CN109328184B - 陶瓷烧结体 - Google Patents

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Abstract

在陶瓷烧结体中，在提高耐久性的同时抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生。一种陶瓷烧结体，其特征在于，包含：氧化铝以及由M13‑ XM2XM35O12表示的化合物，陶瓷烧结体中的化合物的体积比例为3％～70％，铝与M2的复合氧化物相对于化合物的XRD强度比小于0.05，陶瓷烧结体中包含的氧化铝的平均粒径为0.30(μm)～3.00(μm)。M1为选自Sc、Y和镧系元素中的至少一种，M2为选自除了M1中所选择的镧系元素以外的镧系元素中的至少一种，M3为Al或Ga中的至少一种，X为0.003～0.500。

Description

陶瓷烧结体
技术领域
本发明涉及陶瓷烧结体。
背景技术
在将发光二极管(LED：Light Emitting Diode)、半导体激光器(LD：Laser Diode)等作为光源的照明中，已知例如如下构成：通过使蓝色LED、蓝色LD的光透射过发出与蓝色为互补色的光的荧光体，从而得到白色光。作为荧光体，能够使用树脂、玻璃等，近年来，由于光源的高亮度化而存在荧光体高温化的倾向，耐热性高的陶瓷烧结体作为荧光体受到瞩目。例如，包含在钇铝石榴石(YAG)中添加了铈(Ce)的陶瓷烧结体的荧光体显示出黄色的荧光，因此用于与蓝色LED、蓝色LD组合而得到白色光。在专利文献1中记载了在氧化铝(Al2O3)基质相中具备由YAG：Ce表示的荧光相的陶瓷烧结体。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2014-132084号公报
发明内容
发明所要解决的问题
在专利文献1记载的技术中，为了抑制制造陶瓷烧结体时因烧制引起的Ce挥发导致产生色度偏差，在陶瓷烧结体中混杂了作为与基质相和荧光相不同的第三成分的CeAl11O18相。但是，混杂的CeAl11O18相吸收光，因此存在荧光体的发光强度降低的担忧。另一方面，为了抑制发光强度的降低而使荧光体变薄时，存在荧光体的耐久性降低的担忧。这样的问题不限于混杂有CeAl11O18相的陶瓷烧结体，在混杂有其它第三成分(例如，CeAlO3、NdAl11O18等)的陶瓷烧结体中也同样存在该问题。因此，需要一种技术，该技术能够在用于发出与蓝色LED或蓝色LD光为互补色的光的荧光体的陶瓷烧结体中，在提高耐久性的同时抑制发光强度的降低和色度偏差的产生。
用于解决问题的手段
本发明是为了解决上述问题而做出的，能够通过以下方式实现。
(1)根据本发明的一个方式提供一种陶瓷烧结体。该陶瓷烧结体的特征在于，包含氧化铝(Al2O3)以及由M13-XM2XM35O12表示的化合物；所述陶瓷烧结体中的所述化合物的体积比例为3％以上且70％以下；所述陶瓷烧结体中的铝(Al)与所述M2的复合氧化物相对于所述化合物的X射线衍射强度比小于0.05；所述陶瓷烧结体中包含的氧化铝(Al2O3)的平均粒径为0.30(μm)以上且3.00(μm)以下。其中，所述M1为选自钪(Sc)、钇(Y)和镧系元素中的至少一种；所述M2为选自除了所述M1中所选择的镧系元素以外的镧系元素中的至少一种；所述M3为铝(Al)和镓(Ga)中的至少一种；所述X为0.003以上且0.500以下。若为这种方式的陶瓷烧结体，则能够在提高耐久性的同时抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生。
(2)上述方式的特征可以在于，所述M1为选自钪(Sc)、钇(Y)、钆(Gd)、铽(Tb)、铒(Er)、镱(Yb)、镥(Lu)中的至少一种；所述M2选自铈(Ce)、铕(Eu)、铽(Tb)、镱(Yb)且为除了所述M1中所选择的元素以外的至少一种。若为这种方式的陶瓷烧结体，则能够在提高耐久性的同时进一步抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生。
