CN111330614A - 一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳及其制备方法和应用 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，包括以下步骤：S1、由三聚氰胺经过煅烧处理制备石墨相氮化碳粉末；S2、将步骤S1制备的石墨相氮化碳粉末加入到过氧化氢溶液中搅拌均匀，并至于高压水热反应釜中反应；S3、待步骤S2反应后的溶液冷却后，再往其中缓慢加入浓硫酸，进行超声处理和搅拌处理；S4、将步骤S3获得的溶液进行离心，获得沉淀物；对沉淀物进行洗涤和干燥。相对于现有技术，本发明利用过氧化氢、浓硫酸对石墨相氮化碳进行改性，使其含有氮缺陷结构和含氧官能团修饰，同时还形成纳米片状结构，可以有效分离石墨相氮化碳中的光生电子和空穴，从而其降低复合率，进而提高光催化活性和稳定性。
Description
技术领域
本发明涉及光催化材料技术领域，尤其是涉及一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳及其制备方法和应用。
背景技术
石墨相氮化碳(g-C3N4)是一种有机聚合物半导体，其结构中的C、N原子以sp2杂化形成高度离域的π共轭体系；研究发现，石墨相氮化碳(g-C3N4)的半导体能带结构中，其最高已占据轨道(HOMO)与最低未占据轨道(LUMO)之间存在Eg约2.7eV的禁带宽度，可以吸收太阳光谱中波长小于475nm的蓝紫光，并且石墨相氮化碳(g-C3N4)的HOMO和LUMO带边位置分别在+1.6eV和-1.0V(vs)NHE(标准氢电极)，在热力学上可以分解水产生H和O。因此，石墨相氮化碳(g-C3N4)理论上可以作为一种具有可见光响应的光催化材料。
但是，在实际应用过程中发现，现有技术中制备的纯的石墨相氮化碳仍然具备很多缺陷，这些缺陷具体包括：(1)石墨相氮化碳只能吸收450nm处的蓝光，因此对可见光的利用率低；(2)石墨相氮化碳的光生电子和空穴容易发生复合，导致有效光生电子或空穴的数量比较少；(3)石墨相氮化碳容易被自身产生的光生空穴分解，导致石墨相氮化碳的循环稳定性不好。
因此，基于上述缺陷，石墨相氮化碳的光催化活性以及稳定性较低，无法满足高效和稳定这两方面的应用要求，进而限制了其在光催化材料技术领域的广泛应用。
发明内容
本发明的目的在于克服现有技术的缺点与不足，提供一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法及应用，由该制备方法获得的改性石墨相氮化碳具有很高的光催化效率以及稳定性。
本发明提供了一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，包括以下步骤：
S1、由三聚氰胺经过煅烧处理制备石墨相氮化碳粉末；
S2、将步骤S1制备的石墨相氮化碳粉末加入到过氧化氢溶液中搅拌均匀，并至于高压水热反应釜中反应；
S3、待步骤S2反应后的溶液冷却后，再往其中缓慢加入浓硫酸，进行超声处理和搅拌处理；
S4、将步骤S3获得的溶液进行离心，获得沉淀物；对沉淀物进行洗涤和干燥，获得含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳。
相对于现有技术，本发明利用过氧化氢、浓硫酸及控制相关的反应条件对石墨相氮化碳进行改性；本发明制备的改性的石墨相氮化碳结构不仅含有氮缺陷结构和含氧官能团，同时还形成纳米片状结构，可以有效分离石墨相氮化碳结构中的光生电子和空穴，从而降低光生电子-空穴的复合率，进而提高光催化活性和稳定性。
进一步地，步骤S2中，高压水热反应釜中的反应条件为：反应温度为140℃-180℃，反应时间为3-5h。本发明将石墨相氮化碳与过氧化氢溶液在高压水热反应釜中充分反应，使得部分过氧化氢在受热分解为氧分子，并利用高压、密闭的环境使这些氧分子聚集形成氧气并充分地分布于石墨相氮化碳的层间结构的空隙中。
进一步地，步骤S2中，过氧化氢溶液的质量分数为5％-10％。
进一步地，步骤S2中，过氧化氢溶液的质量分数为10％。当过氧化氢溶液的浓度太低时，其受热分解形成的氧分子的浓度较低，不足以充满石墨相氮化碳的层间结构；而当过氧化氢溶液的浓度过高时(例如过氧化氢溶液的质量分数高于20％时)，在后续加入浓硫酸的步骤中，会使得整体的溶液中酸性及氧化性太强，进而将石墨相氮化碳完全氧化，产量很低或无法获得产物。
