CN109478430A - 陶瓷核燃料芯块制造法 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及核动力技术,特别是以生产燃料元件为氧化物核燃料技术并可用于制造基于二氧化铀芯块的核燃料用于核电站。本发明的本质:一种制造二氧化铀核燃料芯块的方法,包括制备含或不含三氧化二铁铀的二氧化铀压塑粉,同时,二氧化铀粉比例为О/U=2,37±0,04,作为原料制备压塑粉,使用已知的方法制备,即陶瓷级二氧化铀粉在空气中加热,比例为О/U=2,01‑2,15.本发明的技术成果为提高烧结芯块的机械强度,增加烧结芯块的晶粒尺寸。
Description
本发明属于核动力技术领域,即核电站内燃料元件使用的二氧化铀陶瓷核燃料芯块制造工艺。
由于对(U)铀–(O)氧复杂系统进行了(但尚未完成)长期研究,已确定存在超过20种氧化铀及其变形[马约罗夫阿.阿.,布拉韦尔曼伊.布.二氧化铀陶瓷粉末制造工艺俄联邦部长会议原子能利用委员会出版社1985年第10页2.1号图],其中4个用于通过粉末冶金工艺制造陶瓷核燃料芯块:
比如,目前已有包括压型二氧化铀粉末(UO2)的准备、其与润滑剂的混合、压制成芯块及还原性气氛下二氧化铀坯块的烧结这些工序的芯块制造方法(从1971年3月16日的1371595号英国专利特许证,МКИ G 21 C 3/62)。
还有一个芯块制造方法[从1987年12月16日的0249549号EP专利特许证,МКИ G21 C 3/62],按照它为了获得烧结块而采用三氧化二铀U3O8粉末(三氧化二铀)与二氧化铀UO2粉末的混合物,且该混合物中的三氧化二铀U3O8为主。按照这一种方法获得的烧结块具有较低的密度和高孔率,这是由于三氧化二铀在烧结过程很早以前就在还原反应中发生微观结构变形并产生具有更高理论密度的最终产品(二氧化铀)而引起的。
U3O8+2H2=3UO2+2H2O (1)
这些结构变形的结果是二氧化铀的颗粒尺寸小于八氧化三铀原有的颗粒尺寸的形成。压型芯块中,这造成与二氧化铀颗粒的现有接触的损坏,颗粒之间形成间隙,并且八氧化三铀的颗粒越大,该间隙就越大。
因此,规模最大的外国和我国制造商在核燃料芯块制造中将添加在二氧化铀陶瓷粉末中的八氧化三铀量限制在10-15重量百分数之内。
烧结快在密度、几何尺寸、机械强度、微观结构、热稳定性等方面上应符合较为严格的要求。
另外一个方法中[2148279号俄罗斯专利特许证,МПК7G21C 3/62,发表于2000年4月27日],在压塑粉生产过程中,UO2粉末中添加一些由均质化学成分制造的尺寸规定的均质化U3O8附聚物。
也有一个包括二氧化铀UO2粉末和三氧化二铀U3O8粉末与粘合剂的三段混合的[2170957号俄罗斯专利特许证,МПК7G 21 C 3/62、21/04,发表于2001年7月20日]核燃料芯块制造方法。
目前也提出了一种在与固体增塑剂混合的工序前规定二氧化铀UO2粉末或二氧化铀UO2粉末三氧化二铀U3O8粉末混合物在粉碎装置中的预处理的[2338274号俄罗斯专利特许证,МПК G 21 C 3/62,发表于2008年11月10日]制造方法。
与所提出的发明最类似物是下一个选为范本的方法[2599883号法国专利特许证,МПК G 21 C 3/62,发表于1987年12月11日]。按照它添加有颗粒尺寸为<350微米的5-40%U3O8粉末的UO2粉末冷压成生坯,然后还原性气氛下1500–1800℃高温或氧化气氛下1200-1300℃烧结成烧结快。
所述的这些方法,包括被选为范本的方法的不足之处是烧结快机械强度的减小。其造成的原因应该是三氧化二铀颗粒的位置形成有带锐角形孔的多孔区段。
密度为8.39克/立方厘米的三氧化二铀转化为密度为10.96克/立方厘米的二氧化铀的过程伴随着颗粒体积的缩小,以及其相应的线性尺寸的减小。含有相接触的三氧化二铀颗粒和二氧化铀颗粒的压制芯块作为一种系统中,二氧化铀在三氧化二铀的颗粒还原时形成的新一个颗粒远离保持静止的基体二氧化铀的颗粒。因此,基体二氧化铀的颗粒和二氧化铀新成的颗粒之间产生额外的孔隙。众所周知,压制芯块中的孔隙率可以通过增加造型压力降低,但是同时压床开始磨损,压型裂缝形成的可能性增加,成品直接合格率降低。
