JP6406662B2 - 波長変換積層複合体及び波長変換積層体の製造方法 - Google Patents
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Description
本発明は、波長変換積層複合体及び波長変換積層体の製造方法に関し、例えばＬＥＤ（発光ダイオード）或いはＬＤ（レーザダイオード）からの所定波長の光を該光の波長とは異なる波長の光に変換する波長変換積層複合体及び波長変換積層体の製造方法に関する。
従来、青色光を受けて黄色光を発光する蛍光体として、例えばＣｅ（セリウム）を含有するＹＡＧ（イットリウム・アルミニウム・ガーネット）系の蛍光体が知られている。このようなＹＡＧ系蛍光体に青色光を照射すると、照射された青色光と、ＹＡＧ系蛍光体が発する蛍光色が混色されることにより、白色光を得ることができる。
特許文献１には、前記蛍光体を含む半導体チップについて提案されている。この特許文献１に開示される半導体チップは、例えばオプトエレクトロニクスデバイス上に搭載され使用される。具体的には、図３に示すように、オプトエレクトロニクスデバイス５０は、ヒートシンクとしてのデバイスケーシング５１上に半導体チップ５２を配置しており、半導体チップ５２からの熱をデバイスケーシング５１から放出するようになっている。
前記半導体チップ５２は、図３に示しように、半導体ボディ５６のビーム出射面５４上に配置されたセラミック変換素子５５を備えている。このセラミック変換素子５５は、例えばＹＡＧ：Ｃｅ系のガーネット蛍光体からなる活性層５８と、その上方に配置された担体層５７とによって構成されている。尚、図３中の矢印は、熱の排出方向を示している。
更に、前記活性層５８及び前記担体層５７について説明すると、前記活性層５８は、賦活剤（例えばＣｅ）がドープされた蛍光体材料（例えばＹＡＧ：Ｃｅ）からなり、所定の波長領域の光を他の波長領域の光に変換する機能を有する。また、前記担体層５７は、賦活剤を含まない蛍光体材料（例えばＹＡＧ）から構成されている。
更に、前記活性層５８及び前記担体層５７について説明すると、前記活性層５８は、賦活剤（例えばＣｅ）がドープされた蛍光体材料（例えばＹＡＧ：Ｃｅ）からなり、所定の波長領域の光を他の波長領域の光に変換する機能を有する。また、前記担体層５７は、賦活剤を含まない蛍光体材料（例えばＹＡＧ）から構成されている。
更に、特許文献１では、前記セラミック変換素子５５として、図４に示すように、活性層５８から担体層５７内に賦活剤（Ｃｅ）が拡散するのを抑制するために、前記活性層５８と担体槽５７との間に配置された抑制層５９を備えるものが提案されている。この抑制層５９は、例えば酸化アルミニウムから構成されている。
上記したセラミック変換素子５５の製造する場合には、活性層５８と担体層５７の各層となるグリーンシートをセラミック粉体、バインダー及び添加物により形成し、これらを積層した後、焼結することによって、相互に接続された前記セラミック変換素子を製造することができる。
また、抑制層５９を備えるセラミック変換素子５５の製造する場合にも同様に、活性層５８と担体層５７と抑制層５９の各層となるグリーンシートをセラミック粉体、バインダー及び添加物により形成し、これらを積層した後、焼結することによって、相互に接続された前記セラミック変換素子を製造することができる。
また、抑制層５９を備えるセラミック変換素子５５の製造する場合にも同様に、活性層５８と担体層５７と抑制層５９の各層となるグリーンシートをセラミック粉体、バインダー及び添加物により形成し、これらを積層した後、焼結することによって、相互に接続された前記セラミック変換素子を製造することができる。
前記特許文献１において提案された、各層（活性層、抑制層、担体層）を積層し焼結することによって得られたセラミック変換素子を、種々評価、研究したところ、以下の技術的課題があることが判明した。
まず、第１に、前記特許文献１に記載された、各層（活性層、抑制層、担体層）を積層し焼結することによって得られたセラミック変換素子における抑制層は充分に機能せず、活性層から担体層への賦活剤が拡散し、拡散低減が充分ではないという技術的課題があった。
特に、担体層の中のＣｅ濃度が、活性層の中のＣｅ濃度の４０ｗｔ％を超えた場合には、担体層も活性（蛍光）機能を有することとなり、担体層から出射する光において狙った色度を得ることが困難であった。
まず、第１に、前記特許文献１に記載された、各層（活性層、抑制層、担体層）を積層し焼結することによって得られたセラミック変換素子における抑制層は充分に機能せず、活性層から担体層への賦活剤が拡散し、拡散低減が充分ではないという技術的課題があった。
特に、担体層の中のＣｅ濃度が、活性層の中のＣｅ濃度の４０ｗｔ％を超えた場合には、担体層も活性（蛍光）機能を有することとなり、担体層から出射する光において狙った色度を得ることが困難であった。
第２に、前記活性層がＹＡＧ：Ｃｅで構成され、抑制層がＡｌ２Ｏ３から構成されている場合には、前記活性層と抑制層との間の屈折率の差が大きくなるため、活性層と抑制層との間の界面において、半導体ボディからの入射光の反射量が多くなり、戻り光の増加による発光効率が低下するという技術的課題があることが判明した。
第３に、活性層と担体層とがＹＡＧ材料のみで形成されるため低強度であり、しかも、活性層と担体層との間に介在する抑制層のＡｌ２Ｏ３の熱膨張係数差が異なるため、各界面での熱応力によって割れが発生しやすいという技術的課題があることが判明した。
第４に、前記活性層がＹＡＧ材料のみから構成されているため、熱伝導性が低く、半導体ボディから発せられる熱が活性層内で籠もりやすく、発光効率が低下するという技術的課題があることが判明した。