进一步地，步骤S3中，还包括：待步骤S2反应后的溶液静置、冷却后，将60-80％的上清液移除。将部分上清液倒掉是为了将部分的过氧化氢移除，使得浓硫酸能与合适的量的过氧化氢反应，防止因浓硫酸的加入导致热量释放过高或者氧化性太强而影响产物的生成。
进一步地，在步骤S1之前，还包括对三聚氰胺的预处理，该预处理步骤为：将三聚氰胺溶于80-95℃的水中，搅拌2-4h，再在烘箱中以80-100℃的温度加热蒸发，直至析出三聚氰胺。
进一步地，步骤S1中，具体包括：将三聚氰胺研磨成粉末，并置于坩埚中进行煅烧处理，其中，煅烧处理的条件为：以3℃/min的升温速率升高至520-550℃，继续加热3-4h。将三聚氰胺作为原料置于上述条件中煅烧，能获得结构完整石墨相氮化碳。
进一步地，步骤S4具体包括，将步骤S3获得的溶液在10000rpm的转速下离心10min，获得沉淀物；再将沉淀物用去离子水洗涤5-7次，以及无水乙醇洗涤4-6次，置于干燥箱中于60℃下干燥7-9h。
本发明还提供了一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法制得的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳。
本发明还提供了一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的应用，包括将所述含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳应用于可见光下降解大气中的氮氧化物。
为了更好地理解和实施，下面结合附图详细说明本发明。
附图说明
图1为本发明实施例2的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的200nm下的透射电镜图；
图2为本发明实施例2的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳和普通石墨相氮化碳的电子顺磁共振仪分析图；
图3为本发明实施例2的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳和普通石墨相氮化碳的X射线光电子能谱分析图；
图4为本发明实施例1的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳和普通石墨相氮化碳对一氧化氮的降解率曲线图。
图5为本发明实施例2的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳和普通石墨相氮化碳对一氧化氮的降解率曲线图。
图6为本发明实施例3的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳和普通石墨相氮化碳对一氧化氮的降解率曲线图。
具体实施方式
本发明提供了一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，具体包括以下步骤：
S0、对三聚氰胺进行预处理；
将三聚氰胺溶于80-95℃的水中，搅拌2-4h，再在烘箱中以80-100℃的温度加热蒸发，直至析出三聚氰胺。
S1、由三聚氰胺经过煅烧处理制备石墨相氮化碳粉末；
具体地，将S0步骤获得的三聚氰胺固体研磨成粉末，并置于坩埚中加盖进行煅烧处理，煅烧处理的条件为：以3℃/min的升温速率升高至520-550℃，继续加热3-4h，得到固体粉末A。
S2、将步骤S1制备的石墨相氮化碳粉末加入到过氧化氢溶液中搅拌均匀，并至于高压水热反应釜中反应；
具体地，将步骤S1获得的固体粉末A研磨后，加入到质量分数为5％-10％的过氧化氢溶液，搅拌均匀后，置于高压水热反应釜中，在140-180℃下反应3-5h。
S3、待步骤S2反应后的溶液冷却后，再往其中缓慢加入浓硫酸，进行超声处理和搅拌处理；
具体地，将步骤S2反应后的溶液静置、冷却，再将60-80％的上清液移除，并将剩余溶液及沉淀物置于圆底烧瓶中，缓慢加入浓硫酸，超声处理20-40min，且在80℃搅拌2-4h。
S4、将步骤S3获得的溶液在10000rpm的转速下离心10min，获得沉淀物；再将沉淀物用去离子水洗涤5-7次，以及无水乙醇洗涤4-6次，置于干燥箱中于60℃下干燥7-9h，获得本发明所述的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳。
以下，本发明通过实施例1、2和3分别制备了本发明的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳。
实施例1
