CN105845979A - 非水电解质二次电池及其制造方法 - Google Patents
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Abstract
在具备宽度相对于高度的比例大的扁平状的卷绕电极体的非水电解质二次电池中,即使在非水电解质中添加双草酸硼酸锂的情况下也抑制负极板中的锂析出。所述非水电解质二次电池具有将正极板与负极板隔着间隔件卷绕成的扁平状的卷绕电极体4、以及收纳卷绕电极体4和非水电解质的外包装体12。将卷绕电极体4的宽度相对于高度的比例设为2以上,在非水电解质中含有双草酸硼酸锂和氟磺酸锂。
Description
技术领域
本发明涉及一种非水电解质二次电池。
背景技术
近年来,具有高能量密度的非水电解质二次电池被用于混合动力汽车(PHEV、HEV)、电动汽车(EV)的驱动用电源等。对于这样的用于驱动电源等的非水电解质二次电池的高性能化的要求越来越高。
在下述专利文献1中,提出了在非水电解质中添加双草酸硼酸锂(LiBOB)的技术。
现有技术文献
专利文献
专利文献1:日本特开2014-35952号公报
发明内容
发明要解决的课题
通过在非水电解质中添加LiBOB,能够抑制伴随充放电循环的内部电阻的增加。
即,若在非水电解质中添加LiBOB,则通过初期的充电或放电在负极表面形成来自于LiBOB的覆膜,能够抑制伴随充放电循环的电阻值的增加。
然而,发明人等在进行电池的开发的过程中发现,在非水电解质中含有LiBOB的各种非水电解质二次电池中,具备相对于宽度来说高度小的扁平状的卷绕电极体的非水电解质二次电池中,有时锂在负极板的宽度方向的中央部析出。
本发明提供在具备相对于宽度来说高度小的(换言之,宽度相对于高度的比例大的)扁平状的卷绕电极体的非水电解质二次电池中,即使在非水电解质中添加LiBOB的情况下也能抑制负极板中的锂析出的非水电解质二次电池及其制造方法。
用于解决课题的手段
本发明的非水电解质二次电池的制造方法的特征在于,具有将正极板与负极板隔着间隔件卷绕成的扁平状的卷绕电极体、以及收纳所述卷绕电极体和非水电解质的外包装体,所述卷绕电极体具有被卷绕在一个端部的正极芯体露出部、和被卷绕在另一端部的负极芯体露出部,所述卷绕电极体的宽度相对于高度的比例为2以上,所述非水电解质二次电池的制造方法具有在所述外包装体内配置所述卷绕电极体、以及含有双草酸硼酸锂和氟磺酸锂的非水电解质的工序。
本发明的一个实施方式中,所述卷绕电极体的宽度相对于高度的比例为2.3以上。
本发明的其它实施方式中,所述负极板为大致矩形形状,所述负极板的宽度为100~140mm,所述负极板的长度为2000~5000mm。
另外,本发明的非水电解质二次电池的特征在于,具有将正极板与负极板隔着间隔件卷绕成的扁平状的卷绕电极体、以及收纳所述卷绕电极体和非水电解质的外包装体,所述卷绕电极体具有被卷绕在一个端部的正极芯体露出部、和被卷绕在另一端部的负极芯体露出部,所述卷绕电极体的宽度相对于高度的比例为2以上,所述非水电解质含有双草酸硼酸锂和氟磺酸锂。
本发明的一个实施方式中,所述卷绕电极体的宽度相对于高度的比例为2.3以上。
本发明的其它实施方式中,所述负极板为大致矩形形状,所述负极板的宽度为100~140mm,所述负极板的长度为2000~5000mm。
本发明的再一实施方式中,所述间隔件的厚度为15~25μm,所述间隔件的透气度为150~500s/100cc,所述负极板具有负极活性物质层,所述负极活性物质层的填充密度为1.00~1.50g/cc。
发明效果
根据本发明,在具备宽度相对于高度的比例为规定值以上的扁平状的卷绕电极体的非水电解质二次电池中,即使在非水电解质中添加LiBOB的情况下也能有效地抑制负极板中的锂析出。因此,根据本发明,伴随充放电循环的内部电阻的增加被抑制,并且锂的析出被抑制,能够防止由于析出的锂而在正负极发生微短路。