尚、特許文献１には、担体層中に散乱剤としてＡｌ２Ｏ３粒子を混入する例も提案されているが、上記のいずれの課題も効果的に解決し得るものではなかった。
尚、特許文献１には、担体層中に散乱剤としてＡｌ２Ｏ３粒子を混入する例も提案されているが、上記のいずれの課題も効果的に解決し得るものではなかった。
本発明者らは、上記第１〜第４の技術的課題を解決するために、前記特許文献１において提案された、各層（活性層、抑制層、担体層）を積層し焼結することによって得られたセラミック変換素子について鋭意研究した。
その結果、Ａｌ２Ｏ３からなる中間層（抑制層）のＡｌ２Ｏ３の直径を特定範囲になすと共に、第１層（活性層）と第２層（担体層）における、ＹＡＧ系蛍光性材料とＡｌ２Ｏ３との体積組成比を特定範囲になし、更に各層内及び各層界面においてＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を形成することにより、上記第１〜第４の技術的課題を解決することができることを見出し、本発明を想到するに至った。
その結果、Ａｌ２Ｏ３からなる中間層（抑制層）のＡｌ２Ｏ３の直径を特定範囲になすと共に、第１層（活性層）と第２層（担体層）における、ＹＡＧ系蛍光性材料とＡｌ２Ｏ３との体積組成比を特定範囲になし、更に各層内及び各層界面においてＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を形成することにより、上記第１〜第４の技術的課題を解決することができることを見出し、本発明を想到するに至った。
本発明は、前記したような事情の下になされたものであり、賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料を含む第１の層と、ＹＡＧ系材料を含む第２の層との間に中間層が配置されてなる波長変換積層複合体において、前記中間層により前記第１の層から第２の層への賦活剤の拡散を抑制し、高い放熱性を有し、所望の色相の光を高い発光効率で出射することができ、且つ、剛性の高い波長変換積層複合及び波長変換積層体の製造方法を提供することを目的とする。
前記課題を解決するためになされた、本発明に係る波長変換積層複合体は、賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料とＡｌ２Ｏ３とからなる第１の層と、前記第１の層上に積層され、直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子が全体粒子個数の９０％以上を占めるＡｌ２Ｏ３からなる中間層と、前記中間層上に積層され、前記第１の層の賦活剤の含有量の１０％以下の賦活剤を含有するＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３からなる第２の層とを有し、前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比が１０：９０以上６０：４０以下の範囲であり、前記第２の層におけるＹＡＧ系材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比が１０：９０以上４０：６０以下の範囲であり、かつ、前記各層内においてＡｌ２Ｏ３粒子同士は連結されると共に、各層界面においてもＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を有していることに特徴を有する。
このように本発明に係る波長変換積層複合体にあっては、Ａｌ２Ｏ３により形成された中間層において、前記Ａｌ２Ｏ３の直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子個数が、前記Ａｌ２Ｏ３の全体粒子個数の９０％以上占めることにより、第１の層から第２の層への賦活剤の拡散を充分に低減することができる。
尚、前記中間層を形成するＡｌ２Ｏ３の直径は、５μｍ以上５００μｍ以下であることが好ましい。前記中間層を形成するＡｌ２Ｏ３の直径が５μｍ以上５００μｍ以下の範囲内である場合には、賦活剤の拡散をより効果的に抑制することができると共に、Ａｌ２Ｏ３粒子が大きくなることに伴う、機械的強度の低下をより抑制することができる。
尚、前記中間層を形成するＡｌ２Ｏ３の直径は、５μｍ以上５００μｍ以下であることが好ましい。前記中間層を形成するＡｌ２Ｏ３の直径が５μｍ以上５００μｍ以下の範囲内である場合には、賦活剤の拡散をより効果的に抑制することができると共に、Ａｌ２Ｏ３粒子が大きくなることに伴う、機械的強度の低下をより抑制することができる。
また、第２の層が、前記第１の層の賦活剤の含有量の１０％以下のＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３からなり、前記第１の層と賦活剤の有無以外は同等の材質になされるため、熱膨張係数を略同等になすことができ、本発明に係る波長変換積層複合体をＬＥＤ素子、ＬＤ素子として用いた場合にも、ＬＥＤ素子、ＬＤ素子の発熱に伴う波長変換積層複合体の反り、割れの発生を抑制することができる。
また、前記第１の層における賦活剤を含有するＹＡＧ系蛍光性材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比をａとした場合、前記体積組成比ａが１０：９０以上６０：４０以下の範囲であり、前記第２の層におけるＹＡＧ系材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比をｂとした場合、前記体積組成比ｂが１０：９０以上４０：６０以下の範囲である。
