CN105448452A - 复合磁性材料的制造方法 - Google Patents

Abstract

本发明提供高频下具备高μ’和低μ”的特性优良的复合磁性材料的制造方法。实施方式的复合磁性材料的制造方法包含以下工序：准备含有磁性金属和非磁性金属、且粒度分布具有2个以上峰的磁性金属粒子的第1工序，所述磁性金属为选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种，所述非磁性金属为选自Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素中的至少1种；通过将所述磁性金属粒子粉碎进行再凝集而形成含有磁性金属相和夹杂相的复合粒子的第2工序；以及在50℃以上且800℃以下的温度下对所述复合粒子进行热处理的第3工序。

Description

复合磁性材料的制造方法

相关申请的引用

本申请基于日本专利申请2014-191746(申请日：2014年9月19日)，由该申请主张优先权。本申请通过参照该申请，包含该申请的全部内容。

技术领域

本发明的实施方式涉及复合磁性材料的制造方法。

背景技术

目前，将磁性材料应用在电感器元件、电磁波吸收体、磁性油墨、天线装置等各种设备的部件中。这些部件根据目的利用磁性材料所具有的导磁率实部(相对导磁率实部)μ’或导磁率虚部(相对导磁率虚部)μ”的特性。例如，电感元件或天线装置利用高的μ’(且低的μ”)，电磁波吸收体利用高的μ”。因此，实际上作为设备进行使用时，优选根据机器的利用频带控制μ’和μ”。

近年来，机器的利用频带的高频化有所发展，当务之急是开发高频下具备高μ’和低μ”的特性优良的磁性材料。

发明内容

本发明要解决的课题在于提供高频下具备高μ’和低μ”的特性优良的复合磁性材料的制造方法。

实施方式的复合磁性材料的制造方法包含以下工序：准备含有磁性金属和非磁性金属、且粒度分布具有2个以上峰的磁性金属粒子的第1工序，上述磁性金属为选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种，上述非磁性金属为选自Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素中的至少1种；通过将上述磁性金属粒子粉碎进行再凝集而形成含有磁性金属相和夹杂相的复合粒子的第2工序；以及在50℃以上且800℃以下的温度对上述复合粒子进行热处理的第3工序。

根据上述构成，可提供高频下具备高μ’和低μ”的特性优良的复合磁性材料的制造方法。

附图说明

图1是本实施方式的复合磁性材料的示意图。

符号说明

10磁性金属粒子

12覆盖层

20芯-壳型磁性粒子

30金属纳米粒子

32夹杂相

100复合磁性材料

具体实施方式

具有高μ’和低μ”的磁性材料被用在电感元件或天线装置等中，其中特别是近年来在功率半导体中使用的功率电感元件中的应用备受关注。近年来大为提倡节能、环保的重要性，CO₂排出量减少或对化石燃料的依靠性降低变得不可欠缺。

结果，致力于开发代替汽油汽车的电动汽车或混合动力汽车。另外，太阳能发电或风力发电等自然能量的利用技术被称作是节能社会的关键技术，发达国家正在积极地开发自然能量的利用技术。进而，作为不破坏环境的省电系统，利用智能电网控制通过太阳能发电、风力发电等发电的电力，大为提倡在家庭内或办公室、工厂中以高效率进行供需的HEMS(HomeEnergyManagementSystem，家庭能源管理系統)、BEMS(BuildingandEnergyManagementSystem，建筑能源管理系统)构建的重要性。

在这种节能化的潮流中，起到很大作用的是功率半导体。功率半导体是以高效率控制高电力或能量的半导体，除了IGBT(InsulatedGateBipolarTransistor、绝缘栅双极型晶体管)、MOSFET、功率双极晶体管、功率二极体等功率分离式半导体之外，还包含线性稳压器、开关式稳压器等电源电路、进而用于对它们进行控制的功率管理用逻辑LSI等。

功率半导体被广泛使用在家电、计算机、汽车、铁道等所有的机器中，由于可以期待这些应用机器的普及扩大、以及功率半导体在这些机器中的搭载比率扩大，因此预想到今后的功率半导体具有大的市场成长空间。例如，搭载于多个家电中的换流器可以说基本上都使用功率半导体，由此能够大幅度的节能。

功率半导体目前的主流是Si，为了进一步的高效率化或机器的小型化，认为有效的是SiC、GaN的利用。SiC或GaN相比较于Si，带隙或击穿电场大，由于可以为了提高耐压，因此可以减薄元件。因此，可以降低半导体的导通电阻，对低损耗化、高效化是有效的。另外，SiC或GaN由于载流子迁移率高，因此可以使开关频率为高频、对元件的小型化变得有效。进而，特别是由于SiC比Si的导热率高，因此放热能力高、高温动作变得可能、可以简化冷却装置、对小型化变得有效。

从以上的观点出发，致力于进行SiC、GaN功率半导体的开发。为了得以实现，正在开发和功率半导体一起使用的功率电感器元件、即开发高导磁率磁性材料(高μ’和低μ”)。此时，作为磁性材料所要求的特性，驱动频带下的高导磁率、低磁损耗是当然的，还优选可对应大电流的高饱和磁化。饱和磁化高时，则即便施加高磁场也难以引起磁饱和，可以抑制有效的电感值降低。由此，设备的直流叠加特性提高、系统的效率提高。

作为10kHz～100kHz的数kW级系统用的磁性材料，可举出铁硅铝粉(Fe-Si-Al)、纳米晶系Finemet(Fe-Si-B-Cu-Nb)、Fe基/Co基非晶或玻璃的薄带或压粉体或者MnZn系铁素体材料。但是，均不满足高导磁率、低损耗、高饱和磁化、高热稳定性、高耐氧化性，不令人满意。

另外，系统的驱动频率随着今后SiC、GaN半导体的普及，预料到会进一步高频化，优选在100kHz以上的MHz频带下为高导磁率、低损耗。因此，优选开发在满足高饱和磁化、高热稳定性、高耐氧化性的同时、在100kHz以上的MHz频带下满足高导磁率、低损耗的磁性材料。

另外，高频下具有高μ’和低μ”的磁性材料还优选在天线装置等高频通信机器的设备中应用。作为天线的小型化、省电化的方法有以下方法：以高导磁率(高μ’、低μ”)的绝缘基板作为天线基板，卷入从天线到达通信机器内的电子部件或基板的电波，不使电波送达至电子部件或基板，而是进行收发信号的方法。由此，天线的小型化和省电化变得可能，但也可同时使天线的共振频率宽频带化，从而优选。

在这种应用中，也具有在开发上述功率电感器元件用磁性材料时可以适用的可能性，因此优选。

进而，在电磁波吸收体中，利用高的μ”、将由电子器件产生的噪音吸收、减少电子器件的误操作等问题。作为电子器件，可举出IC芯片等半导体元件或各种通信机器等。这种电子器件在各种频带下使用，在规定的频带下要求高的μ”。一般来说，磁性材料在强磁性谐振频率附近采用高的μ”。但是，如果能够抑制强磁性谐振损耗以外的各种磁损耗、例如涡电流损耗或磁畴壁谐振损耗等，则在比强磁性谐振频率足够低的频带下，可以减小μ”、增大μ’。

即，即便是1种材料也可改变使用频带，因此可作为高导磁率部件使用、也可作为电磁波吸收体使用。因此，在开发上述功率电感器用磁性材料时，即便是作为利用μ”的电磁波吸收体用，通过使强磁性谐振频率与利用频率相一致，也具有可以应用的可能性。

另一方面，通常作为电磁波吸收体所开发的材料是按照将包含强磁性谐振损耗、涡电流损耗、磁畴壁谐振损耗等各种磁损耗的所有损耗补足、尽量增大μ”的方式进行设计的。因此，作为电磁波吸收体所开发的材料并不优选在任何频带下、作为上述电感器元件或天线装置用的高导磁率部件(高μ’且低μ”)进行使用。

另外，电磁波吸收体以往是通过将铁素体粒子、羰基铁粒子、FeAlSi薄片、FeCrAl薄片等与树脂混合的粘合剂成型法来制造。但是，这些材料在高频域内，μ’、μ”均是极低，并非一定获得令人满意的特性。另外，利用机械合金化法等所合成的材料缺乏长时间的热稳定性、合格率低。

以上，作为功率电感器元件、天线、电波吸收体中使用的磁性材料，之前提出了各种材料。

以下使用附图说明实施方式。其中，附图中相同或类似的位置带有相同或类似的符号。

(本实施方式)

本实施方式的复合磁性材料的制造方法包含以下工序：准备含有磁性金属和非磁性金属、且粒度分布具有2个以上峰的磁性金属粒子的第1工序，上述磁性金属选为自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种，上述非磁性金属为选自Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素中的至少1种；通过将上述磁性金属粒子粉碎进行再凝集而形成含有磁性金属相和夹杂相的复合粒子的第2工序；以及在50℃以上且800℃以下的温度对上述复合粒子进行热处理的第3工序。

通过使用本实施方式的制造方法，能够合格率良好地、且以经时稳定性很高的状态制造复合磁性材料。此时，不仅可以实现高饱和磁化、高导磁率、低磁损耗等优良的磁特性，还可以实现高强度、高韧性等优良的机械特性。

图1是本实施方式的复合磁性材料的示意图。图1(a)是没有覆盖层12的磁性金属粒子10的示意图。图1(b)是芯-壳型磁性粒子20的示意图。10是磁性金属粒子、12是覆盖层。图1(c)是复合磁性材料100的示意图。30是金属纳米粒子、32是夹杂相。

本实施方式的制造方法特别是在制造以下说明的复合磁性材料100时是有效果的。即，能够合格率良好地、且以经时稳定性高的状态制造具有磁性粒子的复合材料100，上述磁性粒子是含有金属纳米粒子30和夹杂相32、平均短尺寸为10nm以上且2μm以下、优选为10nm以上且100nm以下且平均长宽比为5以上、优选为10以上的形状的粒子集合体，上述金属纳米粒子30的平均粒径为1nm以上且100nm以下、优选为1nm以上且20nm以下、更优选为1nm以上且10nm以下并含有选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种磁性金属，上述夹杂相32存在于金属纳米粒子30之间并含有选自Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素中的至少1种非磁性金属、及氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种，上述金属纳米粒子30的体积填充率相对于粒子集合体整体为40体积％以上且80体积％以下。

