CN110415845A - 一种高铀密度复合燃料芯块及其制备方法 - Google Patents
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Abstract
本发明公开了一种高铀密度复合燃料芯块及其制备方法,解决了目前UO2燃料在遭遇意外事故工况下,堆芯温度存在急剧升高的风险;而UN燃料的热导率虽然能随着温度升高而提高,但是其与水的反应性导致并不适用于水冷反应堆的问题。本发明公开了一种高铀密度复合燃料芯块,包括25~35wt%的U3Si2粉末和65~75wt%的UN微球;本发明还公开了该高铀密度复合燃料芯块的制备方法。本发明不仅仅能够达到使热导率随着温度升高而提高的效果,并且还能适用于水冷反应堆。
Description
技术领域
本发明涉及核燃料制造工艺技术领域,具体涉及一种高铀密度复合燃料芯块及其制备方法。
背景技术
UO2在573K时热导率只有7~8W/(m·K),随着温度和燃耗的升高,热导率还会下降,因此其相对低的热导率导致了UO2燃料在遭遇意外事故工况下,堆芯温度存在急剧升高的风险。
而UN具有高铀密度、且其热导率随着温度升高而提高的优点,是核燃料一个理想的选择。但是,在水冷反应堆中,UN与水的反应性成为一个需要考虑的问题。
发明内容
本发明所要解决的技术问题是:目前UO2燃料在遭遇意外事故工况下,堆芯温度存在急剧升高的风险;而UN燃料的热导率虽然能随着温度升高而提高,但是其与水的反应性导致并不适用于水冷反应堆。本发明的目的在于提供一种高铀密度复合燃料芯块及其制备方法,其不仅仅能够达到使热导率随着温度升高而提高的效果,并且还能适用于水冷反应堆。
本发明通过下述技术方案实现:
一种高铀密度复合燃料芯块,包括:25~35wt%的U3Si2粉末和65~75wt%的UN微球。
本发明中由于U3Si2芯块的耐水腐蚀性能良好,因此可以将U3Si2作为UN的保护层,借助连续的U3Si2相来改善复合芯块的耐水性能。本发明中,UN与U3Si2形成一种复合燃料,UN的铀密度13.55g/cm3,U3Si2的铀密度11.31g/cm3,都明显高于现有UO2芯块9.66g/cm3的铀密度,复合芯块的热导率也远远超出UO2芯块。
因此,本发明通过U3Si2粉末和UN微球的结合,不仅仅能有效实现热导率随着温度升高而提高的效果,增加安全性能,并且,还能改善UN燃料的耐水性能,适用于水冷反应堆中,效果十分显著。
进一步,所述UN微球的粒径为50~100μm,U3Si2粉末的粒径小于50μm。
进一步,所述U3Si2粉末的平均粒径为15~25μm。
进一步,组成该芯块的原料中还添加有原料0.3~0.8wt%的粘结剂,所述粘结剂为PVA。
一种高铀密度复合燃料芯块的制备方法,包括:
(1)粉末处理:将U3Si2粉末、UN微球混合后,加入粘结剂球磨均匀;
(2)成型:在具有气氛保护的成型压机内成型,成型压机内的压制压力为250~350MPa;
(3)烧结:烧结炉在氩气气氛下,先升温到200~600℃去除粘结剂,然后再升温至1550~1700℃烧结,即获得成品。
本发明使用UN微球和U3Si2粉末搭配,通过气氛保护下的成型和烧结过程,获得一种致密的UN/U3Si2复合燃料芯块,烧结后U3Si2充填在UN微球的间隙,形成连续相,达到预期目标组织。其铀密度和热导率均明显高于UO2芯块,能够提高燃料在事故工况下堆芯的传热,保证堆芯安全。
其中,所述步骤(1)的具体过程为:
(1a)筛选出粒径在50~100μm范围内的UN微球,选择粒径小于50μm的U3Si2粉末;
(1b)UN微球、U3Si2粉末、粘结剂按照比例球磨混合均匀;其中,U3Si2粉末的质量占比为25~35%,粘结剂的含量为0.3~0.8wt%。
进一步,所述粘结剂为PVA。
进一步,所述成型压机的保护气氛为氩气。
进一步,所述烧结炉内还放置有钽片或/和钽颗粒。
进一步,所述步骤(3)中升温到200~600℃后保温时间为1~3h,升温至1550~1700℃后保温时间为3~5h。
本发明与现有技术相比,具有如下的优点和有益效果:
1、本发明不仅仅能够达到使热导率随着温度升高而提高的效果,并且还能适用于水冷反应堆;
2、采用本发明方法烧结后,可使U3Si2充填在UN微球的间隙,形成连续相,达到预期目标组织,其铀密度和热导率均明显高于UO2芯块。
附图说明
此处所说明的附图用来提供对本发明实施例的进一步理解,构成本申请的一部分,并不构成对本发明实施例的限定。在附图中:
