CN105272245A - 一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷及其制备方法，其组成为ZnZrNb₂O₈；先将ZnO、ZrO、Nb₂O₅原料按化学式配料，再球磨、烘干、过筛、造粒后压制成型为坯体，于1125～1225℃烧结，制得微波介质陶瓷，其介电常数为27.82～28.99，品质因数为47600～764400GHz，谐振频率温度系数达到-56.76～-48.71ppm/℃。本发明省去了粉料的预烧与二次球磨，极大简化了材料的制备工艺和时间，节省了成本，提供了一种制备工艺更为简单、应用领域更为广泛、具有更高品质因数的锌锆铌系微波介质陶瓷材料的反应烧结方法。

Description

一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷

技术领域

本发明属于一种以成分为特征的陶瓷组合物，特别涉及一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷及其制备方法。

背景技术

微波介质陶瓷(MWDC)是一种工作在微波频段的信息功能陶瓷材料，其具有质量轻、成本低、介电常数高、损耗低、谐振频率温度系数小等特点，在制造介质谐振器、介质滤波器、介质振荡器、介质谐振天线、双工器钝、电容器等微波电子元器件时得到大量的应用。随着现代通信技术的发展，小型化、集成化、高品质化、低成本化是微波元器件未来发展的必然方向。开发具有高性能和稳定性的微波介质陶瓷材料来满足微波元器件的需求将起着至关重要的作用，这也是推动现代移动通信、智能交通、军用雷达系统等持续高速发展的关键。

钨锰矿结构的ZnZrNb₂O₈系微波介质陶瓷是近来刚开发的新型的低损耗微波介质陶瓷，其具有优异的微波介电性能，介电常数为16.5，品质因数为534500GHz，谐振频率温度系数为-49.8ppm/℃，但缺点是其烧结温度高达1250℃。目前对其制备方法多为传统固相法，但传统固相法实验工艺一般比较繁琐，很难在高效节能的条件下制备出高Q值的ZnZrNb₂O₈系微波介质陶瓷。本发明采用反应烧结法，克服了现有技术的工艺复杂和工艺条件苛刻的缺点，有效缩短了工艺步骤和时间，且一定程度上提高了铌酸钕陶瓷的品质因数，使其成为一种理想的微波介质陶瓷材料。

发明内容

本发明的目的，是克服现有技术的工艺复杂、工艺苛刻的条件，提供一种以ZnO、ZrO₂、Nb₂O₅为主要原料，工艺更为简单、应用领域更为广泛、具有更高品质因数的锌锆铌系微波介质陶瓷材料的反应烧结方法。

本发明通过如下技术方案予以实现。

1.一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其组成为ZnZrNb₂O₈；

上述锌锆铌系微波介质陶瓷的制备方法，具有以下步骤：

(1)将ZnO、ZrO₂、Nb₂O₅原料，按化学式ZnZrNb₂O₈进行配料；按原料：去离子水：磨球＝2:16:15的比例加入聚酯罐中，在球磨机上球磨10小时；

(2)将步骤(1)球磨后的原料置于干燥箱中于120℃烘干，烘干后过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；

(3)在步骤(2)过筛后的陶瓷粉料中外加重量百分比为6％的石蜡作为粘合剂进行造粒，过80目筛，再用粉末压片机成型为坯体；

(4)将步骤(3)的坯体于1125～1225℃烧结，保温4小时，制得锌锆铌系微波介质陶瓷；

(5)测试制得的微波介质陶瓷的微波介电性能。

2.根据权利要求1所述的一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤(1)的ZnO、ZrO₂、Nb₂O₅原料的纯度大于99.9％。

3.根据权利要求1所述的一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤(1)和步骤(3)的球磨机为行星式球磨机。

4.根据权利要求1所述的一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤(3)的坯体规格为Φ10mm×5mm的圆柱体，压片机的工作压强为7MPa。

5.根据权利要求1所述的一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤(4)的烧结温度为1175℃，保温4小时。

