CN102477296B - 一种硅酸钇铽发光材料及其制备方法 - Google Patents

Abstract

本发明属于发光材料领域，其公开了一种硅酸钇铽发光材料及其制备方法；该硅酸钇铽发光材料通用化学式为：Y_2-xSiO₅:Tb_x，M；其中，M为Ag、Au、Pt或Pd金属粒子中的至少一种，0＜x≤0.5。本发明一种硅酸钇铽发光材料，工艺简单、设备要求低；掺金属颗粒后制备的发光材料比没有掺金属颗粒前的发光性能大幅度提高。

Description

一种硅酸钇铽发光材料及其制备方法

技术领域

本发明涉及发光材料领域，尤其涉及一种掺杂金属粒子的硅酸钇铽发光材料。本发明还涉及一种硅酸钇铽发光材料的制备方法。

背景技术

近年来场发射器件由于其运行电压低，功耗小，不需偏转线圈，无X射线辐射，抗辐射和磁场干扰等优点而备受关注，场发射阴极和发光材料结合可以得到高亮度、高显色的场发射光源，可以应用与显示、各种指示、普通照明等领域。

制备优良性能场发射器件的关键因素之一是高性能发光材料体的制备。现在的商用发光材料大多是用高温固相法制备的，所得发光粉的形貌不均匀，需要多次反复的球磨从而获得适当的粒度(5-10μm)，球磨过程产生的缺陷和引入的杂质有时会损害发光粉的发光强度。因此，一些新的合成方法被广泛研究，并用于合成硅酸钇铽发光材料，比如溶胶-凝胶法，沉淀法等。但溶胶凝胶法制备的硅酸钇铽发光材料，同时存在得到的发光材料材料的发光性能较弱的缺点。

发明内容

为了解决上述问题，本发明提供一种硅酸钇铽发光材料，其化学通式为：Y_2-xSiO₅:Tb_x，M；其中，M为Ag、Au、Pt或Pd金属粒子中的至少一种，0＜x≤0.5，优选x的取值范围为：0.05≤x≤0.2。

本发明的另一目的在于提供一种硅酸钇铽发光材料的制备方法，制备流程如下：

步骤S1、将M纳米粒子溶胶加入到聚乙烯砒咯烷酮(PVP)的水溶液中，对M纳米粒子溶胶进行表面处理；其中，M为Ag、Au、Pt或Pd金属中的至少一种；

步骤S2、将经表面处理后的M纳米粒子溶胶加入到醇和水的混合溶液中，制得醇水溶胶混合溶液；

步骤S3、调节步骤S2中醇水溶胶混合溶液的pH值为碱性，随后加入正硅酸乙酯，搅拌、反应制得碱性的SiO₂溶胶；

步骤S4、调节步骤S3中制得的碱性的SiO₂溶胶为酸性或中性的SiO₂溶胶；

步骤S5、将含钇离子的溶液和铽离子的溶液加入步骤S4中，搅拌、反应，制得凝胶，随后将凝胶烘干，研磨成粉体；

步骤S6、将步骤S5中的粉体依次经预热处理和还原处理后，制得化学通式为Y_2-xSiO₅:Tb_x，M的硅酸钇铽发光材料；其中，0＜x≤0.5；优选x的取值范围为：0.05≤x≤0.2。

所述制备方法的步骤S1中，所述M纳米粒子溶胶是采用如下步骤制得的：

步骤S11、将含M的源化合物溶解到溶剂中，配置成含M离子的氧化剂溶液；

步骤S12、往步骤S11中的所述氧化剂溶液中依次加入助剂和还原剂溶液，进行氧化还原反应，制得M纳米粒子溶胶。

所述制备方法的步骤S2中，所述醇和水的混合溶液中，醇为乙醇，水为去离子水，且去离子水与乙醇体积比为1∶5～2∶1；所述醇水溶胶混合溶液中，M纳米粒子的含量为1×10^-5mol/L～1×10^-3mol/L。

