CN113816749B - 一种高密度U3Si2燃料的制备方法 - Google Patents

一种高密度U3Si2燃料的制备方法 Download PDF

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Abstract

本发明涉及一种高密度U3Si2燃料的制备方法，其包括提供铀粉和硅粉；将铀粉和硅粉混合后通过研磨形成微米级以下尺寸的第一粉料；将第一粉料压制成第一坯体，升温烧结制得第二坯体；将第二坯体进行表面除杂，通过破碎、研磨制成微米级以下尺寸的第二粉料，随后将该粉料压制成第三坯体；将第三坯体放入烧结模具中，升温烧结制得高密度的高相纯度的U3Si2燃料。本发明采用多元两相加压反应，采用快速升温高温加压反应操作，不仅解决了传统液相反应产物杂相多的问题，还克服了传统多元两相反应热处理时间长、易引入杂质以及产物孔隙率大等不足，提高了U3Si2燃料的密度和纯度，有利于提升U3Si2燃料性能。

Description

一种高密度U3Si2燃料的制备方法
技术领域
本发明涉及核燃料，更具体地涉及一种高密度U3Si2燃料的制备方法。
背景技术
追求高铀密度和高热导率是先进核燃料研发的目标之一。高铀密度能够减少堆换料周期，提高了堆的经济性。高热导率减少燃料中心温度，降低燃料运行温度，提高了堆的安全性。U3Si2比传统UO2具有更高的密度和热导率，可作为一种候选的先进燃料，已引起各国广泛关注。
不同的制备方法影响U3Si2结构和性能。目前，已报道的U3Si2制备主要包括熔炼法和粉末冶金法。熔炼法通过铀和硅在U3Si2熔点以上温度进行液相反应生成U3Si2，但制得U3Si2锭易产生多种杂相如U3Si、USi和U等。为了避免上述杂相出现，粉末冶金法由此发展起来，该法通过铀粉和硅粉在U3Si2熔点以下温度进行多元两相(固液和固固)反应制备U3Si2芯块。而高的孔隙率、氧污染以及热处理时间长是粉末冶金法亟待解决的问题。综上所述，现有方法难以制备出高质量U3Si2，从而影响了其性能，阻碍了其规模化生产。
CN110993134A公开了一种U3Si2合金燃料的制备方法，由于添加烧结剂(如硬脂酸酯)和用氢化铀作为原料，需经过多步热处理，分别进行脱脂去除有机烧结剂以及加热脱氢得到金属铀，随后继续加热使铀和硅反应生成铀硅化合物，进一步热处理该铀硅化合物得到U3Si2。具体地，首先在 400～600℃保温1～18h(脱脂脱氢)，接着以较低升温速率0.5～5℃/min保温 0.5～8h(第一次合金化生成铀硅化合物)，然后以较低升温速率0.5～10℃/min 保温2～18h(二次合金化生成U3Si2)。其是将所有原料压成坯体后再脱脂和脱氢，为了避免脱脂和脱氢过程中气体释放造成坯体碎裂，需要以低升温速率缓慢升温。此外，其烧结过程中，由于未烧结坯体中存在较多孔隙以及多元铀硅化合物，因此也需要更长保温时间使坯体合金化和致密化。
Journal of Nuclear Materials 383(2008)196-200报道了Development ofpowder metallurgy technique for synthesis of U3Si2 dispersoid，采用真空热处理，时间至少需要5h，且所得U3Si2样品被部分氧化和具有较低密度(含大量孔隙)，且从其XRD可知其结晶度较低。
发明内容
为了解决上述现有技术中的制备过程中热处理时间长、相纯度较低、密度较低等问题，本发明提供一种高密度U3Si2燃料的制备方法。
根据本发明的高密度U3Si2燃料的制备方法，其包括如下步骤：S1，提供铀粉和硅粉；S2，将铀粉和硅粉混合后通过研磨形成微米级以下尺寸的第一粉料；S3，将第一粉料压制成第一坯体，以6～10℃/min的升温速率，将温度升至800～1550℃，保温10min～2h，烧结制得第二坯体；S4，将第二坯体进行表面除杂，通过破碎、研磨制成微米级以下尺寸的第二粉料，随后将该粉料压制成第三坯体；S5，将第三坯体放入烧结模具中，以20～300℃/min的升温速率，将温度升至1000～1400℃，保温10～30min，向第三坯体轴向施加 10～90MPa的恒定压力，烧结制得高密度的高相纯度的U3Si2燃料。
