CN104630878A - 大尺寸板状Ce3+离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明公开了一种大尺寸板状Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法，通过加热使单晶炉内形成不同的温区，使预结晶料处于熔融态形成熔体的温区为高温区，使熔融态原料结晶处于单晶态的温区为低温区，熔融态与单晶态的过渡区域自然形成温梯区；然后水平移动装有原料的坩埚，使坩埚依次从高温区、温梯区和低温区按设定的速度通过，最后退火冷却即可。本发明采用水平定向凝固法制备Ce³⁺:Re₂SiO₅系列闪烁晶体，具有尺寸大、缺陷低、品质高、Ce³⁺离子浓度分布更均匀、利用率高、能耗少等突出优点。

Description

大尺寸板状Ce3+离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法

技术领域

本发明涉及Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体生长方法，具体涉及一种大尺寸板状Ce³⁺:Re₂SiO₅（Re=Lu、Y、Gd）系列单晶水平定向凝固制备方法，属于晶体生长技术领域。

背景技术

Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐晶体Ce³⁺:Re₂SiO₅（Re=Lu、Y、Gd，分别简称为Ce³⁺:LSO、Ce³⁺:YSO、Ce³⁺:GSO），以及按不同比例形成的混晶（即：Ce³⁺:LYSO，Ce³⁺:LGSO，Ce³⁺:GYSO），是上世纪八、九十年代陆续发现的一类优质闪烁晶体，其基本性能如表1所示，表中Ce³⁺:LYSO晶体的Lu/Y不小于8:2，Ce³⁺:LGSO晶体的Lu/Gd比例不小于6:4。由于该系列闪烁晶体具有大的密度，短的衰减时间，和较高的光产额（与BGO相比），发光中心波长与光电倍增管匹配良好，不易潮解等优点，已被广泛应用于核医疗、安全监测、油井勘测、高能物理、以及核物理等诸多领域。尤其是Ce³⁺:LSO和Ce³⁺:LYSO晶体的综合性能非常突出，是近年来制造正电子发射计算机断层扫描（PET）、高分辨伽马相机，以及欧洲核子中心建造大型强子对撞机所采用的主要闪烁晶体材料。

国际上，生长Ce³⁺:Re₂SiO₅闪烁晶体普遍采用提拉法技术（如：U.S.Pat.No.6, 413,311; K.Takagi, T.Fukazawa.“Cerium-activated Gd₂SiO₅ single crystal scintillator”，Appl.Phys.Lett. 1983,42(1),43-45），晶体的品质和良率均达到工业应用标准，并已实现商品化。提拉法技术是从熔体中生长高温氧化物晶体的常用方法之一，具有生长过程可观察、生长速度快、无寄生成核等优点，而且可以根据工艺需求灵活调节生长气氛，特别是在生长Ce³⁺:LSO/ LYSO晶体时需在N₂或Ar₂气氛中加入少量O₂（~1.0%）（R.Visser, et al. “Photostimulated luminescence and thermoluminescence of LSO scintillators”. IEEE Transactions on nuclear science, 1994, (41)689-693），因为在弱氧化气氛下生长Ce³⁺:LSO/ LYSO晶体可以有效抑制氧空位的生成，从而使光产额增加。目前，法国圣戈班公司、美国CTI公司已经采用提拉法技术生长出了Φ100mm×150mm的大尺寸Ce³⁺:LSO/LYSO晶体。

采用提拉法生长Ce³⁺:Re₂SiO₅闪烁晶体的局限性在于：第一，由于Ce³⁺离子的分凝系数较低（Ce³⁺:LSO为0.2，Ce³⁺:YSO为0.3，Ce³⁺:GSO为0.6），会在晶体中引起Ce³⁺离子的浓度分布不均匀，导致晶体的闪烁性能均匀性差。第二，采用提拉法技术很难生长直径120mm以上的大尺寸Ce³⁺:Re₂SiO₅闪烁晶体，而制备大尺寸Ce³⁺:Re₂SiO₅闪烁晶体的意义在于可以用少量晶块就拼接出尺寸为300mm×300mm以上的大尺寸闪烁屏，这在核爆模拟方面有着非常重要的应用价值。因为，采用提拉法技术生长具有光学品质的Ce³⁺:Re₂SiO₅闪烁晶体，必须在热场径向维持较大的温度梯度（坩埚壁与其中间处的熔体温度的差），生长的晶体直径越大，坩埚所承受的温度就越高。而Ce³⁺:Re₂SiO₅晶体的熔点大于1900℃，特别是Ce³⁺:LSO晶体的熔点高达2150℃，已接近铱金坩埚使用的最大临界温度（~2300℃），这就限制了提拉法很难生长出直径150mm以上的大尺寸Ce³⁺:Re₂SiO₅闪烁晶体。第三，成本高，提拉法技术采用贵金属铱金作为坩埚材料，在高温和弱氧化气氛下铱金损耗严重，造成成本升高。

