CN104584291A - 用于锂电池的可持续集电体 - Google Patents

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M·伯纳德阿曼德
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Abstract

所要求保护的发明涉及用于一种或多种流电电池基元的集电体制品。当前，被认为用于负电极的集电体的金属为铜。铜的一些劣势为其为稀有、重并且昂贵的元素。为了减轻现有技术电池基元的至少一些问题，集电体电极支撑部的至少部分由具有杂质或合金组分的重量小于10％的纯铁或铁合金组成。所要求保护的发明也涉及流电、锂或钠电池基元，以及用于制造集电体制品的方法。

Description

用于锂电池的可持续集电体
技术领域
本发明涉及流电、电化学电池基元，特别地，涉及锂电池基元和钠电池基元。本发明也涉及集电体制品，以及制造集电体制品的方法。
背景技术
对于电能存储，尤其对于电动运输和可能的负载-水平(load-levelling)应用，锂电池为当前受喜欢的竞争者。现代技术水平的锂离子电池具有由碳组成的负电极，诸如石墨、硬或软碳或它们的混合物。硅以及锡被积极地研究，由于其形成可代替碳的的具有很高锂含量的合金Li4.4X(X＝Si、Sn)。本性上，锂离子电池被建立在放电状态。所有在电池操作期间将被穿梭的锂来自正电极。在第一次充电之后，该锂的10％到25％之间的部分将丢失，被消耗以建立SEI(固体电解质界面)，注定以防止进一步腐蚀负电极的表面。
在所有情况下，被认为用于负电极的集电体的唯一金属为铜。在碳、硅或锡操作的电位处，不能使用铝，因为其在330mv下形成代替锂-铝合金，其相对Li+:Li°导致箔的大体积膨胀和碎裂。铜的一些劣势是其为稀有的并且昂贵的元素，以及由于其8.94g.cm-3的比重，电池重量的10-20％应归于负电极集电体。在电池的过放电中，铜容易溶解，随后当电流被反向时，形成铜枝晶(dendrite)，导致局部加热和可能的热失控。
发明内容
本发明的一个目的为减轻现有电池基元的至少一些问题。
根据本发明的第一方面，此目的通过根据权利要求1所述的集电体而实现。
根据本发明的第二方面，此目的还通过根据权利要求11所述的流电电池基元而实现。
通过本发明已经令人惊奇地认识到，铁或铁合金可以被用作用于锂或钠电池基元的集电体中的材料而没有不利的化学劣化影响，从而使其成为作为在集电体中的所述材料的优越的竞争者。通过提供具有至少一个集电体的流电、锂或钠电池基元，所述少一个集电体包含支撑附着在其上的电极材料的支撑部，并且其中所述支撑部的至少部分由铁或铁合金组成，实现了所述集电体的所述材料变得既便宜而且也重量轻。
流电、锂或钠电池基元通常包含提供相对负电化学电势的第一电极材料的第一电极、提供相对正电化学电势的第二电极材料的第二电极以及在所述电极之间设置的电解质，并且所述电解质被设置为选择性地允许锂或钠离子的转移以阻止通过所述电解质的电子转移。所述流电电池基元通常也包含一个与每个电极相关联的集电体，其被设置为允许在所述集电体制品和所述电极材料之间的电子转移。当被组装时，所述集电体进一步适用于与电池的各自电极电气接触。
根据优选实施例，所述集电体制品的所述支撑部适用于在其上的具有负相对电化学电势的电极材料的附着。相似地，在所述流电电池基元的优选实施例中，包含由铁或铁合金组成的所述部分的所述集电体的所述支撑部被设置为支撑所述负电极材料。通过本发明，已经实现了在所述负电势下铁不呈现任何铝所固有的过高地负影响。通过用包含在所述负电极处的铁和铁合金的新的和发明的集电体，代替现有技术的铜的集电体，避免了铜的有毒性质以及其高成本和高重量。因此，用于所述负电极的所述集电体的所述铁材料既便宜又同时更环境友好的。
根据优选的实施例，所述集电体的所述支撑部的所述部分由杂质或合金组分的重量小于的10％的铁或铁合金组成。根据优选的实施例，所述集电体的所述支撑部的所述部分由纯铁组成。纯铁是比合金铁更可塑的，导致对于将所述集电体成形到预期的形状的更好的能力并且对于所述电极允许灵活性，以及提供更好的电导率。优选地，所述集电体的所述部分由杂质或合金组分的重量小于4％的纯铁组成。更优选地，所述集电体的所述部分由杂质或合金组分的重量小于3％的纯铁组成。甚至更优选地，所述集电体的所述部分由杂质或合金组分的重量小于2％的纯铁组成，并且最优选地小于0.1％。在一个实施例中，所述集电体由杂质或合金组分的重量多于或等于0％的纯铁组成。
