DE2212670A1

DE2212670A1 - Verfahren zur herstellung zusammengesetzter kernbrennstofftabletten

Info

Publication number: DE2212670A1
Application number: DE19722212670
Authority: DE
Inventors: Jean-Marie Leblanc
Original assignee: Belgonucleaire SA
Current assignee: Belgonucleaire SA
Priority date: 1972-03-16
Filing date: 1972-03-16
Publication date: 1973-09-20
Also published as: FR2175835A1; GB1371595A; FR2175835B1

Description

Anmelder: Firma Belgonucleaire S.A. B-1000 Brüssel (Belgien)

"Verfahren zur Herstellung zusammengesetzter Kernbrennstofftabletten"

Die vorliegende Erfindung befaßt sich mit Brennstoff für Kernreaktoren und insbesondere mit einem Verfahren zur Herstellung verdichteter gemischter Brennstoffe, welche aus brütbaren und spaltbaren Materialien.: bestehen. Die verdichteten Brennstoffe, welche im allgemeinen von keramischem Pulver wie z.B. Oxyden, Carbiden oder Nitriden von Uran, Plutonium oder anderen Transuranelementen ausgehen, werden nachstehend als Tabletten bezeichnet. Die keramischen Tabletten werden im allgemeinen nach einem Verfahren hergestellt, welches das Tablettieren eines Ausgangspulvers, das Sintern der rohen Tabletten und das Rektifizieren der gesinterten Tabletten umfaßt, damit die sehr engen und schwierig einzuhaltenden Spezifikationen, v/elche von den Verbrauchern vorgeschrieben werden, eingehalten werden.

Wenn es sich um Tabletten aus gemischten keramischen Stoffen handelt, finden vor den erwähnten Schritten das Dosieren der die Bestandteile bildenden Pulver und das Mischen der Pulver statt. Alle mit diesen Schritten verbundenen Parameter müssen peinlich genau beachtet werden, wenn man Tabletten mit reproduzierbaren Eigenschaften herstellen will. Tatsächlich genügt es-zum Erhalt ungleicher Produkte, die Eigenschaften des Ausgangspulvers oder die Bedingungen der Mischung, des Tablettierens oder des Sinterns geringfügig während der Herstellung einer Tablettencharge zu ändern.

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Während der Herstellung einer Tablettencharge gibt es immer eine Anzahl von v/egen ihrer Fehler zurückgewiesenen Tabletten, die bevorzugt in den Fabrikationsprozess zurückgeführt werden müssen. Die Notwendigkeit der Rückführung wird noch offenkundiger bei der Herstellung von keramischen Tabletten aus gemischten Komponenten von spaltbarem und brütbarem Material, v/o die Rückführung erforderlich ist, damit man eine Lagerung des spaltbaren Materials •vermeidet. Dieser Ausschuß, d.h. die zurückgewiesenen Tabletten können^ leicht in den Herstellungszyklus zurückgeführt werden, nachdem sie einer geeigneten mechanischen und/oder thermischen Behandlung unterzogen worden sind, welche sie in ein Pulver umwandelt, das dem frischen Ausgangspulver beigemischt werden kann. Immer dann, wenn die Eigenschaften des zurückgeführten Pulvers von denen des frischen Pulvers verschieden sind und die ganzen anderen Bedingungen gleich bleiben, muß der .Gewichtsanteil des dem frischen Pulver zuzusetzenden, zurückgeführten Pulvers absolut genau bestimmt und konstant sein, wenn man gesinterte Tabletten mit reproduzierbaren Eigenschaften erhalten will.

Nenn die Eigenschaften des zurückgeführten Pulvers unterschiedlich von den Eigenschaften des frischen Pulvers während der Herstellung einer Tablettencharge eines bestimmten Typs sind, können tatsächlich zwei Lösunaen vorgeschlagen v/erden:

1. Herstellung der Tabletten einer Charge lediglich ausgehend von frischem Pulver und Zurückführen des Ausschusses nach der Herstellung, wobei man einen oder mehrere Parameter der Herstellung ändert. Dieses Verfahren beinhaltet jedoch die Notwendigkeit einer zusätzlichen Einstellung und das Erfordernis, spaltbares Material zu lagern.

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2. Zu Beginn der Herstellung zerkleinert man systematisch eine ausreichende Menge gesinterter Tabletten, derart, daß man vom Beginn der Herstellung an über eine Menge zurückgeführten Pulvers verfügen kann, die es erlaubt, nur eine einzige Herstellungstechnik ohne Veränderung der Parameter zu benutzen. Diese Technik ist indessen kostspielig und muß vermieden werden, wenn es sich um Tabletten handelt, die spaltbares Material enthalten.

Der vorliegenden Erfindung liegt die Aufgabe zugrunde, ein Verfahren zur Herstellung gemischter keramischer Tabletten zu schaffen, welches es erlaubt, während der Herstellung einer Tablette^ charge die gleichen Gewichtsprozente des zurückgeführten Pulvers im frischen Pulver aufrechtzuerhalten, ohne dafür die guten, SOezifikationsgerechten Tabletten, zu Beginn des Prozesses zu ^: zerkleinern.