发明内容

针对现有技术存在的上述不足，本发明的目的在于提供一种大尺寸板状Ce³⁺:Re₂SiO₅闪烁晶体水平定向凝固制备方法，其中Re为Lu、Y、Gd或二者的组合，本方法能够得到大尺寸的板状晶体，且Ce³⁺离子浓度分布均匀。

为了实现上述目的，本发明采用的技术方案如下：

大尺寸板状Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法，本方法采用单晶炉制备，通过加热使单晶炉内形成不同的温区，使预结晶料处于熔融态形成熔体的温区为高温区，高温区的温度在晶体熔点之上5-10℃，使熔融态原料结晶处于单晶态的温区为低温区，熔融态与单晶态的过渡区域自然形成温梯区；然后水平移动装有原料的坩埚，使坩埚依次从高温区、温梯区和低温区通过；具体步骤如下，

（1）真空环境下化料：将Ce³⁺:Re₂SiO₅块状预结晶料装入钼制舟形坩埚内，其中Re为Lu、Y、Gd或二者的组合，再把坩埚装入单晶炉内，关闭炉膛；打开真空泵，将炉膛内部抽真空至5×10^-3Pa以下，再打开加热电源形成高温区、温梯区和低温区；首先坩埚前部进入高温区使坩埚前部的预结晶料完全熔化形成设定长度的熔体，再调节加热功率，使熔体保持稳定的对流形态，保温1-5小时；

（2）引晶：选用b向[010]的（Ce³⁺:Re₂SiO₅）晶体作为籽晶，且放置于坩埚中轴线前端；当籽晶遇到熔体时，籽晶既不生长也不熔化时，为最佳引晶温度；确定引晶温度后，使籽晶与熔体接触3-5mm，保持熔晶5-10分钟，然后沿温梯区方向移动坩埚引晶，引晶速率为0.3-1.5mm/h；

（3）放肩阶段：引晶结束，放肩部分开始结晶，即进入放肩阶段；放肩角度为70-120°，放肩速率为0.1-1.5mm/h；

（4）等宽生长：坩埚放肩部分完全结晶后，即进入等宽生长阶段；生长速率为0.5-3.0mm/h，直至结晶过程结束；

在整个结晶过程中，熔体部分不断结晶，同时预结晶料不断熔化形成新的熔体以补充结晶的消耗，使熔体的长度始终保持在设定范围内，直到预结晶料全部熔化形成熔体；在结晶过程中要根据固液界面的变化情况调节加热功率，保证固液界面稳定结晶；

（5）退火冷却：待全部原料结晶过程结束，按10-30℃/h的降温速率降至原位退火温度；原位退火温度为1500-1700℃，退火时间为10-15小时；随后再按20-50℃/h的速率将晶体冷却至室温，生长过程结束，即制备得到Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐闪烁晶体。

具体地，在单晶炉内设有钨钼材料制作的反射保温屏，在保温屏内部设有加热线圈，通过反射保温屏和加热线圈，使单晶炉内形成所述不同的温区。

进一步地，在上述步骤（1）中，置于舟形坩埚中预结晶料的Ce³⁺离子浓度分为前后两个浓度区，前部浓度区的长度等于熔区长度，其余区域为后部浓度区，前部浓度区预结晶料的Ce³⁺离子浓度为0.2-2.0 at.%，后部浓度区预结晶料的Ce³⁺离子浓度为前部浓度区Ce³⁺离子浓度与有效分凝系数之积，并与最终晶体中的Ce³⁺离子浓度相等。