根据优选实施例，所述部分由碳的重量小于0.5％的纯铁组成。优选地，所述部分由碳的重量小于0.3％的纯铁组成。更优选地，所述部分由碳的重量小于0.1％的纯铁组成。最优选地,，所述集电体的所述部分由杂质或合金组分的重量小于2％，同时碳的重量小于0.5％的纯铁组成。在一个实施例中，所述部分由碳的重量多于或等于0％的纯铁组成。通过使用纯铁，获得所需要的以允许从锭或棒轧制，或从粉末热压，以将所述集电体转变成薄膜箔的延展性。在优选的实施例中，所述纯铁包含<2％的元素Mn、Ni、Co、Cr、Mo，并且包含重量<0.1％的碳含量。最可能存在于铁中的所述杂质是碳、镍、钴以及锰。在一个实施例中，这些杂质的水平等于或多于重量的0％。优选地，任何其它杂质的所述水平，除了Mn、Ni、Co、Cr、Mo以及碳的最普遍杂质之外，在总重量的0.1％以下。特别地，Al的含量应在重量的0.05％以下，因为并入到所述铁中的Al另外与Li反应。在一个实施例中，这些杂质的所述水平等于或多于重量的0％。
根据优选实施例，将所述支撑部成形为箔。箔具有大表面区域，允许用于所述电池基元的高效率和功率密度的所述电极材料被附着到其上。根据优选实施例，所述支撑部被成形为具有小于或等于50μm的厚度的箔。优选地，所述支撑部被成形为具有小于或等于25μm的厚度的箔。优选地，所述支撑部被成形为具有大于或等于1μm的厚度的箔。根据一个实施例，所述整个集电体被成形为箔。在又一实施例中，所述集电体的部分旨在连接所述集电体与电池的杆(pole)，所述集电体的部分也被成形为箔。
根据一个实施例，所述电池基元包含电化学系统，在所述电化学系统中，在所述集电体上沉积锂或钠材料。优选地，用Li-离子或Na-离子配置设置所述电池，其中所述负电极的所述电势相对Li°和Na°的碱金属的参考为≤+2.5V。根据一个实施例，具有本发明的所述集电体的电池的所述正电极包含氧化还原-活性材料，所述氧化还原-活性材料的操作的电势相对Li+:Li在1.4V以上。
根据优选实施例，然而所述流电电池基元为锂离子电池基元。锂离子电池基元具有适用于集电体的化学阱，所述集电体包含支撑部，所述支撑部包括由铁或铁合金组成的部分。
根据一个实施例，使用本发明的所述集电体的电池的所述负电极包含氧化还原-活性材料，所述氧化还原-活性材料的操作的电势相对Li+:Li在2.5V以下。优选地，所述负电极材料包含一种或多种的天然的或人工的石墨，所述石墨为纯的或混有一种或多种的非-石墨碳、对苯二酸锂、Li1+xVO2(0≤x≤1)、Li4Ti5O12、Li3+yFeN2(-1≤y≤1)、Li5+xTiN3(0≤x≤1)或三相混合物2(1-z)LiH+(1-z)Mg+zMgH2(0≤z≤1)。优选地，所述负电极材料为插入型材料，其中，所述Li或Na离子，分别地被插入到在所述电极材料中形成的分子通道或层中。
根据一个实施例，使用用于所述负集电体的本发明的所述集电体的电池的所述正电极包含氧化还原-活性材料，所述氧化还原-活性材料的操作的电势相对Li+:Li在1.4V以上。优选地，所述正电极材料包含以下的一种或多种：层状氧化物LixM1O2(M1＝Co、Ni、Mn)或尖晶石LixMn2O4，其中在两种情况下，过渡元素的原子的小于15％的部分可以被Al、Mg或Li代替；LixNi0.5Mn1.5O4；磷酸盐LixM2PO4(M2＝Fe、Mn)，其中，所述过渡元素的原子的小于10％的部分可以被Mg、Na或Y代替；氟磷酸盐Li1+xFePO4F或LixFePO3F2；或氟代硫酸盐LixFeSO4F，其中在所有情况下(0≤x≤1)，或及其混合物。优选地，所述正电极材料为插入型材料，其中，Li或Na，分别地被插入到在所述电极材料中形成的分子通道或层中。优选地，所述正电极材料和所述负电极材料均为嵌入材料，其中所述电池被提供有在文献中被称为摇椅(rocking chair)电池基元的结构。
根据一个实施例，使用本发明的所述集电体的所述电池包括从溶解在溶剂、液体、凝胶或聚合物中的盐而形成的电解质。优选地，所述盐包含以下的一种或多种：LiPF6、LiBF4、Li[CF3SO3]、Li[CF3BF3]、Li[C2F5BF3]、Li[C(CN)3]、Li[CF3COC(CN)2]、Li[CF3SO2C(CN)2]、2-三氟甲基-4,5-二氰基咪唑、2-三氟乙基-4,5-二氰基咪唑、Li[RfSO2NSO2Rf]，其中Rf＝F、CF3、C2F5、C4F9或C6F13，或及其混合物。根据一个实施例，所述电解质包含包括一种或多种的有机碳酸酯的溶剂。优选地，所述一种或多种的有机碳酸酯选自脂环或环状碳酸酯，诸如碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯；酰胺和脲，其包括二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮、N-乙基吡咯烷酮、1,3-二甲基-2-咪唑啉酮、1,3-二甲基-3,4,5,6-四氢-2(1H)-嘧啶酮、二甲基和二乙基氨腈；二甲亚砜；二甲基砜；γ-丁内酯；或及其混合物。