本发明的步骤S3采用较快的升温速率和较短的保温时间，一方面使铀硅反应生成主要物相为低结晶度U3Si2的第二坯体，其含有少量未反应的铀和硅，一方面使坯体密实便于去除表面杂质；步骤S5同样采用较快的升温速率和较短的保温时间并通过恒定压力处理第三坯体，提高了U3Si2结晶度和致密化，同时也可以快速使未反应铀和硅反应生成U3Si2，极大提高了U3Si2坯体的相纯度。应该理解，本发明的步骤S3和步骤S5的快速升温高温(加压) 反应操作可以避免现有技术中的长时间加热使得气氛中微量氧与铀反应造成氧污染的问题。
优选地，所述步骤S1包括：通过铀块氢化脱氢制备铀粉。优选地，铀块氢化温度为200～300℃，脱氢温度为450～600℃。应该理解，氢化温度低于 200℃，氢化速度慢；氢化温度高于300℃，会造成部分氢化铀脱氢，附着在铀块表面，抑制了氢化反应；脱氢温度低于450℃，脱氢速度慢；氢化温度高于600℃，会造成部分氢化铀脱氢过快，附着在氢化铀块表面，抑制了脱氢反应。优选地，制备铀粉的相关操作均在氩气气氛下的手套箱内进行，手套箱气氛中水氧含量低于1ppm。应该理解，如果手套箱气氛中水氧控制不达标，会使得铀粉部分氧化，从而引入到产物中。优选地，所述步骤S1中的硅粉粒径为10nm～100μm。
优选地，所述步骤S2中的铀粉和硅粉按照一定的化学计量比混合，为便于定量，以硅的摩尔百分含量计，硅的摩尔百分含量为40％～40.2％。应该理解，要得到纯相U3Si2产物，铀和硅比例为3：2。由于硅蒸气压较低，起始原料在真空和高温条件下易于损失，造成产物中硅含量偏低。因此，需要适当增加原料中硅含量来解决该问题。优选地，所述步骤S2中的研磨操作温度为-60～25℃。应该理解，该低温研磨操作可以避免铀粉与气氛中微量氧在研磨产生热量的情况下进行反应。优选地，所述步骤S2中的第一粉料为50μm以下粉末。进一步，获取该尺寸粉料的具体操作为，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集备用。
优选地，所述步骤S3在高温炉中进行，包括：将第一坯体用金属保护套包裹严实后放入高温炉中，烧制成多孔的第二坯体。优选地，金属保护套为耐高温、不易与第一粉料反应且具高温吸氧性材质，优选金属钽和钛。具体地，所述步骤S3包括：以6～10℃/min的升温速率，将温度升至1400～1550℃，保温1～2h，烧制环境在氩气气氛或真空条件下。更优选地，所述步骤S3包括：以8～10℃/min的升温速率，将温度升至1450～1550℃，保温1～1.5h。
优选地，所述步骤S3在烧结炉中进行，包括：将第一坯体置于烧结模具中，在烧结炉中向该坯体轴向施加恒定压力，升温烧结，制得低孔隙的第二坯体。具体地，所述步骤S3包括：以6～10℃/min的升温速率，将温度升至800～1400℃，保温10～60min，向第一坯体轴向施加1～30MPa的恒定压力，烧制环境在氩气气氛或真空条件下。优选地，烧结模具的材质为石墨或钛或钽。优选地，烧结炉的加热方式为低压大电流加热，感应加热和放电等离子加热中一种。更优选地，所述步骤S3包括：以8～10℃/min的升温速率，将温度升至1100～1400℃，保温10～60min，向第一坯体轴向施加10～30MPa的恒定压力。
优选地，所述步骤S4中表面除杂，具体为通过表面打磨，使第二坯体表面呈现金属色泽，去除掉少量氧化物和其它杂质。优选地，所述步骤S4中的研磨操作温度为-60～25℃。应该理解，该低温研磨操作可以避免铀粉与气氛中微量氧在研磨产生热量的情况下进行反应。优选地，所述步骤S4中的第二粉料为50μm以下粉末。进一步，获取该尺寸粉料的具体操作为，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集备用。
优选地，所述步骤S5中烧结炉气氛为真空或氩气气氛。优选地，烧结模具的材质为石墨或钛或钽。优选地，烧结炉的加热方式为低压大电流加热，感应加热和放电等离子加热中一种。更优选地，所述步骤S5包括：以 100～300℃/min的升温速率，将温度升至1200～1400℃，保温10～30min，向第三坯体轴向施加10～90MPa的恒定压力。更优选地，所述步骤S5包括：以 200～300℃/min的升温速率，将温度升至1300～1400℃，保温10～20min，向第三坯体轴向施加30～90MPa的恒定压力。
