CN105453306B - 非水系蓄电元件用粘结剂和非水系蓄电元件 - Google Patents

非水系蓄电元件用粘结剂和非水系蓄电元件 Download PDF

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Abstract

本发明提供能够形成可提高与电极或隔板之类的基材的密合性同时不降低非水系蓄电元件的高速充放电特性的层的粘结剂。本发明涉及含有包含式(1)所表示的聚合物的粘结剂的非水系蓄电元件用粘结剂；使用了该粘结剂的非水系蓄电元件用电极、隔板或集电体；具备该非水系蓄电元件用电极、隔板和集电体中的至少任一种的非水系蓄电元件。

Description

非水系蓄电元件用粘结剂和非水系蓄电元件
技术领域
本发明涉及非水系蓄电元件用粘结剂，涉及使用该粘结剂得到的非水系蓄电元件用电极、隔板或集电体；具备该非水系蓄电元件用电极、隔板和集电体中的至少任一种的非水系蓄电元件。
背景技术
与水系蓄电元件相比，非水系蓄电元件能够获取高电压，因此能够以高能量密度蓄积能量，作为移动设备或汽车用的电源的利用价值高。例如，锂离子一次电池和二次电池作为移动电话或笔记本电脑等便携式电子设备的电源而被广泛地普及，双电层电容器被用作电动工具的电源或重型设备的能量再生设备。此外，钙离子一次电池和二次电池、镁离子一次电池和二次电池、钠离子一次电池和二次电池等作为兼具高电压和高能量密度的蓄电元件也是大有前途的。但是，这些非水系蓄电元件使用可燃性物质作为电解液，因此由于正极和负极发生短路所产生的发热而存在起火、爆炸的危险性，确保安全性成为了重要的课题。
作为目前的安全性确保，可以举出如下所述的关闭功能，即，在蓄电元件发热时由聚烯烃形成的隔板的微孔堵塞，屏蔽离子传导。在电池产生正负极短路等异常的情况下，该关闭功能发挥作用，由此可以抑制发热，防止热失控。
但是，聚烯烃制的隔板的熔点为200℃以下，在发热剧烈的情况下，隔板收缩，引起正负极的直接接触，存在导致热失控的危险性。并且，聚烯烃制的隔板比活性物质或金属异物更柔软，且厚度为10μm～30μm左右、非常薄，因此在蓄电元件的制造工艺中若发生活性物质的脱落或金属异物的混入，则存在刺破隔板、引起正负极的电接触的危险性。这样，非水系蓄电元件的安全性并不充分，要求进一步提高安全性。
作为上述问题的改进方法，设计了下述方法：在涂布于集电体上的活性物质涂布层上形成耐热性高的多孔质膜层，从而防止活性物质从电极脱落(专利文献1)。由于该多孔质膜以无机填料作为骨架，因此即使在熔点低的隔板因短路时的温度上升而熔化、收缩的情况下，也能够防止正负极的接触，能够抑制热失控，所以具有作为耐热涂层的效果。另外，即使混入活性物质或金属异物，由于刚性的无机填料的膜的刺穿强度高，因而具有防止刺破隔板而穿孔的效果。
另外，这样的耐热涂层可抑制枝晶的产生，或者还作为保持电解液的层发挥作用。另外，耐热涂层使得由电极表面的不均匀带来的电极反应的集中所导致的局部劣化的加速得以缓冲均匀化，由此还具有防止长时间使用时的活性物质层劣化的效果。
对于耐热涂层，除了聚偏二氟乙烯以外，提出了一种具有耐电解液性的橡胶树脂(专利文献2)。
另外，为了形成耐热涂层，提出了一种具有亲水性基团和疏水性基团的粘结剂，将该粘结剂、无机颗粒和溶剂混合，用于制作为了形成耐热层的组合物(专利文献3)。
除了这样的粘结剂以外，还提出了活性物质的粘结剂、集电体的基底处理剂的粘结剂，除了上述的耐热涂层组合物以外，还提出了包含活性物质和粘结剂的组合物、基底处理剂组合物等各组合物(专利文献4、5)。
另外，若水进入电池内部，则具有充放电特性或电池寿命变差的问题，因此要求所制作的部件的含水率低(专利文献6)。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开平7-220759号公报
专利文献2：日本特开2009-54455号公报
专利文献3：日本特表2010-520095号公报
专利文献4：日本特开平8-157677号公报
专利文献5：日本特开2010-146726号公报
专利文献6：日本特开2010-232048号公报
发明内容
发明所要解决的课题
但是，在上述列举的现有技术中，若为了提高耐电解液性而向粘结剂中导入亲水性基团，则使用包含粘结剂的组合物在电极、隔板、集电体之类的基材上形成层的情况下，具有层的含水率升高的趋势。若导入疏水性基团，虽然能够降低层的含水率，但具有耐电解液性变差的趋势。此外，亲水性基团与疏水性基团的极性差极端地增大、或者平衡差时，层容易从基材剥离，含水率也容易升高。
它们的原因可考虑如下。首先，在将组合物适用于基材时，若无法充分确保对于基材表面的润湿性，则组合物在基材表面被排斥，所形成的层的密合性容易变得不充分。
另外，若粘结剂具有亲水性基团和疏水性基团两者，则亲水性基团包围水分子的周围，在其周围进一步包围疏水性基团，从而水难以逃离，其结果，含水率容易升高。可以举出：该水与电极活性物质或电解液成分反应，容易降低非水系蓄电元件的特性。
这样，在利用现有的组合物形成层的情况下，基材与层的密合性不充分，层的含水率容易升高，在用于非水系蓄电元件时，不仅容易导致充放电特性的降低，还具有因层的脱落而无法确保耐热性的问题、或与水分反应而使非水系蓄电元件的寿命缩短的问题。
本发明的目的在于提供一种粘结剂，该粘结剂对于电极、隔板、集电体之类的基材具有良好的密合性，用于形成含水率低的层；提供一种粘结剂，该粘结剂适合用于形成还具有耐热性的层。使用本发明的粘结剂形成的层与基材的密合性优异，含水率也低，因此，可以避免非水系蓄电元件的寿命缩短、或者高速充放电特性降低的情况。
另外，本发明的目的在于提供使用了该粘结剂的非水系蓄电元件用电极、隔板或集电体；提供具备该非水系蓄电元件用电极、隔板和集电体中的至少任一种的非水系蓄电元件。
此处，将使用本发明的粘结剂在电极、隔板、集电体之类的基材的表面所形成的层称为“涂层”。涂层的至少一部分可以进入基材中。本发明的粘结剂不仅可以用于涂层的形成，还可以用于活性物质层的形成。“层”包括“活性物质层”和“涂层”。
用于解决课题的方案
本发明人发现，使用包含来自具有特定官能团的化合物的单元的聚合物作为粘结剂，由此能够形成对于电极、隔板、集电体之类的基材具有良好的密合性且含水率低的层；还发现进而能够使层具有耐热性，由此完成了本发明。
本发明的要点如下。
本发明1涉及一种非水系蓄电元件用粘结剂，其包含式(1)：
(式中，
R1独立地为非取代或被卤原子和/或羟基所取代的碳原子数为1～40的烷基(其中，该烷基中的-CH2-可以被选自氧原子、硫原子和环烷烃二基中的基团所取代)；或者-OR2(其中，R2是环元数为3～10的碳环或杂环的1价基团)所表示的基团，
将x、y和z的合计设为1时，
0≤x<1、0≤y<1、0<z<1，
被x、y和z括起来的单元可以以嵌段方式存在，也可以以无规方式存在，
Ra独立地为氢原子或氟原子)
所表示的聚合物。
式(1)中，优选为0≤x<0.5、0≤y<1、0<z<1、更优选为0≤x<0.1、0≤y<1、0<z<1。z例如可以为0.0001以上，优选为0.0005以上。
式(1)的聚合物的数均分子量可以为100～8000000，优选为300～7000000、更优选为500～5000000。其中，数均分子量是通过凝胶渗透色谱法求出的值。
本发明2涉及本发明1的非水系蓄电元件用粘结剂，其中，式(1)中的R1是-(CH2)m-O-(CH2)n-CH3
(其中，
m为0～3的任意整数，
n为0～10的任意整数)
所表示的基团。
本发明3涉及本发明1的非水系蓄电元件用粘结剂，其中，式(1)中的R1为-(CH2)m-O-(CH2)n-(CH-(CH2)hCH3)-(CH2)k-CH3
(其中，
m为0～3的任意整数，
n为0～10的任意整数，
h为0～10的任意整数，
k为0～10的任意整数)
所表示的基团。
本发明4涉及本发明1的非水系蓄电元件用粘结剂，其中，式(1)中的R1为-(CH2)n-CH3(n为0～10的任意整数)
所表示的基团。
本发明5涉及本发明1的非水系蓄电元件用粘结剂，其中，式(1)中的R1为-OR2，R2为下式：
(其中，X为-CH2-、-NH-、-O-或-S-)
所表示的基团。
本发明6涉及本发明1的非水系蓄电元件用粘结剂，其中，式(1)中的R1为-(CH2)m-S-(CH2)n-CH3
(其中，
m为0～3的任意整数，
n为0～10的任意整数)
所表示的基团。
本发明7涉及本发明1～6中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂，其包含1ppm～10000ppm的选自由钠、锂、钾和氨组成的组中的至少一种。
本发明8涉及一种非水系蓄电元件用电极，其具有使用本发明1～7中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂形成的涂层。
本发明9涉及一种非水系蓄电元件用电极，其具有使用本发明1～7中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂形成的活性物质层。
本发明10涉及一种非水系蓄电元件用隔板，其具有使用本发明1～7中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂形成的涂层。
本发明11涉及一种非水系蓄电元件用集电体，其具有使用本发明1～7中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂形成的涂层。
本发明12涉及一种非水系蓄电元件，其具备本发明8或9的非水系蓄电元件用电极、本发明10的非水系蓄电元件用隔板和本发明11的非水系蓄元件用集电体中的至少任一种。
本发明13涉及本发明12的非水系蓄电元件，其为非水系二次电池。
发明的效果
使用本发明的非水系蓄电元件用粘结剂，可以形成对电极、隔板、集电体之类的基材具有良好的密合性且含水率低的层。本发明的粘结剂使用了亲水性基团与疏水性基团的极性差不会极端变大的组合，使包围水分子的效果降低，进而使水容易从层中逃离，由此可以形成含水率低的层。通过将具有该层的电极、隔板和集电体中的至少任一者用于非水系蓄电元件，能够在不会伴随有高速充放电特性的恶化的情况下防止由事故导致的非水系蓄电元件的压坏、导电性异物的混入、热失控等导致的隔板的熔解等带来的正负极短路。优选将包含本发明的非水系蓄电元件用粘结剂、填料和溶剂的组合物适用于电极、隔板、集电体之类的基材中，并使溶剂蒸发掉，从而可得到具有高耐热性及高阳离子传导性的层。
若将上述组合物涂布至隔板上，则与构成隔板的成分聚乙烯或聚丙烯发生溶胀，进而通过干燥将溶剂除去，由此可以提高密合性。
附图说明
图1是具有涂层的电池用电极的截面图。
图2是具有涂层的隔板的截面图。
具体实施方式
(A)粘结剂
本发明的粘结剂的特征在于，其包含上述式(1)所表示的聚合物(有时称为“包含特定官能团的粘结剂”)。包含特定官能团的粘结剂可以如下制作：将具有特定官能团的聚合性化合物与自由基引发剂混合，通过本体聚合、溶液聚合、悬浮聚合、乳液聚合中的任一种方法来制作。
[包含特定官能团的粘结剂]
作为包含特定官能团的粘结剂中的特定官能团，可以举出：为非取代或被卤原子和/或羟基所取代的碳原子数为1～40的烷基(其中，该烷基中的-CH2-可以被选自氧原子、硫原子和环烷烃二基中的基团所取代)；或者-OR2(其中，R2是环元数为3～10的碳环或杂环的1价基团)所表示的基团。作为具有特定官能团的聚合性化合物，可以使用具有这些特定官能团和不饱和双键的化合物。
