CN109996837A - 含有填料的膜 - Google Patents

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CN109996837A
CN109996837A CN201780064897.6A CN201780064897A CN109996837A CN 109996837 A CN109996837 A CN 109996837A CN 201780064897 A CN201780064897 A CN 201780064897A CN 109996837 A CN109996837 A CN 109996837A
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filler
film
resin layer
anisotropic conductive
electronic component
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CN201780064897.6A
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三宅健
久我生子
塚尾怜司
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Dexerials Corp
Original Assignee
Dexerials Corp
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Abstract

一种能够以更小的推力精密地压至电子部件的含有填料的膜，具有填料规则地配置于树脂层中的填料分散层，平面观察时填料的面积占有率为25％以下，树脂层的层厚(La)与填料的平均径(D)之比(La/D)为0.3以上1.3以下，相对于填料整体，填料彼此相互非接触地存在的个数比例为95％以上。相对于填料整体，填料彼此相互非接触地存在的个数比例优选为99.5％以上。

Description

含有填料的膜
技术领域
本发明涉及各向异性导电膜等含有填料的膜。
背景技术
在树脂层中分散有填料的含有填料的膜用于消光膜、电容器用膜、光学膜、标签用膜、抗静电用膜、各向异性导电膜等多种多样的用途中(专利文献1、专利文献2、专利文献3、专利文献4)。
例如，提案有：使用作为含有填料的膜的一个方式的各向异性导电膜进行各向异性导电连接时，为了抑制端子捕捉的导电粒子数的不均，使各向异性导电膜中导电粒子排成特定的排列(专利文献5)；为了兼顾相对的端子连接可靠性的确保和相邻的端子间的短路抑制，将各向异性导电膜中相互分开的导电粒子的数量设为规定的比例以上(专利文献6)等。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2006-15680号公报
专利文献2：日本特开2015-138904号公报
专利文献3：日本特开2013-103368号公报
专利文献4：日本特开2014-183266号公报
专利文献5：日本特许4887700号公报
专利文献6：日本特开2015-167106号公报
发明内容
发明所要解决的课题
然而，以往，并未对在使用按压夹具将各向异性导电膜热压接于电子部件时，各向异性导电膜所含的导电粒子的个数密度与按压夹具所必需的推力的关系进行详细的研究。
因此，即使从端子的连接可靠性的确保和短路的抑制方面出发，确定了各向异性导电膜中导电粒子的个数密度，也会存在下述情况，即，如果实际将其置于按压夹具，为了各向异性导电连接而进行热压接，则为了将导电粒子压入端子，按压夹具所必需的推力增加，用以前的按压夹具无法应对；这种情况下，如果进行按压夹具的改造等则存在成本增加的担忧。
与此相对，本发明的课题在于，将含有填料的膜连接于物品时，在例如使用各向异性导电膜来连接电子部件的情况下，提高端子中导电粒子的捕捉性，改善导通特性，且使得按压夹具所必需的推力不会过高，其中该按压夹具将各向异性导电膜等含有填料的膜压于电子部件。此外，还以能够用含有填料的膜的填料的粒径与保持该填料的层的厚度之间的关系作为指标来控制该含有填料的膜的特性(上述各向异性导电膜中按压夹具所必需的推力的课题为其一例)为课题。
用于解决课题的方法
本发明人发现，在将含有填料的膜压接于物品时，能够通过下述操作调整含有填料的膜的特性：将填料的粒径与保持该填料的层的厚度之比设为特定的范围、使填料规则地分散、提高填料彼此非接触地存在的个数比例、以及调整填料的面积占有率等，从而完成了本发明。作为其一个例子，用各向异性导电膜具体地进行说明，发现，在将各向异性导电膜热压接于电子部件时，对于提高端子中导电粒子等填料的捕捉性、且减小按压夹具所必需的推力而言，下述操作是有效的，从而完成了本发明：使导电粒子等填料在树脂层(优选绝缘性树脂层)中规则地分散、提高导电粒子等填料彼此非接触地存在的个数比例、将树脂层的厚度与填料的平均粒径之比设为特定的范围、以及调整各向异性导电膜等含有填料的膜中填料的面积占有率。
即，本发明提供一种含有填料的膜，其具有填料规则地配置于树脂层中的填料分散层，
平面观察时填料的面积占有率为25％以下，
树脂层的层厚La与填料的粒径D之比La/D为0.3以上1.3以下，
相对于填料整体，填料彼此相互非接触地存在的个数比例为95％以上。特别是，作为含有填料的膜的一个优选方式，本发明提供一种含有填料的膜，其中，填料为导电粒子，填料分散层的树脂层为绝缘性树脂层，该含有填料的膜作为各向异性导电膜使用。
此外，本发明还提供：上述含有填料的膜粘贴在物品上而得的膜粘贴体；第1物品和第2物品通过上述含有填料的膜连接的连接结构体；特别是第1电子部件和第2电子部件通过作为各向异性导电膜使用的含有填料的膜进行了各向异性导电连接的连接结构体。进一步，本发明还提供：隔着上述含有填料的膜将第1物品和第2物品压接的连接结构体的制造方法；以及连接结构体的制造方法，将第1物品、第2物品分别作为第1电子部件、第2电子部件，隔着作为各向异性导电膜使用的含有填料的膜将第1电子部件和第2电子部件热压接，从而制造第1电子部件和第2电子部件进行了各向异性导电连接的连接结构体。
发明的效果
根据本发明的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)，导电粒子等填料规则地分散在树脂层(优选绝缘性树脂层)中，相对于填料整体，填料彼此相互非接触地存在的个数比例为95％以上，因此在将各向异性导电膜等含有填料的膜热压接于电子部件时，对各填料均匀地施加按压，此外，树脂层的层厚La与填料的平均粒径D之比La/D为0.3以上1.3以下，因此在将各向异性导电膜等含有填料的膜热压接于电子部件时，难以发生填料的位置偏移，因而能够使压接部位中填料的排列、分散状态维持压接前的状态。因此，各向异性导电膜的填料容易被端子捕捉。这在各向异性导电膜以外的连接中也可获得同样的倾向。