(3)上述方式的特征可以在于，所述M1为钇(Y)。若为这种方式的陶瓷烧结体，则能够在提高耐久性的同时进一步抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生。
(4)上述方式的特征可以在于，所述M2为铈(Ce)。若为这种方式的陶瓷烧结体，则能够在提高耐久性的同时进一步抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生。
(5)上述方式的特征可以在于，所述M3为铝(Al)。若为这种方式的陶瓷烧结体，则能够在提高耐久性的同时进一步抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生。
(6)上述方式的特征可以在于，所述M1为钇(Y)；所述M2为铈(Ce)；所述M3为铝(Al)。若为这种方式，则能够提供能够在提高耐久性的同时进一步抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生的陶瓷烧结体。
本发明除了作为上述陶瓷烧结体的方式以外，还可以通过例如陶瓷烧结体的制造方法、包含陶瓷烧结体的发光体等荧光材料、具备荧光材料的光波长变换器等各种方式来实现。
附图说明
图1是示出陶瓷烧结体的制造方法的工序图。
图2是示出实验1的结果的图。
图3是示出实验2的结果的图。
图4是示出实验3的结果的图。
图5是示出实验4的结果的图。
图6是示出实验5的结果的图。
具体实施方式
A.陶瓷烧结体的构成：A1.陶瓷烧结体的组成：本实施方式的陶瓷烧结体包含氧化铝(Al2O3)以及下述(1)式的组成的化合物。M13-XM2XM35O12…式(1)在此，M1为选自钪(Sc)、钇(Y)和镧系元素中的至少一种元素，M2为选自除了M1中所选择的镧系元素以外的镧系元素中的至少一种元素，元素M3为铝(Al)和镓(Ga)中的至少一种元素。需要说明的是，M1也可以称为选自稀土元素中的至少一种。
陶瓷烧结体中所包含的由上述(1)式表示的化合物具有蓝色光的透射率高的特性。这是因为，由上述(1)式表示的化合物具有所谓石榴石结构，石榴石结构为立方晶系，因此不具备光学各向异性。另外，由上述(1)式表示的化合物被蓝色光激发，由此显示出绿色～黄色～橙色的荧光。在将石榴石结构(由上述(1)式表示的化合物)的M1的一部分位点置换为成为发光中心的M2时变得显示出各种荧光，这是因为M2为选自除了M1中所选择的镧系元素之外的镧系元素中的至少一种。需要说明的是，M1为选自钪(Sc)、钇(Y)和镧系元素中的至少一种，M2为选自除了M1中所选择的镧系元素以外的镧系元素中的至少一种，因此M2容易置换到M1位点处。因此，对于由上述(1)式表示的化合物而言，发光效率高。
陶瓷烧结体中包含的氧化铝(Al2O3)的可见光的吸收少，因此有助于提高陶瓷烧结体的发光强度。另外，氧化铝(Al2O3)的导热性高，因此还有助于陶瓷烧结体的耐热性，并且氧化铝(Al2O3)的强度高，因此还有助于陶瓷烧结体的耐久性。因此，包含氧化铝(Al2O3)以及由上述(1)式表示的化合物的陶瓷烧结体的耐热性和耐久性优良。
上述(1)式的系数X为0.003以上且0.500以下。系数X为0.003以上时，M2的比例变高，因此陶瓷烧结体显示出充分的荧光。另外，系数X为0.500以下时，陶瓷烧结体不易包含与氧化铝和由上述(1)式表示的化合物不同的第三成分，因此能够抑制第三成分导致的陶瓷烧结体的发光强度的降低。需要说明的是，第三成分是指例如CeAl11O18等复合氧化物。以下，为了简化说明，将陶瓷烧结体包含氧化铝(Al2O3)和上述(1)式的组成的化合物的情况，M1、M2、M3选自上述元素的情况，和系数X为0.003以上且0.500以下的情况也统称为“条件(1)”。
