CN111492474A - 绝缘散热片 - Google Patents

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Abstract

本发明提供兼具高导热性及高绝缘性的绝缘散热片。尤其提供适合作为电子部件用散热构件的绝缘散热片。绝缘散热片，其由下述有机硅组合物形成，所述有机硅组合物以六方晶氮化硼的含有率为40～70体积％、有机硅树脂的含有率为30～60体积％的范围含有所述六方晶氮化硼和有机硅树脂，其中，六方晶氮化硼的频率粒度分布在35～100μm的区域、以及10～25μm的区域及/或0.4～5μm的区域具有极大峰，六方晶氮化硼的平均粒径在30～80μm的范围内。

Description

绝缘散热片
技术领域
本发明涉及导热性及绝缘性优异的绝缘散热片及其用途，尤其涉及作为电子部件用散热构件使用时，能够在不损伤功率器件、晶体管、晶闸管、CPU(中央处理装置)等发热性电子部件的情况下嵌入电子设备的绝缘散热片。
背景技术
功率器件、晶体管、晶闸管、CPU等发热性电子部件中，如何将使用时产生的热除去成为重要的问题。以往，作为这样的除热方法，通过进行下述操作：隔着电绝缘性的绝缘散热片将发热性电子部件安装于散热翅片、金属板而使热散出，作为该绝缘散热片，使用了在有机硅橡胶中分散导热性填料而成的散热片。
近年来，伴随电子部件内的电路的高集成化，其发热量也变大，要求具有比以往更高的导热性的材料。另外，伴随上述电子构件的高性能化，使用的绝缘层也存在较以往的数百μm进一步薄膜化的倾向，有时成为数十μm以上且100μm以下，与其对应的填料也要求从以往的数百μm而小粒径化为100μm以下。
然而，对于用作填料的六方晶氮化硼粒子而言，面内方向(a轴方向)的导热系数为400W/(m·K)，与此相对，厚度方向(c轴方向)的导热系数为2W/(m·K)，因晶体结构和鳞片状而导致的导热系数的各向异性大。此外，若将六方晶氮化硼粉末填充至树脂中，则粒子彼此沿同一方向取向。因此，例如，在制造热界面材料时，六方晶氮化硼粒子的面内方向(a轴方向)与热界面材料的厚度方向变得垂直，未能充分地有效利用六方晶氮化硼粒子的面内方向(a轴方向)的高导热系数。
专利文献1中，提出了使鳞片状氮化硼粒子的面内方向(a轴方向)沿高导热片材的厚度方向取向的方案，能有效利用六方晶氮化硼粒子的面内方向(a轴方向)的高导热系数。但是，专利文献1记载的现有技术中，存在下述这样的课题：(1)需要在后续工序中将已取向的片材层叠，制造工序容易变得繁杂；(2)需要在层叠·固化后薄薄地切割成片状，难以确保片材厚度的尺寸精度。另外，因鳞片状氮化硼粒子的形状的影响，在向树脂填充时粘度增加，容易产生空隙，绝缘性降低。另外，产生的空隙在片材的厚度方向上粗大或连续地存在，因此存在难以确保绝缘性的问题。
为了改善这些问题，提出了各种形状的氮化硼粉末，其抑制了鳞片状氮化硼粒子的导热系数的各向异性。
专利文献2中，提出了使用一次粒子的鳞片状氮化硼粒子以不沿同一方向取向的方式聚集而成的氮化硼粉末的方案，据称能够抑制导热系数的各向异性，其中使用的氮化硼聚集粒子为球状，因此流动性良好，但由于平均粒径为20～180μm，因此平均粒径为100μm以上时，无法使热界面材料的厚度减薄，因此热阻变高，散热性低，导热系数仅达到6W/(m·K)左右。另外，由于平均粒径为单一体系，因此在粒子间产生大量空隙、树脂层，绝缘性、成型性差。