このように、第１の層と第２の層とは、それぞれ所定の比率でＡｌ２Ｏ３を含むため充分な剛性を有し、各層間の熱膨張係数差に伴う使用時の熱応力による割れ発生を抑制することができる。また、第１の層での放熱性が向上するため、熱籠もりによる発光効率の低下も抑制することができる。また、ＬＥＤパッケージ等のヒートシンクへの放熱性も優れたものとすることができる。
更に、前記各層内においてＡｌ２Ｏ３粒子同士は連結されると共に、各層界面においてもＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を有しているため、各層間の屈折率差に伴う光の界面反射量を低減することができ、戻り光の増加による発光効率の低下を抑制することができる。
また、Ａｌ２Ｏ３粒子同士の連結構造を有しているため、前記第１の層での熱こもりによる発熱効率の低下も抑制することができる。またヒートシンクとしてのデバイスケーシングへの放熱性も向上させることができる。
また、Ａｌ２Ｏ３粒子同士の連結構造を有しているため、前記第１の層での熱こもりによる発熱効率の低下も抑制することができる。またヒートシンクとしてのデバイスケーシングへの放熱性も向上させることができる。
ここで、前記第１の層に含まれるＹＡＧ系蛍光性材料及び前記第２の層に含まれるＹＡＧ系材料の平均粒子径が０．５μｍ以上５μｍ以下であり、前記第１の層と第２の層とに含まれるＡｌ２Ｏ３の平均粒子径が０．５μｍ以上１０μｍ以下であることが望ましい。
前記のように粒子径を設定することにより、出射光の散乱性を良好なものとし、視野角での色ムラをより低減できると共に、特に第１の層でのＹＡＧ系蛍光性材料の不均質分布に伴う出射光の面内色ムラをより低減することができる。
前記のように粒子径を設定することにより、出射光の散乱性を良好なものとし、視野角での色ムラをより低減できると共に、特に第１の層でのＹＡＧ系蛍光性材料の不均質分布に伴う出射光の面内色ムラをより低減することができる。
また、本発明の波長変換積層複合体においては、全体を１００とした前記第１の層中の賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光材料の体積組成比をａとした場合、ａが１０〜３０であり、全体を１００とした前記第２の層中のＹＡＧ系材料の体積組成比をｂとした場合、ｂが２０〜４０であり、かつ前記ｂが前記ａよりも大きいことがより好ましい。
上記波長変換積層複合体を、前記第２の層を発光素子の上面に位置し、発光素子より青色光を照射する様に用いることにより、発光素子より放たれた青色光がＹＡＧ系材料の体積組成比が大きい第２の層でより拡散し、前記第１の層に照射される際、青色光はより均質に拡散した状態となり、局所的な照射ムラに伴う発熱を抑制でき、発光効率をより向上させることができる。
上記波長変換積層複合体を、前記第２の層を発光素子の上面に位置し、発光素子より青色光を照射する様に用いることにより、発光素子より放たれた青色光がＹＡＧ系材料の体積組成比が大きい第２の層でより拡散し、前記第１の層に照射される際、青色光はより均質に拡散した状態となり、局所的な照射ムラに伴う発熱を抑制でき、発光効率をより向上させることができる。
更に、前記第１の層に含まれる賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料が、（Ｙ ｓ Ｇｄ １−ｓ ） ３ （Ａｌ ｔ Ｇａ １−ｔ ） ５ Ｏ １２ ：Ｃｅ（０．１≦ｓ≦１、０．１≦ｔ≦１）であることが望ましい。このようなＹＡＧ系蛍光性材料によって、上記波長変換積層複合体をより確実に製造することができると共に、上述の本発明の効果をより顕著なものとすることができる。
また、前記課題を解決するためになされた、本発明に係る波長変換積層複合体の製造方法は、賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料とＡｌ２Ｏ３とからなる第１の層と、前記第１の層上に積層され、直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子が全体粒子個数の９０％以上を占めるＡｌ２Ｏ３からなる中間層と、前記中間層上に積層され、前記第１の層の賦活剤の含有量の１０％以下の賦活剤を含有するＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３からなる第２の層とを有する状態で焼結することを特徴としている。
これによれば、前記第１の層に含有される賦活剤の前記第２の層への拡散が抑制され、剛性の高い波長変換積層複合体を得ることができる。
これによれば、前記第１の層に含有される賦活剤の前記第２の層への拡散が抑制され、剛性の高い波長変換積層複合体を得ることができる。
本発明によれば、賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料を含む第１の層と、ＹＡＧ系材料を含む第２の層との間に中間層が配置されてなる波長変換積層複合体において、前記中間層により前記第１の層から第２の層への賦活剤の拡散を抑制し、高い放熱性を有し所望の色相の光を高い発光効率で出射することができ、且つ、剛性の高い波長変換積層複合体を得ることができる。また、前記第１の層に含有される賦活剤の前記第２の層への拡散が抑制され、剛性の高い波長変換積層複合体の製造方法が得られる。
以下、本発明に係る波長変換積層複合体の実施形態について図面に基づき説明する。図１は本発明に係る波長変換積層複合体１の断面図である。