具体地说，包含特定官能团的粘结剂可以是如下制作的聚合物：将选自由A：具有任意的氧烷基的化合物、B：具有任意的硫代烷基的化合物和C：具有任意的烷基的化合物组成的组中的至少一种聚合性化合物、自由基引发剂和根据情况的其它聚合性化合物混合，通过本体聚合、溶液聚合、悬浮聚合、乳液聚合中的任一种方法而制作的聚合物。
作为A：具有任意的氧烷基的化合物，可以举出烷基乙烯基醚衍生物、烷基烯丙基醚衍生物，作为B：具有任意的硫代烷基的化合物，可以举出乙烯基硫醚衍生物、烯丙基硫醚衍生物，作为C：具有任意的烷基的化合物，可以举出烯烃衍生物、含不饱和双键的环烷烃衍生物。对于这些衍生物，各自混合自由基引发剂进行聚合，由此可以生成不饱和双键加成聚合而成的聚合物。
对烷基乙烯基醚衍生物没有特别限制，例如有乙基乙烯基醚、丙基乙烯基醚、异丙基乙烯基醚、丁基乙烯基醚、异丁基乙烯基醚、2-甲氧基丙烯、2-氯乙基乙烯基醚、2-乙基己基乙烯基醚、环己基乙烯基醚、2,2,2-三氟乙基乙烯基醚、三乙二醇二乙烯基醚、二乙二醇二乙烯基醚、2-溴四氟乙基三氟乙烯基醚、4-(羟甲基)环己基甲基乙烯基醚、2-(全氟丙氧基)全氟丙基三氟乙烯基醚、二乙二醇单乙烯基醚、乙二醇单乙烯基醚、2-(七氟丙氧基)六氟丙基三氟乙烯基醚、十八烷基乙烯基醚、全氟丙氧基乙烯、四亚甲基二醇单乙烯基醚、2-羟乙基乙烯基醚、4-羟丁基乙烯基醚、环己烷二甲醇单乙烯基醚、烯丙基乙烯基醚等，这些化合物可以单独使用，也可以组合进行共聚。
烷基乙烯基醚衍生物也可以与乙酸乙烯酯进行共聚。这种情况下，在烷基乙烯基醚衍生物中以任意的比例混合乙酸乙烯酯后，使用自由基引发剂进行共聚，可以制作聚(乙酸乙烯酯/烷基乙烯基醚)。使该共聚物在酸或碱的存在下水解，可以将全部或一部分来自乙酸乙烯酯的单元转变成羟基。需要说明的是，水解后的共聚物中可以残存有来自乙酸乙烯酯的单元，也可以不残存来自乙酸乙烯酯的单元。
水解后的共聚物可以直接用作粘结剂，也可以通过纯化除去离子性杂质或未反应的单体等后再使用。作为纯化方法，有利用离子交换树脂的离子交换法、超滤法、透析等，可以单独使用这些手法进行纯化，也可以组合而进行纯化。
对烷基烯丙基醚衍生物没有特别限制，例如有烯丙基甲醚、烯丙基乙醚、烯丙基醚、丙烯醛二甲基乙缩醛、烯丙基丁醚、1,1,1-三羟甲基丙烷二烯丙基醚、2H-六氟丙基烯丙基醚、乙二醇单烯丙基醚、甘油α,α’-二烯丙基醚、烯丙基-正辛基醚、烯丙基三氟乙酸酯、2,2-双(烯丙氧基甲基)-1-丁醇等，这些化合物可以单独使用，也可以组合进行共聚。
烷基烯丙基醚衍生物也可以与乙酸乙烯酯进行共聚。这种情况下，在烷基烯丙基醚衍生物中以任意的比例混合乙酸乙烯酯后，使用自由基引发剂进行共聚，可以制作聚(乙酸乙烯酯/烷基烯丙基醚)。使该共聚物在酸或碱的存在下水解，可以将全部或一部分来自乙酸乙烯酯的单元转变成羟基。需要说明的是，水解后的共聚物中可以残存有来自乙酸乙烯酯的单元，也可以不残存来自乙酸乙烯酯的单元。
水解后的共聚物可以直接用作粘结剂，也可以通过纯化除去离子性杂质或未反应的单体等后再使用。作为纯化方法，有利用离子交换树脂的离子交换法、超滤法、透析等，可以单独使用这些手法进行纯化，也可以组合而进行纯化。
作为乙烯基(烯丙基)硫醚衍生物，没有特别限制，例如有乙基乙烯基硫醚、1,1-双(甲硫基)乙烯、烯丙基甲基硫醚、烯丙基丙基硫醚、烯丙基硫醚等，这些化合物可以单独使用，也可以组合进行共聚。
乙烯基(烯丙基)硫醚衍生物也可以与乙酸乙烯酯进行共聚。这种情况下，在乙烯基(烯丙基)硫醚衍生物中以任意的比例混合乙酸乙烯酯后，使用自由基引发剂进行共聚，可以制作聚(乙酸乙烯酯/烷基乙烯基(烯丙基)硫醚)。使该共聚物在酸或碱的存在下水解，可以将全部或一部分来自乙酸乙烯酯的单元转变成羟基。需要说明的是，水解后的共聚物中可以残存有来自乙酸乙烯酯的单元，也可以不残存来自乙酸乙烯酯的单元。
水解后的共聚物可以直接用作粘结剂，也可以通过纯化除去离子性杂质或未反应的单体等。关于纯化，有利用离子交换树脂的离子交换法、超滤法、透析等，可以单独使用这些手法进行纯化，也可以组合而进行纯化。
作为烯烃衍生物，没有特别限制，例如有1-丁烯、1-戊烯、1-己烯、1-庚烯、1-辛烯、1-壬烯、1-癸烯、1-十一碳烯、1-十二碳烯、1-十三碳烯、1-十四碳烯、1-十五碳烯等，这些化合物可以单独使用，也可以组合进行共聚。
烯烃衍生物也可以与乙酸乙烯酯进行共聚。这种情况下，在(环)烯烃衍生物中以任意的比例混合乙酸乙烯酯后，使用自由基引发剂进行共聚，可以制作聚(乙酸乙烯酯/(环)烯烃)。使该共聚物在酸或碱的存在下水解，可以将全部或一部分来自乙酸乙烯酯的单元转变成羟基。需要说明的是，水解后的共聚物中可以残存有来自乙酸乙烯酯的单元，也可以不残存来自乙酸乙烯酯的单元。
作为含不饱和双键的环烷烃衍生物，没有特别限制，例如有乙烯基环戊烷、乙烯基环己烷、烯丙基环己烷、亚甲基环戊烷、亚甲基环己烷、蒲勒酮等，这些化合物可以单独使用，也可以组合进行共聚。
含不饱和双键的环烷烃衍生物也可以与乙酸乙烯酯进行共聚。这种情况下，在含不饱和双键的环烷烃衍生物中以任意的比例混合乙酸乙烯酯后，使用自由基引发剂进行共聚，可以制作聚(乙酸乙烯酯/含不饱和双键的环烷烃衍生物)。使该共聚物在酸或碱的存在下水解，可以将全部或一部分来自乙酸乙烯酯的单元转变成羟基。需要说明的是，水解后的共聚物中可以残存有来自乙酸乙烯酯的单元，也可以不残存来自乙酸乙烯酯的单元。
在包含特定官能团的粘结剂的制作中，可以使用其它聚合性化合物，具体地说，可以举出具有烯键式不饱和双键的化合物(其中，不包括A～C的化合物)。具体地说，可以举出(甲基)丙烯酸酯衍生物、(甲基)丙烯酰胺衍生物。
作为(甲基)丙烯酸酯衍生物，没有特别限制，例如有丙烯酸甲酯、丙烯酸乙酯、丙烯酸正丙酯、丙烯酸正丁酯、丙烯酸叔丁酯、丙烯酸异丁酯、丙烯酸己酯、丙烯酸烯丙酯、丙烯酸-2-甲氧基乙酯、四乙二醇二丙烯酸酯、甲基3,3-二甲基丙烯酸酯、2-(2-乙氧基乙氧基)乙基丙烯酸酯、二丙二醇二丙烯酸酯、三丙二醇二丙烯酸酯、丙烯酸-2-羟乙酯、丙烯酸-2,2,2-三氟乙酯、1,4-双(丙烯酰氧基)丁烷、新戊二醇二丙烯酸酯、丙烯酸异戊酯、当归酸甲酯、1,6-双(丙烯酰氧基)己烷、1,5-双(丙烯酰氧基)戊烷、丙烯酸-2-氰基乙酯、乙基3-甲基丁烯酸酯、惕各酸甲酯、四(甲基)丙烯酰氧基乙烷、甲基丙烯酸甲酯、甲基丙烯酸乙酯、甲基丙烯酸异丁酯、甲基丙烯酸异丙酯、甲基丙烯酸正丁酯、甲基丙烯酸叔丁酯、甲基丙烯酸己酯、甲基丙烯酸-2-乙基己酯、新戊二醇二甲基丙烯酸酯、甲基丙烯酸-2-乙氧基乙酯、二乙二醇单甲醚甲基丙烯酸酯等，这些化合物可以单独使用，也可以组合进行共聚。
作为(甲基)丙烯酰胺衍生物，没有特别限制，例如有N-叔丁基丙烯酰胺、N-异丙基丙烯酰胺、N,N-乙基丙烯酰胺、N-叔丁基甲基丙烯酰胺、N-[3-(二甲氨基)丙基]丙烯酰胺、N-(3-二甲氨基丙基)甲基丙烯酰胺、N-十二烷基丙烯酰胺、N-(2-羟乙基)丙烯酰胺、双丙酮丙烯酰胺、6-丙烯酰胺己酸、2-丙烯酰胺-2-甲基丙磺酸、4-丙烯酰吗啉等，这些化合物可以单独使用，也可以组合进行共聚。
除了上述以外，可以使用巴豆酸乙烯酯、碳酸烯丙基甲酯、碳酸烯丙基乙酯、2-烯丙氧基苯甲醛、1,1,1-三羟甲基丙烷二烯丙基醚、2,2-双(4-烯丙氧基-3,5-二溴苯基)丙烷、甘油α,α’-二烯丙基醚、烯丙基氯甲酸酯、烯丙基氯乙酸酯、马来酸二烯丙酯、碳酸二烯丙酯、烯丙基三氟乙酸酯、2-甲基-2-丙烯基乙酸酯、2,2-双(烯丙氧基甲基)-1-丁醇、3-丁烯-2-基乙酸酯、甲基丙烯酸烯丙酯、烯丙基缩水甘油醚、烯丙基氰基乙酸酯、苯基乙烯基硫醚、4-甲基-5-乙烯基噻唑、烯丙基二甲基二硫代氨基甲酸酯、烯丙基苯基硫醚、S-烯丙基半胱氨酸、烯丙基1-吡咯烷酮二硫代甲酸酯、双(4-甲基丙烯酰苯硫基)硫醚等。
(甲基)丙烯酸酯衍生物、(甲基)丙烯酰胺衍生物等其它聚合性化合物也可以与选自由A：具有任意的氧烷基的化合物、B：具有任意的硫代烷基的化合物和C：具有任意的烷基的化合物组成的组中的至少一种聚合性化合物一同与乙酸乙烯酯进行共聚。这种情况下，在与乙酸乙烯酯共聚的情况下，在其它聚合性化合物和A～C中的至少一种聚合性化合物中以任意的比例混合乙酸乙烯酯后，使用自由基引发剂进行共聚，可以制作导入有来自其它聚合性化合物的单元的共聚物。共聚物可以直接用作粘结剂，也可以通过纯化除去未反应的单体等。纯化有超滤法、透析等，可以单独使用这些手法进行纯化，也可以组合而进行纯化。
其中，具有来自(甲基)丙烯酸酯衍生物的单元、来自(甲基)丙烯酰胺衍生物的单元的共聚物若在酸或碱的存在下进行水解，有时会同时发生来自乙酸乙烯酯的单元转变为羟基的反应、以及来自(甲基)丙烯酸酯的单元、来自(甲基)丙烯酰胺的单元的水解，其反应条件受到限制。
与乙酸乙烯酯一起进行共聚的情况下，A～C中的至少一种聚合性化合物与乙酸乙烯酯以摩尔比计可以为0.001：9.999～9.999：0.001，优选为0.005：9.995～9.995：0.005。
作为自由基引发剂，可以举出光自由基引发剂和热自由基引发剂。这些自由基引发剂可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
作为光自由基引发剂，没有特别限制，可例示出4-苯氧基二氯苯乙酮、4-叔丁基二氯苯乙酮、4-叔丁基三氯苯乙酮、二乙氧基苯乙酮、2-羟基-2-甲基-1-苯基丙烷-1-酮、1-(4-异丙基苯基)-2-羟基-2-甲基丙烷-1-酮、1-(4-十二烷基苯基)-2-羟基-2-甲基丙烷-1-酮、4-(2-羟基乙氧基)-苯基(2-羟基-2-丙基)酮、1-羟基环己基苯基甲酮、2-甲基-1-[4-(甲硫基)苯基]-2-吗啉基丙烷-1-酮等苯乙酮系；苯偶姻、苯偶姻甲醚、苯偶姻乙醚、苯偶姻异丙醚、苯偶姻异丁醚、苄基二甲基缩酮等苯偶姻系；二苯甲酮、苯甲酰苯甲酸、苯甲酰苯甲酸甲酯、4-苯基二苯甲酮、羟基二苯甲酮、丙烯酸化二苯甲酮、4-苯甲酰基-4’-甲基二苯基硫醚、3,3’-二甲基-4-甲氧基二苯甲酮等二苯甲酮系；噻吨酮、2-氯噻吨酮、2-甲基噻吨酮、2,4-二甲基噻吨酮、异丙基噻吨酮、2,4-二氯噻吨酮、2,4-二乙基噻吨酮以及2,4-二异丙基噻吨酮等噻吨酮系；1-苯基-1,2-丙二酮-2(O-乙氧基羰基)肟、2,4,6-三甲基苯甲酰基二苯基氧化膦、苯甲酰甲酸甲酯、9,10-菲醌、樟脑醌、二苯并环庚酮、2-乙基蒽醌、4’,4”-二乙基间苯二甲基苯基酮(イソフタロフェノン)、3,3’,4,4’-四(叔丁基过氧化羰基)二苯甲酮、1-[4-(3-巯基丙硫基)苯基]-2-甲基-2-吗啉-4-基-丙烷-1-酮、1-[4-(10-巯基癸硫基)苯基]-2-甲基-2-吗啉-4-基-丙烷-1-酮、1-(4-{2-[2-(2-巯基-乙氧基)乙氧基]乙硫基}苯基)-2-甲基-2-吗啉-4-基-丙烷-1-酮、1-[3-(巯基丙硫基)苯基]-2-二甲氨基-2-苄基-丙烷-1-酮、1-[4-(3-巯基丙基氨基)苯基]-2-二甲氨基-2-苄基-丙烷-1-酮、1-[4-(3-巯基-丙氧基)苯基]-2-甲基-2-吗啉-4-基-丙烷-1-酮、双(η5-2,4-环戊二烯-1-基)双[2,6-二氟-3-(1H-吡咯-1-基)苯基]钛、α-烯丙基苯偶姻、α-烯丙基苯偶姻芳基醚、1,2-辛烷二酮、1-4-苯硫基)-2-(O-苯甲酰基肟)]乙酮,1-[9-乙基-6-(2-甲基苯甲酰基)-9H-咔唑3-基]-1-(O-乙酰基肟)、双(2,4,6-三甲基苯甲酰基)-苯基氧化膦以及1,3-双(对二甲氨基亚苄基)丙酮等。
在光自由基引发剂中，对于二苯甲酮、米希勒酮、二苯并环庚酮、2-乙基蒽醌、樟脑醌、异丁基噻吨酮之类的分子间夺氢型光引发剂，可以添加给电子体(供氢体)作为引发助剂。作为这样的给电子体，可以举出具有活性氢的脂肪族胺和芳香族胺。作为脂肪族胺，具体地说，可例示出三乙醇胺、甲基二乙醇胺、三异丙醇胺。作为芳香族胺，具体地说，可例示出4,4’-二甲氨基二苯甲酮、4,4’-二乙氨基二苯甲酮、2-二甲氨基苯甲酸乙酯以及4-二甲氨基苯甲酸乙酯。
