CN102498593A - 原电池和具有改善的安全属性的隔离件 - Google Patents

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Abstract

给出了一种具有正电极、负电极以及位于其间的隔离件的原电池的描述，其中隔离件至少部分地由熔化和/或软化温度>200℃的聚合物组成。还描述了一种用于原电池、尤其用于锂离子电池组的多层隔离件，该隔离件包含至少一层熔化和/或软化温度>200℃的聚合物。

Description

原电池和具有改善的安全属性的隔离件
本发明涉及包含具有改善的安全属性的隔离件的原电池（galvanisches Element）。另外，本发明还涉及具有改善的安全属性的隔离件本身。
电学隔离件是尤其在电池组（Batterie）和蓄电池（Akkumulator）中使用以彼此分离相反极性的电极的隔膜。隔离件一般由电学绝缘材料制作，但是对于离子是能透过的并且对于溶剂和在电池组中使用的其他化学物具有高机械强度和良好的耐化学性。如果隔离件具有一定程度的弹性则也是有利的，因为尤其在锂离子和锂聚合物电池组中，隔离件在充电和放电过程期间也经常暴露于机械负荷。
可商业购得的隔离件大多数由多孔有机聚合物膜或无纺织物（例如玻璃或陶瓷材料的无纺物）组成。因而，例如，聚丙烯或聚丙烯/聚乙烯/聚丙烯合成物的多孔膜能够用作隔离件。
现今在电池组中常常使用一次或二次锂系统。与传统的镍镉电池组或镍金属氢化物电池组相比，锂电池组以很多优点而著称。尤其需要强调的是极高的比能密度和锂电池组一般仅具有极低的自放电速率且实际上没有记忆效应的事实。然而，不利之处在于锂电池组一般总是包含易燃电解液并且还常常包含诸如石墨的易燃电极材料。金属锂附加地与水非常强烈地反应。因此，锂电池组被过度充电或损坏的情况可能导致火灾或甚至爆炸。
因此，有必要为锂电池组提供安全机制，使得在电池组损坏或过度充电并且因此被加热的情况下，电池组中的电路中断。这例如可以借助于专用隔离件实现，例如借助于上面已经描述的聚丙烯和聚乙烯的聚烯烃隔离件实现。从已知为“断路温度（Shut Down Temperature）”的特定温度开始，聚乙烯熔化，并且隔离件的孔封闭。电路由此不可逆转地中断，并且电池（Zelle）的进一步的不受控的放电不能发生。然而，聚烯烃的隔离件的缺点在于其有限的热稳定性，因为，当电池组被进一步加热时，聚丙烯也熔化。因此，可能发生整个隔离件的熔化（已知为“熔毁（Melt Down）”），并且伴随它的是大面积上的内部短路。
基于陶瓷的隔离件—例如上面已经描述的陶瓷无纺织物或陶瓷纺织物的隔离件—被保护而免于熔毁效应。然而，这些隔离件又不具有断路效应，而断路效应对于很多电池组顾客而言是不可缺少的安全特征。
本发明基于这样的目的：提供具有改善的安全属性的电池组。发展旨在尤其聚焦于为电池组提供安全属性方面得到改善的隔离件。
该目的通过具有权利要求1的特征的原电池实现。根据本发明的原电池的优选实施例在从属权利要求2至9中规定。另外，具有权利要求10的特征的隔离件也贡献于实现本发明所基于的目的。根据本发明的隔离件的优选实施例能够在从属权利要求11至13中找到。此处通过参考本说明书的内容形成所有权利要求的用词。
根据本发明的原电池包含正电极、负电极以及位于其间的隔离件。
根据本发明的原电池尤其由于以下事实而显著：隔离件至少部分地由熔化和/或软化温度高于200℃的聚合物组成。具有这种聚合物的隔离件比从现有技术已知的有机隔离件具有大得多的热稳定性。因而，例如，开始提到的聚烯烃隔离件在远低于200℃的温度一般全部已经熔化。聚丙烯的熔化范围一般从160℃到165℃，聚乙烯的熔化范围具有145℃的最大值（在高密度聚乙烯的情况下）。