図１に示すように、この波長変換積層複合体１は、波長変換を行う第１の層２と、第１の層２の上に積層された中間層４と、中間層４の上に積層され、ＬＥＤ（発光ダイオード）或いはＬＤ（レーザ・ダイオード）の担体層となる第２の層３とからなる。前記第１の層２はＬＥＤ（発光ダイオード）或いはＬＤ（レーザ・ダイオード）のビーム出射面上に配置される。即ち、波長変換積層複合体１は、ＬＥＤやＬＤから入射された所定波長の光を、第１の層２において異なる波長に変換して出射するものである。
図１に示すように、この波長変換積層複合体１は、波長変換を行う第１の層２と、第１の層２の上に積層された中間層４と、中間層４の上に積層され、ＬＥＤ（発光ダイオード）或いはＬＤ（レーザ・ダイオード）の担体層となる第２の層３とからなる。前記第１の層２はＬＥＤ（発光ダイオード）或いはＬＤ（レーザ・ダイオード）のビーム出射面上に配置される。即ち、波長変換積層複合体１は、ＬＥＤやＬＤから入射された所定波長の光を、第１の層２において異なる波長に変換して出射するものである。
前記第１の層２は、ＬＥＤ（発光ダイオード）あるいはＬＤ（レーザ・ダイオード）からの励起光（特定波長）の一部を、その波長より長い波長に変換し透過する波長変換機能を有する。
具体的には、賦活剤（例えばＣｅ）を含有したＹＡＧ系蛍光性材料（例えばＹＡＧ：Ｃｅ）とＡｌ２Ｏ３とからなる層である。この第１の層２のような波長変換機能層は、蛍光性材料基材の組成、賦活剤の種類、含有量並びに当該層の厚さ等によって励起光を変換する波長等が調整（色度設計）される。
より詳しくは、前記賦活剤含有の前記ＹＡＧ系蛍光性材料は、（Ｙ ｓ Ｇｄ １−ｓ ） ３ （Ａｌ ｔ Ｇａ １−ｔ ） ５ Ｏ １２ ：Ｃｅ（０．１≦ｓ≦１、０．１≦ｔ≦１）であることが望ましく、このようなＹＡＧ系蛍光性材料によって、上記波長変換積層複合体をより確実に製造することができると共に、後述する、本発明効果をより顕著なものとすることができる。
具体的には、賦活剤（例えばＣｅ）を含有したＹＡＧ系蛍光性材料（例えばＹＡＧ：Ｃｅ）とＡｌ２Ｏ３とからなる層である。この第１の層２のような波長変換機能層は、蛍光性材料基材の組成、賦活剤の種類、含有量並びに当該層の厚さ等によって励起光を変換する波長等が調整（色度設計）される。
より詳しくは、前記賦活剤含有の前記ＹＡＧ系蛍光性材料は、（Ｙ ｓ Ｇｄ １−ｓ ） ３ （Ａｌ ｔ Ｇａ １−ｔ ） ５ Ｏ １２ ：Ｃｅ（０．１≦ｓ≦１、０．１≦ｔ≦１）であることが望ましく、このようなＹＡＧ系蛍光性材料によって、上記波長変換積層複合体をより確実に製造することができると共に、後述する、本発明効果をより顕著なものとすることができる。
また、前記したように、第１の層２と第２の層３との間に、Ａｌ２Ｏ３からなる中間層４が設けられている。この中間層４は、波長変換積層複合体１を作製するにあたり、各層２〜４となるグリーンシートを順次積層後、焼成一体化する際に、焼成工程において第１の層２中の賦活剤が第２の層３に拡散することを抑制するものである。
即ち、第１の層２に含まれる賦活剤が、第２の層３に拡散すると、第１の層２での賦活剤の含有量が意図した量より減少し、変換波長がずれるという問題が生じる。また、第２の層３に賦活剤がドープされることで、第２の層３でも励起光の一部変換が生じてしまい、結果、全体での出射光の色度が設計通りに達成できないという問題が生じる。これら問題を解決するため、前記中間層４は設けられている。
即ち、第１の層２に含まれる賦活剤が、第２の層３に拡散すると、第１の層２での賦活剤の含有量が意図した量より減少し、変換波長がずれるという問題が生じる。また、第２の層３に賦活剤がドープされることで、第２の層３でも励起光の一部変換が生じてしまい、結果、全体での出射光の色度が設計通りに達成できないという問題が生じる。これら問題を解決するため、前記中間層４は設けられている。
また、前記中間層４はＡｌ２Ｏ３により形成され、前記Ａｌ２Ｏ３の直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子個数が、前記Ａｌ２Ｏ３の全体粒子個数の９０％以上占めるように構成されている。
このように前記グリーンシート積層体の焼成工程終了後の前記Ａｌ２Ｏ３の直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子個数が、前記Ａｌ２Ｏ３の全体粒子個数の９０％以上占めるように焼成することで、第１の層から第２の層への賦活剤の拡散を充分に低減することができる。また、焼成後の成膜、接着等の再加熱工程においても賦活剤の拡散を抑制することが可能となる。
このように前記グリーンシート積層体の焼成工程終了後の前記Ａｌ２Ｏ３の直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子個数が、前記Ａｌ２Ｏ３の全体粒子個数の９０％以上占めるように焼成することで、第１の層から第２の層への賦活剤の拡散を充分に低減することができる。また、焼成後の成膜、接着等の再加熱工程においても賦活剤の拡散を抑制することが可能となる。
また、中間層４を形成するＡｌ２Ｏ３粒子の直径は、５μｍ以上５００μｍ以下であることが、より好ましい。このようなＡｌ２Ｏ３粒子の直径であれば、賦活剤の拡散をより効果的に抑制することができ、また、当該粒子が過大となることに伴う機械的強度の低下を抑制することができる。
また、中間層４を形成するＡｌ２Ｏ３は、気孔率が０．１％以上２．０％以下であり、直径０．３μｍ以上３μｍ以下の気孔が均一分布されていることがより好ましく、それにより、熱応力による割れをより確実に防止することができる。
また、中間層４を形成するＡｌ２Ｏ３は、気孔率が０．１％以上２．０％以下であり、直径０．３μｍ以上３μｍ以下の気孔が均一分布されていることがより好ましく、それにより、熱応力による割れをより確実に防止することができる。
