CN110382614A - 用于多层结构的聚合物掺合物和包括其的多层结构 - Google Patents

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Abstract

聚合物掺合物可以用于多层结构中以及用于包括由这类掺合物形成的一个或多个层的多层结构。一方面，聚合物掺合物包括(a)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计酸含量为2至21重量％的丙烯酸和甲基丙烯酸中的至少一个，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(a)的量占所述掺合物的20‑80重量％；以及(b)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计丙烯酸酯含量为5至30重量％的丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯中的至少一个，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(b)的量占所述掺合物的10至50重量％，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(a)和共聚物(b)的量为所述掺合物的至少70重量％。

Description

用于多层结构的聚合物掺合物和包括其的多层结构
技术领域
本发明涉及可以用于多层结构中的聚合物掺合物和包括由这类聚合物掺合物形成的一个或多个层的多层结构。
背景技术
例如以名称PRIMACORTM获自The Dow Chemical Company的乙烯丙烯酸共聚物(“EAA”)提供与金属箔、纸和其它衬底的非常好的黏着。因此，EAA树脂通常在多层封装结构中用作这类衬底的连接层。在一些情况下，尽管EAA树脂在连接层中适用，但连接层中的EAA可能会不利地影响连接层的温度敏感性。
其它方法已经涉及掺合EAA与聚乙烯。然而，一些这类方法在例如挤压涂布的应用中经历加工问题。
因此，仍然需要对多层结构中的箔、金属化膜或类似衬底提供所需黏着同时将非所需作用降至最低的聚合物的替代方法。
发明内容
本发明提供聚合物掺合物，一些方面，当用作多层结构中的连接层时，提供所需黏着。此外，一些方面，本发明促进挤压涂布以形成多层结构，同时将例如下引(draw down)和颈缩(neck-in)的非期望的影响降至最低。举例来说，本发明的一些实施例包括小心地选择树脂掺合物来实现与例如金属箔的衬底的所需黏着同时将非所需作用降至最低。
一方面，本发明提供一种聚合物掺合物，其包括共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计酸含量为2至21重量％的丙烯酸和甲基丙烯酸中的至少一个，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(a)的量占所述掺合物的20-80重量％；以及(b)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计丙烯酸酯含量为5至30重量％的丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯中的至少一个，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(b)的量占所述掺合物的10至50重量％，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(a)和共聚物(b)的量为所述掺合物的至少70重量％。在一些实施例中，共聚物(a)与共聚物(b)的熔融指数(I2)比(共聚物(a)的I2/共聚物(b)的I2)大于2。
另一方面，本发明提供(a)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计酸含量为2至21重量％的丙烯酸和甲基丙烯酸中的至少一个，且熔融指数(I2)为1至40g/10min，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(a)的量占所述掺合物的1至90重量％；以及(b)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计丙烯酸酯含量为5至30重量％的丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯中的至少一个，且熔融指数(I2)为0.5至20g/10min，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(b)的量占所述掺合物的1至50重量％，其中共聚物(a)与共聚物(b)的熔融指数比(共聚物(a)的I2/共聚物(b)的I2)大于2。
另一方面，本发明提供一种多层结构，其包括至少两个层，各层具有对置端面表面，其中层A包括本文公开的本发明的聚合物掺合物中的任一个，且其中层B包括衬底，其中层B的顶部端面表面与层A的底部端面表面黏着接触。在一些实施例中，衬底包括铝箔、金属化膜、编织垫、非织毡或纱。
这些和其它实施例更详细地描述于具体实施方式中。
具体实施方式
除非规定为相反、由上下文暗示相反或在本领域中通常相反，否则所有份数和百分比以重量计，所有温度以℃为单位，并且所有测试方法是截至本发明的申请日的现行方法。
如本文所用的术语“组合物”是指构成所述组合物的材料以及由所述组合物的材料形成的反应产物和分解产物的混合物。
“聚合物”意味着通过使相同或不同类型的单体聚合制备的聚合化合物。通用术语聚合物因此涵盖术语均聚物(用于指代仅由一种类型的单体制备的聚合物，应理解痕量的杂质可以并入聚合物结构中)和如下文所定义的术语互聚物。痕量的杂质(例如催化剂残余物)可以并入聚合物中和/或聚合物内。聚合物可以是单一聚合物、聚合物掺合物或聚合物混合物。
如本文所用的术语“互聚物”是指通过聚合至少两种不同类型的单体制备的聚合物。通用术语互聚物因此包括共聚物(用于指由两种不同类型的单体制备的聚合物)和由多于两种不同类型的单体制备的聚合物。