所述的制备方法的步骤S3中，正硅酸乙酯与醇(此处为无水乙醇)的体积比为1∶12～1∶1。

所述的制备方法的步骤S4中，将碱性的SiO₂溶胶调节为酸性或中性的SiO₂溶胶，所用的酸是质量百分比浓度为34％的硝酸。

所述的制备方法的步骤S5中，所述钇离子和铽离子的总摩尔量与正硅酸乙酯的摩尔量之比为2∶1。

所述的制备方法的步骤S6中，所述预热处理的过程中，预热温度为800℃～1200℃，预热时间为2～6h；所述还原处理过程中，还原处理温度为1000℃～1400℃，还原处理时间为1～6h，还原气氛为体积比为95％和5％的氮气和氢气混合气体的还原气氛、CO还原气氛或纯氢气的还原气氛。

本发明的有益效果是：工艺简单、设备要求低；掺金属颗粒后制备的发光材料比没有掺金属颗粒前的发光性能大幅度提高。

附图说明

图1为本发明硅酸钇铽发光材料的制备工艺流程图；

图2是本发明实施例3制备的发光材料在加速电压为3KV下的阴极射线激发下的发光光谱对比图，其中曲线1是未加Ag纳米粒子的Y_1.90SiO₅:Tb_0.10发光材料的发光光谱，曲线2是添加Ag纳米粒子的Y_1.90SiO₅:Tb_0.10发光材料的发光光谱。

具体实施例

本发明提供一种硅酸钇铽发光材料，其化学通式为：Y_2-xSiO₅:Tb_x，M；其中，M为Ag、Au、Pt或Pd金属粒子中的至少一种，0＜x≤0.5，优选x的取值范围为：0.05≤x≤0.2。

上述硅酸钇铽发光材料的制备方法，如图1所示，制备流程如下：

步骤S1、M纳米粒子溶胶的制备

11)、以水或乙醇为溶剂，以含M的源化合物，如，硝酸银、氯金酸、氯铂酸、氯化钯为溶质溶解于溶剂中，配制成氧化剂溶液；其中，M为Ag、Au、Pt或Pd纳米粒子中的至少一种；

12)、以水或乙醇为溶剂，水合肼、抗坏血酸、硼氢化钠为溶质，即还原剂，配制成还原剂溶液；

13)、在磁力搅拌的状态下，将助剂溶解到上述步骤11)氧化剂溶液中，并使助剂能在最终得到的M纳米粒子溶胶中的含量为5×10^-4g/mL～4×10^-3g/mL；其中，所述的助剂为聚乙烯砒咯烷酮(PVP)、柠檬酸钠、十六烷基三甲基溴化铵、十二烷基硫酸钠或十二烷基磺酸钠中的至少一种；

14)、在磁力搅拌的环境下，按还原剂与M离子的摩尔量之比为0.5∶1～4.8∶1的比例，往上述步骤13)所得到含助剂的氧化剂溶液中加入上述步骤12)得到的还原剂溶液，搅拌、反应，整个体系搅拌反应10min～45min后即得到M纳米粒子溶胶；

15)、将M纳米粒子溶胶加入到含表面处理剂，如聚乙烯砒咯烷酮(PVP)的水溶液中，对M纳米粒子进行表面处理，其中，PVP水溶液的质量百分浓度优选为0.005g/mL～0.1g/mL；

步骤S2、掺金属纳米粒子的硅酸钇铽发光材料的制备

21)、按去离子水∶乙醇体积比为1∶5～2∶1的比例配制醇和水的混合溶液，并将上述步骤15)制备的M纳米粒子溶胶加入到醇和水的混合溶液中，制得，醇水溶胶混合溶液，且使醇和水的混合溶液中M纳米粒子的含量为1×10^-5mol/L～1×10^-3mol/L；

22)、用氨水将上述步骤21)得到醇水溶胶混合溶液的pH值调节为8～13，然后快速加入正硅酸乙酯(TEOS)，且TEOS与乙醇的体积比为1∶12～1∶1，之后在25℃～60℃的水浴温度搅拌反应，直至形成碱性的SiO₂溶胶；

