、ク
ミルペルピバレート及びｔｅｒｔ−ブチルペルジエチル
アセテート、その他アゾ化合物、例えばアゾビスイソブ
チロニトリル、ジメチルアゾイソブチレートがある。こ
れらの内ではジクミルペルオキシド、ジ−ｔｅｒｔ−ブ
チルペルオキシド、２，５−ジメチル−２，５−ジ（ｔ
ｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘキシン−３、２，５−ジ
メチル−２，５−ジ（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシ）ヘ
キサン、１，４−ビス（ｔｅｒｔ−ブチルペルオキシイ
ソプロピル）ベンゼン等のジアルキルペルオキシドが好
ましい。

【００１４】（４）組成物の配合割合 本発明の接着用樹脂組成物は、前記エチレン・α−オレ
フィン共重合体（ａ）５０〜９９重量％及び前記粘着付
与剤（ｂ）１〜５０重量％から構成される。エチレン・
α−オレフィン共重合体（ａ）の量が５０重量％未満で
は、樹脂中の流動性が高過ぎ、成形性が困難であり、接
着性が低下する。粘着付与剤（ｂ）の量が１重量％未満
では、ポリエステル系樹脂に対する接着性が低下する。
また、本発明の接着用組成物は、さらに前記エチレン・
α−オレフィン共重合体（ａ）と前記粘着付与剤（ｂ）
との合計１００重量部に対して、前記変性エチレン重合
体（ｃ）０．１〜５０重量部を含有させることができ
る。変性エチレン重合体（ｃ）はガスバリヤ性樹脂（Ｅ
ＶＯＨ、ポリアミド系樹脂等）に対する接着性を向上さ
せる。

【００１５】（５）組成物の製造 本発明の組成物を得るには、前記エチレン・α−オレフ
ィン共重合体（ａ）、粘着付与剤（ｂ）、及び必要に応
じて変性エチレン重合体（ｃ）を前記範囲で種々公知の
方法、例えばヘンシェルミキサー、Ｖ−ブレンダー、リ
ボンブレンダー、タンブラブレンダー等で混合する方
法、あるいは混合後一軸押出機、二軸押出機、ニーダ
ー、バンバリーミキサー等で溶融混練後、造粒後あるい
は粉砕する方法を採用すればよい。本発明の組成物には
前記成分に加えて、耐熱安定剤、耐候安定剤、帯電防止
剤、顔料、染料、発錆防止剤等を本発明の目的に損なわ
ない範囲内で配合しておいても良い。

【００１６】（６）積層体の製造 本発明の組成物を用いて、ポリエステル系樹脂との積層
体を製造する方法としては、共押出成形、プレス成形、
押出ラミネート成形等公知の方法を適用することができ
る。これらの中では層間接着力の点で、共押出成形法を
用いる事が好ましい。共押出成形法としてはフラット・
ダイを用いるＴーダイ法とサーキュラー・ダイを用いる
インフレーション法とがある。フラット・ダイはブラッ
ク・ボックスを使用したシングル・マニホールド形式あ
るいはマルチ・マニホールド形式のいずれを用いても良
い。インフレーション法に用いるダイに付いてもいずれ
も公知のダイを用いることができる。

【００１７】積層体は、上記樹脂組成物を中間層とし
て、ポリエステル系樹脂と、ポリオレフィン系樹脂及び
／又はガスバリヤ性樹脂に代表される他の熱可塑性樹脂
との３層以上の積層体の形態で使用されることが一般的
である。このような積層体を製造する方法としては、例
えば該樹脂組成物、ポリエステル系樹脂とポリオレフィ
ン系樹脂及び／又はガスバリヤ性樹脂をそれぞれ別個の
押出機で溶融後三層構造のダイに供給し、該組成物を中
間層として共押出成形する方法のほか、該組成物とポリ
エステル系樹脂とをそれぞれ別個の押出機で溶融後二層
構造のダイに供給し、予め作成しておいた延伸フィルム
（延伸ポリエチレンテレフタレート：Ｏ−ＰＥＴ、延伸
ナイロン：Ｏ−ＮＹ、延伸ポリプロピレン：Ｏ−ＰＰ、
延伸エチレン・酢酸ビニル共重合体鹸化物：Ｏ−ＥＶＯ
Ｈ）や金属箔（Ａｌ、Ｃｕ）、樹脂シート（ポリオレフ
ィン、ポリエステル等）に組成物の層が接触するように
共押出ラミネートする方法や、また、予めポリエステル
系樹脂とポリオレフィン系樹脂又はガスバリヤ性樹脂
（ＥＶＯＨ、ＮＹ）層を成形し、ポリエステル系樹脂層
とポリオレフィン系樹脂又はガスバリヤ性樹脂（ＥＶＯ
Ｈ、ＮＹ）層との間に該組成物を溶融押出するサンドラ
ミネート法等が挙げられる。