作为热自由基引发剂，没有特别限制，可例示出4-叠氮苯胺盐酸盐以及4,4’-二硫代双(1-叠氮苯)等叠氮化物；4,4’-二乙基-1,2-二硫戊环、四甲基秋兰姆二硫化物以及四乙基秋兰姆二硫化物等二硫化物；过氧化辛酰、3,5,5-三甲基己酰基过氧化物、过氧化癸酰、过氧化月桂酰、琥珀酸过氧化物、过氧化苯甲酰、2,4-二氯过氧化苯甲酰以及过氧化间甲苯酰之类的过氧化二酰；过氧化二碳酸二正丙酯、过氧化二碳酸二异丙酯、过氧化二碳酸二(2-乙基己基)酯以及过氧化二碳酸二(2-乙氧基乙基)酯之类的过氧化二碳酸酯；过氧化异丁酸叔丁酯、过氧化特戊酸叔丁酯、过氧化辛酸叔丁酯、过氧化辛酸辛酯、过氧化-3,5,5-三甲基己酸叔丁酯、过氧化新十二酸叔丁酯、过氧化新十二酸辛酯、过氧化月桂酸叔丁酯以及过氧化苯甲酸叔丁酯之类的过氧化酯；二叔丁基过氧化物、叔丁基枯基过氧化物、二枯基过氧化物、2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基过氧基)己烷以及2,5-二甲基-2,5-二(叔丁基)己烷之类的二烷基过氧化物；2,2-双(叔丁基过氧基)丁烷、1,1-双(叔丁基过氧基)环己烷、1,1-双(叔丁基过氧基)-3,3,5-三甲基环己烷以及4,4-双(叔丁基过氧基)戊酸正丁酯之类的过氧化缩酮；甲基乙基酮过氧化物之类的酮过氧化物；过氧化氢对孟烷以及过氧化氢异丙苯等过氧化物；2,2’-偶氮二(4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈)、2,2’-偶氮二(2,4-二甲基戊腈)、2,2’-偶氮二(2-甲基丙腈)、2,2’-偶氮二(2-甲基丁腈)、1,1’-偶氮二(环己烷-1-甲腈)、1-[(1-氰基-1-甲基乙基)偶氮]甲酰胺以及2-苯基偶氮-4-甲氧基-2,4-二甲基戊腈等偶氮腈类；2,2’-偶氮二(2-甲基-N-苯基丙脒)二盐酸盐、2,2’-偶氮二[N-(4-氯苯基)-2-甲基丙脒]二盐酸盐、2,2’-偶氮二[N-(4-羟苯基)-2-甲基丙脒]二盐酸盐、2,2’-偶氮二[2-甲基-N-(4-苯基甲基)丙脒]二盐酸盐、2,2’-偶氮二[2-甲基-N-(2-丙烯基)丙脒]二盐酸盐、2,2’-偶氮二(2-甲基丙脒)二盐酸盐、2,2’-偶氮二[N-(2-羟乙基)-2-甲基丙脒]二盐酸盐、2,2’-偶氮二[2-(5-甲基-2-咪唑啉-2-基)丙烷]二盐酸盐、2,2’-偶氮二{2-[1-(2-羟乙基)-2-咪唑啉-2-基]丙烷}二盐酸盐、2,2’-偶氮二[2-(2-咪唑啉-2-基)丙烷]等偶氮酰胺类；2,2’-偶氮二(2,4,4-三甲基戊烷)以及2,2’-偶氮二(2-甲基丙烷)等烷基偶氮化合物类；以及其它的二甲基-2,2’-偶氮二(2-甲基丙酸酯)、2,2’-偶氮二(4-氰基戊酸)以及2,2’-偶氮二[2-(羟甲基)丙酸酯]等偶氮化合物；联吡啶；具有过渡金属的引发剂(例如氯化亚铜(I)和氯化铜(II))；2-溴丙酸甲酯、2-溴丙酸乙酯、2-溴异丁酸乙酯等卤化物。
对于热自由基引发剂，可以合用分解促进剂。作为分解促进剂，可例示出硫脲衍生物、有机金属络合物、胺化合物、磷酸酯化合物、甲苯胺衍生物、苯胺衍生物。
作为硫脲衍生物，可以举出N,N’-二甲基硫脲、四甲基硫脲、N,N’-二乙基硫脲、N,N’-二丁基硫脲、苯甲酰基硫脲、乙酰基硫脲、亚乙基硫脲、N,N’-二亚乙基硫脲、N,N’-二苯基硫脲以及N,N’-二月桂基硫脲，优选为四甲基硫脲或苯甲酰基硫脲。作为有机金属络合物，可例示出环烷酸钴、环烷酸钒、环烷酸铜、环烷酸铁、环烷酸锰、硬脂酸钴、硬脂酸钒、硬脂酸铜、硬脂酸铁以及硬脂酸锰等。作为胺化合物，可例示出：烷基或亚烷基的碳原子数由1～18的整数表示的伯烷基胺类～叔烷基胺类或亚烷基二胺类、二乙醇胺、三乙醇胺、二甲基苄胺、三(二甲氨基甲基)苯酚、三(二乙基氨基甲基)苯酚、1,8-二氮杂双环(5,4,0)-7-十一碳烯、1,8-二氮杂双环(5,4,0)-7-十一碳烯、1,5-二氮杂双环(4,3,0)-5-壬烯、6-二丁基氨基-1,8-二氮杂双环(5,4,0)-7-十一碳烯、2-甲基咪唑以及2-乙基-4-甲基咪唑等。作为磷酸酯化合物，可例示出甲基丙烯酸磷酸酯、二甲基丙烯酸磷酸酯、单烷基酸式磷酸酯、二烷基磷酸酯、三烷基磷酸酯、二烷基亚磷酸酯以及三烷基亚磷酸酯等。作为甲苯胺衍生物，可例示出N,N-二甲基对甲苯胺以及N,N-二乙基对甲苯胺等。作为苯胺衍生物，可例示出N,N-二甲基苯胺以及N,N-二乙基苯胺等。
关于光自由基引发剂和/或热自由基引发剂，相对于具有特定官能团的聚合性化合物100质量份，优选以0.01质量份～50质量份使用，更优选为0.1质量份～20质量份、进一步优选为1质量份～10质量份。合用光自由基引发剂和热自由基引发剂时，上述的量为光自由基引发剂和热自由基引发剂的总含量。另外，给电子体的量相对于光自由基引发剂100质量份优选为10质量份～500质量份。分解促进剂的量相对于热自由基引发剂100质量份优选为1质量份～500质量份。
包含特定官能团的粘结剂可以通过如下方法来制作：将选自由A：具有任意的氧烷基的化合物、B：具有任意的硫代烷基的化合物和C：具有任意的烷基的化合物组成的组中的至少一种聚合性化合物、自由基引发剂和根据情况的其它聚合性化合物混合，通过本体聚合、溶液聚合、悬浮聚合、乳液聚合中的任一种方法来制作。
[将固态高分子物质溶解于溶剂中而成的液态粘结剂]
本发明中，除了包含特定官能团的粘结剂以外，可以合用将固态高分子物质溶解于溶剂中而成的液态粘结剂。溶剂可以从能够溶解固态高分子的溶剂中适当选择，也可以将2种以上混合使用。
将固态高分子物质溶解于溶剂中而成的液态粘结剂可以为溶液，也可以为悬浮液。
作为固态高分子物质，可以使用各种公知的粘结剂。具体地说，可以举出：完全皂化聚乙烯醇(株式会社KURARAY制造：KURARAY POVAL PVA-124、Japan VAM&POVAL株式会社制造：JC-25等)、部分皂化聚乙烯醇(株式会社KURARAY制造：KURARAY POVAL PVA-235、Japan VAM&POVAL株式会社制造：JP-33等)、改性聚乙烯醇(株式会社KURARAY制造：KURARAYK POLYMER KL-118、KURARAY C POLYMER CM-318、KURARAY R POLYMER R-1130、KURARAY LMPOLYMER LM-10HD、Japan VAM&POVAL株式会社制造：D POLYMER DF-20、阴离子改性PVA AF-17、烷基改性PVA ZF-15、羧甲基纤维素(大赛璐工业株式会社制造：H-CMC、DN-100L、1120、2200、Nippon Paper Chemicals株式会社制造：MAC200HC等)、羟乙基纤维素(大赛璐工业株式会社制造：SP-400等)、聚丙烯酰胺(MT AQUAPOLYMER株式会社制造：ACCOFLOC A-102)、聚氧化乙烯(明成化学工业株式会社制造：ALKOX E-300)、环氧树脂(长濑化成株式会社制造：EX-614、Japan Chemtech株式会社制造：Epikote 5003-W55等)、聚乙烯亚胺(日本触媒株式会社制造：EPOMIN P-1000)、聚丙烯酸酯(MT AQUAPOLYMER株式会社制造：ACCOFLOC C-502等)、以及糖类及其衍生物(和光纯药工业株式会社：壳聚糖5、日淀化学株式会社制造：酯化淀粉乳华、格力高株式会社制造：多支链环糊精)、聚苯乙烯磺酸(东曹有机化学株式会社制造：Poly-NaSS PS-100等)等，可以在将这些水溶性高分子溶解于水中的状态下使用。
作为固态高分子物质，也可以举出丙烯酸酯聚合乳液(昭和电工株式会社制造：Polysol F-361、F-417、S-65、SH-502)以及乙烯-乙酸乙烯酯共聚乳液(株式会社KURARAY制造：Pan Flex OM-4000NT、OM-4200NT、OM-28NT、OM-5010NT)等乳液，它们能够以悬浮于水中的状态使用。另外，作为固态高分子物质，也可以举出聚偏二氟乙烯(株式会社KUREHA制造：KUREHA KF POLYMER#1120)、改性聚乙烯醇(信越化学工业株式会社制造：Cyanoresin CR-V)、改性支链淀粉(信越化学工业株式会社制造：Cyanoresin CR-S)等高分子，可以在将它们溶解于N-甲基吡咯烷酮中的状态下使用。
作为将固态高分子物质溶解于溶剂中而成的液态粘结剂，优选将水溶性高分子溶解于水中而成的液态粘结剂、以及将乳液悬浮于水中而成的粘结剂。
将固态高分子物质溶解于溶剂中而成的液态粘结剂可以通过进行加热和/或减压来将溶剂除去而进行固化。对于这种粘结剂，也可以通过在层中浸渗电解液而形成凝胶电解层来提高层的离子传导性。
在粘结剂100质量％中，包含特定官能团的粘结剂在本发明的粘结剂中所占的比例优选为0.01质量％～99.99质量％、更优选为0.1质量％～99.9％。也可以仅使用包含特定官能团的粘结剂。此处，关于将固态高分子物质溶解于溶剂中而成的液态粘结剂，基于固态高分子物质的量。
本发明的粘结剂可以与溶剂、填料、活性物质、核壳型发泡剂、盐、具有离子性的液体、偶联剂、稳定剂、防腐剂和表面活性剂等进行组合而形成组合物，可以适用于非水系蓄电元件的电极、隔板、集电体之类的基材中。
(B)溶剂
除了本发明的粘结剂以外，组合物还可以包含溶剂。溶剂也包括将固态高分子物质溶解于溶剂中而成的液态粘结剂中含有的溶剂、无机填料为溶胶等形态时的作为介质的溶剂。
为了根据涂布装置进行粘度调节等，可以以任意的比例混配溶剂。作为溶剂，没有特别限制，可例示出烃(丙烷、正丁烷、正戊烷、异己烷、环己烷、正辛烷、异辛烷、苯、甲苯、二甲苯、乙苯、戊苯、松节油、蒎烯等)、卤代烃(氯甲烷、氯仿、四氯化碳、氯乙烯、溴甲烷、溴乙烷、氯苯、氯溴甲烷、溴苯、氟二氯甲烷、二氯二氟甲烷、二氟氯乙烷等)、醇(甲醇、乙醇、1-丙醇、异丙醇、1-丁醇、1-戊醇、异戊醇、1-己醇、1-庚醇、1-辛醇、2-辛醇、1-十二烷醇、壬醇、环己醇、缩水甘油等)、醚(二乙醚、二氯二乙醚、二异丙醚、二丁醚、二异戊醚、甲基苯基醚、乙基苄基醚)、呋喃(四氢呋喃、糠醛、2-甲基呋喃、桉树脑、甲缩醛)、酮(丙酮、甲基乙基酮、甲基正丙基酮、甲基正戊基酮、二异丁基酮、佛尔酮、异佛尔酮、环己酮、苯乙酮等)、酯(甲酸甲酯、甲酸乙酯、甲酸丙酯、乙酸甲酯、乙酸乙酯、乙酸丙酯、乙酸正戊酯、乙酸甲基环己酯、丁酸甲酯、丁酸乙酯、丁酸丙酯、硬脂酸丁酯、碳酸亚丙酯、碳酸二乙酯、碳酸亚乙酯、碳酸亚乙烯酯等)、多元醇及其衍生物(乙二醇、乙二醇单甲醚、乙二醇单甲醚乙酸酯、乙二醇单乙醚、甲氧基甲氧基乙醇、乙二醇单乙酸酯、二乙二醇、二乙二醇单甲醚、丙二醇、丙二醇单乙醚、2-(2-丁氧基乙氧基)乙醇等)、脂肪酸和苯酚(甲酸、乙酸、乙酸酐、丙酸、丙酸酐、丁酸、异戊酸、苯酚、甲酚、邻甲酚、二甲苯酚等)、氮化合物(硝基甲烷、硝基乙烷、1-硝基丙烷、硝基苯、单甲胺、二甲胺、三甲胺、单乙胺、二戊胺、苯胺、单甲基苯胺、邻甲苯胺、邻氯苯胺、二氯己胺、二环己胺、单乙醇胺、甲酰胺、N,N-二甲基甲酰胺、乙酰胺、乙腈、吡啶、α-甲基吡啶、2,4-二甲基吡啶、喹啉、吗啉等)、硫、磷、其它化合物(二硫化碳、二甲基亚砜、4,4-二乙基-1,2-二硫杂环戊烷、二甲基硫醚、二甲基二硫醚、甲硫醇、丙磺酸内酯、磷酸三乙酯、磷酸三苯酯、碳酸二乙酯、碳酸亚乙酯、硼酸戊酯等)、无机溶剂(液氨、硅油等)、水等液体。