进而，本制造方法是在合成金属纳米粒子30的平均粒子间距离为0.1nm以上且5nm以下的复合磁性材料100时适合的制造方法。金属纳米粒子30的平均粒径为1nm以上且100nm以下、优选为1nm以上且20nm以下、更优选为1nm以上且10nm以下。当使平均粒径小于1nm时，有产生超常磁性、磁通量降低的可能。另一方面，当平均粒径超过10nm时，由于磁耦合性减弱，因此不优选。为了在保证充分的磁通量的同时增大粒子之间的磁耦合，最优选的粒径范围是1nm以上且10nm以下。

关于金属纳米粒子30的平均粒径，可以通过利用TEM(Transmissionelectronmicroscope，透过型电子显微镜)观察多个粒子，将其粒径平均化来求得，但难以通过TEM进行辨别时，可以用由XRD(X-RayDiffraction，X射线衍射)测定求得的晶体粒径进行代用。即，关于在XRD中因磁性金属产生的峰中的最大峰，可以由衍射角度和半幅值、利用Scherrer公式来求得。Sherrer公式用D＝0.9λ/(βcosθ)表示，其中，D为晶体粒径、λ为测定X射线波长、β为半幅值、θ为衍射布拉格角。但是，需要注意的是利用XRD的Scherrer公式进行的晶体粒径解析在约50nm以上的粒径时难以进行正确的解析。为约50nm以上时，需要通过利用TEM进行的观察来判断。

金属纳米粒子30可以是多晶、单晶的任意一种形态，优选为单晶。为单晶的金属纳米粒子30时，易于使易磁化轴统一方向，可以控制磁各向异性。因此，与多晶的磁性金属纳米粒子30的情况相比，可以提高高频特性。

另外，金属纳米粒子30可以是球状的，也可以是具有大长宽比的扁平状、棒状。特别是优选长宽比的平均为2以上、更优选为5以上、进一步优选为10以上。为长宽比大的金属纳米粒子30时，更优选使各个金属纳米粒子30的长边方向(板状时是宽度方向、扁平椭圆体时是直径方向、棒状时是棒的长度方向、旋转椭圆体时是长轴方向)与磁性粒子(粒子集合体)的长边方向(板状时是宽度方向、扁平椭圆体时是直径方向、棒状时是棒的长度方向、旋转椭圆体时是长轴方向)一致。由此，能够使易磁化轴的方向统一在一个方向上，可以提高导磁率和导磁率的高频特性。

另外，金属纳米粒子30优选：形成以点或面接触的纳米粒子集合组织，该纳米粒子集合组织在粒子集合体中取向于主要的某一个方向上。更优选：粒子集合体具有扁平形状、金属纳米粒子30多个接触、形成棒状的纳米粒子集合组织，纳米粒子集合组织在粒子集合体的扁平面内取向于主要的某一个方向上。另外，纳米粒子集合组织的长宽比越大越优选，长宽比的平均优选为2以上、更优选为5以上、进一步优选为10以上。

在此，在计算纳米粒子集合组织的长宽比时，如下定义纳米粒子集合组织的形状。即，多个金属纳米粒子30以点或面接触、形成1个纳米粒子集合组织时，以将1个纳米粒子集合组织所含的全部金属纳米粒子30包裹的方式制成纳米粒子集合组织的轮廓线，从1个金属纳米粒子30的轮廓线引出相邻金属纳米粒子30的轮廓线时，作为两个金属纳米粒子30的切线引出轮廓线。例如，当多个相同粒径的球状金属纳米粒子30以点接触成直线状、形成纳米粒子集合组织时，是指具有直线状的棒状形状的纳米粒子集合组织。如上所述定义纳米粒子集合组织的形状时，其长宽比是指纳米粒子集合组织的长度变为最长的方向的组织的尺寸(长尺寸)与在垂直于上述方向的方向上、纳米粒子集合组织的长度变得最短的方向的粒子的尺寸(短尺寸)之比，即“长尺寸/短尺寸”。因此，长宽比一般是1以上。为完全的球状时，由于长尺寸、短尺寸均与球的直径相等，因此长宽比达到1。扁平状的长宽比是直径(长尺寸)/高度(短尺寸)。棒状的长宽比是棒的长度(长尺寸)/棒的底面直径(短尺寸)。但是，旋转椭圆体的长宽比则是长轴(长尺寸)/短轴(短尺寸)。纳米粒子集合组织在上述粒子集合体中是否取向于主要的某一个方向可以对利用TEM获得的观察图像进行图像解析来判断。例如，可举出以下的各种方法。首先，利用上述方法决定纳米粒子集合组织的长尺寸和短尺寸，进而决定某一个标准线的方向，求得各个纳米粒子集合组织相对于上述标准线取向在几度的角度(取向角度)。对多个纳米粒子集合组织进行该计算，求得各个取向角度的纳米粒子集合组织的存在比例，判断与无规取向时(未取向时)相比、是否在某一个方向上进行了取向。以上这种的解析还可通过使用了傅立叶变换的图像解析来进行。通过取得以上这种构成，可以使易磁化轴的方向统一在一个方向上、可以提高导磁率和导磁率的高频特性，因此优选。

另外，在金属纳米粒子30之间优选具有有1mΩ·cm以上的电阻率且含有选自Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素中的至少1种非磁性金属、及氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种的夹杂相32。这些非磁性金属是氧化物的标准生成吉布斯自由能小、易于氧化的元素，是易于形成稳定的氧化物的金属，从而优选。通过含有这种非磁性金属的金属、半导体、氧化物、氮化物、碳化物或氟化物的夹杂相32存在于金属纳米粒子30之间，可以进一步提高金属纳米粒子30之间的电绝缘性，另外由于可以提高金属纳米粒子30的热稳定性，因此优选。

另外，优选金属、半导体、氧化物、氮化物、碳化物或氟化物的夹杂相32含有上述磁性金属的至少1种。金属、半导体、氧化物、氮化物、碳化物或氟化物通过含有至少1种与金属纳米粒子30所含的磁性金属相同的金属，热稳定性和耐氧化性提高。另外，通过在金属纳米粒子30之间存在强磁性成分，磁性金属纳米粒子之间的磁耦合增强。因此，金属纳米粒子30与夹杂相32可作为集合体磁力地运动，可以提高导磁率和导磁率的高频特性。

另外，同样地由于金属、半导体、氧化物、氮化物、碳化物或氟化物的夹杂相32含有至少1种与金属纳米粒子30所含的非磁性金属相同的非磁性金属，热稳定性和耐氧化性提高，因此优选。另外，夹杂相32含有金属纳米粒子30所含的磁性金属和非磁性金属的至少各1种时，夹杂相32中的非磁性金属/磁性金属的原子比优选比金属纳米粒子30中所含的非磁性金属/磁性金属的原子比大。其原因在于，可以利用耐氧化性、热稳定性高的“非磁性金属/磁性金属多的夹杂相32”阻塞金属纳米粒子30，有效地提高金属纳米粒子30的耐氧化性、热稳定性。

另外，夹杂相32中所含的氧的含量优选比金属纳米粒子30的氧的含量大。其原因在于，可以利用“氧浓度高、耐氧化性、热稳定性高的夹杂相32”阻塞金属纳米粒子30，有效地提高金属纳米粒子30的耐氧化性、热稳定性。在金属、半导体、氧化物、氮化物、碳化物或氟化物中，从热稳定性的观点出发，更优选氧化物。金属、氧化物、氮化物、碳化物或氟化物的夹杂相32也可以是粒子。采取粒子形态的夹杂相32优选是比金属纳米粒子30的粒径小的粒子。此时，粒子可以是氧化物粒子、可以是氮化物粒子、可以是碳化物粒子、也可以是氟化物粒子。但是，从热稳定性的观点出发，更优选是氧化物粒子。以下，以夹杂相32全部是氧化物粒子的情况为例进行说明。其中，氧化物粒子的更优选的存在状态是均匀且均质地分散在金属纳米粒子30之间的状态。由此，可以期待更均匀的磁特性及介电特性。该氧化物粒子不仅可以提高金属纳米粒子30的耐氧化性、凝集抑制力即金属纳米粒子30的热稳定性，还可以使金属纳米粒子30之间电分离，提高粒子集合体和磁性材料的电阻。通过提高磁性材料的电阻，可以抑制高频的涡电流损耗、提高导磁率的高频特性。因此，氧化物粒子优选为高电阻、例如具有1mΩ·cm以上的电阻值。

氧化物粒子含有选自由Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素构成的组中的至少1种非磁性金属。这些非磁性金属是氧化物的标准生成吉布斯自由能小、易于氧化的元素，易于形成稳定的氧化物。而且，当金属纳米粒子30具备覆盖层时，优选该氧化物粒子中的非磁性金属/磁性金属(原子比)比覆盖金属纳米粒子30的覆盖层中的非磁性金属/磁性金属(原子比)大。如此，由于非磁性金属的比例很高，因此氧化物粒子相比较于覆盖层进一步热稳定。因此，这种氧化物粒子通过存在于金属纳米粒子30之间的至少一部分中，可以进一步提高金属纳米粒子30之间的电绝缘性，另外可以提高磁性金属纳米粒子30的热稳定性。其中，氧化物粒子可以不含有磁性金属，更优选含有磁性金属。作为所含的磁性金属的优选量，磁性金属相对于非磁性金属为0.001原子％以上、优选为0.01原子％以上。其原因在于，当完全不含磁性金属时，覆盖金属纳米粒子30表面的覆盖层与氧化物粒子的构成成分完全不同，从密合性或强度的方面出发不优选，而且有热稳定性反而变差的可能性。另外，当存在与金属纳米粒子30之间的氧化物粒子中完全不含磁性金属时，金属纳米粒子30之间难以磁耦合，从导磁率和导磁率的高频特性的观点出发不优选。因此，氧化物粒子更优选是金属纳米粒子30的构成成分，且优选含有至少1种作为氧化物覆盖层的构成成分的磁性金属，进一步优选氧化物粒子中的非磁性金属/磁性金属(原子比)比氧化物覆盖层中的非磁性金属/磁性金属(原子比)大。其中，氧化物粒子更优选是含有与金属纳米粒子30所含的非磁性金属同种、并且与氧化物覆盖层所含的非磁性金属同种的非磁性金属的氧化物粒子。这是因为，通过是含有同种的非磁性金属的氧化物粒子，磁性金属纳米粒子30的热稳定性和耐氧化性进一步提高。另外，以上的氧化物粒子的热稳定性提高效果、电绝缘性效果、密合性或强度提高效果特别是在金属纳米粒子30的平均粒径小时发挥效果，当为比金属纳米粒子30的粒径小的粒径时，特别有效果。另外，金属纳米粒子30的体积填充率相对于作为粒子集合体的粒子集合体整体优选为30体积％以上且80体积％以下。更优选为40体积％以上且80体积％以下、进一步优选为50体积％以上且80体积％以下。