进一步，根据本发明的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)，导电粒子等填料的面积占有率为25％以下，因此能够确保以低压将填料压于物品(电子部件)，能够防止在将各向异性导电膜等含有填料的膜压接于电子部件时，按压夹具所必需的推力变得过高。此外，作为另一方式，例如有光学膜，通过调整填料在树脂层中的厚度方向和平面观察时非接触地独立的个数比例，能够调整填料的光学性能。可以说在消光膜等与外观直接相关的膜中也是同样的。
附图说明
[图1A]图1A为显示实施例的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10A中的填料(导电粒子)的配置的平面图。
[图1B]图1B为实施例的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10A的截面图。
[图2]图2为实施例的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10B的截面图。
[图3]图3为实施例的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10C的截面图。
[图4]图4为实施例的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10D的截面图。
[图5]图5为实施例的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10E的截面图。
[图6]图6为实施例的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10F的截面图。
[图7]图7为实施例的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10G的截面图。
[图8]图8为实施例的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10H的截面图。
[图9]图9为实施例的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10I的截面图。
具体实施方式
以下，以作为本发明的含有填料的膜的一个方式的各向异性导电膜为主，参照附图，详细地进行说明。其中，在各图中，相同符号表示相同或等同的构成要素。
<含有填料的膜的整体构成>
图1A是关于本发明的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10A，对填料(或导电粒子)1的配置进行说明的平面图。此外，图1B为含有填料的膜10A的X-X截面图。
该含有填料的膜10A的填料分散层(或导电粒子分散层)3中，在由最低熔融粘度为比较高的粘度的树脂形成的树脂层2(或绝缘性树脂层)的一面，填料1以规则的排列状态分散。
<填料>
填料1是，根据含有填料的膜的用途，从公知的无机系填料(金属、金属氧化物、金属氮化物等)、有机系填料(树脂粒子、橡胶粒子等)、有机系材料和无机系材料混合存在的填料(例如核由树脂材料形成、表面镀有金属的粒子(金属被覆树脂粒子)；导电粒子表面附着有绝缘性微粒的填料；导电粒子表面经绝缘处理的填料等)中，根据硬度、光学性能等用途所需的性能适当选择。例如，在光学膜、消光膜中，可以使用二氧化硅填料、氧化钛填料、苯乙烯填料、丙烯酸系填料、三聚氰胺填料、各种钛酸盐等。就电容器用膜而言，可以使用氧化钛、钛酸镁、钛酸锌、钛酸铋、氧化镧、钛酸钙、钛酸锶、钛酸钡、钛酸锆酸钡、钛酸锆酸铅和它们的混合物等。就粘接膜而言，可以含有聚合物系橡胶粒子、有机硅橡胶粒子等。就各向异性导电膜而言，含有导电粒子。作为导电粒子，可列举镍、钴、银、铜、金、钯等金属粒子、焊锡等合金粒子、金属被覆树脂粒子、表面附着有绝缘性微粒的金属被覆树脂粒子等。也可以将2种以上并用。其中，金属被覆树脂粒子通过在连接后树脂粒子反弹而容易维持与端子的接触，导通性能稳定，从这一点出发是优选的。此外，导电粒子表面也可以通过公知的技术实施不会对于导通特性引起故障的绝缘处理。上述按照用途列举的填料并不限定于该用途，也可以根据需要在其他用途的含有填料的膜中含有。此外，各用途的含有填料的膜中，根据需要可以并用2种以上的填料。
填料的形状是，根据含有填料的膜的用途，从球形、椭圆球、柱状、针状、它们的组合等适当选择确定。从容易确认填料配置、容易维持均匀的状态这一点出发，优选为球形。特别是将含有填料的膜构成为各向异性导电膜的情况下，作为填料的导电粒子优选为大体正球状。通过使用大体正球状的填料作为导电粒子，例如，在如日本特开2014-60150号公报记载的那样使用转印模来制造排列有导电粒子的各向异性导电膜时，导电粒子在转印模上平滑地滚动，因而能够高精度地向转印模上规定的位置填充导电粒子。因此，能够使导电粒子精确配置。
为了能够应对布线高度的不均、此外抑制导通电阻的上升并抑制短路，填料1的粒径D优选为1μm以上30μm以下，更优选为3μm以上9μm以下。分散在树脂层2之前的填料的粒径可以用一般的粒度分布测定装置测定，此外，平均粒径也可以使用粒度分布测定装置求出。作为测定装置，可以列举FPIA-3000(马尔文公司)作为一个例子。各向异性导电膜等含有填料的膜中的导电粒子等填料的粒径D可以由SEM等电子显微镜观察求出。这种情况下，希望将测定填料的粒径D的样品数设为200以上。此外，填料的形状不是球形时，可以基于含有填料的膜的平面图像或截面图像，将最大长度或模仿成球形的形状的直径作为填料的粒径D。
<填料的排列>
本发明的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)中，导电粒子等填料1在膜的平面观察时不是无规的，而是规则地配置。优选在膜的平面观察时，填料1相互不接触地存在，在膜厚方向上，填料1也相互不重叠地存在。因此，相对于填料整体，填料1彼此相互非接触地存在的个数比例为95％以上，优选为98％以上，更优选为99.5％以上。此外，优选各填料1在膜厚方向的位置也是对齐的。例如，可以如图1A所示使填料1呈六边形格子排列，如后述那样使填料1在膜厚方向的嵌入量Lb对齐。其中，填料彼此相互非接触地存在的个数比例为95％以上的填料的分散状态下，可以存在填料相对于填料的规定的规则配置缺失的位置Px(图1A)。可以确认，在特性可允许的范围内，该填料的缺失在膜的规定方向上规则地存在。此外，通过使填料的缺失在膜的长度方向上重复地存在、或者使填料缺失的位置在膜的长度方向上逐渐增加或减少，从而能够实现批量管理，还能够对含有填料的膜和使用其的连接结构体赋予可追溯性(能够追踪的性质)。这在含有填料的膜、使用其的连接结构体的防伪造、真伪辨别、防不正当使用等中也是有效的。
