TW201825532A - 用於多層結構的聚合物摻合物及包括其的多層結構 - Google Patents

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ethylene
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劉安棟
廖桂紅
潘健平
高鵬
陳紅宇
章翼
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Abstract

本發明提供可用於多層結構中之聚合物摻合物及包括由此類摻合物形成之一或多個層的多層結構。在一個態樣中，聚合物摻合物包括（a）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計酸含量為2至21重量%的丙烯酸及甲基丙烯酸中的至少一個，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（a）之量占所述摻合物的20-80重量%；以及（b）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計丙烯酸酯含量為5至30重量%的丙烯酸甲酯及丙烯酸乙酯中的至少一個，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（b）之量占所述摻合物的10至50重量%，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（a）及共聚物（b）之量為所述摻合物的至少70重量%。

Description

用於多層結構的聚合物摻合物及包括其的多層結構
本發明係關於可用於多層結構中之聚合物摻合物及包括由此類聚合物摻合物形成之一或多個層的多層結構。
諸如以名稱PRIMACOR™獲自The Dow Chemical Company的乙烯丙烯酸共聚物（「EAA」）提供與金屬箔、紙及其他基板的極佳黏著。因此，EAA樹脂通常在多層封裝結構中用作此類基板的連接層。在一些情況下，儘管EAA樹脂在連接層中適用，但連接層中的EAA可不利地影響連接層的溫度敏感性。
其他方法已經涉及摻合EAA與聚乙烯。然而，一些此類方法在諸如擠壓塗佈之應用中經歷加工問題。
因此，仍需要對多層結構中之箔、金屬化膜或類似基板提供所需黏著同時將非所需作用降至最低之聚合物的替代方法。
本發明提供聚合物摻合物，在一些態樣中，當用作多層結構中之連接層時，提供所需黏著。此外，在一些態樣中，本發明促進擠壓塗佈以形成多層結構，同時將諸如下引（draw down）及頸縮（neck-in）之非期望之影響降至最低。舉例而言，本發明之一些實施例包括小心地選擇樹脂摻合物來實現與諸如金屬箔之基板的所需黏著同時將非所需作用降至最低。
在一個態樣中，本發明提供一種聚合物摻合物，其包括共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計酸含量為2至21重量%的丙烯酸及甲基丙烯酸中的至少一個，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（a）之量占所述摻合物的20-80重量%；以及（b）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計丙烯酸酯含量為5至30重量%的丙烯酸甲酯及丙烯酸乙酯中的至少一個，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（b）之量占所述摻合物的10至50重量%，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（a）及共聚物（b）之量為所述摻合物的至少70重量%。在一些實施例中，共聚物（a）與共聚物（b）的熔融指數（I2 ）比（共聚物（a）之I2 /共聚物（b）之I2 ）大於2。
在另一態樣中，本發明提供（a）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計酸含量為2至21重量%的丙烯酸及甲基丙烯酸中的至少一個，且熔融指數（I2 ）為1至40 g/10 min，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（a）的量占所述摻合物的1至90重量%；以及（b）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計丙烯酸酯含量為5至30重量%的丙烯酸甲酯及丙烯酸乙酯中的至少一個，且熔融指數（I2 ）為0.5至20 g/10 min，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（b）之量占所述摻合物的1至50重量%，其中共聚物（a）與共聚物（b）的熔融指數比（共聚物（a）之I2 /共聚物（b）之I2 ）大於2。
在另一態樣中，本發明提供一種多層結構，其包括至少兩個層，各層具有對置端面表面，其中層A包括本文揭示之本發明的聚合物摻合物中之任一者，且其中層B包括基板，其中層B之頂部端面表面與層A之底部端面表面黏著接觸。在一些實施例中，基板包括鋁箔、金屬化膜、編織墊、非織氈或紗。
此等及其他實施例更詳細地描述於具體實施方式中。
除非規定為相反、由上下文暗示相反或在此項技術中通常相反，否則所有份數及百分比以重量計，所有溫度以℃為單位，且所有測試方法為截至本發明之申請日的現行方法。
如本文所用之術語「組成物」係指構成所述組成物之材料以及由所述組成物之材料形成的反應產物及分解產物的混合物。
「聚合物」意謂藉由使相同或不同類型之單體聚合製備的聚合化合物。通用術語聚合物因此涵蓋術語均聚物（用於指代僅由一種類型之單體製備的聚合物，應理解痕量之雜質可併入聚合物結構中）及如下文所定義之術語互聚物。痕量之雜質（例如催化劑殘餘物）可併入聚合物中及/或聚合物內。聚合物可為單一聚合物、聚合物摻合物或聚合物混合物。
如本文所用之術語「互聚物」係指藉由聚合至少兩種不同類型之單體製備的聚合物。通用術語互聚物因此包括共聚物（用於指由兩種不同類型之單體製備的聚合物）及由多於兩種不同類型之單體製備的聚合物。