在由这种粒子集合体构成的复合磁性材料100中，金属纳米粒子30之间易于磁耦合，作为1个集合体磁力地运动。另一方面，由于在金属纳米粒子30的粒子之间存在电阻高的夹杂相32、例如氧化物，因此可以电力上增大复合磁性材料100的电阻。因此，可以在维持高导磁率的状态下抑制涡电流损耗，因而优选。

接着，详细地说明本实施方式的制造方法。根据本实施方式，准备含有选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种磁性金属和选自Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素中的至少1种非磁性金属，且粒度分布具有2个以上峰的磁性金属粒子10。复合粒子优选含有磁性金属相和夹杂相。在此，磁性金属相是指含有选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种磁性金属且显示磁性的相。夹杂相是指与磁性金属相不同的其他的相，例如是含有氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种的相。

复合粒子优选含有氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种。另外，优选在第1工序中准备具有覆盖磁性金属粒子10表面的至少一部分、含有至少各1种的磁性金属粒子10所含的磁性金属和非磁性金属、及氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种的覆盖层12的芯-壳型磁性粒子20。或者，还可以是在第2工序中对磁性金属粒子10进行处理时，通过磁性金属粒子10将氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种部分地摄入，形成含有氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种的复合粒子的方法。此时，磁性金属粒子10的一部分变成氧化物、氮化物或碳化物。此时，在第1工序的最初阶段，由于是金属，因此从延展性、可锻性的方面出发易于滑动，易于以应变小的状态形成复合粒子，因此从低顽磁力化、低磁滞损耗化、高导磁率化的观点出发优选。复合粒子所含的氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种元素可以是任一者，但从热稳定性、耐氧化性的观点出发，更优选是氧(O)。以下主要以氧(O)的情况为例进行说明。

准备上述磁性金属粒子10或芯-壳型磁性粒子20时，其制造方法并无特别限定。例如，首先合成磁性金属粒子10，之后通过覆盖处理形成覆盖层12，从而可以制造芯-壳型磁性粒子20。在此，磁性金属粒子10例如利用水雾化法、气雾化法、热等离子体法、CVD法、激光烧蚀法、液中分散法、液相合成法(多醇法、热分解法、反相胶束法、共沉淀法、机械化学法、机械融合法等)等合成。另外，还可以利用将通过共沉淀法等合成的氧化物微粒还原的方法等来合成。对于本方法而言，由于可以利用简单且廉价的手法大量地合成金属纳米粒子30，因此在考虑量产工艺时优选。热等离子体法可以容易地大量合成，因此优选。使用热等离子体法时，首先和载气一起向在高频感应加热等离子体装置的腔室内产生的等离子体内喷射作为原料的平均粒径为数μm的磁性金属粉末和非磁性金属。由此，可以容易地合成含有磁性金属的磁性金属粒子10。液相合成法在覆盖处理可连续地在液相中进行，在低成本、高合格率的方面优选。

磁性金属粒子10含有选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种磁性金属。另外，更优选上述磁性金属粒子10含有选自由Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素构成的组中的至少1种非磁性金属。这些非磁性金属可以提高金属纳米粒子30的电阻、且可提高热稳定性和耐氧化性，因此优选。其中，Al、Si易于与作为金属纳米粒子30主成分的Fe、Co、Ni固溶，有助于提高金属纳米粒子30的热稳定性，因此优选。

上述磁性金属粒子10例如是含有Fe、Co和Al的合金或者含有Fe、Ni、Si的合金。

上述磁性金属粒子10所含有的磁性金属含有选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种，特别是Fe基合金、Co基合金、FeCo基合金、FeNi基合金可以实现高的饱和磁化，因此优选。Fe基合金可举出作为第2成分含有Ni、Mn、Cu等的例如FeNi合金、FeMn合金、FeCu合金。Co基合金可举出作为第2成分含有Ni、Mn、Cu等的例如CoNi合金、CoMn合金、CoCu合金。FeCo基合金可举出作为第2成分含有Ni、Mn、Cu等的合金。这些第2成分是用于提高最终获得的磁性材料的高频磁特性而有效果的成分。

FeNi基合金由于磁各向异性很小，因此是对于获得高导磁率为有利的材料。特别是，Fe为40原子％以上～60原子％的FeNi合金由于饱和磁化高且各向异性小，因此优选。Fe为10原子％以上且40％以下、特别是10原子％以上且30原子％以下的FeNi合金虽然饱和磁化没那么大，但由于磁各向异性相当小，因此作为专门化成高导磁率的组成是优选的。

FeCo基合金由于饱和磁化高，因此对于获得高的导磁率是优选的。FeCo中的Co量从满足热稳定性、耐氧化性和2特斯拉以上的饱和磁化的方面出发，优选是10原子％以上且50原子％以下。更优选的FeCo中的Co量从进一步提高饱和磁化的观点出发，为20原子％以上且40原子％以下的范围。

作为上述磁性金属粒子10所含的非磁性金属的量，优选相对于磁性金属以0.001原子％以上且20原子％以下的量含有。当非磁性金属的含量各自超过20原子％时，有降低磁性金属纳米粒子的饱和磁化的可能性。作为从高的饱和磁化和固溶性的观点出发更为优选的量，优选以0.001原子％以上且5原子％以下、更优选0.01原子％以上且5原子％以下的范围进行配合。

作为磁性金属粒子10的晶体结构，考虑到体心立方晶格结构(bcc)、面心立方晶格结构(fcc)、六方最紧密堆积结构(hcp)，分别具有特征。由于bcc结构是Fe基合金多的组成而具有bcc结构，因此具有易于广泛合成的优点。fcc结构相比较于bcc结构，由于可以减小磁性金属的扩散系数，因此具有可以大幅提高热稳定性或耐氧化性的优点。另外，当将磁性金属粒子10和夹杂相32一体化、合成粒子集合体时，fcc结构与bcc结构等相比，一体化或扁平化易于进行，因此优选。当一体化或扁平化易于进行时，粒子集合体变得具有进一步被精炼的组织，促进低顽磁力化(与低磁滞损耗有关)、高电阻化(与低涡电流损耗有关)、高导磁率化，因此优选。hcp结构(六方晶结构)具有能够使磁性材料的磁特性变为面内单轴各向异性的优点。由于具有hcp结构的磁性金属一般来说具有很大的磁各向异性，因此变得易于使其取向、可以增大导磁率。特别是，Co基合金易于具有hcp结构，因此优选。为Co基合金时，通过含有Cr或Al，可以使hcp结构稳定，因此优选。

另外，为了在磁性材料中引起面内单轴各向异性，不仅有使上述hcp结构的磁性金属粒子10取向的方法，还有尽量使磁性金属粒子10的结晶性非晶质化、利用磁场或应变在面内一方向上引起磁各向异性的方法。为此，优选为尽量使磁性金属粒子10易于非晶质化的组成。这种观点中，磁性金属粒子10所含的磁性金属优选含有不同于非磁性金属且选自B、Si、C、Ti、Zr、Hf、Nb、Ta、Mo、Cr、Cu、W、P、N、Ga中的至少1种添加金属，上述至少1种添加金属相对于磁性金属、非磁性金属和添加金属的总量均为0.001原子％以上且25原子％以下，并且磁性金属、非磁性金属或添加金属中的至少2个相互间固溶。

其中，在具有面内单轴各向异性的磁性材料中，易磁化面内的各向异性磁场优选为1Oe以上且500Oe以下、更优选为10Oe以上且500Oe以下。这是为了在100kHz以上的MHz频带下维持低损耗和高导磁率所优选的范围。当各向异性过低时，则强磁性谐振频率以低频率发生、在MHz频带下损耗增大，因此不优选。

另一方面，当各向异性大时，强磁性谐振频率高，可以实现低损耗，但导磁率也变小，因此不优选。能够兼顾高导磁率和低损耗的各向异性磁场的范围是1Oe以上且500Oe以下、更优选是10Oe以上且500Oe以下。

磁性金属粒子10从热稳定性、耐氧化性的观点出发，氧相对于上述金属纳米粒子30整体含有0.1质量％以上且20质量％以下、优选含有1质量％以上且10质量％以下、更优选含有3质量％以上且7质量％以下。

另外，磁性金属粒子10相对于上述磁性金属粒子10整体优选单独或共存地含有0.001原子％以上且20原子％以下、优选含有0.001原子％以上且5原子％以下、进一步优选含有0.01原子％以上且5原子％以下的碳或氮。碳和氮的至少一者通过与磁性金属进行固溶，可以增大磁性粒子的磁各向异性、增大强磁性谐振频率，因此可以提高高频磁特性，因而优选。选自碳和氮中的至少1种元素的含量超过20原子％时，有固溶性降低、降低磁性粒子的饱和磁化的可能性。作为从高的饱和磁化和固溶性的观点出发更优选的量，优选是以0.001原子％以上且5原子％以下、更优选是以0.01原子％以上且5原子％以下的范围进行配合。

作为磁性金属粒子10的组成优选的例子如下所述。例如，磁性金属粒子10含有Fe和Ni、含有选自Al和Si中的至少1种元素，Fe相对于Fe和Ni的总量含有40原子％以上且60原子％以下、选自Al和Si中的至少1种元素相对于Fe和Ni的总量含有0.001质量％以上且20质量％以下、更优选含有2质量％以上且10质量％以下，氧相对于上述金属纳米粒子30整体含有0.1质量％以上且20质量％以下、优选含有1质量％以上且10质量％以下、更优选含有3质量％以上且7质量％以下。另外，更优选：上述磁性金属粒子10相对于上述磁性金属粒子10整体含有0.001原子％以上且20原子％以下、优选为0.001原子％以上且5原子％以下、更优选为0.01原子％以上且5原子％以下的碳。在以上的例子中，从高饱和磁化的观点出发，优选代替Fe和Ni，改变成Fe和Co，Co量相对于Fe和Co的总量为10原子％以上且50原子％以下、更优选为20原子％以上且40原子％以下的范围。