如所知道的那样，熔化温度涉及物质熔化、也就是说从聚合体的固态变成液态的温度。在聚合物的情况下，该温度不能总被良好地确定。一些聚合物在它们熔化之前分解。在这些聚合物的情况下，上述软化温度可以替代地用作特征值。软化温度（也已知为玻璃转化温度TG）是聚合物在变形能力方面具有最大变化的温度。其他聚合物没有明确的熔化点但是在一温度范围内熔化。在这些聚合物的情况下，该范围的下限应当用作为熔化温度。
在根据本发明的原电池的其他优选实施例中，使用至少部分地由熔化和/或软化温度介于200℃至400℃之间的聚合物组成的隔离件。在该范围内，介于300℃至400℃之间的熔化和/或软化温度是更优选的。
原则上，很多聚合物被考虑用作具有高于200℃的熔化和/或软化温度的聚合物，但是聚醚酮（PEK）已经证明是尤其合适的，最尤其优选的是聚醚醚酮（PEEK）。
如所知道的那样，聚醚酮具有耐高温热塑性；上述酮PEEK是这些材料中最公知和重要的一个。PEEK的熔化温度约为335℃至345℃。存在各种衍生物（例如PEEEK，PEEKEK和PEKK），它们具有稍微不同的熔点（例如PEKK约391℃或PEEEK约324℃）。聚醚酮对于几乎所有有机和无机化学物均是耐受性的。聚醚酮对于UV辐射并且对于强酸和氧化条件是敏感的，但是这些在电池组中一般不会遇到。
诸如聚醚酮的高温稳定聚合物由于如下事实而显著：当它们被加热时，它们不呈现或仅呈现很少的收缩。当经受加热时，隔离件的收缩常常导致从现有技术获知的原电池情况下的问题。例如，当经受加热时，可以在电池中观察到电极-隔离件层叠的隔离件回缩导致的内部短路，并且因而允许电极之间的直接接触。在根据本发明的原电池的情况下，诸如此类的问题极少发生，优选地根本不再发生。
在优选实施例中，当经受从室温到200℃的加热时，根据本发明的原电池中的隔离件具有5％的最大收缩值。这尤其适用于PEEK的隔离件。在这种情况下，最大收缩值涉及隔离件的长度和宽度二者。在所规定的加热下，隔离件应当在纵向或与之垂直的方向上收缩均不超过5％。收缩值能够通过在烤炉中加热每个具有10cm的长度（并且每个具有相同的厚度，优选地处于5μm至100μm之间的范围）的至少3个测试片并且将它们暴露于200℃的空气5分钟来确定。长度中由此发生的变化被确定并且被平均化。
除了其高耐热性，PEEK的隔离件尤其以良好的耐机械性而著称。根据本发明的原电池中的隔离件，尤其是至少部分地由PEEK组成的隔离件，优选地具有100g至300g之间、优选地150g至250g之间的范围内的、尤其是约200g的极高的耐刺穿性。这些值能够根据ASTM D3763借助于标准测试确定。
根据本发明的原电池的隔离件优选地是膜，也就是说不是例如无纺织物或纺织物。这种隔离件例如能够传统地通过挤压被制作或者这种隔离件被浇铸。
尤其优选的是单层膜，其至少部分地、优选地完全由熔化和/或软化温度>200℃的聚合物组成。
然而，还尤其合适的，用于根据本发明的原电池的隔离件是多层膜，其能够例如通过共同挤压制作，具有至少一层熔化和/或软化点高于200℃的聚合物。除了至少一层熔化和/或软化点>200°的聚合物之外，这些多层膜优选地包含至少另一层另外的聚合物，尤其是相对低熔点的聚合物。
因而，在尤其优选的实施例中，连同熔化和/或软化点高于200℃的该耐高温聚合物层，隔离件还可以包含熔化和/或软化温度<200℃、尤其介于100℃至200℃之间的聚合物的一层或更多层。
熔化和/或软化温度<200℃的该聚合物尤其优选地是聚烯烃，最尤其优选地是聚乙烯和/或聚丙烯。
这种多层膜隔离件组合了诸如在开始提及的陶瓷无纺织物或陶瓷纺织物的耐高温隔离件的属性与简单聚烯烃隔离件的属性。当经受加热时，电池组的断路可能已经在相对低的温度发生。