从涂布性的方面出发，溶剂优选为达到1mPa·s～10,000mPa·s的粘度的量。作为粘度，更优选为2mPa·s～5000mPa·s、进一步优选为3mPa·s～1,000mPa·s。用于达到这种粘度的溶剂的种类和含量可以适当确定。本发明中，粘度为利用锥板型旋转粘度计(转速50rpm)在25℃所测定的值。
(C)填料
除了本发明的粘结剂以外，组合物还可以包含填料。填料可以单独使用，也可以将两种以上进行组合。
特别是，为了形成耐热涂层而使用组合物的情况下，会生成作为多孔质膜的涂层，因此优选在组合物中含有填料。这种情况下，从耐热性的方面考虑，优选无机填料。关于组合物中的粘结剂的量，优选为不填埋填料间所产生的空隙、进而在实用上足够量的添加量。这种情况下，粘结剂的量相对于填料100质量份优选为0.01质量份～49质量份、更优选为0.05质量份～30质量份、进一步优选为0.1质量份～20质量份。
另外，为了集电体的表面处理而使用组合物的情况下，优选使组合物中含有碳系填料之类的导电性填料。这种情况下，粘结剂的量相对于填料100质量份优选为0.1质量份～100质量份、更优选为0.5质量份～80质量份、进一步优选为1质量份～70质量份。
作为无机填料，可以使用氧化铝。作为氧化铝的制造方法，可以举出：将溶解于溶剂中的铝醇盐水解的方法；将硝酸铝等盐热分解并进行粉碎的方法；等等，对本发明中的氧化铝的方法没有特别限制，可以使用利用任何方法所制造的氧化铝。氧化铝可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
作为其它无机填料，没有特别限制，可以举出二氧化硅、氧化锆、氧化铍、氧化镁、二氧化钛以及氧化铁等金属氧化物的粉末；胶态二氧化硅或二氧化钛溶胶、氧化铝溶胶等溶胶；滑石、高岭石以及蒙脱石等粘土矿物；碳化硅以及碳化钛等碳化物；氮化硅、氮化铝以及氮化钛等氮化物；氮化硼、硼化钛以及氧化硼等硼化物；莫来石等复合氧化物；氢氧化铝、氢氧化镁以及氢氧化铁等氢氧化物；钛酸钡、碳酸锶、硅酸镁、硅酸锂、硅酸钠、硅酸钾以及玻璃等。
这些无机填料可以以粉体的形式使用，也可以以硅溶胶、氧化铝溶胶这样的水分散胶体的形式、或者以有机溶胶这样的分散于有机溶剂中的状态使用。
无机填料的颗粒的尺寸优选为0.001μm～100μm的范围、进一步优选为0.005μm～10μm的范围。以平均粒径计，优选为0.005μm～50μm的范围、进一步优选为0.01μm～8μm的范围。平均粒径和粒度分布例如可以利用激光衍射/散射式粒度分布测定装置进行测定，具体地说，可以使用株式会社堀场制作所制造的LA-920等。
无机填料优选包含氧化铝，在无机填料中，氧化铝优选为50质量％以上，也可以100质量％为氧化铝。在合用其它无机填料的情况下，在将氧化铝和其它无机填料合在一起的全部无机成分100质量％中，其它无机填料的量可以为0.1质量％～49.9质量％、优选为0.5质量％～49.5质量％、更优选为1质量％～49质量％。
作为有机填料，可以举出丙烯酸类树脂或环氧树脂、聚酰亚胺等高分子之中三维地进行交联且实质上不发生塑性变形的高分子、纤维素颗粒、纤维、薄片等。有机填料可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
填料可以为导电性，也可以为非导电性。在使用用于集电体的表面处理的组合物时，优选导电性填料。在耐热涂层的形成中使用组合物的情况下，可以以绝缘性不受损的程度来添加导电性填料。
作为导电性填料，可以举出Ag、Cu、Au、Al、Mg、Rh、W、Mo、Co、Ni、Pt、Pd、Cr、Ta、Pb、V、Zr、Ti、In、Fe、Zn等金属填料(对形状没有限定，可以举出球状、薄片状颗粒或胶体等)；Sn-Pb系、Sn-In系、Sn-Bi系、Sn-Ag系、Sn-Zn系等合金填料(球状颗粒、薄片状颗粒)；乙炔黑、炉黑、槽法炭黑等炭黑、石墨、石墨纤维、石墨原纤维、碳纤维、活性炭、木炭、碳纳米管、富勒烯等碳系填料；氧化锌、氧化锡、氧化铟、氧化钛(二氧化钛、一氧化钛等)等之中由于晶格缺陷的存在而生成剩余电子、显示出导电性的金属氧化物填料。导电性填料的表面可以用偶联剂等进行处理。
从导电性、液性的方面出发，导电性填料优选为0.001μm～100μm的范围、进一步优选为0.01μm～10μm的范围。通过包含导电性填料的组合物可使所形成的导电性涂层带有凹凸，为了利用锚定效应提高与活性物质层的密合性，也可以使用大于上述范围的导电性填料。该情况下，相对于上述范围的导电性填料，可以以1重量％～50重量％、更优选5重量％～10重量％的量来复合大的导电性颗粒。作为这样的导电性填料，例如可以举出碳纤维(帝人株式会社制造：Raheama R-A101＝纤维径8μm、纤维长30μm)等。关于导电性填料，以平均粒径计优选为0.005μm～50μm的范围、进一步优选为0.01μm～8μm的范围。
在耐热涂层的组合物中优选使用无机填料，在合用其它填料与无机填料的情况下，相对于无机填料100质量份，可以包含50质量份以下的无机填料，优选为30质量份以下、更优选为20质量份以下、进一步优选为10质量份以下。在集电体处理用的组合物中优选使用导电填料。
(D)其它成分
组合物可以在不损害本发明目的的范围内含有活性物质、核壳型发泡剂、盐、具有离子性的液体、偶联剂、稳定剂、防腐剂以及表面活性剂等。
[活性物质]
另外，为了形成非水系蓄电元件的电极的活性物质层而使用组合物的情况下，优选使组合物中含有粘结剂和活性物质。这种情况下，粘结剂的量相对于活性物质100质量份优选为0.01质量份～500质量份、更优选为0.1质量份～200质量份、进一步优选为0.5质量份～100质量份。
活性物质可以根据所期望的非水系蓄电元件而适当选择。非水系蓄电元件为电池的情况下，可以举出授受负责充放电的碱金属离子的活性物质，在锂二次电池的正极活性物质层的形成中，可以举出锂盐(例如钴酸锂、橄榄石型磷酸铁锂等)，在双电层电容器的电极活性物质层的形成中，可以举出活性炭等。活性物质的形状、量可以根据所期望的活性物质层而适当选择。例如，在使用颗粒状活性物质的情况下，其尺寸可以为0.001μm～100μm的范围、进一步优选为0.005μm～10μm的范围。以平均粒径计，优选为0.005μm～50μm的范围、进一步优选为0.01μm～8μm的范围。
[核壳型发泡剂]
组合物可以包含核壳型发泡剂。作为这样的发泡剂，可以使用EXPANCEL(JapanFillite株式会社制造)等。通常，核壳型发泡剂的壳为有机物，因而相对于电解液的长期可靠性差。因此，也可以使用将该发泡剂进一步用无机物被覆而成的物质。作为这样的无机物，可例示出氧化铝、二氧化硅、氧化锆、氧化铍、氧化镁、二氧化钛以及氧化铁等金属氧化物；胶态二氧化硅、二氧化钛溶胶、氧化铝溶胶等溶胶；硅胶以及活性氧化铝等凝胶；莫来石等复合氧化物；氢氧化铝、氢氧化镁、氢氧化铁等氢氧化物：以及钛酸钡、金、银、铜、镍等金属。
通过使用在达到一定温度时发生软化的壳与由因加热所致的蒸发等而发生体积膨胀的材料构成的核组合而成的核壳型发泡剂，在电池发生热失控时，通过发泡剂产生发泡，能够增大电极间距离，由此能够发挥关闭功能。此外，通过壳部大幅膨胀，能够增大电极间距离，由此能够防止短路等。并且，即使发热结束，膨胀的壳部也维持其形状，因此还能够防止电极间再次变窄而再次发生短路。另外，通过用无机物包覆核壳型发泡剂，能够降低充放电时的电解的影响，进而无机物表面的活性氢基成为离子传导时的抗衡离子，由此还能够高效地提高离子传导性。
相对于粘结剂100质量份，组合物可以以1质量份～99质量份包含核壳型发泡剂，优选为10质量份～98质量份。在合用上述核壳型发泡剂和上述无机填料的情况下，相对于无机填料和粘结剂的合计100质量份，可以包含99质量份以下的核壳型发泡剂，优选为1质量份～99质量份、更优选为10质量份～98质量份、进一步优选为20质量份～97质量份。
[盐]
组合物可以包含作为各种离子源的盐。由此，能够提高离子传导性。也可以加入所使用的电池的电解质。在锂离子电池的情况下，作为电解质，可例示出氢氧化锂、硅酸锂、六氟磷酸锂、四氟硼酸锂、高氯酸锂、双(三氟甲磺酰基)酰亚胺锂、双(五氟乙磺酰基)酰亚胺锂以及三氟甲磺酸锂等；在钠离子电池的情况下，可例示出氢氧化钠以及高氯酸钠等。在钙离子电池的情况下，作为电解质，可例示出氢氧化钙以及高氯酸钙等。在镁离子电池的情况下，作为电解质，可例示出高氯酸镁等。在双电层电容器的情况下，作为电解质，可例示出四乙基四氟硼酸铵、三乙基甲基铵双(三氟甲磺酰基)酰亚胺以及四乙基铵双(三氟甲磺酰基)酰亚胺等。
相对于无机填料和粘结剂的合计100质量份，组合物可以包含300质量份以下的上述盐，优选为0.1质量份～300质量份、更优选为0.5质量份～200质量份、进一步优选为1质量份～100质量份。上述盐可以以粉体的形式添加，或者制成多孔后添加，或者溶解于混配成分中使用。
[具有离子性的液体]
组合物可以包含具有离子性的液体。具有离子性的液体可以是将上述盐溶解于溶剂而成的溶液或离子性液体。作为将盐溶解于溶剂而成的溶液，可例示出将六氟磷酸锂或四乙基氟硼酸铵等盐溶解于碳酸二甲酯等溶剂中而成的溶液。
作为离子性液体，可例示出1,3-二甲基咪唑鎓甲基硫酸盐、1-乙基-3-甲基咪唑鎓双(五氟乙基磺酰基)酰亚胺、1-乙基-3-甲基咪唑鎓溴化物等咪唑鎓盐衍生物；3-甲基-1-丙基吡啶鎓双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺、1-丁基-3-甲基吡啶鎓双(三氟甲基磺酰基)酰亚胺等吡啶鎓盐衍生物；四丁基铵十七氟辛烷磺酸酯、四苯基铵甲烷磺酸酯等烷基铵衍生物；四丁基鏻鎓甲烷磺酸酯等鏻鎓盐衍生物；聚亚烷基二醇与高氯酸锂的复合物等复合化导电性赋予剂；等等。
相对于粘结剂100质量份，组合物可以包含0.01质量份～40质量份的具有离子性的液体，优选为0.1质量份～40质量份。在合用上述具有离子性的液体和无机填料时，相对于无机填料100质量份，可以包含40质量份以下的具有离子性的液体，优选为0.01质量份～40质量份、更优选为0.1质量份～30质量份、进一步优选为0.5质量份～5质量份。
[偶联剂]
组合物可以包含偶联剂。作为硅烷系偶联剂，氟系的硅烷偶联剂可以举出(十三氟代-1,1,2,2-四氢辛基)三乙氧基硅烷；溴系的硅烷偶联剂可以举出(2-溴-2-甲基)丙酰基氧基丙基三乙氧基硅烷；氧杂环丁烷改性硅烷偶联剂可以举出东亚合成株式会社制造的偶联剂(商品名：TESOX)、或者乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、γ-氯丙基三甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-(β-氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(β-氨基乙基)-γ-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷(市售品为KBM-403(信越化学工业株式会社制造))、β-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-巯基丙基三甲氧基硅烷、氰醇甲硅烷基醚等硅烷偶联剂，也可以使用将这些硅烷偶联剂预先水解而具有-SiOH的物质。
作为钛系偶联剂，可以举出三乙醇胺钛酸酯、乙酰丙酮钛、乙酰乙酸乙酯钛、乳酸钛、乳酸钛铵盐、四硬脂基钛酸酯、异丙基三异丙苯基苯基钛酸酯、异丙基三(N-氨基乙基-氨基乙基)钛酸酯、二异丙苯基苯基氧乙酸酯钛酸酯、异丙基三辛醇钛酸酯、二甲基丙烯酰基异硬脂酰基钛酸异丙酯、乳酸钛乙酯、辛二醇钛酸酯、异丙基三异硬脂酰基钛酸酯、三异硬脂基异丙基钛酸酯、异丙基三(十二烷基)苯磺酰基钛酸酯、四(2-乙基己基)钛酸酯、钛酸丁酯二聚物、异丙基异硬脂酰基二丙烯酰基钛酸酯、异丙基三(磷酸二辛酯)钛酸酯、异丙基三(焦磷酸二辛酯)钛酸酯、四异丙基双(亚磷酸二辛酯)钛酸酯、四辛基双(亚磷酸双十三烷基酯)钛酸酯、四(2,2-二烯丙氧基甲基-1-丁基)双(双十三烷基)亚磷酸酯钛酸酯、双(焦磷酸二辛酯)氧乙酸酯钛酸酯、双(焦磷酸二辛酯)亚乙基钛酸酯、钛酸四异丙酯、钛酸四正丁酯、二异硬脂酰基亚乙基钛酸酯等。