【００１８】本発明に於けるポリエステルとは、テレフ
タル酸、イソフタル酸、ジフェニルエーテル−４，４−
ジカルボン酸、ナフタリン−１，４−又は２，６−ジカ
ルボン酸などの芳香族ジカルボン酸、シュウ酸、コハク
酸、アジピン酸、セバシン酸、ウンデカジカルボン酸な
どの脂肪族ジカルボン酸、ヘキサヒドロテレフタル酸な
どの脂環族ジカルボン酸などのジカルボン酸の酸成分
と、エチレングリコール、プロピレングリコール、１，
４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコールなどの脂
環族グリコール、シクロヘキサンジメタノールなどの脂
環族グリコール、ビスフェノールＡなどの芳香族ジヒド
ロキシ化合物などのグリコール成分とからなるものであ
り、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、共重合体
ＰＥＴ、ポリブチレンテレフタレート（ＰＢＴ）、ポリ
エチレンナフタレート（ＰＥＮ）、ポリシクロヘキシン
テレフタレート（ＰＣＴ）等がある。この中で特に好ま
しいのは、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）であ
り、通常ジカルボン酸成分の８０モル％以上がテレフタ
ル酸であり、グリコール成分の８０モル％以上がエチレ
ングリコールである熱可塑性ポリエステル樹脂である。
更に、共重合体ＰＥＴでもＰＥＴと他のポリエステルと
の混合物であっても良い。

【００１９】積層体に使用されるポリオレフィン系樹脂
としては、エチレン、プロピレン、１−ブテン、１−ヘ
キセン、３−メチル−１−ブテン、４−メチル−１−ペ
ンテン、１−オクテン等の炭素数２〜１２、好ましくは
２〜８程度のα−オレフィンの単独重合体又は２種類以
上の上記のα−オレフィンの共重合体、ないしは上記α
−オレフィンとビニルエステル、不飽和有機酸又はその
誘導体等との共重合体等を挙げることができる。これら
共重合体はランダム、ブロックあるいはグラフトと何れ
のどのような結合様式のものでもよく、樹脂状あるいは
エラストマー状のものであっても構わない。これらポリ
オレフィン系重合体は、２種類以上を混合して用いるこ
ともできる。ポリオレフィン系樹脂の具体例としては、
高、中、低密度及び直鎖状低密度ポリエチレン、ポリプ
ロピレン、ポリ１−ブテン、ポリ１−ヘキセン、ポリ
（３−メチル−１−ブテン）、ポリ（４−メチル−１−
ペンテン）、ポリ１−ヘプテン、ポリ１−オクテン、エ
チレン・プロピレン共重合体（ランダム、ブロック）、
エチレン・１−ブテン共重合体、エチレン・１−ヘキセ
ン共重合体、エチレン・１−オクテン共重合体、エチレ
ン・プロピレン・１−ブテンランダム共重合体、エチレ
ン・酢酸ビニル共重合体、エチレン・アクリル酸メチル
共重合体、エチレン・アクリル酸エチル共重合体、エチ
レン・メタクリル酸メチル共重合体、エチレン・アクリ
ル酸共重合体、エチレン・メタクリル酸共重合体、エチ
レン・アクリル酸・アクリル酸メチル共重合体、エチレ
ン・メタクリル酸・メタクリル酸メチル共重合体等が代
表的なものとして挙げられる。

【００２０】ガスバリヤ性樹脂としてはエチレン・酢酸
ビニル共重合体鹸化物（ＥＶＯＨ）やポリアミド系樹脂
が挙げられる。エチレン・酢酸ビニル共重合体鹸化物と
しては、エチレン含有量が１５〜６０モル％、好ましく
は２５〜５０モル％のエチレン・酢酸ビニル共重合体
を、その鹸化度が５０％以上、好ましくは９０％以上に
なるように鹸化したものが用いられる。エチレン含有量
が１５モル％未満であると、熱分解し易く、溶融成形が
困難で、また延伸性にも劣り、かつ吸水し膨潤し易く耐
水性が劣る為好ましくない。一方エチレン含有量が６０
モル％を越えると、耐ガス透過性に劣るようになるため
好ましくない。また、鹸化度が５０％未満であると、耐
ガス透過性に劣るようになるため好ましくない。