如本文所用的术语“基于烯烃的聚合物”或“聚烯烃”是指以聚合形式包含大部分量的烯烃单体(例如乙烯或丙烯)(以聚合物的重量计)并且任选地可以包括一种或多种共聚单体的聚合物。
“聚丙烯”意味着超过50重量％单元衍生自丙烯单体的聚合物。
如本文所用，术语“乙烯/α-烯烃互聚物”是指以聚合形式包括大部分量的乙烯单体(按互聚物的重量计)和α-烯烃的互聚物。
如本文所用，术语“乙烯/α-烯烃共聚物”是指以聚合形式包括大部分量的乙烯单体(以共聚物的重量计)和α-烯烃作为仅有的两种单体类型的共聚物。
术语“呈黏着接触”和类似术语意味着一个层的一个端面表面与另一个层的一个端面表面彼此触碰和黏合接触，使得在不损坏两个层的层间表面(即呈接触端面表面)的情况下一个层无法从另一个层去除。
术语“包括”、“包含”、“具有”以及其衍生词不打算排除任何额外组分、步骤或程序的存在，无论其是否具体地公开。为避免任何疑问，除非规定为相反，否则通过使用术语“包括”所要求的所有组合物都可以包含任何额外添加剂、佐剂或化合物，无论聚合或其它形式。相比之下，术语“基本上由……组成”从任何随后列举范围中排除任何其它组分、步骤或程序，对于可操作性来说并非必需的那些组分、步骤或程序除外。术语“由……组成”排除没有具体叙述或列出的任何组分、步骤或程序。
“聚乙烯”或“基于乙烯的聚合物”应意味着包括超过50重量％的衍生自乙烯单体的单元的聚合物。这包含聚乙烯均聚物或共聚物(意味着衍生自两种或更多种共聚单体的单元)。本领域中已知的聚乙烯的常见形式包含低密度聚乙烯(LDPE)；直链低密度聚乙烯(LLDPE)；超低密度聚乙烯(ULDPE)；极低密度聚乙烯(VLDPE)；单点催化线性低密度聚乙烯，包含线性和大体上线性低密度树脂(m-LLDPE)两个；中密度聚乙烯(MDPE)；和高密度聚乙烯(HDPE)。这些聚乙烯材料一般在本领域中已知；然而，以下描述可有助于理解这些不同聚乙烯树脂中的一些之间的差异。
术语“LDPE”还可以称为“高压乙烯聚合物”或“高度分支聚乙烯”并且定义为意味着聚合物在高压釜或管状反应器中在高于14,500psi(100MPa)的压力下通过使用自由基引发剂(例如过氧化物)部分或完全均聚或共聚合(参见例如US 4,599,392，其以引用的方式并入本文中)。LDPE树脂通常具有在0.916至0.935g/cm3范围内的密度。
术语“LLDPE”包含使用传统的齐格勒-纳塔(Ziegler-Natta)催化剂系统以及单点催化剂(包含(但不限于)双茂金属催化剂(有时称作“m-LLDPE”)和受限几何结构催化剂)制得的树脂，并且包含线性、大体上线性或非均质聚乙烯共聚物或均聚物。LLDPE含有比LDPE少的长链分枝且包括实质上线性乙烯聚合物，其进一步定义于美国专利5,272,236、美国专利5,278,272、美国专利5,582,923和美国专利5,733,155中；均匀支化的线性乙烯聚合物组合物，例如美国专利第3,645,992号中的组合物；非均匀支化的乙烯聚合物，例如根据美国专利第4,076,698号中所公开的方法制备的聚合物；和/或其掺合物(例如US3,914,342或US5,854,045中公开的掺合物)。LLDPE可以经气相、溶液相或浆液聚合或其任何组合，使用本领域中已知的任何类型的反应器或反应器组态制得。
术语“MDPE”是指具有0.926至0.935g/cm3的密度的聚乙烯。“MDPE”通常使用铬或齐格勒-纳塔催化剂或使用单点催化剂(包含(但不限于)双茂金属催化剂和受限几何结构催化剂)制得，并且通常具有大于2.5的分子量分布(“MWD”)。
术语“HDPE”是指具有大于约0.935g/cm3的密度的聚乙烯，其一般用齐格勒-纳塔催化剂、铬催化剂或单点催化剂(包含(但不限于)双茂金属催化剂和受限几何结构催化剂)制备。
术语“ULDPE”是指具有0.880至0.912g/cm3的密度的聚乙烯，其一般用齐格勒-纳塔催化剂、铬催化剂或单点催化剂(包含(但不限于)双茂金属催化剂和受限几何结构催化剂)制备。
术语“多层结构”是指包括两个或超过两个具有不同组合物的层的任何结构，并且包含(但不限于)多层膜、多层薄片、层合膜、多层刚性容器、多层管道和多层经涂布衬底。
除非本文中另外指示，否则在描述本发明的方面中使用以下分析方法：
“密度”根据ASTM D792测定。
“熔融指数”：熔融指数I2(或I2)和I10(或I10)根据ASTM D-1238-04在190℃下和分别在2.16kg和10kg负载下测量。其值以g/10min为单位报导。“熔体流动速率”用于聚丙烯类树脂并且根据ASTM D1238测定(230℃在2.16kg下)。
“酸含量”：乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的酸含量是根据ASTM D4094测量。
“丙烯酸酯含量”：乙烯/乙基丙烯酸共聚物(乙烯/甲基丙烯酸共聚物)的酸含量是根据ASTM D4094测量。
本文中进一步描述额外特性和测试方法。一方面，本发明提供一种聚合物掺合物，其包括共聚物，其包括(a)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计酸含量为2至21重量％的丙烯酸和甲基丙烯酸中的至少一个，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(a)的量占所述掺合物的20-80重量％；以及(b)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计丙烯酸酯含量为5至30重量％的丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯中的至少一个，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(b)的量占所述掺合物的10至50重量％，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(a)和共聚物(b)的量为所述掺合物的至少70重量％。在一些实施例中，按掺合物的总重量计，聚合物掺合物包括40-70重量％的共聚物(a)。按掺合物的总重量计，聚合物掺合物包括30-50重量％共聚物(b)。在一些实施例中，按掺合物的总重量计，共聚物(a)和共聚物(b)的量为至少80重量％掺合物。在一些实施例中，按掺合物的总重量计，共聚物(a)和共聚物(b)的量为至少90重量％掺合物。在一些实施例中，共聚物(a)与共聚物(b)的熔融指数(I2)比(共聚物(a)的I2/共聚物(b)的I2)大于2。