坩埚的尺寸为200mm×120mm×40mm或更大。

进入等宽生长阶段时，坩埚中未生长的熔体长度（即：熔区长度）保持为20-60mm。

相比现有技术，本发明具有如下有益效果：

1、生长出尺寸大于或等于200mm×120mm×40mm的缺陷密度低、透过率高的优质板状Ce³⁺:Re₂SiO₅系列闪烁晶体。

2、能实现更高Ce³⁺离子浓度掺杂（与提拉法相比），而且能够通过调节预结晶料中Ce³⁺离子的含量和生长工艺参数而获得Ce³⁺离子浓度分布更均匀的晶体，克服了提拉法生长Ce³⁺:Re₂SiO₅晶体因分凝效应引起Ce³⁺离子浓度分布均匀性差的缺点。

3、采用舟形坩埚，自由的上表面占总接触表面的35~40%，生长出的晶体位错密度相对较小，且采用区熔方式生长，使能耗降低。

4、晶体的形状可以随坩埚的形状而定，使得生成的Ce³⁺:Re₂SiO₅系列闪烁晶体加工余量小，利用率高。

5、整个生长过程无气体对流和晶体旋转的影响，生长环境更加稳定，避免了云层、核心等宏观缺陷的形成。

综上所述，采用水平定向凝固法制备Ce³⁺:Re₂SiO₅系列闪烁晶体，具有尺寸大、缺陷低、品质高、Ce³⁺离子浓度分布更均匀、利用率高、能耗少等突出优点，因此该技术应用前景广阔，该技术的推广和应用具有重大的国防意义和社会效益。

附图说明

图1为水平定向凝固法生长板状Ce³⁺:Re₂SiO₅闪烁晶体的热场示意图。

图中，1-预结晶料（多晶态）；2-加热线圈；3-舟形坩埚；4-籽晶；5-晶体（单晶态）；6-熔体（熔融态）。

具体实施方式

本发明大尺寸板状Ce³⁺:Re₂SiO₅系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法，步骤如下，

（1）真空环境下化料：将Ce³⁺:Re₂SiO₅块状预结晶料装入钼制舟形坩埚内，其中Re为Lu、Y、Gd或二者的组合，再把坩埚装入单晶炉内，关闭炉膛；打开真空泵，将炉膛内部抽真空至5×10^-3Pa以下，再打开加热电源对原料加热；将炉温升高到晶体熔点之上5-10℃使处于熔区的原料完全熔化，再调节加热功率，使熔体保持稳定的对流形态，保温1-5小时；

（2）引晶：选用b向[010]的Ce³⁺:Re₂SiO₅晶体作为籽晶，且放置于坩埚中轴线前端。当熔体遇到籽晶时，籽晶既不生长也不熔化时，为最佳引晶温度；确定引晶温度后，使籽晶与熔体接触3-5mm，保持熔晶5-10分钟，然后沿水平方向移动坩埚引晶，引晶速率为0.3-1.5mm/h；

（3）放肩阶段：引晶结束，进入放肩阶段；放肩角度为70-120°，放肩速率为0.1-1.5mm/h；

（4）等宽生长：直至坩埚的前端放肩部分完全结晶后，即进入等宽生长阶段；生长速率为0.5-3.0mm/h，通过观察固液界面结晶形态，调节加热功率，保持固液界面稳定结晶，直至结晶过程结束；进入等宽生长阶段时，坩埚中处于熔融态的熔区长度保持为20-60mm；

（5）退火冷却：结晶过程结束，按10-30℃/h的降温速率降至原位退火温度；原位退火温度为1500-1700℃，退火时间为10-15小时；随后再按20-50℃/h的速率将晶体冷却至室温，生长过程结束，即制备得到Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐闪烁晶体。