附图说明
图1为实施方式涉及的非水电解质二次电池的立体图。
图2为沿着图1的IIA-IIA线的截面图(A)、及沿着图2(A)的IIB-IIB的截面图(B)。
图3为实施方式涉及的非水电解质二次电池中使用的正极板的平面图(A)、及沿着图3(A)的IIIB-IIIB线的截面图(B)。
图4为实施方式涉及的非水电解质二次电池中使用的负极板的平面图(A)、及沿着图4(A)的IVB-IVB线的截面图(B)。
具体实施方式
以下对本发明的实施方式进行详细说明。但以下所示各实施方式为本发明的例示,本发明并不限于该实施方式。
如图2(A)、图2(B)所示,非水电解质二次电池具有正极板1与负极板2隔着间隔件3被卷绕的扁平状的卷绕电极体4。该扁平状的卷绕电极体4的最外周面被间隔件3覆盖。
另外,如图3(A)、图(B)所示,在正极板1的铝或铝合金制的正极芯体1a的两表面,按照在宽度方向的一侧的端部沿着长度方向芯体呈带状露出的正极芯体露出部1b在两面形成的方式,形成有正极合剂层1c。并且,在正极合剂层1c的端部附近的正极芯体1a上形成有正极保护层1d。需要说明的是,也可以是不设置正极保护层1d的形态。
另外,如图4(A)、图4(B)所示,在负极板2的铜或铜合金制的负极芯体2a的两表面,按照在宽度方向的两端部沿着长度方向芯体呈带状露出的负极芯体露出部2b在两面形成的方式,形成有负极合剂层2c。在负极合剂层2c上形成有负极保护层2d。在此,设置于负极板2的宽度方向的一个端部的负极芯体露出部2b的宽度大于设置于负极板2的宽度方向的另一端部的负极芯体露出部2b的宽度。需要说明的是,负极芯体露出部2b可以仅设置于负极板2的宽度方向的一侧端部。需要说明的是,也可以是不设置负极保护层2d的形态。
这些正极板1及负极板2隔着间隔件3卷绕,并成形为扁平状,由此制作扁平状的卷绕电极体4。此时,在扁平状的卷绕电极体4的一个端部形成被卷绕的正极芯体露出部1b,在另一端部形成被卷绕的负极芯体露出部2b。
如图2(A)、图2(B)所示,被卷绕的正极芯体露出部1b经由正极集电体5与正极端子6电连接。被卷绕的负极芯体露出部2b经由负极集电体7与负极端子8电连接。正极集电体5和正极端子6优选为铝或铝合金制。负极集电体7和负极端子8优选为铜或铜合金制。正极端子6优选包括:贯通金属制的封口体11的连结部6a、配置于封口体11的外面侧的板状部6b、设置于板状部6b上的螺栓部6c。负极端子8优选包括:贯通封口体11的连结部8a、设置于封口体11的外面侧的板状部8b、设置于板状部8b上的螺栓部8c。
在正极板1与正极端子6之间的导电路径上,设有在电池内压大于规定值时启动而阻断正极板1与正极端子6之间的导电路径的电流阻断机构16。
如图1、图2(A)所示,正极端子6经由绝缘部件9固定于封口体11。负极端子8经由绝缘部件10固定于封口体11。
扁平状的卷绕电极体4在被树脂制的绝缘片15覆盖的状态下收纳于方形外包装体12内。封口体11抵接于金属制的方形外包装体12的开口部,封口体11与方形外包装体12的抵接部被激光焊接。
方形外包装体12为方形的有底筒状,具有一对大面积侧壁12a、比大面积侧壁12a的面积小的一对小面积侧壁12b、和底部12c。扁平状的卷绕电极体4的扁平部以使一对平坦的外面分别与一对大面积侧壁12a对向的方式配置。
封口体11具有电解液注液口13,由该电解液注液口13注入非水电解液,然后利用盲铆钉等将电解液注液口13密封。在封口体11上,形成有在电池内压变成比电流阻断机构16的启动压更大的值时断裂,将电池内部的气体向电池外部排出的排气阀14。需要说明的是,也可以是不设置电流阻断机构16的形态。