另一方面，本发明的聚合物掺合物包括(a)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计酸含量为2至21重量％的丙烯酸和甲基丙烯酸中的至少一个，并且熔融指数(I2)为1至40g/10min，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(a)的量占所述掺合物的1至90重量％；以及(b)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计丙烯酸酯含量为5至30重量％的丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯中的至少一个，并且熔融指数(I2)为0.5至20g/10min，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(b)的量占所述掺合物的1至50重量％，其中共聚物(a)与共聚物(b)的熔融指数比(共聚物(a)的I2/共聚物(b)的I2)大于2。在一些实施例中，共聚物(a)的熔融指数(I2)为1至25g/10min。在一些实施例中，共聚物(a)的熔融指数(I2)为0.4至10g/10min。
在一些实施例中，本发明的聚合物掺合物进一步包括密度为0.930g/cm3或更低的聚烯烃。在一些实施例中，按掺合物的总重量计，掺合物包括30重量％或更少聚烯烃，或在一些实施例中，按掺合物的总重量计，20重量％或更少聚烯烃，或在一些实施例中，按掺合物的总重量计，10重量％或更少聚烯烃。
在一些实施例中，按掺合物的总重量计，聚合物掺合物包括50至70重量％共聚物(a)、30至50重量％共聚物(b)，和0至20重量％密度为0.930g/cm3或更低的聚烯烃。
聚合物掺合物可以包括两种或更多种如本文所述的实施例的组合。
本发明的实施例还涉及包含由本发明的聚合物掺合物形成的层的多层结构。一方面，多层结构包括至少两个层，各层具有对置端面表面，其中层A包括根据本文中所公开的实施例中的任一个的聚合物掺合物，其中层B包括衬底，并且其中层B的顶部端面表面与层A的底部端面表面黏着接触。在一些实施例中，衬底包括金属箔、金属化膜、编织垫、非织毡或纱。在一些实施例中，衬底包括铝箔。在一些实施例中，当根据ASTM D3330测量时，层A与层B的黏着力为至少30N/15mm。
在一些实施例中，多层结构进一步包括层C，其中层A的顶部端面表面与层C的底部端面表面黏着接触。在一些这类实施例中，层C包括聚烯烃、聚酰胺、金属箔或金属化膜。
本发明的多层结构包括如本文所述的两个或更多个实施例的组合。
本发明的实施例还涉及包括本文所公开的多层结构(例如多层膜)中的任一个的制品。
聚合物掺合物
根据本发明的实施例的聚合物掺合物包括共聚物，其包括乙烯以及具有本文规定的特定特征的丙烯酸和甲基丙烯酸中的至少一个，以及共聚物，其包括乙烯以及具有本文规定的特定特征的丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯中的至少一个。为了容易参考，包括乙烯以及丙烯酸与甲基丙烯酸中的至少一个的共聚物在本文中也将称为“乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物”，应理解，一些这类共聚物可以包括丙烯酸单体和甲基丙烯酸单体两个。另外，为了容易参考，包括乙烯以及丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯中的至少一个的共聚物在本文中也将称为“乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物”，应理解，一些这类共聚物可以包括丙烯酸甲酯单体和丙烯酸乙酯单体两个。
本发明的实施例中所用的乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物表征为无规共聚物。这类乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物可以在高压下使用本领域的技术人员已知的技术通过自由基聚合引发剂的作用，作用于乙烯和丙烯酸和/或甲基丙烯酸单体的混合物而制备。更精确来说，本发明的聚合物掺合物中所用的乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物称为互聚物，因为与通过“接枝”或“嵌段聚合”方法制得的共聚物相比，其由共聚单体的混合物的聚合形成。
本发明的一些实施例中所用的乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的特征为按共聚物的重量计，酸含量为2至21重量％。在一些实施例中，按共聚物的重量计，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的酸含量为6至21重量％。在一些实施例中，按共聚物的重量计，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的酸含量为10至21重量％。
在一些实施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物可以进一步表征为具有1至40g/10min的熔融指数(I2)。介于1与40g/10min之间的所有个别值和子范围都包含于本文中并且公开于本文中。举例来说，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物可以具有下限1、5、10、15或20g/10min至上限10、15、20、25、30、35或40g/10min的熔融指数。在一些实施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物具有熔融指数(I2)1至25g/10min，或在一些实施例中0.4至10g/10min。