根据一个实施例，所述电解质也包含胶凝剂。优选地，所述胶凝剂为聚合物，诸如常见的聚合物。更优选地，所述胶凝剂为溶剂聚合物。根据一个实施例，所述凝胶剂选自以下的组：聚偏1,1-二氟乙烯、及其与六氟丙烯的共聚物、聚(烷基)丙烯酸酯、聚(烷基)甲基丙烯酸酯、聚丙烯腈、聚(环氧乙烷)、其多于60％的重复单元由-CH2CH2O-序列组成的聚合物，及其混合物。
根据一个实施例，所述电解质包含在所述相对的负电化学电极上形成保护层的添加剂，所述添加剂选自碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、碳酸氟代亚乙酯、碳酸氟甲基亚乙酯、碳酸二(三氟乙基)酯，及其混合物。
根据一个实施例，所述集电体制品包含铁或铁合金箔的辊。辊易于传输并且易于冲压或切割所述箔，将所述辊形成为用于最终集电体的预期的形状，或者易于马上并入，而没有到电池基元中的成形步骤。在一个实施例中，所述集电体制品包含铁或铁合金的单层箔的辊。在一个实施例中，所述集电体制品包含与铜或铜合金层相层压的铁或铁合金箔的辊。在一个实施例中，所述集电体制品包含与铝或铝合金层的箔层压的铁或铁合金箔的辊。在这种情况下，将铁或铁合金箔的所述层设置为与所述负电极材料接触。在另一实施例中，所述集电体制品包含与铝或铝合金的箔相层压的同时也与至少一层铜或铜合金层相层压的铁或铁合金箔的辊。
根据第三方面，通过权利要求25所述的制造集电体制品的所述方法也实现本发明的目的。根据本发明的第三方面的一个实施例，适用于在所述集电体和所述电极材料之间的电子转移的集电体制品，被通过形成集电体制品而制造，所述集电体制品包含用于在其上支撑电极材料支撑部，通过从铁或铁合金形成所述支撑部的少的部分。因此，实现如先前结合方面1和2显示的优势。
根据优选实施例，通过将集电体制品成形为箔而制造所述集电体制品。优选地，所述方法也包含形成以总计小于或等于50μm厚度的铁箔的形式的所述集电体制品。优选地，所述方法也包含形成以总计大于或等于1μm厚度的铁箔的形式的所述集电体制品。根据一个实施例，所述方法包含通过用铜和/或铝的层共同层压铁箔而形成所述集电体制品。
根据一个实施例，通过从锭或棒将所述集电体制品轧制成箔，形成所述集电体制品。在备选的实施例中，通过电化学镀敷从包含铁盐的液体镀液而形成所述集电体制品。
根据优选实施例，然而，所述集电体制品被从铁粉末制造。优选地，所述方法也包含加热所述粉末，以形成以包含包括铁或铁合金部分的支撑部的集电体的形式的集成制品。在一个实施例中，所述方法包含从铁粉末形成集电体制品，其中所述方法进一步包含一种或多种的铸造、压制和/或烧结所述铁粉末。根据一个实施例，通过从金属粉末(优选地，纯铁粉末)，将所述集电体制品热压制成箔，来形成所述集电体制品。
在一个实施例中，从粉末的所述集电体制品的形成包含，通过将铁粉末铸造到惰性支撑上，而形成所述集电体制品。优选地，所述方法包含将所述铁粉末刮涂(doctor blading)到所述支撑上，以形成薄且均匀的粉末层。备选地或结合地，所述方法也包含通过轧制来压制所述铁粉末。
在优选的实施例中，所述粉末的所述加热包含，通过在-50℃和900℃之间的温度下烧结铁粉末，来形成所述集电体制品。在一个备选中，在烤箱中实施所述加热。在另一备选中，通过使用激光扫描所述铁粉末以烧结所述铁粉末实施所述加热。在另一实施例中，通过火焰或等离子体工艺实施所述加热，其中粉末被熔融并投射到冷表面上。备选地，实施这些备选的一种或多种组合。
附图说明
现根据本发明的若干非限制性实例并参考附图描述本发明。
图1a-b示出根据本发明的一方面的电池基元和其内部的一个实例。
图2a-f示出根据本发明的集电体制品的不同实例。
图3示出用于制造集电体制品的方法。
图4示出比较在铁集电体上的石墨的循环比相应的铜集电体上的实验结果。
具体实施方式
