CN102113147A - 有机场致发光元件用组合物、有机薄膜、有机场致发光元件、有机el显示装置及有机el照明 - Google Patents
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Abstract
本发明提供一种具有通过湿式成膜法形成的发光层的长寿命的有机场致发光元件。该有机场致发光元件用组合物含有溶剂、和包含发光材料的2种以上有机场致发光元件材料，其中，所述有机场致发光元件用组合物满足下述式(1)(其中，EL材料S为该组合物中重量最少的有机场致发光元件材料，EL材料N为该组合物中重量最多的有机场致发光元件材料，重量比为EL材料S与EL材料N的重量比，饱和溶解度为相应材料在20℃、1个大气压下相对于该组合物中的溶剂的饱和溶解度)。
Description
技术领域
本发明涉及有机场致发光元件用组合物，该组合物用于通过湿式成膜法形成有机场致发光元件的发光层。
另外，本发明还涉及使用该有机场致发光元件用组合物的有机场致发光元件、使用该有机场致发光元件的有机EL显示装置及有机EL照明。
背景技术
近年来，作为用于制造显示器、照明等发光装置的技术，有机场致发光(有机EL)元件的开发得到了广泛发展，主要以小型到中型尺寸的显示器用途为中心开始了实用化进程。
有机场致发光元件是通过向电极间的有机层中注入正负电荷(载流子)、并使该载流子再结合来实现发光的元件。
目前已付诸实用的有机场致发光元件通常采用下述方法制造：在高真空条件下对较低分子量的化合物进行加热，将其蒸镀至设置于上方的基板上。但是，由于该真空蒸镀法难以在大面积基板上实现均匀的蒸镀，因此不适用于大型显示器、大面积的面发光照明等大面积有机EL面板的制造。并且，还存在着作为蒸镀源的有机材料的利用效率低，易导致制造成本升高的问题。
另一方面，作为制造上述大面积有机EL面板的方法，已提出了通过以旋涂法、喷墨法、浸涂法、各种印刷法等为代表的湿式成膜法来制造有机EL面板的方法。
但是，具有利用湿式成膜法形成的发光层的有机场致发光元件存在寿命短这样的问题。
因此，为了解决上述问题，例如在专利文献1中，着眼于用于湿式成膜法的油墨中的材料在溶剂中的溶解度，开发了具有高溶解性的材料。
但就该专利文献1的技术而言，尽管在材料的溶解度方面得到了提高，但所得到的元件依然无法获得足够的寿命。
现有技术文献
专利文献
专利文献1：日本特开2004-224766号公报
发明内容
发明要解决的问题
本发明的课题在于提供一种长寿命的有机场致发光元件，该有机场致发光元件具有通过湿式成膜法形成的发光层。
解决问题的方法
本发明人等认为，具有通过湿式成膜法形成的发光层的有机场致发光元件的寿命无法提高的问题，并不单纯缘于其材料相对于溶剂的溶解度低，于是针对这些问题的解决进行了深入研究。
结果发现，上述问题的原因并不是单纯的材料的溶解度的问题，在很大程度上依赖于成膜后伴随油墨的干燥而析出的多个固体成分相互之间的析出速度。即，产生上述问题的原因可推测为：在油墨的干燥过程中，掺杂剂等相对于用于形成各层的主成分而少量添加的材料，相比于用作主成分的材料先发生析出或凝聚，难以形成固体成分处于均匀的相容状态的薄膜。
基于上述推测进行了更深一步的研究，结果发现：通过使用满足某种特定条件的油墨(成膜用组合物)，可以实现在涂膜的干燥步骤中对各材料的析出速度的控制。并且，即使在使用了溶解度小的材料的情况下，也能够形成均质的薄膜，而不会发生偏析或凝聚，由此可获得长寿命的有机场致发光元件，并基于此完成了本发明。
即，本发明的要点如下所述。
(1)一种有机场致发光元件用组合物，其含有溶剂及2种以上有机场致发光元件材料，其中，所述有机场致发光元件材料中的至少1种为荧光发光材料，并满足下述式(1)(以下，也将该有机场致发光元件用组合物称为“有机场致发光元件用组合物A”)。
[数学式1]
(上述式(1)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于所述组合物中所含溶剂的饱和溶解度(wt％)，
其中，EL材料N和EL材料S在20℃、1个大气压下相对于甲苯的饱和溶解度分别为1wt％以上。)
(2)上述(1)所述的有机场致发光元件用组合物，其中，上述荧光发光材料为分子量10000以下的化合物。
(3)上述(1)或(2)所述的有机场致发光元件用组合物，其中，上述EL材料N为电荷传输材料、上述EL材料S为荧光发光材料。
(4)一种有机场致发光元件用组合物，其含有溶剂及2种以上有机场致发光元件材料，其中，所述溶剂的沸点为150℃以上，所述有机场致发光元件材料中的至少1种为磷光发光材料，并满足下述式(2)(以下，也将该有机场致发光元件用组合物称为“有机场致发光元件用组合物B”)。
[数学式2]
(上述式(2)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于所述组合物中所含溶剂的饱和溶解度(wt％)。)
(5)上述(4)所述的有机场致发光元件用组合物，其中，上述磷光发光材料为分子量10000以下的化合物。
(6)上述(4)或(5)所述的有机场致发光元件用组合物，其中，上述EL材料N为电荷传输材料，上述EL材料S为磷光发光材料。
(7)一种有机场致发光元件用组合物，其含有溶剂及2种以上有机场致发光元件材料，其中，所述有机场致发光元件材料中的至少1种为发光材料，且相对于环己基苯满足下述式(3)(以下，也将该有机场致发光元件用组合物称为“有机场致发光元件用组合物C”)。
[数学式3]
(上述式(3)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于环己基苯的饱和溶解度(wt％)。)
本发明的另一要点涉及一种有机薄膜，其是使用上述本发明的有机场致发光元件用组合物而形成的。
本发明的另一要点涉及一种有机场致发光元件，其在阳极和阴极之间具有发光层，其中，所述发光层是使用上述本发明的有机场致发光元件用组合物而形成的层。
本发明的另一要点涉及一种有机EL显示装置及有机EL照明，其含有如上所述的有机场致发光元件。
发明的效果
就本发明的有机场致发光元件用组合物而言，可防止其中相对于主成分少量混合的副成分材料比主成分材料先发生析出或凝聚。其结果，可形成以均匀状态或基本均匀的近均匀状态(擬均一状態)分散的薄膜。
根据本发明的有机场致发光元件用组合物，可提供一种具有通过湿式成膜法形成的发光层等有机层的有机场致发光元件，在该有机场致发光元件中，成膜后的有机层均匀、膜品质优异，由此可提供一种长寿命且驱动电压低的有机场致发光元件；并能够提供一种使用这种有机场致发光元件的高品质的有机EL显示装置及有机EL照明。
附图说明
图1为示出本发明的有机场致发光元件的一例的示意剖面图。符号说明
1 基板
2 阳极
3 空穴注入层
4 空穴传输层
5 发光层
6 空穴阻挡层
7 电子传输层
8 电子注入层
9 阴极
具体实施方式
以下，对本发明的实施方式进行具体说明，但下述记载的对构成要件的说明只是本发明的实施方式的一例(代表例)，在不超出本发明的要点的范围内，本发明并不限定于这些内容。
需要指出的是，在本发明中，所述“发光材料”包括“荧光发光材料”和“磷光发光材料”，仅记作“发光材料”的情况下，表示包括“荧光发光材料”和“磷光发光材料”这两者的材料。
此外，所述“本发明的有机场致发光元件用组合物”是“本发明的有机场致发光元件用组合物A”、“本发明的有机场致发光元件用组合物B”、“本发明的有机场致发光元件用组合物C”的总称。
并且，在本发明的有机场致发光元件用组合物A中，列举了“甲苯”作为用以表示EL材料N、EL材料S、发光材料及电荷传输材料的溶解性的溶剂，但这只不过是选择了本技术领域中常用的溶剂“甲苯”作为衡量本发明的有机场致发光元件用材料的溶解性指标，本发明的有机场致发光元件用组合物中所含的溶剂并不限定于甲苯。
[有机场致发光元件用组合物]
本发明的有机场致发光元件用组合物A是含有2种以上的有机场致发光元件材料、并含有溶剂的组合物，其中，该有机场致发光元件材料中的至少1种为荧光发光材料，且满足下述式(1)。
[数学式4]
(上述式(1)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于该组合物中所含溶剂的饱和溶解度(wt％)，
其中，EL材料N和EL材料S在20℃、1个大气压下相对于甲苯的饱和溶解度分别为1wt％以上。)
本发明的有机场致发光元件用组合物B是含有2种以上的有机场致发光元件材料、并含有溶剂的组合物，其中，所述溶剂的沸点为150℃以上，所述有机场致发光元件材料中的至少1种为磷光发光材料，且满足下述式(2)。
[数学式5]
(上述式(2)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于该组合物中所含溶剂的饱和溶解度(wt％)。)
本发明的有机场致发光元件用组合物C是含有2种以上的有机场致发光元件材料、并含有溶剂的组合物，其中，该有机场致发光元件材料中的至少1种为发光材料，且相对于环己基苯满足下述式(3)。
[数学式6]
(上述式(3)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于环己基苯的饱和溶解度(wt％)。)
需要指出的是，以下，有时将在上述式(1)～(3)的左侧算出的值称为“本发明的参数值”。
{有机场致发光元件材料}
首先，针对本发明的有机场致发光元件用组合物中所含的有机场致发光元件材料进行说明。
本发明中的所述有机场致发光元件材料是指，在有机场致发光元件的阳极和阴极之间的层中含有的材料。作为有机场致发光元件材料，可列举例如，具有空穴传输能力或电子传输能力的电荷传输材料、发光材料、电子接受性化合物等。
本发明的有机场致发光元件用组合物中有机场致发光元件材料的含量通常为0.0001wt％以上、优选为0.001wt％以上、更优选为0.1wt％以上，且通常为90wt％以下、优选为70wt％以下、更优选为50wt％以下。该含量低于上述下限时，会导致涂膜的膜厚变薄，制成元件时，可能会成为出现黑点或发生短路的原因。而如果该含量高于上述上限，则会导致涂膜的膜厚变厚，制成元件时，可能会引起驱动电压上升，或者，容易引起涂布不均，制成元件时，可能会引发亮度不均。
在不明显破坏本发明的效果的范围内，本发明中的有机场致发光元件材料可以为任意分子量，但其分子量通常为10000以下、优选为5000以下、更优选为4000以下、进一步优选为3000以下，且通常为100以上、优选为200以上、更优选为300以上、进一步优选为400以上的范围。
如果有机场致发光元件材料的分子量过小，则容易导致玻璃化转变温度或熔点、分解温度等下降，有机场致发光元件材料及有机薄膜的耐热性显著降低，可能因发生重结晶化、分子迁移等而引起膜品质下降，或伴随材料的热分解而导致杂质浓度上升等，从而引起元件性能降低。
另一方面，如果分子量过大，则根据有机场致发光元件材料的结构、制备组合物(油墨)时使用的溶剂种类的不同，可能会导致有机场致发光元件材料在溶剂中的溶解度变得过小，例如，可能导致在材料制造工序中的纯化变得困难。此外，会引发在成膜时出现未形成薄膜的部分、形成的有机薄膜的膜厚过薄等的问题，在制成元件时，上述问题可能会成为出现黑点或发生短路的原因。
此外，本发明的有机场致发光元件用组合物A中含有的有机场致发光元件材料在20℃、1个大气压下在甲苯中的饱和溶解度通常为1wt％以上、优选为2wt％以上，且通常为30wt％以下、优选为20wt％以下。作为有机场致发光元件材料的溶解性，其在甲苯中的饱和溶解度在上述范围内时，容易形成均匀的膜，不易发生短路、缺陷等，因此在制成元件时，可获得长的驱动寿命。
<发光材料>
本发明的有机场致发光元件用组合物中含有的2种以上有机场致发光元件材料中，至少1种为发光材料，本发明的有机场致发光元件用组合物通常用于形成有机场致发光元件的发光层。
所述发光材料的定义如下：在非活泼气体氛围中、室温下，在稀溶液中的发光量子效率为30％以上的材料，其中，在与该材料在稀溶液中的荧光或磷光光谱进行对比时，使用该材料制作的有机场致发光元件在通电时得到的EL光谱的部分或全部归属于该材料的发光。