在一些实施例中，按掺合物的重量计，聚合物掺合物包括1至90重量％乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物。在一些实施例中，按掺合物的重量计，聚合物掺合物包括20至80重量％乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物，在一些实施例中。在一些实施例中，按掺合物的重量计，聚合物掺合物包括40至70重量％乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物。
可以用于本发明的实施例中的可商购的乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的实例包含PRIMACORTM乙烯/丙烯酸共聚物，其可以购自The Dow Chemical Company；Escor乙烯/丙烯酸共聚物，其可以购自Exxon Mobil Corp.；Nucrel乙烯/甲基丙烯酸共聚物，其可以购自DuPont；以及乙烯/甲基丙烯酸共聚物，其可以购自INEOS。
除了乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物之外，本发明的聚合物掺合物进一步包括共聚物，其包括乙烯和丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯中的至少一个(乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物)。
本发明的实施例中所用的乙烯/丙烯酸乙酯(乙烯/丙烯酸甲酯)共聚物表征为无规共聚物。这类乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物可以使用本领域的技术人员已知的技术，在高压下，通过自由基聚合引发剂作用于乙烯和丙烯酸甲酯和/或丙烯酸乙酯单体的混合物的作用来制备。更精确来说，本发明的聚合物掺合物中所用的乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物称为互聚物，因为与通过“接枝”或“嵌段聚合”方法制得的共聚物相比，其由共聚单体的混合物的聚合形成。
本发明的一些实施例中所用的乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物可以表征为具有以共聚物的重量计，5至30重量％的丙烯酸酯含量。在一些实施例中，按共聚物的重量计，乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物具有10至30重量％的丙烯酸酯含量。在一些实施例中，按共聚物的重量计，乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的丙烯酸酯含量为15至30重量％。
在一些实施例中，乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物可以进一步表征为具有0.5至20g/10min的熔融指数(I2)。介于0.5与20g/10min之间的所有个别值和子范围都包含于本文中并且公开于本文中。举例来说，乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物可以具有下限0.5、0.8、1、5、10、12或15g/10min至上限5、10、12、15、18或20g/10min的熔融指数。在一些实施例中，乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物具有熔融指数(I2)0.5至5g/10min，或在一些实施例中，0.5至2g/10min。
在一些实施例中，按掺合物的重量计，聚合物掺合物包括1至50重量％乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物。在一些实施例中，按掺合物的重量计，聚合物掺合物包括10至50重量％乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物，在一些实施例中。在一些实施例中，按掺合物的重量计，聚合物掺合物包括30至50重量％丙烯酸乙酯共聚物(乙烯/丙烯酸甲酯共聚物)。
可以用于本发明的实施例中的可商购乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的实例包含AMPLIFYTM EA乙烯/丙烯酸乙酯共聚物，其可以购自The Dow Chemical Company，和Lotryl乙烯/丙烯酸甲酯共聚物，其可以购自Arkema。
在一些实施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的熔融指数(I2)与乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的熔融指数(I2)的比率可能是重要的。特定来说，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物与乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物之间具有大熔融指数(I2)差异可能是重要的。在这一熔融指数(I2)差异的情况中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物形成连续相，乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物形成分散相。认为乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物在乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物连续相内的这类分散提供改良的黏着性能。