在图1a-b中，示出根据本发明的流电电池基元1的一个实例。在该实例中，电池基元1为锂或者纳电池，其包含：提供负电化学电势的第一电极材料5的第一电极3，提供正电化学电势的第二电极材料9的第二电极7，在电极之间设置的电解质11，并且该电解质被设置成选择性地允许锂或钠离子的转移以及阻止电子通过电解质的转移，以及对于每个电极各一个的第一13和第二15集电体，包含支撑相应第一5和第二9电极材料的支撑部17、19，在该支撑部上附着该电极材料以允许电子在集电体制品和电极材料之间的转移。在该实例中，将第一和第二电极材料设置为直接接触集电体的至少一个表面21、23。集电体被设置为用于电极材料的支撑，并且也被设置为在相应电极材料与电池基元1的电杆18之间的电气连接器。在该实例中为了该目的，集电体被提供有连接片(tab)14、16，该连接片14、16被设置为与电池基元的电杆18电气接触。电池基元的电杆依次旨在经由外电路彼此电气连接，其中在外电路包含负载的情况下，电池基元提供能量，并且在外电路提供充电电流的情况下，电池基元被用能量充电。在集电体与相应电极之间的电子转移的方向取决于电池基元当前是否放电或充电。在图1b中，也示出包含壳8的流电电池基元1，在该壳8内，设置有电极材料、电解质以及集电体。
在该实例中，第一集电体13的支撑部17的至少部分25，在该实例中与具有负电势的电极相关联的集电体，由铁或铁合金组成。因此，实现如上文通用部分中描述的优势。在该实例中，将由铁或铁合金组成的所述部分25设置成与具有涉及Li+:Li0的负电势的第一电极材料5接触。在该实例中，第一集电体13的支撑部17的所述部分由纯铁、小于重量的2％的杂质或合金组分(诸如Mn、Ni、Co、Cr或Mo)、同时小于重量的0.5％的碳组成。
在该实例中，将第一集电体13的支撑部17成形为箔。在该实例中，将整个第一集电体13成形为铁或铁合金的箔。箔的厚度小于或等于50μm，在该实例中，小于或等于25μm并且大于或等于1μm。第一电极材料5被进一步附着第一电极3的支撑部17的上，形成到箔上的平坦层。在该实例中，整个第一集电体13由所述铁材料组成。因此，将铁或铁合金的部分25设置成允许电子在集电体与电极材料之间的转移。
在该实例中，与具有正电势的第二电极7相关联的第二集电体15由铝或铝合金组成。然而，在另一实例中，第二集电体原则上也可以由铁组成。将第二集电体15相似地成形为箔，并且将第二电极材料附着到第二集电体的支撑部19上，形成到箔上的平坦层。因此，易于形成不同形状的电池基元1，诸如，通过一起轧制集电体/电极的片并在其间放置电解质11的圆柱形电池，或如图1a所示的通过堆叠集电体/电极的片并在其间放置电解质11的平坦电池。
形成负和正电极材料5、9以及形成电解质11的材料选自本领域已知的适于形成锂和/或钠电池的材料。电极材料为允许在用于以化学形式制造或存储的电能的流电电池中的电化学反应的材料。例如，适于形成负电极材料的材料包含但不限于，石墨、硅和锡。但是优选地，电极材料为石墨。备选地并且优选地，形成负和正电极的材料以及形成在图1中的电池基元中的电解质的材料，选自如在根据本发明结合下图3描述的用于制造电池基元的方法中描述的材料。
在图2a-d中，示出根据本发明的集电体制品的备选实例，其可以被用于替代第一集电体13，因此被并入到如图1所示的电池基元中。
在图2a中的集电体制品27包含支撑部29，该支撑部29包含由铁或铁合金组成的部分31以及在铁或铁合金部分上形成铜或铜合金的薄层33。在该实例中，支撑部29为箔形，该支撑部29包含由铁或铁合金的箔，并且带有在铁或铁合金箔上形成的铜或铜合金的层33。在该实例中，铜或铜合金的薄层旨在与电极材料5接触。然后，电极材料被附着到铜或铜合金的薄层33上。因此，获得在电极材料5与集电体制品27之间的好的电导率。
遭在一个备选中，铜或铜合金的薄层33被共同-层压到由铁或铁合金组成的支撑部的部分上。在另一备选中，铜或铜合金的层33被电沉积到由铁或铁合金组成的支撑部的部分上。在又一备选中，铜或铜合金的层33被通过化学沉积(electroless deposition)，而沉积到由铁或铁合金组成的支撑部的部分31上。铜或铜合金优选地选自电工级铜或铜合金或者具有较高纯度的铜或铜合金。
在图2b中，示出根据本发明的集电体制品35的另一实例。在图2b中的集电体包含支撑部37，该支撑部37包含由铁或铁合金组成的部分39，该部分39与铝或铝合金箔41相层压。在该实例中，也将铁或铁合金的部分39成形为箔，并通过铁箔39，将其设置到面向电极材料5并且与之接触，同时将铝箔41设置为屏蔽与电极材料的直接接触和电解质。因此，将铁的化学相容性的优势与具有低重量和高电导性的铝的材料优势结合。铝或铝合金优选地选自电工级的铝或铝合金或者具有较高纯度的铝或铝合金。