如本文所用之術語「基於烯烴之聚合物」或「聚烯烴」係指以聚合形式包含大部分量之烯烴單體（例如乙烯或丙烯）（以聚合物之重量計）且視情況可包括一或多種共聚單體的聚合物。
「聚丙烯」意謂超過50重量%單元衍生自丙烯單體之聚合物。
如本文所用，術語「乙烯/α-烯烴互聚物」係指以聚合形式包括大部分量之乙烯單體（按互聚物之重量計）及α-烯烴的互聚物。
如本文所用，術語「乙烯/α-烯烴共聚物」係指以聚合形式包括大部分量之乙烯單體（以共聚物之重量計）及α-烯烴作為僅有的兩種單體類型的共聚物。
術語「呈黏著接觸」及類似術語意謂一個層之一個端面表面與另一個層之一個端面表面彼此觸碰及黏合接觸，使得在不損壞兩個層之層間表面（即呈接觸端面表面）的情況下一個層無法自另一個層移除。
術語「包括」、「包含」、「具有」及其衍生詞不打算排除任何額外組分、步驟或程序之存在，無論其是否具體地揭示。為避免任何疑問，除非規定為相反，否則藉由使用術語「包括」所主張的所有組成物均可包含任何額外添加劑、佐劑或化合物，無論聚合或其他形式。相比之下，術語「基本上由……組成」自任何隨後列舉範圍中排除任何其他組分、步驟或程序，對於可操作性而言並非必需的彼等組分、步驟或程序除外。術語「由……組成」排除未具體敍述或列出之任何組分、步驟或程序。
「聚乙烯」或「基於乙烯之聚合物」應意謂包括超過50重量%之衍生自乙烯單體之單元的聚合物。此包含聚乙烯均聚物或共聚物（意謂衍生自兩種或更多種共聚單體之單元）。此項技術中已知的聚乙烯之常見形式包含低密度聚乙烯（LDPE）；直鏈低密度聚乙烯（LLDPE）；超低密度聚乙烯（ULDPE）；極低密度聚乙烯（VLDPE）；單點催化線性低密度聚乙烯，包含線性及大體上線性低密度樹脂（m-LLDPE）兩者；中密度聚乙烯（MDPE）；及高密度聚乙烯（HDPE）。此等聚乙烯材料一般在此項技術中已知；然而，以下描述可有助於理解此等不同聚乙烯樹脂中之一些之間的差異。
術語「LDPE」亦可稱為「高壓乙烯聚合物」或「高度分支聚乙烯」且定義為意謂聚合物在高壓釜或管狀反應器中在高於14,500 psi（100 MPa）之壓力下藉由使用自由基引發劑（諸如過氧化物）部分或完全均聚或共聚合（參見例如US 4,599,392，其以引用之方式併入本文中）。LDPE樹脂通常具有在0.916至0.935 g/cm3 範圍內之密度。
術語「LLDPE」包含使用傳統的齊格勒-納塔（Ziegler-Natta）催化劑系統以及單點催化劑（包含（但不限於）雙茂金屬催化劑（有時稱作「m-LLDPE」）及受限幾何結構催化劑）製得的樹脂，且包含線性、大體上線性或非均質聚乙烯共聚物或均聚物。LLDPE含有比LDPE少之長鏈分枝且包括實質上線性乙烯聚合物，其進一步定義於美國專利5,272,236、美國專利5,278,272、美國專利5,582,923及美國專利5,733,155中；均勻支化的線性乙烯聚合物組成物，諸如美國專利第3,645,992號中之組成物；非均勻支化的乙烯聚合物，諸如根據美國專利第4,076,698號中所揭示的方法製備之聚合物；及/或其摻合物（諸如US 3,914,342或US 5,854,045中揭示之摻合物）。LLDPE可經氣相、溶液相或漿液聚合或其任何組合，使用此項技術中已知的任何類型的反應器或反應器組態製得。
術語「MDPE」係指具有0.926至0.935 g/cm3 之密度之聚乙烯。「MDPE」通常使用鉻或齊格勒-納塔催化劑或使用單點催化劑（包含（但不限於）雙茂金屬催化劑及受限幾何結構催化劑）製得，且通常具有大於2.5之分子量分佈（「MWD」）。
術語「HDPE」係指具有大於約0.935 g/cm3 之密度之聚乙烯，其一般用齊格勒-納塔催化劑、鉻催化劑或單點催化劑（包含（但不限於）雙茂金屬催化劑及受限幾何結構催化劑）製備。
術語「ULDPE」係指具有0.880至0.912 g/cm3 之密度之聚乙烯，其一般用齊格勒-納塔催化劑、鉻催化劑或單點催化劑（包含（但不限於）雙茂金屬催化劑及受限幾何結構催化劑）製備。
術語「多層結構」係指包括兩個或超過兩個具有不同組成物之層的任何結構，且包含（但不限於）多層膜、多層薄片、層合膜、多層剛性容器、多層管道及多層經塗佈基板。
除非本文中另外指示，否則在描述本發明之態樣中使用以下分析方法：
「密度」根據ASTM D792測定。
「熔融指數」：熔融指數I2 （或I2）及I10 （或I10）根據ASTM D-1238-04在190℃下及分別在2.16 kg及10 kg負載下量測。其值以g/10 min為單位報導。「熔體流動速率」用於聚丙烯類樹脂且根據ASTM D1238測定（230℃在2.16 kg下）。
「酸含量」：乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物之酸含量係根據ASTM D4094量測。
「丙烯酸酯含量」：乙烯/乙基丙烯酸共聚物（乙烯/甲基丙烯酸共聚物）之酸含量係根據ASTM D4094量測。
本文中進一步描述額外特性及測試方法。在一個態樣中，本發明提供一種聚合物摻合物，其包括共聚物，其包括（a）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計酸含量為2至21重量%的丙烯酸及甲基丙烯酸中的至少一個，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（a）之量占所述摻合物的20-80重量%；以及（b）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計丙烯酸酯含量為5至30重量%的丙烯酸甲酯及丙烯酸乙酯中的至少一個，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（b）之量占所述摻合物的10至50重量%，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（a）及共聚物（b）之量為所述摻合物的至少70重量%。在一些實施例中，按摻合物之總重量計，聚合物摻合物包括40-70重量%之共聚物（a）。按摻合物之總重量計，聚合物摻合物包括30-50重量%共聚物（b）。在一些實施例中，按摻合物之總重量計，共聚物（a）及共聚物（b）的量為至少80重量%摻合物。在一些實施例中，按摻合物之總重量計，共聚物（a）及共聚物（b）的量為至少90重量%摻合物。在一些實施例中，共聚物（a）與共聚物（b）的熔融指數（I2 ）比（共聚物（a）之I2 /共聚物（b）之I2 ）大於2。