また、第２の層３は、賦活剤の有無以外は第１の層２と同等の材質、具体的には、第１の層２の賦活剤の含有量の１０％以下のＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３とからなる。
このように第２の層３を形成することによって、当該波長変換積層複合体１をＬＥＤランプ或いはＬＤランプとして用いた場合、ＬＥＤ素子やＬＤ素子の発熱に伴う複合体の反りの発生を抑制することができる。
このように第２の層３を形成することによって、当該波長変換積層複合体１をＬＥＤランプ或いはＬＤランプとして用いた場合、ＬＥＤ素子やＬＤ素子の発熱に伴う複合体の反りの発生を抑制することができる。
また、前記第１の層における賦活剤含有のドープのＹＡＧ系蛍光性材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比が１０：９０以上６０：４０以下の範囲内にあり、前記第２の層におけるＹＡＧ系材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比が１０：９０以上４０：６０以下の範囲内にある。
また、前記第１の層２、第２の層３、中間層４の各層においてＡｌ２Ｏ３粒子同士は連結されると共に、各層２，３，４の界面においてもＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を有している。
即ち、波長変換積層複合体１は、上記組成比からなる第１の層２と第２の層３とが、Ａｌ２Ｏ３からなる中間層４を狭持する構造であり、また、前記３つの層がＡｌ２Ｏ３同士の連結構造を有し、各層界面においてもＡｌ２Ｏ３同士の連結構造を有している。
また、前記第１の層２、第２の層３、中間層４の各層においてＡｌ２Ｏ３粒子同士は連結されると共に、各層２，３，４の界面においてもＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を有している。
即ち、波長変換積層複合体１は、上記組成比からなる第１の層２と第２の層３とが、Ａｌ２Ｏ３からなる中間層４を狭持する構造であり、また、前記３つの層がＡｌ２Ｏ３同士の連結構造を有し、各層界面においてもＡｌ２Ｏ３同士の連結構造を有している。
特に、第１の層２と第２の層３とは、それぞれ所定の組成比でＡｌ２Ｏ３を含むため充分な強度を有し、各層間の熱膨張係数差に伴う使用時の熱応力による割れ発生を抑制することができる。この割れ発生をより低くするためには、第１の層２及び第２の層３のＡｌ２Ｏ３体積組成比を±５ｖｏｌ％以内で均一化することが好ましい。また、第１の層での放熱性が向上するため、熱籠もりによる発光効率の低下も抑制することができる。また、ＬＥＤパッケージ等のヒートシンクへの放熱性も優れたものとすることができる。
また、各層２，３，４の界面においてＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結する連結構造を有しているため、各層間の屈折率差に伴う光の界面反射量を低減することができ、その結果、発光効率の低下を抑制することができる。また、Ａｌ２Ｏ３粒子同士の連結構造を有しているため、前記第１の層での熱こもりによる発熱効率の低下も抑制することができる。またヒートシンクとしてのデバイスケーシングへの放熱性も向上させることができる。
尚、「第１の層２に含まれるＹＡＧ系蛍光性材料の組成比（ｖｏｌ％）×厚さ（μｍ）」をＡ（ｖｏｌ％・μｍ）とし、「第２の層３に含まれるＹＡＧ系材料の組成比（ｖｏｌ％）×厚さ（μｍ）」をＢ（ｖｏｌ％・μｍ）とすると、Ａ／Ｂは０．０２４以上５以下であることがより好ましい。他の条件を満たし、更にこの範囲に形成することで、使用時に発生する反りをより確実に低減することができる。この効果を更に高めるためには、前記Ａ／Ｂが０．０８３〜０．３６０であることが、より好ましい。
また、前記第１の層２に含まれるＹＡＧ系蛍光性材料と、前記第２の層３に含まれるＹＡＧ系材料の平均粒子径は０．５μｍ以上５μｍ以下とされ、前記第１の層２と第２の層３に含まれるＡｌ２Ｏ３の平均粒子径は０．５μｍ以上１０μｍ以下とされる。
前記のように粒子径を設定することにより、出射光の散乱性を良好なものとし、視野角での色ムラをより低減できると共に、特に第１の層でのＹＡＧ系蛍光性材料の不均質分布に伴う出射光の面内色ムラをより低減することができる。
前記のように粒子径を設定することにより、出射光の散乱性を良好なものとし、視野角での色ムラをより低減できると共に、特に第１の層でのＹＡＧ系蛍光性材料の不均質分布に伴う出射光の面内色ムラをより低減することができる。
また、前記第１の層２中の賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光材料の体積組成比をａとした場合、ａが１０〜３０であり、前記第２の層３中のＹＡＧ系材料の体積組成比をｂとした場合、ｂが２０〜４０であり、かつ前記ｂが前記ａよりも大きいことがより好ましい。
上記波長変換積層複合体を、図２に示すように、前記第２の層３を発光素子５の上面に位置し、発光素子より青色光を照射する様に用いることにより、発光素子より放たれた青色光がＹＡＧ系材料の体積組成比が大きい第２の層３でより拡散し、前記第１の層２に照射される際、青色光はより均質に拡散した状態となり、局所的な照射ムラに伴う発熱を抑制でき、発光効率をより向上させることができる。
上記波長変換積層複合体を、図２に示すように、前記第２の層３を発光素子５の上面に位置し、発光素子より青色光を照射する様に用いることにより、発光素子より放たれた青色光がＹＡＧ系材料の体積組成比が大きい第２の層３でより拡散し、前記第１の層２に照射される際、青色光はより均質に拡散した状態となり、局所的な照射ムラに伴う発熱を抑制でき、発光効率をより向上させることができる。