在图2c中，示出包含支撑部45的集电体制品43，该支撑部45包含夹在两个铁或铁合金箔49之间的铝或铝合金箔47。包含铁或铁合金的两个部分49被设置到面向集电体制品的任一侧面上设置的电极材料5并且与之接触，同时通过铁箔49，将铝箔47设置为屏蔽与电极材料5的直接接触和电解质。因此，将在两个方向上对铝或铝合金箔屏蔽在集电体的双侧面上设置的负电极材料和电解质，以便在图2c中的集电体可以被用在具有若干电极的平行层而没有在负电势处的裂化风险的电池基元。
在图2d中，示出包含支撑部53的集电体制品51，该支撑部53包含夹在两个铁或铁合金箔57之间的铝或铝合金箔55，并且进一步包含在铁或铁合金箔之上形成的铜或铜合金的两个层59。在该实例中，将铜或铜合金层59设置为面向电极材料5以确保好的电气连接，同时通过铁或铁合金箔57将铝或铝合金箔55设置为隔离与电极材料的直接接触和电解质。
在图2e中，示出包含包括夹在两个铁或铁合金箔67之间的铜或铜合金箔65的支撑部63的集电体制品61。在该实例中，铁或铁合金箔67旨在与在支撑部63的每个侧上形成的电极材料5相接触。铜或铜合金箔65给予集电体61高电导性，同时铁或铁合金箔67给予化学稳定性。
在图2f中，示出包含铁或铁合金箔的辊71的集电体制品69。在该实例中，铁或铁合金箔的厚度小于或等于50μm。铁或铁合金箔的辊71为储存铁或铁合金箔的方便方式，该箔随后被成形、切割或者适用于在一个或多个流电电池基元中形成一个或多个集电体。因此，将箔的辊并入到多个分开的流电电池基元。在备选的实施例中，辊代替地包含具有涉及图2a-e所描述的配置中的一种的层压的箔。
在图3中，在步骤73和75中示出用于制造集电体制品的不同的方法，以及在步骤77中示出根据本发明的用于制造并入集电体制品的电池基元的不同方法。
在步骤73中，方法包括制造集电体制品，该集电体制品包含用于通过从铁或铁合金形成支撑部的至少部分在其上支撑电极材料的支撑部。在该实例中，方法包含形成包含铁或铁合金箔的集电体制品。在一个备选中，通过滚动铁或铁合金锭或杆而制造铁或铁合金箔。在另一备选中，通过热压或烧结来自铁粉末的金属薄片制造铁或铁合金箔。在一个实施例中，在有或没有溶剂的情况下，将铁粉末颗粒铸造或者刮涂(doctor-bladed)到惰性支撑上，之后，在有或没有压力的条件下，通过高温的施加来烧结。在优选的实施例中，特别地在辊之间施加压力，并且铁片与惰性支撑分开。在另一实施例中，受压的粉末为自支撑的(free-standing)，并且直接被轧制/压制/烧结。在另一备选实施例中，以火焰或等离子体工艺，从铁粉末制造铁或铁合金箔，其中金属粉末被熔融并被直接投射到较冷表面上，以制造膜。在衬底或自支撑膜上沉积的粉末可以使用激光束扫描，以局部熔化并类似地制造膜。
在本发明的实施例的变化中，不是通过轧制或热压，而是通过电积从在水性或非水性溶液中的亚铁或三价铁盐的溶液直接沉积铁。除了水之外的适合的溶剂为醇、环状碳酸盐、酰胺和脲，其包括碳酸亚丙酯和二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮、N-乙基吡咯烷酮、1,3-二甲基-2-咪唑啉酮、1,3-二甲基-3,4,5,6-四氢-2(1H)-嘧啶酮、二甲基和二乙基氰胺。用于电积金属的另一溶剂组为所谓的离子液体，即，“鎓(onium)”型阳离子和高电荷离域负电荷的组合。典型实例包括咪唑鎓(imidazoliums)、吡咯烷鎓(pyrrolidiniums)、季铵(quaternary ammoniums)和磷鎓(phosphoniums)作为阳离子，以及三氟甲磺酸(triflate)CF3SO3 －或者双(三氟甲烷)–TFSI–(CF3SO2)N－(bis(trifluoromethanesulfonimide)–TFSI–(CF3SO2)N－)作为阴离子。离子液体的优势为蒸汽压力的缺乏，因此允许以在室温以上发生镀敷操作，其中导电性为更高并且可以更好地控制晶粒生长。在又一备选中，通过电化学镀敷从液体镀液获得集电体制品，诸如，水或非水镀液，包含铁，优选地以铁盐的形式。
上文提及的被实施的任何一个过程，金属箔的优选厚度为在50到1微米之间，优选地，在25到1微米之间。最有可能存在的杂质为碳、镍、钴以及锰。
在可选的步骤75中，进一步处理铁或铁合金箔以包括到集电体的附加材料层。在本发明的一个实施例中，使用铝与铁共同-层压，以便通过铁层覆盖的至少一个铝表面对在电化学基元中使用的电解质不可渗透。当使用双极结构时形成Al/Fe双层，而当相同的负电极材料的涂层用在双面结构的双侧面上时形成三层Fe/Al/Fe。也可以通过将铁粉末压到铝合金上制来进行共同-层压。