在另一態樣中，本發明之聚合物摻合物包括（a）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計酸含量為2至21重量%的丙烯酸及甲基丙烯酸中的至少一個，且熔融指數（I2 ）為1至40 g/10 min，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（a）的量占所述摻合物的1至90重量%；以及（b）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計丙烯酸酯含量為5至30重量%的丙烯酸甲酯及丙烯酸乙酯中的至少一個，且熔融指數（I2 ）為0.5至20 g/10 min，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（b）之量占所述摻合物的1至50重量%，其中共聚物（a）與共聚物（b）的熔融指數比（共聚物（a）之I2 /共聚物（b）之I2 ）大於2。在一些實施例中，共聚物（a）之熔融指數（I2 ）為1至25 g/10 min。在一些實施例中，共聚物（a）之熔融指數（I2 ）為0.4至10 g/10 min。
在一些實施例中，本發明之聚合物摻合物進一步包括密度為0.930 g/cm3 或更低的聚烯烴。在一些實施例中，按摻合物之總重量計，摻合物包括30重量%或更少聚烯烴，或在一些實施例中，按摻合物之總重量計，20重量%或更少聚烯烴，或在一些實施例中，按摻合物之總重量計，10重量%或更少聚烯烴。
在一些實施例中，按摻合物之總重量計，聚合物摻合物包括50至70重量%共聚物（a）、30至50重量%共聚物（b），及0至20重量%密度為0.930 g/cm3 或更低的聚烯烴。
聚合物摻合物可包括兩種或更多種如本文所述之實施例的組合。
本發明之實施例亦係關於包含由本發明之聚合物摻合物形成之層的多層結構。在一個態樣中，多層結構包括至少兩個層，各層具有對置端面表面，其中層A包括根據本文中所揭示的實施例中之任一者的聚合物摻合物，其中層B包括基板，且其中層B之頂部端面表面與層A之底部端面表面黏著接觸。在一些實施例中，基板包括金屬箔、金屬化膜、編織墊、非織氈或紗。在一些實施例中，基板包括鋁箔。在一些實施例中，當根據ASTM D3330量測時，層A與層B之黏著力為至少30 N/15 mm。
在一些實施例中，多層結構進一步包括層C，其中層A之頂部端面表面與層C之底部端面表面黏著接觸。在一些此類實施例中，層C包括聚烯烴、聚醯胺、金屬箔或金屬化膜。
本發明之多層結構包括如本文所述的兩個或更多個實施例之組合。
本發明之實施例亦係關於包括本文所揭示之多層結構（例如多層膜）中之任一者的製品。 聚合物摻合物
根據本發明之實施例的聚合物摻合物包括共聚物，其包括乙烯以及具有本文規定之特定特徵的丙烯酸及甲基丙烯酸中的至少一個，以及共聚物，其包括乙烯以及具有本文規定之特定特徵的丙烯酸甲酯及丙烯酸乙酯中的至少一個。為了容易參考，包括乙烯以及丙烯酸與甲基丙烯酸中之至少一個的共聚物在本文中將亦稱為「乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物」，應理解，一些此類共聚物可包括丙烯酸單體及甲基丙烯酸單體兩者。另外，為了容易參考，包括乙烯以及丙烯酸甲酯及丙烯酸乙酯中的至少一個的共聚物在本文中亦將稱為「乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物」，應理解，一些此類共聚物可包括丙烯酸甲酯單體及丙烯酸乙酯單體兩者。
本發明之實施例中所用的乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物表徵為無規共聚物。此類乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物可在高壓下使用熟習此項技術者已知的技術藉由自由基聚合引發劑之作用，作用於乙烯及丙烯酸及/或甲基丙烯酸單體之混合物而製備。更精確而言，本發明之聚合物摻合物中所用的乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物稱為互聚物，因為與藉由「接枝」或「嵌段聚合」方法製得之共聚物相比，其由共聚單體之混合物的聚合形成。
本發明之一些實施例中所用之乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物之特徵為按共聚物之重量計，酸含量為2至21重量%。在一些實施例中，按共聚物之重量計，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的酸含量為6至21重量%。在一些實施例中，按共聚物之重量計，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的酸含量為10至21重量%。
在一些實施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物可進一步表徵為具有1至40 g/10 min之熔融指數（I2 ）。介於1與40 g/10 min之間的所有個別值及子範圍均包含於本文中且揭示於本文中。舉例而言，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物可具有下限1、5、10、15或20 g/10 min至上限10、15、20、25、30、35或40 g/10 min的熔融指數。在一些實施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物具有熔融指數（I2 ）1至25 g/10 min，或在一些實施例中0.4至10 g/10 min。