接着，在磁性金属粒子10表面的至少一部分上形成覆盖层12的手段也无特别限定，可举出利用液相涂覆的手段、利用部分氧化法的手段、利用蒸镀或溅射等气相法的手段等。

液相涂覆法例如可举出溶胶-凝胶法、浸涂法、旋涂法、共沉淀法、镀覆法等。由于这些方法能够简单地在低温下形成致密且均匀的涂覆层，因此优选。其中，特别是溶胶-凝胶法从简单地制作致密膜的方面出发优选。其中，在形成涂覆层时实施适度的热处理时，可致密且均匀地形成覆盖，因此优选。热处理在50℃以上且800℃以下、优选300℃以上且500℃以下的温度下进行，气氛优选是真空气氛下或H₂、CO、CH₄等还原气氛下。其原因在于，在加热成型中抑制磁性粒子发生氧化、劣化。

部分氧化法是下述方法：在合成含有磁性金属和非磁性金属的磁性金属粒子10之后，在适当的氧化条件下进行部分氧化处理，从而使含非磁性金属的氧化物析出至磁性金属粒子10的表面，制成覆盖层12。其中，当将该部分氧化法应用于氮化物、碳化物或氟化物的覆盖层12的形成时，不是进行部分氧化处理，而是改成部分氮化处理或部分碳化处理或部分氟化处理进行即可。

本手法是通过扩散引起氧化物的析出的手法，与液相涂覆法相比，磁性金属粒子10与氧化物覆盖层的界面牢固地密合、磁性金属粒子10的热稳定性或耐氧化性提高，因此优选。部分氧化的条件并无特别限定，优选在O₂或CO₂等氧化性气氛下调整氧浓度，在室温～1000℃的范围内使其氧化。

其中，进行覆盖的工序可以在合成磁性金属粒子10的工序中进行。即，可以在利用热等离子体合成磁性金属粒子10的过程中，控制工艺条件，合成在磁性金属粒子10的表面含有含非磁性金属的氧化物覆盖层的芯-壳型磁性金属粒子。

另外，覆盖层12更优选是含有选自由Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素构成的组中的至少1种非磁性金属的氧化物、复合氧化物、氮化物、碳化物或氟化物。金属纳米粒子30含有选自由Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素构成的组中的至少1种非磁性金属时，覆盖层12更优选：由含有至少1种与金属纳米粒子30的构成成分之一的非磁性金属相同的非磁性金属的氧化物、复合氧化物、氮化物、碳化物或氟化物构成。由此，可以提高金属纳米粒子30与覆盖层12的密合性，进而可以提高磁性材料的热稳定性和耐氧化性。

另外，在以上的覆盖层12的构成中，可以是氧化物、复合氧化物、氮化物、碳化物或氟化物的任意一种，其中特别更优选氧化物、复合氧化物。这是从覆盖层12形成的容易性、耐氧化性、热稳定性的观点出发。

另外，氧化物或复合氧化物覆盖层是含有至少1种作为磁性金属粒子10的构成成分的磁性金属的氧化物、复合氧化物，更优选是含有选自由Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素构成的组中的至少1种非磁性金属的氧化物、复合氧化物。

该非磁性金属是氧化物的标准生成吉布斯自由能小、易于氧化的元素，易于形成稳定的氧化物。由含有至少1种以上这种非磁性金属的氧化物或复合氧化物所构成的氧化物覆盖层可以提高对磁性金属粒子10的密合性、接合性，磁性金属粒子10的热稳定性和耐氧化性也可提高。

在非磁性金属中，Al、Si易于与作为磁性金属粒子10主成分的Fe、Co、Ni固溶，有助于提高磁性金属粒子10的热稳定性，因此优选。还包括含多种非磁性金属的复合氧化物发生了固溶的形态。将磁性金属粒子10的至少一部分表面覆盖的覆盖层12不仅会提高内部的磁性金属粒子10的耐氧化性，而且可以提高之后加工后的粒子集合体的电阻。通过提高电阻，可以抑制高频的涡电流损耗、提高导磁率的高频特性。因此，优选覆盖层12为高电阻，例如优选具有1mΩ·cm以上的电阻值。

覆盖层12越厚，则粒子集合体的电阻越大、金属纳米粒子的热稳定性和耐氧化性也越高。但是，当过于增厚覆盖层12时，饱和磁化减小，因此导磁率也减小，因而不优选。为了具有一定程度大的电阻且提高饱和磁化，更优选覆盖层12具有0.1nm以上且5nm以下的平均厚度。

关于如此准备的磁性金属粒子10或芯-壳型磁性粒子20，其粒度分布优选是5nm以上且小于50nm的粒径具有第1峰、50nm以上且小于10μm的粒径具有第2峰。其中，即便如此不是双峰(粒度分布的峰为2个)的粒度分布、而是多峰(粒度分布的峰为3个以上的多数)，也同样地优选。由此，之后第2工序中的加工处理容易地进行，复合化(由金属纳米粒子30和夹杂相32所构成的粒子集合体的形成)易于发生，因此优选。此时，使粒子集合体所含的磁性金属相(磁性金属纳米粒子)再排列，变成凝集少且均匀分散的组织，另外作为粒度分布变成单一的粒度分布且不均少的尖锐的粒度分布。即，虽然原本是双峰、多峰的粒度分布，但通过加工易于变成尖锐的、单一的粒度分布。考虑这是由于，在各个粒子之间进行复合化时，粒度分布为双峰、多峰者效率良好地传递能量、易于发生融合。另外，由于复合化易于发生，因此应变难以进入到内部，由此难以发生顽磁力的增加，从磁滞损耗降低的观点出发也优选。进而，导磁率也可以提高，从而优选。进而，由于复合化易于发生，因此工艺可以简化，从合格率、低成本的观点出发也优选。另外，粒子集合体所含的各个磁性金属相(磁性金属纳米粒子)由于易于变成被夹杂相32包围的分散性优良的结构，因此磁性金属相的(即粒子集合体的)热稳定性和耐氧化性显著提高。进而，通过该分散结构，高强度、高韧性变为可能，因此优选。特别是在不同的2个相(磁性金属相和夹杂相32)高度分散的粒子集合体的复合结构中，当与单纯的1个相的情况或者即便是2个相、分散性也差的状态的情况进行比较时，由于锤击等效果，易于实现高强度、高韧性，因此优选。

其中，粒度分布的测定例如可以通过利用激光衍射-散射法的市售激光衍射式粒度分布计等进行。另外，通过对利用TEM、SEM观察获得的图像进行图像解析，也可以计算粒度分布。在此，当使用芯-壳型磁性粒子20时，对包含磁性金属粒子10和覆盖层12的整体的粒径进行测定。另外，当使用没有覆盖层12的磁性金属粒子10时，对磁性金属粒子10的粒径进行测定。另外，在激光衍射式粒度分布的方法中，当分散有粒子的溶液的分散状态差时，有难以进行正确的粒度分布测定的情况，另一方面，在利用TEM、SEM观察进行的图像解析中，当为粒子凝集的状态时，有解析困难的情况。因此，优选适当地选择最佳的手法，根据情况一边并用两者的测定方法一边综合地进行判断。

接着，对通过将磁性金属粒子10或芯-壳型磁性粒子20粉碎、进行再凝集而形成复合粒子(粒子集合体)的第2工序(加工处理工序)进行说明。本工序如上所述，通过使合成的粒子集合体中的磁性金属相(磁性金属纳米粒子)再排列、制成凝集少的均匀分散的组织、且粒度分布单一且尖锐的组织，是用于实现优良磁特性、热稳定性、耐氧化性、强度、韧性所优选的工序。本工序中，将磁性金属粒子10或芯-壳型磁性粒子20粉碎、在磁性金属相的1次粒径经微细化的同时，经微细化的磁性金属相发生再凝集、宏观上变大。此时，磁性金属相的1次粒径的微细化行为可通过利用TEM的观察或者利用XRD的晶体粒径测定(Scherrer公式的利用)简单地进行调查。另外，进行再凝集、宏观上变大的行为可通过利用SEM或TEM的观察来进行调查。本加工处理工序是形成粒子集合体的工序，并无特别限定，例如可以通过利用高功率研磨机装置等较为容易地进行粉碎、进行再凝集的处理(复合一体化处理)。或者可以通过一边进行粉碎(或溶解、蒸发)一边利用电泳法或电沉积法等电化学方法等使其再凝集、进行处理。或者还可通过机械融合法、气胶沉积法、超音速自由射流PVD法、超音速火焰喷镀法、超声波喷射涂覆法、喷雾法等方法或基于上述方法的方法来进行。

高功率研磨机装置优选是可以施加强重力加速度的装置，不用特别地选择种类(可列举出行星研磨机、珠磨机、旋转球磨机、振动球磨机、搅拌球磨机(磨碎机)、喷磨机、离心分离机或组合了研磨机和离心分离的手法等)，例如优选可以施加数十G的重力加速度的高功率行星研磨机装置等。为高功率行星研磨机装置时，更优选是自转重力加速度的方向与公转重力加速度的方向并非为同一直线上的方向、而是变成具有角度的方向的倾斜型行星研磨机装置。通常的行星研磨机装置中，虽然自转重力加速度的方向与公转重力加速度的方向是同一直线上的方向，但在倾斜型行星研磨机装置中以容器倾斜的状态进行旋转运动，因此自转重力加速度的方向与公转重力加速度的方向并非在同一直线上、而是变成具有角度的方向。由此，由于功率效率良好地传达至试样、复合化或扁平化效率良好地进行，因此优选。另外，重力加速度如果可以则优选施加40G以上且1000G以下、更优选100G以上且1000G以下的重力加速度。

另外，考虑到量产性时，优选易于大量处理的珠磨机装置。即，为考虑了量产性的工艺时，优选：首先利用多醇法、热分解法、反相胶束法、共沉淀法、机械化学法、机械融合法等液相合成法合成金属纳米粒子30，接着通过溶胶-凝胶法、浸涂法、旋涂法、共沉淀法、镀覆法等液相涂覆法，在金属纳米粒子30表面的至少一部分上形成氧化物的夹杂相32(覆盖层)，之后使用珠磨机装置使金属纳米粒子30和夹杂相32一体化。由于该组合各工艺在液相工艺中是通用的，因此连续处理容易；另外，可以1次性地实施大量的处理，可以降低制造成本，因此优选。另外，由于液相工艺可以合成具有经精炼的结构的均质材料，因此可以实现优良的磁特性(高导磁率、低损耗、高饱和磁化等)，因而优选。