图1为U3Si2粉末的形貌图。
图2为烧结后的复合芯块的外观图。
具体实施方式
为使本发明的目的、技术方案和优点更加清楚明白,下面结合实施例和附图,对本发明作进一步的详细说明,本发明的示意性实施方式及其说明仅用于解释本发明,并不作为对本发明的限定。
实施例1
一种高铀密度复合燃料芯块的制备方法,包括:
(1)通过溶胶凝胶后碳热还原,再氮化可制备获得UN微球,过筛,筛选出粒径在50~100μm范围内的微球。通过熔炼破碎获得U3Si2粉末,球磨后过筛,筛选出粒径小于50μm的U3Si2粉末,其平均粒径20μm左右,粉末形貌见图1中所示。
将所选UN微球、U3Si2粉末按照比例混合,然后加入PVA作为粘结剂,球磨均匀。其中,U3Si2粉末的质量占比为28%,PVA含量约为0.8wt%,PVA以溶液形式加入到混合好的粉末中。
(2)在具有气氛保护的成型压机内成型,压制压力约为280MPa,手套箱内为氩气气氛,减少芯块氧化。成型过程使用开瓣模具,减少脱模过程中芯块与模壁的摩擦发热。
(3)芯块成型完成后,放入烧结炉,通入氩气气氛,升温至400℃保温平台,保温2h,以脱除芯块内的粘结剂,之后升温至1700℃烧结,烧结保温4h。烧结舟内放置钽片及钽颗粒,作为烧结吸氧剂。
通过上述工艺烧结后获得UN/U3Si2复合燃料芯块,密度达到了12.68g/cm3,即致密度92.5%T.D,如图2所示。经过检测,该UN/U3Si2复合燃料芯块的铀密度达到11.95g/cm3,高出UO2芯块铀密度20%以上。
实施例2
一种高铀密度复合燃料芯块的制备方法,包括:
(1)通过溶胶凝胶后碳热还原,再氮化可制备获得UN微球,过筛,筛选出粒径在50~100μm范围内的微球。通过熔炼破碎获得U3Si2粉末,球磨后过筛,筛选出粒径小于50μm的U3Si2粉末,其平均粒径20μm左右,粉末形貌见图1中所示。
将所选UN微球、U3Si2粉末按照比例混合,然后加入PVA作为粘结剂,球磨均匀。其中,U3Si2粉末的质量占比为32%,PVA含量约为0.6wt%,PVA以溶液形式加入到混合好的粉末中。
(2)在具有气氛保护的成型压机内成型,压制压力约为300MPa,手套箱内为氩气气氛,减少芯块氧化。成型过程使用开瓣模具,减少脱模过程中芯块与模壁的摩擦发热。
(3)芯块成型完成后,放入烧结炉,通入氩气气氛,升温至450℃保温平台,保温2h,以脱除芯块内的粘结剂,之后升温至1680℃烧结,烧结保温5h。烧结舟内放置钽片及钽颗粒,作为烧结吸氧剂。
通过上述工艺烧结后获得的UN/U3Si2复合燃料芯块,其密度达到了11.94g/cm3,即致密度94%T.D。经过检测,该UN/U3Si2复合燃料芯块的铀密度达到11.92g/cm3,高出UO2芯块铀密度20%以上。
实施例3
一种高铀密度复合燃料芯块的制备方法,包括:
(1)通过溶胶凝胶后碳热还原,再氮化可制备获得UN微球,过筛,筛选出粒径在50~100μm范围内的微球。通过熔炼破碎获得U3Si2粉末,球磨后过筛,筛选出粒径小于50μm的U3Si2粉末,其平均粒径20μm左右,粉末形貌见图1中所示。
将所选UN微球、U3Si2粉末按照比例混合,然后加入PVA作为粘结剂,球磨均匀。其中,U3Si2粉末的质量占比为30%,PVA含量约为0.4wt%,PVA以溶液形式加入到混合好的粉末中。
(2)在具有气氛保护的成型压机内成型,压制压力约为330MPa,手套箱内为氩气气氛,减少芯块氧化。成型过程使用开瓣模具,减少脱模过程中芯块与模壁的摩擦发热。
(3)芯块成型完成后,放入烧结炉,通入氩气气氛,升温至300℃保温平台,保温3h,以脱除芯块内的粘结剂,之后升温至1590℃烧结,烧结保温5h。烧结舟内放置钽片及钽颗粒,作为烧结吸氧剂。
通过上述工艺烧结后获得的UN/U3Si2复合燃料芯块的密度为12.7g/cm3,即致密度93.1%T.D.。经过检测,该UN/U3Si2复合燃料芯块的铀密度达到11.92g/cm3,高出UO2芯块铀密度20%以上。
实施例4
本实施例为实施例1-3的对照实施例,具体制备过程包括:
(1)通过溶胶凝胶后碳热还原,再氮化可制备获得UN微球,过筛,筛选出粒径在50~100μm范围内的微球。通过熔炼破碎获得U3Si2粉末,球磨后过筛,筛选出粒径在50~100μm范围内的U3Si2粉末。
将所选UN微球、U3Si2粉末按照比例混合,然后加入PVA作为粘结剂,球磨均匀。其中,U3Si2粉末的质量占比为23%,PVA含量约为0.5wt%,PVA以溶液形式加入到混合好的粉末中。
