CN103943803A - 安全性改进的电流元件 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及用于电流元件(10)、特别是用于锂离子电芯的分隔件(1)，电流元件包括至少一个由分隔件(1)隔开的正电极(12)和至少一个负电极(14)。分隔件(1)包括由至少一种熔点在200℃以上的、耐高温的、形成纤维的聚合物(2)制成的基质和至少一种其它的聚合物(4)，该至少一种其它的聚合物(4)具有比基质的耐高温聚合物(2)更低的熔点并将耐高温聚合物(2)的纤维连结起来。

Description

安全性改进的电流元件
技术领域
本发明涉及一种电流元件。
背景技术
在电池技术中，锂离子技术被用于广泛的应用领域。锂离子电芯，其也被称为锂离子聚合物电芯或锂聚合物电芯或称为相应的-模块、-组或-电池、蓄电池或系统，锂离子电芯是包括至少一个具有插层结构的正电极和至少一个具有插层结构的负电极的电流元件，在所述插层结构中锂离子可以被可逆地插入或脱插，即嵌入或脱嵌。对于插入或脱插过程，锂离子导电盐的存在是必须的。消费领域(移动电话、MP3播放器等)以及汽车领域(混合动力电动车辆(HEV)、插电式混合动力电动车辆(PHEV)、电动车辆(EV)、微混合(Micro-Hybid))的锂离子电芯几乎只使用六氟磷酸锂(LiPF6)作为锂离子导电盐。分隔件将正电极和负电极相互分隔开，在所有的运行状态下尤其是这样。
锂离子电芯的特点在于很高的特有能量密度或能量密度、极其低的自放电以及几乎没有的记忆效应。然而，锂离子电芯总是含有可燃的电解质，常常含有其它可燃的电芯材料，比如炭黑或铝箔。在锂离子电芯过充或损坏时，会造成电芯的暴露和电芯成分或分解产物的放出，造成火灾或爆炸。因此锂离子电芯应配备内部安全机制(固有安全性，英文：intrinsic safety)或自保护材料，该内部安全机制或自保护材料在必要时可中断电路或锂离子在电池中的运输。关于固有安全性，分隔件具有特别的意义。
在锂离子技术的范围内，多孔聚烯烃分隔件是公知的，它们是基于聚乙烯(PE)或聚丙烯(PP)或相应的复合物的。从一定的温度起，特别是在聚乙烯(PE)的条件下，其将发生快速熔化，从而被加入到分隔件的孔隙中，并使电路不可逆地中断。直线型聚烯烃基的分隔件在热应力作用下具有周缘收缩(英语：Shrinking)的负面性质，此时在电芯中这可能会造成大范围的内部短路。具有高熔化温度或软化温度的组分首先保证了一定的热稳定性和机械稳定性，然而此时只能有限地维持所述稳定性。
DE102009035759A1公开了一种电流元件分隔件，该分隔件至少部分地含有聚合物，该聚合物的熔化温度或软化温度高于200℃，且特征在于收缩值较低。这样的耐高温的热塑性塑料，例如聚醚酮(PEK)、聚醚醚酮(PEEK)，显示出提高了的热稳定性，然而其中，并不能有效地或任何时候都会确保呈关断机制形式的可靠的集成热敏保护机制。
此外DE102009028145A1公开了一种陶瓷膜，该陶瓷膜是一种配备有许多开口的柔性基质，在所述基质上或在所述基质中有多孔的无机涂层。所述基质是基于织造的或非织造的不导电的聚芳酰胺纤维，并且可选地包括另外的聚合物，该另外的聚合物与聚芳酰胺纤维相比具有较低的熔点或者使聚芳酰胺纤维通过聚合物粘合剂相互连结。在这里关断机制还是没有保障。此外标称容量相同的情况下，局部高比例的陶瓷颗粒导致电芯有更高的重量。
