JP7086807B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
SA=d×(W-d)
SB=((d/2)×(d/2))×π
なお、断面積(SA,SB)は、断面Xの画像解析により計測することもできる。
正極4は、上述のように、正極芯体40と、正極芯体40の両面に形成された正極合材層41とを有する。正極芯体40には、アルミニウム、アルミニウム合金など、正極4の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。正極合材層41は、正極活物質、導電材、及び結着材を含む。正極4は、正極芯体40上に正極活物質、導電材、結着材、及び分散媒等を含む正極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させて分散媒を除去した後、塗膜を圧縮して正極合材層41を正極芯体40の両面に形成することにより製造できる。
負極5は、上述のように、負極芯体50と、負極芯体50の両面に形成された負極合材層51とを有する。負極芯体50には、銅、銅合金など、負極5の電位範囲で安定な金属の箔、当該金属を表層に配置したフィルム等を用いることができる。負極芯体50の厚みは、例えば5μm以上20μm以下である。負極合材層51は、負極活物質及び結着材を含む。負極合材層51の厚みは、負極芯体50の片面側で、例えば50μm以上150μm以下であり、好ましくは80μm以上120μm以下である。負極5は、負極芯体50上に負極活物質及び結着材を含む負極合材スラリーを塗布し、塗膜を乾燥させて分散媒を除去した後、塗膜を圧縮して負極合材層51を負極芯体50の両面に形成することにより製造できる。
セパレータ30には、イオン透過性及び絶縁性を有する多孔性シートが用いられる。セパレータ30(多孔性シート)は、例えばポリオレフィン、ポリフッ化ビニリデン、ポリテトラフルオロエチレン、ポリイミド、ポリアミド、ポリアミドイミド、ポリエーテルサルフォン、ポリエーテルイミド、及びアラミドから選択される少なくとも1種を主成分とする多孔質基材を含む。中でも、ポリオレフィンが好ましく、特にポリエチレン、及びポリプロピレンが好ましい。
[正極の作製]
正極活物質として、LiNi0.35Co0.35Mn0.30O2で表されるリチウム含有遷移金属複合酸化物を用いた。正極活物質と、アセチレンブラックと、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)とを、97:2:1の固形分質量比で混合し、分散媒にN-メチル-2-ピロリドン(NMP)を用いた正極合材スラリーを調製した。次に、当該正極合材スラリーを、幅127mmの帯状のアルミニウム箔からなる正極芯体の両面に塗布(塗布幅110mm=電極体の軸方向に沿った正極合材層の長さ(K))し、塗膜を乾燥させた後、塗膜を圧縮して芯体の両面に正極合材層を形成した。当該芯体を所定の電極サイズに切断して正極を作製した。
負極活物質として、黒鉛を用いた。負極活物質と、CMCのナトリウム塩と、SBRのディスパージョンとを、98.7:0.7:0.6の固形分質量比で混合し、分散媒に水を用いた負極合材スラリーを調製した。次に、当該負極合材スラリーを、幅130mmの帯状の銅箔からなる負極芯体の両面に塗布し(塗布幅115mm)、塗膜を乾燥させた後、塗膜を圧縮して芯体の両面に、充填密度が1.07g/cm3の負極合材層を形成した。当該芯体を所定の電極サイズに切断して負極を作製した。
上記正極及び上記負極を、幅120mmの帯状のセパレータを介して巻回した後、巻回体を径方向にプレスして扁平状に成形し、巻回型の電極体を作製した。巻回体は、セパレータ/正極/セパレータ/負極の順に重ね合わせたものを、円筒状の巻芯に巻き付けて形成した(2枚のセパレータには同じものを用いた)。また、正極及び負極を、それぞれの芯体露出部が互いに巻回体の軸方向反対側に位置するように巻回した。巻回体のプレス条件は、プレス温度75℃、プレス圧100kN、プレス時間30分とした。同じ方法で3つの電極体を作製し、電極体の軸方向及び幅方向中央で厚みを測定したところ、平均厚み(d)は15.7mmであった。電極体の軸方向長さは144mm、幅(W)は57.1mm、アスペクト比(K/W)は1.93であった。