实际设计时，在单晶炉内设有钨钼材料制作的反射保温屏，在保温屏内部设有加热线圈，通过调节保温屏的结构和加热线圈的功率可以使坩埚中的原料部分熔化，使坩埚中的原料分别处于单晶态、熔融态和多晶态（未融化的预结晶原料）三种状态，其中单晶态和多晶态对应于热场中的低温区，熔融态对应于热场中的高温区（又称之为熔区），单晶态与熔融态的过渡区域对应于热场中的温梯区。移动坩埚使熔区前端缓慢进入温梯区而结晶，同时有等量的预结晶料随之熔化以补偿，保证熔区的长度不变，直至所有预结晶料全部熔融并结晶，最后退火冷却直至室温，生长过程结束。本发明的热场见图1。

为了使Ce³⁺离子浓度均匀，本发明利用分凝特性，在上述步骤（1）中，置于舟形坩埚中预结晶料的Ce³⁺离子浓度分为前后两个浓度区，前部浓度区的长度等于熔区长度，其余区域为后部浓度区，前部浓度区预结晶料的Ce³⁺离子浓度为0.2-2.0 at.%，后部浓度区预结晶料的Ce³⁺离子浓度为前部浓度区Ce³⁺离子浓度与有效分凝系数之积，并与最终晶体中的Ce³⁺离子浓度相等。

本发明实际使用的坩埚尺寸为200mm×120mm×40mm，甚至更大（这里指的坩埚总长，等宽区的长度可以通过放肩角计算出），因此可以生长出尺寸大于或等于200mm×120mm×40mm的板状Ce³⁺:Re₂SiO₅系列闪烁晶体。

本发明结合定向结晶法和垂直区熔法的优点，能生长宽度为120mm以上的大尺寸板状Ce³⁺:Re₂SiO₅系列闪烁晶体。采用此法生长的晶体品质好、利用率高、缺陷密度低、Ce³⁺离子浓度分布更均匀。采用水平定向凝固法生长高质量晶体的主要要求是：制备符合生长晶体的料舟，控制坩埚的移动速率和精确调节温度变化范围。晶体的尺寸依赖于料舟的大小，晶体生长界面的稳定性则取决于坩埚移动速率和温场的温度梯度。晶体中Ce³⁺离子的浓度分布规律与预结晶料中Ce³⁺离子的浓度分布和熔区的长度有关。

以下结合几个实施例以帮助进一步理解本发明。

实施例1：

将预结晶的高纯块状Ce³⁺:LSO原料装入酒精洗涤过的舟形钼制坩埚内，其中置于坩埚放肩区的原料的Ce³⁺离子浓度为0.2at.%，置于坩埚等宽区的原料的Ce³⁺离子浓度为0.04at.%，预结晶原料的总重量为4.8kg。装炉完毕后，抽真空至5×10^-3Pa，再加热升温。当高温区温度上升至~2160℃时，观察到熔体液流线，适当调节加热功率，使液面上刚好出现有序对流的固液转化现象。待原料完全融化，保持3h。将[010]方向的纯LSO籽晶移入高温区，籽晶的位置位于坩埚的中轴线前端尖端处。熔体接触籽晶3mm，保持熔晶5分钟，然后沿水平方向移动坩埚引晶，引晶速率为0.5mm/h。引晶30小时后进入放肩阶段，放肩角度为120°，坩埚的移动速度变为0.3mm/h。当舟形坩埚的前端放肩区移动至高温区边缘时进入等宽生长阶段，这时坩埚的移动速率增大至0.8mm/h，并保持熔区的长度为40mm，在该阶段通过调节加热功率使高温区和低温区的温度波动控制在±2℃范围内，直到结晶结束。在冷却阶段，首先以20℃/h的速率降温到1700℃，并保温12小时，最后以30℃/h的速率降至室温。开炉，取出晶体，晶体尺寸为220mm×150mm×20mm，无气泡、裂纹等宏观缺陷。在整个生长过程中采用热偶测温，读出的数据存在一定误差，仅作为参考。

