CN105008440B - 预浸料、覆金属层压板和印刷线路板 - Google Patents

预浸料、覆金属层压板和印刷线路板 Download PDF

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Abstract

根据本发明的预浸料设置有纤维基材和浸渍所述纤维基材的树脂组合物。所述树脂组合物包含：(A)热固性树脂组合物；(B)具有不大于100℃的Tg的树脂；和(C)无机填料。所述具有不大于100℃的Tg的树脂(B)具有：羰基或硅氧烷基团；和环氧基或酚羟基。所述无机填料(C)用由通式YSiX3(其中在式中：X表示甲氧基或乙氧基；且Y表示具有6‑18个碳原子的脂族烷基)表示的硅烷偶联剂进行了表面处理。

Description

预浸料、覆金属层压板和印刷线路板
发明领域
本发明涉及预浸料、由该预浸料形成的覆金属层压板和由该覆金属层压板形成的印刷线路板。
背景技术
过去，已经通过以下方式形成了预浸料：用含有热固性树脂的树脂组合物浸渍织物基材，并且通过施加热将这样获得的基材干燥，直至树脂组合物处于半固化状态(参见例如专利文献1至3)。此外，通过在以前述方式形成的预浸料上安置金属膜来形成覆金属层压板，并且通过对覆金属层压板图案化以制造图案化的导体来形成印刷线路板。此后，通过在印刷线路板上安装半导体元件并封闭所述元件，来制备封装件(PKG)。为了对这样的封装件赋予出色的品质，需要其中翘曲等得到抑制的具有高可靠性如连接可靠性的多层基材。
提高多层基材的连接可靠性的一个途径是降低基材材料的热膨胀系数(CTE)。当多层基材中的树脂组合物与图案化的Cu或者通孔中的镀层之间在CTE上的差别降低时，可以降低在连接可靠性测试(例如，热震测试)中由热膨胀或热收缩引起的应力。因此，可以提高连接可靠性。具体地，此途径可以是向浸渍基材用的树脂组合物中加入无机填料。
提高连接可靠性的另一个途径是降低基材材料的弹性。在此途径中，计划的是通过这样的原理提高连接可靠性，在所述原理中，低弹性材料(树脂)缓冲了在连接可靠性测试(例如，热震测试)中由热膨胀或热收缩引起的应力。具体地，此途径可以是适当地选择在浸渍基材用的树脂组合物中所含的树脂以使树脂组合物弹性较低，或者减少向树脂组合物中加入的无机填料的量。
引用清单
专利文献
专利文献1：JP 2006-137942A
专利文献2：JP 2007-138152A
专利文献3：JP 2008-007756A
发明概述
技术问题
为了获得其中翘曲更不可能发生的具有较高连接可靠性的多层基材，有效的是减低基材材料的CTE或弹性。然而，存在在这种基材材料中发生翘曲的可能性。因此，该基材材料在性能上是不足的。
鉴于上述不足而进行的努力研究教导了：当使用具有低弹性模量但仍具有高伸长特性的预浸料作为基材材料时，更多地抑制翘曲的发生。因此，本发明旨在提供一种弹性低且具有高伸长特性的预浸料，并且还旨在提供一种由该预浸料形成的覆金属层压板和一种由该覆金属层压板形成的印刷线路板。
解决问题的手段
根据本发明的预浸料由树脂组合物和用所述树脂组合物浸渍的织物基材形成。所述树脂组合物包含：(A)热固性树脂组合物；(B)具有不大于100℃的Tg的树脂；和(C)无机填料。所述具有不大于100℃的Tg的树脂(B)具有：羰基或硅氧烷基团；和环氧基或酚羟基。所述无机填料(C)用由以下通式(1)表示的硅烷偶联剂进行了表面处理：
YSiX3 (1)。
(在所述式(1)中，X表示甲氧基或乙氧基，且Y表示具有6至18个碳原子的脂族烷基。)
在该预浸料中，所述具有不大于100℃的Tg的树脂(B)优选具有落在10,000至1,000,000范围内的重均分子量。