本发明的主要任务是开发并创造一种能够满足对烧结快机械强度和微观结构的较高要求的核燃料芯块制造方法。
该任务的解决允许得到新的技术结果,其包括所使用的原料粉末目录的扩大,以及获得具有使用条件所要求的密度、强度和微观结构的核燃料的可能性保证。
上述目的达到途径:包括压塑粉中添不添加三氧化二铀粉末的制备的核燃料芯块制造法中:
-陶瓷级二氧化铀粉末通过在空气中预热至O/U比例为2.37±0.04,γ-相成分的二氧化铀粉末而进行预加氧化。
γ-相二氧化铀U3O7粉末的获得并不成为困难,且在车间条件下使用回转炉、流化层(震动炉),以及在静止条件(马弗炉)下已被验证。
像三氧化二铀一样,该氧化物在还原气氛(氢流中)下加热时,在烧结过程好早以前开始还原成二氧化铀。
U3O7+H2=3UO2+H2O (2)
然而,当该化合物发生还原反应时,与三氧化二铀相反,二氧化铀的新成颗粒的线性尺寸不会发生收缩,而增大,即混合物中发生矩阵二氧化铀的颗粒与二氧化铀在二氧化铀的γ-相还原时新成的颗粒的接近。这种情形在烧结工序中不仅有利于压制芯块的原有孔隙率的降低和二氧化铀颗粒之间的大多数间隙尺寸小于离子扩散长度的减小,而且保证烧结芯块晶粒尺寸的长大。
本发明与范本制造法所进行的对比分析揭示出以下基本特征:
-压塑粉制造过程中使用专门由O/U比例为2.01-2.15的标准陶瓷级二氧化铀粉末制造的O/U比例为2.37±0.04的二氧化铀粉末(二氧化铀的γ-相)。
这样而来,该发明符合专利性的标准称“新颖性”。
与现有的类似核燃料芯块制造法相比,包括范本制造法,上述的特征允许达到新一个技术效果:
-总孔隙度可调节的烧结芯块的获得;
-晶粒增大的烧结芯块的得到;
-机械强度足够的烧结芯块的获得。
从而,本发明符合专利性的标准称“创造性”。
该核燃料芯块制造法如下实现:
列子1、通过六氟化铀干转化法获得的300克陶瓷级二氧化铀粉末(粉末的总比表面积为2.8平方米/克)以10-15厘米层倒入不锈钢盘中,然后置于预热至温度160±10°С的马弗炉里,并在马弗炉门打开的情况下保持3-5分钟左右。随后,装有陶瓷级二氧化铀粉末的不锈钢盘从马弗炉中取出来并冷却至室温。
如此获得的O/U比例为2.37±0.04的粉末用于按照标准工艺制造的烧结芯块:
-用聚乙烯醇-甘油6%溶液作为润滑剂添加在粉末中并在陶瓷皿里好好混合在一起;
-做好的混合料在1100-1200公斤/平方厘米的造型压力下在直径为20厘米的模具里进行压制;
-所得到的坯块研磨在研磨器里之后,用筛孔尺寸为0.63厘米的筛子进行打罗;
-如此获得的压塑粉在2100-2200公斤/平方厘米的造型压力下在直径为9.3厘米的模具里进行压制;
-压型芯块在1700℃温度下在氩氢混合物中进行烧结;保持为2个小时。
表1中示出粉末加工与常规粉末烧结相比的结果;图1中示出通过光学显微镜法测定的烧结芯块按照粒度的分布。
列子2、如列子1中一样制备好的O/U比例为2.37±0.04的粉末与用0.3%1.2-乙撑双硬脂酸酰胺(化学式:C38H76O2N2)作为干润滑剂混合在一起。所做好的混合物,如列子1中一样,用于制造核燃料芯块。
表1中示出粉末加工与常规粉末烧结相比的结果;图1中示出通过光学显微镜法测定的烧结芯块按照粒度的分布。
列子3、如列子1中一样制备好的O/U比例为2.37±0.04的粉末与10%三氧化二铀粉末混合在一起(比表面积为8.2平方米/克)。所做好的均质混合物,如列子1中一样,进行加工。
表1中示出粉末加工的结果;图2中显示出通过光学显微镜法测定的烧结芯块按照粒度的分布。
表1
Claims (1)
1.包括加不加有三氧化二铀粉末的二氧化铀压塑粉的制备,压塑粉的压制及还原气氛下进行的压型芯块烧结这三个工序的核燃料芯块制造法,其特征在于,通过陶瓷级二氧化铀粉末在空气中进行加热而获得的U/O比例为2.37±0.4的二氧化铀粉末作为用料来制造压塑粉。
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