6.根据权利要求1所述的一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤(5)是通过网络分析仪测试微波介质陶瓷的微波介电性能。

有益效果

本发明提供了一种制备工艺更为简单、应用领域更为广泛、具有更高品质因数的锌锆铌系微波介质陶瓷材料的反应烧结方法，本发明过程环保，是一种很有前途的微波介质材料。本发明的微波介质陶瓷在1125℃-1225℃下烧结，介电常数为27.82～28.99，品质因数为47600～764400GHz，谐振频率温度系数达到-56.76～-48.71ppm/℃的。该制备方法省去了粉料的预烧与二次球磨，极大简化了材料的制备工艺和时间，节省了成本；同时一定程度上提高了ZnZrNb₂O₈系微波介质陶瓷的品质因数，有效的降低了其烧结温度，使得该材料在微波通信方面的应用更加广泛，推动了该材料商业化的进程。

具体实施方式

本发明采用纯度大于99.9％的化学原料ZnO、ZrO₂、Nb₂O₅作为初始原料，采用反应烧结法制备高品质因数ZnZrNb₂O₈微波介质陶瓷。

先将ZnO、ZrO₂、Nb₂O原料按按化学式ZnZrNb₂O₈进行配料；原料:去离子水:磨球的重量比＝2:16:15，加入聚酯罐中，球磨10小时；将球磨后的原料置于红外干燥箱中120℃烘干，过40目筛；再在过筛后的陶瓷粉料中外加重量百分比为6％的石蜡粘合剂进行造粒，过80目筛后，用粉末压片机于7MPa的压力下将粉末压成直径为10mm，厚度为5mm的生坯；将生坯在1125～1225℃烧结，保温4小时，制得微波介质陶瓷；最后通过网络分析仪测试制品的微波介电性能。

本发明具体实施例如下。

实施例1:

1.依照锌锆铌系微波介质陶瓷组分ZnZrNb₂O₈,称取ZnO-3.4603g、ZrO₂-5.2388g、Nb₂O₅-11.3009g配料，共20g；将混合粉料加入聚酯罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨10小时，球磨机转速为1000转/分；

2.将球磨后的原料置于干燥箱中，于120℃烘干并过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；

3.将过筛后的粉料加入重量百分比为6％的石蜡作为粘合剂进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以7MPa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；

4.将坯体于1125℃烧结，保温4小时，制得微波介质锌锆铌陶瓷；

最后，通过网络分析仪测试所得样品微波特性。

实施例2:

1.依照微波介质陶瓷组分ZnZrNb₂O₈,称取ZnO-3.4603g、ZrO₂-5.2388g、Nb₂O₅-11.3009g配料，共20g；混合粉料加入聚酯罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨10小时，球磨机转速为1000转/分；

2.将球磨后的原料置于干燥箱中，于120℃烘干并过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；

3.将过筛后的粉料加入重量百分比为6％的石蜡作为粘合剂进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以7MPa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；

4.将坯体于1150℃烧结，保温4小时，制得微波介质锌锆铌陶瓷；

最后，通过网络分析仪及相关测试夹具测试所得样品微波特性。

实施例3:

1.依照微波介质陶瓷组分ZnZrNb₂O₈,称取ZnO-3.4603g、ZrO₂-5.2388g、Nb₂O₅-11.3009g配料，共20g；混合粉料加入聚酯罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨10小时，球磨机转速为1000转/分；

2.将球磨后的原料置于干燥箱中，于120℃烘干并过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；

3.将过筛后的粉料加入重量百分比为6％的石蜡作为粘合剂进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以7MPa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；

4.将坯体于1175℃烧结，保温4小时，制得微波介质锌锆铌陶瓷；

最后，通过网络分析仪测试所得样品微波特性。

实施例4:

1.依照微波介质陶瓷组分ZnZrNb₂O₈,称取ZnO-3.4603g、ZrO₂-5.2388g、Nb₂O₅-11.3009g配料，共20g；混合粉料加入聚酯罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨10小时，球磨机转速为1000转/分；