在该预浸料中，所述具有不大于100℃的Tg的树脂(B)在分子中优选具有分别由下式(I)和(II)表示的重复单元，以及环氧基。
[化学式1]
(在所述式(I)和(II)中，R1表示H或CH3，且R2表示H或烷基，且x∶y的比率为0∶1至0.35∶0.65。)
在该预浸料中，所述具有不大于100℃的Tg的树脂(B)优选具有硅氧烷基和酚羟基。
在该预浸料中，当浸渍所述织物基材用的所述树脂组合物处于完全固化状态时，所述织物基材在45度的斜向上的拉伸伸长百分率优选为5％以上。
在该预浸料中，当浸渍所述织物基材用的所述树脂组合物处于完全固化状态时，由动态力学分析测得的损耗角正切的峰位置优选在150℃或更高的温度。
根据本发明的覆金属层压板包含：该预浸料和在该预浸料上的金属箔。
根据本发明的印刷线路板包括该覆金属层压板，所述覆金属层压板被形成为具有图案化的导体。
发明的有益效果
根据本发明的预浸料由树脂组合物形成，所述树脂组合物包含：(A)热固性树脂组合物；(B)具有不大于100℃的Tg的树脂；和(C)进行了特别表面处理的无机填料。因此，预浸料弹性低但具有高伸长特性。因此，由包含该预浸料的基材材料制成的封装件具有其中翘曲受到抑制的性质和高的连接可靠性。
实施方案描述
以下将描述本发明的实施方案。
根据本发明的预浸料由树脂组合物和用所述树脂组合物浸渍的织物基材形成。例如，可以通过以下方式形成预浸料：用树脂组合物浸渍织物基材，并且通过施加热将用树脂组合物浸渍的织物基材干燥，直至树脂组合物处于半固化状态(即B阶状态)。
在该预浸料中，树脂组合物至少含有(A)热固性树脂组合物、(B)具有不大于100℃的Tg的树脂、和(C)无机填料(在下文中，它们可以分别称作A组分、B组分和C组分)。
作为A组分的热固性树脂组合物至少含有热固性树脂，并且当需要时可以还含有其他添加剂如固化剂。
对热固性树脂没有特别的限定，只要它是已知的热固性树脂即可。热固性树脂的实例包括环氧树脂、酚醛树脂、酰亚胺树脂、氰酸酯树脂、乙烯基酯树脂、脲醛树脂、邻苯二甲酸二烯丙酯树脂、三聚氰胺(melanin)树脂、胍胺树脂、不饱和的聚酯树脂和三聚氰胺-脲共缩合树脂。这些树脂可以单独或组合使用。特别地，在这些热固性树脂中，环氧树脂、酚醛树脂、酰亚胺树脂、氰酸酯树脂和乙烯基酯树脂是优选的。在这种情况下，可以容易地形成具有低弹性模量和高伸长特性的预浸料。
对于上述环氧树脂没有特别的限定，只要它是形成在层压板或电路基材的制备中可使用的各种基材的环氧树脂即可。具体地，作为环氧树脂，可以使用以下各项中的一种或两种：萘环氧树脂、甲酚酚醛清漆环氧树脂、双酚A环氧树脂、双酚F环氧树脂、双酚S环氧树脂、苯酚酚醛清漆环氧树脂、烷基苯酚酚醛清漆环氧树脂、芳烷基环氧树脂、联苯酚(biphenol)环氧树脂、二环戊二烯环氧树脂、酚类中的一种和具有酚羟基的芳族醛的缩合物的环氧化物、异氰脲酸三缩水甘油酯、脂环族环氧树脂等，但环氧树脂不限于此。
上述酚醛树脂的实例包括苯酚酚醛清漆环氧树脂、甲酚酚醛清漆树脂、芳族烃甲醛树脂改性的酚醛树脂、二环戊二烯-苯酚加合型树脂、苯酚芳烷基树脂、甲酚芳烷基树脂、萘酚芳烷基树脂、联苯改性的苯酚芳烷基树脂、苯酚三羟甲基甲烷树脂、四苯酚基乙烷(tetraphenylolethane)树脂、萘酚酚醛清漆树脂、萘酚-苯酚共缩合的酚醛清漆树脂、萘酚-甲酚共缩合的酚醛清漆树脂、联苯改性的酚醛树脂和氨基三嗪改性的酚醛树脂。这些树脂可以单独或组合使用。
上述酰亚胺树脂可以是聚酰胺-酰亚胺树脂、聚马来酰亚胺树脂等。酰亚胺树脂的具体实例包括N，N-亚乙基双马来酰亚胺、N，N-六亚甲基双马来酰亚胺、N，N-间(metha)亚苯基双马来酰亚胺、N，N-对亚苯基双马来酰亚胺、N，N-4，4-二苯基甲烷双马来酰亚胺、N，N-4，4-二苯基醚双马来酰亚胺、N，N-4，4-二苯砜双马来酰亚胺、N，N-4，4-二环己基甲烷双马来酰亚胺、N，N-α，α-4，4-二亚甲基环己烷双马来酰亚胺、N，N-4，4-间苯二甲基双马来酰亚胺和N，N-4，4-二苯基环己烷双马来酰亚胺。