优选地，高密度U3Si2的理论密度为96.4％～99.1％。更优选地，高密度 U3Si2的理论密度为97.3％～99.1％。更优选地，高密度U3Si2的理论密度为 97.8％～99.1％。更优选地，高密度U3Si2的理论密度为98.2％～99.1％。更优选地，高密度U3Si2的理论密度为98.8％～99.1％。
根据本发明的高密度U3Si2燃料的制备方法，采用高活性金属铀粉作为原料且未采用添加剂烧结剂，因此，不需要对坯体进行脱脂和脱氢操作，从而减少了热处理操作流程和保温时间。此外，本发明采用多元二相加压反应，不仅提高了反应速率还缩短了致密化时间。本发明采用多元两相加压反应，采用快速升温高温加压反应操作，不仅解决了传统液相反应(熔炼法)产物杂相多的问题，还克服了传统多元两相反应(粉末冶金法)热处理时间长(至少需要十几个小时)、易引入杂质(如微量氧)以及产物孔隙率大等不足，提高了U3Si2燃料的密度和纯度，有利于提升U3Si2燃料性能。特别地，本发明的多元两相加压反应与常规的加压操作不同。如常规的加压烧结，通常是采用结晶度高原料，烧结过程只涉及缩短同种物质内晶粒和晶粒之间距离，不涉及两种物质的反应，与本发明中温度和压力协同作用下多元两相反应有着本质区别。进一步，本发明所述方法极大地缩短了工艺周期，可以降低生产成本，方便扩大生产。
具体实施方式
以下结合具体实施例，对本发明做进一步说明。应理解，以下实施例仅用于说明本发明而非用于限制本发明的范围，本发明可以许多不同的形式来实现，并不限于本文所描述的实施例。相反地，提供这些实施例的目的是使对本发明的公开内容更加透彻全面。
实施例1
在手套箱内(水、氧含量低于1ppm)，将铀块分别经过200℃氢化和 450℃脱氢制得铀粉。选取10nm硅粉为硅原料。
将上述铀粉和硅粉混合(硅的摩尔百分比为40％)，进行研磨(研磨温度为-60℃)，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨 (研磨温度为-60℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第一粉料。
将上述第一粉料压制成第一坯体，用钽保护套包裹严实后放入高温炉中，氩气气氛下，升温速率为6℃/min，温度为1400℃，保温时间为1h，烧制成多孔的第二坯体。
将第二坯体进行表面除杂(使第二坯体表面呈现金属色泽，去除掉少量氧化物和其它杂质)，进行破碎和研磨(研磨温度为-60℃)，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨(研磨温度为-60℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第二粉料，随后将该粉料压制成第三坯体。
将第三坯体放入钛烧结模具中，在烧结炉中向该坯体轴向施加10MPa 压力，氩气气氛下，采用感应加热方式，升温速率优选为20℃/min，温度优选为1000℃，保温时间优选为30min，制得U3Si2燃料。
密度测试结果表明所得燃料达到U3Si2理论密度96.4％，XRD结果表明未观测到其他物相，为高纯相U3Si2。
实施例2
在手套箱内(水、氧含量低于1ppm)，将铀块分别经过210℃氢化和 460℃脱氢制得铀粉。选取50nm硅粉为硅原料。
将上述铀粉和硅粉混合(硅的摩尔百分比为40％)，进行研磨(研磨温度为-40℃)，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨 (研磨温度为-40℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第一粉料。
将上述第一粉料压制成第一坯体，放入钽烧结模具中，在烧结炉中向该坯体轴向施加1MPa压力，氩气气氛下，采用低压大电流加热方式，升温速率优选为6℃/min，温度优选为1400℃，保温时间优选为60min，烧制成低孔隙的第二坯体。
将第二坯体进行表面除杂(使第二坯体表面呈现金属色泽，去除掉少量氧化物和其它杂质)，进行破碎和研磨(研磨温度为-40℃)，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨(研磨温度为-40℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第二粉料，随后将该粉料压制成第三坯体。