在备选实施例中，方法包含使用铜的薄层覆盖铁集电体。这提高了导电性，但对应于铜的可忽略的消耗。通过在水或非水铜盐溶液中共同-层压、电积或化学沉积可以获得铜层。
另一实施例中，本发明的目的是除了箔之外，包括构图的金属作为多孔毡，通过箔的切分和冷拔获得的扩展的(expanded)金属。再次，此处使用铁粉末作为用于制造本发明的集电体的基底。
在也用于从集电体制品形成电池基元的方法中，方法在步骤77中附加地包含将负电极形成到集电体制品的表面上。使用本发明的集电体的电池的负电极包含所有的氧化还原-活性材料，其操作电势相对Li+:Li0在2.5V以下；这包括但不限于：石墨(天然的或人工的)-纯的或混有非-石墨碳、对苯二酸锂、Li1+xVO2(0≤x≤1)、Li4Ti5O12、Li3+yFeN2(-1≤x≤1)、Li5+xTiN3(0≤x≤1)、三相混合物2(1-z)LiH+(1-z)Mg+zMgH2(0≤z≤1)。
在步骤77中，方法也包含形成用于电池基元的正电极。并入用于负集电体的本发明的集电体的电池的正电极还包含所有氧化还原-活性材料，其操作的电势相对Li+:Li0在1.4V以上。这包括但不限于：层状氧化物LixM1O2(M1＝Co、Ni、Mn)或尖晶石LixMn2O4，其中在两种情况下，可以用Al、Mg或Li代替过渡元素的部分(<15％并且>0％)；LixM2PO4(M2＝Fe、Mn)，其中可以用Mg、Na或Y，代替过渡元素的部分(<10％并且>0％)，氟磷酸盐Li1+xFePO4F或LixFePO3F2，氟代硫酸盐LixFeSO4F，其中在所有情况下(0≤x≤1)，以及其混合物。
在步骤77中，方法也包含形成用于电池基元的电解质。使用本发明的集电体的电池包括从溶解在溶剂、液体、凝胶或聚合物中的盐而形成的电解质。这包括但不限于：有机碳酸酯，诸如碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯的脂环或环状，包括二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮、N-乙基-吡咯烷酮、1,3-二甲基-2-咪唑啉酮、1,3-二甲基-3,4,5,6-四氢-2(1H)-嘧啶酮、二甲基和二乙基氰胺的酰胺和脲，二甲亚砜，二甲基砜，γ-丁内酯；胶凝剂选自常见的共聚物、聚偏1,1-二氟乙烯、及其与六氟丙烯的共聚物、聚(烷基)丙烯酸酯、聚(烷基)甲基丙烯酸酯、聚丙烯腈；诸如聚(环氧乙烷)的溶剂(solvating)聚合物，或通常地具有多于60％的重复单元由–CH2CH2O–序列组成的聚合物。
在电解质中溶解的盐优选地但不受限制：选自LiPF6、LiBF4、Li[CF3SO3]、Li[CF3BF3]、Li[C2F5BF3]、Li[RfSO2NSO2Rf]，其中Rf＝F、CF3、C2F5、C4F9、C6F13、Li[C(CN)3]、Li[CF3COC(CN)2]、Li[CF3SO2C(CN)2]、2-三氟甲基-4,5-二氰基咪唑、2-三氟乙基-4,5-二氰基咪唑，及其混合物。
有益地添加到电解质以在负电极上形成保护层的添加剂，优先选自但不限制于：碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯(vinyl-ethylene carbonate)、碳酸氟代亚乙酯、碳酸氟甲基亚乙酯、碳酸二(三氟乙基)酯，及其混合物。
在图4中，示出将铁集电体与铜集电体对比的实验的一个实例，其中集电体支撑旨在充当负电极的石墨的电极材料。
实例：
制造具有下面特性的实验性电池：
-锂-箔对电极
-在Cu(现代技术水平)或99.95％纯铁金属集电体上操作石墨电极
-玻璃纤维隔板
-1M LiPF6EC:DEC 2:1作为溶剂
-切出用于电流提取/注射的片
-C/10充电/放电速率
在图4中示出根据循环的结果。
图表示出分别当循环时，用铁集电体获得的石墨相对Li+/Li0的电势与用相应的铜集电体的相对比的实验结果。可以看到，电势循环的比较示出，当循环时，本发明的铁集电体具有如同铜那样的可比的容量和容量保持，并且最多少于10％。然而，图4实际示出从发明人所做的多个实验中获得的最坏情况的实例，并且对于一些样品，对于铁的容量和容量保持高于对于铜的容量和容量保持。对于不同样品的总容量的不同被认为主要由于在涂覆工艺期间的波动和获得均匀电极层的难度。
本发明不旨在限制于示出的实例，而是可以在下面权利要求的框架之内自由变化。特别地，本领域的技术人员理解，在说明书和附图的实例中示出的各种配置和特征可以彼此自由结合，给出新组合，而没有脱离本发明的范围。