Die Erfindung betrifft ein Verfahren zur Herstellung von gemischten keramischen Tabletten aus spaltbaren und brütbaren Materialien, bei dem die Komponenten-Pulver dosiert, die Pulver gemischt, die Mischung tablettiert und die Tabletten gesintert werden, wobei irian anschließend den Ausschuß der Fertigung nach einer geeigneten Behandlung zurückführen und ihn dem die Komponenten bildenden Pulver beimischen kann. Dieses Verfahren ist dadurch' gekennzeichnet, daß das Konstanthalten der Gewichtsprozente des in die die Komponenten bildenden Pulver zurückgeführten Pulvers erzielt wird durch das Ersetzen des zurückgeführten Pulvers, welches aus dem Ausschuß der Herstellung stammt. Zu Beginn der Herstellung und während der Herstellung, wenn das zurückgeführte Pulver fehlt, erfolgt das Ersetzen durch ein zurückgeführtes Pulver, das aus einer gleichartigen Herstellung von Tabletten stammt, die ausschließlich brütbares Material enthalten. Das Ersetzen des letzteren (ausschließlich brütbaren Materials) durch das gemischte zurückgeführte Pulver wird während der Herstellung im Verhältnis der Mengen des zur Verfügung stehenden Ausschusses realisiert, ohne inäe^erP G.eAp(sesaxax.firozentsatz der zurückgeführten

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Pulver, welcher zu Beginn der Herstellung bestimmt ist, zu überschreiten. Damit man während des ganzen Herstellungsprozesses über zurückgeführtes Pulver verfügen kann, welches die gleichen Eigenschaften aufweist, wird das zurückgeführte Pulver, das aus brütbaren Bestandteilen stammt, im voraus bereitet und zwar nach demselben Verfahren, wie das gemischte Pulver, welches aus der Aufbereitung der Ausschußtabletten stammt.

Dieses Verfahren erlaubt es daher, den Ausschuß der Herstellung entsprechend seinem Anfall und unabhängig von der anfallenden Menge zurückzuführen, ohne den Ausschuß, welcher spaltbares Material enthält, stapeln zu müssen und ohne gute Tabletten zu zerstören. Außer-. dem erlaubt dieses Verfahren die Herstellung einer vollständigen Charge ohne Ausschuß und ohne die Parameter während der Herstellung ändern zu .müssen.

Nachstehend wird die Erfindung anhand eines bevorzugten, keineswegs beschränkenden Ausführungsbeispielsbeschrieben. Bevor man beginnt mit der Herstellung einer Charge von 4 t Tabletten mit einer Dichte von 93% der theoretischen Dichte, weldhe aus 96% Uranoxyd und 4% Plutoniumoxyd bestehen, werden 50 kg Uranoxyd der gleichen Dichte vorbereitet.

Für die Herstellung von 4 t kann die Gesamtmenge der Ausschußtabletten auf etwa 5% angegeben werden, d.h. 200 kg. Im Hinblick auf das Zurückführen der 200 kg Rücklauf (Ausschuß) während der Herstellungszeit entsprechend dem Anfall und gemäß dem Verfahren der Erfindung, wird man einen Bedarf von etwa 50 kg Rückführmenge haben, der ausschließlich aus Uranoxyd besteht.

a) Herstellung der Rückführmenge Uranoxyd;

Das Uranoxydnulver mit einer spezifischen Oberfläche von 3 m/g,einer scheinbaren Dichte von 2g/cm und einer Körnung unterhalb von lOOmicron wird mit Hilfe einer Keramikpresse unter einem Druck

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von 3 t/cm auf Tabletten mit der Rohdichte von 5,5 g/cm verdichtet.

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Die Tabletten werden dann 4 Stunden lang in einem -Ofen bei 165O°C in einer Argonatmosphäre/ die 5% Wasserstoff enthält, gesintert. Die dann erhaltenen Tabletten besitzen eine Dichte von 93% der theoretischen Dichte. 50 kg dieser Tabletten werden zerkleinert, ziinächst init Hilfe einer Hammermühle und dann einer Kugelmühle', damit man ein Pulver mit einer Körnung von weniger als 80 micron

erhält, eine gleichmäßige spezifische Oberfläche von 1 m /g und eine scheinbare Dichte in der Nähe von 2,5 g/cm .

b) Herstellung der Tabletten UO - PuO :

Die Herstellung der Tabletten erfolgt, indem man ausgeht von

- UO -Pulver mit einer spezifischen Oberfläche von 3 m /g, einer

scheinbaren Dichte von 2 g/cm und einer Körnung von weniger als 100 micron,

- PuO -Pulver mit einer spezifischen Oberfläche von 8 m /g,

3 einer scheinbaren Dichte vo'n 2 g/cm und einer Körnung von weniger als 50 micron,

- ζurü-ckgeführtem Pulver.

Damit man während der gesamten Herstellung die Parameter nicht ändern muß, beginnt die Fabrikation mit der Dosierung von

- 5 Gew.-% zurückgeführtem UO^-Pulver, das gemäß Beispiel a) hergestellt ist,

- 91 Gew.-% frischem UO₂-Pulver,

- 4 Gew.-& frischem PuO -Pulver.