在利用高功率研磨机装置进行复合一体化处理中，优选利用湿式研磨机对含有上述夹杂相32的上述金属纳米粒子30与直径为0.1mm以上且10mm以下的研磨球和溶剂一起实施加工。溶剂优选为粒子易于分散的溶剂，优选酮系溶剂，特别是丙酮。另外，研磨球的直径优选为0.1mm以上且5mm以下、更优选为0.1mm以上且2mm以下。研磨球的直径过小时，则粉末的回收变难、收率不会提高，因此不优选。另一方面，研磨球的直径过大时，则与粉末接触的概率降低，复合化或扁平化难以进行，因此不优选。考虑到效率性，则优选为0.1mm以上且5mm以下、更优选为0.1mm以上且2mm以下。另外，研磨球相对于试样粉末的重量比虽然也取决于研磨球直径，但更优选为10以上且80以下。另外，在利用高功率研磨机装置进行的复合一体化处理中，有根据条件不同、应变易于进入材料的情况，这会导致顽磁力的增加(顽磁力增加，则磁滞损耗增大、磁损耗增大)，因此不优选。优选选择不会对材料赋予不需要的应变、效率良好地进行复合一体化处理的条件。

另外，使用高功率研磨机装置时，为了尽量地抑制磁性纳米粒子的氧化，优选在不活泼气体气氛中进行。另外，当以干式(没有溶剂的情况下进行加工处理)对粉末进行复合一体化处理时，复合一体化处理易于进行，但组织易于粗大化、回收变难。另外，所得粒子的形状也多为球状。

另一方面，当利用使用了液体溶剂的湿式(在加入溶剂的状态下进行加工处理)进行复合一体化处理时，抑制了组织的粗大化、另外形状也易于变成扁平化，因此优选。更优选的是通过进行干式和湿式这两者，在促进复合一体化的同时、进行抑制组织粗大化的处理。

通过使用这种手法，可以容易地合成粒子集合体，但根据合成条件的不同，也能够刻意地实现使粒子集合体的形状成为长宽比大的扁平状，因此优选。通过制成长宽比大的复合粒子，可以赋予形状导致的磁各向异性，通过将易磁化轴的方向统一在一个方向上，可以提高导磁率和导磁率的高频特性，因此优选。

接着，说明在50℃以上且800℃以下的温度下对上述复合粒子(粒子集合体)进行热处理的第3工序。本工序是对于释放在合成粒子集合体时所产生的应变有效的工序。温度优选为50℃以上且800℃以下、更优选为300℃以上且500℃以下的温度。通过设定在该温度范围内，可以有效地将施加于粒子集合体上的应变释放、缓和。由此，能够减少因应变而增加的顽磁力、能够降低磁滞损耗(可以减小磁损耗)。另外，由于顽磁力能够降低，因此导磁率可以提高。另外，本工序的热处理优选在低氧浓度的气氛下、真空气氛下进行，更优选在H₂、CO、CH₄等还原气氛下。其原因在于，即便是粒子集合体发生氧化，通过在还原气氛下实施热处理，也可将已经氧化的金属还原、变回成金属。由此，还可以将发生氧化、饱和磁化减少的粒子集合体还原，使饱和磁化回复(导磁率也可以提高)。另外，热处理优选是选择磁性粒子的凝集、缩颈尽量难以发生的条件。

通过进行以上的工序，可以大大提高复合磁性材料的磁特性。即，晶体应变下降、顽磁力下降，因此磁滞损耗也下降、导磁率提高。另外，通过磁性金属相的再排列，易于变为各个磁性金属纳米粒子被第2相(夹杂相32)包围的结构，因此磁性金属粒子10的热稳定性和耐氧化性显著地提高。进而，通过磁性金属相与第2相的分散结构，能够变成高强度、高韧性，因此优选。特别是在不同的2个相(磁性金属相和第2相)高度分散的复合结构中，与单纯1个相的情况或者即便是2个相、分散性也差的状态的情况相比，通过锤击等的效果，易于实现高强度、高韧性，从机械特性的观点出发也优选。

另外，晶体应变可通过对XRD的线宽详细地进行解析来计算。即，通过进行Halder-Wagner作图、Hall-Williamson作图等，可以将对线宽宽度有贡献的成分分成晶体粒径和晶体应变。由此，可以计算晶体应变。利用下述Halder-Wagner作图获得的磁性金属相的晶体应变(晶体应变(均方根))为0.001％以上且0.3％以下时，变得低顽磁力、低磁滞损耗、高导磁率、高热稳定性、高耐氧化性，因此优选。在此，Halder-Wagner作图用以下公式表示。

$\frac{{\mathrm{\β}}^2}{{\tan }^2\mathrm{\θ}}=\frac{K\mathrm{\λ}}{D}\frac{\mathrm{\β}}{\tan \mathrm{\θ}\sin \mathrm{\θ}}+16{\mathrm{\ϵ}}^2,\mathrm{\ϵ}={\mathrm{\ϵ}}_{\max }=\frac{\sqrt{2\mathrm{\π}}}{2}\sqrt{\stackrel{\‾}{{\mathrm{\ϵ}}^2}}$

(β：积分宽度、K：常数、λ：波长、D：晶体粒径、

晶体应变(均方根)

如此，能够合格率良好地、且以经时稳定性高的状态制造具有磁性粒子的复合材料100，上述磁性粒子是含有金属纳米粒子30和夹杂相32、平均短尺寸为10nm以上且2μm以下、优选为10nm以上且100nm以下且平均长宽比为5以上、优选为10以上的形状的粒子集合体，上述金属纳米粒子30的平均粒径为1nm以上且100nm以下、优选为1nm以上且20nm以下、更优选为1nm以上且10nm以下并含有选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种磁性金属，上述夹杂相32存在于金属纳米粒子30之间并含有选自Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素中的至少1种非磁性金属、及氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种，上述金属纳米粒子30的体积填充率相对于粒子集合体整体为40体积％以上且80体积％以下。

在形成粒子集合体的工序之后，优选进行以下的工序。即，优选具备以下工序：将上述粒子集合体和粘合剂相混合、获得混合粉末的工序；在0.1kgf/cm²以上的压制压力下对混合粉末进行成型的工序；在成型后，在50℃以上且800℃以下、优选为300℃以上且500℃以下的温度进行热处理的工序。更优选：在将上述粒子集合体和粘合剂相混合、获得混合粉末的工序之前，还加以利用涂覆层将上述粒子集合体的表面覆盖的工序。

利用涂覆层覆盖上述粒子集合体的表面时，涂覆层可以是有机系、无机系的任意一种，但考虑到耐热性时，优选为无机系。有机系中，可举出硅烷偶联剂、硅酮树脂、聚硅氮烷、聚乙烯醇缩丁醛树脂、聚乙烯醇系、环氧系、聚丁二烯系、特氟隆系、聚苯乙烯系树脂、聚酯系树脂、聚乙烯系树脂、聚氯乙烯系树脂、聚氨酯树脂、纤维素系树脂、ABS树脂、腈-丁二烯系橡胶、苯乙烯-丁二烯系橡胶、酚醛树脂、酰胺系树脂、酰亚胺系树脂或它们的共聚物等。无机系中，优选是含有选自由Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素构成的组中的至少1种非磁性金属的氧化物。特别优选含Al或Si的氧化物。另外，氧化物还优选是共晶系的氧化物或玻璃，优选B₂O₃-SiO₂、B₂O₃-Cr₂O₃、B₂O₃-MoO₃、B₂O₃-Nb₂O₅、B₂O₃-Li₂O₃、B₂O₃-BaO、B₂O₃-ZnO、B₂O₃-La₂O₃、B₂O₃-P₂O₅、B₂O₃-Al₂O₃、B₂O₃-GeO₂、B₂O₃-WO₃、B₂O₃-Cs₂O、B₂O₃-K₂O、Na₂O-SiO₂、Na₂O-B₂O₃、Na₂O-P₂O₅、Na₂O-Nb₂O₅、Na₂O-WO₃、Na₂O-MoO₃、Na₂O-GeO₂、Na₂O-TiO₂、Na₂O-As₂O₅、Na₂O-TiO₂、Li₂O-MoO₃、Li₂O-SiO₂、Li₂O-GeO₂、Li₂O-WO₃、Li₂O-V₂O₅、Li₂O-GeO₂、K₂O-SiO₂、K₂O-P₂O₅、K₂O-TiO₂、K₂O-As₂O₅、K₂O-WO₃、K₂O-MoO₃、K₂O-V₂O₅、K₂O-Nb₂O₅、K₂O-GeO₂、K₂O-Ta₂O₅、Cs₂O-MoO₃、Cs₂O-V₂O₅、Cs₂O-Nb₂O₅、Cs₂O-SiO₂、CaO-P₂O₅、CaO-B₂O₃、CaO-V₂O₅、ZnO-V₂O₅、BaO-V₂O₅、BaO-WO₃、Cr₂O₃-V₂O₅、ZnO-B₂O₃、PbO-SiO₂、MoO₃-WO₃等。其中优选，B₂O₃-SiO₂、B₂O₃-Cr₂O₃、B₂O₃-MoO₃、B₂O₃-Nb₂O₅、B₂O₃-Li₂O₃、B₂O₃-BaO、B₂O₃-ZnO、B₂O₃-La₂O₃、B₂O₃-P₂O₅、B₂O₃-Al₂O₃、B₂O₃-GeO₂、B₂O₃-WO₃、Na₂O-SiO₂、Na₂O-B₂O₃、Na₂O-P₂O₅、Na₂O-Nb₂O₅、Na₂O-WO₃、Na₂O-MoO₃、Na₂O-GeO₂、Na₂O-TiO₂、Na₂O-As₂O₅、Na₂O-TiO₂、Li₂O-MoO₃、Li₂O-SiO₂、Li₂O-GeO₂、Li₂O-WO₃、Li₂O-V₂O₅、Li₂O-GeO₂、CaO-P₂O₅、CaO-B₂O₃、CaO-V₂O₅、ZnO-V₂O₅、BaO-V₂O₅、BaO-WO₃、Cr₂O₃-V₂O₅、ZnO-B₂O₃、MoO₃-WO₃。由于这种组合的氧化物具有较低的共晶点、较为容易地生成共晶，因此优选。特别优选具有1000℃以下的共晶点的组合。另外，作为氧化物的组合，可以是2个以上的组合，例如可以是Na₂O-CaO-SiO₂、K₂O-CaO-SiO₂、Na₂O-B₂O₃-SiO₂、K₂O-PbO-SiO₂、BaO-SiO₂-B₂O₃、PbO-B₂O₃-SiO₂、Y₂O₃-Al₂O₃-SiO₂等。另外，例如可以是La-Si-O-N、Ca-Al-Si-O-N、Y-Al-Si-O-N、Na-Si-O-N、Na-La-Si-O-N、Mg-Al-Si-O-N、Si-O-N、Li-K-Al-Si-O-N等。通过利用涂覆层覆盖上述粒子集合体的表面，上述粒子集合体的绝缘性格外地提高，因此优选。