上述氰酸酯树脂的实例包括双(4-氰酰苯基)乙烷、2，2-双(4-氰酰苯基)丙烷、2，2-双(3，5-二甲基-4-氰酰苯基)甲烷、2，2-双(4-氰酰苯基)-1，1，1，3，3，3-六氟丙烷、α，α’-双(4-氰酰苯基)-间-二异丙基苯和酚加成的二环戊二烯聚合物的氰酸酯酯化化合物。
对于上述乙烯基酯树脂没有特别的限定，只要它具有热固性即可。乙烯基酯树脂可以是：通过将已知环氧树脂与不饱和一元酸如丙烯酸和甲基丙烯酸反应获得的树脂；或者通过将在其端部具有羧基的饱和聚酯或不饱和聚酯与含有α，β-不饱和羧酸根基团的环氧化合物反应获得的树脂，所述饱和聚酯或不饱和聚酯是通过将饱和二羧酸和/或不饱和二羧酸与多元醇反应获得的。
对于上述固化剂没有特别的限定，但是可以是已知的固化剂。固化剂的实例包括双氰胺、酚类固化剂、酸酐固化剂、氨基三嗪酚醛清漆系固化剂和氰酸酯树脂。特别是当热固性树脂是环氧树脂时，优选使用酚类固化剂如酚醛清漆型酚类固化剂(具有酚醛清漆骨架的酚类固化剂)和萘型酚类固化剂(具有萘骨架的酚类固化剂)。当热固性树脂是氰酸酯树脂使，可以使用是金属系反应催化剂的固化剂。当热固性树脂是酰亚胺树脂时，可以使用是多胺的固化剂(交联剂)。
注意：当需要时，A组分可以含有溶剂。
B组分是具有不大于100℃的玻璃化转变温度(Tg)并且在分子中具有羰基或硅氧烷基团以及环氧基或酚羟基作为官能团的树脂(在下文中，可以称为B组分树脂)。换言之，B组分树脂具有100℃以下的Tg，并且是以下各项中的任一种：具有羰基和环氧基的树脂；具有羰基和酚羟基的树脂；具有硅氧烷基团和环氧基的树脂；和具有硅氧烷基团和酚羟基的树脂。硅氧烷基团是具有硅氧烷键(Si-O-Si)的基团。当然，任何的四种形式的B组分树脂均可以具有另一种官能团。
当B组分树脂的Tg不大于100℃时，可以容易地将所得的预浸料调节至弹性低并且其可以很可能具有良好的伸长特性。Tg的上限优选为80℃，且更优选为70℃。对于Tg的下限没有特别的限定。注意，Tg是通过差示扫描量热法(DSC)测得的单独该树脂的值。
B组分树脂优选为在分子中具有羰基和环氧基这两种官能团的树脂。具体地，B组分树脂在分子中优选具有由式(I)和(II)表示的重复单元(见上文中的[化学式1])，并且还具有环氧基。例如，由上式(I)和(II)表示的重复单元可以构成组成B组分树脂的分子的主链。环氧基可以连接至主链、至其侧链、或至主链的末端。
此外，在由式(I)和(II)表示的重复单元中，x与y的比率在0∶1至0.35∶0.65的范围内。这表示B组分树脂可以不含有由式(I)表示的重复单元。当B组分树脂含有由式(I)和(II)表示的重复单元两者时，对于其顺序没有特别的限定。此外，B组分树脂可以具有不同类型的由式(II)表示的重复单元(例如，R2类型不同的重复单元)。当在由式(II)表示的重复单元中的R2是烷基时，对于在该烷基中的碳原子的数目没有特别的限定，但可以为一个以上，且可以为六个以下。此烷基可以是直链的或可以是支链的。具有上述构造的B组分树脂的具体实例包括环氧改性的丙烯酸树脂(具有环氧基的丙烯酸树脂)等。
当B组分树脂具有由式(I)和(II)(见上文中的[化学式1])表示的重复单元和环氧基时，可以容易地调节所得的预浸料的弹性，并且可以容易地形成具有低弹性模量的预浸料。此外，在这种情况下，其拉伸伸长百分率高，并且因此所得的预浸料在伸长性能上可以是出色的。