发明内容
根据本发明提供一种用于电流元件、特别是用于锂离子电芯的分隔件，该电流元件包括至少一个锂离子插入的电极和至少一个锂脱插的电极，以及还提供一种用于制造分隔件的方法和一种电流元件，其中所述分隔件使电极分隔开。所提供的分隔件，也称为复合分隔件，是一种薄膜，包括一种由熔点高于200℃、耐高温的、形成纤维的聚合物制成的基质和至少另一种熔点比所述耐高温聚合物的熔点低的聚合物，尤其是聚烯烃。特别是所述至少一种聚烯烃基的组分与耐高温聚合物的纤维连结形成一种复合物。
在机械强度和对与薄膜接触的物质的长期稳定性良好的情况下，薄膜一般是对一些物质具有高渗透性的、薄的多孔系统。此外还有以下要求：耐氧化性；低的重量公差和厚度公差；低的离子通过阻力；高的电子通过阻力；对从电极上脱落的固体粒子的保持能力；对电解质的自发的和耐久的润湿性；以及与机械稳定性、热稳定性和电化学稳定性相关联的对于电解质溶液的高的存储能力。总之，薄膜应该具有足够的孔隙率，以便被电流元件中所用的电解质填充。另外是一些由使用的材料及其几何形状/形态决定的性质。这些性质涉及用于小的离子通过阻力的小厚度、在孔隙分布均匀的同时高的孔隙率和机械强度。孔隙大小应当这样选择成且优选可调节成，一方面孔隙足够小以致电池中没有枝状晶体生长，另一方面孔隙足够大以致孔隙被充分地由电解质填充。此外，迷宫状孔隙是优选的，因为与敞开的孔隙相反地避免锂枝状晶体的离析。但是在施加电压时材料的膨胀、机械稳定性和制造合适薄膜的费用也是要考虑的因素。
熔点在200℃以上的聚合物应当被称作耐高温的聚合物。物质熔化即由固态转变为液态的温度被称作熔点。在聚合物的情况下，该温度并非总是可以很好地测定的，因为聚合物可能先出现分解现象。因此软化温度可代之称为特征值，也称为玻璃转化温度，即聚合物的变形能力具有最大改变的温度。另外，给出温度范围可以是有意义的，其中熔化温度和/或软化温度表明该温度范围的下限。
所提出的作为本发明的分隔件的薄膜是基于由耐高温的、形成纤维的聚合物制成的基质，所述聚合物选自包括下列物质的组：聚酯，例如聚对苯二甲酸乙二醇酯(PET)、聚萘二甲酸乙二醇酯(PEN)；聚酰亚胺(PI)；聚四氟乙烯(PTFE)；聚偏氟乙烯(PVdF)；聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVdF-HFP)；聚氨酯(PU)；聚酰胺(PA)；聚砜；聚醚砜；芳族聚酰胺；或上述聚合物的共聚物。
构成本发明分隔件的基础的、耐高温的、形成纤维的聚合物以非织造的不导电纤维的形式存在。
为此耐高温的聚合物纤维的直径可以在0.9-10微米的范围内，优选在2-5微米的范围内，该范围对于薄膜的重量又是具有意义的。因此薄膜可以具有4-50微米的厚度，优先15-30微米的厚度，特别优选10-20微米的厚度。基质的纤维，例如在制造过程中，将借助于现有技术中公知的方法进行相互连接，其中还会涉及粘结纤维、热熔胶、化学粘合剂或纤维熔化等等。
基质，可以是人造毛、针织物或纺织物，优选具有10-50微米的厚度，更优选具有15-30微米的厚度。在使用本发明的薄膜作为电流元件的分隔件时，基质的厚度对于柔性以及对于电解质浸润的分隔件的表面电阻是重要的。较薄的分隔件原则上允许在电池组中有提高的充填密度，因此在相等的体积中能够储存更大量的能量或额定容量。