需要说明的是，从进一步抑制陶瓷烧结体的发光强度的降低以及色度偏差的产生的观点考虑，在由上述(1)式表示的化合物中，M1更优选为选自钪(Sc)、钇(Y)、钆(Gd)、铽(Tb)、铒(Er)、镱(Yb)、镥(Lu)中的至少一种。另外，M2更优选为选自铈(Ce)、铕(Eu)、铽(Tb)、镱(Yb)且为除了M1中所选择的元素以外的至少一种。需要说明的是，色度偏差是指，在用蓝色光照射到陶瓷烧结体上时，透射过的光的色度的X方向的偏差(ΔCIEx)。
另外，从进一步抑制陶瓷烧结体的发光强度的降低以及色度偏差的产生的观点考虑，M1更优选为钇(Y)。另外，M2更优选为铈(Ce)。另外，M3更优选为铝(Al)。
另外，由上述(1)式表示的化合物的组成更优选M1为钇、M2为铈(Ce)、M3为铝(Al)。这是因为能够提供能够在提高耐久性的同时进一步抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生并且发出黄色光的陶瓷烧结体，并且适合作为用于将蓝色LED、蓝色LD组合而得到白色光的荧光体。
A2.化合物的体积比例：陶瓷烧结体中的由上述(1)式表示的化合物的体积比例(体积％)为3％以上且70％以下(条件(2))。体积比例为3％以上时，陶瓷烧结体显示充分的发光。体积比例为70％以下时，能够抑制陶瓷烧结体的导热性的降低，并且在将陶瓷烧结体用作作为蓝色LED或蓝色LD的互补色的荧光体的情况下，能够抑制由于荧光体高温化导致产生温度消光的情况。
A3.复合氧化物相对于化合物的X射线衍射强度比：陶瓷烧结体中铝(Al)与M2的复合氧化物相对于由上述(1)式表示的化合物的XRD(X-ray Diffraction：X射线衍射)强度比小于0.05(条件(3))。XRD强度比小于0.05时，复合氧化物相对于由上述(1)式表示的化合物的量充分少，因此能够抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生。需要说明的是，也可以说XRD强度比小于0.05的陶瓷烧结体实质上不包含复合氧化物。在后面详细叙述XRD强度比。
A4.氧化铝的平均粒径：陶瓷烧结体中包含的氧化铝(Al2O3)的平均粒径为0.3(μm)以上且3.00(μm)以下(条件(4))。在氧化铝(Al2O3)平均粒径在上述范围内时，能够抑制陶瓷烧结体的发光强度的降低以及色度偏差的产生。平均粒径小于0.3(μm)时，透射过陶瓷烧结体的光的量增加，LED光或LD光的扩散变得不充分，从而有可能产生色度偏差。另外，平均粒径大于3.00(μm)时，在陶瓷烧结体中，光过度地散射，透射过陶瓷烧结体的光的量减少，从而发光强度有可能降低。以下，对分析陶瓷烧结体的上述条件(1)～(4)的方法进行说明。
B.陶瓷烧结体的分析：B1.陶瓷烧结体的组成：可以如下所述地分析陶瓷烧结体的组成。首先，使用XRF(X射线荧光(X-ray Fluorescence)，XRF)鉴定陶瓷烧结体中包含的元素。接着，使用XRD鉴定陶瓷烧结体中包含的化合物。以这样的方式，能够分析出陶瓷烧结体包含氧化铝(Al2O3)以及由上述(1)式表示的化合物以及系数X为0.003以上且0.500以下。需要说明的是，也可以使用SEM-EDX(扫描电子显微镜(Scanning Electron Microscope)/能量色散X射线谱(Energy Dispersive X-ray Spectroscopy))来分析陶瓷烧结体的组成。
B2.化合物的体积比例：可以如下所述地分析并算出陶瓷烧结体中由上述(1)式表示的化合物的体积比例。首先，对陶瓷烧结体的截面进行镜面研磨，然后实施蚀刻，然后使用SEM-EDX观察截面，并鉴定截面上的各晶粒的组成。将截面例如扩大为1万倍而进行观察。接着，使用图像分析软件(三谷商事株式会社制造的WinRoof)算出所观察的SEM图像中化合物所占的面积A以及除了化合物以外的成分所占的面积B。基于算出的值算出A/(A+B)，使用图像分析软件将该二维截面的面积比换算为体积比例。在截面的任意5个视场中进行该计算，由其平均值算出陶瓷烧结体中的化合物的体积比例。
B3.复合氧化物相对于化合物的XRD强度比：可以如下所述地分析并算出铝(Al)与M2的复合氧化物相对于由上述(1)式表示的化合物的XRD强度比R。首先，使用XRD分析陶瓷烧结体。从分析结果并根据下述(2)式算出铝(Al)与M2的复合氧化物相对于由上述(1)式表示的化合物的XRD强度比。