本发明实施例1提供了一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳及其制备方法，具体为：秤取5g三聚氰胺溶于200mL80-95℃的水中，搅拌3h，使得三聚氰胺完全溶解后，放至烘箱中以80-100℃的温度加热蒸干，析出三聚氰胺固体。将获得的三聚氰胺固体研磨成粉末，并置于坩埚中加盖进行煅烧处理，煅烧处理的条件为：以3℃/min的升温速率升高至520-550℃，继续加热3-4h，得到固体粉末A。将固体粉末A研磨后，秤取1.5g于反应容器中，加入80mL质量分数为5％的过氧化氢溶液，搅拌20min后，置于100mL的高压水热反应釜中，在140℃下反应4h；将反应后的溶液静置、冷却，再将60-80％的上清液(在本实施例1中约为65mL)移除，并将剩余溶液及沉淀物置于圆底烧瓶中，缓慢加入25mL浓硫酸，超声处理30min，且在80℃搅拌3h获得反应后的溶液。将该反应后的溶液在10000rpm的转速下离心10min，获得沉淀物；再将沉淀物用去离子水洗涤6次，以及无水乙醇洗涤5次，置于干燥箱中于60℃下干燥8h，获得本发明实施例1的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳，且产率为90％。
实施例2
本发明实施例2提供了一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳及其制备方法，具体为：秤取5g三聚氰胺溶于200mL80-95℃的水中，搅拌3h，使得三聚氰胺完全溶解后，放至烘箱中以80-100℃的温度加热蒸干，析出三聚氰胺固体。将获得的三聚氰胺固体研磨成粉末，并置于坩埚中加盖进行煅烧处理，煅烧处理的条件为：以3℃/min的升温速率升高至520-550℃，继续加热3-4h，得到固体粉末A。将固体粉末A研磨后，秤取1.5g于反应容器中，加入80mL质量分数为10％的过氧化氢溶液，搅拌20min后，置于100mL的高压水热反应釜中，在165℃下反应4h；将反应后的溶液静置、冷却，再将60-80％的上清液(在本实施例1中约为65mL)移除，并将剩余溶液及沉淀物置于圆底烧瓶中，缓慢加入35mL浓硫酸，超声处理30min，且在80℃搅拌3h获得反应后的溶液。将该反应后的溶液在10000rpm的转速下离心10min，获得沉淀物；再将沉淀物用去离子水洗涤6次，以及无水乙醇洗涤5次，置于干燥箱中于60℃下干燥8h，获得本发明实施例2的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳，且产率为89％。
实施例3
本发明实施例3提供了一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳及其制备方法，具体为：秤取5g三聚氰胺溶于200mL80-95℃的水中，搅拌3h，使得三聚氰胺完全溶解后，放至烘箱中以80-100℃的温度加热蒸干，析出三聚氰胺固体。将获得的三聚氰胺固体研磨成粉末，并置于坩埚中加盖进行煅烧处理，煅烧处理的条件为：以3℃/min的升温速率升高至520-550℃，继续加热3-4h，得到固体粉末A。将固体粉末A研磨后，秤取1.5g于反应容器中，加入80mL质量分数为10％的过氧化氢溶液，搅拌20min后，置于100mL的高压水热反应釜中，在180℃下反应4h；将反应后的溶液静置、冷却，再将60-80％的上清液(在本实施例1中约为65mL)移除，并将剩余溶液及沉淀物置于圆底烧瓶中，缓慢加入25mL浓硫酸，超声处理30min，且在80℃搅拌3h获得反应后的溶液。将该反应后的溶液在10000rpm的转速下离心10min，获得沉淀物；再将沉淀物用去离子水洗涤6次，以及无水乙醇洗涤5次，置于干燥箱中于60℃下干燥8h，获得本发明实施例2的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳，且产率为89％。
对比例1
本对比例1的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳及其制备方法，具体为：秤取5g三聚氰胺溶于200mL80-95℃的水中，搅拌3h，使得三聚氰胺完全溶解后，放至烘箱中以80-100℃的温度加热蒸干，析出三聚氰胺固体。将获得的三聚氰胺固体研磨成粉末，并置于坩埚中加盖进行煅烧处理，煅烧处理的条件为：以3℃/min的升温速率升高至520-550℃，继续加热3-4h，得到固体粉末A。将固体粉末A研磨后，秤取1.5g于反应容器中，加入80mL质量分数为15％的过氧化氢溶液，搅拌20min后，置于100mL的高压水热反应釜中，在180℃下反应4h；将反应后的溶液静置、冷却，再将60-80％的上清液(在本实施例1中约为65mL)移除，并将剩余溶液及沉淀物置于圆底烧瓶中，缓慢加入35mL浓硫酸，超声处理30min，且在80℃搅拌3h获得反应后的溶液。将该反应后的溶液在10000rpm的转速下离心10min，获得沉淀物；再将沉淀物用去离子水洗涤6次，以及无水乙醇洗涤5次，置于干燥箱中于60℃下干燥8h，获得对比例1的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳，且产率为62％。