除此之外，作为填料的规则配置的方式，可以列举长方形格子、斜方格子、正方形格子、其他矩形格子等格子排列。此外，也可以使填料按规定间隔直线状并列而成的粒子列以规定间隔并列。规则配置只要是在膜的长度方向上重复就没有特别限制。这些规则配置之中，填料配置成六边形格子、正方形格子或斜方格子(即菱形格子)时，按照与任意填料P0的距离接近的顺序选择3个填料P1、P2、P3时，该3个填料P1、P2、P3与前述填料P0的距离L1、L2、L3中最大的距离(Lmax)与最小的距离(Lmin)之比(Lmax/Lmin)优选为1以上1.2以下，更优选为1.1以下，进一步更优选为1.05以下(图1A)。特别是，填料排列成六边形格子的情况下，按照与任意填料P0的距离接近的顺序选择5个填料P1、P2、P3、P4、P5，与上述同样地求出最大的距离(Lmax)与最小的距离(Lmin)之比(Lmax/Lmin)时，该比优选为1以上1.1以下。填料配置成六边形格子、正方形格子或斜方格子(菱形格子)的情况下，最大的距离与最小的距离之比(Lmax/Lmin)在设计上为1，但实际上存在下述担忧：制造各向异性导电膜等含有填料的膜时发生微小的位置偏移，此外，如果将含有填料的膜做成卷装体，则由于含有填料的膜的厚度，也会因为卷缠而产生微小的位置偏移。因此，上述比(Lmax/Lmin)的上限是本发明中填料的位置偏移的允许范围。本发明中，通过将该允许范围抑制至较低，填料彼此相互非接触且均匀地配置。因此，将含有填料的膜作为各向异性导电膜构成时，能够在各向异性导电连接时使压力均等地施加于作为各填料1的导电粒子，实际地减少导通电阻的不均。其中，以这种方式，作为也抑制微小的位置偏移而配置填料的方法，在如后述那样制造各向异性导电膜等含有填料的膜时，优选预先制造规定了应当配置填料的部位的模具，在该部位配置填料，将该填料转印至树脂层。
本发明中填料1的排列存在格子轴或排列轴的情况下，该格子轴或排列轴可以相对于含有填料的膜的长度方向平行，也可以与含有填料的膜的长度方向交叉。例如，将含有填料的膜作为各向异性导电膜的情况下，可以根据所连接的端子宽度、端子间距等来确定。例如，将含有填料的膜作为细间距用的各向异性导电膜时，如图1A所示，使填料1的至少一个格子轴A相对于含有填料的膜10A的长度方向斜交，优选使得由含有填料的膜10A连接的端子20的长度方向与格子轴A所呈的角度θ为16°～74°。可以预见下述效果：即使是各向异性导电膜以外的用途，通过以这种方式倾斜，也能够使捕捉状态稳定。
本发明中导电粒子等填料1的粒子间距离如后述那样以下述方式设定：各向异性导电膜等含有填料的膜中，填料1的面积占有率为25％以下，优选为0.5％以上23％以下，更优选为1.4％以上且低于20％。此外，以填料的个数密度优选为30～32000个/mm2的方式设定。
即，只要面积占有率设为25％以下，则填料1的粒子间距离根据由含有填料的膜连接的端子的大小、端子间距来适当确定。例如，将含有填料的膜作为各向异性导电膜而构成时，使各向异性导电膜应对细间距COG(玻璃覆晶，Chip On Glass)的情况下，从抑制短路这一点出发，优选将最近粒子间距离设为填料的粒径D的0.5倍以上，更优选设为大于0.7倍。另一方面，从填料1的捕捉性这一点出发，优选将最近粒子间距离设为填料的粒径D的4倍以下，更优选设为3倍以下。进一步，从使短路的抑制稳定这一点出发，不管填料的粒径如何，均优选将填料间的最近距离设为0.5μm以上。
<填料的个数密度>
本发明中，填料的个数密度可以如下求出：任意设定多处(5处以上，优选10处以上)1边为100μm以上的矩形区域，将测定区域的合计面积设为2mm2以上。各个区域的大小、数量可以根据个数密度的状态适当调整。作为细间距用途的个数密度较大的情况的一例，可以通过下述方式获得：对于200个从含有填料的膜10A任意选择的面积100μm×100μm的区域，使用由金属显微镜等得到的观测图像测定个数密度，对其求平均。关于面积100μm×100μm的区域，在凸块间空间50μm以下的连接对象物中，成为存在1个以上凸块的区域。
导电粒子等填料的个数密度除了如上述那样用金属显微镜观察而求出以外，还可以利用图像解析软件(例如WinROOF，三谷商事(株)等)测量观察图像而求出。
在作为含有填料的膜的一个方式的各向异性导电膜中，关于导电粒子等填料的个数密度，只要填料的面积占有率为25％以下，则可根据填料的粒径、硬度等来设定。即，各向异性导电膜的情况下，如果填料的个数密度过小则无法应对细间距电子部件的连接，如果过大则引起短路，因而，粒径为1～30μm的情况下，优选为30～32000个/mm2，更优选为280～28000个/mm2。
<填料的面积占有率>
在作为本发明的含有填料的膜的一个方式的各向异性导电膜中，从使得各向异性导电连接时等按压夹具所必需的推力不会过大这一点出发，导电粒子等填料的面积占有率为25％以下，优选为23％以下，更优选低于20％。此外，从确保导通可靠性这一点出发，优选为0.5％以上，更优选为1％以上，进一步优选为2％以上。填料的面积占有率由“＝[平面观察时填料的个数密度]×[1个填料的平面观察面积的平均值]×100”算出。含有填料的膜中的面积占有率可以根据其用途适当选择，只要在制造中不会引起故障就没有限制，在各向异性导电连接以外的连接中，上述那样的稳定性也是同样的，因此优选与上述同样的范围。
式中，填料的个数密度通过前述方法求出，1个填料的平面观察面积的平均值通过由膜面的利用金属显微镜等得到的观测图像进行测量来求出。也可以使用前述的图像解析软件(WinROOF，三谷商事(株))等。
本发明中，在作为含有填料的膜的一个方式的各向异性导电膜中，将填料的面积占有率作为热压接于电子部件时按压夹具所必需的推力的指标，以填料的面积占有率为25％以下的方式设定填料的粒径、填料的个数密度等。以往，根据电子部件的端子宽度、端子间距离、填料的粒径、填料的排列等来确定填料的粒子间距离、个数密度，但本发明中，进一步以填料的面积占有率为25％以下的方式确定填料的粒子间距离、个数密度。由此，在将各向异性导电膜压接于电子部件时，能够消除需要过高的推力的情况。此外，作为另一方式，例如有光学膜，通过如上述那样对填料的面积占有率等进行调整，从而能够调整填料的光学性能。消光膜等与外观直接相关的膜也是同样的。
<树脂层>
(树脂层的粘度)
树脂层2的最低熔融粘度没有特别限制，可以根据含有填料的膜的用途、含有填料的膜的制造方法等适当确定。例如，只要能够形成后述的凹陷2b、2c，则根据含有填料的膜的制造方法的不同，可以设为1000Pa·s左右。另一方面，作为含有填料的膜的制造方法，从进行按规定的配置将填料保持在树脂层的表面、将该填料压入树脂层的方法时，树脂层能够膜成型这一点出发，优选将树脂层的最低熔融粘度设为1100Pa·s以上。
此外，如后述含有填料的膜的制造方法中说明的那样，从如图1B所示在压入树脂层2的填料1的露出部分周围形成凹陷2b、或者如图6所示在压入树脂层2的填料1正上方的树脂层2表面形成凹陷2c这一点出发，优选为1500Pa·s以上，更优选为2000Pa·s以上，进一步优选为3000～15000Pa·s，进一步更优选为3000～10000Pa·s。作为一个例子，该最低熔融粘度可以使用旋转式流变仪(TA instruments公司制)以5g的测定压力保持一定，使用直径8mm的测定板求出，更具体地，可以在温度范围30～200℃下，以升温速度10℃/分钟、测定频率10Hz，将相对于前述测定板的负荷变动设为5g来求出。