所述基质优选是杂乱式纤维织物(Faserwirrgelege)，也称为无纺布。这样的基质在加热时显示出很低的收缩率和很好的热稳定性和机械稳定性。与此相反，更确切地说在纤维织物的条件下，通过编织的方式，可以调节到一定的机械强度和相应的弹性，然而其中这样的薄膜是定向布置的。
根据本发明的分隔件除了包括由耐高温的、形成纤维的聚合物制成的、也称为基底基质的基质外，还包括另一种组分，该另一种组分是聚烯烃基的聚合物。合适的聚烯烃选自包括聚乙烯、聚丙烯和聚乙烯聚丙烯共聚物的组。在锂离子技术中可以使用这样的聚烯烃基的聚合物，因为这些聚合物适合于上述电流元件分隔件的要求并且在电芯中在化学上是稳定的。特别地，所述聚烯烃基的聚合物嵌入在耐高温聚合物纤维之间的自由空间中。
在一个实施方案中，根据本发明的分隔件具有一孔隙率，该孔隙率通过更详细描述的用于制造分隔件的方法来调节。在本文中，孔隙率被定义为未被材料填充的复合物的体积，孔隙率特别是在20至80的范围内。
用于制造本发明的分隔件的方法是从由作为杂乱式纤维织物存在的多孔薄膜形式的耐高温聚合物制成的基底基质开始的。接下来在基底基质纤维之间的自由空间中引入至少一种聚烯烃基的聚合物，因此耐高温纤维也是由聚烯烃基的聚合物连结的。尤其是，所述至少一种聚烯烃基的聚合物的特征在于熔点或软化点比基底基质的聚合物低。聚合物有时不显示出准确的熔化温度值。在本方法的另一个步骤中，调节所限定的孔隙率。
在一个实施例中，孔隙率是借助于一种组分而引起的，除了聚烯烃基的聚合物之外，该组分是被作为填料引入基底基质中的。这样的填料例如可以是一种矿物油，该矿物油在制造复合物之后再通过化学萃取或热萃取而除去，以产生具有所希望的大小和分布的孔隙。
作为替代，可以通过射线轰击例如通过电子射线的轰击或者通过穿刺制成的复合物来产生所希望的孔隙率。但是现有技术中公知的拉伸法或伸长法也适合于调节所限定的复合分隔件的孔隙率。
在基质的自由空间中引入至少一种聚烯烃基的聚合物可以通过热层压或在机械压力下实现。例如可以将至少一种细小颗粒形式的聚烯烃基的聚合物通过机械压力涂覆到基质织物中或热层压到基质织物中。
在另一个实施方案中，通过挤压将至少一种聚烯烃基的聚合物组分引入到基质的结构中。
本发明的分隔件优选用于至少具有一个锂离子插入电极和一个锂离子脱插电极的电流元件中。本申请的另一个主题是具有本发明分隔件的电流元件，特别是锂离子电芯。该电流元件至少具有一个正电极和一个负电极，其中存在负电极/分隔件/正电极的相继顺序。
本发明的优点
根据本发明提出的方案的特征在于，根据本发明提供的分隔件和根据本发明提供的电流元件提供了一个非常高的安全水平。因此，例如在滥用测试的条件下特别是在电芯满充状态的热应力情况下，确保了改进的安全特性。
在本发明的分隔件中使用的、由耐高温、形成纤维的聚合物制成的基质的特征还在于高的拉伸强度和穿刺强度。此外这样的聚合物还显示出明显降低的周缘收缩，因此根据本发明提供的分隔件是热稳定和机械稳定的，也不具有任何形式的几何变化。
根据本发明提出的分隔件可以以成本极低的方式通过由高熔点聚合物制成的非织造薄膜的改性来制造，其中，特别是，待生成的孔隙率能够适应特殊的条件。在纤维之间嵌入了聚烯烃基的聚合物的、具有迷宫式孔隙率的、化学的、电化学的和机械稳定的高熔点聚合物基的分隔件与调节的孔隙率的组合提供了正面地影响电芯的安全性能的很高水平的固有安全性。
附图说明
根据本发明的主题的其它优点和实施方案由附图示出并在下面的说明中详细地描述。
附图中：