R＝P1/P2…式(2)
在此，P1是通过XRD测定得到的峰，示出了表示铝(Al)与M2的复合氧化物的峰中显示出最高强度的峰(主峰)的强度。P2是利用XRD测定得到的峰，示出了由上述(1)式表示的化合物的峰中显示出最高强度的峰(主峰)的强度。在利用XRD进行的测定中，使用CuKα射线作为X射线源，读取2θ值的衍射图案。将连结衍射图案中的不存在峰的点而得的线作为基线，将从各峰的峰顶划出的垂线上从峰顶到与基线相交的点的线段的长度作为各峰的强度。“不存在峰的点”是指XRD图中的所谓基线上的点。利用XRD进行的测定通常包含一定水平的噪声等，因此在不存在峰的(无衍射点)位置处也显示出显著水平的衍射X射线强度。因此，可以从测定强度减去噪声、背景等不是来自衍射点的信号，将其作为基线。可以利用纳入测定设备中的计算来求出基线。
B4.氧化铝(Al2O3)的平均粒径：可以如下所述地算出氧化铝(Al2O3)的平均粒径(平均晶体粒径)。首先，对陶瓷烧结体的截面进行镜面研磨，然后实施热蚀刻，然后使用SEM-EDX观察截面，并鉴定截面上的各晶粒的组成。接着，使用线截法(線インターセプト法)算出氧化铝的平均粒径。具体而言，在SEM图像中任意地划出直线，测定作为该直线横穿的对象的晶粒中各个氧化铝晶粒的粒径，从而算出氧化铝晶粒的粒径的总和。在任意5个视场中进行该计算，合计测定200个以上的粒径。由5个视场中的粒径的总和以及测定对象的粒子的数量算出氧化铝的平均粒径。
C.陶瓷烧结体的制造方法：图1是示出陶瓷烧结体的制造方法的工序图。在陶瓷烧结体的制造中，首先准备陶瓷烧结体的原料粉末(步骤S10)。在步骤S10中，准备氧化铝粉末以及用于形成由上述(1)式表示的化合物的粉末。用于形成化合物的粉末是指例如M1的氧化物、M2的氧化物、M3的氧化物等。各粉末的纯度优选为99.9％以上。称量这些粉末，使得陶瓷烧结体中由上述(1)式表示的化合物的体积比例成为3％以上且70％以下。另外，进行称量以使得上述系数X成为0.003以上且0.500以下。
接着，将原料粉末进行混合(步骤S20)。优选逐步地进行原料粉末的混合。具体而言，首先将用于形成由上述(1)式表示的化合物的粉末与例如作为溶剂的乙醇一起投入到球磨机中，进行粉碎和混合。球磨机使用例如氧化铝球。混合时间例如为20小时。接着，将氧化铝粉末以及混合而得到的化合物的原料粉末在球磨机中进行粉碎并混合。混合时间例如为20小时。优选如此进行二阶段的粉碎和混合，得到原料粉末的浆料。若如此操作，则能够得到将各成分均匀地分散的浆料，因此能够抑制在陶瓷烧结体中产生第三成分的情况。
接着，对浆料进行干燥和造粒(步骤S30)。作为由浆料得到造粒粉末的方法，可以列举例如如下方法：在将浆料进行热水浴的同时进行干燥，由此从浆料中除去溶剂而得到粉体，并且使所得到的粉体通过筛子。
接着，将造粒粉末进行成形(步骤S40)。在步骤S40中，利用压制机将所得到的造粒粉末进行成形而得到成形体。成形压力例如为98MPa。
接着，将成形体进行烧制(步骤S50)。在步骤S50中，例如在真空气氛下、在1350℃～1450℃的温度下烧制成形体。对于烧制而言，例如可以使成形体接触与成形体具有相同程度的组成的粉末而进行。如此，能够抑制成形体的组成由于烧制而发生变化的情况。
接着，对烧制得到的成形体进行加压(步骤S60)。在步骤S60中，使用例如热等静压压制法(Hot Isostatic Pressing：HIP)在氩气气氛下，在1300℃～1550℃的温度下，以100MPa～150MPa对烧制得到的成形体进行加压，使烧制得到的成形体致密化。以这样的方式，得到陶瓷烧结体。需要说明的是，如果在步骤S50中成形体充分被致密化，则可以省略步骤S60。
D.实验和结果：以下，基于实验1～5的结果对通过陶瓷烧结体具备上述条件(1)～(4)从而能够抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生的根据进行说明。