对比例2
本对比例2的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳及其制备方法，具体为：秤取5g三聚氰胺溶于200mL80-95℃的水中，搅拌3h，使得三聚氰胺完全溶解后，放至烘箱中以80-100℃的温度加热蒸干，析出三聚氰胺固体。将获得的三聚氰胺固体研磨成粉末，并置于坩埚中加盖进行煅烧处理，煅烧处理的条件为：以3℃/min的升温速率升高至520-550℃，继续加热3-4h，得到固体粉末A。将固体粉末A研磨后，秤取1.5g于反应容器中，加入80mL质量分数为20％的过氧化氢溶液，搅拌20min后，置于100mL的高压水热反应釜中，在180℃下反应4h；将反应后的溶液静置、冷却，再将60-80％的上清液(在本实施例1中约为65mL)移除，并将剩余溶液及沉淀物置于圆底烧瓶中，缓慢加入35mL浓硫酸，超声处理30min，且在80℃搅拌3h获得反应后的溶液。将该反应后的溶液在10000rpm的转速下离心10min，获得沉淀物；再将沉淀物用去离子水洗涤6次，以及无水乙醇洗涤5次，置于干燥箱中于60℃下干燥8h，获得对比例2的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳，且产率为40％。
进一步，申请人对本发明利用过氧化氢、浓硫酸对石墨相氮化碳进行改性的过程的原理进行分析和说明：
首先，本发明通过在石墨相氮化碳中加入过氧化氢，并使二者在高压水热反应釜中反应；在反应的过程中，部分过氧化氢会受热分解释放出氧分子，由于石墨相氮化碳为层状结构，因此，这些氧分子在密闭、高压的水热反应釜环境中会聚集成氧气并充斥在石墨相氮化碳的层状结构之间；接着，在上述溶液中加入浓硫酸时，会释放出大量的热，这些热量会使得位于石墨相氮化碳层状结构之间的氧气迅速以气泡的形式释放出来，从而将层状结构的石墨相氮化碳变为超薄纳米片状结构。不仅如此，浓硫酸与剩余的过氧化氢发生反应释放出原子氧(反应方程式为：H2O2+H2SO4→H3O++HSO4 -+O)，由于原子氧具有超强的氧化性，不仅可以对超薄纳米片状结构的石墨相氮化碳进一步含氧官能化，还会氧化石墨相氮化碳的部分碳氮结构，使其中的氮脱去，最终在石墨相氮化碳结构中产生氮缺陷。
因此，本发明通过过氧化氢和浓硫酸以及相关的反应条件，可以获得具有超薄纳米片状的、含氮缺陷的、含氧官能团修饰的石墨相氮化碳。
进一步，本发明分别对实施例1-3以及对比例1-2制得的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳进行的实验条件进行列举及计算产率，如下表所示：
| 样品 | 过氧化氢的质量分数 | 高压水热反应条件 | 样品产率 |
| 实施例1 | 5％ | 140℃反应4h | 90％ |
| 实施例2 | 10％ | 165℃反应4h | 89％ |
| 实施例3 | 10％ | 180℃反应4h | 89％ |
| 对比例1 | 15％ | 180℃反应4h | 62％ |
| 对比例2 | 20％ | 180℃反应4h | 40％ |
由上表可知，过氧化氢溶液的浓度为影响本发明的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳产率的关键条件，当过氧化氢溶液的质量分数为5％-10％时，本发明的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的产率高达90％左右，而当过氧化氢的质量分数超过10％时(请参考对比例1-2)，含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的产率降低。可见，本发明的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法中，过氧化氢的质量分数设置为5％-10％为最佳，且在这个浓度下具有高的产率。