其中，发光材料的发光量子效率、溶液中的荧光或磷光光谱、制成有机场致发光元件后的EL光谱的测定方法分别如下所述。
(发光量子效率的测定方法)
发光材料的发光量子效率可使用例如绝对PL量子效率测定装置(Absolute PL quantum yield measurement system)C9920-02(HamamatsuPhotonics公司制造)进行测定。
其中，在测定时，使用的是将发光材料稀释至相对于溶剂为0.01mmol/L左右、并在非活泼气体(例如氮气)中经过了充分的脱氧处理的溶液。
(溶液中的荧光或磷光光谱的测定方法)
采用例如分光光度计F-4500(日立制作所公司制造)，对与在上述发光量子效率的测定中使用的溶液相同的溶液照射任意波长的光，激发发光材料，并对由此得到的光谱进行测定。
需要指出的是，所使用的测定仪器只要是能够进行与上述同等测定的仪器即可，并不限定于上述的测定仪器，还可以使用其它测定仪器。
(制成有机场致发光元件后的EL光谱的测定方法)
有机场致发光元件的EL光谱通过对光谱进行分光而获得。具体而言，是对制成的元件施加特定的电流，利用瞬态多通道测光系统(瞬間マルチ測光システム)MCPD-2000(大塚电子公司制造)来测定所得的EL光谱。
需要说明的是，所使用的测定仪器只要能够进行与上述等同的测定即可，并不限定于上述的测定仪器，也可以使用其它的测定仪器。
作为发光材料，只要是通常作为有机场致发光元件的发光材料使用的材料，则没有特殊限制。例如，可以是荧光发光材料，也可以是磷光发光材料。从原理上讲，使用荧光发光材料时有机场致发光元件的发光效率比使用磷光发光材料时低，但其单重激发态的禁带宽度比同一发光波长的磷光发光材料的单重激发态的禁带宽度小，并且激子寿命极短，为纳秒级，因此，对于发光材料的负荷小，易增加元件的驱动寿命。
另一方面，从原理上讲，使用磷光发光材料时有机场致发光元件的发光效率非常高，但其单重激发态的禁带宽度比同一发光波长的荧光材料的单重激发态的禁带宽度大，并且激子寿命长，为微秒～毫秒级，因此，与荧光发光材料相比，磷光发光材料的驱动寿命易变长。这样一来，对于相比于寿命更注重发光效率的用途而言，优选使用磷光发光材料。此外，例如对于蓝色，使用荧光发光材料，对于绿色及红色，使用磷光发光材料等，也可以将它们组合使用。
另外，为了提高在溶剂中的溶解性，作为发光材料，优选使用可使分子的对称性、刚性降低、或导入了烷基等亲油性取代基的材料。
以下，以发光材料中的荧光发光材料为例进行说明，但荧光发光材料并不限于下述列举的材料。
作为提供蓝色发光的荧光发光材料(蓝色荧光色素)，可列举例如：萘、
苝、芘、蒽、香豆素、对二(2-苯基乙烯基)苯、芳基胺以及它们的衍生物等。其中，优选蒽、
芘、芳基胺以及它们的衍生物等。
作为提供绿色发光的荧光发光材料(绿色荧光色素)，可列举例如：喹吖啶酮、香豆素、Al(C9H6NO)3等铝络合物以及它们的衍生物等。
作为提供黄色发光的荧光发光材料(黄色荧光色素)，可列举例如：红荧烯、萘嘧啶酮以及它们的衍生物等。
作为提供红色发光的荧光发光材料(红色荧光色素)，可列举例如：DCM(4-(二氰基亚甲基)-2-甲基-6-(对二甲基氨基苯乙烯基)-4H-吡喃)(4-(dicyanomethylene)-2-methyl-6-(p-dimethylaminostyrene)-4H-pyran))类化合物、苯并吡喃、若丹明、苯并噻吨、氮杂苯并噻吨等呫吨以及它们的衍生物等。
作为上述提供蓝色荧光的衍生物即芳基胺衍生物，更具体而言，从元件的发光效率、驱动寿命等观点出发，优选使用下述式(X)表示的化合物作为荧光发光材料。
[化学式1]
(式中，Ar21表示核碳原子数为10～40的取代或未取代的稠合芳香族环基，Ar22和Ar23彼此独立地表示碳原子数6～40的取代或未取代的1价芳基，p代表整数1～4。)
作为Ar21，具体可列举：萘、菲、荧蒽、蒽、芘、苝、晕苯、二苯基蒽、芴、苯并菲、玉红省、苯并蒽、苯基蒽、联蒽、二蒽基苯或二苯并蒽的残基。
以下，示出作为荧光发光材料的芳基胺衍生物的优选具体例，但本发明的荧光发光材料并不限定于这些例子。下述中，“Me”代表甲基，“Et”代表乙基。
[化学式2]
[化学式3]
[化学式4]
[化学式5]
可以认为，在本发明中，使用荧光发光材料作为发光材料时，基于下述理由，能够使满足上述式(1)时表现出的本发明的效果更有效地发挥。
即，与磷光发光材料相比，荧光发光材料更容易实现相同化合物之间的能量交换。具体而言，当膜为非均质、且在荧光发光材料的极近处存在有相同的荧光发光材料时，其从激发态返回到基态时所释放的能量不会用于发光，而是会用于激发附近的相同化合物。即，可推测：经过上述的反复，用于发光的能量被用于热振动等，从而会对制成元件后的电流效率及驱动寿命等造成影响。
可以预测，通过针对这样的荧光发光材料进行能够满足上述式(1)的组合物的设计，可提高成膜状态的均质化程度及膜品质，进而更有效地获得发光效率及寿命的改善效果。
另一方面，作为磷光发光材料，可列举例如：含有选自长周期型周期表(以下，在没有特殊记载的情况下，所述“周期表”指的是长周期型周期表)第7～11族的金属为中心金属的维尔纳(Werner)型络合物或有机金属络合物。
作为选自周期表第7～11族的金属，优选列举钌、铑、钯、银、铼、锇、铱、铂、金等，其中更优选铱或铂。
作为络合物的配体，优选(杂)芳基吡啶配体、(杂)芳基吡唑配体等由(杂)芳基和吡啶、吡唑、菲绕啉等连结而成的配体，特别优选为苯基吡啶配体、苯基吡唑配体。这里，所述(杂)芳基表示芳基或杂芳基。
作为磷光发光材料，具体可列举：三(2-苯基吡啶)合铱、三(2-苯基吡啶)合钌、三(2-苯基吡啶)合钯、双(2-苯基吡啶)合铂、三(2-苯基吡啶)合锇、三(2-苯基吡啶)合铼、八乙基卟啉铂、八苯基卟啉铂、八乙基卟啉钯、八苯基卟啉钯等。
特别是，作为磷光发光材料的磷光性有机金属络合物，优选列举下述式(III)或式(IV)所示的化合物。
ML(q-j)L′j (III)
(式(III)中，M代表金属，q代表上述金属的价数。此外，L及L′代表双齿配体。j代表数值0、1或2。)
[化学式6]
(式(IV)中，M7代表金属，T代表碳原子或氮原子。R92～R95彼此独立地表示取代基。并且，当T为氮原子时，不存在R94及R95。)
以下，首先针对式(III)所示的化合物进行说明。
式(III)中，M代表任意金属，作为其优选的具体例，可列举上述作为选自周期表第7～11族的金属而列举的金属。
此外，式(III)中的双齿配体L表示具有下述的部分结构的配体。
[化学式7]
在上述L的部分结构中，环A1代表任选具有取代基的芳香族烃基或芳香族杂环基。
作为该芳香族烃基，可列举来自5或6元环的单环或2～5稠环的基团。作为具体例，可列举来自苯环、萘环、蒽环、菲环、苝环、并四苯环、芘环、苯并芘环、
环、苯并菲环、苊环、荧蒽环、芴环的1价基团等。
作为该芳香族杂环基，可列举来自5或6元环的单环或2～4稠环的基团。作为具体例，可列举来自呋喃环、苯并呋喃环、噻吩环、苯并噻吩环、吡咯环、吡唑环、咪唑环、二唑环、吲哚环、咔唑环、吡咯并咪唑环、吡咯并吡唑环、吡咯并吡咯环、噻吩并吡咯环、噻吩并噻吩环、呋喃并吡咯环、呋喃并呋喃环、噻吩并呋喃环、苯并异
唑环、苯并异噻唑环、苯并咪唑环、吡啶环、吡嗪环、哒嗪环、嘧啶环、三嗪环、喹啉环、异喹啉环、噌啉(cinnoline)环、喹喔啉环、菲啶环、苯并咪唑环、
啶环、喹唑啉环、喹唑啉酮环、薁环的1价基团等。
另外，在上述L的部分结构中，环A2代表任选具有取代基的含氮芳香族杂环基。
作为该含氮芳香族杂环基，可列举来自5或6元环的单环或2～4稠环的基团。作为具体例，可列举来自吡咯环、吡唑环、咪唑环、
二唑环、吲哚环、咔唑环、吡咯并咪唑环、吡咯并吡唑环、吡咯并吡咯环、噻吩并吡咯环、呋喃并吡咯环、噻吩并呋喃环、苯并异唑环、苯并异噻唑环、苯并咪唑环、吡啶环、吡嗪环、哒嗪环、嘧啶环、三嗪环、喹啉环、异喹啉环、喹喔啉环、菲啶环、苯并咪唑环、
啶环、喹唑啉环、喹唑啉酮环的1价基团等。
作为环A1或环A2上各自任选具有的取代基的例子，可列举：卤原子；烷基；链烯基；烷氧基羰基；烷氧基；芳氧基；二烷基氨基；二芳基氨基；咔唑基；酰基；卤代烷基；氰基；芳香族烃基等。
此外，式(III)中的双齿配体L′表示具有下述的部分结构的配体。另外，在下式中，“Ph”代表苯基。
[化学式8]
其中，从络合物的稳定性方面考虑，L′优选以下列举的配体。
[化学式9]
作为式(III)所示的化合物，更优选列举下述式(IIIa)、(IIIb)、(IIIc)所示的化合物。
[化学式10]
(式(IIIa)中，M4代表与M相同的金属，w代表上述金属的价数，环A1表示任选具有取代基的芳香族烃基，环A2表示任选具有取代基的含氮芳香族杂环基。)
[化学式11]
(式(IIIb)中，M5代表与M相同的金属，w代表上述金属的价数，环A1表示任选具有取代基的芳香族烃基或芳香族杂环基，环A2表示任选具有取代基的含氮芳香族杂环基。)
[化学式12]
(式(IIIc)中，M6代表与M相同的金属，w代表上述金属的价数，j代表0、1或2，环A1和环A1′彼此独立地表示任选具有取代基的芳香族烃基或芳香族杂环基，环A2和环A2′彼此独立地表示任选具有取代基的含氮芳香族杂环基。)
作为上述式(IIIa)、(IIIb)、(IIIc)中的环A1及环A1′的优选例，可列举苯基、联苯基、萘基、蒽基、噻吩基、呋喃基、苯并噻吩基、苯并呋喃基、吡啶基、喹啉基、异喹啉基、咔唑基等。
作为上述式(IIIa)～(IIIc)中的环A2及环A2′的优选例，可列举吡啶基、嘧啶基、吡嗪基、三嗪基、苯并噻唑基、苯并
唑基、苯并咪唑基、喹啉基、异喹啉基、喹喔啉基、菲啶基等。
作为上述式(IIIa)～(IIIc)表示的化合物所任选具有的取代基，可列举：卤原子；烷基；链烯基；烷氧基羰基；烷氧基；芳氧基；二烷基氨基；二芳基氨基；咔唑基；酰基；卤代烷基；氰基等。
需要指出的是，这些取代基也可以相互连结而形成环。作为具体例，可以由环A1所具有的取代基和环A2所具有的取代基键合而形成一个稠环；或由环A1′所具有的取代基和环A2′所具有的取代基键合而形成一个稠环。作为这样的稠环，可列举7，8-苯并喹啉基等。
其中，作为环A1、环A1′、环A2及环A2′的取代基，更优选列举烷基、烷氧基、芳香族烃基、氰基、卤原子、卤代烷基、二芳基氨基、咔唑基。
此外，作为式(IIIa)～(IIIc)中的M4～M6的优选例，可列举钌、铑、钯、银、铼、锇、铱、铂或金。
上述式(III)及(IIIa)～(IIIc)所示的有机金属络合物的具体例如下所示，但并不限定于下述化合物。
[化学式13]
[化学式14]
在上述式(III)所示的有机金属络合物中，特别优选下述化合物：以2-芳基吡啶系配体、即2-芳基吡啶作为配体L和/或L′，且在该配体上结合有任意取代基的化合物、以及在该配体上稠合有任意基团而形成的化合物。
此外，国际公开第2005/019373号小册子中记载的化合物也可以作为发光材料使用。
以下，针对式(IV)所示的化合物进行说明。
式(IV)中，M7代表金属。作为其具体例，可列举上述作为选自周期表第7～11族的金属而列举的金属。其中优选钌、铑、钯、银、铼、锇、铱、铂或金，特别优选铂、钯等2价金属。
此外，式(IV)中，R92和R93彼此独立地代表氢原子、卤原子、烷基、芳烷基、链烯基、氰基、氨基、酰基、烷氧基羰基、羧基、烷氧基、烷基氨基、芳烷基氨基、卤代烷基、羟基、芳氧基、芳香族烃基或芳香族杂环基。
另外，T为碳原子时，R94和R95彼此独立地代表与作为R92和R93列举的基团相同的取代基。此外，T为氮原子时，不存在R94和R95。
此外，R92～R95还可以进一步具有取代基。具有取代基时，对其种类没有特殊限制，该取代基可以为任意基团。
此外，R92～R95中的任意2个以上基团还可以相互连结而形成环。
式(IV)所示的有机金属络合物的具体例(T-1、T-10～T-15)如下所示，但并不限定于下述列举的络合物。需要说明的是，在下述化学式中，“Me”代表甲基，Et代表乙基。
[化学式15]