作为偶联剂，优选钛系偶联剂、以及乙烯基三甲氧基硅烷、乙烯基三乙氧基硅烷、γ-氯丙基三甲氧基硅烷、γ-氨基丙基三乙氧基硅烷、N-(β-氨基乙基)-γ-氨基丙基三甲氧基硅烷、N-(β-氨基乙基)-γ-氨基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-环氧丙氧基丙基三甲氧基硅烷、β-环氧丙氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基三甲氧基硅烷、γ-甲基丙烯酰氧基丙基甲基二甲氧基硅烷、γ-巯基丙基三甲氧基硅烷以及氰醇甲硅烷基醚。硅烷系偶联剂和钛系偶联剂可以使用一种或者将两种以上组合使用。
这样的偶联剂可以通过与电池电极表面或隔板表面发生相互作用而提高密合力。另外，通过用这些偶联剂被覆填料的表面，能够利用偶联剂分子所产生的排斥效果在填料之间形成间隙，通过在其间传导离子，还能够提高离子传导性。另外，通过用偶联剂被覆无机填料、有机硅颗粒或聚烯烃颗粒等填料的表面，能够使这些填料疏水化，因此能够进一步提高消泡性。另外，通过用硅烷偶联剂置换填料表面的活性氢，能够减少表面吸附水的量，因此能够减少导致非水系蓄电元件的特性降低的水分的量。
相对于粘结剂100质量份，组合物可以包含0.01质量份～500质量份的偶联剂，优选为0.1质量份～100质量份。
[稳定剂]
组合物可以包含稳定剂。作为这样的稳定剂，没有特别限制，可以举出2,6-二叔丁基苯酚、2,4-二叔丁基苯酚、2,6-二叔丁基-4-乙基苯酚、2,4-二(正辛基硫基)-6-(4-羟基-3,5-二叔丁基苯胺基)-1,3,5-三嗪等酚系抗氧化剂；烷基二苯胺、N,N’-二苯基对苯二胺、6-乙氧基-2,2,4-三甲基-1,2-二氢喹啉、N-苯基-N’-异丙基对苯二胺等芳香族胺系抗氧化剂；由二月桂基-3,3’-硫代二丙酸酯、双十三烷基-3,3’-硫代二丙酸酯、双[2-甲基-4-{3-正烷基硫代丙酰基氧基}-5-叔丁基苯基]硫醚、2-巯基-5-甲基苯并咪唑等所例示的硫醚系过氧化氢分解剂；三(异癸基)亚磷酸酯、苯基二异辛基亚磷酸酯、二苯基异辛基亚磷酸酯、二(壬基苯基)季戊四醇二亚磷酸酯、3,5-二叔丁基-4-羟基苄基磷酸二乙酯、双(4-叔丁基苯基)磷酸钠等磷系过氧化氢分解剂；水杨酸苯酯、4-叔辛基苯基水杨酸酯等水杨酸酯系光稳定剂；2,4-二羟基二苯甲酮、2-羟基-4-甲氧基二苯甲酮-5-磺酸等二苯甲酮系光稳定剂；2-(2’-羟基-5’-甲基苯基)苯并三唑、2,2’-亚甲基双[4-(1,1,3,3-四甲基丁基)-6-(2N-苯并三唑-2-基)苯酚]等苯并三唑系光稳定剂；苯基-4-哌啶基碳酸酯、癸二酸双[2,2,6,6-四甲基-4-哌啶基]酯等受阻胺系光稳定剂；[2,2’-硫代双(4-叔辛基苯酚)]-2-乙基己胺镍(II)等Ni系光稳定剂；氰基丙烯酸酯系光稳定剂；草酰苯胺系光稳定剂；富勒烯、氢化富勒烯、氢氧化富勒烯等富勒烯系光稳定剂；等等。这些稳定剂可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
相对于粘结剂100质量份，组合物可以包含0.01质量份～10质量份的稳定剂，优选为0.05质量份～5质量份。在合用上述稳定剂和无机填料的情况下，相对于无机填料100质量份，可以包含10质量份以下的稳定剂，优选为0.01质量份～10质量份、更优选为0.05质量份～5质量份、进一步优选为0.1质量份～1质量份。
[防腐剂]
组合物可以包含防腐剂。由此，可以调节组合物的保存稳定性。
作为防腐剂，可以举出苯甲酸、水杨酸、脱氢乙酸、山梨酸之类的酸；苯甲酸钠、水杨酸钠、脱氢乙酸钠以及山梨酸钾之类的盐；2-甲基-4-异噻唑啉-3-酮以及1,2-苯并异噻唑啉-3-酮之类的异噻唑啉系防腐剂；甲醇、乙醇、异丙醇以及乙二醇等醇类；对羟基苯甲酸酯类、苯氧基乙醇、苯扎氯铵、盐酸氯己定等。
这些防腐剂可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
相对于粘结剂100质量份，组合物可以包含0.0001质量份～1质量份的防腐剂。在合用上述防腐剂和无机填料的情况下，相对于无机填料100质量份，可以包含1质量份以下的防腐剂，优选为0.0001质量份～1质量份、更优选为0.0005质量份～0.5质量份。
[表面活性剂]
出于调节组合物的润湿性、消泡性的目的，组合物可以包含表面活性剂。另外，出于提高离子传导性的目的，组合物可以包含离子性的表面活性剂。
作为表面活性剂，可以使用阴离子表面活性剂、两性表面活性剂、非离子(Nonion)表面活性剂中的任一种。
作为阴离子表面活性剂，可以举出皂、月桂基硫酸盐、聚氧乙烯烷基醚硫酸盐、烷基苯磺酸盐(例如十二烷基苯磺酸盐)、聚氧乙烯烷基醚磷酸、聚氧乙烯烷基苯基醚磷酸、N-酰基氨基酸盐、α-烯烃磺酸盐、烷基硫酸酯盐、烷基苯基醚硫酸酯盐、甲基牛磺酸盐、三氟甲磺酸盐、五氟乙磺酸盐、七氟丙磺酸盐、九氟丁磺酸盐等；作为抗衡阳离子，可以使用钠离子、锂离子等。在锂离子电池中更优选锂离子型的表面活性剂，在钠离子电池中更优选钠离子型的表面活性剂。
作为两性表面活性剂，可以举出盐酸烷基二氨基乙基甘氨酸、2-烷基-N-羧甲基-N-羟乙基咪唑啉鎓甜菜碱、月桂基二甲氨基乙酸甜菜碱、椰子油脂肪酸酰胺丙基甜菜碱、脂肪酸烷基甜菜碱、磺基甜菜碱、氧化胺等。
作为非离子(Nonion)型表面活性剂，可以举出聚乙二醇的烷基酯型化合物、三乙二醇单丁醚等烷基醚型化合物、聚氧山梨糖醇酐酯等酯型化合物、烷基酚型化合物、乙炔骨架型化合物、氟型化合物、有机硅型化合物等。
表面活性剂可以单独使用，也可以将两种以上组合使用。
相对于粘结剂100质量份，组合物可以包含0.01质量份～50质量份的表面活性剂，优选为0.05质量份～20质量份。在将上述表面活性剂与无机填料合用的情况下，相对于无机填料100质量份，可以包含50质量份以下，优选为0.01质量份～50质量份、更优选为0.05质量份～20质量份、进一步优选为0.1质量份～10质量份。
组合物为非水系蓄电元件用，具体地说，可以用于保护电极或隔板。可以使用本发明的组合物在电极或隔板的至少表面形成涂层，其一部分可以进入电池电极或隔板内部。
[组合物的制造方法]
组合物可以通过对上述成分进行混合搅拌来制作，以下述3种组合物为例进行说明。
(1)用于形成耐热涂层的组合物(耐热涂层用组合物)
(2)用于形成活性物质的组合物(活性物质层用组合物)
(3)用于集电体的表面处理的组合物(集电体表面处理用组合物)
(1)耐热涂层组合物可以用于在隔板、电极、集电体上形成具有耐热性的层。特别是，隔板或电极表面具有离子传导性，通过形成电绝缘性的涂层以提高绝缘性，可以提高电池的安全性。耐热涂层组合物可以进一步包含耐热性高的有机填料或无机填料，例如在使用氧化铝作为无机填料的情况下，氧化铝可以以分散于溶剂中的状态进行混合。具体地说，可以举出包含无机填料、本发明的粘结剂、溶剂的组合物。关于这些成分的优选量，如上所述。
(2)活性物质层用组合物可以用于形成非水系蓄电元件的电极的活性物质层。对于活性物质层用组合物，可以根据所期望的非水系蓄电元件适当地选择活性物质而制成配合物。非水系蓄电元件为电池的情况下，可以举出授受负责电池的充放电的碱金属离子的活性物质，例如，在正极可以使用钴酸锂或橄榄石型磷酸铁锂等锂盐的颗粒，在负极可以使用石墨或硅合金颗粒等，为了提高电传导性，还可以进一步使用上述碳系填料。具体地说，可以举出包含活性物质、本发明的粘结剂、溶剂的组合物。关于这些成分的优选量，如上所述。
(3)集电体表面处理用组合物可以用于涂布至集电体表面，由此降低电阻，提高对于电解的耐性。其结果，可以实现非水系蓄电元件特性的提高和寿命的延长。在集电体表面处理用组合物中可以混配以碳系填料为代表的导电性填料作为导电助剂。具体地说，可以举出包含导电性填料(例如碳系填料)、本发明的粘结剂、溶剂的组合物。关于这些成分的优选量，如上所述。
对这些组合物进行搅拌的情况下，可以使用螺旋桨式搅拌机、行星式搅拌机、混合搅拌机、捏合机、乳化用均化机以及超声波均化机等搅拌装置来进行。另外，还可以根据需要在加热或冷却的同时进行搅拌。需要说明的是，本粘结剂不仅可以适应于这些示例，还可以适应于与电解液接触的部分所用的部件，在层积膜型电池的情况下，也可以用于密合性提高剂、密封剂、极耳的密合提高剂等。
[利用组合物形成各组合物层的方法]
组合物为非水系蓄电元件用，具体地说，涂布至非水系蓄电元件的电极、隔板或集电体表面，并使溶剂蒸发，由此可以形成层。如此形成的层与基材的密合性优异，且含水率低。另外，可以形成耐电解液性或耐热性优异的层，进而，通过形成层，可以进行电极或隔板的表面保护。
本发明包含使用本发明的组合物得到的各种层。即，在粘结剂为溶解于溶剂中的状态的情况下，使用本发明的组合物的各种层的形成方法包括以下工序：在电极、隔板或集电体表面形成至少1层以上的组合物的组合物层的工序；以及使溶剂蒸发的工序。另外，在粘结剂为不溶于溶剂的固体的情况下，包括以下工序：在电极、隔板或集电体表面形成至少1层以上的组合物的组合物层的工序；使溶剂蒸发的工序；以及在固体粘结剂在使上述溶剂蒸发的温度条件下不发生热熔接时，对上述固体粘结剂进行加热熔接的工序。
(组合物层的形成方法)
关于组合物层在电极、隔板或集电体上的形成，可以在其表面利用凹版涂布机、缝模涂布机、喷涂机、浸渍等适用组合物，由此来进行。
在(1)耐热涂层用组合物的情况下，所适用的组合物的厚度优选为0.01μm～100μm的范围，从电气特性和密合性的方面出发，更优选0.05μm～50μm的范围。本发明中，使组合物层干燥后的厚度、即涂层的厚度优选为0.01μm～100μm的范围、更优选为0.05μm～50μm的范围。涂层的厚度为该范围时，对于电传导的绝缘性充分，可以充分减小短路的危险性。另外，若涂层的厚度增加，由于电阻与厚度成比例地增加，若为该范围，则容易避免对于离子传导的电阻变得过高、非水系蓄电元件的充放电特性降低的情况。
(2)在活性物质层用组合物的情况下，通过非水系蓄电元件的设计可以使层的厚度发生变化，但适用的组合物的厚度优选为0.01μm～1000μm的范围，从电学特性和密合性的方面出发，更优选为1μm～500μm的范围。本发明中，将组合物层干燥后的厚度、即活性物质层的厚度优选为2μm～300μm的范围、更优选为10μm～200μm的范围。若为该范围，则容易避免下述情况：活性物质层的厚度过薄，电池容量减小；厚度过厚，对于离子传导的电阻升高，非水系蓄电元件的充放电特性降低。
(3)在集电体表面处理用组合物的情况下，适用的组合物的厚度优选为0.01μm～100μm的范围，从电学特性和密合性的方面出发，更优选为0.05μm～50μm的范围。本发明中，涂布后干燥后的厚度、即表面处理层的厚度优选为0.01μm～100μm的范围、更优选为0.05μm～50μm的范围。若为该范围，则容易避免下述情况：表面处理层的厚度变得过薄，密合性降低而容易剥离；厚度过厚，对于电传导的电阻升高，非水系蓄电元件的充放电特性降低。
(溶剂的蒸发方法)