在一些实施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物与乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的熔融指数(I2)比(乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的I2/乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的I2)大于2。在一些实施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物与乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的熔融指数(I2)比(乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的I2/乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的I2)大于4。在一些实施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物与乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的熔融指数(I2)比(乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的I2/乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的I2)小于100。
聚合物掺合物将主要包括乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物和乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物。在一些实施例中，按掺合物的总重量计，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物和乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的总量将为聚合物掺合物的至少70重量％。聚合物掺合物将主要包括乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物和乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物。按掺合物的总重量计，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物和乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的总量将为聚合物掺合物的至少80重量％。在一些实施例中，按掺合物的总重量计，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物和乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的总量将为聚合物掺合物的至少90重量％。在一些实施例中，按掺合物的总重量计，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物和乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的总量将为聚合物掺合物的至少95重量％。在一些实施例中，按掺合物的总重量计，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物和乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物的总量将为聚合物掺合物的至少99重量％。
除了乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物和乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物之外，在一些实施例中，本发明的聚合物掺合物可以进一步包括密度为0.930g/cm3或更低的聚烯烃。这类聚烯烃可以包含聚合物，所述聚合物以聚合形式包括大部分量的乙烯或丙烯单体(以聚合物的重量计)并且可以任选地包括一种或多种共聚单体。
在一些实施例中，聚烯烃包括密度为0.930g/cm3或更低的聚乙烯。本文包含并且公开等于或小于0.930g/cm3的所有单独值和子范围；例如聚乙烯的密度可以等于或小于0.930g/cm3，或在替代方案中，等于或小于0.920g/cm3，或在替代方案中，等于或小于0.900g/cm3，或在替代方案中，等于或小于0.0890g/cm3，或在替代方案中，等于或小于0.880g/cm3。当聚烯烃包括聚丙烯时，本领域的技术人员可以基于本文中的教示鉴别适于聚丙烯的密度。
在一些实施例中，聚烯烃具有20g/10min或更小的熔融指数(I2)。至多20g/10min的所有个别值和子范围都包含于本文中并且公开于本文中。举例来说，聚烯烃可以具有下限0.2、0.25、0.5、0.75、1、2、4、5或10g/10min至上限1、2、4、5或10g/10min的熔融指数。在一些实施例中，聚烯烃具有至多10g/10min的熔融指数(I2)。在一些实施例中，聚烯烃具有至多5g/10min的熔融指数(I2)。在一些实施例中，聚烯烃具有小于3g/10min的熔融指数(I2)。
尤其充分适于本发明的一些实施例中的聚乙烯包含线性低密度聚乙烯(LLDPE)、低密度聚乙烯(LDPE)、聚烯烃弹性体、聚烯烃塑性体以及其组合。
当聚烯烃包括LDPE和/或LLDPE时，LDPE或LLDPE的密度将通常在0.916至0.935g/cm3范围内。当聚烯烃包括聚烯烃塑性体或聚烯烃弹性体时，密度将通常小于0.900g/cm3，并且在一些实施例中小于0.880g/cm3。