将第三坯体放入钽烧结模具中，在烧结炉中向该坯体轴向施加30MPa 压力，真空条件下，采用低压大电流加热方式，升温速率优选为50℃/min，温度优选为1050℃，保温时间优选为30min，制得U3Si2燃料。
密度测试结果表明所得燃料达到U3Si2理论密度97.3％，XRD结果表明未观测到其他物相，为高纯相U3Si2。
实施例3
在手套箱内(水、氧含量低于1ppm)，将铀块分别经过220℃氢化和 480℃脱氢制得铀粉。选取0.2μm硅粉为硅原料。
将上述铀粉和硅粉按照混合(硅的摩尔百分比为40.1％)，进行研磨(研磨温度为-20℃)，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨(研磨温度为-20℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第一粉料。
将上述第一粉料压制成第一坯体，放入钛烧结模具中，在烧结炉中向该坯体轴向施加10MPa压力，真空条件下，采用感应加热方式，升温速率优选为8℃/min，温度优选为1100℃，保温时间优选为60min，烧制成低孔隙的第二坯体。
将第二坯体进行表面除杂(使第二坯体表面呈现金属色泽，去除掉少量氧化物和其它杂质)，进行破碎和研磨(研磨温度为-20℃)，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨(研磨温度为-20℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第二粉料，随后将该粉料压制成第三坯体。
将第三坯体放入钛烧结模具中，在烧结炉中向该坯体轴向施加30MPa 压力，氩气气氛下，采用感应加热方式，升温速率优选为80℃/min，温度优选为1200℃，保温时间优选为30min，制得U3Si2燃料。
密度测试结果表明所得燃料达到U3Si2理论密度97.8％，XRD结果表明未观测到其他物相，为高纯相U3Si2。
实施例4
在手套箱内(水、氧含量低于1ppm)，将铀块分别经过230℃氢化和 500℃脱氢制得铀粉。选取1μm硅粉为硅原料。
将上述铀粉和硅粉混合(硅的摩尔百分比为40.2％)，进行研磨(研磨温度为0℃)，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨(研磨温度为0℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第一粉料。
将上述第一粉料压制成第一坯体，用钛保护套包裹严实后放入高温炉中，升温速率为8℃/min，温度为1450℃，保温时间为1.5h，烧制环境在真空条件下，烧制成多孔的第二坯体。
将第二坯体进行表面除杂(使第二坯体表面呈现金属色泽，去除掉少量氧化物和其它杂质)，进行破碎和研磨(研磨温度为0℃)，将研磨后粉料过 50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨(研磨温度为0℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第二粉料，随后将该粉料压制成第三坯体。
将第三坯体放入钽烧结模具中，在烧结炉中向该坯体轴向施加30MPa 压力，氩气气氛下，采用低压大电流加热方式，升温速率优选为100℃/min，温度优选为1300℃，保温时间优选为20min，制得U3Si2燃料。
密度测试结果表明所得燃料达到U3Si2理论密度98.2％，XRD结果表明未观测到其他物相，为高纯相U3Si2。
实施例5
在手套箱内(水、氧含量低于1ppm)，将铀块分别经过280℃氢化和 550℃脱氢制得铀粉。选取50μm硅粉为硅原料。
将上述铀粉和硅粉混合(硅的摩尔百分比为40.2％)，进行研磨(研磨温度为10℃)，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨(研磨温度为10℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第一粉料。
将上述第一粉料压制成第一坯体，放入石墨烧结模具中，在烧结炉中向该坯体轴向施加30MPa压力，真空条件下，采用放电等离子加热方式，升温速率优选为10℃/min，温度优选为800℃，保温时间优选为10min，烧制成低孔隙的第二坯体。