23)、用质量分数浓度为34％的硝酸将上述步骤22)所得碱性的SiO₂溶胶的pH值调节为2～7，得到中性或酸性的SiO₂溶胶；

24)、按钇(Y)单质和铽(Tb)单质的总摩尔量与上述步骤23)所加入的TEOS的摩尔量之比为2∶1的比例，加入含钇离子的溶液和铽离子的溶液，如硝酸盐溶液或氯化物溶液中，并在50℃～80℃的水浴中搅拌反应，直至形成凝胶，随后将凝胶放到80℃～100℃的烘箱中干燥24h～36h，研磨成粉体；

25)、将上述步骤24)得到的粉体放到高温炉中在800℃～1200℃温度下保温预热处理2～6h，取出研磨，之后再在还原气氛下1000℃～1400℃保温还原处理1～6h，最终可得到化学通式为Y_2-xSiO₅:Tb_x，M的掺杂M金属纳米粒子的硅酸钇铽发光材料，其中，0＜x≤0.5，优选x的取值范围为：0.05≤x≤0.2。

上述步骤25)所述的还原气氛是指体积比为95％和5％的氮气和氢气混合气体(95％N₂+5％H₂)的还原气氛、CO还原气氛或纯氢气的还原气氛，优选体积比为95％和5％的氮气和氢气混合气体的还原气氛。

下面结合附图，对本发明的较佳实施例作进一步详细说明。

实施例一

1、Pt纳米粒子溶胶的制备

称取5.18mg氯铂酸(H₂PtCl₆·6H₂O)溶解到15.2mL的去离子水中；当氯铂酸完全溶解后，称取8.0mg柠檬酸钠和12.0mg十二烷基磺酸钠，并在磁力搅拌的环境下溶解到氯铂酸水溶液中；称取3.8mg硼氢化钠溶解到10mL去离子水中，得到10mL浓度为1×10^-2mol/L的硼氢化钠水溶液；磁力搅拌的环境下，按还原剂与Pt离子摩尔量之比为4.8∶1的比例，往氯铂酸水溶液中滴加4.8mL硼氢化钠水溶液，之后继续反应45min，即得20mL Pt含量为5×10^-4mol/L的Pt纳米粒子溶胶；然后加入0.1g的PVP，搅拌14h后，得到经过表面处理的Pt纳米粒子。

2、掺Pt纳米粒子的硅酸钇铽发光材料的制备

1)按体积比为1∶4的比例将3.6mL蒸馏水和14.4mL无水乙醇充分混合，并加入上述制备的Pt纳米粒子溶胶2mL，使混合液中Pt的含量为5×10^-5mol/L；

2)用氨水将混合液的pH值调节为8，然后按TEOS与无水乙醇的体积比为1∶12的比例，快速加入1.2mLTEOS，之后在60℃的水浴中搅拌反应直至形成SiO₂溶胶；

3)用质量分数浓度为34％的硝酸将上述的SiO₂溶胶的pH值调节为2；

4)按钇和铽的总摩尔量与TEOS的摩尔量之比为2∶1的比例以及钇与铽摩尔量之比为1.95∶0.05的比例，将硝酸钇和硝酸铽缓慢加入到pH为2的SiO₂溶胶中，之后在50℃的水浴下搅拌反应直至形成凝胶态，将得到的凝胶态物质放到80℃的烘箱中干燥36h；

5)之后将干燥物放到高温炉中800℃下保温反应6h，自然冷却至室温，并用玛瑙研钵研磨，然后再在纯氢气的气氛下，1200℃的高温下保温还原4h，冷却至室温即可得到掺Pt的Y_1.95SiO₅:Tb_0.05发光材料。

实施例二

1、Ag纳米粒子溶胶的制备

称取17.0mg硝酸银(AgNO₃)溶解到17.4mL的去离子水中；当硝酸银完全溶解后，称取60mg柠檬酸钠，并在磁力搅拌的环境下溶解到硝酸银水溶液中；称取19mg硼氢化钠溶到10mL去离子水中，得到10mL浓度为5×10^-2mol/L的硼氢化钠水溶液；在磁力搅拌的环境下，按还原剂与Ag离子摩尔量之比为1.3∶1的比例，往硝酸银水溶液中一次性加入2.6mL5×10^-2mol/L的硼氢化钠水溶液，之后继续反应30min，即得20mL银含量为5×10^-3mol/L的Ag纳米粒子溶胶；然后加入0.2g的PVP，搅拌8h后，得到经过表面处理的Ag纳米粒子。