图1示出了在充电过程期间锂离子由正电极向负电极的移动方向；
图2示出了在放电过程期间锂离子由负电极向正电极的移动方向；
图3示出了根据本发明的分隔件的一种实施方式的横截面示意图；
图4示出了根据本发明的分隔件的一种实施方式的俯视示意图。
具体实施方式
由图1的图示可知在电流元件的充电过程22中Li+离子的移动方向。
电流元件10，其组件在图1中仅示意性地表示出来，包括一个正电极12(阳极)和一个负电极14(阴极)。在两个电极12、14之间流动的电流可以通过安培表16测量。运载锂离子的电解质位于正电极12和负电极14之间的间隔空间内。一般来说，电解质是液体电解质，例如在有机溶剂混合物中溶解1摩尔六氟磷酸锂(LiPF6)的溶液。有机溶剂例如可以是碳酸乙烯酯(EC)、碳酸丙烯酯(PC)、碳酸甲乙酯(EMC)、碳酸二乙酯(DEC)、对称或不对称的醚。通过这种液体电解质，保证了结合图3详细所述的分隔件的润湿。
在图1中由附图标记24表示在充电过程22期间Li+离子的移动方向。
充电过程22由以下反应方程得知：
C6+LiMO2→LiC6+Li(1-x)MO2
M=过渡金属氧化物，例如钴(Co)、锰(Mn)或镍(Ni)
此外附图标记28表示电流元件10的正侧，附图标记30表示电流元件10的负侧。
图2的图示又描述了电流元件10的放电过程26，其中，与图1中所示的移动方向24相反，Li+离子由负电极14向正电极12移动，用附图标记20表示。
图2中图示的电流元件10的结构与图1中图示的电流元件10的结构相似，其中图2描述了放电过程26。放电过程26同样以上述的反应方程为基础，当然该反应方程以相反的方向行。
根据图1和图2的图示用于表示可逆的存入或取出，即Li+离子的插入或脱插。
图3示出了通过具有第一组分2的根据本发明的分隔件1的横截面图，组分2以杂乱式纤维织物3的形式存在。
组分2含有高熔点的聚合物，例如聚酯、聚亚酰胺、芳族聚酰胺或聚醚砜。在图3所示的实施例中，由高熔点聚合物制成的杂乱式纤维织物3在4-50微米的厚度范围内，优选在15-30微米的范围。因此杂乱式纤维织物3将低厚度的性质与高机械稳定性相结合，从而使这样的分隔件1能够经受弯曲应力和剪切应力。
第二组分4位于杂乱式纤维织物3的单个纤维之间，该第二组分是聚烯烃基的聚合物。正如图3清楚地所示，杂乱式纤维织物3的纤维是通过熔化的组分4而相互连接的，从而以新的方式保证了柔性分隔件的连结。厚度与传统的分隔件相反地实现的根据本发明的复合分隔件1可以用于例如高性能电池，例如锂离子电池。这样构建的电池在相应的滥用测试时在50℃-300℃的很宽的温度范围内在很大程度上是自身安全的。
图4示出了根据本发明的分隔件1的俯视图，其中也可以看到表示为具有单个纤维的杂乱式纤维织物3的组分2和插入其间的组分4，组分4是一种聚烯烃基的聚合物。
通过下列实例详细地说明本发明。
实例1：具有参考分隔件的锂电子电芯
参考分隔件包括约20微米厚的多孔聚乙烯薄膜。根据实例1构建的锂离子电芯包括由锂-镍-钴-锰氧化物(LiNi0.33Co0.33Mn0.33)组成的正电极活性物质和由天然石墨组成的负电极活性物质。
构建了10个样品电芯，达到的标称容量为4.2Ah。电芯的百分之百充电状态(英语：state of charge，SOC)为4.15V。
实例2：具有本发明的根据一个实施例的分隔件的锂离子电芯