将第二坯体进行表面除杂(使第二坯体表面呈现金属色泽，去除掉少量氧化物和其它杂质)，进行破碎和研磨(研磨温度为10℃)，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨(研磨温度为10℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第二粉料，随后将该粉料压制成第三坯体。
将第三坯体放入石墨烧结模具中，在烧结炉中向该坯体轴向施加 30MPa压力，真空条件下，采用放电等离子加热方式，升温速率优选为 200℃/min，温度优选为1300℃，保温时间优选为30min，制得U3Si2燃料。
密度测试结果表明所得燃料达到U3Si2理论密度98.8％，XRD结果表明未观测到其他物相，为高纯相U3Si2。
实施例6
在手套箱内(水、氧含量低于1ppm)，将铀块分别经过300℃氢化和 600℃脱氢制得铀粉。选取100μm硅粉为硅原料。
将上述铀粉和硅粉混合(硅的摩尔百分比为40％)，进行研磨(研磨温度为25℃)，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨 (研磨温度为25℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第一粉料。
将上述第一粉料压制成第一坯体，用钽保护套包裹严实后放入高温炉中，升温速率为10℃/min，温度为1550℃，保温时间为1h，烧制环境在氩气气氛或真空条件下，烧制成多孔的第二坯体。
将第二坯体进行表面除杂(使第二坯体表面呈现金属色泽，去除掉少量氧化物和其它杂质)，进行破碎和研磨(研磨温度为25℃)，将研磨后粉料过50μm孔的网筛，收集未通过筛孔粉料继续研磨(研磨温度为25℃)。重复上述步骤，直至所有粉料通过筛孔并收集作为第二粉料，随后将该粉料压制成第三坯体。
将第三坯体放入石墨烧结模具中，在烧结炉中向该坯体轴向施加 90MPa压力，真空条件下，采用放电等离子加热方式升温速率优选为 300℃/min，温度优选为1400℃，保温时间优选为10min，制得U3Si2燃料。密度测试结果表明所得燃料达到U3Si2理论密度99.1％，XRD结果表明未观测到其他物相，为高纯相U3Si2。
以上所述的，仅为本发明的较佳实施例，并非用以限定本发明的范围，本发明的上述实施例还可以做出各种变化。即凡是依据本发明申请的权利要求书及说明书内容所作的简单、等效变化与修饰，皆落入本发明专利的权利要求保护范围。本发明未详尽描述的均为常规技术内容。

Claims (5)

1.一种高密度U3Si2燃料的制备方法，其特征在于，该制备方法采用多元两相加压反应并包括如下步骤：
S1，提供铀粉和硅粉；
S2，将铀粉和硅粉混合后通过研磨形成微米级以下尺寸的第一粉料；
S3，将第一粉料压制成第一坯体，将第一坯体置于烧结模具中，在真空或氩气气氛下，以6~10℃/min的升温速率，将温度升至800~1400℃，保温10min~60min，向第一坯体轴向施加1~30MPa的恒定压力，烧结制得低孔隙的第二坯体，该第二坯体的主要物相为低结晶度U3Si2，该第二坯体含有少量未反应的铀和硅；
S4，将第二坯体进行表面除杂，通过破碎、研磨制成微米级以下尺寸的第二粉料，随后将该粉料压制成第三坯体；
S5，将第三坯体放入烧结模具中，在真空或氩气气氛下，以20~300℃/min的升温速率，将温度升至1000~1400℃，保温10~30min，向第三坯体轴向施加10~90MPa的恒定压力，烧结制得高密度的高相纯度的U3Si2燃料。
2.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S2中的铀粉和硅粉的混合物中的硅的摩尔百分含量为40%~40.2%。
3.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S2和S4中的研磨操作温度为-60~25℃。
4.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，所述步骤S2和S4中的微米级以下尺寸是50μm以下。
5.根据权利要求1所述的制备方法，其特征在于，高密度U3Si2的理论密度为96.4%~99.1%。
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