备选地，B组分树脂优选具有硅氧烷基团和酚羟基。在这种情况下，可以进一步降低所得的预浸料的弹性。具体地，B组分树脂在分子中优选具有由式(III)和(IV)(见下文的[化学式2])表示的重复单元两者。由式(III)和(IV)表示的重复单元可以构成组成B组分树脂的分子的主链。当B组分树脂在主链中具有由式(III)和(IV)表示的重复单元时，对于这两种类型的重复单元的顺序没有特别的限定。
[化学式2]
在上式(IV)中，R3和R4独立地表示H或含有1至6个碳原子的烃基，并且m表示1以上的整数。
这种树脂的具体实例包括硅氧烷改性的酚醛树脂，即，具有硅氧烷键的酚醛树脂。
当B组分树脂是具有硅氧烷基团和酚羟基的树脂时，可以促进对预浸料的弹性的调节。因此，可以容易地形成具有低弹性模量还具有出色伸长特性的预浸料。
B组分树脂优选具有在10,000至1,000,000范围内的重均分子量(Mw)。当重均分子量的下限为10,000时，所得的预浸料和覆金属层压板具有对化学品的良好耐性。当重均分子量的上限为1,000,000时，可以促进具有出色可成形性的预浸料的形成。重均分子量更优选在200,000至900,000的范围内。重均分子量是通过凝胶渗透色谱测得的按聚苯乙烯计的值。
对于是C组分的无机填料的类型没有特别的限定。无机填料的实例包括球形二氧化硅、硫酸钡、氧化硅粉末、粉碎的二氧化硅、煅烧滑石、钛酸钡、钛氧化物、粘土、氧化铝、云母、勃姆石、硼酸锌、锡酸锌、其他金属氧化物和金属水合物。对于无机填料的粒径和形状没有特别的限定，并且无机填料可以是可得的无机填料。
无机填料已经用由通式(1)表示的硅烷-偶联剂进行了表面处理。
YSiX3 (1)
在所述式(1)中，X表示甲氧基或乙氧基，且Y表示含有6至18个碳原子的脂族烷基。简言之，由通式(1)表示的硅烷-偶联剂是三官能烷氧基硅烷，其中具有预定数量碳原子的脂族烷基连接至硅原子。
当用上述硅烷偶联剂对无机填料进行表面处理时，在进行了表面处理的无机填料的表面上，存在具有预定数量碳原子的脂族烷基。在无机填料表面上存在的脂族烷基具有将在预浸料的热膨胀或热收缩中产生的应力松弛的功能。换言之，在无机填料的表面上，设置了由脂族烷基构成的应力松弛层。在树脂基体中存在具有这样的应力松弛层的无机填料，并且该应力松弛层可以显示松弛由热膨胀或热收缩导致的应力的效果。作为结果，含有无机填料的预浸料更不可能通过热而变形。可能存在着若干为何由于在无机填料的表面上存在脂族烷基而导致显示应力松弛效果的原因。原因之一可能是因为在脂族烷基之间的疏水相互作用并因此可以显示应力松弛。
因此，当预浸料由含有其表面用上述硅烷偶联剂处理的无机填料的树脂组合物形成时，所得的预浸料弹性低，还具有高伸长特性。通常，当加入无机填料时，可以提供低的CTE但增加弹性，并且因此伸长不幸地降低。相反，上述无机填料具有由源自硅烷偶联剂的脂族烷基构成的应力松弛层，以及因此所得的预浸料具有低CTE，仍然具有低弹性，并且还具有高伸长特性。
在上式(1)中的脂族烷基(Y)中的碳原子的数量优选在6至18的范围内。在这种情况下，进一步增强无机填料的上述效果。当脂族烷基(Y)中的碳原子的数量为5以下时，树脂组合物的弹性很可能增加，并且更不可能获得具有低弹性的预浸料。
用于用硅烷-偶联剂对无机填料进行表面处理的方法可以是常规方法，如直接处理、整体共混方法、和干浓缩方法。对于用硅烷偶联剂对无机填料的表面处理，对于基于无机填料的硅烷偶联剂的添加量没有特别的限定。在无机填料的整个表面上形成硅烷偶联剂的单层所需的硅烷偶联剂的量由以下等式(2)计算。硅烷偶联剂的优选添加量是计算值的0.1至15倍那么多。
Wc＝WF*SF/Sc (2)
Wc：形成单层所需的硅烷偶联剂的量(g)
WF：无机填料的添加量(g)
SF：无机填料的比表面积(m2/g)
Sc：由硅烷偶联剂覆盖的最小面积(m2/g)
在这种情况下，可以有效地显示应力松弛效果。