在>200℃的熔化和/或软化温度，熔化和/或软化温度<200℃的聚合物熔化，并且由此封闭该层聚合物的孔。然而，该层又不自身熔化，使得能够防止熔毁、也就是隔离件完全熔融在一起。
根据本发明的隔离件对于离子、尤其是锂离子具有渗透性。尤其优选地，该隔离件以体积计具有介于15％至85％之间的、优选是以体积计具有介于35％至60％之间的多孔性。多孔性由此表示聚合物层的空隙体积与总体积的比例，并且因此用于对实际存在的空隙的测量进行分类。除了用于产生孔的特定措施之外，可以例如通过比较根据本发明的膜隔离件的相对密度和与膜隔离件在相同条件下产生的非孔膜的相对密度确定多孔性。
关于多孔性的上述陈述优选地适用于单层和多层膜隔离件二者，并且在后一种情况下适用于熔化和/或软化温度<200℃的聚合物的层以及熔化和/或软化温度>200℃的聚合物的层二者。
这种多孔隔离件例如通过膜浇铸或挤压（或者在多层膜隔离件的情况下也通过很多聚合物的共同挤压）并且然后尤其在可伸长拉伸机中拉伸制造。可替换地，例如，聚合物可以与矿物油混合且挤压。在矿物油的后续去除期间，孔则被露出。这两种技术也可以容易地组合。然而，原则上，这种过程是现有技术的一部分并且因此此处不需要任何进一步的解释。
至少在根据本发明的原电池的尤其优选的实施例中，能够表征隔离件的另一特征在于隔离件的渗透性。申请人已经发现，尤其合适的隔离件、尤其是PEEK或具有至少一层PEEK的隔离件应当具有空气的介于90和600秒/100cm3之间的Gurley值。该Gurley值规定了100cm3的空气在0.188 psi（0.00124106bar）的压差下流过大小为6.4cm2的隔离件面积的时间。一般在透气度测定仪中执行Gurley值的确定。
根据本发明的原电池中的根据本发明的单层或多层隔离件优选地具有介于5μm至100μm之间、尤其优选地介于10μm至35μm之间的总厚度。
根据本发明的原电池的电极和隔离件一般形成稳定的合成物。所述电极和隔离件例如通过层压或粘合剂接合彼此连接。
尤其优选地，正电极、负电极和位于其间的隔离件采用平的、卷绕的和折叠的合成物的形式。在第一种情况下，包含正电极、负电极和隔离件的合成物形成单个电池，而根据本发明的原电池还可以包含多于一个这种电池。电池例如可以在根据本发明的原电池中以堆叠形式布置。然而，根据本发明的原电池当然可以是卷绕电池或折叠电池。在这种情况下，合成物优选地具有电极-隔离件-电极-隔离件的顺序。
优选地，根据本发明的原电池的电极中的至少一个是嵌锂电极。根据本发明的原电池相应优选地是一次或二次锂电池组。
如开头已经提及，隔离件本身也被本发明涵盖。根据本发明的隔离件旨在用在原电池中，尤其是如上所述的原电池中。下述特征可以相应地也尤其用于更具体地表征根据本发明的原电池的隔离件。相反，上面关于根据本发明的原电池中的隔离件的优选实施例（例如关于优选厚度或涉及多孔性）做出的陈述原则上也适用于下面描述的根据本发明的隔离件。
根据本发明的隔离件是多层隔离件。该隔离件还包含熔化和/或软化温度>200℃的至少一层聚合物以及熔化和/或软化温度<200℃的至少另一层聚合物。
该至少一层较高熔化聚合物优选地是薄膜。该至少另一层较低熔化的聚合物同样可以是膜，该膜例如通过共同挤压与第一层一起形成。然而，可替换地，该另一层也可以是随后施加给熔化和/或软化温度>200℃的聚合物膜的涂层。
熔化和/或软化温度>200℃的聚合物（较高熔化聚合物）和熔化和/或软化温度<200℃的聚合物（较低熔化聚合物）二者已经被定义。此处参考相应的陈述。
根据本发明的隔离件优选地具有以下层结构：
－熔化和/或软化温度<200℃的第一外层聚合物
－熔化和/或软化温度>200℃的中间层聚合物
－可选地熔化和/或软化温度<200℃的第二外层聚合物。