2、掺Ag纳米粒子的硅酸钇铽发光材料的制备

1)按体积比为1∶5的比例将2.0mL蒸馏水和10mL无水乙醇充分混合，并加入上述制备的Ag纳米粒子溶胶4mL，使混合液中Ag的含量为5×10^-4mol/L；

2)用氨水将混合液的pH值调节为9，然后按TEOS与无水乙醇的体积比为1∶10的比例，快速加入1.0mL TEOS，之后在50℃的水浴中搅拌反应直至形成SiO₂溶胶；

3)用质量分数浓度为34％的硝酸将上述的SiO₂溶胶的pH值调节为2；

4)按钇和铽的总摩尔量与TEOS的摩尔量之比为2∶1的比例以及钇与铽摩尔量之比为1.88∶0.12的比例，将硝酸钇和硝酸铽缓慢加入到pH为2的SiO₂溶胶中，之后在80℃的水浴下搅拌反应直至形成凝胶态，将得到的凝胶态物质放到80℃的烘箱中干燥28h；

5)之后将干燥物放到高温炉中1000℃下保温反应4h，自然冷却至室温，并用玛瑙研钵研磨，然后再在95％N₂+5％H₂的混合气氛下，1000℃的高温下保温还原6h，冷却至室温即可得到掺Ag的Y_1.88SiO₅:Tb_0.12发光材料。

实施例三

1、Ag纳米粒子溶胶的制备

称取3.4mg硝酸银(AgNO₃)溶解到18.4mL的去离子水中；当硝酸银完全溶解后，称取22mg柠檬酸钠和20mgPVP，并在磁力搅拌的环境下溶解到硝酸银水溶液中；称取5.7mg硼氢化钠溶到10mL去离子水中，得到10mL浓度为1.5×10^-2mol/L的硼氢化钠水溶液；在磁力搅拌的环境下，按还原剂与Ag离子摩尔量之比为1.2∶1的比例，往硝酸银水溶液中一次性加入1.6mL 1.5×10^-2mol/L的硼氢化钠水溶液，之后继续反应10min，即得20mL银含量为1×10^-3mol/L的Ag纳米粒子溶胶；然后加入0.5g的PVP，搅拌12h后，得到经过表面处理的Ag纳米粒子。

2、掺Ag纳米粒子的硅酸钇铽发光材料的制备

1)按体积比为1∶1的比例将6mL蒸馏水和6mL无水乙醇充分混合，并加入上述制备的Ag纳米粒子溶胶3mL，使混合液中Ag的含量为2×10^-4mol/L；

2)用氨水将混合液的pH值调节为10，然后按TEOS与无水乙醇的体积比为2∶5的比例，快速加入2.4mL TEOS，之后在60℃的水浴中搅拌反应直至形成SiO₂溶胶；

3)用质量分数浓度为34％的硝酸将上述的SiO₂溶胶的pH值调节为2；

4)按钇和铽的总摩尔量与TEOS的摩尔量之比为2∶1的比例以及钇与铽摩尔量之比为1.90∶0.10的比例，将硝酸钇和硝酸铽缓慢加入到pH为2的SiO₂溶胶中，之后在80℃的水浴下搅拌反应直至形成凝胶态，将得到的凝胶态物质放到100℃的烘箱中干燥24h；

5)之后将干燥物放到高温炉中1200℃下保温反应2h，自然冷却至室温，并用玛瑙研钵研磨，然后再在95％N₂+5％H₂的混合气氛下，1400℃的高温下保温还原2h，冷却至室温即可得到掺Ag的Y_1.90SiO₅:Tb_0.10发光材料。

图2是本发明实施例3制备的发光材料在加速电压为3KV下的阴极射线激发下的发光光谱对比图，其中曲线1是未加Ag纳米粒子的Y_1.90SiO₅:Tb_0.10发光材料的发光光谱，曲线2是添加Ag纳米粒子的Y_1.90SiO₅:Tb_0.10发光材料的发光光谱。由图2可知，掺Ag金属后硅酸锌钇铽的发光比没掺Ag金属的硅酸钇铽的发光增强30％左右。