可以通过以下方式制备树脂组合物：单独准备A组分、B组分和C组分，并将它们混合。为了制备树脂组合物，可以通过以下方式制备树脂组合物的清漆：除了A组分、B组分和C组分之外，还混合用于稀释的溶剂。溶剂的实例包括：酮型溶剂如丙酮、甲基乙基酮和环己酮，芳族型溶剂如甲苯和二甲苯，和含氮溶剂如二甲基甲酰胺。
注意，树脂组合物可以含有不同于用于稀释的溶剂的其他组分，如固化加速剂(例如，咪唑)、光稳定剂、粘度调节剂和阻燃剂。
为了制备树脂组合物，可以适当地调节A组分、B组分和C组分的混合比。例如，可以将A组分、B组分和C组分混合，以使得含有10至40质量％的范围内的A组分的热固性树脂，含有5至40质量％的范围内的B组分，和20至80质量％的范围内的C组分，每个都基于树脂组合物的总质量(不含有用于稀释的溶剂和其他组分)。
对于织物基材没有特别的限定，但其可以是其中经线和纬线纺织为几乎相互垂直的基材，如平织织物等。例如，织物基材可以是由无机纤维制成的织物，如玻璃布，或者由有机纤维制成的织物，如芳族聚酰胺布和聚酯布。备选地，织物基材可以是由无机纤维或有机纤维制成的无纺织物。织物基材优选具有在10至200μm范围内的厚度。
可以通过以下方式形成预浸料：用含有上述A组分、B组分和C组分的树脂组合物浸渍织物基材，并且通过施加热将所得的基材干燥，直至树脂组合物为半固化状态(B阶状态)。使树脂组合物处于半固化状态的温度条件和时间可以分别落在例如120至190℃的范围内和3至15min的范围内。
预浸料由含有A组分、B组分和C组分作为基本组分的树脂组合物制成。因此，由于A组分的热固性树脂而向预浸料提供了刚性，还通过B组分树脂调节了预浸料以使其弹性低。此外，因为通过C组分的无机填料松弛了由热膨胀或热收缩引起的应力，所以可以降低CTE(基材材料的热膨胀系数)。特别地，因为C组分的无机填料具有由特别的表面处理制备的应力松弛层，所以可以能够抑制由添加无机填料引起的弹性的增加，并且因此预浸料可以显示高伸长特性。
因此，由该预浸料制备的基材材料可以显示低弹性特性和高伸长特性两者，并且因此基材材料中的翘曲更不可能发生。因此，与常规基材材料相比，可以提高基材材料的连接可靠性。为何翘曲更不可能发生的原因可能是因为基材材料弹性低并且可以高度地伸长(也就是说，可变形)，并且因此可以容易追随半导体芯片的形状上的变化。
预浸料优选具有不大于5GPa在以下实施例所指的弹性模量测得值，使得预浸料具有低弹性模量的特性。
此外，将以上述方式获得的根据本发明的预浸料进一步加热，使得树脂组合物处于完全固化状态。当树脂组合物处于完全固化状态时，预浸料优选具有5％以上的沿相对于织物基材的经线或纬线处于45度的斜向的拉伸伸长百分率。在这种情况下，可以进一步降低通过使用预浸料形成的基材材料的翘曲。
为了测量拉伸伸长百分率，通常使用的是其中单一预浸料的树脂组合物处于完全固化状态(即C阶段状态)的试样。备选地，可以使用如下试样：其中多个预浸料堆叠，使得预浸料中的一个的经线和纬线的方向分别与另一个的那些相同，并且预浸料的树脂组合物处于完全固化状态。可以在以下拉伸伸长试验中，进行拉伸伸长百分率的测量。首先，在拉伸伸长试验前，测量试样在相对于经线或纬线处于45度的斜向上的长度(L0)。在这点上，预先制备具有5mm的宽度的试样。其后，使用拉伸伸长测试仪，以5mm/分钟的速度，在相对于经线或纬线处于45度的斜向上将试样拉伸。测量在断裂时刻的试样长度(L)。可以用以下等式计算拉伸伸长百分率。
拉伸伸长百分率(％)＝{(L-L0)/L0}*100。
通过以下实施例中的方法测得的CTE优选不大于10ppm/℃。在这种情况下，可以形成具有更高连接可靠性的基材。