以下、本発明を実施例に基づきさらに具体的に説明するが、本発明は下記実施例により制限されるものではない。
（第１の層のグリーンシートの作製）
平均粒子径０．３〜１．５μｍの純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒子径０．６〜５μｍの純度９９．９％の酸化イットリウム粉末、及び平均粒子径０．２〜０．９μｍの純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を表１に示すような後で記載する焼成条件等で焼成した後の組成となるように所定量配合し原料粉末を得た。
前記原料粉末に対してエタノール、ＰＶＢ系バインダーおよびグリセリン系可塑剤を原料粉末に対して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって１０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
そして、得られたスラリーから、ドクターブレード法により、表１に示す所定厚みのグリーンシートを作製した。次に、作製したグリーンシートを口１００ｍｍに打ち抜き加工した。
平均粒子径０．３〜１．５μｍの純度９９．９％の酸化セリウム粉末、平均粒子径０．６〜５μｍの純度９９．９％の酸化イットリウム粉末、及び平均粒子径０．２〜０．９μｍの純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を表１に示すような後で記載する焼成条件等で焼成した後の組成となるように所定量配合し原料粉末を得た。
前記原料粉末に対してエタノール、ＰＶＢ系バインダーおよびグリセリン系可塑剤を原料粉末に対して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって１０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
そして、得られたスラリーから、ドクターブレード法により、表１に示す所定厚みのグリーンシートを作製した。次に、作製したグリーンシートを口１００ｍｍに打ち抜き加工した。
（中間層のグリーンシートの作製）
平均粒子径０．３〜２．１μｍの純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を、原料粉末とした。後で記載する焼成条件等で焼成した後の酸化アルミニウム粒子の直径が、表１に示す最小値及び最小値の範囲内になるように選定した。
この原料粉末に対してエタノール、ＰＶＢ系バインダーおよびグリセリン系可塑剤を原料粉末に対して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって１０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
そして、得られたスラリーから、ドクターブレード法により、表２に示す所定の厚みのグリーンシートを作製した。次に、作製したグリーンシートを口１００ｍｍに打ち抜き加工した。
平均粒子径０．３〜２．１μｍの純度９９．９％の酸化アルミニウム粉末を、原料粉末とした。後で記載する焼成条件等で焼成した後の酸化アルミニウム粒子の直径が、表１に示す最小値及び最小値の範囲内になるように選定した。
この原料粉末に対してエタノール、ＰＶＢ系バインダーおよびグリセリン系可塑剤を原料粉末に対して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって１０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
そして、得られたスラリーから、ドクターブレード法により、表２に示す所定の厚みのグリーンシートを作製した。次に、作製したグリーンシートを口１００ｍｍに打ち抜き加工した。
（第２の層のグリーンシートの作製）
純度９９．９％、平均粒子径０．６〜５μｍの酸化イットリウム粉末、純度９９．９％、平均粒子径０．２〜０．９μｍの酸化アルミニウム粉末を、表１に示すような、後で記載する焼成条件等で焼成した後の組成となるように所定量配合し、原料粉末を得た。
前記原料粉末に対してエタノール、ＰＶＢ系バインダーおよびグリセリン系可塑剤を原料粉末に対して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって１０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
そして、得られたスラリーから、ドクターブレード法により、表３に示す所定厚みのグリーンシートを作製した。次に、作製したグリーンシートを口１００ｍｍに打ち抜き加工した。
純度９９．９％、平均粒子径０．６〜５μｍの酸化イットリウム粉末、純度９９．９％、平均粒子径０．２〜０．９μｍの酸化アルミニウム粉末を、表１に示すような、後で記載する焼成条件等で焼成した後の組成となるように所定量配合し、原料粉末を得た。
前記原料粉末に対してエタノール、ＰＶＢ系バインダーおよびグリセリン系可塑剤を原料粉末に対して添加し、酸化アルミニウムボールを用いたボールミルによって１０時間粉砕混合を行い、スラリーを作製した。
そして、得られたスラリーから、ドクターブレード法により、表３に示す所定厚みのグリーンシートを作製した。次に、作製したグリーンシートを口１００ｍｍに打ち抜き加工した。
（波長変換積層複合体の作成）
前記第１の層、中間層、第２の層の打ち抜き加工後、第１の層用グリーンシートと、第２の層用グリーンシートとの間に、中間層用のグリーンシートを挟み込み、グリーンシートの積層体した。