根据本发明的分隔件包括约20微米厚的、由作为组分2的聚酯和作为组分4的聚乙烯制成的多孔复合薄膜。根据实例2构建的锂离子电芯包括由锂-镍-钴-锰氧化物(LiNi0.33Co0.33Mn0.33)组成的正电极活性物质和由天然石墨组成的负电极活性物质。
构建了10个样品电芯，达到的标称容量为4.2Ah。电芯的百分之百充电状态(英语：state of charge，SOC)为4.15V。
包括参考分隔件和根据本发明的分隔件的锂离子电芯经受安全性试验，按照UL1642(Underwriters Laboratories；1642：锂离子电池的标准安全试验)的炉热试验。在此遵循如下参数：温度约150℃，10分钟，每批10块电芯，电芯电压4.15V(百分百SOC)。
按照UL1642炉热试验的结果表明，在受热下10块参考电芯中的5块烧毁，而根据本发明的10块电芯中的10块未显示出损伤。因此表明，用根据本发明构建的复合分隔件，例如在热应力情况下，可以获得保护作用。

Claims (14)

1.用于电流元件(10)、特别是用于锂离子电芯的分隔件(1)，所述电流元件包括至少一个被分隔件(1)隔开的正电极(12)(阳极)和一个负电极(14)(阴极)，所述分隔件包括由至少一种熔点在200℃以上的、耐高温的、形成纤维的聚合物(2)制成的基质和至少一种其它的聚合物(4)，所述其它的聚合物(4)具有比基质的耐高温聚合物(2)更低的熔点并将耐高温聚合物(2)的纤维连结起来。
2.根据权利要求1所述的分隔件(1)，其特征在于，所述至少一种耐高温的形成纤维的聚合物(2)选自于主要包括聚酯、聚亚酰胺、芳族聚酰胺或聚醚砜的组。
3.根据权利要求1或2所述的分隔件(1)，其特征在于，所述至少一种其它的聚合物(4)选自于主要包括聚乙烯、聚丙烯和聚乙烯-聚丙烯共聚物的聚烯烃的组。
4.根据权利要求1至3之一所述的分隔件(1)，其特征在于，由耐高温、形成纤维的聚合物(2)制成的基质以杂乱式纤维织物(3)的形式存在。
5.根据权利要求1至4之一所述的分隔件(1)，其特征在于，所述分隔件(1)具有20-80的孔隙率。
6.根据权利要求1至5之一所述的分隔件(1)，其特征在于，所述分隔件(1)的厚度在4微米与50微米之间的范围内，优选在15微米和30微米之间。
7.用于制造根据权利要求1至6之一所述的分隔件(1)的方法，所述方法包括以下步骤：
a)提供熔点高于200℃的、耐高温的、形成纤维的聚合物(2)的基质；
b)引入至少另一种熔点低于耐高温的、形成纤维的聚合物(2)的聚合物(4)；
c)产生分隔件(1)的孔隙率。
8.根据权利要求7所述的方法，其特征在于，步骤b)通过热层压来实现。
9.根据权利要求7所述的方法，其特征在于，步骤b)通过挤压来实现。
10.根据权利要求7至9之一所述的方法，其特征在于，步骤c)通过射线轰击来实现。
11.根据权利要求7至9之一所述的方法，其特征在于，步骤c)通过拉伸过程来实现。
12.根据权利要求7至9之一所述的方法，其特征在于，步骤c)包括：使引入分隔件中的填料又被除去。
13.电流元件(10)，所述电流元件包括至少一个根据权利要求1至6之一所述的分隔件(1)、至少一个锂离子插入电极(12)和至少一个锂离子脱插电极(14)。
14.机动车辆，所述机动车辆包括至少一个根据权利要求13所述的电流元件(10)。
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