在一些實施例中，按摻合物之重量計，聚合物摻合物包括1至90重量%乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物。在一些實施例中，按摻合物之重量計，聚合物摻合物包括20至80重量%乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物，在一些實施例中。在一些實施例中，按摻合物之重量計，聚合物摻合物包括40至70重量%乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物。
可用於本發明之實施例中的可商購的乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物的實例包含PRIMACOR™乙烯/丙烯酸共聚物，其可購自The Dow Chemical Company；Escor乙烯/丙烯酸共聚物，其可購自Exxon Mobil Corp.；Nucrel乙烯/甲基丙烯酸共聚物，其可購自DuPont；以及乙烯/甲基丙烯酸共聚物，其可購自INEOS。
除了乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物之外，本發明的聚合物摻合物進一步包括共聚物，其包括乙烯及丙烯酸甲酯及丙烯酸乙酯中的至少一個（乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物）。
本發明之實施例中所用的乙烯/丙烯酸乙酯（乙烯/丙烯酸甲酯）共聚物表徵為無規共聚物。此類乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物可使用熟習此項技術者已知的技術，在高壓下，藉由自由基聚合引發劑作用於乙烯及丙烯酸甲酯及/或丙烯酸乙酯單體之混合物的作用來製備。更精確而言，本發明之聚合物摻合物中所用的乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物稱為互聚物，因為與藉由「接枝」或「嵌段聚合」方法製得之共聚物相比，其由共聚單體之混合物的聚合形成。
本發明之一些實施例中所用的乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物可表徵為具有以共聚物之重量計，5至30重量%之丙烯酸酯含量。在一些實施例中，按共聚物之重量計，乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物具有10至30重量%之丙烯酸酯含量。在一些實施例中，按共聚物之重量計，乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物的丙烯酸酯含量為15至30重量%。
在一些實施例中，乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物可進一步表徵為具有0.5至20 g/10 min之熔融指數（I2 ）。介於0.5與20 g/10 min之間的所有個別值及子範圍均包含於本文中且揭示於本文中。舉例而言，乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物可具有下限0.5、0.8、1、5、10、12或15 g/10 min至上限5、10、12、15、18或20 g/10 min的熔融指數。在一些實施例中，乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物具有熔融指數（I2 ）0.5至5 g/10 min，或在一些實施例中，0.5至2 g/10 min。
在一些實施例中，按摻合物之重量計，聚合物摻合物包括1至50重量%乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物。在一些實施例中，按摻合物之重量計，聚合物摻合物包括10至50重量%乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物，在一些實施例中。在一些實施例中，按摻合物之重量計，聚合物摻合物包括30至50重量%丙烯酸乙酯共聚物（乙烯/丙烯酸甲酯共聚物）。
可用於本發明之實施例中的可商購乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物的實例包含AMPLIFY™ EA乙烯/丙烯酸乙酯共聚物，其可購自The Dow Chemical Company，及Lotryl乙烯/丙烯酸甲酯共聚物，其可購自Arkema。
在一些實施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物之熔融指數（I2 ）與乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之熔融指數（I2 ）的比率可能是重要的。特定言之，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物與乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之間具有大熔融指數（I2 ）差異可能是重要的。在此熔融指數（I2 ）差異之情況中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物形成連續相，乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物形成分散相。認為乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物在乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物連續相內的此類分散提供改良之黏著效能。