エチレンカーボネート(EC)と、エチルメチルカーボネート(EMC)と、ジエチルカーボネート(DEC)とを、3:3:4の体積比(25℃、1気圧)で混合した混合溶媒に、LiPF6を1mol/Lの濃度になるように添加し、さらにビニレンカーボネートを0.3質量%の濃度となるように添加して、非水電解液を調製した。
上記電極体、上記非水電解液、及び角形の電池ケースを用いて、非水電解質二次電池(角形電池)を作製した。電池ケースを構成する封口板に正極端子を取り付けると共に、正極端子に正極集電体を接続した。また、封口板に負極端子を取り付けると共に、負極端子に負極集電体を接続した。そして、正極の芯体露出部に正極集電体を、負極の芯体露出部に負極集電体をそれぞれ溶接した。封口板と一体化された電極体を、箱状に成形した絶縁シート内に配置した状態で、電池ケースを構成する角形有底筒状の外装缶(横方向長さ148.0mm(内寸146.8mm)、厚み17.5mm(内寸16.5mm)、高さ65.0mm(内寸64.0mm))内に収容し、外装缶の開口部を封口板で塞いだ。封口板の電解液注液孔から、65gの電解液を注液した後、電極体に非水電解液を十分浸漬させたのち、仮性充電を行い、注液孔に封止栓を取り付けて、非水電解質二次電池(電池容量:8Ah)を得た。
電極体の作製において、巻回体のプレス前における負極合材層の充填密度が1.01g/cm3である負極を用い、巻回体のプレス圧を115kNに変更したこと以外は、実施例1と同様の方法で、電極体及び非水電解質二次電池を作製した。電極体の厚みは15.2mm、幅(W)は57.5mmであった。
電極体の作製において、巻回体のプレス前における負極合材層の充填密度が1.11g/cm3である負極を用い、巻回体のプレス圧を90kNに変更したこと以外は、実施例1と同様の方法で、電極体及び非水電解質二次電池を作製した。電極体の厚みは16.4mm、幅(W)は56.9mmであった。
電極体の作製において、巻回体のプレス前における負極合材層の充填密度が1.01g/cm3である負極を用い、巻回体のプレス圧を110kNに変更したこと以外は、実施例1と同様の方法で、電極体及び非水電解質二次電池を作製した。電極体の厚みは15.8mm、幅(W)は57.5mmであった。
電極体の作製において、巻回体のプレス圧を122kNに変更したこと以外は、実施例1と同様の方法で、電極体及び非水電解質二次電池を作製した。電極体の厚みは14.8mm、幅(W)は57.1mmであった。
電極体の作製において、巻回体のプレス圧を89kNに変更したこと以外は、比較例1と同様の方法で、電極体及び非水電解質二次電池を作製した。電極体の厚みは16.7mm、幅(W)は57.1mmであった。
電極体の作製において、巻回体のプレス前における負極合材層の充填密度が1.13g/cm3である負極を用い、巻回体のプレス圧を106kNに変更したこと以外は、実施例1と同様の方法で、電極体及び非水電解質二次電池を作製した。電極体の厚みは15.7mm、幅(W)は56.7mmであった。
電極体の作製において、巻回体のプレス圧を122kNに変更したこと以外は、比較例1と同様の方法で、電極体及び非水電解質二次電池を作製した。電極体の厚みは14.8mm、幅(W)は57.5mmであった。
実施例及び比較例の各電池を解体し、電極体の平坦部及び湾曲部における負極の厚みをマイクロメーターで測定した。このとき、平坦部における負極の厚みは、平坦部の長さ方向及び幅方向の中央において、電極体の外周面に最も近い負極の最外周部から内側に2層目の位置で測定した。湾曲部における負極の厚みについても、平坦部の場合と同様に、負極の最外周部から内側に2層目の位置で測定した。下記の式により、平坦部における負極合材層の充填密度、及び湾曲部における負極合材層の充填密度(A,B)を求めた。求められた充填密度(A,B)及び充填密度比(B/A)を表1に示す。
(充填密度)=(単位面積あたり負極合材層の質量)÷(負極厚み-芯体厚み)
解体した実施例及び比較例の各電池について、電極体の厚み(d)及び幅(W)から下記の式を用いて算出される。求められた断面積比(SB/SA)を表1に示す。