通过将树脂层2的最低熔融粘度设为1500Pa·s以上的高粘度，从而能够在含有填料的膜向物品压接时抑制填料的没有用的移动，特别是，将含有填料的膜作为各向异性导电膜的情况下，能够防止在各向异性导电连接时应当被夹持于端子间的导电粒子由于树脂的流动而流动。
此外，通过将填料1压入树脂层2来形成含有填料的膜10A的填料分散层3的情况下，将填料1压入时的树脂层2设为如下的高粘度的粘性体，即，以填料1从树脂层2露出的方式将填料1压入树脂层2时，树脂层2塑性变形，填料1周围的树脂层2中形成凹陷2b(图1B)；或者，设为如下的高粘度的粘性体，即，在以填料1不从树脂层2露出而是埋入树脂层2的方式将填料1压入时，填料1正上方的树脂层2表面形成凹陷2c(图6)。因此，树脂层2在60℃时的粘度的下限优选为3000Pa·s以上，更优选为4000Pa·s以上，进一步优选为4500Pa·s以上；上限优选为20000Pa·s以下，更优选为15000Pa·s以下，进一步优选为10000Pa·s以下。该测定可以通过与最低熔融粘度同样的测定方法来进行，提取温度为60℃的值而求出。
根据所形成的凹陷2b、2c的形状、深度等，将填料1压入树脂层2时该树脂层2的具体粘度的下限优选为3000Pa·s以上，更优选为4000Pa·s以上，进一步优选为4500Pa·s以上；上限优选为20000Pa·s以下，更优选为15000Pa·s以下，进一步优选为10000Pa·s以下。此外，优选在40～80℃、更优选在50～60℃下得到这样的粘度。
如上述那样，通过在从树脂层2露出的填料1的周围形成有凹陷2b(图1B)，从而相对于含有填料的膜向物品压接时产生的填料1的扁平化，受到的来自树脂的阻力与没有凹陷2b的情况相比减小。因此，将含有填料的膜作为各向异性导电膜时，由于各向异性导电连接时容易用端子夹持导电粒子，从而导通性能提高，此外捕捉性提高。
此外，通过在不从树脂层2露出而是埋入的填料1正上方的树脂层2表面形成有凹陷2c(图6)，与没有凹陷2c的情况相比，含有填料的膜向物品压接时的压力容易集中于填料1。因此，将含有填料的膜作为各向异性导电膜时，由于各向异性导电连接时容易用端子夹持导电粒子，从而捕捉性提高，导通性能提高。这样的捕捉性的提高不限定于各向异性导电膜，在各向异性导电膜以外的含有填料的膜中也可以期待同样的效果。
<代替凹陷的“倾斜”或“起伏”>
图1B、图6所示那样的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)的“凹陷”2b、2c也可以从“倾斜”或“起伏”的观点进行说明。以下，参照附图进行说明。
含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10A由填料分散层3构成(图1B)。填料分散层3中，以填料1在树脂层2一面露出的状态规则地分散。构成下述单层的填料层：在膜的平面观察时，填料1相互不接触，在膜厚方向上，填料1也相互不重叠地规则分散，填料1在膜厚方向上的位置对齐。
在各个填料1周围的树脂层2的表面2a，相对于相邻的填料间的中央部的树脂层2的切面2p，形成有倾斜2b。需说明的是，如后述那样，本发明的含有填料的膜中，嵌入树脂层2的填料1正上方的树脂层的表面还可以形成有起伏2c(图6)。
本发明中，“倾斜”是指意味着下述状态：在填料1附近，树脂层表面的平坦性受损，相对于前述切面2p，树脂层的一部分缺失，树脂量减少。换句话说，就倾斜而言，填料周围树脂层的表面相对于切面是缺失的。另一方面，“起伏”是指意味着下述状态：填料正上方的树脂层表面存在波动，由于存在波动那样有高低差的部分，树脂减少。换句话说，填料正上方的树脂层的树脂量相比于填料正上方的树脂层的表面处于切面时变少。这可以通过对相当于填料正上方的部位与填料间平坦的表面部分(图1B、图6)进行对比来确认。需说明的是，也有起伏的起始点作为倾斜存在的情况。
如上述那样，通过在从树脂层2露出的填料1周围形成有倾斜2b(图1B)，将含有填料的膜作为各向异性导电膜构成的情况下，相对于各向异性导电连接时填料1被夹持于端子间时产生的填料1的扁平化，受到来自树脂的阻力与没有倾斜2b的情况相比减小，因此端子中填料的挟持更容易，从而导通性能提高，此外捕捉性提高。该倾斜优选沿着填料的外形。因为，除了更容易表现连接中的效果以外，也容易识别填料，从而容易进行各向异性导电膜等含有填料的膜的制造中的检查等。此外，存在该倾斜和起伏由于对树脂层进行热压等而一部分消失的情况，本发明是包括这种情况的。这种情况下，存在填料在树脂层表面在1点露出的情况。需说明的是，将含有填料的膜作为各向异性导电膜构成的情况下，所连接的电子部件是多种多样的，优选根据其进行微调、并且以满足各种要件的方式使设计的自由度高，因而即使使倾斜或起伏减少、部分消失，也能够使用。
此外，通过在不从树脂层2露出而是埋入的填料1正上方的树脂层2的表面形成有起伏2c(图6)，与倾斜的情况同样地，将含有填料的膜作为各向异性导电膜构成的情况下，各向异性导电连接时来自端子的按压力容易施加于填料。此外，通过存在起伏，与树脂平坦地堆积的情况相比，填料正上方的树脂量减少，因此，容易发生连接时填料正上方的树脂的排除，端子容易与填料接触，因而端子中填料的捕捉性提高，导通可靠性等导通性能提高。
从容易获得上述的填料的露出部分周围的树脂层2的倾斜2b(图1B)、填料正上方的树脂层的起伏2c(图6)的效果这一点出发，倾斜2b的最大深度Le与填料1的粒径D之比(Le/D)优选低于50％，更优选低于30％，进一步优选为20～25％；倾斜2b、起伏2c的最大直径Ld与填料1的粒径D之比(Ld/D)优选为100％以上，更优选为100～150％；起伏2c的最大深度Lf与填料1的粒径D之比(Lf/D)大于0，优选低于10％，更优选为5％以下。
其中，倾斜2b或起伏2c中填料1的露出(正上方)部分的直径Lc可以设为填料1的粒径D以下，优选为粒径D的10～90％。此外，也可以设为在填料1顶部的1点露出，还可以设为粒径D完全埋入树脂层2内，直径Lc为零。
这样的本发明中树脂层2表面的倾斜2b、起伏2c的存在可以通过用扫描型电子显微镜对各向异性导电膜等含有填料的膜的截面进行观察来确认，在平面视野观察时也能够确认。利用光学显微镜、金属显微镜也能进行倾斜2b、起伏2c的观察。此外，倾斜2b、起伏2c的大小也可以通过图像观察时的焦点调整等来确认。如上述那样通过热压使倾斜或起伏减少后也是同样的。这是因为存在残留有痕迹的情况。
(树脂层的组成)
根据含有填料的膜的用途，树脂层2可以是导电性的也可以是绝缘性的，此外，可以是可塑性的也可以是固化性的，可以优选由绝缘性固化性树脂组合物形成，例如，可以由含有热聚合性化合物和热聚合引发剂的绝缘性热聚合性组合物形成。根据需要，热聚合性组合物中也可以含有光聚合引发剂。作为由绝缘性固化性树脂组合物形成的膜，可列举各向异性导电膜。
将热聚合引发剂和光聚合引发剂并用时，作为热聚合性化合物，可以使用还作为光聚合性化合物发挥功能的物质，也可以除了热聚合性化合物之外，另外含有光聚合性化合物。优选除了热聚合性化合物之外另外含有光聚合性化合物。例如，使用热阳离子系固化引发剂作为热聚合引发剂，使用环氧树脂作为热聚合性化合物，使用光自由基聚合引发剂作为光聚合引发剂，使用丙烯酸酯化合物作为光聚合性化合物。