在一些實施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物與乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之熔融指數（I2 ）比（乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物之I2 /乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之I2 ）大於2。在一些實施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物與乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之熔融指數（I2 ）比（乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物之I2 /乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之I2 ）大於4。在一些實施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物與乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之熔融指數（I2 ）比（乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物之I2 /乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之I2 ）小於100。
聚合物摻合物將主要包括乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物及乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物。在一些實施例中，按摻合物之總重量計，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物及乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之總量將為聚合物摻合物的至少70重量%。聚合物摻合物將主要包括乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物及乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物。按摻合物之總重量計，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物及乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物的總量將為聚合物摻合物的至少80重量%。在一些實施例中，按摻合物之總重量計，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物及乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之總量將為聚合物摻合物的至少90重量%。在一些實施例中，按摻合物之總重量計，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物及乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之總量將為聚合物摻合物的至少95重量%。在一些實施例中，按摻合物之總重量計，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物及乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之總量將為聚合物摻合物的至少99重量%。
除了乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物及乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物之外，在一些實施例中，本發明之聚合物摻合物可進一步包括密度為0.930 g/cm3 或更低的聚烯烴。此類聚烯烴可包含聚合物，所述聚合物以聚合形式包括大部分量之乙烯或丙烯單體（以聚合物之重量計）且可視情況包括一或多種共聚單體。
在一些實施例中，聚烯烴包括密度為0.930 g/cm3 或更低之聚乙烯。本文包含且揭示等於或小於0.930 g/cm3 之所有單獨值及子範圍；例如聚乙烯之密度可等於或小於0.930 g/cm3 ，或在替代方案中，等於或小於0.920 g/cm3 ，或在替代方案中，等於或小於0.900 g/cm3 ，或在替代方案中，等於或小於0.0890 g/cm3 ，或在替代方案中，等於或小於0.880 g/cm3 。當聚烯烴包括聚丙烯時，熟習此項技術者可基於本文中之教示鑑別適於聚丙烯之密度。
在一些實施例中，聚烯烴具有20 g/10 min或更小之熔融指數（I2 ）。至多20 g/10 min之所有個別值及子範圍均包含於本文中且揭示於本文中。舉例而言，聚烯烴可具有下限0.2、0.25、0.5、0.75、1、2、4、5或10 g/10 min至上限1、2、4、5或10 g/10 min的熔融指數。在一些實施例中，聚烯烴具有至多10 g/10 min之熔融指數（I2 ）。在一些實施例中，聚烯烴具有至多5 g/10 min之熔融指數（I2 ）。在一些實施例中，聚烯烴具有小於3 g/10 min之熔融指數（I2 ）。
尤其充分適於本發明之一些實施例中之聚乙烯包含線性低密度聚乙烯（LLDPE）、低密度聚乙烯（LDPE）、聚烯烴彈性體、聚烯烴塑性體以及其組合。
當聚烯烴包括LDPE及/或LLDPE時，LDPE或LLDPE之密度將通常在0.916至0.935 g/cm3 範圍內。當聚烯烴包括聚烯烴塑性體或聚烯烴彈性體時，密度將通常小於0.900 g/cm3 ，且在一些實施例中小於0.880 g/cm3 。