实施例四

1、Au纳米粒子溶胶的制备

称取4.12mg氯金酸(AuCl₃·HCl·4H₂O)溶解到8.4mL的去离子水中；当氯金酸完全溶解后，称取14mg柠檬酸钠和6mg十六烷基三甲基溴化铵，并在磁力搅拌的环境下溶解到氯金酸水溶液中；称取1.9mg硼氢化钠和17.6mg抗坏血酸分别溶解到10mL去离子水中，得到10mL浓度为5×10^-3mol/L的硼氢化钠水溶液和10mL浓度为1×10^-2mol/L的抗坏血酸水溶液；在磁力搅拌的环境下，按还原剂与Au离子摩尔量之比为1.58∶1的比例，先往氯金酸水溶液中加入0.04mL硼氢化钠水溶液，搅拌反应5min后再往氯金酸水溶液中加入1.56mL1×10^-2mol/L的抗坏血酸水溶液，之后继续反应30min，得10mLAu含量为1×10^-3mol/L的Au纳米粒子溶胶；然后加入1g的PVP，搅拌10h后，得到经过表面处理的Au纳米粒子。

2、掺Au纳米粒子的硅酸钇铽发光材料的制备

1)按体积比为1∶2的比例将9mL蒸馏水和18mL无水乙醇充分混合，并加入上述制备的Au纳米粒子溶胶3mL，使混合液中Au的含量为1×10^-4mol/L；

2)用氨水将混合液的pH值调节为11，然后按TEOS与无水乙醇的体积比为1∶6的比例，快速加入3.0mLTEOS，之后在50℃的水浴中搅拌反应直至形成SiO₂溶胶；

3)用质量分数浓度为34％的硝酸将上述的SiO₂溶胶的pH值调节为2；4)按钇和铽的总摩尔量与TEOS的摩尔量之比为2∶1的比例以及钇与铽摩尔量之比为1.80∶0.20的比例，将氯化钇和氯化铽缓慢加入到pH为2的SiO₂溶胶中，之后在70℃的水浴下搅拌反应直至形成凝胶态；6)将得到的凝胶态物质放到80℃的烘箱中干燥30h，之后将干燥物放到高温炉中1000℃下保温反应2h，自然冷却至室温，并用玛瑙研钵研磨，然后在碳粉还原性气氛下，1400℃的高温下保温还原1h，冷却至室温即可得到掺Au的Y_1.80SiO₅:Tb_0.20发光材料。

实施例五

1、Au纳米粒子溶胶的制备

称取4.12mg氯金酸(AuCl₃·HCl·4H₂O)溶解到8.42mL的无水乙醇中；当氯金酸完全溶解后，称取25mgPVP，并在磁力搅拌的环境下溶解到氯金酸乙醇溶液中；称取17.6mg抗坏血酸溶解到10mL无水乙醇中，得到10mL浓度为1×10^-2mol/L的抗坏血酸乙醇溶液；在磁力搅拌的环境下，按还原剂与Au离子摩尔量之比为1.58∶1的比例，往氯金酸乙醇溶液中加入1.58mL1×10^-2mol/L的抗坏血酸乙醇溶液，之后继续反应30min，得10mLAu含量为1×10^-3mol/L的Au纳米粒子溶胶；然后加入0.3g的PVP，搅拌16h后，得到经过表面处理的Au纳米粒子。

2、掺Au纳米粒子的硅酸钇铽发光材料的制备

1)按体积比为1∶1的比例将8mL蒸馏水和8mL无水乙醇充分混合，并加入上述制备的Au纳米粒子溶胶8mL，使混合液中Au的含量为2×10-4mol/L；

2)用氨水将混合液的pH值调节为11，然后按TEOS与无水乙醇的体积比为1∶3的比例，快速加入2.67mL TEOS，之后在50℃的水浴中搅拌反应直至形成SiO2溶胶；