在不明显破坏本发明的效果的范围内，用作发光材料的化合物可以为任意分子量，但通常为10000以下、优选为5000以下、更优选为4000以下、进一步优选为3000以下，且通常为100以上、优选为200以上、更优选为300以上、进一步优选为400以上的范围。如果发光材料的分子量过小，则可能导致耐热性显著下降、或成为产生气体的原因、或者在形成膜时引起膜品质下降、或可能因发生迁移等而引发有机场致发光元件的形态学变化。另一方面，如果发光材料的分子量过大，则可能导致有机化合物的纯化变得困难、或溶解在溶剂中时所需时间偏长。
另外，本发明的有机场致发光元件用组合物中所含的发光材料在20℃、1个大气压下相对于甲苯的饱和溶解度通常为1wt％以上、优选为2wt％以上，且通常为30wt％以下、优选为20wt％以下。作为发光材料的溶解性，当其在甲苯中的饱和溶解度在上述范围内时，容易形成均匀的膜，不易发生短路、缺陷等，因此在制成元件时，可获得长的驱动寿命。
需要说明的是，上述发光材料可仅使用其中的任1种，也可以以任意组合及比例将2种以上组合使用。
本发明的有机场致发光元件用组合物中所含的发光材料的含量优选为0.000001wt％以上、更优选为0.0001wt％以上、尤其优选为0.01wt％以上，且优选为25wt％以下、更优选为15wt％以下、尤其优选为15wt％以下。
有机场致发光元件用组合物中发光材料的含量低于该下限时，有机场致发光元件用组合物中的固体成分含量不足，由此会引发在成膜时产生未形成薄膜的部分、或形成的薄膜的膜厚过薄等问题，进而成为最终得到的元件产生黑点或发生短路的原因等，可能无法充分获得所需的功能。此外，还会导致其相对于有机场致发光元件用组合物中通常含有的电荷传输材料的浓度相对值下降，进而导致来自电荷传输材料的电荷或能量的转移不充分，可能会因无效电流的增大而引起消耗电力的下降，或因来自电荷传输材料本身的发光而引起色差等。
另一方面，如果有机场致发光元件用组合物中发光材料的含量超过上述上限，则会导致成膜时得到的薄膜的膜厚变得过厚，元件的驱动电压上升，容易发生涂布不均，进而成为元件发光面的亮度不均的原因等，仍然可能无法充分获得所需的功能。此外，还可能出现下述情况：发生通常被称为浓度消光的因发光材料分子间相互作用增大而引起的消光现象，干燥时发光材料发生凝聚，由于发光材料作为注入到发光层中的电荷的捕获点发挥作用而容易引起驱动电压的上升或元件耐久性的下降等。
对于本发明的有机场致发光元件用组合物中含有多种发光材料的情况，该含量是指其总量。
<电荷传输材料>
在有机场致发光元件中，发光材料优选接受来自具有电荷传输性能的主体材料的电荷或能量而发光。因此，作为除发光材料以外的本发明的有机场致发光元件用组合物中所含的有机场致发光元件材料，优选例如能够作为该主体材料使用的电荷传输材料。作为电荷传输材料，可列举具有空穴传输能力的化合物或具有电子传输能力的化合物。
其中，作为电荷传输材料的例子，可列举芳香族胺类化合物、酞菁类化合物、卟啉类化合物、噻吩类化合物、苄基苯基类化合物、芴类化合物、腙类化合物、硅氮烷类化合物、硅胺类化合物、磷胺类化合物、喹吖啶酮类化合物、苯并菲类化合物、咔唑类化合物、芘类化合物、蒽类化合物、菲绕啉类化合物、喹啉类化合物、吡啶类化合物、三嗪类化合物、二唑类化合物、咪唑类化合物等。
更具体地，可列举：以4，4’-双[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]联苯为代表的包含2个以上叔氨基且氮原子上取代有2个以上稠合芳香族环的芳香族胺类化合物(日本特开平5-234681号公报)、4，4’，4”-三(1-萘基苯基氨基)三苯基胺等具有星型结构的芳香族胺类化合物(Journal of Luminescence，1997年，Vol.72-74，pp.985)、包含三苯基胺的四聚体的芳香族胺类化合物(ChemicalCommunications，1996年，pp.2175)、2，2’，7，7’-四(二苯基氨基)-9，9’-螺二芴等芴类化合物(Synthetic Metals，1997年，Vol.91，pp.209)、2，5-双(1-萘基)-1，3，4-
二唑(BND)、2，5-双(6’-(2’，2”-联吡啶基))-1，1-二甲基-3，4-二苯基噻咯(PyPySPyPy)、4，7-二苯基-1，10-菲绕啉(BPhen)、2，9-二甲基-4，7-二苯基-1，10-菲绕啉(BCP、浴铜灵)、2-(4-联苯基)-5-(对叔丁基苯基)-1，3，4-二唑(tBu-PBD)、4，4’-双(9-咔唑)联苯(CBP)等。
在不明显破坏本发明的效果的范围内，本发明的电荷传输材料可以为任意分子量，但通常为10000以下、优选为5000以下、更优选为4000以下、进一步优选为3000以下，且通常为100以上、优选为200以上、更优选为300以上、进一步优选为400以上的范围。
如果电荷传输材料的分子量过小，则与发光材料的情况相同，容易导致玻璃化转变温度或熔点、分解温度等下降，有机场致发光元件材料以及得到的有机薄膜的耐热性显著降低，可能因重结晶化、分子迁移等而引起膜品质下降，或伴随材料的热分解而导致杂质浓度上升等，从而引起元件性能降低。
另一方面，如果电荷传输材料的分子量过大，则根据有机场致发光元件材料的结构、制备油墨时使用的溶剂种类的不同，可能会导致材料在溶剂中的溶解度变得过小，例如，可能导致在材料制造工序中的纯化变得困难，从而引起杂质浓度增高，成为有机场致发光元件的发光效率、耐久性下降的原因，或在涂布成膜时产生未形成薄膜的部分、或形成的薄膜的膜厚变得过薄等的问题，成为最终得到的元件产生黑点或发生短路的原因等，无法充分获得所需的功能。
此外，本发明的有机场致发光元件用组合物中含有的电荷传输材料在20℃、1个大气压下相对于甲苯的饱和溶解度通常为1wt％以上、优选为2wt％以上，且通常为30wt％以下、优选为20wt％以下。作为电荷传输材料的溶解性，其在甲苯中的饱和溶解度在上述范围内时，有机场致发光元件用组合物具有良好的保存稳定性。
需要说明的是，上述电荷传输材料可仅使用其中的任一种，也可以以任意组合及比例将2种以上组合使用。
本发明的有机场致发光元件用组合物中所含的电荷传输材料的含量优选为0.000001wt％以上、更优选为0.0001wt％以上、进一步优选为0.01wt％以上。并且，优选为50wt％以下、更优选为30wt％以下、进一步优选为15wt％以下。有机场致发光元件用组合物中电荷传输材料的含量低于该下限时，可能因薄膜中的电荷传输能力下降而导致驱动电压上升、或发光效率下降。此外，会因有机场致发光元件用组合物中的固体成分含量不足而引发在涂布成膜时产生未形成薄膜的部分、或形成的薄膜的膜厚过薄等的问题，进而成为最终得到的元件产生黑点或发生短路的原因等，可能无法充分获得所需的功能，因此不优选；另一方面，如果含量高于该上限，则会导致成膜时得到的薄膜的膜厚变得过厚，元件的驱动电压上升，容易发生涂布不均，进而成为元件发光面的亮度不均的原因等，仍然可能无法充分获得所需的功能，因此不优选。
此外，有机场致发光元件用组合物中发光材料的含量与电荷传输材料的含量的比例优选为0.01wt％以上、更优选为0.1wt％以上、进一步优选为1wt％以上。并且，优选为50wt％以下、更优选为30wt％以下、进一步优选为10wt％以下。有机场致发光元件用组合物中发光材料的含量与电荷传输材料的含量的比例如果低于该下限，则会导致来自电荷传输材料的电荷或能量的转移不充分，可能会因无效电流的增大而引起消耗电力的下降，或因来自电荷传输材料本身的发光而引起色差等。另一方面，如果两者的比例超过上述上限，则会导致：发生通常被称为浓度消光的因发光材料分子间相互作用增大而引起的消光现象，干燥时发光材料发生凝聚，由于发光材料作为注入到发光层中的电荷的捕获点发挥作用而容易引起驱动电压的上升或元件耐久性的下降等。
对于组合物中含有2种以上电荷传输材料的情况，其含量也应落在上述范围内。
{溶剂}
本发明的有机场致发光元件用组合物中含有溶剂。这里，本发明中的所述溶剂是指，在20℃、1个大气压的气体氛围下为液体，并能够溶解本发明的有机场致发光元件用组合物中所含的发光材料、电荷传输材料的化合物。
作为溶剂，只要是水、以及通常市售的极性或非极性溶剂则没有特殊限制，其中优选：苯、甲苯、二甲苯、均三甲苯、环己基苯、氯苯、二氯苯等取代或未取代的芳香族烃类溶剂；苯甲醚、苯甲酸酯、二苯基醚等芳香族醚类溶剂、芳香族酯类溶剂；己烷、庚烷、环己烷等链状或环状烷烃类溶剂；乙酸乙酯等羧酸酯类溶剂；丙酮、环己酮等含羰基类溶剂；醇、环状醚等，更优选芳香族烃类溶剂，其中尤其优选苯、甲苯、均三甲苯、环己基苯。
本发明的有机场致发光元件用组合物中可以含有1种溶剂，也可以组合含有2种以上的溶剂，但通常组合含有1种以上、优选2种以上，且通常组合含有10种以下、优选8种以下、更优选6种以下的溶剂。
此外，混合使用2种以上溶剂时，对于其混合比也没有任何限制，但混合比最高的溶剂通常占全部溶剂中的1wt％以上、优选占5wt％以上、更优选占10wt％以上，且通常占全部溶剂中的100wt％以下、优选占90wt％以下、更优选占80wt％以下；混合比最低的溶剂相对于全部溶剂优选为下述混合比：通常为0.0001wt％以上、优选为0.001wt％以上、更优选为0.01wt％以上，且通常为50wt％以下。
需要说明的是，基于下述理由，在具有磷光发光材料作为发光材料的本发明的有机场致发光元件用组合物B中，使用沸点150℃以上的溶剂作为溶剂。
即，与荧光发光材料相比，磷光发光材料容易发生由氧分子引起的消光。因此，在形成膜时，如果在磷光发光材料的附近存在氧分子，则可能导致元件的电流效率、驱动寿命降低。
但如果使用包含沸点150℃以上的溶剂的组合物来形成膜，则在成膜时的加热条件下，容易将膜中所含的水分、氧除去，进而易于对由氧分子引起的消光加以抑制。其结果，能够获得可有效发挥出电流效率高且驱动寿命长这样的本发明的效果的元件。
基于上述使用沸点150℃以上的溶剂的理由，优选使用不易引入水分或氧的溶剂作为本发明的有机场致发光元件用组合物B中使用的沸点150℃以上的溶剂。
作为不易引入水分的溶剂，优选介电常数或偶极矩大的极性溶剂以外的溶剂。
关于氧，与溶剂温度和饱和溶解度相关，温度高的溶剂中的溶解氧少。因此，优选沸点高的溶剂，优选沸点150℃以上、特别是160℃以上、尤其是180℃以上的溶剂。
作为这样的溶剂，具体可列举：均三甲苯、环己基苯、二氯苯等取代或未取代的芳香族烃类溶剂；苯甲醚、苯甲酸酯、二苯基醚等芳香族醚类溶剂、芳香族酯类溶剂等，其中，更优选芳香族烃类溶剂，尤其优选均三甲苯、环己基苯。
本发明的有机场致发光元件用组合物B中含有的沸点150℃以上的溶剂在组合物中的含量通常为30wt％以上、优选为60wt％以上、更优选为70wt％以上，且通常为99.99wt％以下、优选为99.9wt％以下、更优选为99wt％以下。有机场致发光元件用组合物B中的沸点150℃以上的溶剂的含量在上述范围内时，可有效地除去形成膜时含有的水分及氧，不易引起消光现象，元件的电流效率、驱动寿命良好。
需要指出的是，在有机场致发光元件用组合物B中，不仅含有沸点150℃以上的溶剂，还可以含有沸点低于150℃的溶剂。
即，为了调整例如组合物中的溶质的溶解度、成膜性(膜品质、膜厚)，也可以根据涂布方法等适当采用沸点低于150℃的溶剂。此时，配制成的混合溶剂的沸点可被适当调整为与涂布方法相适应的沸点。例如，利用喷墨法涂布时，可以在能够使混合溶剂的沸点达到180℃以上、优选200℃以上的范围内组合使用沸点低于150℃的溶剂。
作为可以包含于有机场致发光元件用组合物B中的沸点低于150℃的溶剂，只要是不易引入水分、氧的溶剂，则没有特殊限制。具体优选苯、甲苯、二甲苯、氯苯等取代或未取代的芳香族烃类溶剂；己烷、庚烷、环己烷等链状或环状烷烃类溶剂；乙酸乙酯等羧酸酯类溶剂；丙酮、甲基乙基酮等含羰基类溶剂；醇、环状醚等，更优选芳香族烃类溶剂，其中尤其优选苯、甲苯、二甲苯。
有机场致发光元件用组合物B中不仅含有沸点150℃以上的溶剂、同时还含有沸点低于150℃的溶剂时，如果有机场致发光元件用组合物B中的沸点150℃以上的溶剂的含量满足上述的优选范围，并且混合溶剂的沸点为与涂布方法相适应的沸点，则可以以任意比例含有沸点低于150℃的溶剂。