作为光聚合引发剂，也可以含有对不同波长的光发生反应的多个种类。由此，在各向异性导电膜等含有填料的膜的制造中、构成树脂层的树脂的初级光固化和各向异性导电连接时用于将电子部件彼此粘接的树脂的光固化等次级光固化中使用的波长能够分别使用。也可以应用于各向异性导电膜以外的用途。
制造各向异性导电膜时的光固化中，可以使绝缘性树脂层所含的光聚合性化合物的全部或一部分光固化。通过该光固化，绝缘性树脂层2中导电粒子1的配置被保持并固定，可以预期短路的抑制和导电粒子捕捉的提高。此外，也可以通过该光固化，适当调整各向异性导电膜的制造工程中绝缘性树脂层的粘度。特别是，该光固化优选在绝缘性树脂层2的层厚La与导电粒子1的平均粒径D之比(La/D)低于0.6的情况下进行。这是因为，即使在绝缘性树脂层2的层厚相对于导电粒子直径薄的情况下，绝缘性树脂层2中导电粒子配置的保持以及固定化也更切实地进行，同时，进行绝缘性树脂层2的粘度调整，抑制使用了各向异性导电膜的电子部件彼此的连接中良品率的降低。
树脂层中光聚合性化合物的配合量优选为30质量％以下，更优选为10质量％以下，进一步更优选低于2质量％。因为如果光聚合性化合物过多，则连接时压入所需的推力增加。
作为热聚合性组合物的例子，可列举含有(甲基)丙烯酸酯化合物和热自由基聚合引发剂的热自由基聚合性丙烯酸酯系组合物、含有环氧化合物和热阳离子聚合引发剂的热阳离子聚合性环氧系组合物等。也可以使用含有热阴离子聚合引发剂的热阴离子聚合性环氧系组合物代替含有热阳离子聚合引发剂的热阳离子聚合性环氧系组合物。此外，特别地，只要不引起故障，就可以并用多种聚合性化合物。作为并用例，可列举热阳离子聚合性化合物和热自由基聚合性化合物的并用等。
这里，作为(甲基)丙烯酸酯化合物，可以使用以往公知的热聚合型(甲基)丙烯酸酯单体。例如，可以使用单官能(甲基)丙烯酸酯系单体、二官能以上的多官能(甲基)丙烯酸酯系单体。
作为热自由基聚合引发剂，可以列举例如有机过氧化物、偶氮系化合物等。特别地，可以优选使用不会产生氮的有机过氧化物，氮是形成气泡的原因。
热自由基聚合引发剂的使用量过少则固化不良，过多则制品寿命缩短，因而相对于100质量份(甲基)丙烯酸酯化合物，优选为2～60质量份，更优选为5～40质量份。
作为环氧化合物，可以列举双酚A型环氧树脂、双酚F型环氧树脂、酚醛型环氧树脂、它们的改性环氧树脂、脂环式环氧树脂等，可以并用它们中的2种以上。此外，除了环氧化合物以外，还可以并用氧杂环丁烷化合物。
作为热阳离子聚合引发剂，可以作为环氧化合物的热阳离子聚合引发剂而采用公知的物质，例如，可以使用因热而产生酸的碘盐、锍盐、盐、二茂铁类等，特别地，可以优选使用对于温度显示出良好的潜力的芳香族锍盐。
热阳离子聚合引发剂的使用量过少则存在固化不良的倾向，过多则存在制品寿命缩短的倾向，因而，相对于100质量份环氧化合物，优选为2～60质量份，更优选为5～40质量份。
热聚合性组合物优选含有膜形成树脂、硅烷偶联剂。作为膜形成树脂，可以列举苯氧树脂、环氧树脂、不饱和聚酯树脂、饱和聚酯树脂、氨基甲酸酯树脂、丁二烯树脂、聚酰亚胺树脂、聚酰胺树脂、聚烯烃树脂等，可以并用它们中的2种以上。其中，从制膜性、加工性、连接可靠性的观点出发，可以优选使用苯氧树脂。重均分子量优选为10000以上。此外，作为硅烷偶联剂，可以列举环氧系硅烷偶联剂、丙烯酸系硅烷偶联剂等。这些硅烷偶联剂主要是烷氧基硅烷衍生物。
为了调整熔融粘度，热聚合性组合物中，除了上述填料1以外，还可以含有绝缘性填料。这可列举二氧化硅粉、氧化铝粉等。绝缘性填料优选为粒径20～1000nm的微小填料，此外，相对于100质量份环氧化合物等热聚合性化合物(光聚合性化合物)，配合量优选设为5～50质量份。除了填料1以外所含的绝缘性填料在含有填料的膜的用途为各向异性导电膜的情况下优选使用，根据用途的不同，也可以含有可以不是绝缘性的、例如导电性的微小填料。将含有填料的膜作为各向异性导电膜而构成时，根据需要，形成填料分散层的树脂层中可以适当含有与填料1不同的更微小的绝缘性填料(所谓纳米填料)。
本发明的含有填料的膜中，除了上述绝缘性或导电性填料以外，还可以含有填充剂、软化剂、促进剂、抗老化剂、着色剂(颜料、染料)、有机溶剂、离子捕捉剂等。
(树脂层的层厚)
作为本发明的含有填料的膜的一个方式的各向异性导电膜中，树脂层2的层厚La与填料1的粒径D之比(La/D)为0.3以上1.3以下。这里，填料1的粒径D意味着其平均粒径。如果树脂层2的层厚La过大从而该比过大，则各向异性导电连接时填料难以压至端子，同时，填料容易由于树脂的流动而流动。因此填料容易发生位置偏移，端子中填料的捕捉性下降。此外，为了将填料压于端子，按压夹具所必需的推力也增大，妨碍低压安装。相反，如果树脂层2的层厚La过小从而该比过小，则难以用树脂层2将填料1维持在规定的配置。特别是从维持树脂层2中填料1的配置这一点出发，该比(La/D)优选大于0.3，更优选设为0.4以上。此外，从抑制各向异性导电连接时过度的树脂流动和实现低压安装这点出发，优选为1以下。从容易使填料1从树脂层2露出、更容易进行低压安装这点出发，优选将该比(La/D)设为低于1，更优选低于0.6，进一步优选为0.5以下。这种情况下，填料1可以贯穿树脂层2。
(树脂层中的填料的嵌入状态)
如图1B所示，本实施例的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10A中，填料1的嵌入率(Lb/D)为30％以上100％以下，以填料1从树脂层2一面突出的方式嵌入。除此之外，作为本发明的含有填料的膜，可以列举下述等方式：如图2所示的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10B那样，嵌入率100％或者接近100％，填料1从树脂层2的一面露出，以其膜面与填料1的顶部1a大体在一个面上的方式嵌入；如图3所示的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10C那样，在树脂层2的一面，填料1与其膜面大体在一个面上，相反面中填料1不从膜面露出地突出；如图4所示的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10D那样，在树脂层2一面，填料1嵌入得比膜面深但露出，并且填料1不从相反面露出地从膜面突出；如图5所示的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10E那样，树脂层2表面没有凹陷，填料1在其顶部1a的1点从树脂层2露出；如图6所示的含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10F那样，填料1不从树脂层2露出，填料1正上方的树脂层2表面具有凹陷(比周围树脂层的表面凹陷的部分)2c。