接着,对非水电解质二次电池中的正极板1、负极板2、扁平状的卷绕电极体4及作为非水电解质的非水电解液的制造方法进行说明。
[正极板的制作]
使用以Li(Ni0.35Co0.35Mn0.30)0.95Zr0.05O2表示的锂过渡金属复合氧化物作为正极活性物质。将该正极活性物质、作为导电剂的碳粉末、作为粘结剂的聚偏二氟乙烯(PVdF)按照以各自的质量比计成为91∶7∶2的方式称量,与作为分散介质的N-甲基-2-吡咯烷酮(NMP)混合而制作正极合剂浆料。
将氧化铝粉末、PVdF、碳粉末、及作为分散介质的NMP以质量比21∶4∶1∶74的比例混合而制作正极保护层浆料。
利用模涂机将利用上述方法制作的正极合剂浆料涂布在作为正极芯体1a的铝箔的两面。接着,在涂布了正极合剂浆料的区域端部的正极芯体1a上涂布利用上述方法制作的正极保护层浆料。然后,使极板干燥除去作为分散介质的NMP,通过辊压进行压缩以成为规定厚度。然后,按照形成在正极板1的宽度方向的一个端部沿着长度方向在两面未形成正极合剂层1c的正极芯体露出部1b的方式,切成规定尺寸作为正极板1。
[负极板的制作]
将作为负极活性物质的石墨粉末、作为增稠剂的羧甲基纤维素(CMC)、和作为粘结剂的苯乙烯-丁二烯橡胶(SBR)以各自的质量比98∶1∶1的比例分散于水中而制作负极合剂浆料。
将氧化铝粉末、粘结剂(丙烯酸系树脂)、及作为分散介质的NMP以质量比30∶0.9∶69.1的比例进行混合,制作通过珠磨机实施了混合分散处理的负极保护层浆料。
利用模涂机将利用上述方法制作的负极合剂浆料涂布在作为负极芯体2a的铜箔的两面。接着,使其干燥除去作为分散介质的水,通过辊压进行压缩以成为规定厚度。然后,将利用上述方法制作的负极保护层浆料涂布在负极合剂层2c上后,干燥除去用作分散介质的NMP,形成负极保护层2d。并且,按照形成在负极板的宽度方向的两端部沿着长度方向在两面未形成负极合剂层2c的负极芯体露出部2b的方式,切成规定尺寸作为负极板2。
[扁平状的卷绕电极体的制作]
将利用上述方法制作的正极板1和负极板2隔着厚度20μm的聚丙烯制的间隔件3进行卷绕后,冲压成型成扁平状而制作扁平状的卷绕电极体4。此时,在扁平状的卷绕电极体4的卷轴方向的一个端部形成被卷绕的正极芯体露出部1b,在另一端部形成负极芯体露出部2b。间隔件3位于扁平状的卷绕电极体4的最外周。另外,负极板2的卷绕结束端部位于比正极板1的卷绕结束端部更外周侧。
在此,扁平状的卷绕电极体4中,正极合剂层的填充密度为例如2.47g/cm3,负极合剂层的填充密度为例如1.13g/cm3。
[非水电解液的制备]
制作将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸二乙酯(DEC)按照以体积比(25℃、1气压)计成为3∶3∶4的方式混合的混合溶剂。在该混合溶剂中,按照成为1mol/L的方式添加LiPF6作为溶质。进一步,添加规定量的LiBOB和氟磺酸锂。对于该添加剂进一步在以下的实施例中进行详述。
[非水电解质二次电池的组装]
在正极端子6与正极集电体5电连接的状态下,经由绝缘部件9将正极端子6和正极集电体5固定于铝制的封口体11。另外,在正极端子6与正极集电体5之间,设置伴随电池内压的上升而正极端子6与正极集电体5之间的导电路径被切断的电流阻断机构16。在负极端子8与负极集电体7电连接的状态下,经由绝缘部件10将负极端子8和负极集电体7固定于封口体11。然后,在被卷绕的正极芯体露出部1b的最外面连接正极集电体5和支承部件5a,在负极芯体露出部2b的最外面连接负极集电体7和支承部件。
接着,用弯折成形为箱状的聚丙烯制的绝缘片15覆盖扁平状的卷绕电极体4,插入铝制的方形外包装体12内。然后,将方形外包装体12与封口体11的抵接部激光焊接,将方形外包装体12的开口部密封。