Claims (35)

1.一种集电体制品，所述集电体制品用于一种或多种流电电池基元，其中所述集电体制品适用于被并入到一种或多种锂或钠电池基元中，并且所述集电体制品包含至少一个支撑部，所述至少一个支撑部适用于支撑在其上的电极材料，以允许电子在所述集电体制品与所述电极材料之间的转移，其特征在于，所述支撑部的至少部分由杂质或合金组分的重量小于10％的纯铁或者铁合金组成。
2.根据权利要求1所述的集电体制品，其特征在于，所述部分由杂质或合金组分的重量小于2％的纯铁组成。
3.根据权利要求1或2所述的集电体制品，其特征在于，所述部分由碳的重量小于0.1％的纯铁组成。
4.根据权利要求1、2或3中任一项所述的集电体制品，其特征在于，所述支撑部被成形为具有小于或等于50μm、优选地小于或等于25μm的厚度的箔。
5.根据权利要求1-4中任一项所述的集电体制品，其特征在于，所述支撑部包含被设置为与所述电极材料接触的铜或铜合金的薄层。
6.根据权利要求1-4中任一项所述的集电体制品，其特征在于，所述铁或铁合金部分被设置为与所述电极材料接触。
7.根据权利要求1-6中任一项所述的集电体制品，其特征在于，所述支撑部包含与铝或铝合金箔层压的铁或铁合金箔。
8.根据权利要求7所述的集电体制品，其特征在于，所述支撑部包含夹在两个铁或铁合金箔之间的铝或铝合金箔。
9.根据权利要求1-8中任一项所述的集电体制品，其特征在于，所述支撑部适用于与具有负电化学电势的电极材料相关联。
10.根据权利要求1-9中任一项所述的集电体制品，其特征在于，所述集电体制品包含铁或铁合金箔的辊。
11.一种流电、锂或钠电池基元，所述流电、锂或钠电池基元包含提供负电化学电势的第一电极材料的第一电极、提供正电化学电势的第二电极材料的第二电极、在所述电极之间设置的电解质以及至少一个集电体，所述电解质被设置为选择性允许锂或钠离子的转移并且阻止通过所述电解质的电子转移，所述至少一个集电体包含支撑部，所述支撑部支撑附着在其上的电极材料以允许在所述集电体与所述电极材料之间的电子转移，其特征在于，所述支撑部的至少部分由杂质或合金组分的重量小于10％的纯铁或铁合金组成。
12.根据权利要求11所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述部分由杂质的重量小于2％的纯铁组成。
13.根据权利要求11或12所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述部分由碳的重量小于0.1％的纯铁组成。
14.根据权利要求11-13中任一项所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述支撑部被成形为具有小于或等于50μm的厚度的箔。
15.根据权利要求11-14中任一项所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述支撑部包含被设置为与所述电极材料接触的铜或铜合金的薄层。
16.根据权利要求11-14中任一项所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述铁或铁合金部分被设置为与所述电极材料接触。
17.根据权利要求11-16中任一项所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述支撑部包含与铝或铝合金箔层压的铁或铁合金箔。
18.根据权利要求11-17中任一项所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述支撑部包含夹在两个铁或铁合金箔之间的铝或铝合金箔。
19.根据权利要求11-18中任一项所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述负电极材料包含以下的一种或多种：
-天然的或人工的石墨，所述石墨为纯的或混有下列的一种或多种：非-石墨碳、对苯二酸锂、Li1+xVO2(0≤x≤1)、Li4Ti5O12、Li3+yFeN2(-1≤y≤1)、Li5+xTiN3(0≤x≤1)或三相混合物2(1-z)LiH+(1-z)Mg+zMgH2(0≤z≤1)。
20.根据权利要求11-19中任一项所述的锂或钠电池基元，其特征在于，所述正电极材料包含以下的一种或多种：