图2是表示实验1的结果的图。在实验1中，制作了M3的系数X不同的样品1～11。样品1～11的M3的系数X不同。各样品的系数X如图2中所示，由上述(1)式表示的化合物的体积比例是恒定的(20％)。在实验1中，准备作为原料粉末的平均粒径为0.2(μm)的Al2O3粉末以及平均粒径为1.2(μm)的Y2O3粉末和平均粒径为1.5(μm)的CeO2粉末(图1，步骤S10)，在称量原料粉末时，调节化合物的体积比例和系数X的值。各粉末的纯度均为99.9％。在1350℃～1450℃的温度下进行烧制(图1，步骤S50)(步骤S50)。其它的制造方法与使用图1进行说明的制造方法相同。
接着，对所得到的陶瓷烧结体的样品使用上述B1～B4中所示的方法分别分析(条件(1))陶瓷烧结体的组成、(条件(2))化合物的体积比例、(条件(3))复合氧化物相对于化合物的XRD强度比、以及(条件(4))氧化铝的平均粒径。进而，对各样品利用以下所示的方法测定发光强度和色度偏差。将发光强度为100以上并且色度偏差小于0.0050的样品评价为“○”，将不符合这些标准的样品评价为“×”。发光强度为100以上时，具有足以作为用于各种用途的荧光体的充分的发光强度。另外，色度偏差小于0.0050时，不易在视觉上感到不适，因此适合作为用于各种用途的荧光体。
＜发光强度＞在发光强度的测定中，首先将样品加工成13mm×13mm×0.4mm的尺寸。使用透镜将具有462nm波长的蓝色LD光聚焦直至0.5mm宽度而照射到加工后的样品上，将透射过样品的光用透镜聚焦，并利用功率传感器(COHERENT公司制造，PM3Q)测定发光强度。将照射光的密度(输出密度)设定为40W/mm2。
＜色度偏差＞在色度偏差的测定中，首先将样品加工成20mm×20mm×0.4mm的尺寸。使用透镜将具有462nm波长的蓝色LD光聚焦至0.5mm宽度而照射到加工后的样品上，并利用色彩照度计(柯尼卡美能达公司制造，CL200A)测定透射过样品的光，求出色度的X方向的偏差(ΔCIEx)。将照射光的密度(输出密度)设定为40W/mm2。
＜开口气孔率＞根据JIS R1634算出各样品的开口气孔率。
＜维氏硬度＞对各样品进行镜面研磨，然后根据JIS R1610算出各样品的维氏硬度。将载荷设定为5kgf。
在图2中示出了各样品中的对应于M1、M2、M3的元素和系数X(条件(1))、由上述(1)式表示的化合物的体积比例(条件(2))、开口气孔率、复合氧化物的种类和复合氧化物的XRD强度比(条件(3))、氧化铝的平均粒径(条件(4))、发光强度、色度偏差、维氏硬度、各样品的评价。关于发光强度，系数X在0.003～0.500的范围内的样品2～9的发光强度为100以上，与此相对，在系数X为0.001的样品1、系数X为0.700以上的样品10、11中，发光强度小于100。认为样品1中作为活化剂的M2少，因此由上述(1)式表示的化合物难以显示出荧光，发光强度比样品2～9低。另外认为，在样品10、11中，复合氧化物的XRD强度比为0.05以上并且M2多从而生成了复合氧化物，因此发光强度低于样品2～9。需要说明的是，各样品的色度偏差均小于0.0050。由以上结果，将样品2～9评价为“○”，将样品1、10、11评价为“×”。由图2可知，评价结果为“○”的样品2～9均具备上述条件(1)～(4)。需要说明的是，各样品的开口气孔率为0.02％以下，被充分致密化。另外，由各样品的维氏硬度的测定结果可知，这些样品具有足以用作荧光体的充分的硬度。
图3是示出实验2的结果的图。在实验2中，在准备原料粉末而进行秤量时(图1，步骤S10)，调节化合物的体积比例和系数X的值，从而将系数X设定为恒定(0.030)、且将化合物的体积比例设为不同，从而制作陶瓷烧结体的样品12～21。各样品中的由上述(1)式表示的化合物的体积比例如图3所示。制作样品的其它方法与上述实验1相同。