将利用上述方法制作的非水电解液从封口体11的电解液注液口13注入后,将电解液注液口13利用盲铆钉密封而制作非水电解质二次电池。
如上所述,若在非水电解质中添加LiBOB,则通过初期的充电或放电,在负极表面形成来自于LiBOB的覆膜,能够抑制伴随充放电循环的电阻值的增加。
然而,具备在非水电解质中含有LiBOB且相对于宽度而言高度小的扁平状的卷绕电极体的非水电解质二次电池中,有时锂在负极板的宽度方向的中央部析出。即,具备相对于宽度而言高度小的卷绕电极体的非水电解质二次电池中,非水电解质难以浸入宽度方向的中央部,因此有难以在宽度方向的中央部形成来自于LiBOB的覆膜的倾向。来自于LiBOB的覆膜虽然能够抑制伴随充放电循环的电阻值的增加,但来自于LiBOB的覆膜多的区域与来自于LiBOB的覆膜少的区域相比,电阻值仅略微变大。并且,在难以形成覆膜的区域,由于与其它区域相比电阻值变小,其结果是电流容易集中,在该部分锂变得容易析出。本发明申请人发现,特别是在低温状态下进行充放电的情况下锂容易在宽度方向的中央部析出。需要说明的是,LiBOB的添加量相对于非水电解质的总量优选为0.01M~0.15M,更优选为0.03M~0.12M。另外,氟磺酸锂的添加量相对于非水电解质的总量优选为0.1~4.0wt%,更优选为0.5~2.0wt%。
因此,在本实施方式中如上所述,作为非水电解质添加LIBOB,并添加氟磺酸锂。通过添加氟磺酸锂,能够抑制来自于LiBOB的覆膜的形成状态中产生不均,在宽度方向的中央部也基本均匀地形成来自于LiBOB的覆膜,抑制锂的析出。
接着,对实施例进行说明。
实施例
<实施例1>
按照上述方式制作非水电解质二次电池。其中,
卷绕电极体的高度=54.3mm
卷绕电极体的宽度=134mm
卷绕电极体的宽度/高度=2.47
负极板的长度=3585mm
负极板的宽度=121.8mm
正极板的长度=3500mm
正极板的宽度=119.8mm。
在此,卷绕电极体的宽度是指,在俯视卷绕电极体时沿着卷绕电极体的卷绕轴延伸的方向的方向上的长度,是包含两端的芯体露出部的长度,卷绕电极体的高度是指,在俯视卷绕电极体时相对于卷绕电极体的卷绕轴延伸的方向垂直方向(相对于封口体11垂直的方向)的长度。例如,卷绕电极体的宽度为图2(A)中的长度W,卷绕电极体的高度为图2(A)中的H。
另外,作为非水电解质,将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸二乙酯(DEC)按照以体积比(25℃、1气压)计成为3∶3∶4的方式混合而制作混合溶剂,按照成为1mol/L的方式添加LiPF6作为溶质。进一步,添加LiBOB 0.05M,再添加氟磺酸锂1wt%。
<比较例1>
与实施例1同样地制作非水电解质二次电池。但是,作为非水电解质,将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸二乙酯(DEC)按照以体积比(25℃、1气压)计成为3∶3∶4的方式混合而制作混合溶剂,按照成为1mol/L的方式添加LiPF6作为溶质。进一步,添加LiBOB 0.05M。未添加氟磺酸锂。
<比较例2>
与实施例1同样地制作非水电解质二次电池。其中,
卷绕电极体的高度=82.1mm
卷绕电极体的宽度=143.8mm
卷绕电极体的宽度/高度=1.75
负极板的长度=6695mm
负极板的宽度=133.8mm
正极板的长度=6525mm
正极板的宽度=131.8mm。
另外,作为非水电解质,将碳酸乙烯酯(EC)、碳酸甲乙酯(EMC)和碳酸二乙酯(DEC)按照以体积比(25℃、1气压)计成为3∶3∶4的方式混合而制作混合溶剂,按照成为1mol/L的方式添加LiPF6作为溶质。进一步,添加LiBOB 0.05M。未添加氟磺酸锂。