【００２１】ポリアミド系樹脂としてはヘキサメチレン
ジアミン、デカメチレンジアミン、ドデカメチレンジア
ミン、２，２，４−又は２，４，４−トリメチルヘキサ
メチレンジアミン、１，３−又は１，４−ビス（アミノ
メチル）シクロヘキサン、ビス（ｐ−アミノシクロヘキ
シルメタン）、ｍ−又はｐ−キシリレンジアミンなどの
脂肪族、脂環族、芳香族などのジアミンとアジピン酸、
スベリン酸、セバシン酸、シクロヘキサンジカルボン
酸、テレフタル酸、イソフタル酸などの脂肪族、脂環
族、芳香族などのジカルボン酸との重縮合によって得ら
れるポリアミド、ε−アミノカプロン酸、１１−アミノ
ウンデカンなどのアミノカルボン酸の縮合によって得ら
れるポリアミド、ε−カプロラクタム、ω−ラウロラク
タムなどのラクタムから得られるポリアミドあるいはこ
れらの成分からなる共重合ポリアミドの混合物などが例
示される。具体的にはナイロン６、ナイロン６６、ナイ
ロン６１０、ナイロン９、ナイロン１１、ナイロン１
２、ナイロン６／６６、ナイロン６６／６１０、ナイロ
ン６／１１などが挙げられる。積層体に使用できるもの
としては、更に、ＥＶＯＨとポリアミド系樹脂、ポリエ
ステル系樹脂、ポリカーボネートや板状フィラー等の１
種以上との混合物が挙げられる。

【００２２】

【実施例】次に、実施例を挙げて本発明を更に詳しく説
明する。

【００２３】（実施例１）エチレン・ブテンランダム共
重合体（ＭＦＲ：４ｇ／１０分、密度：０．８８ｇ／ｃ
ｍ³、融点：７２℃）４０重量％と、粘着付与剤（芳香
族系石油樹脂、数平均分子量７１０、比重：０．９９
８、軟化点：１１５℃、＜Ａ１＞／＜Ａ２＞＝０．３
５）３０重量％と、無水マレイン酸変性ポリエチレン
（無水マレイン酸含量：１．５重量％、ＭＦＲ：１ｇ／
１０分、融点：１２１℃、密度０．９２ｇ／ｃｍ³）３
０重量％の配合割合で事前に５０リッターのＶ型ブレン
ダーで５分間混合し、二軸押出機ＰＣＭ３０（３０ｍｍ
φ、Ｌ／Ｄ＝３２、池貝鉄工（株）製）を用い、温度１
８０℃、スクリュー回転数１００ｒｐｍ、押出量５ｋｇ
で溶融混練し、紐状に押し出し、冷却後カッティングし
組成物を得た。

【００２４】（実施例２）実施例１で用いたのと同じエ
チレン・ブテンランダム共重合体４０重量％と、粘着付
与剤（芳香族系石油樹脂、数平均分子量７１０、比重：
０．９９８、軟化点：１１５℃、＜Ａ１＞／＜Ａ２＞＝
０．７５）３０重量％と、実施例１で用いたのと同じ無
水マレイン酸変性ポリエチレン３０重量％の配合割合で
実施例１と同様にして組成物を得た。

【００２５】（実施例３）実施例１で用いたのと同じエ
チレン・ブテンランダム共重合体４０重量％と、粘着付
与剤（芳香族系石油樹脂、数平均分子量７１０、比重：
０．９９８、軟化点：１１５℃、＜Ａ１＞／＜Ａ２＞＝
１．１）３０重量％と、実施例１で用いたのと同じ無水
マレイン酸変性ポリエチレン３０重量％の配合割合で実
施例１と同様にして組成物を得た。

【００２６】（実施例４）エチレン・ブテンランダム共
重合体（ＭＦＲ：１ｇ／１０分、密度：０．８８ｇ／ｃ
ｍ³、融点：７２℃）４０重量％と、粘着付与剤（芳香
族系石油樹脂、数平均分子量７００、比重：０．９９
５、軟化点：１００℃、＜Ａ１＞／＜Ａ２＞＝２．１）
３０重量％と、実施例１で用いたのと同じ無水マレイン
酸変性ポリエチレン３０重量％の配合割合で実施例１と
同様にして組成物を得た。

【００２７】（実施例５）実施例１で用いたのと同じエ
チレン・ブテンランダム共重合体（ＭＦＲ：４ｇ／１０
分、密度：０．８８ｇ／ｃｍ³、融点：７２℃）７０重
量％と、実施例３で用いたのと同じ粘着付与剤３０重量
％の配合割合で実施例１と同様にして組成物を得た。

【００２８】（比較例１）実施例４で用いたのと同じエ
チレン・ブテンランダム共重合体４０重量％と、粘着付
与剤（芳香族系石油樹脂、数平均分子量７００、比重：
０．９９５、軟化点：１００℃、＜Ａ１＞／＜Ａ２＞＝
０．０５）３０重量％と、実施例１で用いたのと同じ無
水マレイン酸変性ポリエチレン３０重量％の配合割合で
実施例１と同様にして組成物を得た。