专利文献3中，将具有多种平均粒径的聚集粒子(其是使鳞片状氮化硼聚集而成的)进行了混合，但以10～40体积％的比例包含了粒径超过60μm且为300μm以下的聚集氮化硼粒子，无法使热界面材料的厚度减薄，因此热阻变高，散热性低，并且由于包含了粒径为100μm以上的聚集氮化硼粒子，因此在聚集粒子内容易产生空隙，绝缘性低。另外，基体树脂为丙烯酸系聚合物成分，因此耐热温度低，为约100℃，作为热界面材料使用时，用途受限。
专利文献4中，将具有多种平均粒径的聚集状氮化硼粒子进行了混合，但就频率粒度分布而言，在100～300μm的区域具有极大值，因此无法使热界面材料的厚度减薄，故而热阻变高，散热性低。另外，由于包含了粒径为100μm以上的聚集状氮化硼，因此在聚集粒子内容易产生空隙，绝缘性低。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2000-154265号公报
专利文献2：日本特开2010-157563号公报
专利文献3：日本特开2008-189818号公报
专利文献4：日本特开2005-343728号公报
发明内容
发明要解决的课题
本发明的目的在于提供导热性及绝缘性均优异的绝缘散热片。尤其是提供适合作为电子部件用散热构件的绝缘散热片。
用于解决课题的手段
即，为了解决上述课题，本发明可提供以下方案。
能够提供下述绝缘散热片，其为含有六方晶氮化硼和有机硅树脂而成的绝缘散热片，其特征在于，上述六方晶氮化硼的频率粒度分布在35～100μm的区域、以及10～25μm的区域及/或0.4～5μm的区域具有极大峰，上述六方晶氮化硼的平均粒径在30～80μm的范围内，所述绝缘散热片由下述有机硅组合物形成，所述有机硅组合物以上述六方晶氮化硼的含有率为40～70体积％、有机硅树脂的含有率为30～60体积％的范围含有上述六方晶氮化硼和有机硅树脂。另外优选地，也能够提供还含有厚度为10～150μm的玻璃布的上述绝缘散热片。另外优选地，也能够提供使用了上述绝缘散热片的散热构件。
发明的效果
根据本发明，能够提供兼具高导热性及高绝缘性的绝缘散热片。尤其能够提供适合作为电子部件用散热构件的绝缘散热片。
具体实施方式
以下，详细地对本发明进行说明。只要没有特别说明，本说明书中示出的数值范围是指某范围的下限值和上限值均被包括在内的数值范围。
本发明的实施方式中使用的六方晶氮化硼的平均粒径必须为30～80μm，进一步优选平均粒径在45～70μm的范围内。若平均粒径大于80μm，则粒子与粒子接触时的间隙变大，有导热性减少的倾向。相反地，若平均粒径小于30μm，则有粒子向热固性树脂的填充性变差的倾向，有导热性减少的倾向。六方晶氮化硼的形态来自其晶体结构，一次粒子为鳞片状粒子。多个该鳞片状粒子聚集而成的形态的氮化硼为聚集粒子，其形状为球状、角状。
六方晶氮化硼的平均粒径在30～80μm的范围内，并且，在六方晶氮化硼的频率粒度分布中，在35～100μm的区域具有至少一个极大峰(以下称为“极大峰1”)，并且在10～25μm的区域(以下称为“极大峰2”)及/或0.4～5μm的区域(以下称为“极大峰3”)各自具有至少一个极大峰。由此，能够对六方晶氮化硼进行进一步高填充，通过粒子接触点的增加，从而能够进一步提高导热性。另外，高填充时，若为相同的填充量，则粒子彼此紧密地填塞，因此光滑性良好，能够将流动性维持在高水平。此外，若为具有这样的粒度分布的有机硅组合物，则玻璃布对玻璃纤维束的含浸率提高，因此能够显著提高导热系数及绝缘性。
就有机硅组合物中的六方晶氮化硼的粒子形状而言，具有极大峰1及极大峰2的氮化硼大多由六方晶氮化硼的鳞片状粒子聚集而得到的聚集粒子构成，具有极大峰3的氮化硼以鳞片状粒子为主要构成。具有极大峰1的氮化硼及具有极大峰2的氮化硼为聚集粒子，因此取向性低，在片材的厚度方向上的导热系数高。极大峰2、极大峰3的粒子将极大峰1的粒子间产生的空间填补，由此能够大幅增加导热系数。极大峰3为粒径非常小的鳞片状，具有将极大峰1的粒子间产生的空间填补、使粒子间进行面接触的效果，可有助于导热系数的提高、成型性的提高。