特别地，更优选的是，根据本发明的预浸料具有不大于3.3GPa的弹性模量和不小于9.1％的拉伸伸长百分率。在这种情况下，预浸料可以用作其中更加抑制翘曲的基材材料。
当树脂组合物处于与上述状态类似的完全固化状态时，通过动态力学分析(DMA)测定的预浸料的损耗角正切的峰位置优选在150℃或更高的温度。损耗角正切通常由tanδ表示(tanδ是通过损耗弹性模量除以存储弹性模量获得的商)。注意，损耗角正切是通过可商购的动态力学分析仪测量的。损耗角正切的峰位置的温度指的是由动态力学分析获得的tanδ为最高时所处的温度(即，在tanδ的峰顶处的温度)。当损耗角正切的峰位置在150℃或更高时，可以获得耐热性出色的封装件，其中翘曲更不可能发生。损耗角正切的峰位置更优选在250℃或更高的温度。对于损耗角正切的峰位置的温度的上限没有特别的限定，但是通常可以为约500℃。
通过将金属箔安置在前述预浸料上，形成本发明的覆金属层压板。在这点上，可以通过将金属箔安置在单一预浸料的一侧或两侧上，或者，可以通过将多个预浸料堆叠以制备堆叠体，并将金属箔安置在堆叠体的一侧或两侧上，来形成覆金属层压板。金属箔可以是铜箔等。可以用多段真空压制成型机、双带等，通过施加热和压力，进行堆叠体的上述形成。
根据本发明的印刷线路板包括形成为具有图案化的导体的覆金属层压板。可以通过例如减去法等，形成图案化的导体。
其后，将半导体装置安装在前述印刷线路板上并封闭。因此，可以制备封装件如FBGA(细间距球栅阵列)。此外，此封装件可以用作子封装件，并且可以堆叠这些子封装件以制备封装件如PoP(层叠封装件(Package on Package))。
如上所述，通过使用该印刷线路板，可以制备多种形式的封装件。此外，通过使用具有低弹性特性和高伸长特性这两者的预浸料来形成各封装件，并且因此翘曲更不可能发生。因此，可以获得高品质封装件。这些封装件可以用于多种应用中，如通讯设备、测量设备、OA设备和其外围终端设备。
实施例
以下将用实施例具体描述本发明。
(实施例1至8和比较例1至5)
准备A组分、B组分、C组分和固化加速剂(“2E4MZ”，可得自SHIKOKU CHEMICALSCORPORATION)，并且以表1中所示的混合量(质量份)混合。用溶剂(甲基乙基酮)稀释所得的混合物，以提供树脂组合物的清漆。注意，在表1中混合的材料是如下所示的。
(A组分)
(A-1)萘环氧树脂(“HP9500”，可得自DIC Corporation)
(A-2)甲酚酚醛清漆环氧树脂(“N673”，可得自DIC Corporation)
(A-3)酚醛清漆型酚类固化剂(“TD2090”，可得自DIC Corporation)
(A-4)萘型酚类固化剂(“HPC9500”，可得自DIC Corporation)
上述(A-1)和(A-2)对应于热固性树脂，且(A-3)和(A-4)对应于固化剂。因此，(A-1)至(A-4)对应于本发明中所使用的“(A)热固性树脂组合物”(A组分)。
(B组分)
(B-1)环氧改性的丙烯酸树脂(“SG-P3-Mwl”，可得自Nagase ChemteXCorporation，Mw：260,000，Tg：12℃)
(B-2)环氧改性的丙烯酸树脂(“SG-P3LC improve 24”，可得自Nagase ChemteXCorporation，Mw：650,000，Tg：30℃)
(B-3)环氧改性的丙烯酸树脂(“SG-P3”，可得自Nagase ChemteX Corporation，Mw：850,000，Tg：12℃)
(B-4)硅氧烷改性的酚醛树脂(“GPI-LM”，可得自Gunei Chemical Industry Co.，Ltd.，Mw：4,7000，Tg：55℃)
(B-5)核-壳粒子(“AC3816N”，可得自Ganz Chemical Co.，Ltd.)