可以用于本发明的实施例中的可商购的LDPE的实例包含DOWTM LDPE 132i、DOWTMLDPE 150E、DOWTM LDPE 310E、DOWTM LDPE 450E、DOWTM LDPE 4012以及AGILITYTM 1001，以及其它低密度聚乙烯，其可以购自The Dow Chemical Company。可以用于本发明的实施例中的可商购LLDPE的实例包含DOWLEXTM线性低密度聚乙烯，例如DOWLEXTM 2045、DOWLEXTM2256G、DOWLEXTM 2049G、DOWLEXTM 2042G、DOWLEXTM 2645G以及DOWLEXTM 2740G，以及其它，其可以购自The Dow Chemical Company。可以用于本发明的实施例中的可商购聚烯烃弹性体的实例包含ENGAGETM聚烯烃弹性体，例如ENGAGETM 8100、ENGAGETM 8107、ENGAGETM 8842、ENGAGETM 8180、ENGAGETM 8150、ENGAGETM 8157、ENGAGETM 8003、ENGAGETM 8440、ENGAGETM8480、ENGAGETM 8540、ENGAGETM 8450以及ENGAGETM 8452，以及其它，其可以购自The DowChemical Company。
本领域的技术人员可以基于本文中的教示选择供用于聚合物掺合物中的适合的可以在市面上购得的聚丙烯。
在聚合物掺合物中包含这类聚烯烃的实施例中，在一些实施例中，按掺合物的重量计，聚合物掺合物包括30重量％或更少聚烯烃。在一些实施例中，按掺合物的重量计，聚合物掺合物包括20重量％或更少聚烯烃。在一些实施例中，按掺合物的重量计，聚合物掺合物包括10重量％或更少聚烯烃。如上文所指出，在一些实施例中，聚合物掺合物不包含任何这类聚烯烃。
在聚合物掺合物包含这类聚烯烃的一些实施例中，按掺合物的总重量计，聚合物掺合物可以包括20至80重量％乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物、10至50重量％乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物，和0至30重量％聚烯烃。在一些实施例中，按掺合物的总重量计，聚合物掺合物可以包括40至70重量％乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物、30至50重量％乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物，和0至30重量％聚烯烃。在一些实施例中，按掺合物的总重量计，聚合物掺合物可以包括50至70重量％乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物、30至50重量％乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物，和0至20重量％聚烯烃。
在一些实施例中，聚合物掺合物可以进一步包括一种或多种本领域的技术人员已知的添加剂，包含例如抗氧化剂、着色剂、助滑剂、防结剂、处理助剂以及其组合。在一些实施例中，聚合物掺合物包括至多5重量％这类添加剂。本文包含并且公开0至5重量％的所有单独值和子范围；举例来说，聚合物掺合物中的添加剂的总量可以是下限0.5、1、1.5、2、2.5、3、3.5、4或4.5重量％至上限1、2、3、4或5重量％。
如下文将论述，本发明的聚合物掺合物可以基于本文中的教示使用本领域的技术人员已知的技术经挤压涂布(或其它设备)并入至/转化成最终制造产物(例如多层结构)。
本发明的聚合物掺合物可以通过在馈送至用于膜制造的挤压涂布机(或其它设备)中的前用双螺杆挤压机熔融掺合规定量的组分来制备。这类聚合物掺合物还可以通过在馈送至用于膜制造的挤压涂布机(或其它设备)中的前翻转掺合规定量的组分来制备。在一些实施例中，本发明的聚合物掺合物可以呈丸粒的形式。举例来说，可以基于本文中的教示使用双螺杆挤压机或本领域的技术人员已知的其它技术来熔融掺合个别组分并且随后形成丸粒。在一些实施例中，聚合物掺合物可以包含在馈送至挤压涂布机中的前经翻转掺合的混配丸粒与其它聚合物的组合。举例来说，可以使包括乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物和聚烯烃的掺合物的丸粒与乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物翻转掺合以提供具有乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物、乙烯/丙烯酸乙酯(丙烯酸甲酯)共聚物与聚烯烃的所需重量百分比的聚合物掺合物。
多层结构
在一些实施例中，本发明涉及多层结构，其中至少一个层是由根据本文中所公开的任何实施例的聚合物掺合物形成。在一些实施例中，多层结构包括至少两个层，其中各自具有对置端面表面。在这类实施例中，第一层(层A)(例如包括本发明的聚合物掺合物的层)与第二层(层B)黏着接触，其中第二层(层B)的顶部端面表面与第一层(层A)的底部端面表面黏着接触。
在第一层(层A)是由本发明的聚合物掺合物形成的实施例中，第二层(层B)可以包括衬底。可以在本发明的实施例中用作第二层(层B)的衬底的实例包含金属箔、编织垫(例如编织纤维玻璃垫)、非织垫(例如非织纤维玻璃垫)、纱布、金属化膜(例如金属化PET)和聚合膜(例如定向聚丙烯、定向PET等)。本发明的聚合物掺合物尤其适用于黏着至金属箔或金属化膜。任何金属箔或金属化膜可以形成上面涂覆有聚合物掺合物层的衬底。例示性金属箔包含铝箔和铜箔。当存在时，箔可以(但不必)经火焰或电晕处理或经历其它处理以改良可湿性和/或黏着力。例示性金属化膜包含金属化PET膜、金属化定向聚丙烯膜、金属化聚酰胺膜和金属化聚乙烯膜。在一些实施例中，并非金属箔的衬底还可以经火焰或电晕处理或经历其它处理以便改良可湿性和/或黏着力。在一些这类实施例中，衬底包括定向聚丙烯或定向聚酰胺膜。本领域的技术人员可以基于本文中的教示鉴别这类衬底。
在一些实施例中，本发明的多层结构包括由根据本文公开的实施例中的任一个的聚合物掺合物形成的第一层(层A)和包括与第一层黏着接触的金属衬底(例如金属箔或金属化膜)的第二层(层B)，其中当根据ASTM D3330测量时，第一层与金属衬底(例如金属箔)的黏着是至少30N/15mm。在一些实施例中，金属衬底是铝箔。