本发明的有机场致发光元件用组合物B中所含的沸点低于150℃的溶剂相对于组合物B中所含的全部溶剂的比例(组合物中沸点低于150℃的溶剂的重量/组合物中全部溶剂的重量)通常为90％以下、优选为70％以下、更优选为50％以下。
此外，本发明的有机场致发光元件用组合物C中含有上述溶剂。该溶剂优选含有环己基苯。
由于环己基苯是在同一分子内包含刚直的苯环和柔性的环烷烃的溶剂，因此能够以更好的平衡溶解下述两种材料：对甲苯、二甲苯等苯类溶剂表现出高溶解度的有机场致发光元件材料；以及对环己烷、环己酮这样的环烷烃类溶剂表现出高溶解度的有机场致发光元件材料。并且，由于环己基苯是非极性且高沸点的烃溶剂，因此不易向组合物中引入氢、水分，此外，在涂布了组合物之后进行干燥的过程中，容易将易于被引入到涂膜中的氧及水分除去。
需要说明的是，对于本发明的有机场致发光元件用组合物A而言，也可以像如上所述的本发明的有机场致发光元件用组合物B及本发明的有机场致发光元件用组合物C那样，含有沸点150℃以上的溶剂、环己基苯作为溶剂，并且在这种情况下，也能够获得因含有各溶剂而带来的上述效果。就这种情况下的各溶剂含量以及组合使用的溶剂的含量而言，也分别与上述相同。
{其它成分}
本发明的有机场致发光元件用组合物中还可以含有流平剂、消泡剂、增稠剂等涂布性改良剂；电子接受性化合物、电子给予性化合物等电荷传输辅助剂；粘合剂树脂等其它成分。从不明显阻碍薄膜的电荷迁移、不破坏发光材料的发光、不使薄膜的膜品质下降等方面考虑，这些其它成分在有机场致发光元件用组合物中的含量通常为50wt％以下。
{溶剂浓度/固体成分浓度}
使用本发明的有机场致发光元件用组合物作为后述的用于形成本发明的有机场致发光元件的发光层的发光层形成用组合物时，在不明显破坏本发明的效果的范围内，有机场致发光元件用组合物中的溶剂可以为任意含量，但通常为30wt％以上，且通常为99.99wt％以下。需要说明的是，混合使用2种以上的溶剂作为溶剂时，应使这些溶剂的总量满足上述范围。
此外，作为发光材料、电荷传输材料等全部固体成分的浓度，通常为0.01wt％以上，且通常为70wt％以下。如果该浓度过大，则可能会引起膜厚不均，另一方面，如果该浓度过小，则可能导致膜产生缺陷。
{式(1)～(3)}
以下，针对式(1)～(3)进行说明。
[数学式7]
(上述式(1)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于该组合物中所含溶剂的饱和溶解度(wt％)，
其中，EL材料N和EL材料S在20℃、1个大气压下相对于甲苯的饱和溶解度分别在1wt％以上。)
[数学式8]
(上述式(2)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于该组合物中所含溶剂的饱和溶解度(wt％)。)
[数学式9]
(上述式(3)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于环己基苯的饱和溶解度(wt％)。)
本发明的有机场致发光元件用组合物A、B中含有2种以上溶剂时，上述式(1)、(2)中的所述相对于在组合物中所含溶剂的饱和溶解度是指，相对于由该2种以上溶剂组成的混合溶剂的饱和溶解度。
上述式(1)～(3)中，EL材料N的饱和溶解度通常为0.01wt％以上、优选为1wt％以上、更优选为5wt％以上，且通常为90wt％以下、优选为70wt％以下、更优选为50wt％以下。
此外，EL材料S的饱和溶解度通常为0.001wt％以上、优选为0.01wt％以上、更优选为0.1wt％以上，且通常为90wt％以下、优选为70wt％以下、更优选为40wt％以下。
另外，在上述式(1)～(3)中，所述在EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值是指，以EL材料S∶EL材料N＝a∶b来表示本发明的有机场致发光元件用组合物中EL材料S的含量与EL材料N的含量的重量比时，EL材料S的重量比＝a、EL材料N的重量比＝b。
有机场致发光元件材料中EL材料N的含有比例通常为1wt％以上、优选为5wt％以上、更优选为10wt％以上，且通常为99.999wt％以下、优选为99.9wt％以下、更优选为99wt％以下。
此外，有机场致发光元件材料中EL材料S的含有比例通常为0.0001wt％上、优选为0.001wt％以上、更优选为0.01wt％以上，且通常为50wt％以下、优选为45wt％以下、更优选为40wt％以下。
另外，在本发明的有机场致发光元件用组合物中，所述有机场致发光元件材料中重量最多的成分即EL材料N通常为电荷传输材料，而所述重量最少的成分即EL材料S通常为发光材料。
由上述式(1)的左侧算出的本发明的参数值为2.0以上、优选为2.1以上、更优选为2.5以上、特别优选为3.0以上，且优选为500以下、更优选为200以下、特别优选为100以下。
另外，由上述式(2)的左侧算出的本发明的参数值为2.0以上、优选为2.5以上、更优选为3.0以上、特别优选为5.0以上，且优选为500以下、更优选为200以下、特别优选为100以下。
此外，由上述式(3)的左侧算出的本发明的参数值为2.0以上、优选为2.1以上、更优选为2.5以上、特别优选为3.0以上，且优选为500以下。
如果该参数值超过上述上限，则会导致重量最多的有机场致发光元件材料即EL材料N的析出速度变得过快，并且在干燥工序初期，重量最少的有机场致发光元件材料即EL材料S有容易发生浓度不均的隐患，因此不优选；如果该参数值低于上述下限，则会导致重量最少的有机场致发光元件材料即EL材料S的析出速度变得过快，存在发生凝聚或偏析的隐患，因此不优选。
有机场致发光元件用组合物中含有2种以上相当于EL材料N的有机场致发光元件材料时，即，在有机场致发光元件用组合物中以相同重量含有2种以上有机场致发光元件材料，且这2种以上材料的含量分别是有机场致发光元件用组合物中的有机场致发光元件材料中最多的有机场致发光元件材料的情况下，只要相对于组合物中的溶剂具有高饱和溶解度的材料满足上述式(1)～(3)即可，优选使这2种以上EL材料N均满足上述式(1)～(3)。
另一方面，同样地，有机场致发光元件用组合物中含有2种以上相当于EL材料S的有机场致发光元件材料时，即，在有机场致发光元件用组合物中以相同重量含有2种以上有机场致发光元件材料，且这2种以上材料的含量分别是有机场致发光元件用组合物中的有机场致发光元件材料中最少的有机场致发光元件材料的情况下，只要相对于组合物中的溶剂具有低饱和溶解度的材料满足上述式(1)～(3)即可，优选使这2种以上EL材料S均满足上述式(1)～(3)。
此外，本发明的有机场致发光元件用组合物中含有2种以上发光材料时，(相应发光材料与组合物中含量最多的电荷传输材料的重量比)/(相应发光材料相对于组合物中所含溶剂的饱和溶解度)之差的绝对值通常为0.1以上，且通常为10以下、优选为5以下、更优选为3以下。
即，例如，有机场致发光元件用组合物中以下述含量含有下述发光材料1及发光材料2，且组合物中含量最多的电荷传输材料的含量为WX(wt％)时，由|(W1/WX/S1)-(W2/WX/S2)|算出的值通常为0.1以上，且通常为10以下、特别优选为5以下、尤其优选为3以下。
发光材料1：
相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度(20℃、1个大气压)＝S1(wt％)
在组合物中的含量＝W1(wt％)
发光材料2：
相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度(20℃、1个大气压)＝S2(wt％)
在组合物中的含量＝W2(wt％)
该值在上述范围内时，因2种以上发光材料的析出速度不同而引发的发光材料的凝聚受到抑制，元件的发光效率良好。需要指出的是，该值越小则越优选，因此，其理想的下限值为“0”。
此外，本发明的有机场致发光元件用组合物中含有2种以上电荷传输材料时，(相应电荷传输材料与组合物中含量最少的发光材料的重量比)/(相应电荷传输材料相对于组合物中所含溶剂的饱和溶解度)之差的绝对值通常为10以下、优选为5以下、更优选为3以下。
即，例如，有机场致发光元件用组合物中以下述含量含有下述电荷传输材料3及电荷传输材料4，且组合物中含量最少的发光材料的含量为Wy(wt％)时，由|(W3×Wy/S3)-(W4×Wy/S4)|算出的值通常为500以下、特别优选为100以下、尤其优选为30以下。
电荷传输材料3：
相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度(20℃、1个大气压)＝S3(wt％)
在组合物中的含量＝W3(wt％)
电荷传输材料4：
相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度(20℃、1个大气压)＝S4(wt％)
在组合物中的含量＝W4(wt％)
该值在上述上限以下时，不易发生因2种以上电荷传输材料的析出速度不同而引起的膜内相分离，元件的驱动寿命良好。需要指出的是，该值越小则越优选，因此，其理想的下限值为“0”。
作为含有溶剂和2种以上有机场致发光元件材料、且满足上述式(1)～(3)的本发明的有机场致发光元件用组合物的制备方法，并无特殊限制，例如可列举：含有电荷传输材料作为EL材料N、含有发光材料作为EL材料S，且采用下述方法作为构成有机场致发光元件用组合物的电荷传输材料和发光材料的组合的设定方法以使其满足上述式(1)。
(i)首先，测定电荷传输材料及发光材料在20℃、1个大气压下相对于甲苯的饱和溶解度。确认到它们的饱和溶解度分别为1wt％以上。
(ii)分别针对上述(i)中确定的电荷传输材料及发光材料，确定它们相对于用于制备组合物的溶剂的饱和溶解度，以确定溶剂。
此时，如上所述，选择溶剂以使组合物中含有的电荷传输材料相对于溶剂的饱和溶解度通常为0.001wt％以上、优选为1wt％以上、更优选为5wt％以上，且通常为90wt％以下、优选为70wt％以下、更优选为50wt％以下，并使组合物中含有的发光材料相对于溶剂的饱和溶解度通常为0.001wt％以上、优选为0.01wt％以上、更优选为0.1wt％以上，且通常为90wt％以下、优选为70wt％以下、更优选为40wt％以下。
(iii)接着，适当调整发光材料与电荷传输材料的组成比，使其满足上述式(1)。
对于满足上述式(2)、(3)的本发明的有机场致发光元件用组合物，按照与上述相同的顺序进行制备。
使用上述本发明的有机场致发光元件用组合物而形成的有机薄膜通常被用于有机场致发光元件的发光层。
[有机场致发光元件]
本发明的有机场致发光元件在阳极和阴极之间具有发光层，其中，该发光层是使用上述本发明的有机场致发光元件用组合物、优选通过湿式成膜法而形成的层。
需要说明的是，本发明中的所述湿式成膜法是指，采用例如旋涂法、浸涂法、模涂法、棒涂法、刮涂法、辊涂法、喷涂法、毛细管涂布法、喷墨法、喷嘴印刷法(ノズルプリンテイング法)、网版印刷法、凹版印刷法、胶版印刷法等湿式成膜的方法作为成膜方法、即涂布方法，并对该涂膜进行干燥来形成膜的方法。在这些成膜方法中，优选旋涂法、喷涂法、喷墨法、喷嘴印刷法。这是由于，在湿式成膜法中，上述方法符合作为涂布用组合物使用的本发明的有机场致发光元件用组合物的特有的液性。
以下，结合图1对本发明的有机场致发光元件的层结构及其通常的形成方法等进行说明。
图1为示出本发明的有机场致发光元件的结构例的剖面示意图，在图1中，1代表基板、2代表阳极、3代表空穴注入层、4代表空穴传输层、5代表发光层、6代表空穴阻挡层、7代表电子传输层、8代表电子注入层、9代表阴极。
{基板}
基板1为有机场致发光元件的支持体，可使用石英板或玻璃板、金属板或金属箔、塑料膜或片等。特别优选玻璃板、或聚酯、聚甲基丙烯酸酯、聚碳酸酯、聚砜等的透明合成树脂板。使用合成树脂基板时，必须要对阻气性加以留意。如果基板的阻气性过小，则可能因透过基板的外部气体而导致有机场致发光元件发生劣化，故不优选。因此，在合成树脂基板的至少一面上设置致密的硅氧化膜等来确保阻气性的方法也是优选的方法之一。