2.将球磨后的原料置于干燥箱中，于120℃烘干并过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；

3.将过筛后的粉料加入重量百分比为6％的石蜡作为粘合剂进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以7MPa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；

4.将坯体于1200℃烧结，保温4小时，制得微波介质锌锆铌陶瓷；

最后，通过网络分析仪测试所得样品微波特性。

实施例5:

1.依照微波介质陶瓷组分ZnZrNb₂O₈,称取ZnO-3.4603g、ZrO₂-5.2388g、Nb₂O₅-11.3009g配料，共20g；混合粉料加入聚酯罐中，加入160ml去离子水和150g锆球后，在行星式球磨机上球磨10小时，球磨机转速为1000转/分；

2.将球磨后的原料置于干燥箱中，于120℃烘干并过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；

3.将过筛后的粉料加入重量百分比为6％的石蜡作为粘合剂进行造粒，并过80目筛；再用粉末压片机以7MPa的压力压成直径为10mm，厚度为5mm的坯体；

4.将坯体于1225℃烧结，保温4小时，制得微波介质锌锆铌陶瓷；

最后，通过网络分析仪测试所得样品微波特性。

本发明具体实施例的各项关键参数及介电性能检测结果详见表1。

表1

实施例	球磨时间(h)	烧结温度(℃)	介电常数	Q×f(GHz)	τf(ppm/℃)
						1	10	1125	27.82	47600	-56.76
2	10	1150	28.46	67300	-52.50
						3	10	1175	28.99	76400	-48.61
4	10	1200	28.74	67500	-50.63
						5	10	1225	28.20	56200	-54.30

本发明实施例的检测方法如下:

1.样品的直径和厚度使用千分尺进行测量。

2.借助Agilent8720ES网络分析仪，采用开始抢平行板法测量所制备圆柱形陶瓷材料的节电常数，将测试夹具放入ESPECMC-710F型高低温循环温箱进行谐振频率温度系数的测量，温度范围为25-85℃测试频率在8-12GHz范围内。

3.采用闭式腔法测量所制备圆柱形陶瓷样品的品质因数，测试频率在5-7GHz范围内。

本发明不局限于上述实施例，很多细节的变化是可能的，但这并不因此违背本发明的范围和精神。

Claims (6)

1.一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其组成为ZnZrNb₂O₈。

上述锌锆铌系微波介质陶瓷的制备方法，具有以下步骤：

(1)将ZnO、ZrO₂、Nb₂O₅原料，按化学式ZnZrNb₂O₈进行配料；按原料：去离子水：磨球＝2:16:15的比例加入聚酯罐中，在球磨机上球磨10小时；

(2)将步骤(1)球磨后的原料置于干燥箱中于120℃烘干，烘干后过40目筛，获得颗粒均匀的粉料；

(3)在步骤(2)过筛后的陶瓷粉料中外加重量百分比为6％的石蜡作为粘合剂进行造粒，过80目筛，再用粉末压片机成型为坯体；

(4)将步骤(3)的坯体于1125～1225℃烧结，保温4小时，制得锌锆铌系微波介质陶瓷；

(5)测试制得的微波介质陶瓷的微波介电性能。

2.根据权利要求1所述的一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤(1)的ZnO、ZrO₂、Nb₂O₅原料的纯度大于99.9％。

3.根据权利要求1所述的一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤(1)和步骤(3)的球磨机为行星式球磨机。

4.根据权利要求1所述的一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤(3)的坯体规格为Φ10mm×5mm的圆柱体，压片机的工作压强为7MPa。

5.根据权利要求1所述的一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤(4)的烧结温度为1175℃，保温4小时。

6.根据权利要求1所述的一种采用反应烧结法制备低损耗锌锆铌系微波介质陶瓷，其特征在于，所述步骤(5)是通过网络分析仪测试微波介质陶瓷的微波介电性能。