在多层结构包含金属箔层(例如铝箔层)的实施例中，金属箔的厚度为0.20至2.0密耳，更优选为0.20至0.50密耳。0.20至0.50密耳的所有个别值和子范围都包括于本文中并且公开于本文中；举例来说，金属箔层厚度可以在下限0.20、0.25、0.30、0.35、0.40或0.45密耳至上限0.30、0.35、0.40、0.45或0.50密耳的范围内。举例来说，金属箔层厚度可以在0.20至0.50密耳的范围内，或在替代方案中，在0.20至0.60密耳的范围内，或在替代方案中，在0.60至1.0密耳的范围内，或在替代方案中，在0.25至0.50密耳的范围内。对于本领域的技术人员来说，金属箔层的厚度对于应用界定是足够的。
在多层结构包含金属化膜层(例如金属化PET膜、金属化定向聚丙烯膜、金属化聚酰胺膜或金属化聚乙烯膜)的实施例中，膜上的金属化层可以具有多种厚度，其视例如性能(例如障壁特性、不透明度等)和成本的因素而定。在一些实施例中，金属化膜层上的金属化层的厚度为3至40nm。3至40nm的所有个别值和子范围都包括于本文中并且公开于本文中；举例来说，金属化层厚度可以在下限3、5、10、17、20、22、25、30或35nm至上限10、12、15、20、23、25、32、35、37或40nm的范围内。对于本领域的技术人员来说，金属化膜的金属化层的厚度对于应用界定是足够的。
由聚合物掺合物形成的层可以通过任何可接受的方式，例如挤压层压和/或挤压涂布，应用于金属衬底层(例如金属箔)。在一些实施例中，在金属衬底层(例如金属箔)上挤压涂布聚合物掺合物层时，聚合物掺合物可以保持可接受程度的颈缩和下引速度，同时提供对金属箔层的可接受黏着力。在一些实施例中，本发明的聚合物掺合物可以在比挤压涂布仅包括低密度聚乙烯的聚合物层时所用的温度(例如约320℃)低的温度(例如约300℃或更低)下挤压涂布于金属衬底层上，同时仍提供与金属衬底可接受的黏着力。因此，能够在相对较低温度下挤压涂布同时达成可接受黏着力是本发明的一些实施例的一个优点。
在一些实施例中，除了衬底以外(例如除了金属箔层以外)，由本发明的聚合物掺合物形成的层还可以与另一层黏着接触。举例来说，在一些实施例中，由聚合物掺合物形成的层可以另外与包括聚烯烃、聚酰胺、金属箔或金属化膜的层黏着接触。也就是说，在这类实施例中，由本发明的聚合物掺合物形成的层可以介于其它层与衬底(例如金属箔)之间，其中衬底的顶部端面表面与聚合物掺合物层的底部端面表面黏着接触，并且聚合物掺合物层的顶部端面表面与其它层(例如聚烯烃、聚酰胺、金属箔或金属化膜)的底部端面表面黏着接触。
在包括聚烯烃层的实施例中，基于本文中的教示，聚烯烃可以是本领域的技术人员已知的适用作多层结构中的层的任何聚乙烯、聚丙烯和其衍生物(例如乙烯-丙烯共聚物)。举例来说，在一些实施例中，可以用于这类层以及多层结构中的其它层中的聚乙烯可以是用单点催化剂，例如茂金属催化剂或受限几何结构催化剂制得的超低密度聚乙烯(ULDPE)、低密度聚乙烯(LDPE)、线性低密度聚乙烯(LLDPE)、中密度聚乙烯(MDPE)、高密度聚乙烯(HDPE)、高熔融强度高密度聚乙烯(HMS-HDPE)、超高密度聚乙烯(UHDPE)、均匀分支乙烯/α-烯烃共聚物和其组合。在一些实施例中，聚烯烃层中所用的聚乙烯可以经气相聚合制得。在一些实施例中，聚烯烃层中所用的聚乙烯可以经气相、溶液相或浆液聚合或其任何组合，使用本领域中已知的任何类型的反应器或反应器组态来制得。
多层结构的一些实施例可以包含除上文所述的那些层以外的层。举例来说，多层结构可以视应用而进一步包括通常包含于多层结构中的其它层，包含例如阻挡层、密封层、连接层、其它聚乙烯层、聚丙烯层等，但其未必与由根据本发明的聚合物掺合物形成的层黏着接触(但在一些实施例中，这类层可以与由这类聚合物掺合物形成的层接触)。另外，可以将其它层，例如经印刷、高模数、高光泽度层层压成本发明的多层结构(例如膜)。此外，在一些实施例中，可以将多层结构挤压涂布至含有纤维的衬底，例如纸或纤维玻璃(例如非织垫、编织垫、纱布等)。
除了挤压涂布以外，可以基于本文中的教示使用本领域的技术人员已知的技术将本发明的多层结构共挤压为吹塑膜或铸造膜。在一些实施例中，本发明的多层结构还可以通过层合或通过吹塑/铸造膜的组合，随后进行热层合来形成。
包装
在一些实施例中，本发明涉及包括本文所公开的任何实施例的多层结构的封装。在一特定实施例中，封装是杀菌釜和/或灭菌封装。在各种实施例中，所述封装可以用于容纳固体、浆液、液体或气体。借助于实例并且非限制，所述封装可以用于容纳酸性溶液、玉米油、酒精、肉类、乳酪、防晒霜、洗发精、香辛料、酱油、奶精、风味咖啡、牛奶、果汁、清洁剂、无菌食品、热充填果汁、脂性食品、婴儿拭布、碘溶液、沙拉酱、调味酱、酱料和其它物品。
现在将在以下实例中详细描述本发明的一些实施例。
实例
下文论述的实例中使用以下原料：
DOWLEXTM 2045是可以购自The Dow Chemical Company的线性低密度聚乙烯。ENGAGETM 8100是可以购自The Dow Chemical Company的聚烯烃弹性体。PRIMACORTM 3440是可以购自The Dow Chemical Company的乙烯/丙烯酸共聚物。AMPLIFYTM EA 100和AMPLIFYTM EA 101各自是可以购自The Dow Chemical Company的乙烯/丙烯酸乙酯共聚物。LOTRYL 24MA02是可以购自Arkema Group的乙烯/丙烯酸甲酯共聚物。ALCUDIA EBAPA-1704是可以购自Repsol S.A的乙烯/丙烯酸丁酯共聚物。
下文实例说明根据本发明的一些实施例的聚合物掺合物与铝衬底的黏着。铝衬底是标称厚度1mm的惯用铝箔。在下文实例中，层A是聚合物掺合物(或对于一些比较例，是单一聚合物)，并且层B是铝箔衬底。
如表1中所示制备多种多层结构：
表1
混合层A组分并且在直径28mm并且长度与直径(L/D)的比率为48的LeistritzZSE-27(Leistritz AG)互相啮合同向旋转双螺杆挤压机上挤压。挤压机装备有34kW马达并且最大螺杆速度为1200rpm，提供5-30kg/h的输出。