用于形成涂覆层的手法只要是能够均匀且致密地进行覆盖的方法，则无特别限定。为无机系的涂覆层时，例如溶胶-凝胶法、浸涂法、旋涂法、共沉淀法、镀覆法等能够简单地在低温下形成致密且均匀的涂覆层，因此优选。其中，形成涂覆层时的热处理温度优选是在致密且均匀地进行覆盖的最低温度下进行，优选尽量在400℃以下的热处理温度下进行。

在将上述粒子集合体和粘合剂相混合、获得混合粉末的工序中，只要是能够均匀混合的方法，则不选择手段。优选在混合时施加于粒子集合体的重力加速度的方向与利用上述高功率研磨机装置实施加工、合成粒子集合体时施加于粒子集合体的重力加速度的方向大致一致。另外，在混合时施加于粒子集合体的重力加速度的大小优选小于利用上述高功率研磨机装置实施加工、合成粒子集合体时施加于粒子集合体的重力加速度的大小。由此，可以抑制对试样赋予不需要的应变。另外，可以抑制试样的不需要的粉碎，从而优选。由此观点出发，在本工序中优选球磨机、搅拌机搅拌等混合方法。作为粘合剂相，与上述涂覆层的情况相同，可以是有机系、无机系的任意一种，但考虑到耐热性时，优选为无机系。有机系、无机系的优选材料组成均与上述涂覆层的情况相同，因此这里省略。与涂覆层-粘合剂相的组合并无限定，可以是无机系-无机系、无机系-有机系、有机系-无机系、有机系-有机系的任意一种，从耐热性的观点出发，特别优选无机系-无机系的组合。

在0.1kgf/cm²以上的压制压力下成型混合粉末的工序中，可举出单螺杆压制成型法、热压成型法、CIP(冷等静压)法、HIP(热等静压)法、SPS(放电等离子体烧结法)法等手法。需要选择用于在满足高电阻的同时、满足高密度、高饱和磁化的条件。特别优选的压制压力为1kgf/cm²以上且6kgf/cm²以下。特别是，热压制、HIP、SPS等一边进行加热一边进行成型时，优选在低氧浓度的气氛下进行。优选是真空气氛下或H₂、CO、CH₄等还原气氛下。这是由于在加热成型中会抑制磁性粒子发生氧化、劣化。

成型后在50℃以上且800℃以下、优选为300℃以上且500℃以下的温度下进行热处理的工序是用于将在混合工序时或成型工序时施加于粒子集合体的应变释放所优选的工序。由此，可以减小因应变而增加的顽磁力，由此可以减小磁滞损耗(可以减小磁损耗)。另外，本工序的热处理优选在低氧浓度的气氛下进行。优选真空气氛下或H₂、CO、CH₄等还原气氛下。这是由于在加热成型中，会抑制磁性粒子发生氧化、劣化。另外，成型后的热处理工序可以在成型工序时同时地进行。即，还可以是在与成型后的热处理工序时的热处理条件相同的条件下一边进行热处理一边进行成型处理。

另外，在各工序之后，优选按照磁性粒子发生氧化、饱和磁化不减少的方式来控制各工序条件。根据情况，在各工序之后，也可以将发生氧化、饱和磁化减少的磁性粒子还原，使饱和磁化回复。进行还原的条件优选在H₂、CO、CH₄等还原气氛下在100℃～1000℃的范围内实施热处理。此时，优选选择磁性粒子的凝集、缩颈尽量难以发生的条件。

磁性材料的形态不仅是上述的块状形态(颗粒状、环状、矩形状等)，还可以是包含片材的膜状、粉末等形态。另外，制作片材的手法并无特别限定，例如将合成的磁性粒子与氧化物粒子的混合粒子、树脂和溶剂混合，制成浆料，进行涂布、干燥，从而制作。另外，也可以对上述混合粒子与树脂的混合物进行压制，成型为片状或颗粒状。进而，还可以将混合粒子分散在溶剂中，利用电泳等方法进行堆积。进行片材化时，优选使上述混合粒子在一方向、即各个磁性粒子的容易轴统一的方向上取向。由此，由于聚集了上述磁性粒子的磁性材料片材的导磁率和导磁率的高频特性提高，因此优选。作为使其取向的手段，可举出在磁场中的涂布、干燥等，并无特别限定。磁性片材可以是层叠结构。通过制成层叠结构，不仅可以容易地进行厚膜化，而且通过与非磁性绝缘性层交替地层叠，还可提高高频磁特性。即，通过具有将含有磁性粒子的磁性层形成为厚度为100μm以下的片状、将该片状磁性层与厚度为100μm以下的非磁性绝缘性氧化物层交替层叠的层叠结构，高频磁特性提高。即，通过使磁性层单层的厚度为100μm以下，当在面内方向施加高频磁场时，不仅可以减小反磁场的影响、增大导磁率，而且提高导磁率的高频特性。层叠方法并无特别限定，可以是将多张磁性片材重叠、利用压制等方法进行压接，对其进行加热、烧结，从而进行层叠。

通过本实施方式制造的复合磁性材料在100kHz以上的MHz频带下提供高导磁率、低损耗、高饱和磁化、高强度。另外，还可以实现高的合格率、且经时稳定性高的状态、高热稳定性、高耐氧化性。

通过本实施方式制造的复合磁性材料例如可在电感器、扼流圈、滤波器、变压器等高频磁性部件、天线基板或部件、电波吸收体等中使用。最易发挥上述实施方式的磁性材料特征的用途是功率电感器用的电感器元件。特别是，在100kHz以上的MHz频带、例如10MHz频带等下，应用于施加了高电流的功率电感器时，则易于发挥效果。作为功率电感器用的磁性材料所优选的规格，除了高导磁率之外，还可举出低磁损耗(主要是低涡电流损耗和低磁滞损耗)、良好的直流叠加特性。在低于100kHz的低频带下的功率电感器中使用硅钢板或铁硅铝粉、非晶薄带、纳米晶系薄带、MnZn系铁素体等现有材料，但制作在100kHz以上的频带下充分满足功率电感器用所要求的规格的磁性材料并不容易。例如，由于上述金属系材料在100kHz以上的频率下涡电流损耗增大，因此不优选使用。另外，由于MnZn铁素体或对应高频带的NiZn铁素体饱和磁化很低，因此直流叠加特性变差，因而不优选。即，在100kHz以上的MHz频带、例如10MHz频带等下，满足高导磁率、低磁损耗、良好的直流叠加特性的全部特性的磁性材料到目前为止还没有，期待开发。

从这种观点出发，实施方式的复合磁性材料可以说是高导磁率、低磁损耗、良好的直流叠加特性特别优良的材料。首先，涡电流损耗可以因高电阻而减小，但特别在上述磁性材料中，在磁性粒子或金属纳米粒子30之间含有电阻高的氧化物、半导体、碳化物、氮化物、氟化物。因此，可以增大电阻，因而优选。

另外，磁滞损耗通过降低磁性材料的顽磁力(或磁各向异性)可以减小，但上述磁性材料中，不仅各个磁性粒子的磁各向异性低，而且由于各个磁性金属粒子10磁耦合，因此可以进一步降低总的磁各向异性。即，在上述磁性材料中，涡电流损耗和磁滞损耗均可充分地降低。

另外，为了实现良好的直流叠加特性，优选抑制磁性饱和，因此优选具有高的饱和磁化的材料。就此点而言，上述实施方式的磁性材料通过选择内部的饱和磁化高的磁性金属粒子10，可以增大总的饱和磁化，因此优选。另外，一般来说饱和磁化越大、则导磁率越大，并且磁各向异性越小、则导磁率越大。因此，上述实施方式的磁性材料的导磁率也会增大。

另外，由于上述实施方式的磁性材料易于变成各个磁性金属纳米粒子被第2相包围的结构，因此磁性金属粒子10的热稳定性和耐氧化性提高。进而，通过磁性金属相和第2相的分散结构，可以变为高强度、高韧性，从优良的机械特性的观点出发，也优选。特别是在高度分散有不同的2个相(磁性金属相和第2相)的复合结构中，与单纯1个相的情况或即便是2个相、分散性很差的状态的情况相比，通过锤击等效果，易于实现高强度、高韧性，因此优选。

上述实施方式的磁性材料的制造方法可以合格率良好地提供具有如上那样优良的磁特性、机械特性的磁性材料。

从以上的观点出发，上述实施方式的磁性材料特别是在100kHz以上的MHz频带、例如10MHz频带等下，当作为电感器元件应用于施加了高电流的功率电感器中时，特别易于发挥其效果。

另外，上述实施方式的磁性材料通过改变使用频带，不仅可作为电感器元件等高导磁率部件使用，还可作为电磁波吸收体使用。一般来说，磁性材料在强磁性谐振频率附近采取高μ”，但由于上述实施方式的磁性材料可以尽量地抑制强磁性谐振损耗以外的各种磁损耗、例如涡电流损耗或磁畴壁谐振损耗等，因此在比强磁性谐振频率足够低的频带下，可以减小μ”、增大μ’。即，通过用1种材料改变使用频带，既可作为高导磁率部件使用、也可作为电磁波吸收体使用，因此优选。

另一方面，通常作为电磁波吸收体开发的材料是按照将包含强磁性谐振损耗、各种磁损耗(涡电流损耗、磁畴壁谐振损耗等)的所有损耗补足、尽量增大μ”的方式而设计的，因此作为电磁波吸收体开发的材料并不优选在任何频带下、作为电感器元件或天线装置用的高导磁率部件(高μ’且低μ”)进行使用。

为了在以上的设备中应用，磁性材料允许实施各种加工。例如，为烧结体时，实施研磨或切削等机械加工，为粉末时，实施与环氧树脂、聚丁二烯等树脂的混合。根据需要进一步实施表面处理。高频磁性部件为电感器、扼流圈、滤波器、变压器时，进行卷线处理。作为最基本的结构，可举出对环状的磁性材料实施了线圈绕线的电感器元件、对棒状的磁性材料实施了线圈绕线的电感器元件等。进而，还可以制成线圈和磁性材料变成一体的芯片电感器元件或平面型电感器元件等。可以制成层叠型。另外，还考虑了变压器结构的电感器元件。这些元件实际上可根据用途和所要求的电感器元件特性改变结构或尺寸。