这里，在填料1嵌入的树脂层2的表面2a(树脂层2的表面和背面中，填料1露出侧的表面；或在填料完全嵌入树脂层2的情况下，与填料的距离近的表面)，将相邻的填料间的中央部的切面2p与填料1的最深部之间的距离作为嵌入量Lb的情况下，嵌入率是嵌入量Lb相对于填料1的粒径D的比例(Lb/D)(图1B)。因此，如图4所示，填料1嵌入得比膜面更深的情况下，嵌入率(Lb/D)大于100％，作为一个例子，可以列举105％以下。填料1刚好贯穿树脂层2的情况下的嵌入率(Lb/D)为100％。
通过将嵌入率优选设为30％以上，能够用树脂层2将填料1维持在规定的粒子分散状态或者规定的排列，此外，通过将嵌入率设为100％以下、优选设为70％以下、更优选设为低于60％，将含有填料的膜作为各向异性导电膜而构成时，在构成树脂层2的树脂中，能够减少以各向异性导电连接时使填料流动而降低捕捉率的方式发挥作用的树脂的量。此外，通过没有用的树脂层2的减少，填料容易压入。与此相对，如果嵌入率低于30％，则各向异性导电连接时容易使填料1在树脂层2上滚动，难以将填料1维持在规定的位置，因此捕捉率下降。此外，如果嵌入率超过100％、填料完全埋没于树脂层2，则存在各向异性导电连接时填料1由于树脂层2的树脂的流动而流动，捕捉性下降，发生短路的情况。此外，通过使填料从树脂层2露出的程度一致，可以预见其特性提高的效果。作为一个例子，光学膜的性能依赖于填料的情况下，如果平面观察时的分散性(独立性)和露出程度具有一定以上的规则性，则推测与涂布单纯混炼的粘合剂等而得到的膜相比，可获得性能的提高、品质的稳定性。
其中，本发明中，嵌入率(Lb/D)的数值是指，作为含有填料的膜的一个方式的各向异性导电膜所含的全部填料数的99％以上、优选99.9％以上、更优选99.99％以上为该嵌入率(Lb/D)的数值。因此，嵌入率为30％以上100％以下是指，各向异性导电膜等含有填料的膜所含的全部填料数的99％以上、优选99.9％以上、更优选99.99％以上的嵌入率为30％以上100％以下。通过以这种方式使全部填料的嵌入率(Lb/D)一致，在各向异性导电膜的情况下，按压的负荷均匀地施加于填料，因而端子中填料的捕捉状态变得良好，导通的可靠性提高。可以推测，即使在仅单纯粘贴含有填料的膜的情况下，也可获得比涂布单纯混炼的粘合剂等而得到的膜更高的、上述那样的效果。
上述含有填料的膜10B(图2)、10C(图3)、10E(图5)中，通过使树脂层2的膜面与填料1的顶部1a大体在一个面上，与填料1从树脂层2突出的含有填料的膜10A(图1B)相比，将含有填料的膜作为各向异性导电膜而构成时，会带来各向异性导电连接时各个填料1周边的膜厚方向上的树脂量变得均匀的优点。特别是含有填料的膜10E(图5)中，可以期待下述效果：各向异性导电连接中将填料压入端子或凸块时，填料1的顶部1a周边的树脂量是均匀的，因此填料1难以移动，捕捉性提高，能够抑制短路。这特别在细间距、凸块间空间狭窄的情况下是有效的。
此外，上述含有填料的膜10A(图1B)、10B(图2)、10C(图3)、10D(图4)中，树脂层2的表面和背面中填料1嵌入的面的与填料1相接的部分和其附近与周围的平坦表面2a相比是凹陷的。存在下述情况：在制造含有填料的膜时将填料1压入树脂层2时，该凹陷2b在压入时树脂层的粘度处于上述优选的粘度范围时形成。通过在树脂层2表面具有凹陷2b，将含有填料的膜作为各向异性导电膜而构成时，相对于各向异性导电连接时填料1被夹持在端子间时产生的填料1的扁平化，受到来自树脂层2的阻力与没有凹陷2b的情况相比降低，可以期待端子中填料的压入容易变得均匀的效果。以这种方式，作为含有填料的膜，与涂布单纯混炼的粘合剂等而得的膜相比，填料和树脂的状态存在特异性，因而可以期待在性能、品质中产生特征(性能提高、品质稳定化等)。
此外，存在下述情况：在制造含有填料的膜时将填料1压入树脂层2的情况下，含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)10F(图6)中的凹陷2c也在压入时的树脂层2处于上述优选的粘度范围时形成。通过使树脂层2表面形成有凹陷2c，与没有凹陷2c的情况相比，将含有填料的膜作为各向异性导电膜而构成时，各向异性导电连接时的压力容易集中于填料1，可以期待端子中填料的压入容易变得均匀的效果。由此，作为含有填料的膜，与涂布单纯混炼的粘合剂等而得的膜的不同也是与上述同样的。
需说明的是，树脂层2表面的凹陷2b、2c的存在可以通过利用扫描型电子显微镜对含有填料的膜的截面进行观察来确认，在利用扫描型电子显微镜进行的平面视野观察时也能够确认。此外，也可以用光学显微镜、金属显微镜进行观察。
<变形方式>
作为本发明的含有填料的膜，可以在填料分散层3上层叠优选最低熔融粘度比构成树脂层2的树脂低的第2树脂层4(图7～图9)。该第2树脂层4的最低熔融粘度比树脂层2低，因此，将含有填料的膜作为各向异性导电膜而构成时，该第2树脂层4会填充由各向异性导电连接时电子部件的凸块等端子形成的空间，能够提高相对的电子部件彼此的粘接性。即，为了实现使用了各向异性导电膜的电子部件的低压安装，为了抑制各向异性导电连接时的树脂层2的树脂流动而提高填料1的粒子捕捉性，优选在提高树脂层2的粘度的同时，在不造成填料1发生位置偏移的范围内，减小树脂层2的厚度，但如果使树脂层2的厚度过薄，则导致将相对的电子部件彼此粘接的树脂量的不足，因而存在粘接性降低的危险。对此，通过设置各向异性导电连接时粘度比树脂层2低的第2树脂层4，能够提高电子部件彼此的粘接性，并且由于第2树脂层4的流动性高，因而能够使利用端子进行的填料的挟持、压入难以受到阻碍。
在填料分散层3上层叠第2树脂层4的情况下，不管第2树脂层4是否位于凹陷2b的形成面上，第2树脂层4均优选粘贴在用工具加压的电子部件上(使树脂层2粘贴在置于平台上的电子部件上)。通过以这种方式进行操作，能够避免填料的非本意移动，能够提高捕捉性。推测各向异性导电膜以外也是同样的。
树脂层2与第2树脂层4的最低熔融粘度比的差别越大，越容易用第2树脂层4填充由电子部件的电极、凸块形成的空间，能够提高电子部件彼此的粘接性。此外，该差越大，存在于填料分散层3中的树脂的移动量相对越少，端子间的填料1越难以因树脂的流动而流动，从而端子中填料的捕捉性提高，因而优选。实际使用中，树脂层2与第2树脂层4的最低熔融粘度比优选为2以上，更优选为5以上，进一步优选为8以上。另一方面，如果该比过大，则在将长条状的含有填料的膜做成卷装体的情况下，存在树脂溢出、堵塞的担忧，因而在实际使用中，优选为15以下。更具体地，第2树脂层4的优选的最低熔融粘度满足上述的比，且为3000Pa·s以下，更优选为2000Pa·s以下，特别是100～2000Pa·s。
其中，第2树脂层4可以通过在与树脂层2同样的树脂组合物中对粘度进行调整而形成。
此外，第2树脂层4的层厚优选为4～20μm。或者，相对于填料的粒径，优选为1～8倍。
此外，组合了树脂层2和第2树脂层4的含有填料的膜10G、10H、10I整体的最低熔融粘度优选为200～4000Pa·s。
作为第2树脂层4的具体层叠方式，例如，可以如图7所示的含有填料的膜10G那样，在填料分散层3的一面层叠第2树脂层4。这种情况下，填料1的粒径D与树脂层2的层厚La的关系是，像前述那样将La/D设为0.3以上1.3以下。