比较例和本发明实例通过如下热层压制备。将15g充分混合的聚合物掺合物置于两块铝箔衬底之间，接着将所述结构置于两个平坦不锈钢模具之间。在150℃温度下，在以下条件下，将整个模具置于热压机中：预加热时间＝3分钟；通风口数目＝6，最终加压时间＝50巴压力下1分钟；冷却时间＝1分钟。
在热层压48小时之后，根据ASTM D3330的T-剥离强度构形使用INSTRON 5566载荷框架测量层A的聚合物掺合物与铝箔衬底的黏着(或剥离强度)。从比较例和本发明实例结构切割300mm×15mm样品条用于测量。在180°剥离角度和100mm/min夹具分离速率下测量黏着力。每个实例测试至少五个试样。
另外，将样品置于扫描电子显微镜(SEM)中并且通过背散射电子(BSE)侦测器在5kV加速电压，6.5工作距离和5光斑尺寸下分析。审查SEM的图像以测定黏着测试中的失效是黏着失效(层A从铝箔衬底干净地剥离)还是内聚失效(层A从铝箔衬底不完全去除，但观测到纤维性破裂)。
结果展示于表2中：
纯乙烯/丙烯酸共聚物(比较例A)提供与铝箔衬底的良好黏合，但纯乙烯丙烯酸乙酯(比较例B)极少黏合。出乎意料地，观测到本发明实例1(60％乙烯/丙烯酸共聚物与40％乙烯丙烯酸乙酯的聚合物掺合物)的剥离强度比比较例A高4倍。另外，当在SEM下检验时，失效模式相当不同。对于每一个基准，层A从铝箔衬底剥落，这时黏着失效模式。然而，对于本发明实例1，层A没有从铝箔衬底剥离，但层A内部破损形成纤维性破裂，这表明内聚破坏。
乙烯/丙烯酸共聚物与乙烯/丙烯酸甲酯(丙烯酸乙酯)共聚物之间的黏度差(如通过熔融指数比(EAA的I2除以EEA的I2)所表示)也影响性能。EEA1和EEA2具有相似化学性质，因为两个是丙烯酸乙酯含量是约15-19重量％的乙烯/丙烯酸乙酯共聚物。然而，EEA2的熔融指数(I2)比乙烯丙烯酸共聚物的熔融指数高得多并且更接近乙烯丙烯酸共聚物的熔融指数。出乎意料地，本发明实例1(熔融指数比8.5)的剥离强度比比较例E(熔融指数比1.8)的剥离强度高6倍。因此，在一些实施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物与乙烯/丙烯酸乙酯共聚物之间需要较大熔融指数(I2)差异。
比较例C和D以及本发明实例1和2说明与乙烯/(甲基)丙烯酸组分组合的组分的化学性质也可能是重要的。如比较例C和D中所示，与线性低密度聚乙烯或乙烯/丙烯酸丁酯共聚物掺合不提供所需较高的剥离强度，即使组分的熔融指数(I2)具有相似差异。
本发明实例6和7说明聚合物掺合物中可以包含一些其它非极性组分(例如聚烯烃弹性体或LLDPE)并且仍然提供改良的性能(剥离浓度比比较例中的每一个都高)。较低密度聚烯烃弹性体看起来对剥离强度的影响显著低于本发明实例6和7中的较高密度LLDPE。

Claims (12)

1.一种聚合物掺合物，包括：
(a)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计酸含量为2至21重量％的丙烯酸和甲基丙烯酸中的至少一个，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(a)的量占所述掺合物的20-80重量％；以及
(b)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计丙烯酸酯含量为5至30重量％的丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯中的至少一个，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(b)的量占所述掺合物的10至50重量％，
其中按所述掺合物的总重量计共聚物(a)和共聚物(b)的量为所述掺合物的至少70重量％。
2.根据权利要求1所述的聚合物掺合物，其中共聚物(a)与共聚物(b)的熔融指数(I2)比(共聚物(a)的I2/共聚物(b)的I2)大于2。
3.一种聚合物掺合物，包括：
(a)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计酸含量为2至21重量％的丙烯酸和甲基丙烯酸中的至少一个，且熔融指数(I2)为1至40g/10min，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(a)的量占所述掺合物的1至90重量％；以及
(b)共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物的重量计丙烯酸酯含量为5至30重量％的丙烯酸甲酯和丙烯酸乙酯中的至少一个，且熔融指数(I2)为0.5至20g/10min，其中按所述掺合物的总重量计共聚物(b)的量占所述掺合物的1至50重量％，
其中共聚物(a)与共聚物(b)的熔融指数比(共聚物(a)的I2/共聚物(b)的I2)大于2。
4.根据前述权利要求中任一项所述的聚合物掺合物，进一步包括密度为0.930g/cm3或更低的聚烯烃。
5.根据权利要求4所述的聚合物掺合物，其中按所述掺合物的总重量计所述掺合物包括30重量％或更少的所述聚烯烃。
6.根据权利要求1至4中任一项所述的聚合物掺合物，其中按所述掺合物的总重量计，所述掺合物包括50至70重量％共聚物(a)、30至50重量％共聚物(b)以及0至20重量％所述聚烯烃。
7.一种多层结构，包括至少两个层，各层具有对置端面表面，其中：
层A包括根据权利要求1至6中任一项所述的聚合物掺合物；以及
层B包括衬底，其中层B的顶部端面表面与层A的底部端面表面黏着接触。
8.根据权利要求7所述的多层结构，其中所述衬底包含金属箔、金属化膜、编织垫、非织垫或纱布。
9.根据权利要求8所述的多层结构，其中所述衬底包括铝箔。
10.根据权利要求7至9中任一项所述的多层结构，进一步包括层C，其中层A的顶部端面表面与层C的底部端面表面黏着接触。
11.根据权利要求10所述的多层结构，其中层C包括聚烯烃、聚酰胺、金属箔或金属化膜。
12.根据权利要求7至11中任一项所述的多层结构，其中当根据ASTM D3330测量时，层A与层B的黏着力为至少30N/15mm。
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