对此的示例将是层序列PE/PEEK/PE。
本发明的其他特征从结合子权利要求的示例显见。就此方面而言，独立特征能够在每一种情况下通过其本身或彼此组合地在本发明的实施例中实现。描述的优选实施例仅用于解释和更好地理解本发明而不应以任意方式理解为限制性的。
示例
（1）25kg的PEEK颗粒——具有按照ISO 1133（在380℃/5kg）的70cm3/10分钟至160cm3/10分钟的体积流速——以及10kg的矿物加工油被在双螺杆挤压机中用缝隙模具挤压并且在布置在该模具下游的加热旋转单元中被压延到50μm的厚度。结果得到的膜在室温使用正己烷被完全提取。
完全提取的隔离件在可伸长拉伸机中每次被双轴地拉伸（单轴拉伸也是可能的）约35％（拉伸原始长度或可能宽度的20％至100％是常见的）。提取和拉伸的隔离件具有以体积计约45％的多孔性。
（2）使用两种配置的锂离子电池实施具有4.2V电池电压的烤炉测试。诸如UL1642、GB/T 18287（用于锂电池组的中国标准）的规范规定了这些测试。电池由此暴露于约150℃的温度大于10分钟。在一种情况下，使用聚烯烃隔离件的常规电池经受测试（参考）并且在另一种情况下根据条件（1）描述生产的具有PEEK的隔离件的根据本发明的电池被测试。
图1示出使用常规电池的烤炉测试，其中电池电压中的严重下降指示不再存在电极的安全隔离。考虑到强内部短路，电池可能在任意时间点燃。
图2示出使用根据本发明的电池（具有PEEK隔离件）的烤炉测试，其中电池电压中仅很小的降低证明贯穿整个测试过程存在电极的安全隔离。

Claims (13)

1.一种原电池，具有正电极、负电极以及位于其间的隔离件，其特征在于，隔离件至少部分地由熔化和/或软化温度>200℃的聚合物组成。
2.根据权利要求1所述的原电池，其特征在于，熔化和/或软化温度介于200℃至400℃之间，尤其介于300℃至400℃之间。
3.根据权利要求1或权利要求2所述的原电池，其特征在于，熔化和/或软化温度>200℃的聚合物是聚醚酮（PEK），尤其是聚醚醚酮（PEEK）。
4.根据前述权利要求之一所述的原电池，其特征在于，隔离件是至少部分地由熔化和/或软化温度>200℃的聚合物组成的单层膜。
5.根据前述权利要求之一所述的原电池，其特征在于，隔离件是具有至少一层熔化和/或软化温度>200℃的聚合物的多层膜。
6.根据权利要求5所述的原电池，其特征在于，隔离件包含至少一层熔化和/或软化温度<200℃、尤其是介于100℃和200℃之间的聚合物。
7.根据权利要求6所述的原电池，其特征在于，熔化和/或软化温度<200℃的聚合物是聚烯烃，尤其是聚乙烯和/或聚丙烯。
8.根据前述权利要求之一所述的原电池，其特征在于，正电极、负电极和位于其间的隔离件采取平的、卷绕的或折叠的合成物的形式。
9.根据前述权利要求之一所述的原电池，其特征在于，电极中的至少一个是嵌锂电极。
10.一种用于原电池、尤其是前述权利要求之一所述的原电池的多层隔离件，包含至少一层熔化和/或软化温度>200℃的聚合物和至少另一层熔化和/或软化温度<200℃的聚合物。
11.根据权利要求10所述的隔离件，其特征在于，该层熔化和/或软化温度>200℃的聚合物具有介于15％至85％之间、优选地介于35％至60％之间的多孔性。
12.根据权利要求10或权利要求11所述的隔离件，其特征在于，该层熔化和/或软化温度<200℃的聚合物具有介于15％至85％之间、优选地介于35％至60％之间的多孔性。
13.根据权利要求10至12之一所述的隔离件，其特征在于，该隔离件具有介于5μm至100μm之间、优选地介于10μm至35μm之间的厚度。
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