3)用质量分数浓度为34％的硝酸将上述的SiO2溶胶的pH值调节为2；

4)按钇和铽的总摩尔量与TEOS的摩尔量之比为2∶1的比例以及钇与铽摩尔量之比为1.50∶0.50的比例，将硝酸钇和硝酸铽缓慢加入到pH为2的SiO2溶胶中，之后在70℃的水浴下搅拌反应直至形成凝胶态将得到的凝胶态物质放到100℃的烘箱中干燥24h；

5)之后将干燥物放到高温炉中1100℃下保温反应3h，自然冷却至室温，并用玛瑙研钵研磨，然后在CO还原性气氛下，1250℃的高温下保温还原5h，冷却至室温即可得到掺Au的Y_1.50SiO₅:Tb_0.50发光材料。。

实施例六

1、Pd纳米粒子溶胶的制备

称取0.53mg氯化钯(PdCl₂·2H₂O)溶解到29.1mL的去离子水中；当氯化钯完全溶解后，称取11.0mgPVP和4.0mg十二烷基硫酸钠，并在磁力搅拌的环境下溶解到氯化钯水溶液中；称取3.8mg硼氢化钠溶到10mL去离子水中，得到浓度为1×10^-2mol/L的硼氢化钠还原液；在磁力搅拌的环境下，按还原剂与Pd离子摩尔量之比为3∶1的比例，往氯化钯水溶液中快速加入0.9mL 1×10^-2mol/L的硼氢化钠水溶液，之后继续反应20min，即得30mLPd含量为1×10^-4mol/L的Pd纳米粒子溶胶。；然后加入0.8g的PVP，搅拌15h后，得到经过表面处理的Pd纳米粒子。

2、掺Pd纳米粒子的硅酸钇铽发光材料的制备

1)按体积比为2∶1的比例将12mL蒸馏水和6mL无水乙醇充分混合，并加入上述制备的Pd纳米粒子溶胶2mL，使混合液中Pd的含量为1×10^-5mol/L；

2)用氨水将混合液的pH值调节为13，然后按TEOS与无水乙醇的体积比为1∶1的比例，快速加入6.0mLTEOS，之后在25℃的室温下搅拌反应直至形成SiO₂溶胶；

3)用质量分数浓度为34％的硝酸将上述的SiO₂溶胶的pH值调节为2；

4)按钇和铽的总摩尔量与TEOS的摩尔量之比为2∶1的比例以及钇与铽摩尔量之比为1.75∶0.25的比例，将氯化钇和氯化铽缓慢加入到pH为2的SiO₂溶胶中，之后在70℃的水浴下搅拌反应直至形成凝胶态，将得到的凝胶态物质放到90℃的烘箱中干燥26h；

5)之后将干燥物放到高温炉中900℃下保温反应5h，自然冷却至室温，并用玛瑙研钵研磨，然后再在95％N₂+5％H₂的混合气氛下，1150℃的高温下保温还原6h，冷却至室温即可得到掺Pd的Y_1.75SiO₅:Tb_0.25发光材料。

实施例七

1、Ag纳米粒子溶胶的制备

称取34mg硝酸银(AgNO₃)溶解到18mL的去离子水中；当硝酸银完全溶解后，称取80mg柠檬酸钠，并在磁力搅拌的环境下溶解到硝酸银水溶液中；稀释配制10mL浓度为0.1mol/L的水合肼溶液；在磁力搅拌的环境下，按还原剂与Ag离子摩尔量之比为0.5∶1的比例，往硝酸银水溶液中一次性加入1mL0.1mol/L的水合肼溶液，之后继续反应25min，即得20mL银含量为1×10^-2mol/L的Ag纳米粒子溶胶；然后加入0.5g的PVP，搅拌10h后，得到经过表面处理的Ag纳米粒子。

2、掺Ag纳米粒子的硅酸钇铽发光材料的制备

1)按体积比为1∶1.083的比例将4.32mL蒸馏水和4.68mL无水乙醇充分混合，并加入上述制备的Ag纳米粒子溶胶1mL，使混合液中Ag的含量为1×10^-3mol/L；

2)用氨水将混合液的pH值调节为11，然后按TEOS与无水乙醇的体积比为1∶1.94的比例，快速加入2.41mLTEOS，之后在50℃的水浴中搅拌反应直至形成SiO₂溶胶；