(2)在具有气氛保护的成型压机内成型,压制压力约为300MPa,手套箱内为氩气气氛,减少芯块氧化。成型过程使用开瓣模具,减少脱模过程中芯块与模壁的摩擦发热。
(3)芯块成型完成后,放入烧结炉,通入氩气气氛,升温至450℃保温平台,保温2h,以脱除芯块内的粘结剂,之后升温至1680℃烧结,烧结保温5h。烧结舟内放置钽片及钽颗粒,作为烧结吸氧剂。
通过上述工艺烧结后获得致密度80%T.D.的UN/U3Si2复合燃料芯块,存在较大的孔隙。经过检测,该UN/U3Si2复合燃料芯块的铀密度达到10.53g/cm3。
实施例5
本实施例为实施例1-3的对照实施例,具体制备过程包括:
(1)通过溶胶凝胶后碳热还原,再氮化可制备获得UN微球,过筛,筛选出粒径在100~200μm范围内的微球。通过熔炼破碎获得U3Si2粉末,球磨后过筛,筛选出粒径在100μm以内的U3Si2粉末,U3Si2粉末的平均粒径约为50μm。
将所选UN微球、U3Si2粉末按照比例混合,然后加入PVA作为粘结剂,球磨均匀。其中,U3Si2粉末的质量占比为28%,PVA含量约为0.5wt%,PVA以溶液形式加入到混合好的粉末中。
(2)在具有气氛保护的成型压机内成型,压制压力约为400MPa,手套箱内为氩气气氛,减少芯块氧化。成型过程使用开瓣模具,减少脱模过程中芯块与模壁的摩擦发热。
(3)芯块成型完成后,放入烧结炉,通入氩气气氛,升温至650℃保温平台,保温1h,以脱除芯块内的粘结剂,之后升温至1750℃烧结,烧结保温3h。烧结舟内放置钽片及钽颗粒,作为烧结吸氧剂。
通过上述工艺烧结后获得的是烧熔坍塌甚至变形的UN/U3Si2复合燃料芯块。
以上所述的具体实施方式,对本发明的目的、技术方案和有益效果进行了进一步详细说明,所应理解的是,以上所述仅为本发明的具体实施方式而已,并不用于限定本发明的保护范围,凡在本发明的精神和原则之内,所做的任何修改、等同替换、改进等,均应包含在本发明的保护范围之内。
Claims (10)
1.一种高铀密度复合燃料芯块,其特征在于,包括:25~35wt%的U3Si2粉末和65~75wt%的UN微球。
2.根据权利要求1所述的一种高铀密度复合燃料芯块,其特征在于,所述UN微球的粒径为50~100μm,U3Si2粉末的粒径小于50μm。
3.根据权利要求2所述的一种高铀密度复合燃料芯块,其特征在于,所述U3Si2粉末的平均粒径为15~25μm。
4.根据权利要求1所述的一种高铀密度复合燃料芯块,其特征在于,组成该芯块的原料中还添加有原料0.3~0.8wt%的粘结剂,所述粘结剂为PVA。
5.一种高铀密度复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,包括:
(1)粉末处理:将U3Si2粉末、UN微球混合后,加入粘结剂球磨均匀;
(2)成型:在具有气氛保护的成型压机内成型,成型压机内的压制压力为250~350MPa;
(3)烧结:烧结炉在氩气气氛下,先升温到200~600℃去除粘结剂,然后再升温至1550~1700℃烧结,即获得成品。
6.根据权利要求5所述的一种高铀密度复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述步骤(1)的具体过程为:
(1a)筛选出粒径在50~100μm范围内的UN微球,选择粒径小于50μm的U3Si2粉末;
(1b)UN微球、U3Si2粉末、粘结剂按照比例球磨混合均匀;其中,U3Si2粉末的质量占比为25~35%,粘结剂的含量为0.3~0.8wt%。
7.根据权利要求5所述的一种高铀密度复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述粘结剂为PVA。
8.根据权利要求5所述的一种高铀密度复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述成型压机的保护气氛为氩气。
9.根据权利要求5所述的一种高铀密度复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述烧结炉内还放置有钽片或/和钽颗粒。
10.根据权利要求5所述的一种高铀密度复合燃料芯块的制备方法,其特征在于,所述步骤(3)中升温到200~600℃后保温时间为1~3h,升温至1550~1700℃后保温时间为3~5h。
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