可用於本發明之實施例中的可商購的LDPE的實例包含DOW™ LDPE 132i、DOW™ LDPE 150E、DOW™ LDPE 310E、DOW™ LDPE 450E、DOW™ LDPE 4012以及AGILITY™ 1001，以及其他低密度聚乙烯，其為可購自The Dow Chemical Company。可用於本發明之實施例中的可商購LLDPE的實例包含DOWLEX™線性低密度聚乙烯，諸如DOWLEX™ 2045、DOWLEX™ 2256G、DOWLEX™ 2049G、DOWLEX™ 2042G、DOWLEX™ 2645G以及DOWLEX™ 2740G，以及其他，其可購自The Dow Chemical Company。可用於本發明之實施例中的可商購聚烯烴彈性體的實例包含ENGAGE™聚烯烴彈性體，諸如ENGAGE™ 8100、ENGAGE™ 8107、ENGAGE™ 8842、ENGAGE™ 8180、ENGAGE™ 8150、ENGAGE™ 8157、ENGAGE™ 8003、ENGAGE™ 8440、ENGAGE™ 8480、ENGAGE™ 8540、ENGAGE™ 8450以及ENGAGE™ 8452，以及其他，其可購自The Dow Chemical Company。
熟習此項技術者可基於本文中之教示選擇供用於聚合物摻合物中之適合的可在市面上購得之聚丙烯。
在聚合物摻合物中包含此類聚烯烴的實施例中，在一些實施例中，按摻合物之重量計，聚合物摻合物包括30重量%或更少聚烯烴。在一些實施例中，按摻合物之重量計，聚合物摻合物包括20重量%或更少聚烯烴。在一些實施例中，按摻合物之重量計，聚合物摻合物包括10重量%或更少聚烯烴。如上文所指出，在一些實施例中，聚合物摻合物不包含任何此類聚烯烴。
在聚合物摻合物包含此類聚烯烴的一些實施例中，按摻合物之總重量計，聚合物摻合物可包括20至80重量%乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物、10至50重量%乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物，及0至30重量%聚烯烴。在一些實施例中，按摻合物之總重量計，聚合物摻合物可包括40至70重量%乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物、30至50重量%乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物，及0至30重量%聚烯烴。在一些實施例中，按摻合物之總重量計，聚合物摻合物可包括50至70重量%乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物、30至50重量%乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物，及0至20重量%聚烯烴。
在一些實施例中，聚合物摻合物可進一步包括一或多種熟習此項技術者已知的添加劑，包含例如抗氧化劑、著色劑、助滑劑、防結劑、處理助劑及其組合。在一些實施例中，聚合物摻合物包括至多5重量%此類添加劑。本文包含且揭示0至5重量%的所有單獨值及子範圍；舉例而言，聚合物摻合物中之添加劑的總量可為下限0.5、1、1.5、2、2.5、3、3.5、4或4.5重量%至上限1、2、3、4或5重量%。
如下文將論述，本發明之聚合物摻合物可基於本文中的教示使用熟習此項技術者已知的技術經擠壓塗佈（或其他設備）併入至/轉化成最終製造產物（例如多層結構）。
本發明之聚合物摻合物可藉由在饋送至用於膜製造之擠壓塗佈機（或其他設備）中之前用雙螺桿擠壓機熔融摻合規定量之組分來製備。此類聚合物摻合物亦可藉由在饋送至用於膜製造之擠壓塗佈機（或其他設備）中之前翻轉摻合規定量之組分來製備。在一些實施例中，本發明之聚合物摻合物可呈丸粒之形式。舉例而言，可基於本文中之教示使用雙螺桿擠壓機或熟習此項技術者已知之其他技術來熔融摻合個別組分且隨後形成丸粒。在一些實施例中，聚合物摻合物可包含在饋送至擠壓塗佈機中之前經翻轉摻合的混配丸粒與其他聚合物之組合。舉例而言，可使包括乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物及聚烯烴之摻合物的丸粒與乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物翻轉摻合以提供具有乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物、乙烯/丙烯酸乙酯（丙烯酸甲酯）共聚物與聚烯烴之所需重量百分比的聚合物摻合物。 多層結構
在一些實施例中，本發明係關於多層結構，其中至少一個層係由根據本文中所揭示之任何實施例的聚合物摻合物形成。在一些實施例中，多層結構包括至少兩個層，其中各自具有對置端面表面。在此類實施例中，第一層（層A）（例如包括本發明之聚合物摻合物的層）與第二層（層B）黏著接觸，其中第二層（層B）之頂部端面表面與第一層（層A）之底部端面表面黏著接觸。
在第一層（層A）係由本發明之聚合物摻合物形成的實施例中，第二層（層B）可包括基板。可在本發明之實施例中用作第二層（層B）的基板之實例包含金屬箔、編織墊（例如編織纖維玻璃墊）、非織墊（例如非織纖維玻璃墊）、紗布、金屬化膜（例如金屬化PET）及聚合膜（例如定向聚丙烯、定向PET等）。本發明之聚合物摻合物尤其適用於黏著至金屬箔或金屬化膜。任何金屬箔或金屬化膜可形成上面塗覆有聚合物摻合物層之基板。例示性金屬箔包含鋁箔及銅箔。當存在時，箔可（但不必）經火焰或電暈處理或經歷其他處理以改良可濕性及/或黏著力。例示性金屬化膜包含金屬化PET膜、金屬化定向聚丙烯膜、金屬化聚醯胺膜及金屬化聚乙烯膜。在一些實施例中，並非金屬箔之基板亦可經火焰或電暈處理或經歷其他處理以便改良可濕性及/或黏著力。在一些此類實施例中，基板包括定向聚丙烯或定向聚醯胺膜。熟習此項技術者可基於本文中之教示鑑別此類基板。
在一些實施例中，本發明的多層結構包括由根據本文揭示之實施例中之任一者的聚合物摻合物形成的第一層（層A）及包括與第一層黏著接觸之金屬基板（例如金屬箔或金屬化膜）的第二層（層B），其中當根據ASTM D3330量測時，第一層與金屬基板（例如金屬箔）的黏著是至少30 N/15 mm。在一些實施例中，金屬基板是鋁箔。