次いで、６０℃、１００ＭＰａの雰囲気下で温間等方圧加圧法（ＷＩＰ）を行い、積層構造を有する成形体を作製した。
そして、作製した成形体を大気中で脱脂仮焼後、真空雰囲気下、１５５０〜１７５０℃で焼結し、波長変換積層複合体を得た（実施例１〜実施例１７、比較例１〜５）。
前記第１の層、中間層、第２の層の打ち抜き加工後、第１の層用グリーンシートと、第２の層用グリーンシートとの間に、中間層用のグリーンシートを挟み込み、グリーンシートの積層体した。
次いで、６０℃、１００ＭＰａの雰囲気下で温間等方圧加圧法（ＷＩＰ）を行い、積層構造を有する成形体を作製した。
そして、作製した成形体を大気中で脱脂仮焼後、真空雰囲気下、１５５０〜１７５０℃で焼結し、波長変換積層複合体を得た（実施例１〜実施例１７、比較例１〜５）。
［各実施例、各比較例の測定、評価］
（Ａｌ２Ｏ３粒子同士の連結の有無）
各実施例、各比較例について、各層及び各層界面におけるＡｌ２Ｏ３粒子同士の連結の有無につて検証した。
各層及び各層界面におけるＡｌ２Ｏ３粒子同士の連結の有無は、波長変換積層複合体の厚さ方向の任意の垂直断面をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察し、各層及び各層界面においてＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結（結合）しているか否か、確認した。その結果を表４に示す。
（Ａｌ２Ｏ３粒子同士の連結の有無）
各実施例、各比較例について、各層及び各層界面におけるＡｌ２Ｏ３粒子同士の連結の有無につて検証した。
各層及び各層界面におけるＡｌ２Ｏ３粒子同士の連結の有無は、波長変換積層複合体の厚さ方向の任意の垂直断面をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察し、各層及び各層界面においてＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結（結合）しているか否か、確認した。その結果を表４に示す。
（Ａｌ２Ｏ３粒子個数及び各粒子径の測定）
波長変換積層複合体の厚さ方向の任意の垂直断面をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察し、中間層部分を延べ１ｍｍ2の視野角で撮像した際にＡｌ２Ｏ３粒子個数及び各粒子径を測定した。
波長変換積層複合体の厚さ方向の任意の垂直断面をＳＥＭ（走査型電子顕微鏡）で観察し、中間層部分を延べ１ｍｍ2の視野角で撮像した際にＡｌ２Ｏ３粒子個数及び各粒子径を測定した。
（焼成後の第１層と第２層におけるＣｅ濃度（ａｔｏｍ％）の測定）
焼成後の第１層と第２層におけるＣｅ濃度（ａｔｏｍ％）の測定は、各層をそれぞれ、研削加工により削り出した後、ＩＣＰ発光分析により測定した。
焼成後の第１層と第２層におけるＣｅ濃度（ａｔｏｍ％）の測定は、各層をそれぞれ、研削加工により削り出した後、ＩＣＰ発光分析により測定した。
（色ムラの測定）
色ムラは、１ｍｍ四方に加工後、背面から直径０．３ｍｍに集光した青色ＬＥＤ光を照射し、前方から分光器（オーシャンオプティクス社製「ＵＳＢ４０００ ファイバメルチチャンネル分光器」）を用いて受光した。
得られたスペクトルデータよりＣＩＥｘを算出した。表５に示す値は、５ｍｍ四方エリアを０．１ｍｍピッチで５１×５１（２６０１ポイント）測定した際の標準偏差を示す。
色ムラは、１ｍｍ四方に加工後、背面から直径０．３ｍｍに集光した青色ＬＥＤ光を照射し、前方から分光器（オーシャンオプティクス社製「ＵＳＢ４０００ ファイバメルチチャンネル分光器」）を用いて受光した。
得られたスペクトルデータよりＣＩＥｘを算出した。表５に示す値は、５ｍｍ四方エリアを０．１ｍｍピッチで５１×５１（２６０１ポイント）測定した際の標準偏差を示す。
（色度、発光効率の測定）
色度および発光効率は、１ｍｍ四方に加工後、青色ＬＥＤ素子（発光領域１ｍｍ四方、発光波長４６０ｎｍ）上にシリコーン樹脂で固定した。発光を積分球にて集光後、分光器（オーシャンオプティクス社製「ＵＳＢ４０００ ファイバメルチチャンネル分光器」）を用いて、発光スペクトルを測定した。
得られたスペクトルから蛍光ピーク波長の計測および吸収量で規格化した発光強度を算出した。蛍光ピーク波長は第２層にＣｅが拡散するほど、短波長よりとなる。青色光と組み合わせ所望の白色光（８０００Ｋ以下）を得るためには発光ピーク波長は５４０ｎｍ以上である必要がある。
発光強度（発光効率）は市販のＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体（化成オプトニクス社製「Ｐ４６−Ｙ３」）の測定結果を１００とした。
色度および発光効率は、１ｍｍ四方に加工後、青色ＬＥＤ素子（発光領域１ｍｍ四方、発光波長４６０ｎｍ）上にシリコーン樹脂で固定した。発光を積分球にて集光後、分光器（オーシャンオプティクス社製「ＵＳＢ４０００ ファイバメルチチャンネル分光器」）を用いて、発光スペクトルを測定した。
得られたスペクトルから蛍光ピーク波長の計測および吸収量で規格化した発光強度を算出した。蛍光ピーク波長は第２層にＣｅが拡散するほど、短波長よりとなる。青色光と組み合わせ所望の白色光（８０００Ｋ以下）を得るためには発光ピーク波長は５４０ｎｍ以上である必要がある。
発光強度（発光効率）は市販のＹＡＧ：Ｃｅ蛍光体（化成オプトニクス社製「Ｐ４６−Ｙ３」）の測定結果を１００とした。
（反り・割れの発生状況）
反り・割れの状況確認は、□３０ｍｍに切出した波長変換積層複合体を２００℃に加熱後、０℃の水中に落下させ、反り・割れの発生有無を確認した。上記測定結果を表５に示す。