{阳极}
阳极2所起到的是向发光层侧的层注入空穴的作用。
该阳极2通常由铝、金、银、镍、钯、铂等金属；铟和/或锡的氧化物等金属氧化物；碘化铜等金属卤化物；炭黑、或聚(3-甲基噻吩)、聚吡咯、聚苯胺等导电性高分子等构成。
一般而言，阳极2的形成大多通过溅射法、真空蒸镀法等进行。另外，使用银等的金属微粒、碘化铜等的微粒、炭黑、导电性金属氧化物微粒、导电性高分子微细粉末等来形成阳极2时，也可以通过将它们分散在适当的粘合剂树脂溶液中并涂布在基板1上来形成阳极2。此外，使用导电性高分子来形成阳极2时，也可以利用电解聚合直接在基板1上形成薄膜、或通过在基板1上涂布导电性高分子来形成阳极2(Appl.Phys.Lett.，60卷，2711页，1992年)。
阳极2通常为单层结构，但也可以根据需要制成由多种材料形成的叠层结构。
阳极2的厚度因所需的透明性而异。对于需要透明性的情况，通常要使可见光的透射率为60％以上、优选为80％以上。而此时，阳极2的厚度通常为5nm以上、优选为10nm以上，且通常为1000nm以下、优选为500nm以下的程度。对于可以为不透明的情况，阳极2可以为任意厚度，阳极2的厚度可以与基板1相同。此外，还可以在上述阳极2上进一步叠层不同的导电材料。
为了除去附着在阳极2上的杂质并调整电离电位以使空穴注入性得以提高，优选对阳极2表面进行紫外线(UV)/臭氧处理、或进行氧等离子体、氩等离子体处理。
{空穴注入层}
空穴注入层3是从阳极2向发光层5传输空穴的层，其通常形成在阳极2上。
本发明的空穴注入层3的形成方法可采用真空蒸镀法、也可以采用湿式成膜法，并无特殊限制，但从减少黑点的观点考虑，优选通过湿式成膜法形成空穴注入层3。
空穴注入层3的膜厚通常为5nm以上、优选为10nm以上，且通常为1000nm以下、优选为500nm以下的范围。
<通过湿式成膜法形成空穴注入层>
通过湿式成膜法形成空穴注入层3时，通常如下地进行：将构成空穴注入层3的材料与适当的溶剂(空穴注入层用溶剂)混合来制备成膜用组合物(空穴注入层形成用组合物)，并利用适当方法将该空穴注入层形成用组合物涂布在相当于空穴注入层3的下层的层(通常为阳极)上进行成膜，并进行干燥，由此来形成空穴注入层3。
(空穴传输性化合物)
空穴注入层形成用组合物通常含有空穴传输性化合物及溶剂作为空穴注入层的构成材料。
一般而言，空穴传输性化合物只要是可用于有机场致发光元件的空穴注入层且具有空穴传输能力的化合物即可，可以是高分子化合物，也可以是低分子化合物。
考虑到电荷从阳极2注入到空穴注入层3的势垒，作为空穴传输性化合物，优选具有4.5eV～6.0eV的电离电位的化合物。作为空穴传输性化合物的例子，可列举：芳香族胺类化合物、酞菁类化合物、卟啉类化合物、低聚噻吩类化合物、聚噻吩类化合物、苄基苯基类化合物、通过芴基连结有叔胺的化合物、腙类化合物、硅氮烷类化合物、硅胺类化合物、磷胺类化合物、喹吖啶酮类化合物等。
作为可用作空穴注入层3的材料的空穴传输性化合物，可以仅含有上述化合物中的任意一种，也可以含有2种以上。含有2种以上空穴传输性化合物时，可以采取任意组合，但优选将芳香族叔胺高分子化合物的1种或2种以上与其它空穴传输性化合物的1种或2种以上组合使用。
从非晶质性、可见光的透射率方面考虑，在上述列举的化合物中，优选芳香族胺化合物，特别优选芳香族叔胺化合物。其中，所述芳香族叔胺化合物是具有芳香族叔胺结构的化合物，也包括具有来自芳香族叔胺的基团的化合物。
对于芳香族叔胺化合物的种类没有特殊限制，从表面平滑化效果所带来的均匀发光方面考虑，更优选重均分子量为1000以上且1000000以下的高分子化合物(由重复单元连结而成的聚合型化合物)。作为芳香族叔胺高分子化合物的优选例，可列举具有下述式(I)所示的重复单元的高分子化合物。
[化学式16]
[式(I)中，Ar1及Ar2彼此独立地代表任选具有取代基的芳香族烃基或任选具有取代基的芳香族杂环基。Ar3～Ar5彼此独立地代表任选具有取代基的芳香族烃基或任选具有取代基的芳香族杂环基。Y代表选自下述连接基团组中的连接基团。此外，在Ar1～Ar5中，键合在同一个N原子上的两个基团还可以相互键合而形成环。
[化学式17]
(上述各式中，Ar6～Ar16彼此独立地代表任选具有取代基的芳香族烃基或任选具有取代基的芳香族杂环基。R1及R2彼此独立地代表氢原子或任意的取代基。)]
作为Ar1～Ar16的芳香族烃基及芳香族杂环基，从高分子化合物的溶解性、耐热性、空穴注入/传输性方面考虑，优选来自苯环、萘环、菲环、噻吩环、吡啶环的基团，更优选来自苯环、萘环的基团。
Ar1～Ar16的芳香族烃基及芳香族杂环基还可以进一步具有取代基。作为取代基的分子量，通常为400以下、其中优选为250以下左右。作为取代基，优选烷基、链烯基、烷氧基、芳香族烃基、芳香族杂环基等。
R1及R2为任意取代基的情况下，作为该取代基，可列举烷基、链烯基、烷氧基、甲硅烷基、甲硅烷氧基、芳香族烃基、芳香族杂环基等。
作为具有上述通式(I)所示的重复单元的芳香族叔胺高分子化合物的具体例，可列举国际公开第2005/089024号小册子中记载的化合物。
在不明显破坏本发明的效果的范围内，空穴注入层形成用组合物中的空穴传输性化合物可以为任意浓度，但从膜厚的均匀性方面考虑，通常为0.01wt％以上、优选为0.1wt％以上、更优选为0.5wt％以上，且通常为70wt％以下、优选为60wt％以下、更优选为50wt％以下。如果该浓度过大，则可能引起膜厚不均，另外，如果该浓度过小，则成膜后的空穴注入层可能会产生缺陷。
(电子接受性化合物)
空穴注入层形成用组合物中优选含有电子接受性化合物作为空穴注入层的构成材料。
所述电子接受性化合物，优选具有氧化能力、并具有从上述空穴传输性化合物接受一个电子的能力的化合物，具体而言，优选电子亲和力为4eV以上的化合物，更优选电子亲和力为5eV以上的化合物。
作为这样的电子接受性化合物，例如可列举选自下组中的1种或2种以上化合物：三芳基硼化合物、金属卤化物、路易斯酸、有机酸、鎓盐、芳基胺与金属卤化物形成的盐、芳基胺与路易斯酸形成的盐。更具体而言，可列举4-异丙基-4’-甲基二苯基碘鎓四(五氟苯基)硼酸盐、三苯基锍四氟硼酸盐等被有机基团取代的鎓盐(WO2005/089024号公报)；氯化铁(可以仅使用任意一种，也可以以任意组合及比例将2种以上组合使用)(日本特开平11-251067号公报)、过氧二硫酸铵等高原子价的无机化合物；四氰基乙烯等氰基化合物、三(五氟苯基)硼烷(日本特开2003-31365号公报)等芳香族硼化合物；富勒烯衍生物；碘等。
这些电子接受性化合物可通过对空穴传输性化合物进行氧化来提高空穴注入层的导电率。
空穴注入层或空穴注入层形成用组合物中电子接受性化合物相对于空穴传输性化合物的含量通常为0.1摩尔％以上、优选为1摩尔％以上。并且，通常为100摩尔％以下、优选为40摩尔％以下。
(其它构成材料)
在不明显破坏本发明的效果的范围内，作为空穴注入层的材料，除了上述空穴传输性化合物及电子接受性化合物以外，还可以含有其它成分。作为其它成分的例子，可列举各种发光材料、电子传输性化合物、粘合剂树脂、涂布性改良剂等。需要说明的是，其它成分可以仅使用1种，也可以以任意的组合及比例将2种以上组合使用，但为了确保来自阳极的空穴注入能力以及向阴极侧的空穴传输能力，所述其它成分在该空穴注入层中的含量优选为80wt％以下。
(溶剂)
优选用于湿式成膜法的空穴注入层形成用组合物的溶剂中的至少1种为能够溶解上述空穴注入层的构成材料的化合物。另外，该溶剂的沸点通常为110℃以上、优选为140℃以上、更优选为200℃以上，且通常为400℃以下、其中更优选为300℃以下。如果溶剂的沸点过低，则可能导致干燥速度过快，膜品质发生劣化。另外，如果溶剂的沸点过高，则必须要提高干燥工序的温度，可能会给其它层或基板带来不良影响。
作为溶剂，可列举例如醚类溶剂、酯类溶剂、芳香族烃类溶剂、酰胺类溶剂等。
作为醚类溶剂，可列举例如乙二醇二甲醚、乙二醇二乙醚、丙二醇-1-单甲醚乙酸酯(PGMEA)等脂肪族醚；1，2-二甲氧基苯、1，3-二甲氧基苯、苯甲醚、苯乙醚、2-甲氧基甲苯、3-甲氧基甲苯、4-甲氧基甲苯、2，3-二甲基苯甲醚、2，4-二甲基苯甲醚等芳香族醚等。
作为酯类溶剂，可列举例如乙酸苯酯、丙酸苯酯、苯甲酸甲酯、苯甲酸乙酯、苯甲酸丙酯、苯甲酸正丁酯等芳香族酯等。
作为芳香族烃类溶剂，可列举例如甲苯、二甲苯、环己基苯、3-异丙基联苯、1，2，3，4-四甲基苯、1，4-二异丙基苯、环己基苯、甲基萘等。
作为酰胺类溶剂，可列举例如N，N-二甲基甲酰胺、N，N-二甲基乙酰胺等。
此外，还可以使用二甲亚砜等。
这些溶剂可以仅使用1种，也可以以任意组合及比例将2种以上组合使用。
(成膜方法)
在制备空穴注入层形成用组合物之后，利用湿式成膜法将该组合物涂布在相当于空穴注入层3的下层的层(通常为阳极2)上并进行成膜、干燥，由此可以形成空穴注入层3。
为了防止因组合物中生成晶体而导致膜的缺损，成膜工序中的温度优选为10℃以上，且优选为50℃以下。
在不明显破坏本发明的效果的范围内，对于成膜工序中的相对湿度并无限定，但通常为0.01ppm以上，且通常为80％以下。
成膜后，通常通过加热等来使空穴注入层形成用组合物的膜干燥。作为加热工序中采用的加热装置的例子，可列举净化烘箱、热板、红外线、卤素加热器、微波照射等。其中，为了对整个膜赋予均等的热量，优选使用净化烘箱及热板。
作为加热工序中的加热温度，在不明显破坏本发明的效果的范围内，优选在用于空穴注入层形成用组合物中的溶剂的沸点以上的温度下进行加热。此外，对于使用包含2种以上用于空穴注入层的溶剂的混合溶剂的情况，优选在至少1种溶剂的沸点以上的温度下进行加热。考虑到溶剂的沸点升高，在加热工序中，优选在120℃以上、且优选在410℃以下进行加热。
在加热工序中，加热温度在空穴注入层形成用组合物中的溶剂的沸点以上，另外，就加热时间而言，只要不会导致涂膜发生充分的不溶化则没有特殊限制，但优选为10秒钟以上、且通常为180分钟以下。如果加热时间过长，则可能导致其它层的成分发生扩散；如果加热时间过短，则空穴注入层倾向于变得不均质。加热也可以分2次进行。
<利用真空蒸镀法形成空穴注入层>
利用真空蒸镀法形成空穴注入层3时，将空穴注入层3的构成材料(上述空穴传输性化合物、电子接受性化合物等)中的1种或2种以上加入到设置在真空容器内的坩埚中(使用2种以上材料时，将它们分别加入到各自的坩埚中)，利用适当的真空泵将真空容器内排气至10-4Pa左右，然后，加热坩埚(使用2种以上材料时，分别对各个坩埚进行加热)，在控制蒸发量的情况下使其蒸发(使用2种以上材料时，在各自独立地控制蒸发量的情况下分别使它们蒸发)，从而在与坩埚相对设置的基板的阳极2上形成空穴注入层3。需要指出的是，使用2种以上材料时，也可以将它们的混合物加入到坩埚中，对其加热，使其蒸发来形成空穴注入层3。
在不明显破坏本发明的效果的范围内，对于蒸镀时的真空度并无限制，但通常为0.1×10-6Torr(0.13×10-4Pa)以上，且通常为9.0×10-6Torr(12.0×10-4Pa)以下。在不明显破坏本发明的效果的范围内，对于蒸镀速度并无限制，但通常为
/秒以上，且通常为
/秒以下。在不明显破坏本发明的效果的范围内，对于蒸镀时的成膜温度并无限制，但优选为10℃以上，且优选为50℃以下。
{空穴传输层}
本发明的有机场致发光元件优选具有空穴传输层4。
本发明的空穴传输层4的形成方法可以是真空蒸镀法，也可以是湿式成膜法，没有特殊限制，但从减少黑点的观点考虑，优选通过湿式成膜法形成空穴传输层4。
特别是，在使用本发明的有机场致发光元件用组合物形成发光层的本发明的有机场致发光元件中，从缓和空穴注入层与发光层之间的空穴注入势垒、降低驱动电压或抑制因空穴在层界面的蓄积而引起的材料劣化、提高向发光层的空穴注入效率从而提高发光效率等观点考虑，优选具有空穴传输层，并且，为了使该空穴传输层均匀地包覆空穴注入层，进一步，为了冲洗或包覆来自阳极的突起部、或由颗粒等引起的微小异物，该空穴传输层优选通过湿式成膜法形成。