(B-1)是具有由式(I)和(II)表示的重复单元的树脂，其中R1表示氢原子，且R2表示丁基和乙基。(B-2)是具有由式(I)和(II)表示的重复单元的树脂，其中R1表示氢原子和甲基，且R2表示甲基、丁基和乙基。(B-3)是具有由式(I)和(II)表示的重复单元的树脂，其中R1表示氢原子，且R2表示丁基和乙基。(B-4)是具有硅氧烷基团和酚羟基的树脂。(B-1)至(B-4)对应于“(B)具有100℃以下的Tg的树脂(B组分)”。相反，(B-5)是用于比较的原材料，并且是核-壳粒子，其中壳相由聚(甲基丙烯酸甲酯)制成，且核相由交联的丙烯酸聚合物制成。
(C组分)
(C-1)球形二氧化硅(“C2/KBM3103-treatment”，可得自Admatechs CompanyLimited)，其用癸基三甲氧基硅烷(“KBM3103”，可得自Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.，在表1中称为“DTMS”)进行了表面处理
(C-2)球形二氧化硅(“C2/KBM3063-treatment”，可得自Admatechs CompanyLimited)，其用己基三甲氧基硅烷(“KBM3063”，可得自Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.，在表1中称为“HTMS”)进行了表面处理
(C-3)球形二氧化硅(“SC2500-SEJ”，可得自Admatechs Company Limited)，其用γ-缩水甘油氧基丙基三甲氧基硅烷(“KBM403”，可得自Shin-Etsu Chemical Co.，Ltd.，在表1中称为“GTMS”)进行了表面处理
(C-4)球形二氧化硅(“SO25R”，可得自Admatechs Company Limited)，其未进行表面处理
(C-1)和(C-2)对应于“C组分((C)无机填料)”。相反，(C-3)和(C-4)用作用于比较的无机填料。
通过如下方式形成预浸料：用根据在表1中所示的混合组成制得的树脂组合物的清漆浸渍织物基材，使得所得的预浸料在树脂组合物完全固化之后具有30μm的厚度，并且通过施加热在130℃干燥6min，直至树脂组合物处于半固化状态。织物基材为玻璃布(“1037”，可得自Asahi Kasei E-Materials Corporation，厚度：27μm)。
关于以上述方式获得的实施例和比较例，评价各种物理性质(Tg、弹性模量、CTE和拉伸伸长百分率)。表1示出了结果。
注意通过以下方法进行对各种物理性质的评价。
(玻璃化转变温度(Tg)的测量)
为了提供测量样品，对由实施例和比较例获得的预浸料进一步进行热压过程，使得其树脂组合物完全固化。通过DMA测量各测量样品的玻璃化转变温度，并且对于各测量样品，采用损耗弹性模量与存储弹性模量的商的最大值作为玻璃化转变温度(Tg)。用可得自SII NanoTechnology Inc.的动态力学谱仪“DMS6100”，在升温速率为5℃/分钟的条件下进行测量。
(弹性模量)
通过将由实施例和比较例中的每一个中获得的八个预浸料堆叠并将所得的堆叠体成型，来获得用于评价弹性模量的样品。通过DMA测量样品的弹性模量(在25℃)。用可得自SII NanoTechnology Inc.的动态力学谱仪“DMS6100”进行测量。
(热膨胀系数)
对于一片在实施例和比较例中的每一个中获得的预浸料，根据JIS C6481通过TMA(热机械分析)测量在某个温度在板厚度方向上的热膨胀系数，所述温度低于绝缘层中的树脂固化产物的玻璃化转变温度。用TMA装置(“TMA6000”，可得自SII NanoTechnology Inc.)进行测量。