如图8所示的含有填料的膜10H那样、填料1从树脂层2的一面突出的情况下，可以在该突出的面上层叠第2树脂层4，使填料1侵入第2树脂层4。填料1的嵌入率为95％以下的情况下，优选以这种方式层叠树脂层4，在90％以下的情况下更优选。
也可以如图9所示的含有填料的膜10I那样，在与埋入有填料1的树脂层2的面相反侧的面上层叠第2树脂层4。
(第3树脂层)
也可以夹着树脂层2在与第2树脂层4的相反侧设置第3树脂层。可以使第3树脂层作为接合层发挥功能。与第2树脂层4同样地，也可以为了填充由电子部件的电极、凸块形成的空间而设置。
第3树脂层的树脂组成、粘度和厚度可以与第2树脂层相同，也可以不同。组合了树脂层2、第2树脂层4和第3树脂层的含有填料的膜的最低熔融粘度没有特别限制，可以设为200～4000Pa·s。
(其他层叠方式)
根据含有填料的膜的用途，可以层叠多个填料分散层，层叠的填料分散层间可以存在像第2树脂层那样不含填料的层，也可以在最外层设置第2树脂层、第3树脂层。
<含有填料的膜的制造方法>
由填料分散层3单层形成的本发明的含有填料的膜中，例如，在树脂层2表面上按规定的排列保持填料1，用平板或辊将该填料1压入树脂层2。
这里，树脂层2中填料1的嵌入量Lb可以通过压入填料1时的按压力、温度等来调整，此外，凹陷2b、2c的有无、形状和深度可以通过压入时树脂层2的粘度、压入速度、温度等来调整。
此外，作为将填料1保持在树脂层2中的方法没有特别限定，例如，使用转印模将填料1保持在树脂层2中。作为转印模，可以使用例如对于硅、各种陶瓷、玻璃、不锈钢等金属等无机材料、各种树脂等有机材料的转印模材料，通过光刻法等公知的开口形成方法形成了开口的模具。其中，转印模可以采用板状、卷状等形状。
将含有填料的膜作为各向异性导电膜构成的情况下，为了使用该各向异性导电膜经济地进行电子部件的连接，作为含有填料的膜的各向异性导电膜优选为某种程度的长条状。对此，优选将各向异性导电膜的长度制造为5m以上，更优选为10m以上，进一步优选为25m以上。另一方面，如果各向异性导电膜过长，则无法使用用各向异性导电膜进行电子部件的制造时使用的以往的连接装置，操作性也差。因此，优选将各向异性导电膜的长度制造为5000m以下，更优选为1000m以下，进一步优选为500m以下。各向异性导电膜的这样的长条体在制成卷绕在卷芯上的卷装体时操作性优异，从这一点出发是优选的。即使是各向异性导电膜以外的用途，根据相同或类似的理由，认为上限与上述是同样的。
<含有填料的膜的使用方法>
本发明的含有填料的膜能够与以往的含有填料的膜同样地使用，只要能够贴合含有填料的膜，就对物品没有特别限制。可以通过压接、优选通过热压接而粘贴至对应于含有填料的膜的用途的各种物品。其贴合时可以利用光照射，也可以并用热和光。例如，含有填料的膜的树脂层对于贴合该含有填料的膜的物品具有充分的粘着性的情况下，可以通过轻轻将含有填料的膜的树脂层压于物品，得到含有填料的膜粘贴于一个物品的表面而得的膜粘贴体。这种情况下，物品的表面不限定于平面，可以具有凹凸，也可以作为整体是弯曲的。物品为膜状或平板状的情况下，可以使用压接辊将含有填料的膜贴合于这些物品。由此，也可以使含有填料的膜的填料和物品直接接合。
此外，也可以在相对的两个物品间夹着含有填料的膜，用热压接辊、压接工具将相对的两个物品接合，在该物品间夹持填料。此外，还可以按照使填料和物品不直接接触的方式，用物品夹持含有填料的膜。
特别是将含有填料的膜作为各向异性导电膜的情况下，可以在使用热压接工具通过该各向异性导电膜将IC芯片、IC模块、FPC等第1电子部件与FPC、玻璃基板、塑料基板、刚性基板、陶瓷基板等第2电子部件进行各向异性导电连接时优选使用。也可以使用各向异性导电膜堆叠IC芯片、晶圆而多层化。需说明的是，通过本发明的各向异性导电膜连接的电子部件不限定于上述电子部件。可以在近年来不断多样化的各种电子部件中使用。
因此，本发明包含通过压接将本发明的含有填料的膜贴附于各种物品而得的连接结构体、其制造方法。特别是还包括在将含有填料的膜制成各向异性导电膜时，使用该各向异性导电膜使电子部件彼此进行各向异性导电连接的连接结构体的制造方法，由此得到的连接结构体、即电子部件彼此通过本发明的各向异性导电膜进行各向异性导电连接的连接结构体。
作为使用了各向异性导电膜的电子部件的连接方法，当各向异性导电膜由导电粒子分散层3单层构成时，可以通过下述方法制造：相对于各种基板等第2电子部件，从各向异性导电膜的导电粒子1嵌入于表面的一侧临时粘贴并临时压接，在临时压接的各向异性导电膜的导电粒子1没有嵌入于表面的一侧组合IC芯片等第1电子部件，进行热压接。当各向异性导电膜的绝缘性树脂层不仅含有热聚合引发剂和热聚合性化合物、而且含有光聚合引发剂和光聚合性化合物(可以与热聚合性化合物相同)的情况下，可以是并用光和热的压接方法。以这种方式，能够将导电粒子的非本意移动抑制至最小限度。此外，也可以将导电粒子没有嵌入的一侧临时粘贴在第2电子部件上而使用。此外，还可以将各向异性导电膜临时粘贴在第1电子部件上而不是第2电子部件上。
此外，各向异性导电膜由导电粒子分散层3和第2绝缘性树脂层4的层叠体形成时，将导电粒子分散层3临时粘贴在各种基板等第2电子部件上并临时压接，在临时压接的各向异性导电膜的第2绝缘性树脂层4一侧，对准并载置IC芯片等第1电子部件，进行热压接。也可以将各向异性导电膜的第2绝缘性树脂层4一侧临时粘贴在第1电子部件上。此外，还可以将导电粒子分散层3一侧临时粘贴在第1电子部件上而使用。
实施例
以下，对于作为本发明的含有填料的膜的一个方式的各向异性导电膜，通过实施例具体地进行说明。
实施例1～5、比较例1
(1)各向异性导电膜的制造
按表1所示的配合，分别调制形成导电粒子分散层的绝缘性树脂层形成用树脂组合物和第2绝缘性树脂层形成用树脂组合物。绝缘性树脂层的最低熔融粘度为3000Pa·s以上，该绝缘性树脂层的最低熔融粘度与第2绝缘性树脂层的最低熔融粘度之比为2以上。
将形成绝缘性树脂层(高粘度树脂层)的树脂组合物用棒涂机涂布在膜厚50μm的PET膜上，用80℃的烘箱干燥5分钟，在PET膜上形成表2所示厚度的绝缘性树脂层。同样地操作，在PET膜上按表2所示厚度形成第2绝缘性树脂层。
[表1]
另一方面，以导电粒子(平均粒径3.5μm)1在平面观察时为图1A所示的六边形格子排列、导电粒子的粒子间距离为3.5μm、个数密度为23600个/mm2的方式制作模具。使公知的透明性树脂的颗粒以熔融状态流入该模具，冷却凝固，从而形成凹部为图1A所示排列图案的树脂模具。
在该树脂模具的凹部填充导电粒子(积水化学工业(株)制，镀Ni/Au树脂粒子，平均粒径3.5μm)，在其上覆盖上述绝缘性树脂层，在60℃以0.5MPa按压从而粘贴。然后，将绝缘性树脂层从模具剥离，将绝缘性树脂层上的导电粒子以(按压条件：60～70℃、0.5MPa)压入该绝缘性树脂层内，形成导电粒子分散层(实施例1～5)。
比较例1中，在形成表1所示的绝缘性树脂层的树脂组合物中混合导电粒子，形成导电粒子单层无规分散的绝缘性树脂层(个数密度50000个/mm2)。