在多層結構包含金屬箔層（例如鋁箔層）之實施例中，金屬箔之厚度為0.20至2.0密耳，更佳為0.20至0.50密耳。0.20至0.50密耳之所有個別值及子範圍均包括於本文中且揭示於本文中；舉例而言，金屬箔層厚度可在下限0.20、0.25、0.30、0.35、0.40或0.45密耳至上限0.30、0.35、0.40、0.45或0.50密耳之範圍內。舉例而言，金屬箔層厚度可在0.20至0.50密耳之範圍內，或在替代方案中，在0.20至0.60密耳之範圍內，或在替代方案中，在0.60至1.0密耳之範圍內，或在替代方案中，在0.25至0.50密耳之範圍內。對於熟習此項技術者而言，金屬箔層之厚度對於應用界定為足夠的。
在多層結構包含金屬化膜層（例如金屬化PET膜、金屬化定向聚丙烯膜、金屬化聚醯胺膜或金屬化聚乙烯膜）之實施例中，膜上之金屬化層可具有多種厚度，其視諸如效能（例如障壁特性、不透明度等）及成本之因素而定。在一些實施例中，金屬化膜層上之金屬化層的厚度為3至40 nm。3至40 nm之所有個別值及子範圍均包括於本文中且揭示於本文中；舉例而言，金屬化層厚度可在下限3、5、10、17、20、22、25、30或35 nm至上限10、12、15、20、23、25、32、35、37或40 nm之範圍內。對於熟習此項技術者而言，金屬化膜之金屬化層的厚度對於應用界定為足夠的。
由聚合物摻合物形成之層可藉由任何可接受之方式，諸如擠壓層壓及/或擠壓塗佈，應用於金屬基板層（例如金屬箔）。在一些實施例中，在金屬基板層（例如金屬箔）上擠壓塗佈聚合物摻合物層時，聚合物摻合物可保持可接受程度之頸縮及下引速度，同時提供對金屬箔層之可接受黏著力。在一些實施例中，本發明之聚合物摻合物可在比擠壓塗佈僅包括低密度聚乙烯之聚合物層時所用之溫度（例如約320℃）低的溫度（例如約300℃或更低）下擠壓塗佈於金屬基板層上，同時仍提供與金屬基板可接受之黏著力。因此，能夠在相對較低溫度下擠壓塗佈同時達成可接受黏著力為本發明之一些實施例的一個優點。
在一些實施例中，除了基板以外（例如除了金屬箔層以外），由本發明之聚合物摻合物形成之層亦可與另一層黏著接觸。舉例而言，在一些實施例中，由聚合物摻合物形成之層可另外與包括聚烯烴、聚醯胺、金屬箔或金屬化膜之層黏著接觸。亦即，在此類實施例中，由本發明之聚合物摻合物形成之層可介於其它層與基板（例如金屬箔）之間，其中基板之頂部端面表面與聚合物摻合物層之底部端面表面黏著接觸，且聚合物摻合物層之頂部端面表面與其它層（例如聚烯烴、聚醯胺、金屬箔或金屬化膜）之底部端面表面黏著接觸。
在包括聚烯烴層之實施例中，基於本文中之教示，聚烯烴可為熟習此項技術者已知的適用作多層結構中之層的任何聚乙烯、聚丙烯及其衍生物（例如乙烯-丙烯共聚物）。舉例而言，在一些實施例中，可用於此類層以及多層結構中之其他層中的聚乙烯可為用單點催化劑，諸如茂金屬催化劑或受限幾何結構催化劑製得的超低密度聚乙烯（ULDPE）、低密度聚乙烯（LDPE）、線性低密度聚乙烯（LLDPE）、中密度聚乙烯（MDPE）、高密度聚乙烯（HDPE）、高熔融強度高密度聚乙烯（HMS-HDPE）、超高密度聚乙烯（UHDPE）、均勻分支乙烯/α-烯烴共聚物及其組合。在一些實施例中，聚烯烴層中所用之聚乙烯可經氣相聚合製得。在一些實施例中，聚烯烴層中所用之聚乙烯可經氣相、溶液相或漿液聚合或其任何組合，使用此項技術中已知的任何類型之反應器或反應器組態來製得。
多層結構之一些實施例可包含除上文所述之彼等層以外之層。舉例而言，多層結構可視應用而進一步包括通常包含於多層結構中之其他層，包含例如阻擋層、密封層、連接層、其他聚乙烯層、聚丙烯層等，但其未必與由根據本發明之聚合物摻合物形成的層黏著接觸（但在一些實施例中，此類層可與由此類聚合物摻合物形成之層接觸）。另外，可將其他層，諸如經印刷、高模數、高光澤度層層壓成本發明之多層結構（例如膜）。此外，在一些實施例中，可將多層結構擠壓塗佈至含有纖維之基板，諸如紙或纖維玻璃（例如非織墊、編織墊、紗布及其類似物）。
除了擠壓塗佈以外，可基於本文中之教示使用熟習此項技術者已知的技術將本發明之多層結構共擠壓為吹塑膜或鑄造膜。在一些實施例中，本發明之多層結構亦可藉由層合或藉由吹塑/鑄造膜之組合，隨後進行熱層合來形成。 包裝
在一些實施例中，本發明係關於包括本文所揭示之任何實施例之多層結構的封裝。在一特定實施例中，封裝為殺菌釜及/或滅菌封裝。在各種實施例中，所述封裝可用於容納固體、漿液、液體或氣體。藉助於實例且非限制，所述封裝可用於容納酸性溶液、玉米油、酒精、肉類、乳酪、防曬霜、洗髮精、香辛料、醬油、奶精、風味咖啡、牛奶、果汁、清潔劑、無菌食品、熱充填果汁、脂性食品、嬰兒拭布、碘溶液、沙拉醬、調味醬、醬料及其他物品。
現將在以下實例中詳細描述本發明之一些實施例。實例
下文論述之實例中使用以下原料：
DOWLEX™ 2045為可購自The Dow Chemical Company之線性低密度聚乙烯。ENGAGE™ 8100為可購自The Dow Chemical Company之聚烯烴彈性體。PRIMACOR™ 3440為可購自The Dow Chemical Company之乙烯/丙烯酸共聚物。AMPLIFY™ EA 100及AMPLIFY™ EA 101各自為可購自The Dow Chemical Company之乙烯/丙烯酸乙酯共聚物。LOTRYL 24MA02為可購自Arkema Group之乙烯/丙烯酸甲酯共聚物。ALCUDIA EBA PA-1704為可購自Repsol S.A之乙烯/丙烯酸丁酯共聚物。
下文實例說明根據本發明的一些實施例的聚合物摻合物與鋁基板之黏著。鋁基板為標稱厚度1 mm之習知鋁箔。在下文實例中，層A為聚合物摻合物（或對於一些比較例，為單一聚合物），且層B為鋁箔基板。
如表1中所示製備多種多層結構：表 1
混合層A組分且在直徑28 mm且長度與直徑（L/D）之比率為48的Leistritz ZSE-27（Leistritz AG）互相嚙合同向旋轉雙螺桿擠壓機上擠壓。擠壓機裝備有34 kW馬達且最大螺桿速度為1200 rpm，提供5-30 kg/h之輸出。