尚、比較例３のＡ／Ｂは０．１７８、比較例５のＡ／Ｂは０．１７１であるが、他の条件を満たさないため、反り・割れが発生したものである。
反り・割れの状況確認は、□３０ｍｍに切出した波長変換積層複合体を２００℃に加熱後、０℃の水中に落下させ、反り・割れの発生有無を確認した。上記測定結果を表５に示す。
尚、比較例３のＡ／Ｂは０．１７８、比較例５のＡ／Ｂは０．１７１であるが、他の条件を満たさないため、反り・割れが発生したものである。
以上の実施例の結果、実施例１〜１７のように、Ａｌ２Ｏ３により形成された中間層において直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子が全体粒子個数の９０％以上を占めることにより、焼成後の第２の層におけるＣｅ（賦活剤）濃度を充分に低いものとすることができ、第２の層へのＣｅ（賦活剤）の拡散を抑制することができることが確認された。
また、第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比が１０：９０以上６０：４０以下の範囲であり、第２の層におけるＹＡＧ系材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比が１０：９０以上４０：６０以下の範囲である場合に、高い発光効率が得られることが確認された。
また、第１の層に含まれるＹＡＧ系蛍光性材料と、第２の層に含まれるＹＡＧ系材料の平均粒子径が０．５μｍ以上５μｍ以下であり、第１の層と第２の層とに含まれるＡｌ２Ｏ３の平均粒子径が０．５μｍ以上１０μｍ以下の範囲において、出射光の散乱性が良好となり、視野角での色ムラが低減され、特に第１の層でのＹＡＧ系蛍光性材料の不均質分布に伴う出射光の面内色ムラがより低減されることが確認された。
また、第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比が１０：９０以上６０：４０以下の範囲であり、第２の層におけるＹＡＧ系材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比が１０：９０以上４０：６０以下の範囲である場合に、高い発光効率が得られることが確認された。
また、第１の層に含まれるＹＡＧ系蛍光性材料と、第２の層に含まれるＹＡＧ系材料の平均粒子径が０．５μｍ以上５μｍ以下であり、第１の層と第２の層とに含まれるＡｌ２Ｏ３の平均粒子径が０．５μｍ以上１０μｍ以下の範囲において、出射光の散乱性が良好となり、視野角での色ムラが低減され、特に第１の層でのＹＡＧ系蛍光性材料の不均質分布に伴う出射光の面内色ムラがより低減されることが確認された。
１ 波長変換積層複合体
２ 第１の層
３ 第２の層
４ 中間層
５ ＬＥＤ素子
２ 第１の層
３ 第２の層
４ 中間層
５ ＬＥＤ素子
Claims (5)
- 賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料とＡｌ２Ｏ３とからなる第１の層と、
前記第１の層上に積層され、直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子が全体粒子個数の９０％以上を占めるＡｌ２Ｏ３からなる中間層と、
前記中間層上に積層され、前記第１の層の賦活剤の含有量の１０％以下の賦活剤を含有するＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３からなる第２の層とを有し、
前記第１の層における賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比が１０：９０以上６０：４０以下の範囲であり、
前記第２の層におけるＹＡＧ系材料と、Ａｌ２Ｏ３との体積組成比が１０：９０以上４０：６０以下の範囲であり、
かつ、前記各層内においてＡｌ２Ｏ３粒子同士は連結されると共に、各層界面においてもＡｌ２Ｏ３粒子同士が連結される連結構造を有していることを特徴とする波長変換積層複合体。 - 前記第１の層に含まれるＹＡＧ系蛍光性材料及び前記第２の層に含まれるＹＡＧ系材料の平均粒子径が０．５μｍ以上５μｍ以下であり、
前記第１の層と第２の層とに含まれるＡｌ２Ｏ３の平均粒子径が０．５μｍ以上１０μｍ以下であることを特徴とする請求項１に記載された波長変換積層複合体。 - 全体を１００とした前記第１の層中の賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光材料の体積組成比をａとした場合、ａが１０〜３０であり、全体を１００とした前記第２の層中のＹＡＧ系材料の体積組成比をｂとした場合、ｂが２０〜４０であり、かつ前記ｂが前記ａよりも大きいことを特徴とする請求項１または請求項２に記載された波長変換積層複合体。
- 前記第１の層に含まれる賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料が、（ＹｓＧｄ１−ｓ）３（ＡｌｔＧａ１−ｔ）５Ｏ１２：Ｃｅ（０．１≦ｓ≦１、０．１≦ｔ≦１）であることを特徴とする請求項１乃至請求項３のいずれかに記載された波長変換積層複合体。
- 賦活剤含有のＹＡＧ系蛍光性材料とＡｌ２Ｏ３とからなる第１の層と、
前記第１の層上に積層され、直径２０μｍ以上３００μｍ以下の粒子が全体粒子個数の９０％以上を占めるＡｌ２Ｏ３からなる中間層と、
前記中間層上に積層され、前記第１の層の賦活剤の含有量の１０％以下の賦活剤を含有するＹＡＧ系材料とＡｌ２Ｏ３からなる第２の層とを有する状態で焼結することを特徴とする波長変換積層複合体の製造方法。
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