-层状氧化物LixM1O2(M1＝Co、Ni、Mn)或尖晶石LixMn2O4，其中在两种情况下，过渡元素的小于重量的15％的部分可以被Al、Mg或Li代替；LixNi0.5Mn1.5O4；磷酸盐LixM2PO4(M2＝Fe、Mn)，其中过渡元素的小于重量的10％的部分可以被Mg、Na或Y代替；氟磷酸盐Li1+xFePO4F或LixFePO3F2；或氟代硫酸盐LixFeSO4F，其中在所有情况下(0≤x≤1)，或及其混合物。
21.根据权利要求11-20中任一项所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述电解质包含溶解在溶剂、液体、凝胶或聚合物中的盐，其中所述盐包含以下的一种或多种：
-LiPF6、LiBF4、Li[CF3SO3]、Li[CF3BF3]、Li[C2F5BF3]、Li[C(CN)3]、Li[CF3COC(CN)2]、Li[CF3SO2C(CN)2]、2-三氟甲基-4,5-二氰基咪唑、2-三氟乙基-4,5-二氰基咪唑、Li[RfSO2NSO2Rf]，其中Rf＝F、CF3、C2F5、C4F9或C6F13，或及其混合物。
22.根据权利要求21所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述电解质包含包括一种或多种有机碳酸酯的溶剂，所述一种或多种有机碳酸酯选自：
-脂环或环状碳酸酯，诸如碳酸亚乙酯和碳酸亚丙酯；酰胺和脲，其包括二甲基甲酰胺、N-甲基吡咯烷酮、N-乙基-吡咯烷酮、1,3-二甲基-2-咪唑啉酮、1,3-二甲基-3,4,5,6-四氢-2(1H)-嘧啶酮、二甲基和二乙基-氨腈；二甲亚砜；二甲基砜；γ-丁内酯；
以及进一步包含胶凝剂，所述胶凝剂选自：
-聚偏1,1-二氟乙烯、及其与六氟丙烯的共聚物、聚(烷基)丙烯酸酯、聚(烷基)甲基丙烯酸酯或聚丙烯腈；诸如聚(环氧乙烷)的溶剂聚合物；具有多于60％的重复单元由-CH2CH2O-序列组成的聚合物；或及其混合物。
23.根据权利要求11-22中任一项所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述电解质包含在所述相对的负电化学电极上形成保护层的添加剂，所述添加剂选自碳酸亚乙烯酯、碳酸乙烯亚乙酯、碳酸氟代亚乙酯、碳酸氟甲基亚乙酯、碳酸二(三氟乙基)酯，及其混合物。
24.根据权利要求11-23中任一项所述的流电、锂或钠电池基元，其特征在于，所述流电电池基元为锂离子电池基元。
25.一种用于制造集电体制品的方法，所述集电体制品用于一种或多种流电、锂或钠电池基元，所述集电体制品适用于使电极材料附着在其上以用于在所述集电体和所述电极材料之间的电子转移，其特征在于，所述方法包含下列步骤：
-通过从杂质或合金组分的重量小于10％的纯铁或铁合金形成所述支撑部的至少部分，来形成包含用于在其上支撑电极材料的支撑部的集电体制品。
26.根据权利要求25所述的用于制造集电体制品的方法，其特征在于，所述方法包含：
-从铁粉末形成集电体制品，其中所述方法进一步包含一种或多种的铸造、压制和/或烧结所述铁粉末。
27.根据权利要求26所述的用于制造集电体制品的方法，其特征在于，所述方法包含：
-通过将铁粉末铸造到惰性支撑上，形成所述集电体制品。
28.根据权利要求27所述的用于制造集电体制品的方法，其特征在于，所述方法进一步包含在所述支撑上刮涂所述铁粉末，以形成薄且均匀的粉末层。
29.根据权利要求26-28中任一项所述的用于制造集电体制品的方法，其特征在于，所述方法包含通过轧制来压制所述铁粉末。
30.根据权利要求26-29中任一项所述的用于制造集电体制品的方法，其特征在于，所述方法包含：
-通过在-50℃和900℃之间的温度下烧结铁粉而形成所述集电体制品。
31.根据权利要求26所述的用于制造集电体制品的方法，其特征在于，所述方法包含用激光束扫描所述铁粉末以烧结所述铁粉末。
32.根据权利要求25所述的用于制造集电体制品的方法，其特征在于，所述方法包含通过火焰或等离子体工艺而形成所述集电体制品，其中铁粉末被熔融并投射到冷表面上。
33.根据权利要求25所述的用于制造集电体制品的方法，其特征在于，所述方法包含通过电化学镀敷从包含铁盐的液体镀液而形成所述集电体制品。
34.根据权利要求25所述的用于制造集电体制品的方法，其特征在于，所述方法包含用铜和/或铝的层来共同层压铁箔而形成所述集电体制品。
35.根据权利要求25-34中任一项所述的用于制造集电体制品的方法，其特征在于，所述方法包含形成以具有小于或等于50μm厚度的铁箔的形式的集电体制品。
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