有机硅组合物中的六方晶氮化硼的含有率优选为40～70体积％，尤其优选为53～63体积％，另外，有机硅树脂的含有率优选为30～60体积％，尤其优选为37～47体积％。六方晶氮化硼的含有率超过70体积％、或者有机硅树脂的配合比低于30体积％时，可能存在下述情况：组合物的粘度上升而损害成型性；在散热片中产生空隙而使绝缘性降低。另外，氮化硼的含有率低于40体积％、或者有机硅树脂的配合比超过60体积％时，难以充分地提高组合物的导热性。
本发明的实施方式涉及的绝缘散热片的厚度优选为100～1000μm，更优选为150～650μm。此时，通过使“极大峰1”的位置为100μm以下，从而能够使片材厚度减薄至100μm，能够得到兼具高散热性和高绝缘性的绝缘散热片。
本绝缘散热片的绝缘击穿强度优选为25kV/mm以上。此时，通过使“极大峰1”的位置为100μm以下，从而能够抑制由六方晶氮化硼的聚集粒子引起的空隙的产生，能够得到25kV/mm以上的绝缘击穿强度。
此外，在某些实施方式中，也可以在不损害散热性的范围内，并用氧化铝、氧化镁、氧化硅、氮化硅、碳纳米管、碳粉末等导热性粉末。
本说明书中，六方晶氮化硼的平均粒径可以例如如下这样使用岛津制作所制“激光衍射式粒度分布测定装置SALD-200”进行测定。使用滴管，将在50CC的纯水中分散六方晶氮化硼的粉末5g而得到的溶液逐滴地添加至装置的取样部，等到稳定至可测定吸光度为止。通过这样的方式，在吸光度达到稳定的时刻进行测定。激光衍射式粒度分布测定装置中，根据由传感器检测到的基于粒子的衍射/散射光的光强度分布的数据来计算粒度分布。对于平均粒径，将测得的粒径值乘以相对粒子量(差分％)，并除以相对粒子量的合计(100％)而求出。需要说明的是，平均粒径为粒子的平均直径。
就本发明的实施方式中可使用的热固性树脂而言，混炼(millable)型有机硅是代表性的，但总体而言大多情况下难以呈现出所需的柔软性，因此，为了呈现出高柔软性，加成反应型有机硅是合适的。作为加成反应型液态有机硅的具体例，包括：在一分子中具有乙烯基和H-Si基这两者的一液反应型有机聚硅氧烷；或者，在末端或侧链具有乙烯基的有机聚硅氧烷与在末端或侧链具有2个以上H-Si基的有机聚硅氧烷的二液性有机硅等。例如有Wacker Asahikasei Silicone公司制的商品名“LR3303A/B”。
上述加成反应型液态有机硅也可以与乙酰醇类、马来酸酯类等反应阻滞剂、十～数百μm的AEROSIL、有机硅粉末、硅油等增稠剂、阻燃剂、颜料、柔软剂等并用。
就将陶瓷粉分散并填充于有机树脂而得到的绝缘散热片而言，能够使厚度减薄至100μm，能够带来柔软性，因此能够提高安装方法上的自由度。此外，可得到作为耐热温度而直至200℃左右仍能够使用、耐环境性也优异、能够在多种环境下使用的绝缘散热片。
[增强层]
本发明的实施方式涉及的绝缘散热片中可使用的增强层担负对绝缘散热片赋予机械强度的作用，此外还发挥下述效果：抑制绝缘散热片沿平面方向的延伸，确保绝缘性。该增强层的材料可根据绝缘散热片的用途任意选择。例如为电子材料领域中的散热片的情况下，优选包含玻璃布、树脂膜(聚酯、聚酰胺、聚酰亚胺、聚碳酸酯、丙烯酸树脂等)、布纤维网格布(棉、麻、芳族聚酰胺纤维、纤维素纤维、尼龙纤维、聚烯烃纤维等)、无纺布(芳族聚酰胺纤维、纤维素纤维、尼龙纤维、聚烯烃纤维等)、金属纤维网格布(不锈钢、铜、铝等)、或金属箔(铜箔、镍箔、铝箔等)。从导热性和绝缘性的观点考虑，尤其优选包含玻璃布。