比較例及本發明實例藉由如下熱層壓製備。將15 g充分混合之聚合物摻合物置於兩塊鋁箔基板之間，接著將所述結構置於兩個平坦不鏽鋼模具之間。在150℃溫度下，在以下條件下，將整個模具置於熱壓機中：預加熱時間=3分鐘；通風口數目=6，最終加壓時間=50巴壓力下1分鐘；冷卻時間=1分鐘。
在熱層壓48小時之後，根據ASTM D3330之T-剝離強度構形使用INSTRON 5566載荷框架量測層A之聚合物摻合物與鋁箔基板之黏著（或剝離強度）。自比較例及本發明實例結構切割300 mm × 15 mm樣品條用於量測。在180°剝離角度及100 mm/min夾具分離速率下量測黏著力。每個實例測試至少五個試樣。
另外，將樣品置於掃描電子顯微鏡（SEM）中且藉由背散射電子（BSE）檢測器在5 kV加速電壓，6.5工作距離及5光斑尺寸下分析。審查SEM之圖像以測定黏著測試中之失效是黏著失效（層A自鋁箔基板乾淨地剝離）還是內聚失效（層A自鋁箔基板不完全移除，但觀測到纖維性破裂）。
結果展示於表2中：
純乙烯/丙烯酸共聚物（比較例A）提供與鋁箔基板之良好黏合，但純乙烯丙烯酸乙酯（比較例B）極少黏合。出乎意料地，觀測到本發明實例1（60%乙烯/丙烯酸共聚物與40%乙烯丙烯酸乙酯之聚合物摻合物）之剝離強度比比較例A高4倍。另外，當在SEM下檢驗時，失效模式相當不同。對於每一個基準，層A自鋁箔基板剝落，此為黏著失效模式。然而，對於本發明實例1，層A不自鋁箔基板剝離，但層A內部破損形成纖維性破裂，此表明內聚破壞。
乙烯/丙烯酸共聚物與乙烯/丙烯酸甲酯（丙烯酸乙酯）共聚物之間的黏度差（如藉由熔融指數比（EAA之I2 除以EEA之I2 ）所表示）亦影響效能。EEA1及EEA2具有相似化學性質，因為兩者為丙烯酸乙酯含量為約15-19重量%的乙烯/丙烯酸乙酯共聚物。然而，EEA2之熔融指數（I2 ）比乙烯丙烯酸共聚物的熔融指數高得多且更接近乙烯丙烯酸共聚物的熔融指數。出乎意料地，本發明實例1（熔融指數比8.5）的剝離強度比比較例E（熔融指數比1.8）的剝離強度高6倍。因此，在一些實施例中，乙烯/(甲基)丙烯酸共聚物與乙烯/丙烯酸乙酯共聚物之間需要較大熔融指數（I2 ）差異。
比較例C及D以及本發明實例1及2說明與乙烯/(甲基)丙烯酸組分組合之組分的化學性質亦可能是重要的。如比較例C及D中所示，與線性低密度聚乙烯或乙烯/丙烯酸丁酯共聚物摻合不提供所需較高之剝離強度，即使組分的熔融指數（I2 ）具有相似差異。
本發明實例6及7說明聚合物摻合物中可包含一些其他非極性組分（例如聚烯烴彈性體或LLDPE）且仍提供改良之效能（剝離濃度比比較例中的每一個高）。較低密度聚烯烴彈性體看起來對剝離強度的影響顯著低於本發明實例6及7中之較高密度LLDPE。
無
無

Claims (10)

  1. 一種聚合物摻合物，包括： （a）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計酸含量為2至21重量%的丙烯酸及甲基丙烯酸中的至少一個，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（a）之量占所述摻合物的20-80重量%；以及 （b）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計丙烯酸酯含量為5至30重量%的丙烯酸甲酯及丙烯酸乙酯中的至少一個，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（b）之量占所述摻合物的10至50重量%， 其中按所述摻合物之總重量計共聚物（a）及共聚物（b）之量為所述摻合物的至少70重量%。
  2. 如申請專利範圍第1項所述的聚合物摻合物，其中共聚物（a）與共聚物（b）的熔融指數（I2 ）比（共聚物（a）之I2 /共聚物（b）之I2 ）大於2。
  3. 一種聚合物摻合物，包括： （a）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計酸含量為2至21重量%的丙烯酸及甲基丙烯酸中的至少一個，且熔融指數（I2 ）為1至40 g/10 min，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（a）的量占所述摻合物的1至90重量%；以及 （b）共聚物，包括乙烯以及按所述共聚物之重量計丙烯酸酯含量為5至30重量%的丙烯酸甲酯及丙烯酸乙酯中的至少一個，且熔融指數（I2 ）為0.5至20 g/10 min，其中按所述摻合物之總重量計共聚物（b）之量占所述摻合物的1至50重量%， 其中共聚物（a）與共聚物（b）的熔融指數比（共聚物（a）之I2 /共聚物（b）之I2 ）大於2。
  4. 如前述申請專利範圍中任一項所述的聚合物摻合物，進一步包括密度為0.930 g/cm3 或更低的聚烯烴，其中按所述摻合物的總重量計所述摻合物包括30重量%或更少的所述聚烯烴。
  5. 如申請專利範圍第1項至第4項中任一項所述的聚合物摻合物，其中按所述摻合物之總重量計，所述摻合物包括50至70重量%共聚物（a）、30至50重量%共聚物（b）以及0至20重量%所述聚烯烴。
  6. 一種多層結構，包括至少兩個層，各層具有對置端面表面，其中： 層A包括如申請專利範圍第1項至第5項中任一項所述的聚合物摻合物；以及 層B包括基板，其中層B之頂部端面表面與層A之底部端面表面黏著接觸。
  7. 如申請專利範圍第6項所述的多層結構，其中所述基板包含金屬箔、金屬化膜、編織墊、非織墊或紗布。
  8. 如申請專利範圍第7項所述的多層結構，其中所述基板包括鋁箔。
  9. 如申請專利範圍第7項至第8項中任一項所述的多層結構，進一步包括層C，其中層A的頂部端面表面與層C的底部端面表面黏著接觸，並且其中層C包括聚烯烴、聚醯胺、金屬箔或金屬化膜。
  10. 如申請專利範圍第7項至第9項中任一項所述的多層結構，其中當根據ASTM D3330量測時，層A與層B的黏著力為至少30 N/15 mm。
TW107100154A 2017-01-11 2018-01-03 用於多層結構的聚合物摻合物及包括其的多層結構 TW201825532A (zh)

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