对于发光强度而言，由上述(1)式表示的化合物的体积比例为3％～70％的样品13～20中发光强度为100以上，与此相对，体积比例为1％的样品12以及体积比例为80％的样品21中发光强度小于100。认为在样品12中，有助于显示荧光的化合物的体积比例少，因此发光强度低。另外认为，在样品21中，由上述(1)式表示的化合物的体积比例多，因此相对地氧化铝的体积比例变少，从而热导率降低并产生了温度消光，因此发光强度降低。需要说明的是，各样品的色度偏差均小于0.0050。由以上结果，将样品13～20评价为“○”，将样品12、21评价为“×”。由图3可知，评价结果为“○”的样品13～20均具备上述条件(1)～(4)。需要说明的是，各样品的开口气孔率为0.02％以下，被充分致密化。另外，由各样品的维氏硬度的测定结果可知，这些样品具有足以用作荧光体的充分的硬度。
图4是示出实验3的结果的图。在实验3中，通过对每个样品改变烧制成形体的工序(图1，步骤S50)的烧制温度，从而使氧化铝的平均粒径不同。在样品22～35中，烧制温度最低的样品的烧制温度为1300℃，烧制温度最高的样品的烧制温度为1700℃。需要说明的是，在实验3中，在称量原料粉末时(图1，步骤S10)，通过调节化合物的体积比例和系数X的值而使系数X恒定(0.030)，并且使化合物的体积比例恒定(20％)。制作样品的其它的方法与上述实验1相同。
对于发光强度而言，氧化铝的平均粒径为3.00(μm)以下的样品22～33中的发光强度为100以上，与此相对，氧化铝的平均粒径为3.50(μm)的样品34和6.00(μm)的样品35中的发光强度小于100。认为在样品34、35中，氧化铝的平均粒径大，因此光被过度散射，透射过陶瓷烧结体的光的量减少，从而发光强度降低。对于色度偏差而言，氧化铝的平均粒径为0.30(μm)以上的样品23～35中色度偏差小于0.0050，与此相对，氧化铝的平均粒径为0.15(μm)的样品22中色度偏差为0.0050以上。在样品22中，氧化铝的平均粒径小因此透射过陶瓷烧结体的光的量增加，蓝色光的扩散变得不充分，从而产生了色度偏差。由以上结果，将样品23～33评价为“○”，将样品22、34、35评价为“×”。需要说明的是，如图4可知，评价结果为“○”的样品23～33均具备上述条件(1)～(4)。另外，与实验1、2同样地，各样品的开口气孔率为0.02％以下，被充分地致密化，由各样品的维氏硬度的测定结果可知，这些样品具有足以用作荧光体的充分的硬度。
图5是示出实验4的结果的图。在实验4中，在混合原料粉末时(图1，步骤S20)不进行逐步的混合，将所有原料粉末一次地混合而制作了样品36。具体而言，将氧化铝粉末、用于形成由上述(1)式表示的化合物的粉末与作为溶剂的乙醇一起投入到球磨机中，混合20小时而得到原料粉末的浆料。在实验4中，将系数X设定为0.030，将化合物的体积比例设定为20％。其它的制造方法与上述实验1相同。
样品36的发光强度小于100，将样品36评价为“×”。在样品36中，复合氧化物(CeAl11O18)相对于由上述(1)式表示的化合物的XRD强度比为0.05，认为复合氧化物吸收光从而降低了发光强度。由该结果可知，通过逐步地混合原料粉末，能够抑制复合氧化物的生成。
图6是示出实验5的结果的图。在上述实验1～4中，制作了包含M1为钇(Y)、M2为铈(Ce)、M3为铝(Al)的化合物的陶瓷烧结体的样品，但是在实验5中制作了包含这些M1、M2、M3为其它元素的化合物的陶瓷烧结体的样品。各样品的M1、M2、M3的元素如图5所示。例如，示出样品44中的M1的化合物为(Y0.5Lu0.5)2.97Ce0.03Al5O3。对于这些化合物而言，在准备原料粉末而进行称量时(图1，步骤S10)，在实验1中准备了Al2O3粉末、Y2O3粉末和CeO2粉末，与此相对，在实验5中代替Y2O3粉末而使用Lu2O3粉末、Yb2O3粉末、La2O3粉末、Gd2O3粉末、Tb2O3粉末、Sc2O3粉末、Er2O3粉末中的一种，从而制作了样品37～43。另外，在Y2O3粉末的基础上，还使用Lu2O3粉末从而制作了样品44，还使用Gd2O3粉末从而制作了样品45。另外，在Al2O3粉末、Y2O3粉末、CeO2粉末的基础上还使用Ga2O3粉末，从而制作了样品46。另外，代替CeO2粉末而使用Eu2O3粉末、Tb2O3粉末、Yb2O3粉末，从而制作了样品47～49。另外，在CeO2粉末的基础上还使用Eu2O3粉末、Yb2O3粉末，从而制作了样品50、51。在实验5中，将系数X设定为0.030，将化合物的体积比例设定为20％。其它的制造方法与上述实验1相同。