在增强层中包含玻璃布的情况下，可使用通常市售的具有开口部的玻璃布。从导热性的观点考虑，例如玻璃布的厚度可以在10μm～150μm的范围内，更优选在20～90μm的范围内，进一步优选在30～60μm的范围内。玻璃布的厚度小于10μm时，因绝缘散热片的强度降低而使得在操作时发生器材的破坏，无法制成片材，玻璃布的厚度大于150μm时，可能发生导热系数的降低。另外，市售的玻璃布中，有纤维直径为4～9μm的玻璃布，可以使用它们。另外，玻璃布的拉伸强度例如可以在100～1000N/25mm的范围内。另外，从获得导热性和强度的均衡性的观点考虑，玻璃布开口部的一边的长度例如可以在0.1mm以上且1.0mm以下的范围内。例如有Unitika公司制的商品名“H25 F104”。
绝缘散热片的涂布方法没有特别限定，可以采用能够均匀地涂布的刮刀法、逗号涂布法、丝网印刷法、辊涂法等已知的涂布方法，考虑到有机硅组合物的厚度精度，优选刮刀法、逗号涂布法。
就绝缘散热片的有机硅组合物与玻璃布的接合而言，优选在PET膜上涂布有机硅树脂组合物后，使用加热加压机，在大气气氛中，在压力为100～200kg/cm2的条件下，以80℃～170℃的温度及10～60分钟的时间进行接合。压力低于100kg/cm2时、接合温度低于80℃时、或者接合时间短于10分钟时，有机硅组合物与玻璃布的接合性降低。另一方面，压力高于200kg/cm2时、接合温度高于170℃时、或者接合时间长于60分钟时，从生产率的降低、成本上升的观点考虑也不优选。但是，在使接合时的气氛为氮气、氩气、氢气、真空的情况下，不受此限制。然后，为了将有机硅树脂中的低分子硅氧烷除去，优选在130～250℃、5～30小时的条件下进行二次加热而使有机硅树脂固化。
本说明书中的导热系数可将按照例如ASTM E-1461的树脂组合物的热扩散率、密度、比热全部相乘而算出(导热系数＝热扩散率×密度×比热)。就热扩散率而言，例如，可将试样加工成宽10mm×10mm×厚0.5mm、并利用激光闪光法来求出。测定装置可以使用氙气闪光分析仪(NETSCH公司制LFA447 NanoFlash)，于25℃进行测定。密度利用阿基米德法求出。比热可使用例如DSC(RigakuCorporation制ThermoPlus Evo DSC8230)来求出。
实施例
按照JISC2110来测定片材的绝缘击穿强度。将待测定的绝缘散热片加工成10cm×10cm的大小，以在一面具有
Figure BDA0002544479560000071
的圆形铜层、在另一面具有整面铜层的方式制作试验样品。以夹入试验样品的方式配置电极，在电绝缘油中(3M公司制，制品名FC-3283)，针对试验样品，使交流电压从0起、以在平均10～20秒的时间内发生绝缘击穿这样的恒定速度(500V/s)上升。将发生绝缘击穿时的电压(单位kV)除以绝缘散热片的厚度(单位mm)，由此求出绝缘击穿强度(单位kV/mm)。
(实施例1)
通过以下的步骤，准备六方晶氮化硼。
将硼酸、三聚氰胺、及碳酸钙(均为试剂特级)以质量比70：50：5的比例混合，在氮气气氛中，经1小时从室温升温至1400℃，于1400℃保持3小时后经4小时升温至1900℃，于1900℃保持2小时后，冷却至室温，制造六方晶氮化硼。在使其破碎后，进行粉碎并筛分，准备聚集粉末A、聚集粉末B、聚集粉末C。另一方面，在使市售的氮化硼烧结体(DENKA公司制商品名“DENKA BORON NITRIDE成型体NB-1000”)破碎后，进行粉碎并筛分，准备聚集粉末D、聚集粉末E、聚集粉末F。