对于存在空穴注入层的情况，空穴传输层4可以形成在空穴注入层3上；而对于不存在空穴注入层3的情况，空穴传输层4可以形成在阳极2上。需要指出的是，本发明的有机场致发光元件也可以采取省略空穴传输层的结构。
作为用来形成空穴传输层4的材料，优选空穴传输能力高、且能够有效地传输注入的空穴的材料。因此，优选电离电位低、对可见光表现出高透明性、空穴迁移率大、稳定性优异、在制造时或使用时不易产生作为捕获点的杂质的材料。并且，由于在多数情况下空穴传输层4与发光层5相接，因此优选不会将由发光层5发出的光消光、不会因在其与发光层5之间形成激基复合物(exciplex)而导致效率降低的材料。
作为这样的空穴传输层4的材料，只要是一直以来作为空穴传输层的构成材料使用的材料即可，例如，可列举作为用于上述空穴注入层3的空穴传输性化合物所列举的材料。此外，还可以列举下述材料：以4，4’-双[N-(1-萘基)-N-苯基氨基]联苯为代表的包含2个以上叔氨基且氮原子上取代有2个以上稠合芳香族环的芳香族二胺(日本特开平5-234681号公报)、4，4’，4”-三(1-萘基苯基氨基)三苯基胺等具有星型结构的芳香族胺化合物(J.Lumin.，72-74卷，985页，1997年)、包含三苯基胺的四聚体的芳香族胺化合物(Chem.Commun.，2175页，1996年)、2，2’，7，7’-四(二苯基氨基)-9，9’-螺二芴等螺环化合物(Synth.Metals，91卷，209页，1997年)、4，4’-N，N’-二咔唑联苯等咔唑衍生物等。此外，还可以列举例如：聚乙烯基咔唑、聚乙烯基三苯基胺(日本特开平7-53953号公报)、含有四苯基联苯胺的聚芳醚砜(Polym.Adv.Tech.，7卷，33页，1996年)等。
通过湿式成膜形成空穴传输层4时，与形成上述空穴注入层3的情况相同，在制备空穴传输层形成用组合物之后，进行涂布成膜，然后对其进行加热干燥。
除了上述空穴传输性化合物以外，空穴传输层形成用组合物中还含有溶剂。所使用的溶剂与用于上述空穴注入层形成用组合物的溶剂相同。此外，成膜条件、加热干燥条件等也与形成空穴注入层3的情况相同。
利用真空蒸镀形成空穴传输层时，其成膜条件等也与形成上述空穴注入层3的情况相同。
除了上述空穴传输性化合物以外，空穴传输层4中还可以含有各种发光材料、电子传输性化合物、粘合剂树脂、涂布性改良剂等。
空穴传输层4也可以是由交联性化合物交联而形成的层。这里，交联性化合物是具有交联基团的化合物，其通过交联而形成聚合物。交联性化合物可以是单体、低聚物、聚合物中的任一种。交联性化合物可以仅具有1种，也可以以任意组合及比例具有2种以上。
作为交联性化合物的交联基团的例子，可列举氧杂环丁烷、环氧等环状醚；乙烯基、三氟乙烯基、苯乙烯基、丙烯酰基、甲基丙烯酰基、肉桂酰基等的不饱和双键；苯并环丁烷等。
交联性化合物、即具有交联基团的单体、低聚物或聚合物所具有的交联基团的个数没有特殊限制，但相对于每单位电荷传输单元，优选的交联基团个数通常小于2.0、优选为0.8以下、更优选为0.5以下。这是为了将空穴传输层形成材料的电导率调节至适宜的范围。另一理由在于：如果交联基团的个数过多，则会产生反应活化种，而这可能会给其它材料带来不良影响。其中，对于用于形成交联性聚合物的材料为单体的情况，所述单位电荷传输单元为单体本身，所表示的是除去交联基团后的骨架(主骨架)。而对于与其它种类的单体混合的情况，所表示的是各个单体的主骨架。对当用于形成交联性聚合物的材料为低聚物或聚合物时，在其为有机化学上的共轭间断的重复结构的情况下，将该重复结构作为单位电荷传输单元；另外，当其为大范围的共轭相连的结构的情况下，表示的是具有电荷传输能力的最小重复单元或单体结构。例如，可列举萘、蒽、菲、并四苯、芘、苝等多环型芳香族、芴、苯并菲、咔唑、三芳基胺、四芳基联苯胺、1，4-双(二芳基氨基)苯等。
另外，作为交联性化合物，优选使用具有交联基团的空穴传输性化合物。此时，作为空穴传输性化合物的例子，可列举吡啶衍生物、吡嗪衍生物、嘧啶衍生物、三嗪衍生物、喹啉衍生物、菲绕啉衍生物、咔唑衍生物、酞菁衍生物、卟啉衍生物等含氮芳香族化合物衍生物；三苯基胺衍生物；噻咯衍生物；低聚噻吩衍生物、稠合多环芳香族衍生物、金属络合物等。其中，优选吡啶衍生物、吡嗪衍生物、嘧啶衍生物、三嗪衍生物、喹啉衍生物、菲绕啉衍生物、咔唑衍生物等含氮芳香族衍生物；三苯基胺衍生物、噻咯衍生物、稠合多环芳香族衍生物、金属络合物等，特别优选三苯基胺衍生物。
交联性化合物的分子量通常为5000以下、优选为2500以下，且优选为300以上、更优选为500以上。
为了使交联性化合物交联而形成空穴传输层4，通常，将交联性化合物溶解或分散在溶剂中，制备空穴传输层形成用组合物，再利用湿式成膜法成膜，然后使交联性化合物交联。
除了交联性化合物以外，该空穴传输层形成用组合物中还可以含有用以促进交联反应的添加物。作为用以促进交联反应的添加物的例子，可列举：烷基苯基酮化合物、酰基氧化膦化合物、金属茂化合物、肟酯化合物、偶氮化合物、鎓盐等聚合引发剂及聚合促进剂；稠合多环烃、卟啉化合物、二芳基酮化合物等光增敏剂；等等。上述添加物可以仅使用1种，也可以以任意组合及比例将2种以上组合使用。
此外，空穴传输层形成用组合物中还可以进一步含有流平剂、消泡剂等涂布性改良剂、电子接受性化合物、粘合剂树脂等。
该空穴传输层形成用组合物中通常含有0.01wt％以上、优选含有0.05wt％以上、更优选含有0.1wt％以上，且通常含有50wt％以下、优选含有20wt％以下、更优选含有10wt％以下的交联性化合物。
将包含上述浓度的交联性化合物的空穴传输层形成用组合物在下层(通常为空穴注入层3)上成膜后，通过加热和/或光等电磁能量照射使交联性化合物交联而形成聚合物。
成膜时的温度、湿度等条件与上述空穴注入层3湿式成膜时的情况相同。
对于成膜后的加热方法没有特殊限制，作为其实例，可列举加热干燥、减压干燥等。作为加热干燥时的加热温度条件，通常为120℃以上、且优选为400℃以下。
作为加热时间，通常为1分钟以上、且优选为24小时以下。对于加热方法没有特殊限制，可采用将具有成膜后的层的叠层体置于热板上、或在烘箱内进行加热等的方法。例如，可采用在热板上于120℃以上进行1分钟以上加热等的条件。
对于利用光等电磁能量照射的情况，可列举下述方法：直接采用超高压水银灯、高压水银灯、卤素灯、红外灯等紫外/可见/红外光源进行照射的方法、或使用内置上述光源的掩模对准机、输送机型光照射装置进行照射的方法等。对于利用光以外的其它电磁能量照射的情况，可列举例如采用照射由磁控管产生的微波的装置、所谓微波炉进行照射的方法。作为照射时间，优选设定为可使膜的溶解性降低的必要条件，但通常照射0.1秒钟以上、且优选照射10小时以下。
加热及光等电磁能量照射可分别独立进行，也可以组合进行。组合进行时，对于实施的顺序没有特殊限制。
由此形成的空穴传输层4的膜厚通常为5nm以上、优选为10nm以上，且通常为300nm以下、优选为100nm以下。
{发光层}
发光层5被设置在空穴注入层3上，或者，在设置有空穴传输层4的情况下，发光层5被设置在空穴传输层4上。发光层5是在提供电场的电极间，在由阳极2注入的空穴与由阴极9注入的电子发生再结合时受到激发而成为主要发光源的层。
<发光层的材料>
发光层5至少含有具有发光性质的材料(发光材料)作为其构成材料，同时，还优选含有具有空穴传输能力的化合物(空穴传输性化合物)或具有电子传输能力的化合物(电子传输性化合物)作为其构成材料。还可以使用发光材料作为掺杂剂材料，并使用空穴传输性化合物、电子传输性化合物等作为主体材料。对于发光材料没有特殊限制，只要使用在所期望的发光波长下发光、且发光效率良好的物质即可。此外，在不明显破坏本发明的效果的范围内，发光层5中还可以含有其它成分。需要指出的是，在利用湿式成膜法形成发光层5时，优选所使用的构成材料均为低分子量的材料。
在本发明的有机场致发光元件中，使用上述本发明的有机场致发光元件用组合物来形成发光层5。因此，作为本发明的发光层5中所含的发光材料、电荷传输性化合物及空穴传输性化合物的具体例，与作为上述本发明的有机场致发光元件用组合物中含有的发光材料、电荷传输材料的具体例所列举的相同。这些材料分别可以仅使用其中的任一种、或以任意组合及比例组合使用2种以上。
使用本发明的有机场致发光元件用组合物来形成发光层5时，在涂布该有机场致发光元件用组合物并进行成膜后，将所得涂膜干燥并除去溶剂。在不明显破坏本发明的效果的范围内，对于湿式成膜法的方式没有限定，可以使用上述的任何方式。湿式成膜的具体方法与在上述空穴注入层3的形成中记载的方法相同。
在不明显破坏本发明的效果的范围内，上述形成的发光层5可以为任意膜厚，但通常为3nm以上、优选为5nm以上，且通常为200nm以下、优选为100nm以下的范围。如果发光层5的膜厚过薄，则可能导致膜产生缺陷；过厚，则可能导致驱动电压上升。
此外，在不明显破坏本发明的效果的范围内，发光层5中含有的发光材料可以为任意比例，但通常为0.05wt％以上，且通常为35wt％以下。如果发光材料过少，则可能导致发光不均；而如果发光材料过多，则可能导致发光效率下降。需要说明的是，对于组合使用2种以上发光材料的情况，要使它们的总含量落在上述范围内。
此外，发光层5含有电子传输性化合物时，在不明显破坏本发明的效果的范围内，发光层5中含有的电子传输性化合物可以为任意比例，但通常为0.1wt％以上，且通常为65wt％以下。如果电子传输性化合物过少，则可能容易受到短路的影响；而如果电子传输性化合物过多，则可能导致膜厚不均。需要说明的是，对于组合使用2种以上电子传输性化合物的情况，要使它们的总含量落在上述范围内。
此外，发光层5含有空穴传输性化合物时，在不明显破坏本发明的效果的范围内，发光层5中空穴传输性化合物可以为任意比例，但通常为0.1wt％以上，且通常为65wt％以下。如果空穴传输性化合物过少，则可能容易受到短路的影响；而如果空穴传输性化合物过多，则可能导致膜厚不均。需要说明的是，对于组合使用2种以上空穴传输性化合物的情况，要使它们的总含量落在上述范围内。
{空穴阻挡层}
在发光层5和后述的电子注入层8之间还可以设置空穴阻挡层6。空穴阻挡层6叠层在发光层5上，并与发光层5的阴极9侧的界面相接。
该空穴阻挡层6具有阻挡从阳极2迁移而来的空穴到达阴极9的作用、以及将从阴极9注入的电子有效地向发光层5的方向传输的作用。
作为构成空穴阻挡层6的材料所要求的物性，可列举：电子迁移率高且空穴迁移率低、禁带宽度(HOMO、LUMO之差)大、三重激发态能级(T1)高。作为满足上述条件的空穴阻挡层6的材料，可列举例如：双(2-甲基-8-羟基喹啉)(苯酚)合铝、双(2-甲基-8-羟基喹啉)(三苯基硅)合铝等混合配位络合物；双(2-甲基-8-羟基喹啉)铝-μ-氧-双(2-甲基-8-羟基喹啉)铝双核金属络合物等金属络合物；二苯乙烯基联苯衍生物等苯乙烯基化合物(日本特开平11-242996号公报)、3-(4-联苯基)-4-苯基-5-(4-叔丁基苯基)-1，2，4-三唑等三唑衍生物(日本特开平7-41759号公报)、浴铜灵等菲绕啉衍生物(日本特开平10-79297号公报)等。此外，还优选使用国际公开第2005-022962号小册子中记载的至少具有1个2，4，6位被取代了的吡啶环的化合物作为空穴阻挡层6的材料。
需要指出的是，空穴阻挡层6的材料可以仅使用1种，也可以以任意组合及比例将2种以上组合使用。
对于空穴阻挡层6的形成方法没有限制，可采用湿式成膜法、蒸镀法或其它方法。
在不明显破坏本发明的效果的范围内，空穴阻挡层6可以为任意膜厚，但通常为0.3nm以上、优选为0.5nm以上，且通常为100nm以下、优选为50nm以下。
{电子传输层}
可以在发光层5与后述的电子注入层8之间设置电子传输层7。
设置电子传输层7的目的在于进一步提高元件的发光效率，因此，电子传输层7由下述化合物形成，所述化合物能够在提供电场的电极间有效地向发光层5的方向传输由阴极9注入的电子。
作为用于电子传输层7的电子传输性化合物，通常使用下述化合物：对来自阴极9或电子注入层8的电子的注入效率高，并且具有高电子迁移率，能够对所注入的电子进行有效传输的化合物。作为满足上述条件的化合物，可列举例如：8-羟基喹啉的铝络合物等金属络合物(日本特开昭59-194393号公报)、10-羟基苯并[h]喹啉的金属络合物、