【００２９】（比較例２）実施例１で用いたのと同じエ
チレン・ブテンランダム共重合体４０重量％と、粘着付
与剤（芳香族系石油樹脂、数平均分子量７１０、比重：
０．９９８、軟化点：１１５℃、＜Ａ１＞／＜Ａ２＞＝
３．１）３０重量％と、実施例１で用いたのと同じ無水
マレイン酸変性ポリエチレン３０重量％の配合割合で実
施例１と同様にして組成物を得た。

【００３０】（比較例３）実施例１で用いたのと同じエ
チレン・ブテンランダム共重合体７０重量％と、比較例
２で用いたのと同じ粘着付与剤３０重量％の配合割合で
実施例１と同様にして組成物を得た。

【００３１】上記実施例１〜５と比較例１〜３で得られ
たペレットを用い、下記の条件で積層体を製造した。ポ
リエステル系樹脂（ＰＥＴ）として“ダイヤナイト”Ｐ
Ａ５００Ｄ（比重：１．３４、固有粘度：０．７６ｄｌ
／ｇ、三菱レーヨン（株）製）、ＥＶＯＨとして“エバ
ール”ＥＰＦ１０１Ａ（エチレン含有量：３２モル％、
融点：１８３℃（株）クラレ製）とＮｙとして“ノバミ
ッド”１０２０ＣＡ２（三菱化学（株）製）、ポリオレ
フィン系樹脂（高密度ポリエチレン：ＨＤＰＥ）として
は“ノバテックＨＤ”ＥＹ４０Ｈ（三菱化学（株）製）
を使用した。

【００３２】製造条件 ３種３層共押出水冷インフレー
ションフィルム成形法 層構成 （内層）ＰＥＴ／接着材（各例で調製された組
成物からなる）／ＥＶＯＨ、Ｎｙ又はＨＤＰＥ(外層)＝
１５０μm／２００μm／１５０μm 共押出温度 ＰＥＴ ＝ ２７５℃ ＥＶＯＨ ＝ ２４５℃ Ｎｙ ＝ ２３５℃ ＨＤＰＥ ＝ ２３０℃ 接着材 ＝ １８０℃

【００３３】積層体の接着強度は、ＪＩＳ Ｋ ６８５
４に準拠して下記の条件で測定した。 剥離幅 １０ｍｍ 剥離状態 Ｔピール剥離 剥離速度 ５０ｍｍ／分 測定雰囲気温度 ２３℃ 実施例及び比較例の結果を表１に記載する。

【００３４】

【表１】

【００３５】

【発明の効果】本発明によれば、ポリエステル系樹脂層
を含む積層体において、積層体の層間で優れた接着力を
有する接着用樹脂組成物およびこれを用いた積層体が提
供される。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.⁶ 識別記号 ＦＩ Ｂ３２Ｂ 27/36 Ｂ３２Ｂ 27/36 Ｃ０９Ｊ 125/00 Ｃ０９Ｊ 125/00 //(Ｃ０９Ｊ 123/08 125:00 123:26）

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 メルトフローレート０．１〜５０ｇ／１
   ０分、密度０．８５０〜０．９００ｇ／ｃｍ³であるエ
   チレン・α−オレフィン共重合体（ａ）５０〜９９重量
   ％、および芳香族系炭化水素樹脂水素添加物で赤外分光
   光度計により求めた１６０４ｃｍ^-1の吸光度＜Ａ１＞と
   ８９０ｃｍ^-1の吸光度＜Ａ２＞の吸光度比が、＜Ａ１＞
   ／＜Ａ２＞＝０．１〜３．０である粘着付与剤（ｂ）１
   〜５０重量％を含有してなることを特徴とする接着用樹
   脂組成物。
2. 【請求項２】 不飽和カルボン酸又はその誘導体で変性
   され、その含量が０．０１〜１０重量％、且つ密度０．
   ８５〜０．９８０ｇ／ｃｍ³である変性エチレン重合体
   （ｃ）をさらに含み、各成分の配合割合が（ａ）成分と
   （ｂ）成分の合計１００重量部に対して、（ｃ）成分
   ０．１〜５０重量部である請求項１に記載の接着用樹脂
   組成物。
3. 【請求項３】 ポリエステル系樹脂層（Ａ層）と請求項
   １又は２に記載の接着用樹脂組成物からなる層（Ｂ層）
   との積層体。
4. 【請求項４】 請求項１又は２に記載の接着用樹脂組成
   物からなる層（Ｂ層）を中間層として、ポリエステル系
   樹脂層（Ａ層）と、エチレン・酢酸ビニル共重合体鹸化
   物及びポリアミド系樹脂からなる群より選ばれた少なく
   とも１種のガスバリヤ性樹脂又はポリオレフィン樹脂の
   層（Ｃ層）とが積層されてなる積層体。