按照以上方式制作非水电解质二次电池,在25℃的状态下按照充电深度(SOC)成为80%的方式进行充电,然后在-10℃的条件下以15C的恒电流重复20s的充电·放电循环1000循环。然后,将非水电解质二次电池拆开,以目视确认有无负极板上的锂析出。试验结果如下。
【表1】
以上,通过对实施例1与比较例1进行比较,可知通过在非水电解质中添加LiBOB和氟磺酸锂,能够抑制锂的析出。另外,若对实施例1与比较例2进行比较,可知在比较例2中即使不添加氟磺酸锂,若卷绕电极体的宽度/高度=1.751这样卷绕电极体的宽度的比例小,则看不到锂的析出。因此,在卷绕电极体的宽度/高度即卷绕电极体的宽度相对于高度的比例为规定值以上、具体来说为2以上的卷绕电极体中,在非水电解质中添加LiBOB和氟磺酸锂是有效的,在卷绕电极体的宽度/高度为2.3以上时特别有效。
另外,负极板的面积不太大时每单位面积的电流值变大,锂容易析出,因而本实施方式的效果特别大,所以负极板的面积在规定范围内时,在非水电解质中添加LiBOB和氟磺酸锂是有效的,例如在负极板的宽度为100mm~140mm、负极板的长度为2000mm~5000mm时添加是适宜的。
此外,在间隔件的厚度为15μm~25μm、间隔件的透气度为150~500s/100cc、负极活性物质层的填充密度为1.00~1.50g/cc时添加是适宜的。
卷绕电极体的宽度相对于高度的比例优选为2以上,更优选为2.3以上。另外,卷绕电极体的宽度相对于高度的比例优选为4以下。
卷绕电极体的高度优选为3cm~10cm。另外,卷绕电极体的宽度优选为6cm~20cm。
卷绕电极体的厚度(相对于卷绕轴延伸的方向垂直的方向、且相对于高度方向垂直的方向的长度)没有特别限定,但优选为5~30mm,更优选为8~25mm,进一步优选为8~20mm。
以上对本发明的实施方式进行了说明,但本发明不限于此,可以进行各种变形。
例如,在本实施方式中,将卷绕电极体插入外包装体内后将非水电解液注入外包装体内,也可以在外包装体内注入非水电解液后将卷绕电极体插入外包装体内。
另外,在本实施方式中,在非水电解质中添加LiBOB和氟磺酸锂,但还有可能存在由于充放电而LiBOB在负极板表面形成覆膜,结果在非水电解质中不以LiBOB的形式存在的情况,当然此情况也包含在本发明的技术的范围内。此情况下,也依然将含有LiBOB和氟磺酸锂的非水电解质配置于外包装体。
另外,作为正极活性物质,可以举出钴酸锂(LiCoO2)、锰酸锂(LiMn2O4)、镍酸锂(LiNiO2)、锂镍锰复合氧化物(LiNi1-xMnxO2(0<x<1))、锂镍钴复合氧化物(LiNi1-xCoxO2(0<x<1))、锂镍钴锰复合氧化物(LiNixCoyMnzO2(0<x<1、0<y<1、0<z<1、x+y+z=1))等锂过渡金属复合氧化物。另外,还可以使用在上述锂过渡金属复合氧化物中添加了Al、Ti、Zr、Nb、B、W、Mg或Mo等的物质。例如,可以举出以Li1+ aNixCoyMnzMbO2(M=选自Al、Ti、Zr、Nb、B、Mg及Mo中的至少1种元素、0≤a≤0.2、0.2≤x≤0.5、0.2≤y≤0.5、0.2≤z≤0.4、0≤b≤0.02、a+b+x+y+z=1)表示的锂过渡金属复合氧化物。
另外,作为负极活性物质可以使用能够吸藏·放出锂离子的碳材料。作为能够吸藏·放出锂离子的碳材料,可以举出石墨、难石墨化碳、易石墨化碳、纤维状碳、焦炭及炭黑等。其中,特别优选石墨。进一步,作为非碳系材料,可以举出硅、锡、及以它们为主的合金、氧化物等。