二唑衍生物、二苯乙烯基联苯衍生物、噻咯衍生物、3-羟基黄酮金属络合物、5-羟基黄酮金属络合物、苯并
唑金属络合物、苯并噻唑金属络合物、三苯并咪唑基苯(美国专利第5645948号说明书)、喹喔啉化合物(日本特开平6-207169号公报)、菲绕啉衍生物(日本特开平5-331459号公报)、2-叔丁基-9，10-N，N’-二氰基蒽醌二亚胺、n型氢化非晶质碳化硅、n型硫化锌、n型硒化锌等。
需要说明的是，电子传输层7的材料可以仅使用1种，也可以以任意组合及比例将2种以上组合使用。
对于电子传输层7的形成方法没有限制，可采用湿式成膜法、蒸镀法或其它方法。
在不明显破坏本发明的效果的范围内，电子传输层7可以为任意膜厚，但通常为1nm以上、优选为5nm以上，且通常为300nm以下、优选为100nm以下的范围。
{电子注入层}
电子注入层8所起的作用是将由阴极9注入的电子有效地注入到发光层5中。为了使电子注入有效地进行，用来形成电子注入层8的材料优选功函数低的金属。作为其实例，可使用钠或铯等碱金属、钡或钙等碱土金属等，其膜厚通常为0.1nm以上，且优选为5nm以下。
此外，通过向以4，7-二苯基-1，10-菲绕啉等含氮杂环化合物或8-羟基喹啉的铝络合物等金属络合物为代表的有机电子传输化合物中掺杂钠、钾、铯、锂、铷等碱金属(记载于日本特开平10-270171号公报、日本特开2002-100478号公报、日本特开2002-100482号公报等中)，能够实现电子注入/传输性的提高并同时获得优异的膜品质，故优选。此时的膜厚通常为5nm以上、其中优选为10nm以上，且通常为200nm以下、其中优选为100nm以下。
需要说明的是，电子注入层8的材料可以仅使用1种，也可以以任意组合及比例将2种以上组合使用。
对于电子注入层8的形成方法没有限制，可采用湿式成膜法、蒸镀法或其它方法。
{阴极}
阴极9所起的作用是向发光层5侧的层(电子注入层8或发光层5等)注入电子。
作为阴极9的材料，可采用在上述阳极2中使用的材料，但为了使电子注入有效地进行，优选功函数低的金属，可使用例如锡、镁、铟、钙、铝、银等适当的金属或这些金属的合金。作为具体例，可列举镁-银合金、镁-铟合金、铝-锂合金等低功函数合金电极。
需要说明的是，阴极9的材料可以仅使用1种，也可以以任意组合及比例将2种以上组合使用。
阴极9的膜厚通常与阳极2相同。
此外，为了保护由低功函数金属形成的阴极9，在其上进一步叠层功函数高且对大气稳定的金属层时，可增强元件的稳定性，因此优选。出于该目的，可使用例如铝、银、铜、镍、铬、金、铂等金属。需要指出的是，这些材料可以仅使用1种，也可以以任意组合及比例将2种以上组合使用。
{其它层}
在不脱离本发明的要点的范围内，本发明的有机场致发光元件也可以具有其它结构。例如，在不破坏其性能的情况下，可以在阳极2和阴极9之间具有除了上述说明的层以外的任意其它层，此外，也可以省略任意层。
作为除了上述说明的层以外所具有的其它层，可列举例如电子阻挡层。
电子阻挡层被设置于空穴注入层3与发光层5之间或者被设置于空穴传输层4与发光层5之间，其具有下述作用：通过阻挡从发光层5迁移而来的电子到达空穴注入层3，使发光层5内空穴与电子的再结合概率增加，从而将生成的激子封入发光层5内的作用；以及有效地向发光层5的方向传输由空穴注入层3注入的空穴的作用。特别是在使用磷光材料或使用蓝色发光材料作为发光材料的情况下，设置电子阻挡层是有效的。
作为电子阻挡层所要求的特性，可列举：空穴传输性高且禁带宽度(HOMO、LUMO之差)大、三重激发态能级(T1)高等。此外，在本发明中，使用本发明的有机场致发光元件用组合物通过湿式成膜法来制作发光层5时，要求电子阻挡层也具有湿式成膜的适应性。作为用于上述电子阻挡层的材料，可列举以F8-TFB为代表的二辛基芴与三苯基胺的共聚物(记载于国际公开第2004/084260号公报中)等。
需要指出的是，电子阻挡层的材料可以仅使用1种，也可以以任意组合及比例将2种以上组合使用。
对于电子阻挡层的形成方法没有限制，可采用湿式成膜法、蒸镀法或其它方法。
此外，在阴极9与发光层5的界面或者在阴极9与电子传输层7的界面插入由例如氟化锂(LiF)、氟化镁(MgF2)、氧化锂(Li2O)、碳酸铯(II)(CsCO3)等形成的极薄绝缘膜(0.1～5nm)的方法也是提高元件效率的有效方法(参见Applied Physics Letters，1997年，Vol.70，pp.152；日本特开平10-74586号公报；IEEE Transactions on Electron Devices，1997年，Vol.44，pp.1245；SID 04Digest，pp.154等)。
此外，在上述说明的层结构中，也可以按照相反顺序层叠除基板以外的其它构成要素。例如，就图1的层结构而言，可以在基板1上按照下述顺序设置其它构成要素：阴极9、电子注入层8、电子传输层7、空穴阻挡层6、发光层5、空穴传输层4、空穴注入层3、阳极2。
此外，还可以通过在至少一片基板具有透明性的2片基板之间层叠基板以外的其它构成要素来构成本发明的有机场致发光元件。
此外，也可以采取将基板以外的构成要素(发光单元)叠合多组而形成的结构(层叠多个发光单元的结构)。此时，如果设置例如由五氧化钒(V2O5)等构成的电荷发生层(Carrier Generation Layer：CGL)代替各组之间(发光单元之间)的界面层(阳极为ITO、阴极为Al的情况下，界面层为2层)，则能够减少各组之间的势垒，从发光效率、驱动电压方面考虑，更为优选。
另外，本发明的有机场致发光元件可以以单一有机场致发光元件的形式构成，也可以用于由多个有机场致发光元件配置成阵列状的构成，还可以用于由阳极和阴极配置成X-Y矩阵状的构成。
此外，在不明显破坏本发明的效果的范围内，上述各层中还可以含有除上述说明的成分以外的其它成分作为其材料。
[有机EL显示装置]
本发明的有机EL显示装置使用了上述本发明的有机场致发光元件。对于本发明的有机EL显示装置的型号及构造并无特殊限制，可使用本发明的有机场致发光元件按照常规方法组装而成。
例如，可采用《有机EL显示器》(日本OHM公司，平成16年8月20日出版，时任静士、安达千波矢、村田英幸著)中记载的方法来形成本发明的有机EL显示装置。
[有机EL照明]
本发明的有机EL照明使用了上述本发明的有机场致发光元件。对于本发明的有机EL照明的型号及构造并无特殊限制，可使用本发明的有机场致发光元件按照常规方法组装而成。
实施例
以下，结合实施例对本发明进行更为详细的说明，但本发明在不脱离其要点的范围内，并不限定于下述实施例的记载。
需要指出的是，在下述实施例及比较例中，用于形成发光层的有机场致发光元件用组合物中的作为有机场致发光元件材料的各化合物在20℃、1个大气压下相对于甲苯的饱和溶解度如下述表1所示。
[表1]
| 化合物 | 在20℃、1个大气压下相对于甲苯的饱和溶解度(wt％) |
| E-1 | 1.7 |
| E-2 | 1.2 |
| D-1 | 1.0 |
| D-2 | 2 |
| D-3 | 10 |
[实施例1]
制造了图1所示的有机场致发光元件。
利用通常的光刻技术将成膜在玻璃基板上的厚150nm的铟锡氧化物(ITO)透明导电膜(溅射成膜品、薄层电阻15Ω)图案化成2mm宽的条纹，形成阳极2。对于形成有阳极2的基板1，依次进行利用丙酮的超声波洗涤、利用纯水的水洗、利用异丙醇的超声波洗涤，然后，利用氮气流使其干燥，最后进行紫外线臭氧洗涤等处理。
如下所述地在该处理后的基板上形成空穴注入层3。
作为空穴注入材料，制备了含有具有如下所示的重复结构的芳香族胺类高分子化合物PB-1(重均分子量：29400，数均分子量：12600)、具有如下所示的结构的电子接受性化合物PI-1、以及作为溶剂的苯甲酸乙酯的空穴注入层形成用组合物。该空穴注入层形成用组合物中，芳香族胺类高分子化合物PB-1及电子接受性化合物PI-1的总浓度为2wt％，芳香族胺类高分子化合物PB-1与电子接受性化合物PI-1的重量比为(芳香族胺类高分子化合物PB-1)∶(电子接受性化合物PI-1)＝10∶4。
[化学式18]
以旋转器转速1500rpm、旋转器旋转时间30秒钟的条件将该空穴注入层形成用组合物旋涂在上述处理后的基板上。然后，在260℃下进行180分钟加热干燥。
通过上述操作形成了膜厚30nm的均匀的空穴注入层3的薄膜。
然后，如下所述地在形成的空穴注入层3上形成空穴传输层4。
制备含有具有如下所述的重复结构的高分子化合物HT-1(重均分子量：17000、数均分子量：9000)以及作为溶剂的甲苯的空穴传输层形成用组合物。该空穴传输层形成用组合物中，该高分子化合物HT-1的浓度为0.4wt％。
[化学式19]
以旋转器转速1500rpm、旋转器旋转时间30秒钟的条件将该空穴传输层形成用组合物旋涂在空穴注入层3上。然后，在230℃下加热60分钟，使该高分子化合物HT-1进行交联反应从而使其固化。
通过上述操作形成了膜厚20nm的均匀的空穴传输层4的薄膜。
然后，如下所述地在形成的空穴传输层4上形成发光层5。
形成发光层5时，使用了本发明的有机场致发光元件用组合物。即，首先，制备有机场致发光元件用组合物，该组合物中含有：作为发光材料(掺杂剂材料)的具有如下所示结构的化合物D-1、作为电荷传输材料(主体材料)的具有如下所示的结构的化合物E-1、作为溶剂的环己基苯。
[化学式20]
有机场致发光元件用组合物中，化合物D-1及化合物E-1的总浓度为2.3wt％。另外，化合物D-1与化合物E-1的重量比为(化合物D-1)∶(化合物E-1)＝1∶20。
另外，就20℃、1个大气压下相对于环己基苯的饱和溶解度而言，化合物D-1为0.25wt％、化合物E-1为2.5wt％。
此外，以化合物E-1为有机场致发光元件用组合物中重量最多的有机场致发光元件材料(EL材料N)、以化合物D-1为重量最少的有机场致发光元件材料(EL材料S)时，由上述式(1)算出的本发明的参数值为2.0。
关于该有机场致发光元件用组合物中的各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值，如下述表2所示。
以旋转器转速1000rpm、旋转器旋转时间30秒钟的条件将该有机场致发光元件用组合物旋涂在空穴传输层4上。然后，在130℃下加热60分钟以使其干燥。
通过上述操作形成了膜厚40nm的均匀的发光层5的薄膜。
然后，如下所述地在形成的发光层5上通过真空蒸镀法形成作为空穴阻挡层6的如下所示的化合物HB-1，并使其膜厚为10nm。
[化学式21]
然后，在形成的空穴阻挡层6上通过真空蒸镀法形成作为电子传输层7的如下所示的化合物ET-1，并使其膜厚为30nm。
[化学式22]
然后，在形成的电子传输层7上通过真空蒸镀法形成作为电子注入层8的氟化锂(LiF)、作为阴极9的铝，其中，使氟化锂(LiF)的膜厚为0.5nm、使铝的膜厚为80nm，并使它们形成为与阳极2垂直的2mm宽的条纹状。
由此，得到了具有尺寸为2mm×2mm的发光面积部分的有机场致发光元件。
可以确认，由该元件可获得EL峰波长为462nm的蓝色发光。
使用该元件，在室温条件下以500cd/m2的初期亮度实施了恒定电流驱动的驱动试验，结果发现，正面亮度减半所需要的时间(亮度半衰寿命)为500小时。此外，正面亮度为100cd/m2时的驱动电压为5.6V。
结果如表2所示。
[比较例1]
除了使形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物中含有的发光材料(化合物D-1)与电荷传输材料(化合物E-1)的重量比为(化合物D-1)∶(化合物E-1)＝1∶10以外，按照与实施例1相同的方法得到了有机场致发光元件。
以化合物E-1为有机场致发光元件用组合物中重量最多的有机场致发光元件材料(EL材料N)、以化合物D-1为重量最少的有机场致发光元件材料(EL材料S)时，由上述式(1)算出的本发明的参数值为1.0。