进一步，申请人对本发明实施例2获得的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳进行表征，以及对实施例1-3获得的样品进行光催化性能测试。(以下将含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳简称为本发明的石墨相氮化碳)
1、对本发明的石墨相氮化碳进行表征(样品为实施例2制备的石墨相氮化碳)。
A、利用透射电镜对本发明的石墨相氮化碳的形貌进行表征，请参阅图1，其为本发明的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的200nm下的透射电镜图，由图1可知，本发明制得的石墨相氮化碳为超薄的纳米片状结构。
B、利用电子顺磁共振仪分别对普通的石墨相氮化碳以及本发明的石墨相氮化碳进行缺陷分析(电子顺磁共振是判断样品是否存在缺陷的一种实验方法)。请参阅图2，其为本发明的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳和普通石墨相氮化碳的电子顺磁共振仪分析图，由图2可知，普通石墨相氮化碳和本发明的石墨相氮化碳都在g＝1.9992出现一个洛伦兹峰，这个洛伦兹峰归属于氮空位，而本发明的石墨相氮化碳具有更高的共振强度。显然，本发明的石墨相氮化碳中含有大量的氮空位(即氮缺陷)。
C、利用X射线光电子能谱仪普通的石墨相氮化碳以及本发明的石墨相氮化碳进行表征，请参阅图3，其为本发明的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳和普通石墨相氮化碳的X射线光电子能谱(O 1s高倍)分析图，由图3可知，普通石墨相氮化碳的O1s峰出现在532.9eV，其强度非常弱，主要来自于表面吸附的水分子(H2O)和表面氢氧根(-OH)；而本发明的石墨相氮化碳O1s位于532.9eV处的峰变得很强，说明本发明的石墨相氮化碳表面氢氧根数量显著增加；且本发明的石墨相氮化碳中除了含有532.9eV处的峰之外，O 1s在531.4eV处出现了一个新峰，这个新峰可以归结为氨氧基(C3-N+-O-)。显然，本发明的石墨相氮化碳中含有氧官能团。
因此，由A、B和C的表征实验可知，证实了本发明制备得到了超薄纳米片状的、含氮缺陷的、含氧官能团修饰的石墨相氮化碳。
2、对本发明的石墨相氮化碳进行光催化性能测试。(样品为实施例1-3制备的石墨相氮化碳)。
本发明的石墨相氮化碳的光催化性能主要是通过连续气流的反应器中，光催化氧化NO来评价的，本发明的反应器由石英玻璃制成，其容积为4.5L(30cm×15cm×10cm[L×W×H]，且反应器上面放置一个的氙灯(λ>420nm,14W m-2)。具体地，光催化性能测试包括以下步骤：
(1)光催化反应样品盘的制备：秤取50mg本发明的石墨相氮化碳于烧杯中，加入10mL去离子水，超声分散10min后获得混合液，将该混合液转移到直径为10cm的表面皿中，并使其均匀分散于表面皿的底部，置于烘箱中在60℃中烘干，获得反应样品盘。
(2)将步骤(1)制得的反应样品盘放置于反应器中部，将标准气体(一氧化氮标准气体浓度为50ppm)和压缩空气进行混合成为一氧化氮初始浓度为600ppb的气体，并使该气体通过密闭的反应器中，使其在黑暗的环境中与反应样品盘中的样品达到吸脱附平衡，10min后打开氙灯，开始测试连续流动的一氧化氮浓度通过热点42i型氮氧化物测试仪分析浓度，获得如图4、5和6所示的本发明的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳在可见光下对一氧化氮的降解率曲线。重复上述步骤，可以获得普通石墨相氮化碳在可见光下对一氧化氮的降解率曲线，如图4、5和6的另一条曲线。
请参阅图4、5和图6，其分别为本发明实施例1、2和3制备的石墨相氮化碳和普通石墨相氮化碳对一氧化氮的降解率曲线图。由图4可知，在可见光照射30min的条件下，普通石墨相氮化碳对一氧化氮的降解率为39.6％，而本发明实施例1的石墨相氮化碳对一氧化氮的降解率为61.2％；由图5可知，本发明实施例2的石墨相氮化碳对一氧化氮的降解率为78.6％；由图6可知，本发明实施例3的石墨相氮化碳对一氧化氮的降解率为70.8％。由实验结果可知，本发明的石墨相氮化碳对一氧化碳的降解率相较于普通石墨相氮化碳大大提高，尤其是在质量分数为10％的过氧化氢浓度下制备得到的石墨相氮化碳(实施例2和3)对一氧化氮的降解率提高了2倍。因此，本发明制备的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳在可见光下对一氧化氮具有较高的降解率，本发明制备的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳可以应用于可见光下降解大气中的氮氧化物。