组合物包含溶剂的情况下，在各层的形成中可以通过加热、抽真空而使溶剂蒸发。作为加热法，可以使用热风炉、红外线加热器、加热辊等，真空干燥可以通过向腔室内导入组合物的组合物层并使腔室为真空来进行干燥。另外，在使用具有升华性的溶剂时，也可以通过将其冷冻干燥而使溶剂蒸发。加热法中的加热温度和加热时间只要是溶剂产生蒸发的温度和时间就没有特别限制，例如可以设定为80℃～120℃下0.1小时℃～2小时。通过使溶剂蒸发，各组合物中的除去溶剂后的成分与电极、隔板、集电体密合，在粘结剂为热熔性的情况下可以发生热熔接。组合物包含填料的情况下，由此形成多孔质膜，在耐热涂层用组合物的情况下，形成耐热性多孔质膜。
(加热方法)
在各层的形成中，粘结剂为颗粒状的情况下，可以使粘结剂彼此热熔接并使其固化。这种情况下，可以在颗粒完全熔融的温度下使其热熔接并固化，也可以通过在仅使表面热熔、熔敷而相互密合的状态下进行冷却而使颗粒彼此以点的方式密合，并在留有间隙的状态下使其固化。利用前者的热熔接固化时，形成连续相的部分多，离子传导性、机械强度和耐热性高。利用后者的热熔接固化时，形成连续相的部分少，热熔接后的有机物颗粒介导的离子传导性、机械强度和耐热性差，但电解液会浸渗到颗粒间的空隙内，由此能够提高离子传导性。另外，由于后者形成了随机地留有间隙的结构，因此，在产生枝晶的情况下，通过妨碍其线性生长，也能够提高防止短路的效果。热熔时的加热熔接方法可以使用热风、加热板、烘箱、红外线、超声波熔接等各种公知的方法，也可以通过在加热时进行加压来提高保护剂层的密度。另外，冷却除了自然冷却以外，也可以使用冷却气体、按压到散热板上等各种公知的方法。另外，在加热至粘结剂熔融的温度的情况下，可以在粘结剂熔融的温度下加热0.1秒～1000秒。
通过包括上述工序的形成方法，可得到具有与各组合物对应的层的电极、隔板、集电体。即，在使用耐热涂层用组合物的情况下，形成耐热涂层；在使用活性物质层用组合物的情况下，形成活性物质层；在使用集电体表面处理用组合物的情况下，形成表面处理层。关于耐热涂层或表面处理层，在电极、隔板和集电体为多孔质体的情况下，上述层的至少一部分可以进入内部而形成。这些层的空隙率为0％以上、优选为15％～90％、更优选为20％～80％。空隙率可以由密度测定计算出。通过电解液浸渗到上述孔中，蓄电元件之类的电池的充放电特性提高。集电体为多孔质体的情况下，耐热涂层、表面处理层优选为多孔质体，可以增加集电体的单位面积的表面积，提高离子传导性。这样的集电对可以优选适应于双电层型电容器。
[电极和/或隔板和/或集电体]
本发明涉及具有上述层的电极、隔板或集电体。对设置有电极、隔板或集电体的非水系蓄电元件没有特别限制，可以举出公知的各种电池(可以为一次电池，也可以为二次电池。例如锂离子电池、钠离子电池。钙离子电池、镁离子电池等)、电容器(双电层型电容器等)。由此，作为电极没有特别限制，可例示出公知的各种电池、电容器的正极或负极。可以在它们的至少一个面上涂布或浸渗组合物，并使溶剂蒸发，由此可以形成涂层。可以对正极或负极的任意一个或两者适用组合物。作为隔板，可例示出聚丙烯或聚乙烯制的多孔质材料、纤维素制或聚丙烯、聚乙烯、聚酯制的无纺布等，可以在它们的双面或单面上进行涂布或浸渗并使溶剂蒸发，由此可以形成涂层。本发明的涂层可以在与相对的隔板或电极密合的状态下使用，也可以通过在溶剂未蒸发的期间使隔板与电极密合、之后使其干燥，或者通过在电池组装后进行热压来使这些部件密合。
[电池]
本发明涉及一种非水系蓄电元件，其包含在表面具有使用含有本发明的粘结剂的组合物形成的涂层的电极和/或隔板和/或集电体。另外，本发明涉及一种非水系蓄电元件，其包含使用含有本发明的粘结剂的组合物形成的活性物质层的电极。非水系蓄电元件的制造可以利用公知的方法进行。另外，对于非水系蓄电元件，可以使电解液浸渗到涂层中而赋予离子传导性，或者也可以使涂层本身具有离子传导性，制成固体电解质膜并组装到电池中。
实施例
以下使用实施例对本发明进行具体说明，但本发明并不限定于这些实施例。在没有声明的情况下，份、％的表示为质量份或质量％。
[聚合物的制作]
[实施例1]
(以丁基乙烯基醚作为起始物质的含氧烷基聚合物的制作)
准备具备搅拌机、温度计、回流冷却管的500ml的玻璃制三颈烧瓶，将作为共聚物的单体的乙酸乙烯酯(关东化学制造)10质量份、丁基乙烯基醚(东京化成制造)1质量份、作为热自由基引发剂的AIBN(试剂名：2,2’-偶氮二(异丁腈)、和光纯药制造)0.01质量份、作为溶剂的甲醇1.3ml加入至三颈烧瓶中，在室温搅拌10分钟，从而均匀混合。之后，在70℃加热搅拌2小时。反应进行通过用FT-IR追踪乙烯基(1400cm-1)来确认。反应结束后进行冷却，加入甲醇100ml将反应物溶解，从而得到聚(乙酸乙烯酯/丁基乙烯基醚)的共聚物甲醇溶液。该溶液直接用于随后的反应。
(以丁基乙烯基醚作为起始物质的含氧烷基聚合物的水解)
准备具备搅拌机、氮气球的500ml的三颈烧瓶，加入聚(乙酸乙烯酯/丁基乙烯基醚)共聚物甲醇溶液。向三颈烧瓶内注入纯度为99.99％的氮气30分钟，使三颈烧瓶体系内为氮气气氛。向其中加入28％甲醇钠甲醇溶液(和光纯药制造)10质量份，在室温搅拌12小时。反应进行通过用FT-IR追踪乙酰基(1730cm-1)来确认。反应结束后，加入离子交换水100ml并均匀搅拌。
之后，加入预先用离子交换水充分清洗的离子交换树脂(产品名：SK-1BH、三菱树脂制造)30ml和离子交换树脂(产品名：SA-10AOH、三菱树脂制造)60ml，在室温搅拌2小时。
之后，利用尼龙网(产品名：尼龙网200、TOKYO SCREEN制造)去除离子交换树脂，将滤液移至500ml茄形瓶中，利用旋转蒸发器将溶剂甲醇和离子交换水减压蒸馏除去，由此得到作为目标物质的聚(乙烯醇/丁基乙烯基醚)的共聚物。共聚物的乙烯醇单元数与丁基乙烯基醚单元数的比例为10：1，数均分子量为50000。
[实施例2]
(以丁基烯丙基醚作为起始物质的含氧烷基聚合物的制作)
准备具备搅拌机、温度计、回流冷却管的500ml的玻璃制三颈烧瓶，将作为共聚物的单体的乙酸乙烯酯(关东化学制造)10质量份、丁基烯丙基醚(东京化成制造)1质量份、作为热自由基引发剂的AIBN(试剂名：2,2’-偶氮二(异丁腈)、和光纯药制造)0.01质量份、作为溶剂的甲醇1.3ml加入至三颈烧瓶中，在室温搅拌10分钟，从而均匀混合。之后，在70℃加热搅拌2小时。反应进行通过用FT-IR追踪烯丙基(1400cm-1)来确认。反应结束后进行冷却，加入甲醇100ml将反应物溶解，从而得到聚(乙酸乙烯酯/丁基烯丙基醚)的共聚物甲醇溶液。该溶液直接用于随后的反应。
(以丁基烯丙基醚作为起始物质的含氧烷基聚合物的水解)
与实施例1的以丁基乙烯基醚作为起始物质的聚合物的水解同样地进行反应，由此得到作为目标物质的聚(乙烯醇/丁基烯丙基醚)的共聚物。共聚物的乙烯醇单元与丁基烯丙基醚单元的比例为10：1，数均分子量为50000。
[实施例3]
(以2-乙基己基乙烯基醚作为起始物质的含氧烷基聚合物的制作)
准备具备搅拌机、温度计、回流冷却管的500ml的玻璃制三颈烧瓶，将作为共聚物的单体的乙酸乙烯酯(关东化学制造)10质量份、2-乙基己基乙烯基醚(东京化成制造)1质量份、作为热自由基引发剂的AIBN(试剂名：2,2’-偶氮二(异丁腈)、和光纯药制造)0.01质量份、作为溶剂的甲醇1.3ml加入至三颈烧瓶中，在室温搅拌10分钟，从而均匀混合。之后，在70℃加热搅拌2小时。反应进行通过用FT-IR追踪乙烯基(1400cm-1)来确认。反应结束后进行冷却，加入甲醇100ml将反应物溶解，从而得到聚(乙酸乙烯酯/2-乙基己基乙烯基醚)的共聚物甲醇溶液。该溶液直接用于随后的反应。
(以2-乙基己基乙烯基醚作为起始物质的含氧烷基聚合物的水解)
与实施例1的以丁基乙烯基醚作为起始物质的聚合物的水解同样地进行反应，由此得到作为目标物质的聚(乙烯醇/2-乙基己基乙烯基醚)的共聚物。共聚物的乙烯醇单元与2-乙基己基乙烯基醚单元的比例为10：1，数均分子量为40000。
[实施例4]
(以1-己烯作为起始物质的含烷基聚合物的制作)
准备具备搅拌机、温度计、回流冷却管的500ml的玻璃制三颈烧瓶，将作为共聚物的单体的乙酸乙烯酯(关东化学制造)10质量份、1-己烯(东京化成制造)1质量份、作为热自由基引发剂的AIBN(试剂名：2,2’-偶氮二(异丁腈)、和光纯药制造)0.01质量份、作为溶剂的甲醇1.3ml加入至三颈烧瓶中，在室温搅拌10分钟，从而均匀混合。之后，在70℃加热搅拌2小时。反应进行通过用FT-IR追踪烯烃基(1400cm-1)来确认。反应结束后进行冷却，加入甲醇100ml将反应物溶解，从而得到聚(乙酸乙烯酯/己烯)的共聚物甲醇溶液。该溶液直接用于随后的反应。
(以1-己烯作为起始物质的含烷基聚合物的水解)
与实施例1的以丁基乙烯基醚作为起始物质的聚合物的水解同样地进行反应，由此得到作为目标物质的聚(乙烯醇/己烯)的共聚物。共聚物的乙烯醇单元与己烯单元的比例为10：1，数均分子量为40000。
[实施例5]
(以环己基乙烯基醚作为起始物质的含氧烷基聚合物的制作)
准备具备搅拌机、温度计、回流冷却管的500ml的玻璃制三颈烧瓶，将作为共聚物的单体的乙酸乙烯酯(关东化学制造)10质量份、环己基乙烯基醚(东京化成制造)1质量份、作为热自由基引发剂的AIBN(试剂名：2,2’-偶氮二(异丁腈)、和光纯药制造)0.01质量份、作为溶剂的甲醇1.3ml加入至三颈烧瓶中，在室温搅拌10分钟，从而均匀混合。之后，在70℃加热搅拌2小时。反应进行通过用FT-IR追踪乙烯基(1400cm-1)来确认。反应结束后进行冷却，加入甲醇100ml将反应物溶解，从而得到聚(乙酸乙烯酯/环己基乙烯基醚)的共聚物甲醇溶液。该溶液直接用于随后的反应。
(以环己基乙烯基醚作为起始物质的含氧烷基聚合物的水解)
与实施例1的以丁基乙烯基醚作为起始物质的聚合物的水解同样地进行反应，由此得到作为目标物质的聚(乙烯醇/环己基乙烯基醚)的共聚物。共聚物的乙烯醇单元与环己基乙烯基醚单元的比例为10：1，数均分子量为40000。
[实施例6]
(以乙基乙烯基硫醚作为起始物质的含硫代烷基聚合物的制作)
准备具备搅拌机、温度计、回流冷却管的500ml的玻璃制三颈烧瓶，将作为共聚物的单体的、乙酸乙烯酯(关东化学制造)10质量份、乙基乙烯基硫醚(东京化成制造)1质量份、作为热自由基引发剂的AIBN(试剂名：2,2’-偶氮二(异丁腈)、和光纯药制造)0.01质量份、作为溶剂的甲醇1.3ml加入至三颈烧瓶中，在室温搅拌10分钟，从而均匀混合。之后，在70℃加热搅拌2小时。反应进行通过用FT-IR追踪乙烯基(1400cm-1)来确认。反应结束后进行冷却，加入甲醇100ml将反应物溶解，从而得到聚(乙酸乙烯酯/乙基乙烯基硫醚)的共聚物甲醇溶液。该溶液直接用于随后的反应。
(以乙基乙烯基硫醚作为起始物质的含硫代烷基聚合物的水解)
与实施例1的以丁基乙烯基醚作为起始物质的聚合物的水解同样地进行反应，由此得到作为目标物质的聚(乙烯醇/乙基乙烯基硫醚)的共聚物。共聚物的乙烯醇单元与乙基乙烯基硫醚单元的比例为10：1，数均分子量为50000。
[参考例7]
(以丙烯酸正丁酯作为起始物质的聚合物的制作)
准备具备搅拌机、温度计、回流冷却管的500ml的玻璃制三颈烧瓶，将作为共聚物的单体的乙酸乙烯酯(关东化学制造)10质量份、丙烯酸正丁酯(东京化成制造)1质量份、作为热自由基引发剂的AIBN(试剂名：2,2’-偶氮二(异丁腈)、和光纯药制造)0.01质量份、作为溶剂的甲醇1.3ml加入至三颈烧瓶中，在室温搅拌10分钟，从而均匀混合。之后，在70℃加热搅拌2小时。反应进行通过用FT-IR追踪乙烯基(1400cm-1)来确认。反应结束后进行冷却，加入甲醇100ml将反应物溶解，从而得到聚(乙酸乙烯酯/丙烯酸正丁酯)的共聚物甲醇溶液。该溶液直接用于随后的反应。
(以丙烯酸正丁酯作为起始物质的聚合物的水解)