根据本实施方式，可以实现特性优良的设备。

以上，一边参照具体例一边说明了本发明的实施方式。上述中，实施方式只不过作为例子举出，并非限定本发明。另外，也可以适当组合各实施方式的构成要素。

进而，在实施方式的说明中，对于在磁性材料、磁性材料的制造方法、电感器元件等中与本发明的说明不是直接必要的部分等，省略了记载，但也可适当选择所必要的与磁性材料、磁性材料的制造方法、电感器元件有关的要素进行使用。

另外，具备本发明要素、本领域技术人员可适当进行设计变更的所有磁性材料、磁性材料的制造方法、电感器元件均包含在本发明的范围内。本发明的范围通过权利要求书及其均等物的范围进行定义。

(实施例)

以下，一边将本发明的实施例1～7与比较例1～4进行对比，一边更详细地说明。对于通过以下所示的实施例及比较例获得的磁性材料，将磁性粒子的形状、平均高度、平均长宽比、电阻率、金属纳米粒子30的形状、组成、粒径、填充率、平均粒子间距离、夹杂相32的组成示于表1。另外，磁性粒子的平均高度的测定是基于TEM观察、SEM(ScanningElectronMicroscope，扫描型电子显微镜)观察，用多个粒子的平均值算出。另外，实施例的磁性粒子是金属纳米粒子30高密度分散的粒子集合体，磁性粒子内部的金属纳米粒子30的平均粒径通过TEM观察、利用XRD获得的晶体粒径(Scherrer公式的利用)综合地进行判断。另外，微结构的组成分析基于EDX(EnergyDispersiveX-raySpectroscopy，能量色散X射线光谱)分析进行。

(实施例1)

在高频感应加热等离子体装置的腔室内以40L/分钟导入氩作为等离子体产生用气体，产生等离子体。向该腔室内的等离子体以3L/分钟与氩(载气)一起喷射作为原料的平均粒径为5μm的Fe粉末、平均粒径为3μm的Ni粉末和平均粒径为5μm的Si粉末。对进行骤冷所获得的FeNiSi磁性粒子实施部分氧化处理，从而获得被Si-Fe-Ni-O覆盖的FeNiSi磁性粒子。通过对被该Si-Fe-Ni-O覆盖的芯-壳型磁性粒子20实施分级处理及混合不同粒度者的处理，获得粒度分布在20nm具有第1峰、在100nm具有第2峰的双峰型的芯-壳型磁性粒子20(第1工序)。之后，在Ar气氛下以相当于重力加速度约为60G的转速对该芯-壳型磁性粒子20进行扁平复合化处理(第2工序)。之后，在400℃的温度下进行H₂(氢气)热处理(第3工序)，对所得粒子进行成型，从而获得评价用的磁性材料。所得的磁性材料是球状的金属纳米粒子30高密度填充于氧化物基质(夹杂相32)中的扁平粒子集合体。

(实施例2)

除了将实施例1的Si粉末变为平均粒径为3μm的Al粉末之外，与实施例1相同。其中，粒度分布在20nm具有第1峰、在100nm具有第2峰。

(实施例3)

除了将实施例1的Ni粉末变为平均粒径为5μm的Co粉末、将Si粉末变为平均粒径为3μm的Al粉末之外，与实施例1相同。其中，粒度分布在20nm具有第1峰、在100nm具有第2峰。

(实施例4)

除了将实施例1的Ni粉末变为平均粒径为5μm的Co粉末之外，与实施例1相同。其中，粒度分布在20nm具有第1峰、在100nm具有第2峰。

(实施例5)

除了在实施例1中通过进行分级处理及将不同粒度者混合的处理、使粒度分布变为在20nm具有第1峰、在80nm具有第2峰、在200nm具有第3峰的多峰型之外，与实施例1相同。

(实施例6)

除了将实施例1的部分氧化处理变为部分氮化处理、获得被Si-Fe-Ni-N覆盖的FeNiSi磁性粒子之外，与实施例1相同。其中，粒度分布在20nm具有第1峰、在100nm具有第2峰。

(实施例7)

除了将实施例1的部分氧化处理变为部分碳化处理、获得被Si-Fe-Ni-C覆盖的FeNiSi磁性粒子之外，与实施例1相同。其中，粒度分布在20nm具有第1峰、在100nm具有第2峰。

(比较例1)

除了在实施例1中通过分级处理及将不同粒度者混合的处理、使粒度分布变为仅20nm的单分散型之外，与实施例1相同。

(比较例2)

除了在实施例2中通过分级处理及将不同粒度者混合的处理、使粒度分布变为仅20nm的单分散型之外，与实施例2相同。

(比较例3)

除了在实施例3中通过分级处理及将不同粒度者混合的处理、使粒度分布变为仅20nm的单分散型之外，与实施例3相同。

(比较例4)

除了在实施例4中通过分级处理及将不同粒度者混合的处理、使粒度分布变为仅20nm的单分散型之外，与实施例4相同。

实施例1～7中，所得的磁性材料全部是球状的金属纳米粒子30高密度填充在氧化物基质(夹杂相32)中的扁平粒子集合体。其中，通过上述Halder-Wagner作图对该磁性材料中的磁性金属纳米粒子(相当于磁性金属相)的晶体应变进行评价时，可以确认全部是0.001％以上且0.3％以下。另外，该磁性材料中的各个磁性金属纳米粒子(相当于磁性金属相)变成凝集少、均匀分散的组织，还有作为粒度分布变成单一的粒度分布且不均少的尖锐的粒度分布。即，原本是双峰、多峰的粒度分布通过加工易于变成尖锐的单一的粒度分布。

另一方面，在比较例1～4中，通过上述Halder-Wagner作图对磁性材料中的磁性金属纳米粒子(相当于磁性金属相)的晶体应变进行评价时，可以确认全部比0.3％大。另外，磁性材料中的各个磁性金属纳米粒子(相当于磁性金属相)是分散性差、凝集的组织很明显，还有作为粒度分布变成多峰的粒度分布或者是即便是单一的粒度分布、也比对应的实施例宽的粒度分布。

接着，关于实施例1～7和比较例1～4的评价用材料，利用以下的方法评价导磁率实部(μ’)、导磁率损耗(μ-tanδ＝μ”/μ’×100(％))、100小时后的导磁率实部(μ’)的经时变化、合格率(％)。将评价结果示于表2。

1)导磁率实部μ’、导磁率损耗(μ-tanδ＝μ”/μ’×100(％))：

使用阻抗分析仪测定环状试样的导磁率。测定10MHz频率下的实部μ’、虚部μ”。另外，导磁率损耗μ-tanδ由μ”/μ’×100(％)算出。

2)100小时后的导磁率实部μ’的经时变化

在温度为60℃、大气下加热评价用试样100小时后，再次测定导磁率实部μ’，求得经时变化(放置100H后的导磁率实部μ’/放置前的导磁率实部μ’)。

3)合格率

制作100次评价用试样，关于导磁率实部μ’、100小时后的导磁率实部μ’的经时变化比例，分别计算不均＝(测定值－平均值)/平均值×100(％)的值，测定该不均计算值进入±10％以内范围内的数量，用合格率(％)＝(不均计算值进入±10％以内范围的数量/评价试样的总数(100次))×100(％)表示。

4)强度比

测定评价用试样的抗弯强度，使用与比较试样的抗弯强度之比(＝评价用试样的抗弯强度/比较试样的抗弯强度)表示。其中，示出了实施例1、5、6、7与比较例1之比，实施例2与比较例2之比，实施例3与比较例3之比，实施例4与比较例4之比。

由表1可知，实施例1～实施例7的磁性材料将以40体积％以上且80体积％以下的填充率填充了具有1nm以上且10nm以下的平均粒径的金属纳米粒子的扁平状粒子集合体作为磁性粒子。另外，该磁性粒子的平均高度为10nm以上且100nm以下、具有平均长宽比为10以上的形状。磁性粒子的电阻率为100μΩ·cm以上且100mΩ·cm以下。另一方面，比较例1～4与实施例1～7相比可知，磁性粒子的平均高度比100nm大、长宽比也小。这表明实施例1～7相比较于比较例1～4，扁平纳米复合化易于进行。可知比较例1～4的电阻率小于100μΩ·cm。进而，比较例1～4的金属纳米粒子平均粒径比10nm大、不能实现比实施例1～7更微细的组织。这表明实施例1～7相比较于比较例1～4，获得的粒子集合体中，内部的金属纳米粒子的分散性良好。另外，实施例1～7中所得的磁性材料中的磁性金属纳米粒子(相当于磁性金属相)的晶体应变全部是0.001％以上且0.3％以下，从低顽磁力、低磁滞损耗、高导磁率、高热稳定性、高耐氧化性的观点出发优选。

表2示出了导磁率实部(μ’)、导磁率损耗(μ-tanδ＝μ”)/μ’×100(％))、60℃、100小时后的导磁率实部(μ’)的经时变化、μ’合格率(％)、经时变化合格率(％)。由表2可知，实施例1～实施例7的磁性材料与比较例的材料相比，导磁率实部、导磁率损耗、经时变化比例、μ’合格率(％)、经时变化合格率(％)、强度比全部优良。

认为，实施例1～7的材料是将加工处理前的粒度分布变为双峰、多峰，经过第1工序、第2工序、第3工序进行合成，从而扁平复合化效率良好地进行，实现应变少的状态且更为均匀、均质的组织，实现优良的磁特性(导磁率实部、导磁率损耗、经时变化比例、合格率)及机械特性(强度)。另外，任何一种材料均实现了饱和磁化为0.7T以上的高饱和磁化。

由以上可知，实施例1～7的磁性材料在100kHz以上的MHz频带下具有高的导磁率实部(μ’)和低的导磁率虚部(μ”)，且具有高饱和磁化、高热稳定性、高耐氧化性、高合格率、高强度。

(实施例8)

除了将实施例1的进行H₂(氢气)热处理(第3工序)温度变为50℃以外，与实施例1同样地制作。

(实施例9)

除了将实施例1的进行H₂(氢气)热处理(第3工序)温度变为300℃以外，与实施例1同样地制作。

(实施例10)

除了将实施例1的进行H₂(氢气)热处理(第3工序)温度变为800℃以外，与实施例1同样地制作。

(比较例5)

除了将实施例1的进行H₂(氢气)热处理(第3工序)温度变为30℃以外，与实施例1同样地制作。

(比较例6)

除了将实施例1的进行H₂(氢气)热处理(第3工序)温度变为900℃以外，与实施例1同样地制作。

(实施例11)