相对于现有技术，本发明利用过氧化氢、浓硫酸及控制相关的反应条件对石墨相氮化碳进行改性；本发明制备的改性的石墨相氮化碳结构不仅含有氮缺陷结构和含氧官能团，同时还形成纳米片状结构，可以有效分离石墨相氮化碳结构中的光生电子和空穴，从而降低光生电子-空穴的复合率，进而提高光催化活性和稳定性。并且，本发明制备的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳可以应用于可见光下降解大气中的氮氧化物。另外，本发明的制备方法使用的原料种类少，操作方法和工艺简单，适用于工业生产。
本发明并不局限于上述实施方式，如果对本发明的各种改动或变形不脱离本发明的精神和范围，倘若这些改动和变形属于本发明的权利要求和等同技术范围之内，则本发明也意图包含这些改动和变形。
Claims (10)
1.一种含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，其特征在于，包括以下步骤：
S1、由三聚氰胺经过煅烧处理制备石墨相氮化碳粉末；
S2、将步骤S1制备的石墨相氮化碳粉末加入到过氧化氢溶液中搅拌均匀，并至于高压水热反应釜中反应；
S3、待步骤S2反应后的溶液冷却后，再往其中缓慢加入浓硫酸，进行超声处理和搅拌处理；
S4、将步骤S3获得的溶液进行离心，获得沉淀物；对沉淀物进行洗涤和干燥，获得含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳。
2.根据权利要求1所述的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，其特征在于：步骤S2中，高压水热反应釜中的反应条件为：反应温度为140℃-180℃，反应时间为3-5h。
3.根据权利要求1所述的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，其特征在于：步骤S2中，过氧化氢溶液的质量分数为5％-10％。
4.根据权利要求3所述的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，其特征在于：步骤S2中，过氧化氢溶液的质量分数为10％。
5.根据权利要求1所述的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，其特征在于：步骤S3中，还包括：待步骤S2反应后的溶液静置、冷却后，将60-80％的上清液移除。
6.根据权利要求1所述的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，其特征在于：在步骤S1之前，还包括对三聚氰胺的预处理，该预处理步骤为：将三聚氰胺溶于80-95℃的水中，搅拌2-4h，再在烘箱中以80-100℃的温度加热蒸发，直至析出三聚氰胺。
7.根据权利要求1或7任一所述的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，其特征在于：步骤S1中，具体包括：将三聚氰胺研磨成粉末，并置于坩埚中进行煅烧处理，煅烧处理的条件为：以3℃/min的升温速率升高至520-550℃，继续加热3-4h。
8.根据权利要求1所述的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法，其特征在于：步骤S4具体包括，将步骤S3获得的溶液在10000rpm的转速下离心10min，获得沉淀物；再将沉淀物用去离子水洗涤5-7次，以及无水乙醇洗涤4-6次，置于干燥箱中于60℃下干燥7-9h。
9.一种如权利要求1-8任一所述的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的制备方法制得的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳。
10.一种如权利要求1-8任一所述的含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳的应用，其特征在于：将所述含氧官能团修饰的纳米片状石墨相氮化碳应用于可见光下降解大气中的氮氧化物。
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