实施例2：

将预结晶的高纯块状Ce³⁺:YSO原料装入酒精洗涤过的舟形钼制坩埚内，其中置于坩埚放肩区的原料的Ce³⁺离子浓度为0.3at.%，置于坩埚等宽区域的原料的Ce³⁺离子浓度为0.09at.%，预结晶原料的总重量为2.9kg。装炉完毕后，抽真空至5×10^-3Pa，再加热升温。当高温区温度上升至~2000℃时，观察到熔体液流线，适当调节加热功率，使液面上刚好出现有序对流的固液转化现象。待原料完全融化，保持3h。将[010]方向的YSO籽晶移入高温区，籽晶的位置位于坩埚的几何中心处。熔体接触籽晶3mm，保持熔晶5分钟，然后沿水平方向移动坩埚引晶，引晶速率为0.5mm/h。引晶30小时后进入放肩阶段，放肩角度为120°，坩埚的移动速度变为0.3mm/h。当舟形坩埚的前端放肩区移动至高温区边缘时进入等宽生长阶段，这时坩埚的移动速率增大至0.8mm/h，并保持熔区的长度为40mm，在该阶段通过调节加热功率使高温区和低温区的温度波动控制在±2℃范围内，直到结晶结束。在冷却阶段，首先以20℃/h的速率降温到1650℃，并保温12小时，最后以30℃/h的速率降至室温。开炉，取出晶体，晶体尺寸为220mm×150mm×20mm，无气泡、裂纹等宏观缺陷。在整个生长过程中采用热偶测温，读出的数据存在一定误差，仅作为参考。

实施例3：

将预结晶的高纯块状Ce³⁺:GSO原料装入酒精洗涤过的舟形钼制坩埚内，其中置于坩埚放肩区的原料的Ce³⁺离子浓度为0.5at.%，置于坩埚等宽区域的原料的Ce³⁺离子浓度为0.3at.%，预结晶原料的总重量为4.3kg。装炉完毕后，抽真空至5×10^-3Pa，再加热升温。当高温区温度上升至~1960℃时，观察到熔体液流线，适当调节加热功率，使液面上刚好出现有序对流的固液转化现象。待原料完全融化，保持3h。将[010]方向的GSO籽晶移入高温区，籽晶的位置位于坩埚的几何中心处。熔体接触籽晶3mm，保持熔晶5分钟，然后沿水平方向移动坩埚引晶，引晶速率为1.0mm/h。引晶20小时后进入放肩阶段，放肩角度为120°，坩埚的移动速度变为0.5mm/h。当舟形坩埚的前端放肩区移动至高温区边缘时进入等宽生长阶段，这时坩埚的移动速率增大至1.0mm/h，并保持熔区的长度为40mm，在该阶段通过调节加热功率使高温区和低温区的温度波动控制在±2℃范围内，直到结晶结束。在冷却阶段，首先以10℃/h的速率降温到1600℃，并保温15小时，最后以20℃/h的速率降至室温。开炉，取出晶体，晶体尺寸为220mm×150mm×20mm，无气泡、裂纹等宏观缺陷。在整个生长过程中采用热偶测温，读出的数据存在一定误差，仅作为参考。

实施例4：

将预结晶的高纯块状Ce³⁺:LYSO原料装入酒精洗涤过的舟形钼制坩埚内，其中置于坩埚放肩区的原料的Ce³⁺离子浓度为0.2at.%，置于坩埚等宽区域的原料的Ce³⁺离子浓度为0.04at.%，Lu/Y比例为9:1，预结晶原料的总重量为4.6kg。装炉完毕后，抽真空至5×10^-3Pa，再加热升温。当高温区温度上升至~2100℃时，观察到熔体液流线，适当调节加热功率，使液面上刚好出现有序对流的固液转化现象。待原料完全融化，保持3h。将[010]方向的LSO籽晶移入高温区，籽晶的位置位于坩埚的几何中心处。熔体接触籽晶3mm，保持熔晶5分钟，然后沿水平方向移动坩埚引晶，引晶速率为0.5mm/h。引晶30小时后进入放肩阶段，放肩角度为120°，坩埚的移动速度变为0.3mm/h。当舟形坩埚的前端放肩区移动至高温区边缘时进入等宽生长阶段，这时坩埚的移动速率增大至0.8mm/h，并保持熔区的长度为40mm，在该阶段通过调节加热功率使高温区和低温区的温度波动控制在±2℃范围内，直到结晶结束。在冷却阶段，首先以20℃/h的速率降温到1700℃，并保温12小时，最后以30℃/h的速率降至室温。开炉，取出晶体，晶体尺寸为220mm×150mm×20mm，无气泡、裂纹等宏观缺陷。在整个生长过程中采用热偶测温，读出的数据存在一定误差，仅作为参考。