利用金属显微镜观察各实施例和比较例的嵌入率(Lb/D)和绝缘性树脂层中导电粒子的嵌入状态(导电粒子从绝缘性树脂层露出的有无)，求出导电粒子的面积占有率。此外，对于导电粒子整体，用金属显微镜在10个50μm×50μm的位置观察从而求出导电粒子彼此相互非接触地存在的个数比例(导电粒子的非接触比例)。示于表2。
进一步，通过在导电粒子分散层的表面层叠第2绝缘性树脂层，制作2层类型的各向异性导电膜(实施例1～5、比较例1)。这种情况下，实施例1～5中，在压入有导电粒子侧的导电粒子分散层的表面层叠第2绝缘性树脂层。
[表2]
(2)评价
对于(1)中制作的实施例和比较例的各向异性导电膜，按足以连接的面积切断，如下述那样操作，评价(a)初始导通电阻、(b)导通可靠性、(c)平均粒子捕捉数、(d)短路率。将结果示于表2。
(a)初始导通电阻
将以下所示的评价用IC和玻璃基板在180℃、60MPa、5秒条件下隔着各向异性导电膜进行加热加压，得到评价用连接物。此时，按压夹具所必需的推力为125N。
评价用IC：
外形 1.8×20.0mm
厚度 0.5mm
凸块规格尺寸30×85μm、凸块间距离50μm、凸块高度15μm
玻璃基板
玻璃材质 康宁公司制1737F
外形 30×50mm
厚度 0.5mm
电极 ITO布线
用4端子法测定所得的评价用连接物的导通电阻。初始导通电阻在实用上优选为2Ω以下，更优选为0.6Ω以下。
(b)导通可靠性
将(a)中得到的评价用连接物在温度85℃、湿度85％RH的恒温槽中放置500小时后，与初始导通电阻同样地测定导通电阻。导通电阻在实用上优选为5Ω以下。
(c)平均粒子捕捉数
使用与(a)同样的评价用IC，将该评价用IC和对应于端子图案的ITO图案玻璃基板以与(a)同样条件加热加压，对于100个加热加压后的端子对，测量导电粒子的捕捉数，求出其平均值。在实用上，平均粒子捕捉数优选为每个端子3个以上。
(d)短路率
使用短路率的评价用IC，与(a)初始导通电阻的评价同样地操作，得到评价用连接物，测量所得到的评价用连接物的短路数，求出短路率(即短路发生率)，按照下面的基准进行评价。
短路率的评价用IC(7.5μm间隔的梳齿TEG(测试元件组，test element group))
外形 15×13mm
厚度 0.5mm
凸块规格 尺寸25×140μm、凸块间距离 7.5μm、凸块高度 15μm
短路率评价基准
A：低于50ppm
B：50ppm以上且低于200ppm
C：200ppm以上
根据表2，实施例1～5的各向异性导电膜，绝缘性树脂层2的层厚La与导电粒子的平均粒径D之比La/D为0.3～1.3，因而初始导通电阻、导通可靠性、平均粒子捕捉数均良好，测定值的不均也少、测定值稳定。特别是考虑实施例1时，可知La/D优选大于0.3，可知La/D为0.5的实施例2的初始导通电阻、导通可靠性、平均粒子捕捉数均优异。需说明的是，作为La/D的数值，允许0.3～1.3的范围，这表示只要La/D在该范围内，绝缘性树脂层2的层厚与设计时的规定厚度相比有变化也是可以的，这在各向异性导电膜的制造成本上是有利的，尤其是在各向异性导电膜为长条状且可能存在树脂层的层厚变动的情况下是有利的。需说明的是，实施例3中，与实施例4和5同样地，绝缘性树脂层与导电粒子在一个面上的位置也部分存在。
与此相比，比较例1中，导电粒子的个数密度高，面积占有率超过25％，按压夹具带来的推力不足，导通可靠性差。平均粒子捕捉数的不均大。此外，短路率也差。
为了得到初始导通电阻的评价用连接物而对评价用IC和玻璃基板进行加热加压时，通过将加热加压条件设为温度180℃、压力30MPa、5秒而降低压力，其结果为在实施例1和实施例2中，初始导通电阻为0.2Ω，在比较例1中为1.2Ω。此外，在加热加压条件中提高压力，设为温度180℃、压力90MPa、5秒，其结果为实施例1、实施例2和比较例1的初始导通电阻均为0.2Ω。由此可知，在比较例1中，为了达到初始导通电阻0.2Ω，必须有90MPa的压力，而在实施例1和实施例2中可以用30MPa来达到，可以确认，根据本实施例的各向异性导电膜，能够实现低压安装。
符号说明
1：填料(导电粒子)
2：树脂层(绝缘性树脂层)
2b：凹陷(倾斜)
2c：凹陷(起伏)
3：填料分散层(导电粒子分散层)
4：第2树脂层
10A、10B、10C、10D、10E、10F、10G、10H、10I：含有填料的膜(作为其一个方式的各向异性导电膜)
La：树脂层的层厚
Lb：相邻的填料间的中央部的切面与填料的最深部之间的距离
Lc：倾斜或起伏中的填料的露出(正上方)部分的直径
Ld：填料周围或正上方的树脂层的倾斜或起伏的最大直径
Le：填料周围的树脂层中的倾斜的最大深度
Lf：填料正上方的树脂层中的起伏的最大深度

Claims (14)

1.一种含有填料的膜，具有填料规则地配置于树脂层中的填料分散层，
平面观察时填料的面积占有率为25％以下，
树脂层的层厚La与填料的粒径D之比La/D为0.3以上1.3以下，
相对于填料整体，填料彼此相互非接触地存在的个数比例为95％以上。
2.根据权利要求1所述的含有填料的膜，相对于填料整体，填料彼此相互非接触地存在的个数比例为99.5％以上。
3.根据权利要求1或2所述的含有填料的膜，填料呈六边形格子、正方形格子或斜方格子配置，按照与任意填料P0的距离接近的顺序选择3个填料的情况下，该3个填料与填料P0的距离中最大的距离与最小的距离之比为1.2以下。
4.根据权利要求1～3中任一项所述的含有填料的膜，填料从树脂层露出。
5.根据权利要求1～3中任一项所述的含有填料的膜，填料分散层上层叠有最低熔融粘度比树脂层低的第2树脂层。
6.根据权利要求1～5中任一项所述的含有填料的膜，构成含有填料的膜的树脂层整体的最低熔融粘度为200～4000Pa·s。
7.根据权利要求5或6所述的含有填料的膜，填料侵入第2树脂层。
8.根据权利要求1～7中任一项所述的含有填料的膜，
填料附近的树脂层的表面相对于相邻填料间的中央部处的树脂层的切面具有倾斜或起伏，该倾斜为，填料周围的树脂层的表面相对于所述切面缺失，该起伏为，填料正上方的树脂层的树脂量相比于该填料正上方的树脂层的表面位于所述切面时变少。
9.根据权利要求1～8中任一项所述的含有填料的膜，填料为导电粒子，填料分散层的树脂层为绝缘性树脂层，所述含有填料的膜作为各向异性导电膜使用。
10.一种膜粘贴体，权利要求1～9中任一项所述的含有填料的膜粘贴在物品上。
11.一种连接结构体，第1物品和第2物品通过权利要求1～9中任一项所述的含有填料的膜连接。
12.根据权利要求11所述的连接结构体，第1电子部件和第2电子部件通过权利要求9所述的含有填料的膜进行各向异性导电连接。
13.一种连接结构体的制造方法，隔着权利要求1～9中任一项所述的含有填料的膜将第1物品和第2物品压接。
14.根据权利要求13所述的连接结构体的制造方法，将第1物品、第2物品分别作为第1电子部件、第2电子部件，隔着权利要求9所述的含有填料的膜将第1电子部件和第2电子部件热压接，从而制造第1电子部件和第2电子部件进行了各向异性导电连接的连接结构体。
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