3)用质量分数浓度为34％的硝酸将上述的SiO₂溶胶的pH值调节为2；

4)按钇和铽的总摩尔量与TEOS的摩尔量之比为2∶1的比例以及钇与铽摩尔量之比为1.60∶0.40的比例，将硝酸钇和硝酸铽缓慢加入到pH为2的SiO₂溶胶中，之后在70℃的水浴下搅拌反应直至形成凝胶态，将得到的凝胶态物质放到80℃的烘箱中干燥30h；

5)之后将干燥物放到高温炉中1000℃下保温反应4h，自然冷却至室温，并用玛瑙研钵研磨，然后再在95％N₂+5％H₂的混合气氛下，1300℃的高温下保温还原2h，冷却至室温即可得到掺Ag的Y_1.60SiO₅:Tb_0.40发光材料。

应当理解的是，上述针对本发明较佳实施例的表述较为详细，并不能因此而认为是对本发明专利保护范围的限制，本发明的专利保护范围应以所附权利要求为准。

Claims (7)

1.一种硅酸钇铽发光材料的制备方法，其特征在于，包括如下步骤： 

步骤S1、将M纳米粒子溶胶加入到聚乙烯吡咯烷酮的水溶液中，对M纳米粒子溶胶进行表面处理；其中，M为Ag、Au、Pt或Pd金属中的至少一种； 

步骤S2、将经表面处理后的M纳米粒子溶胶加入到醇和水的混合溶液中，制得醇水溶胶混合溶液，所述醇水溶胶混合溶液中，M纳米粒子的含量为1×10^-5mol/L～1×10^-3mol/L； 

步骤S3、调节步骤S2中醇水溶胶混合溶液的pH值为碱性，随后加入正硅酸乙酯，搅拌、反应制得碱性的SiO₂溶胶； 

步骤S4、调节步骤S3中制得的碱性的SiO₂溶胶为酸性或中性的SiO₂溶胶； 

步骤S5、将含钇离子的溶液和铽离子的溶液加入步骤S4中，搅拌、反应，制得凝胶，随后将凝胶烘干，研磨成粉体； 

步骤S6、将步骤S5中的粉体依次经预热处理和还原处理后，制得化学通式为Y_2-xSiO₅:Tb_x,M的硅酸钇铽发光材料；其中，0<x≤0.5，所述预热处理的过程中，预热温度为800℃～1200℃，预热时间为2～6h；所述还原处理过程中，还原处理温度为1000℃～1400℃，还原处理时间为1～6h，还原气氛为体积比为95%和5%的氮气和氢气混合气体的还原气氛、CO还原气氛或纯氢气的还原气氛。 

2.根据权利要求1所述的硅酸钇铽发光材料的制备方法，其特征在于，所述步骤S1中，所述M纳米粒子溶胶是采用如下步骤制得的： 

步骤S11、将含M的源化合物溶解到溶剂中，配置成含M离子的氧化剂溶液； 

步骤S12、往步骤S11中的所述氧化剂溶液中依次加入助剂和还原剂溶 液，进行氧化还原反应，制得M纳米粒子溶胶。 

3.根据权利要求1所述的硅酸钇铽发光材料的制备方法，其特征在于，所述步骤S2中，所述醇和水的混合溶液中，醇为乙醇，水为去离子水，且去离子水与乙醇体积比为1:5～2:1。 

4.根据权利要求3所述的硅酸钇铽发光材料的制备方法，其特征在于，所述步骤S3中，正硅酸乙酯与乙醇的体积比为1:12～1:1。 

5.根据权利要求1所述的硅酸钇铽发光材料的制备方法，其特征在于，所述步骤S4中，将碱性的SiO₂溶胶调节为酸性或中性的SiO₂溶胶，所用的酸是质量百分比浓度为34%的硝酸。 

6.根据权利要求1所述的硅酸钇铽发光材料的制备方法，其特征在于，所述步骤S5中，所述钇离子和铽离子的总摩尔量与正硅酸乙酯的摩尔量之比为2:1。 

7.根据权利要求1所述的硅酸钇铽发光材料的制备方法，其特征在于，x的取值范围为：0.05≤x≤0.2。 

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