另外，将市售的氮化硼粉末(DENKA公司制商品名“DENKA BORONNITRIDE粉SGPS”)筛分，准备聚集粉末G、聚集粉末H。进而，将市售的DENKA公司制商品名“DENKA BORON NITRIDE SP-3”粉碎并筛分，准备鳞片状粉末I、鳞片状粉末J、鳞片状粉末K、鳞片状粉末L。另外，准备鳞片状粉末M(DENKA公司制商品名“DENKA BORON NITRIDE XGP”)。将这些粉末特性示于表1。需要说明的是，在使极大峰1～3的任意粉末混合后，也能够确认到与混合前相同的各峰。
有机硅树脂成分使用Wacker Asahikasei Silicone公司制“LR3303A/B”，以表2所示的填充率(体积％)填充氮化硼粉末，以固态成分浓度成为60wt％的方式称量作为粘度调节剂的甲苯，使用作为搅拌机的HEIDON公司制“Three-one-motor”并使用涡轮型搅拌叶片，混合15小时，制备含有氮化硼的有机硅组合物。
用逗号涂布机，以每一面的厚度为0.5mm的方式将上述的有机硅组合物涂布于PET膜上，于75℃干燥5分钟。然后，使用柳濑制作所公司制的平板加压机，在温度为150℃、压力为150kgf/cm2的条件下进行45分钟的加压，制作厚度为0.3mm的片材。接着，将其于常压、150℃进行4小时的二次加热，制成绝缘散热片。
(实施例2)
使用表2所示的条件，除此以外与实施例1同样地操作，制作绝缘散热片。
(实施例3)
使用表2所示的条件，用逗号涂布机，以每一面为0.2mm的方式涂布于作为增强层的玻璃布(Unitika公司制商品名“H25”)上，于75℃干燥5分钟后，再次用逗号涂布机，以0.2mm的厚度涂布于玻璃布的另一面上，制作层叠体。然后，使用柳濑制作所公司制的平板加压机，在温度为150℃、压力为150kgf/cm2的条件下进行45分钟的加压，制作厚度为0.3mm的片材。接着，将其于常压、150℃进行4小时的二次加热，制成绝缘散热片。
(实施例4～22及比较例1～10)
使用表2～3所示的条件，除此以外与实施例3同样地操作，制作绝缘散热片。
(评价)
进行实施例1～22、比较例1～10的散热片的导热系数评价。将结果示于表2～3。需要说明的是，关于无法将绝缘散热片正常地制造为片状的形态的例子(由松弛、表面的裂纹导致)，将“能否制作片材”记载为“不能”。
由表2的实施例和表3的比较例可知，本发明的绝缘散热片具有优异的导热性和绝缘击穿强度。
[表1]
Figure BDA0002544479560000101
Figure BDA0002544479560000111
[表3]
Figure BDA0002544479560000121
产业上的可利用性
将本发明的绝缘散热片用作电子部件用散热构件时，例如，用作功率器件等半导体元件的散热构件时，能够长期使用。

Claims (3)

1.绝缘散热片，其为含有六方晶氮化硼和有机硅树脂而成的绝缘散热片，其特征在于，所述六方晶氮化硼的频率粒度分布在35～100μm的区域、以及10～25μm的区域及/或0.4～5μm的区域具有极大峰，所述六方晶氮化硼的平均粒径在30～80μm的范围内，所述绝缘散热片由下述有机硅组合物形成，所述有机硅组合物以所述六方晶氮化硼的含有率为40～70体积％、有机硅树脂的含有率为30～60体积％的范围含有所述六方晶氮化硼和有机硅树脂。
2.如权利要求1所述的绝缘散热片，其特征在于，含有厚度为10～150μm的玻璃布。
3.散热构件，其使用了权利要求1或2所述的绝缘散热片。
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