本发明的上述实施例仅仅是为说明本发明所作的举例，而并非是对本发明的实施方式的限定。对于所属领域的普通技术人员来说，在上述说明的基础上还可以做出其他不同形式的变化和变动。这里无法对所有的实施方式予以穷举。凡是属于本发明的技术方案所引申出的显而易见的变化或变动仍处于本发明的保护范围之列。

Claims (5)

1.大尺寸板状Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法，其特征在于：本方法采用单晶炉制备，通过加热使单晶炉内形成不同的温区，使预结晶料处于熔融态形成熔体的温区为高温区，高温区的温度在晶体熔点之上5-10℃，使熔融态原料结晶处于单晶态的温区为低温区，熔融态与单晶态的过渡区域自然形成温梯区；然后水平移动装有原料的坩埚，使坩埚依次从高温区、温梯区和低温区通过；具体步骤如下，

（1）真空环境下化料：将Ce³⁺:Re₂SiO₅块状预结晶料装入钼制舟形坩埚内，其中Re为Lu、Y、Gd或二者的组合，再把坩埚装入单晶炉内，关闭炉膛；打开真空泵，将炉膛内部抽真空至5×10^-3Pa以下，再打开加热电源形成高温区、温梯区和低温区；首先坩埚前部进入高温区使坩埚前部的预结晶料完全熔化形成设定长度的熔体，再调节加热功率，使熔体保持稳定的对流形态，保温1-5小时；

（2）引晶：选用b向[010]的晶体作为籽晶，且放置于坩埚中轴线前端；当籽晶遇到熔体时，籽晶既不生长也不熔化时，为最佳引晶温度；确定引晶温度后，使籽晶与熔体接触3-5mm，保持熔晶5-10分钟，然后沿温梯区方向移动坩埚引晶，引晶速率为0.3-1.5mm/h；

（3）放肩阶段：引晶结束，放肩部分开始结晶，即进入放肩阶段；放肩角度为70-120°，放肩速率为0.1-1.5mm/h；

（4）等宽生长：坩埚放肩部分完全结晶后，即进入等宽生长阶段；生长速率为0.5-3.0mm/h，直至结晶过程结束；

在整个结晶过程中，熔体部分不断结晶，同时预结晶料不断熔化形成新的熔体以补充结晶的消耗，使熔体的长度始终保持在设定范围内，直到预结晶料全部熔化形成熔体；在结晶过程中要根据固液界面的变化情况调节加热功率，保证固液界面稳定结晶；

（5）退火冷却：待全部原料结晶过程结束，按10-30℃/h的降温速率降至原位退火温度；原位退火温度为1500-1700℃，退火时间为10-15小时；随后再按20-50℃/h的速率将晶体冷却至室温，生长过程结束，即制备得到Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐闪烁晶体。

2.根据权利要求1所述的大尺寸板状Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法，其特征在于：在单晶炉内设有钨钼材料制作的反射保温屏，在保温屏内部设有加热线圈，通过反射保温屏和加热线圈，使单晶炉内形成所述不同的温区。

3.根据权利要求1所述的大尺寸板状Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法，其特征在于：在上述步骤（1）中，置于舟形坩埚中预结晶料的Ce³⁺离子浓度分为前后两个浓度区，前部浓度区的长度等于熔区长度，其余区域为后部浓度区，前部浓度区预结晶料的Ce³⁺离子浓度为0.2-2.0 at.%，后部浓度区预结晶料的Ce³⁺离子浓度为前部浓度区Ce³⁺离子浓度与有效分凝系数之积，并与最终晶体中的Ce³⁺离子浓度相等。

4.根据权利要求1所述的大尺寸板状Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法，其特征在于：坩埚的尺寸为200mm×120mm×40mm或更大。

5.根据权利要求1所述的大尺寸板状Ce³⁺离子掺杂的稀土正硅酸盐系列闪烁晶体水平定向凝固制备方法，其特征在于：进入等宽生长阶段时，坩埚中未生长的熔体长度保持为20-60mm。