与实施例1的利用溶液聚合的聚合物的水解同样地进行了反应，但是乙酸乙烯酯单元的乙酰基发生脱离，同时丙烯酸正丁酯单元的正丁基也发生脱离，无法得到作为目标的聚(乙烯醇/丙烯酸正丁酯)。
[参考例8]
(以N-正丁基丙烯酰胺作为起始物质的聚合物的制作)
准备具备搅拌机、温度计、回流冷却管的500ml的玻璃制三颈烧瓶，将作为共聚物的单体的乙酸乙烯酯(关东化学制造)10质量份、N-正丁基丙烯酰胺(东京化成制造)1质量份、作为热自由基引发剂的AIBN(试剂名：2,2’-偶氮二(异丁腈)、和光纯药制造)0.01质量份、作为溶剂的甲醇1.3ml加入至三颈烧瓶中，在室温搅拌10分钟，从而均匀混合。之后，在70℃加热搅拌2小时。反应进行通过用FT-IR追踪乙烯基(1400cm-1)来确认。反应结束后进行冷却，加入甲醇100ml将反应物溶解，从而得到聚(乙酸乙烯酯/N-正丁基丙烯酰胺)的共聚物甲醇溶液。该溶液直接用于随后的反应。
(以N-正丁基丙烯酰胺作为起始物质的聚合物的水解)
与实施例1的利用溶液聚合的聚合物的水解同样地进行了反应，但是乙酸乙烯酯单元的乙酰基发生脱离，同时正丁基丙烯酰胺单元的一部分正丁基发生脱离，无法得到作为目标的聚(乙烯醇/正丁基丙烯酰胺)。
[比较例1]
(以乙酸乙烯酯作为起始物质的聚合物的制作)
准备具备搅拌机、温度计、回流冷却管的500ml的玻璃制三颈烧瓶，将乙酸乙烯酯(关东化学制造)11质量份、作为热自由基引发剂的AIBN(试剂名：2,2’-偶氮二(异丁腈)、和光纯药制造)0.01质量份、作为溶剂的甲醇1.3ml加入至三颈烧瓶中，在室温搅拌10分钟，从而均匀混合。之后，在70℃加热搅拌2小时。反应进行通过用FT-IR追踪乙烯基(1400cm-1)来确认。反应结束后进行冷却，加入甲醇100ml将反应物溶解，从而得到聚乙酸乙烯酯的甲醇溶液。该溶液直接用于随后的反应。
(以乙酸乙烯酯作为起始物质的聚合物的水解)
与实施例1的以丁基乙烯基醚作为起始物质的聚合物的水解同样地进行反应，由此得到作为目标物质的聚乙烯醇。
[耐热涂层用组合物的制作]
在实施例9～14、参考例15～17、比较例2～3中，示出含有聚合物的耐热涂层用组合物的制作方法。
[实施例9]
向100L聚丙烯制罐中加入离子交换水10L和氧化铝颗粒10kg，搅拌12小时而制作了50％分散液。利用网孔为20μm的尼龙网过滤分散液，加入工序中除去的水，制作出包含50％氧化铝颗粒(平均粒径0.5μm)的分散液。
向上述分散液50kg中加入水20kg，向其中加入实施例1中制作的聚(乙烯醇/丁基乙烯基醚)200g，并搅拌6小时使其溶解，得到组合物1。需要说明的是，在组合物中，除溶剂外的成分中的氧化铝的含量为96.1质量％。
[实施例10～14]
代替聚(乙烯醇/丁基乙烯基醚)200g而使用表1所示的聚合物200g，除此以外与实施例9同样地，得到组合物2～6作为实施例10～14。在组合物中，除溶剂外的成分中的氧化铝的含量均为96.1质量％。
[参考例15～16]
代替聚(乙烯醇/丁基乙烯基醚)200g而使用表1所示的聚合物200g，除此以外与实施例9同样地欲制备组合物，但聚合物在溶液内发生凝聚，一部分形成了结块，因此无法制备组合物。
[参考例17]
(氧化铝浆料9的制作)
与实施例9同样地制作了包含50％氧化铝颗粒(平均粒径0.5μm)的分散液。
(组合物9的混配)
向上述分散液50kg中加入水20kg，向其中加入参考例7中得到的聚(乙烯醇/丙烯酸丁酯)200g并搅拌6小时，结果产生凝聚，一部分形成了结块，因此无法制备组合物。
[比较例2]
代替聚(乙烯醇/丁基乙烯基醚)200g而使用表1所示的聚合物200g，除此以外与实施例9同样地，得到组合物10作为比较例2。
[比较例3]
向100L聚丙烯制罐中加入N-甲基吡咯烷酮10L和氧化铝颗粒(平均粒径0.5μm)10kg，搅拌12小时而制作了50％分散液。利用网孔为20μm的尼龙网过滤分散液，加入工序中除去的N-甲基吡咯烷酮，制作出包含50％氧化铝颗粒的分散液。
向上述分散液50kg中加入N-甲基吡咯烷酮20kg，向其中加入聚偏二氟乙烯(KUREHA制造)200g，搅拌6小时使其溶解，得到组合物11作为比较例3。需要说明的是，在组合物中，除溶剂外的成分中的氧化铝的含量为96.1质量％。
[表1]
组合物名称 聚合物实施例 聚合物名称
实施例9 组合物1 实施例1 聚(乙烯醇/丁基乙烯基醚)
实施例10 组合物2 实施例2 聚(乙烯醇/丁基烯丙基醚)
实施例11 组合物3 实施例3 聚(乙烯醇/(2-乙基己基乙烯基醚))
实施例12 组合物4 实施例4 聚(乙烯醇/己烯)
实施例13 组合物5 实施例5 聚(乙烯醇/环己基乙烯基醚)
实施例14 组合物6 实施例6 聚(乙烯醇/乙基乙烯基硫醚)
参考例15 组合物7 参考例7＊ 聚(乙酸乙烯酯/丙烯酸正丁酯)
参考例16 组合物8 参考例8＊＊ 聚(乙酸乙烯酯/正丁基丙烯酰胺)
参考例17 组合物9 参考例7＊＊＊ 聚(乙烯醇/丙烯酸正丁酯)
比较例2 组合物10 比较例1 聚乙烯醇
比较例3 组合物11 - 聚偏二氟乙烯
＊参考例7中的进行水解前的聚合物
＊＊参考例8中的进行水解前的聚合物
＊＊＊参考例7中的水解后的聚合物
接下来，对使用组合物1～6、10和11的制造锂离子二次电池的方法进行说明。
[锂二次电池的制作(在负极形成涂层)]
实施例18～23和比较例4～5是使用了负极、正极和隔板的锂离子二次电池，其中，使用组合物在该负极形成了涂层。
[实施例18]
(正极的制造)
在带有冷却夹套的10L行星式搅拌机中，加入PVdF(聚偏二氟乙烯)的15％NMP溶液(株式会社KUREHA制造：KUREHA KF POLYMER#1120)520份、钴酸锂(简称＝LCO)(日本化学工业株式会社制造：Cellseed C-5H)1140份、乙炔黑(电气化学工业株式会社制造：DENKABLACK HS-100)120份、NMP 5400份，冷却至液温不超过30℃，同时搅拌至变得均匀(活性物质层用组合物1)。将其以宽度180mm、厚度200μm涂布于轧制铝集电体(日本制箔株式会社制造：宽度300mm、厚度20μm)上，使用130℃的暖风炉干燥30秒。以530kgf/cm的线性压力对其进行辊压。压制后的正极活性物质层的厚度为22μm。
(负极的制造)
在带有冷却夹套的10L行星式搅拌机中，加入PVdF的15％NMP溶液(株式会社KUREHA制造：KUREHA KF POLYMER#9130)530份、石墨(日本石墨株式会社制造：GR-15)1180份、NMP 4100份，冷却至液温不超过30℃，同时搅拌至变得均匀。将其以宽度180mm、厚度200μm涂布于轧制铜箔集电体(日本制箔株式会社制造：宽度300mm、厚度20μm)上，使用100℃的暖风炉干燥2分钟。以360kgf/cm的线性压力对其进行辊压。压制后的负极活性物质层的厚度为28μm。
(具有涂层的负极的制造)
利用凹版涂布机将上述组合物1涂布至上述负极上，使干燥厚度为5μm，在100℃加热60秒，制造出电池电极或微多孔膜隔板涂层的厚度为5μm的具有涂层的负极。
(锂离子二次电池的制造)
将正极和具有涂层的负极按照在短边包含以10mm的宽度在两端未涂布有活性物质层的区域的方式切割成40mm×50mm，在金属裸露的部分，通过电阻焊在正极接合铝极耳、在负极接合镍极耳。将微多孔膜隔板(Celgard株式会社制造：#2400)切割成宽度45mm、长度120mm，将其折叠为3份，将正极和负极以相向的方式夹入其间，将所得物用宽度50mm、长度100mm的铝层叠电池的对折体夹住，在极耳所接触的部分夹入密封剂，并且对密封剂部分和沿其直行的边进行热层压，从而制成袋状。将其放入100℃的真空烘箱中24小时使其真空干燥，接着在干燥手套箱中注入六氟磷酸锂/(EC：DEC＝1：1、容量比)1M电解液(吉田化学株式会社制造：LBG-96533)，真空浸渗后，挤出剩余电解液，用真空密封机进行接合密封，从而制造出锂离子二次电池。
[实施例19～23、比较例4～5]
代替组合物1而使用表2所示的组合物，除此以外与实施例18同样地，作为实施例19～23、比较例4～5而制作出锂离子二次电池。
[锂二次电池的制作(在正极形成涂层)]
在实施例24～29、比较例6～7中，使用组合物在正极形成涂层，示出使用了该正极、负极和隔板的锂离子二次电池的制作方法。
[实施例24]
(负极的制造)
利用实施例18的方法制作出负极(不具有涂层)。
(具有涂层的正极的制造)
利用实施例18的方法制作正极，接下来，利用与实施例18中在负极形成涂层的方法同样的方法，使用组合物1制造出具有涂层的正极。
(锂离子二次电池的制造)
作为正极，使用具有涂层的正极，作为负极，使用不具有涂层的负极，除此以外与实施例18同样地制造出锂离子二次电池。
[实施例25～29、比较例6～7]
代替组合物1而使用表2所示的组合物，除此以外与实施例24同样地，作为实施例25～29、比较例6～7而制作出锂离子二次电池。
[锂二次电池的制作(在隔板形成涂层)]
在实施例30～35、比较例8～9中，使用组合物在隔板形成涂层，制造使用了该隔板、正极和负极的锂离子二次电池，对该方法进行说明。
[实施例30]
(负极和正极的制造)
利用实施例18的方法制作出负极(不具有涂层)和正极(不具有涂层)。
(具有涂层的隔板的制造)
利用凹版涂布机将组合物1涂布至微多孔膜隔板(Celgard株式会社制造：#2400)上，使干燥厚度为5μm，在60℃加热60秒，制造出涂层的厚度为2μm的具有涂层的隔板。
(锂离子二次电池的制造)
作为微多孔膜隔板，使用具有涂层的微多孔膜隔板，作为负极，使用不具有涂层的负极，除此以外与实施例18同样地制造出锂离子二次电池。
[实施例31～35、比较例8～9]
代替组合物1而使用表2所示的组合物，除此以外与实施例30同样地，作为实施例31～35、比较例8～9而制作出锂离子二次电池。
[锂二次电池的制作(在负极形成涂层)/实施例36和比较例10]
实施例36和比较例10是使用了负极、正极和隔板的锂离子二次电池，其中，使用组合物在该负极形成了涂层。使用表2所示的组合物，代替多孔质膜隔板而使用了无纺布隔板，除此以外与实施例18同样地，作为实施例36和比较例10而制作出锂离子二次电池。
[锂二次电池的制作(在正极形成涂层)/实施例37和比较例11]
实施例37和比较例11是使用组合物在该正极形成涂层并且使用了正极、负极和隔板的锂离子二次电池。使用表2所示的组合物，代替多孔质膜隔板而使用了无纺布隔板，除此以外与实施例24同样地，作为实施例37和比较例11而制作出锂离子二次电池。
[锂二次电池的制作(在隔板形成涂层)/实施例38和比较例12]
实施例38和比较例12是使用了隔板、正极和负极的锂离子二次电池，其中，使用组合物在该隔板形成了涂层。使用表2所示的组合物，代替多孔质膜隔板而使用了无纺布隔板，除此以外与实施例30同样地，作为实施例38和比较例12而制作出锂离子二次电池。
[比较例13]
作为负极，使用不具有涂层的负极，除此以外与实施例18同样地，作为比较例13而制作锂离子二次电池。比较例13是不使用组合物，正极、负极和微多孔膜隔板均不具有涂层的锂离子二次电池的示例。
[比较例14]
作为隔板，代替微多孔膜隔板而使用无纺布隔板，除此以外与比较例13同样地，作为比较例14而制造出锂离子二次电池。比较例14是不使用组合物，正极、负极和无纺布隔板均不具有涂层的锂离子二次电池的示例。
[锂二次电池的制作(使用粘结剂形成正极活性物质层)/实施例39]
[实施例39]
该例为如下制作的锂离子二次电池：代替正极活性物质的粘结剂、即PVdF的15％NMP溶液(株式会社KUREHA制造：KUREHA KF POLYMER#1120)520份而使用实施例1的聚(乙烯醇/丁基乙烯基醚)的共聚物78份，制作出活性物质层用组合物2，除此以外与比较例13同样地进行制作。