对于发光强度和色度偏差而言，各样品中发光强度均为100以上，色度偏差均小于0.0050。因此，在实验5中，将所有样品(样品37～51)评价为“○”。在实验5中，所有样品具备上述条件(1)～(4)。另外，与实验1～4同样地，各样品的开口气孔率为0.02％以下，充分被致密化，由各样品的维氏硬度的测定结果可知，这些样品具有足以用作荧光体的充分的硬度。实验5的结果示出，只要陶瓷烧结体具备上述条件(2)～(4)，化合物的配置在M1、M2、M3位点上的元素分别不限于钇(Y)、铈(Ce)、铝(Al)而是满足上述条件(1)的元素，就能够抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生。
由以上实验1～5的结果显示出，利用具备上述条件(1)～(4)的陶瓷烧结体能够在提高耐久性的同时抑制发光强度的降低以及色度偏差的产生。
E.变形例：在上述实验1～5中示出了M1选自钪(Sc)、钇(Y)、钆(Gd)、铽(Tb)、铒(Er)、镱(Yb)、镥(Lu)的例子，但是M1可以为选自钪(Sc)、钇(Y)和镧系元素中的至少一种。这是因为，除了钆(Gd)、铽(Tb)、铒(Er)、镱(Yb)、镥(Lu)以外的镧系元素(镧(La)、镨(Pr)、钕(Nd)、钷(Pm)、钐(Sm)、铕(Eu)、镝(Dy)、钬(Ho)、铥(Tm))也具有与上述实验中例示的元素同样的源自4f轨道内的激发或者从4f轨道到5d轨道的激发的特性，因此显示出同样的发光强度和色度偏差。同样地，在上述实验中示出了M2选自铈(Ce)、铕(Eu)、铽(Tb)、镱(Yb)的例子，但是M2可以为除了M1中所选择的元素以外的至少一种。
在上述陶瓷烧结体的制造方法中示出了在真空中进行烧制并利用HIP法进行加压从而得到陶瓷烧结体的方法，但是也可以在还原气氛中进行烧制，也可以利用热压法进行加压。
本发明不限于上述实施方式、变形例，可以在不脱离其主旨的范围内通过各种构成实现。例如，为了解决上述问题的一部分或全部或者为了实现上述效果的一部分或全部，可以适当对与发明内容一栏中记载的各方式中的技术特征对应的实施方式、变形例中的技术的特征进行替换、组合。另外，如果其技术特征没有在本说明书中作为必要特征进行说明，则可以适当地删除。

Claims (6)

1.一种陶瓷烧结体，其特征在于，包含：
氧化铝(Al2O3)、以及
由M13-XM2XM35O12表示的化合物，
所述陶瓷烧结体中的所述化合物的体积比例为3％以上且70％以下，
所述陶瓷烧结体中的铝(Al)与所述M2的复合氧化物相对于所述化合物的X射线衍射强度比小于0.05，
所述陶瓷烧结体中包含的氧化铝(Al2O3)的平均粒径为0.30μm以上且3.00μm以下，
其中，
所述M1为选自钪(Sc)、钇(Y)和镧系元素中的至少一种，
所述M2为选自除了所述M1中所选择的镧系元素以外的镧系元素中的至少一种，
所述M3为铝(Al)和镓(Ga)中的至少一种，
所述X为0.003以上且0.500以下。
2.根据权利要求1所述的陶瓷烧结体，其特征在于，
所述M1为选自钪(Sc)、钇(Y)、钆(Gd)、铽(Tb)、铒(Er)、镱(Yb)、镥(Lu)中的至少一种，
所述M2选自铈(Ce)、铕(Eu)、铽(Tb)、镱(Yb)且为除了所述M1中所选择的元素以外的至少一种。
3.根据权利要求1或2所述的陶瓷烧结体，其特征在于，
所述M1为钇(Y)。
4.根据权利要求1或2所述的陶瓷烧结体，其特征在于，
所述M2为铈(Ce)。
5.根据权利要求1或2所述的陶瓷烧结体，其特征在于，
所述M3为铝(Al)。
6.根据权利要求1或2所述的陶瓷烧结体，其特征在于，
所述M1为钇(Y)，
所述M2为铈(Ce)，
所述M3为铝(Al)。
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