SA=d×(W-d)
SB=((d/2)×(d/2))×π
実施例及び比較例の各電池を、25℃において、8.0Aの定電流で電池電圧が4.1Vになるまで充電した後、8.0Aの定電流で電池電圧が2.5Vになるまで放電を行った。この充放電サイクルを100サイクル繰り返し、1サイクル目の放電容量に対する100サイクル目の放電容量の比率(容量維持率)を求めた。実施例1の電池の容量維持率を100とする相対値として、各電池の容量維持率を表1に示す。
100サイクル後の電池について、25℃の条件下において、電池の充電深度(SOC)が50%となるまで充電した。次に、25℃において、60A、120A、180A、240Aの電流値でそれぞれ10秒間放電を行い、電池電圧を測定した。そして、各電流値と電池電圧とをプロットした線形線から3.0Vにおける電流値を計算し、出力値を算出した。なお、放電によりずれた充電深度は8.0Aの定電流で充電することにより元の充電深度に戻した。実施例1の電池の出力を100とする相対値として、各電池の出力を表1に示す。
サイクル試験後の各電池を解体し、負極表面を目視で確認して、Li析出の有無を評価した。負極の全長にわたってLiの析出が確認されなかった場合を〇、Liの析出が確認された場合を×として、評価結果を表1に示す。
電極体の作製において、正極合材スラリーの塗布幅を92.0mm、負極合材スラリーの塗布幅を94.1mmとして、アスペクト比(K/W)を1.61に変更したこと以外は、実施例1と同様の方法で、電極体及び非水電解質二次電池を作製した(電池容量:6.5Ah)。負極表面にLiの析出は確認されなかった。
電極体の作製において、正極合材スラリーの塗布幅を85.0mm、負極合材スラリーの塗布幅を83.6mmとして、アスペクト比(K/W)を1.49に変更したこと以外は、実施例1と同様の方法で、電極体及び非水電解質二次電池を作製した(電池容量:5.8Ah)。負極表面にLiの析出は確認されなかった。
Claims (6)
- 正極合材層を含む正極と負極合材層を含む負極がセパレータを介して巻回され、平坦部及び一対の湾曲部を有する扁平状に成形された巻回型の電極体と、非水電解液と、前記電極体及び前記非水電解液を収容する電池ケースとを備えた非水電解質二次電池であって、
前記負極合材層は、前記電極体の前記平坦部に位置する第1領域と、前記一対の湾曲部に位置する第2領域とを含み、前記第1領域の充填密度(A)に対する前記第2領域の充填密度(B)の比率(B/A)が、0.75以上0.95以下であり、
前記電極体の軸方向中央を通る当該軸方向に垂直な断面において、前記平坦部の断面積(SA)に対する前記一対の湾曲部の断面積(SB)の比率(SB/SA)が、0.28以上0.32以下である、非水電解質二次電池。 - 前記電極体の軸方向及び厚み方向に垂直な方向の長さ(W)に対する、前記軸方向に沿った前記正極合材層の長さ(K)の比率(K/W)は、1.6以上である、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記比率(B/A)は、0.78以上0.93以下である、請求項1又は2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記第1領域の空隙率は、38%以上48%以下であり、
前記第2領域の空隙率は、48%以上59%以下である、請求項1~3のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。 - 前記負極合材層は、体積基準のメジアン径が8μm以上12μm以下の負極活物質と、スチレン-ブタジエンゴムと、カルボキシメチルセルロース又はその塩とを含む、請求項1~4のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
- 前記電池ケースには、55g以上75g以下の量の前記非水電解液が収容されている、請求項1~5のいずれか1項に記載の非水電解質二次電池。
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