[锂二次电池的制作(使用粘结剂对集电体上进行表面处理)/实施例40、比较例15]
[实施例40]
该例为如下制作的锂离子二次电池：向10L聚丙烯制罐中加入离子交换水1L，在搅拌下加入实施例1的聚(乙烯醇/丁基乙烯基醚)的共聚物50g，搅拌12小时使其溶解。向其中加入乙炔黑(电气化学工业株式会社制造：DENKA BLACK HS-100)65g并进一步搅拌12小时，制作出集电体表面处理用组合物1。将该导电性组合物1涂布至铝集电体箔上，使干燥后厚度为0.5μm，并在120℃干燥10分钟。使用该集电体，除此以外与比较例13同样地进行制作。
[比较例15]
该例为如下制作的锂离子二次电池：代替实施例40的聚(乙烯醇/丁基乙烯基醚)的共聚物而使用比较例4的聚乙烯醇，制作出集电体表面处理用组合物2，除此以外同样地进行制作。
[锂二次电池的制作(在隔板形成涂层)/实施例41、42、比较例16]
[实施例41]
该例为如下制作的锂离子二次电池：向100L聚丙烯制罐中加入离子交换水10L以及硅烷偶联剂(信越化学工业株式会社制造、KBM-403)0.1kg，搅拌10分钟后加入氧化铝，除此以外与实施例9的组合物1同样地得到组合物12。使用组合物12，除此以外与实施例30同样地进行制作。
[实施例42]
该例为如下制作的锂离子二次电池：向100L聚丙烯制罐中加入离子交换水10L和硅烷偶联剂(信越化学工业株式会社制造、KBM403)0.1kg，接下来加入氧化铝颗粒10kg，搅拌12小时而制作了50％分散液后，利用150℃的烘箱加热干燥24小时，接下来利用搅拌研磨机(株式会社石川工厂制造、第6R号B型)将所得到的干燥物搅拌12小时，得到表面处理氧化铝。将该表面处理氧化铝用作氧化铝颗粒，除此以外与实施例9的组合物1同样地得到组合物13。使用组合物13，除此以外与实施例30同样地进行制作。
[比较例16]
该例为如下制作的锂离子二次电池：代替实施例35的聚(乙烯醇/丁基乙烯基醚)的共聚物而使用丙烯酸系共聚物(大同化成工业株式会社制造、POVACOAT F型)，制作出组合物14，除此以外与实施例30同样地进行制作。
对于实施例和比较例的锂离子二次电池测定了下述特性。
(初始容量测定)
为了得到初始容量，以0.01mA的恒定电流充电至电压达到4.2V为止，接着以4.2V的恒定电压充电2小时。之后，以0.01mA的恒定电流放电至电压达到3.5V为止。重复进行3次，将第3次的放电容量作为初始容量。
(速率特性)
由初始容量求出放电速率，测定不同放电速率时的放电容量。充电中，每次花费10个小时以恒定电流将电压提高至4.2V后，以4.2V的恒定电压充电2小时。之后，花费10个小时以恒定电流放电至达到3.5V，将此时的放电容量作为0.1C的放电容量。接着在同样进行充电之后，从0.1C时求出的放电容量起以用1个小时结束放电的电流值进行放电，求出此时的放电容量，作为1C时的放电容量。同样地求出3C、5C、10C时的放电容量，算出将0.1C时的放电容量设为100％时的容量保持率。
(循环寿命)
实施下述的充电和放电试验：以1C充电至4.2V，以4.2V的恒定电压充电2小时后，以1C放电至3.5V。此时，计算出放电容量相对于最初的第1次放电在500次循环后达到几％。
(剥离性)
关于试验法，分解试验后的电池并确认了内部的情况。评价基准如下。
◎：完全未发现脱离
○：部分发现脱离，但集电体(在隔板涂布的情况下，为隔板)未露在外面。
△：脱离进行，集电体(在隔板涂布的情况下，为隔板)的一部分露在外面。
×：集电体接触而短路的状态
(含水率)
关于试验法，在聚对苯二甲酸乙二醇酯膜上浇注各组合物，使干燥后的膜厚为50μm，使其在60℃干燥1小时后，一片切割成10mm，求出20个该试验片的含水率。关于含水率，利用电量式的卡尔费休(karl fischer)测定了加热气化的水分。加热条件为150℃×10分钟，卡尔费休使用了Mitsubishi Chemical Analytech制造的CA-200型。表中的实施例18～38、实施例41～42和比较例4～12和15～16中记载的含水率相当于对于组合物1～6、10～14利用上述方法所测定的含水率。实施例39中记载的含水率相当于使用活性物质层用组合物2时的含水率。实施例40和比较例15分别相当于使用集电体表面处理用组合物1和2时的含水率。需要说明的是，比较例13～14中记载的含水率相当于使用活性物质层用组合物1(用于正极活性物质层的制作。参见实施例18)时的含水率。
工业实用性
根据本发明，可提供能够形成可提高与电极、隔板、集电体之类的基材的密合性同时含水率低且不降低非水系蓄电元件的高速充放电特性的层的粘结剂，因此工业实用性高。
符号说明
1 涂层
2 活性物质层
3 集电体
4 涂层
5 隔板

Claims (25)

1.一种非水系蓄电元件用粘结剂，其包含式(1)所表示的聚合物，
式中，
R1独立地为非取代或被卤原子和/或羟基所取代的碳原子数为1～40的烷基、或者-OR2所表示的基团，在被卤原子和/或羟基所取代的碳原子数为1～40的烷基中，该烷基中的-CH2-可以被选自氧原子、硫原子和环烷烃二基中的基团所取代，在-OR2中，R2是环元数为3～10的碳环或杂环的1价基团，
将x、y和z的合计设为1时，
0≤x<1、0≤y<1、0<z<1，
被x、y和z括起来的单元可以以嵌段方式存在，也可以以无规方式存在，
Ra独立地为氢原子或氟原子，
所述聚合物为如下制作的聚合物：将选自由具有氧烷基的化合物、具有硫代烷基的化合物和具有烷基的化合物组成的组中的至少一种聚合性化合物、自由基引发剂和根据情况的其它聚合性化合物混合，通过本体聚合、溶液聚合、悬浮聚合、乳液聚合中的任一种方法而制作的聚合物，
具有氧烷基的化合物为烷基乙烯基醚衍生物或烷基烯丙基醚衍生物，
具有硫代烷基的化合物为乙烯基硫醚衍生物或烯丙基硫醚衍生物，
具有烷基的化合物为烯烃衍生物或含不饱和双键的环烷烃衍生物，
烷基乙烯基醚衍生物为选自由乙基乙烯基醚、丙基乙烯基醚、异丙基乙烯基醚、丁基乙烯基醚、异丁基乙烯基醚、2-甲氧基丙烯、2-氯乙基乙烯基醚、2,2,2-三氟乙基乙烯基醚、三乙二醇二乙烯基醚、二乙二醇二乙烯基醚、2-溴四氟乙基三氟乙烯基醚、4-(羟甲基)环己基甲基乙烯基醚、2-(全氟丙氧基)全氟丙基三氟乙烯基醚、二乙二醇单乙烯基醚、乙二醇单乙烯基醚、2-(七氟丙氧基)六氟丙基三氟乙烯基醚、全氟丙氧基乙烯、四亚甲基二醇单乙烯基醚、2-羟乙基乙烯基醚、4-羟丁基乙烯基醚、环己烷二甲醇单乙烯基醚以及烯丙基乙烯基醚组成的组中的一种以上。
2.如权利要求1所述的非水系蓄电元件用粘结剂，其中，式(1)中的R1是-(CH2)m-O-(CH2)n-CH3所表示的基团，
其中，
m为0或1的整数，
m为0时，
n为1～3的任意整数；
m为1时，
n为0～10的任意整数。
3.如权利要求1所述的非水系蓄电元件用粘结剂，其中，式(1)中的R1为-(CH2)m-O-(CH2)n-(CH-(CH2)hCH3)-(CH2)k-CH3所表示的基团，
其中，
m为0或1的任意整数，
m为0时，
n为0，
h为0，
k为0、或者
n为1，h为0，k为0；
m为1时，
n为0～10的任意整数，
h为0～10的任意整数，
k为0～10的任意整数。
4.如权利要求1所述的非水系蓄电元件用粘结剂，其中，式(1)中的R1为-(CH2)n-CH3所表示的基团，其中，n为0～10的任意整数。
5.如权利要求1所述的非水系蓄电元件用粘结剂，其中，式(1)中的R1为-(CH2)m-S-(CH2)n-CH3所表示的基团，
其中，
m为0～3的任意整数，
n为0～10的任意整数。
6.如权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂，其包含1ppm～10000ppm的选自由钠、锂、钾和氨组成的组中的至少一种。
7.如权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂，其特征在于，其包含偶联剂。
8.一种非水系蓄电元件用电极，其具有使用权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂形成的涂层。
9.一种非水系蓄电元件用电极，其具有使用权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂形成的活性物质层。
10.一种非水系蓄电元件用隔板，其具有使用权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂形成的涂层。
11.一种非水系蓄电元件用集电体，其具有使用权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂形成的涂层。
12.一种非水系蓄电元件，其具备权利要求8所述的非水系蓄电元件用电极。
13.一种非水系蓄电元件，其具备权利要求9所述的非水系蓄电元件用电极。
14.一种非水系蓄电元件，其具备权利要求10所述的非水系蓄电元件用隔板。
15.一种非水系蓄电元件，其具备权利要求11所述的非水系蓄电元件用集电体。
16.一种非水系二次电池，其具备权利要求8所述的非水系蓄电元件用电极。
17.一种非水系二次电池，其具备权利要求9所述的非水系蓄电元件用电极。
18.一种非水系二次电池，其具备权利要求10所述的非水系蓄电元件用隔板。
19.一种非水系二次电池，其具备权利要求11所述的非水系蓄电元件用集电体。
20.一种非水系蓄电元件用电极的制造方法，其包括在配置于集电体上的活性物质层上赋予权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂。
21.一种非水系蓄电元件用电极的制造方法，其包括在集电体上赋予包含权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂和活性物质的组合物。
22.一种非水系蓄电元件用隔板的制造方法，其包括在多孔质膜或无纺布上赋予权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂。
23.一种非水系蓄电元件用集电体的制造方法，其包括在金属箔上赋予权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂。
24.一种非水系蓄电元件用电极的保护方法，其包括在配置于集电体上的活性物质层上赋予权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂从而形成耐热涂层。
25.一种非水系蓄电元件用粘结剂的制造方法，其是如权利要求1～5中任一项所述的非水系蓄电元件用粘结剂的制造方法，其中包括将含有具有选自由氧烷基、硫代烷基和烷基组成的组中的官能团和乙烯基或烯丙基的化合物与根据情况的乙酸乙烯酯的单体进行聚合来得到聚合物，
具有氧烷基和乙烯基的化合物为选自由乙基乙烯基醚、丙基乙烯基醚、异丙基乙烯基醚、丁基乙烯基醚、异丁基乙烯基醚、2-甲氧基丙烯、2-氯乙基乙烯基醚、2,2,2-三氟乙基乙烯基醚、三乙二醇二乙烯基醚、二乙二醇二乙烯基醚、2-溴四氟乙基三氟乙烯基醚、4-(羟甲基)环己基甲基乙烯基醚、2-(全氟丙氧基)全氟丙基三氟乙烯基醚、二乙二醇单乙烯基醚、乙二醇单乙烯基醚、2-(七氟丙氧基)六氟丙基三氟乙烯基醚、全氟丙氧基乙烯、四亚甲基二醇单乙烯基醚、2-羟乙基乙烯基醚、4-羟丁基乙烯基醚、环己烷二甲醇单乙烯基醚以及烯丙基乙烯基醚组成的组中的一种以上。
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