另外,作为非水电解质的非水溶剂(有机溶剂),可以使用碳酸酯类、内酯类、醚类、酮类、酯类等,可以混合使用这些溶剂中的2种以上。例如,可以使用碳酸乙烯酯、碳酸丙烯酯、碳酸亚丁酯等环状碳酸酯、碳酸二甲酯、碳酸甲乙酯、碳酸二乙酯等链状碳酸酯。特别优选使用环状碳酸酯与链状碳酸酯的混合溶剂。另外,还可以将碳酸亚乙烯酯(VC)等不饱和环状碳酸酯添加于非水电解质中。
作为非水电解质的电解质盐,可以使用在以往的锂离子二次电池中作为电解质盐通常使用的电解质盐。例如,可以使用LiPF6、LiBF4、LiCF3SO3、LiN(CF3SO2)2、LiN(C2F5SO2)2、LiN(CF3SO2)(C4F9SO2)、LiC(CF3SO2)3、LiC(C2F5SO2)3、LiAsF6、LiClO4、Li2B10Cl10、Li2B12Cl12、LiB(C2O4)2、LiB(C2O4)F2、LiP(C2O4)3、LiP(C2O4)2F2、LiP(C2O4)F4等及它们的混合物。其中,特别优选LiPF6。另外,电解质盐相对于所述非水溶剂的溶解量优选为0.5~2.0mol/L。
另外,作为间隔件,优选使用聚丙烯(PP)、聚乙烯(PE)等聚烯烃制的多孔质间隔件。特别优选使用具有聚丙烯(PP)和聚乙烯(PE)的3层结构(PP/PE/PP、或PE/PP/PE)的间隔件。另外,可以使用聚合物电解质作为间隔件。
符号说明
1 正极板、1a 正极芯体、1b 正极芯体露出部、1c 正极合剂层、1d 正极保护层、2 负极板、2a 负极芯体、2b 负极芯体露出部、2c负极合剂层、2d 负极保护层、3 间隔件、4 卷绕电极体、5 正极集电体、6 正极端子、7 负极集电体、8 负极端子、9、10 绝缘部件、11 封口体、12 方形外包装体、12a 大面积侧壁、12b 小面积侧壁、12c 底部、12d 中央部、13 电解液注液口、14 排气阀、15 绝缘片、16 电流阻断机构。
Claims (7)
1.一种非水电解质二次电池的制造方法,其特征在于,
所述非水电解质二次电池具有:
将正极板与负极板隔着间隔件卷绕成的扁平状的卷绕电极体、以及
收纳所述卷绕电极体和非水电解质的外包装体,
所述卷绕电极体具有被卷绕在一个端部的正极芯体露出部、和被卷绕在另一端部的负极芯体露出部,
所述卷绕电极体的宽度相对于高度的比例为2以上,
所述非水电解质二次电池的制造方法具有在所述外包装体内配置所述卷绕电极体、以及含有双草酸硼酸锂和氟磺酸锂的非水电解质的工序。
2.如权利要求1所述的非水电解质二次电池的制造方法,其特征在于,
所述卷绕电极体的宽度相对于高度的比例为2.3以上。
3.如权利要求1或2所述的非水电解质二次电池的制造方法,其特征在于,
所述负极板为大致矩形形状,
所述负极板的宽度为100~140mm,
所述负极板的长度为2000~5000mm。
4.一种非水电解质二次电池,其特征在于,具有
将正极板与负极板隔着间隔件卷绕成的扁平状的卷绕电极体、以及
收纳所述卷绕电极体和非水电解质的外包装体,
所述卷绕电极体具有被卷绕在一个端部的正极芯体露出部、和被卷绕在另一端部的负极芯体露出部,
所述卷绕电极体的宽度相对于高度的比例为2以上,
所述非水电解质含有双草酸硼酸锂和氟磺酸锂。
5.如权利要求4所述的非水电解质二次电池,其特征在于,
所述卷绕电极体的宽度相对于高度的比例为2.3以上。
6.如权利要求4或5所述的非水电解质二次电池,其特征在于,
所述负极板为大致矩形形状,
所述负极板的宽度为100~140mm,
所述负极板的长度为2000~5000mm。
7.如权利要求4~6中任一项所述的非水电解质二次电池,其特征在于,
所述间隔件的厚度为15~25μm,
所述间隔件的透气度为150~500s/100cc,
所述负极板具有负极活性物质层,所述负极活性物质层的填充密度为1.00~1.50g/cc。
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