(拉伸伸长百分率)
为了制备试样，对一片预浸料进行处理，以将树脂组合物完全固化。在以下拉伸伸长试验中，进行拉伸伸长百分率的测量。首先，在拉伸伸长试验前，测量试样在相对于经线或纬线处于45度的斜向上的长度(L0)。在这点上，预先制备具有5mm的宽度的试样。其后，使用拉伸伸长测试仪(“Autograph AGS-X”，可得自Shimadzu Corporation)，以5mm/分钟的速度，在对经线或纬线处于45度的斜向上将试样伸长。测量在断裂时刻的试样长度(L)。用上述等式：拉伸伸长百分率(％)＝{(L-L0)/L0}*100计算拉伸伸长百分率。
在实施例1至8中获得的每种预浸料弹性模量和CTE低，并且仍然具有高的拉伸伸长百分率，并且因此在拉伸特性上显然是出色的。因此，在这些预浸料中的每一个中，翘曲更不可能发生。因此，这些预浸料可以用作具有高连接可靠性的基材材料。
相反，比较例1和2中的预浸料含有与使用由通式(1)表示的硅烷偶联剂进行处理过的无机填料不同的无机填料。因此，这些预浸料CTE低但弹性模量高，并且因此在伸长特性上是不良的。此外，比较例3中的预浸料不含有任何无机填料，并且因此弹性模量低但CTE高。此外，比较例4中的预浸料既不含有B组分也不含有C组分，并且因此弹性模量和CTE高，并且具有降低的伸长特性。比较例5中的预浸料含有核-壳粒子而不是本发明中所用的B组分树脂，并且因此弹性模量和CTE都高，并具有降低的伸长特性。
如上所述，在实施例中获得的预浸料在上述特性方面是足够的，并且是比比较例中的预浸料具有更高连接可靠性的基材材料。因此，在实施例中获得的预浸料是形成具有高品质封装件的材料。

Claims (8)

1.一种预浸料，所述预浸料由树脂组合物和用所述树脂组合物浸渍的织物基材形成，
所述树脂组合物包含：
(A)热固性树脂组合物；
(B)具有不大于100℃的Tg的树脂；和
(C)无机填料，
所述具有不大于100℃的Tg的树脂(B)具有：
羰基或硅氧烷基团；和
环氧基或酚羟基，
所述无机填料(C)用由以下通式(1)表示的硅烷偶联剂进行了表面处理：
YSiX3 (1)，
在所述式(1)中，X表示甲氧基或乙氧基，且Y表示具有6至18个碳原子的脂族烷基。
2.根据权利要求1所述的预浸料，其中
所述具有不大于100℃的Tg的树脂(B)具有落在10,000至1,000,000范围内的重均分子量。
3.根据权利要求1所述的预浸料，其中
所述具有不大于100℃的Tg的树脂(B)在分子中具有分别由下式(I)和(II)表示的重复单元，以及环氧基；
在所述式(I)和(II)中，R1表示H或CH3，且R2表示H或烷基，且x∶y的比率为0∶1至0.35∶0.65。
4.根据权利要求1所述的预浸料，其中
所述具有不大于100℃的Tg的树脂(B)具有硅氧烷基和酚羟基。
5.根据权利要求1所述的预浸料，其中
当浸渍所述织物基材用的所述树脂组合物处于完全固化状态时，所述织物基材在45度的斜向上的拉伸伸长百分率为5％以上。
6.根据权利要求1至5中任一项所述的预浸料，其中
当浸渍所述织物基材用的所述树脂组合物处于完全固化状态时，由动态力学分析测得的损耗角正切的峰位置在150℃或更高的温度。
7.一种覆金属层压板，所述覆金属层压板包含：
根据权利要求1至6中任一项所述的预浸料；和
在所述预浸料上的金属箔。
8.一种印刷线路板，所述印刷线路板包含：
根据权利要求7所述的覆金属层压板，所述覆金属层压板被形成为具有图案化的导体。
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