除了将实施例1的重力加速度(第2工序)变为40G以外，与实施例1同样地制作。

(实施例12)

除了将实施例1的重力加速度(第2工序)变为500G以外，与实施例1同样地制作。

(实施例13)

除了将实施例1的重力加速度(第2工序)变为1000G以外，与实施例1同样地制作。

(比较例7)

除了将实施例1的重力加速度(第2工序)变为20G以外，与实施例1同样地制作。

(比较例8)

除了将实施例1的重力加速度(第2工序)变为1200G以外，与实施例1同样地制作。

将对于实施例8～13和比较例5～8获得的结果归纳于表3和表4中。

如上所述，实施例8～13的磁性材料在100kHz以上的MHz频带下具有高的导磁率实部(μ’)和低的导磁率虚部(μ”)，且具有高饱和磁化、高热稳定性、高耐氧化性、高合格率、高强度。

另外，上述实施例使用了芯-壳型磁性粒子20，但使用了没有覆盖层12的磁性金属粒子10时也获得相同的结果。

说明了本发明的多个实施方式，但这些实施方式仅为示例，并非是为了限定发明的范围。这些新型复合磁性材料的制造方法的实施方式可以用其他各种方式进行实施，在不脱离发明主旨的范围内可进行各种省略、替换、变更。这些实施方式或其变形在包含在发明范围或要旨中的同时，包含在权利要求书所记载的发明及其均等范围内。

备注

1.一种复合磁性材料的制造方法，其特征在于，其具备以下工序：

准备含有磁性金属和非磁性金属、且粒度分布具有2个以上峰的磁性金属粒子的第1工序，所述磁性金属为选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种，所述非磁性金属为选自Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素中的至少1种；

通过将所述磁性金属粒子粉碎进行再凝集而形成含有磁性金属相和夹杂相的复合粒子的第2工序；以及

在50℃以上且800℃以下的温度下对所述复合粒子进行热处理的第3工序。

2.根据上述1所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述磁性金属粒子含有氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种。

3.根据上述1或2所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述第2工序中，所述磁性金属粒子进一步摄入氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种。

4.根据上述1～3中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述磁性金属粒子的粒度分布为在5nm以上且小于50nm的粒径中具有第1峰、在50nm以上且小于10μm的粒径中具有第2峰。

5.根据上述1～4中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述磁性金属粒子含有不同于所述非磁性金属且选自B、Si、C、Ti、Zr、Hf、Nb、Ta、Mo、Cr、Cu、W、P、N、Ga中的至少1种添加金属，所述至少1种添加金属相对于所述磁性金属、所述非磁性金属和所述添加金属的总量为0.001原子％以上且25原子％以下，并且所述磁性金属、所述非磁性金属或所述添加金属中的至少2种相互固溶。

6.根据上述1～5中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述磁性金属粒子含有含所述磁性金属的金属纳米粒子和夹杂相，所述夹杂相存在于所述金属纳米粒子之间且含有所述非磁性金属、及氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种，

所述非磁性金属的总量相对于所述磁性金属的总量为0.001质量％以上且20质量％以下，氧相对于所述金属纳米粒子整体含有0.1质量％以上且20质量％以下。

7.根据上述1～6中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述磁性金属粒子的晶体结构为六方晶结构。

8.根据上述1～7中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述第2工序包含利用组合干式和湿式的加工处理的工序。

9.根据上述1～8中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述第2工序包含利用将40G以上且1000G以下的重力加速度施加于所述磁性金属粒子的加工处理的工序。

10.根据上述6所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述金属纳米粒子的晶体应变为0.3％以下。

11一种复合磁性材料的制造方法，其特征在于，其具备以下工序：

准备具有磁性金属粒子和覆盖层的芯-壳型磁性粒子的第1工序，所述磁性金属粒子含有选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种磁性金属和选自Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素中的至少1种非磁性金属，且粒度分布具有2个以上峰；所述覆盖层覆盖所述磁性金属粒子表面的至少一部分，且含有所述磁性金属粒子所含的磁性金属和非磁性金属的至少各1种、及氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种；

通过将所述芯-壳型磁性粒子粉碎进行再凝集而形成复合粒子的第2工序；以及

在50℃以上且800℃以下的温度下对所述复合粒子进行热处理的第3工序。

12.根据上述11所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述磁性金属粒子含有氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种。

13.根据上述11或12所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述第2工序中，所述磁性金属粒子进一步摄入氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种。

14.根据上述11～13中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述芯-壳型磁性粒子的粒度分布为在5nm以上且小于50nm的粒径中具有第1峰、在50nm以上且小于10μm的粒径中具有第2峰。

15.根据上述11～14中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述磁性金属粒子含有不同于所述非磁性金属且B、Si、C、Ti、Zr、Hf、Nb、Ta、Mo、Cr、Cu、W、P、N、Ga中的至少1种添加金属，所述至少1种添加金属相对于所述磁性金属、所述非磁性金属和所述添加金属的总量为0.001原子％以上且25原子％以下，并且所述磁性金属、所述非磁性金属或所述添加金属中的至少2种相互固溶。

16.根据上述11～15中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述磁性金属粒子含有含所述磁性金属的金属纳米粒子和夹杂相，所述夹杂相存在于所述金属纳米粒子之间且含有所述非磁性金属、及氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种，

所述非磁性金属的总量相对于所述磁性金属的总量为0.001质量％以上且20质量％以下，氧相对于所述金属纳米粒子整体含有0.1质量％以上且20质量％以下。

17.根据上述11～16中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述磁性金属粒子的晶体结构为六方晶结构。

18.根据上述11～17中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述第2工序包含利用组合干式和湿式的加工处理的工序。

19.根据上述11～18中任一项所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述第2工序包含利用将40G以上且1000G以下的重力加速度施加于所述芯-壳型磁性粒子的加工处理的工序。

20.根据上述16所述的复合磁性材料的制造方法，其特征在于，所述磁性金属相的晶体应变为0.001％以上且0.3％以下。

Claims (20)

1.一种复合磁性材料的制造方法，其特征在于，其包含以下工序：

准备含有磁性金属和非磁性金属、且粒度分布具有2个以上峰的磁性金属粒子的第1工序，所述磁性金属为选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种，所述非磁性金属为选自Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素中的至少1种；

通过将所述磁性金属粒子粉碎进行再凝集而形成含有磁性金属相和夹杂相的复合粒子的第2工序；以及

在50℃以上且800℃以下的温度下对所述复合粒子进行热处理的第3工序。

2.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述复合粒子含有氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种。

3.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述第2工序中，所述磁性金属粒子进一步摄入氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种。

4.根据权利要1所述的方法，其特征在于，所述磁性金属粒子的粒度分布为在5nm以上且小于50nm的粒径中具有第1峰、在50nm以上且小于10μm的粒径中具有第2峰。

5.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述磁性金属粒子含有不同于所述非磁性金属且选自B、Si、C、Ti、Zr、Hf、Nb、Ta、Mo、Cr、Cu、W、P、N、Ga中的至少1种添加金属，所述至少1种添加金属相对于所述磁性金属、所述非磁性金属和所述添加金属的总量为0.001原子％以上且25原子％以下，并且所述磁性金属、所述非磁性金属或所述添加金属中的至少2种相互固溶。

6.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述磁性金属粒子含有含所述磁性金属的金属纳米粒子和夹杂相，所述夹杂相存在于所述金属纳米粒子之间且含有所述非磁性金属、及氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种，

所述非磁性金属的总量相对于所述磁性金属的总量为0.001质量％以上且20质量％以下，氧相对于所述金属纳米粒子整体含有0.1质量％以上且20质量％以下。

7.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述磁性金属粒子的晶体结构为六方晶结构。

8.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述第2工序包含利用组合干式和湿式的加工处理的工序。

9.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述第2工序包含利用将40G以上且1000G以下的重力加速度施加于所述磁性金属粒子的加工处理的工序。

10.根据权利要求1所述的方法，其特征在于，所述磁性金属相的晶体应变为0.001％以上且0.3％以下。

11.一种复合磁性材料的制造方法，其特征在于，其具备以下工序：

准备具有磁性金属粒子和覆盖层的芯-壳型磁性粒子的第1工序，所述磁性金属粒子含有选自由Fe、Co、Ni构成的组中的至少1种磁性金属和选自Mg、Al、Si、Ca、Zr、Ti、Hf、Zn、Mn、Ba、Sr、Cr、Mo、Ag、Ga、Sc、V、Y、Nb、Pb、Cu、In、Sn、稀土类元素中的至少1种非磁性金属，且粒度分布具有2个以上峰；所述覆盖层覆盖所述磁性金属粒子表面的至少一部分，且含有所述磁性金属粒子所含的所述磁性金属和所述非磁性金属的至少各1种、及氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种；

通过将所述芯-壳型磁性粒子粉碎进行再凝集而形成含有磁性金属相和夹杂相的复合粒子的第2工序；以及

在50℃以上且800℃以下的温度下对所述复合粒子进行热处理的第3工序。

12.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述复合粒子含有氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种。

13.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述第2工序中，所述磁性金属粒子进一步摄入氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种。

14.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述芯-壳型磁性粒子的粒度分布为在5nm以上且小于50nm的粒径中具有第1峰、在50nm以上且小于10μm的粒径中具有第2峰。

15.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述磁性金属粒子含有不同于所述非磁性金属且选自B、Si、C、Ti、Zr、Hf、Nb、Ta、Mo、Cr、Cu、W、P、N、Ga中的至少1种添加金属，所述至少1种添加金属相对于所述磁性金属、所述非磁性金属和所述添加金属的总量为0.001原子％以上且25原子％以下，并且所述磁性金属、所述非磁性金属或所述添加金属中的至少2种相互固溶。

16.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述磁性金属粒子含有含所述磁性金属的金属纳米粒子和夹杂相，所述夹杂相存在于所述金属纳米粒子之间且含有所述非磁性金属、及氧(O)、氮(N)或碳(C)中的任意一种，

所述非磁性金属的总量相对于所述磁性金属的总量为0.001质量％以上且20质量％以下，氧相对于所述金属纳米粒子整体含有0.1质量％以上且20质量％以下。

17.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述磁性金属粒子的晶体结构为六方晶结构。

18.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述第2工序包含利用组合干式和湿式的加工处理的工序。

19.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述第2工序包含利用将40G以上且1000G以下的重力加速度施加于所述芯-壳型磁性粒子的加工处理的工序。

20.根据权利要求11所述的方法，其特征在于，所述磁性金属相的晶体应变为0.001％以上且0.3％以下。