Im Hinblick auf ihre Homogenisierung werden die Komponenten mit einem Schrauben- oder Spiralmischer gemischt. Das gemischte Pulver

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wird dann mit 3 t/cm durch eine mechanische Presse auf Tabletten mit einer Rohdichte von 5,5 g/cm verdichtet. Die erhaltenen Tabletten werden in einem Ofen bei 165O°C 4 Stunden lang unter Argon mit 5% Wasserstoffanteil gesintert. Die Tabletten, welche dann eine Dichte von 93% der theoretischen Dichte haben, werden einer, strengen Prüfung unterzogen. - 6 -

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Die Tabletten, welche zurückgewiesen werden, da sie Fehler in der Oberfläche oder Ungleichheiten im Durchmesser oder der spezifischen Dichte aufweisen, werden entsprechend ihrem Auftreten zerkleinert, und zwar mit der Hilfe der gleichen Ausrüstungen, wie sie zur 'Zerkleinerung der UO -Tabletten gemäß Beispiel a) verv/endet werden (Hammermühle und Kugelmühle). Diese Zerkleinerung erfolgt, damit man ein feines Pulver mit einem Gehalt von 96% UO₂ und 4% PuO bekommt. Die Eigenschaften dieses Pulvers sind praktisch identisch.mit denen des reinen zurückgeführten UO -Pulvers (Körnung

2 unterhalb 80 micron, spezifische Oberfläche 1 m /g, scheinbare Dichte 2,5 g/cm³.)

Das zurückgeführte Pulver wird entsprechend seinem Anfall der Mischung der frischen Pulver aus UO ~ und Pu0„ zugesetzt, wobei es das zurückgeführte U0_ mit einem Betrag von höchstens 5% ersetzt. ,

Während der nach der Herstellung¹der 100 kg vorgesehenen Produktion wird die Mischung wie folgt verändert:

- 2 Gew.-% zurückgeführtes UO -Pulver,

- 91,12 Gew.-% frisches UO₃-PuIver,

- 3,88 Gew.-% frisches PuO₂~Pulver,

- 3 Gew.-% zurückgeführtes UO₂-PuO₂-Pulver.

Wenn während der Herstellung die Menge des Ausschusses ansteigt, kann die Dosierung der Mischung verändert werden bis zur Höhe von 5% des zurückgeführten UO -PuO -Pulvers. Die Mischung wird dann bestehen aus

- 91,2 Gew.-% frischem U0_-Pulver,

- 3,8 Gew- % frischem Pu0₂~Pulver,

- 5 Gew.-% zurückgeführtem U0₂-Pu0₂-Pulver.

Dementsprechend wurden die 4 t Tabletten hergestellt, ohne die Parameter zu verändern, welche die'Herstellung beeinflussen, und zwar mit einer konstanten Menge des zurückgeführten Pulvers. Die vor-

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liegende Erfindung ist nicht auf die beschriebenen Ausführungsbeispiele beschränkt und es sind viele Variationen möglich, ohne den Erfindungsgedanken zu ändern.

- Patentansprüche -

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Claims

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Patentansprüche

/Ί.) Verfahren zur Herstellung von gemischten keramischen Tabletten aus spaltbaren und brütbaren Materialien, bei dem die Komponenten-Pulver dosiert, die Pulver gemischt, die Mischung tablettiert und die Tabletten gesintert werden, wobei der Ausschuß nach einer geeigneten Behandlung zurückgeführt und den Komponenten-Pulvern zugesetzt v/erden kann, dadurch gekennzeichnet, daß die Gewichtsnrozente des zurückgeführten Pulvers in den Kontponentenr-Pulvern konstant gehalten werden durch ein zu Beginn der Fertigung_fund wenn während der Herstellung das zurückgeführte Pulver fehlt, erfolgendes Ersetzen des zurückgeführten Pulvers durch ein zurückgeführtes Pulver, das aus einer gleichartigen Herstellung von Tabletten stammt, welche ausschließlich aus brütbarem Material bestehen.
2. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch gekenn ze lehnet, daß das zurückgeführte Pulver den Komponenten-Pulvern im Ausmaß seines Anfalls beigemischt wird.
3. Verfahren nach Anspruch 1, dadurch, gekennzeichnet, daß zu Beginn der Herstellung den Komponenten-Pulvern ein bestimmter Prozentsatz zurückgeführten Pulvers zugesetzt wird, welches aus der Herstellung von Tabletten stammt, die ausschließlich brütbares Material enthalten, wobei entsprechend dem bei der. Herstellung anfallenden Ausschuß das zurückgeführte Pulver, welches von den Tabletten stammt, die ausschließlich brütbares Material enthalten, mindestens teilweise durch das Pulver ersetzt wird, das aus dem Ausschuß der Herstellung stammt.
4.«Verfahren nach einem oder mehreren der Ansprüche 1 bis 3, dadurch gekennzeichnet, daß die Tabletten aus einer Mischung von Uranoxyd und Plutoniumoxyd bestehen.

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