该有机场致发光元件用组合物中的各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值如表2所示。
可以确认，由该元件可获得EL峰波长为465nm的蓝色发光。
使用该元件，在室温条件下以500cd/m2的初期亮度实施了恒定电流驱动的驱动试验，结果发现，正面亮度减半所需要的时间(亮度半衰寿命)为220小时。此外，正面亮度100cd/m2时的驱动电压为7.0V。
结果如表2所示。
[实施例2]
除了将用于空穴传输层形成用组合物的高分子化合物由高分子化合物HT-1变更为具有如下所示的重复结构的高分子化合物HT-2(重均分子量：38000、数均分子量：18000)、使用下述结构所示的发光材料(化合物D-2)代替形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物中所含的发光材料(化合物D-1)、并使发光材料(化合物D-2)与电荷传输材料(化合物E-1)的重量比为(化合物D-2)∶(化合物E-1)＝1∶10以外，按照与实施例1相同的方法得到了有机场致发光元件。
[化学式23]
另外，化合物D-2在20℃、1个大气压下相对于环己基苯的饱和溶解度为2.5wt％。
此外，以化合物E-1为有机场致发光元件用组合物中重量最多的有机场致发光元件材料(EL材料N)、以化合物D-2为重量最少的有机场致发光元件材料(EL材料S)时，由上述式(1)算出的本发明的参数值为10.0。
该有机场致发光元件用组合物中各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值如表2所示。
可以确认，由该元件可获得EL峰波长为464nm的蓝色发光。
使用该元件，在室温条件下以500cd/m2的初期亮度实施了恒定电流驱动的驱动试验，结果发现，正面亮度减半所需要的时间(亮度半衰寿命)为900小时。此外，正面亮度为100cd/m2时的驱动电压为5.1V。
结果如表2所示。
[实施例3]
除了使用下述结构所示的电荷传输材料(化合物E-2)代替形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物中含有的电荷传输材料(化合物E-1)、并使发光材料(化合物D-2)与电荷传输材料(化合物E-2)的重量比为(化合物D-2)∶(化合物E-2)＝1∶10以外，按照与实施例2相同的方法得到了有机场致发光元件。
[化学式24]
另外，由于化合物E-2在20℃、1个大气压下相对于环己基苯的溶解度为1.2wt％，在常温下难以制备其浓度为2.3wt％的溶液，因此，在将化合物D-2、化合物E-2及环己基苯混合后，在设定于80℃的热板上进行加热，使化合物E-2溶解，并在其再次析出晶体之前使用。
此外，以化合物E-2为有机场致发光元件用组合物中重量最多的有机场致发光元件材料(EL材料N)、以化合物D-2为重量最少的有机场致发光元件材料(EL材料S)时，由上述式(1)算出的本发明的参数值为20.8。
该有机场致发光元件用组合物中各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值如表2所示。
可以确认，由该元件可获得EL峰波长为464nm的蓝色发光。
使用该元件，在室温条件下以500cd/m2的初期亮度实施了恒定电流驱动的驱动试验，结果发现，正面亮度减半所需要的时间(亮度半衰寿命)为2440小时。此外，正面亮度为100cd/m2时的驱动电压为6.0V。
结果如表2所示。
[表2]
*在初期亮度500cd/m2的条件下进行驱动试验
[实施例4]
除了将用于空穴传输层形成用组合物的高分子化合物由高分子化合物HT-2变更为具有如下所示的重复结构的高分子化合物HT-3(重均分子量：52000、数均分子量：25000)以外，按照与实施例3相同的方法得到了有机场致发光元件。
[化学式25]
以化合物E-2为有机场致发光元件用组合物中重量最多的有机场致发光元件材料(EL材料N)、以化合物D-2为重量最少的有机场致发光元件材料(EL材料S)时，由上述式(1)算出的本发明的参数值与实施例3相同，为20.8。
该有机场致发光元件用组合物中各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值如表3所示。
可以确认，由该元件可获得EL峰波长为464nm的蓝色发光。
使用该元件，在室温条件下以1000cd/m2的初期亮度实施了恒定电流驱动的驱动试验，结果发现，正面亮度减半所需要的时间(亮度半衰寿命)为1800小时。此外，正面亮度为100cd/m2时的驱动电压为5.9V。
结果如表3所示。
[实施例5～实施例6]
除了使用下述结构所示的发光材料(化合物D-3)代替形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物中含有的发光材料(化合物D-2)、并使化合物E-2与化合物D-3的混合重量比分别为10∶1(实施例5)、10∶0.5(实施例6)以外，按照与实施例3相同的方法得到了有机场致发光元件。
另外，化合物D-3在20℃、1个大气压下相对于环己基苯的饱和溶解度为12.0wt％。
此外，化合物D-3在20℃、1个大气压下相对于甲苯的饱和溶解度为10.0wt％。
这些有机场致发光元件用组合物中各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值如表3所示。
[化学式26]
可以确认，由实施例5的元件可获得EL峰波长为470nm的蓝色发光。
使用该元件，在室温条件下以1000cd/m2的初期亮度实施了恒定电流驱动的驱动试验，结果发现，正面亮度减半所需要的时间(亮度半衰寿命)为1950小时。此外，正面亮度为100cd/m2时的驱动电压为5.7V。
可以确认，由实施例6的元件可获得EL峰波长为468nm的蓝色发光。
使用该元件，在室温条件下以1000cd/m2的初期亮度实施了恒定电流驱动的驱动试验，结果发现，正面亮度减半所需要的时间(亮度半衰寿命)为2310小时。此外，正面亮度为100cd/m2时的驱动电压为5.0V。
结果如表3所示。
[表3]
*在初期亮度1000cd/m2的条件下进行驱动试验
[比较例2]
将用于空穴传输层形成用组合物的高分子化合物由高分子化合物HT-1变更为下述结构所示的高分子化合物HT-4(重均分子量：17000、数均分子量：9000)、使形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物中含有的溶剂为甲苯、使用下述结构所示的化合物E-3及化合物H-1作为电荷传输材料(主体材料)、使用下述结构所示的化合物D-4作为发光材料(掺杂剂材料)、并使化合物E-3、H-1及D-4的混合重量比为10∶10∶1、使有机场致发光元件用组合物中的固体成分总浓度为1.8wt％，除此以外，按照与比较例1相同的方法得到了有机场致发光元件。
在20℃、1个大气压下，化合物E-3相对于甲苯的饱和溶解度为3wt％、化合物H-1的饱和溶解度为2.5wt％、化合物D-4的饱和溶解度为0.05wt％。
可以确认，由该元件可获得EL峰波长为510nm的绿色发光。
使用该元件，在初期亮度2500cd/m2的条件下实施了驱动试验，结果发现，达到亮度半衰所所需要的时间缩短为340小时。
另外，由化合物E-3及D-4计算的本发明的参数值为0.16、由化合物H-1及D-4计算的本发明的参数值为0.2。
这些结果如表4所示。
[化学式27]
[实施例7]
使用化合物E-3及下述结构所示的化合物H-2作为形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物中含有的电荷传输材料(主体材料)、使用下述结构所示的化合物D-5作为发光材料(掺杂剂材料)、并使化合物E-3、H-2及化合物D-5的混合重量比为5∶15∶1、使固体成分总浓度为5.0wt％，除此以外，按照与实施例4相同的方法得到了有机场致发光元件。
另外，在20℃、1个大气压下，化合物D-5相对于环己基苯的饱和溶解度为5.0wt％、化合物E-3的饱和溶解度为2.5wt％、化合物H-2的饱和溶解度为1.4wt％。由于在常温下，化合物H-2的溶解度小，难以配制成5.0wt％的固体成分总浓度(化合物H-2的浓度3.57wt％)，因此，在将化合物E-3、H-2、D-5及环己基苯混合之后，在设定于100℃的热板上进行加热，使材料溶解，并在其再次析出晶体之前使用。
该有机场致发光元件用组合物中各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值、以及使用所得元件在初期亮度2500cd/m2的条件下实施驱动试验时达到亮度半衰所需要的时间如表4所示。
[化学式28]
[实施例8]
使用化合物E-3及下述结构所示的化合物H-3作为形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物中含有的电荷传输材料(主体材料)、使用下述结构所示的化合物D-6作为发光材料(掺杂剂材料)、并使化合物E-3、H-3及化合物D-6的混合重量比为15∶5∶1、使固体成分总浓度为5.0wt％，除此以外，按照与实施例7相同的方法得到了有机场致发光元件。
另外，在20℃、1个大气压下，化合物D-6相对于环己基苯的饱和溶解度为1.0wt％、化合物H-3的饱和溶解度为10.0wt％。
该有机场致发光元件用组合物中各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值、以及使用所得元件在初期亮度2500cd/m2的条件下实施驱动试验时达到亮度半衰所需要的时间如表4所示。
[化学式29]
[实施例9]
作为形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物，使化合物E-3、H-3及化合物D-6的混合重量比为15∶5∶2，除此之外，按照与实施例8相同的方法得到了有机场致发光元件。
该有机场致发光元件用组合物中各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值、以及使用所得元件在初期亮度2500cd/m2的条件下实施驱动试验时达到亮度半衰所需要的时间如表4所示。
[实施例10]
作为形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物，使化合物E-3、H-3及化合物D-6的混合重量比为15∶5∶3，除此之外，按照与实施例8相同的方法得到了有机场致发光元件。
该有机场致发光元件用组合物中各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值、以及使用所得元件在初期亮度2500cd/m2的条件下实施驱动试验时达到亮度半衰所需要的时间如表4所示。
[实施例11]
作为形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物，使化合物E-3、H-3及化合物D-6的混合重量比为15∶5∶0.5，除此之外，按照与实施例8相同的方法得到了有机场致发光元件。
该有机场致发光元件用组合物中各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值、以及使用所得元件在初期亮度2500cd/m2的条件下实施驱动试验时达到亮度半衰所需要的时间如表4所示。
[比较例3]
作为形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物，使化合物E-3、H-3及化合物D-6的混合重量比为5∶15∶1，除此之外，按照与实施例8相同的方法得到了有机场致发光元件。
该有机场致发光元件用组合物中各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值、以及使用所得元件在初期亮度2500cd/m2的条件下实施驱动试验时达到亮度半衰所需要的时间如表4所示。
[比较例4]
作为形成发光层5时使用的有机场致发光元件用组合物，使化合物E-3、H-3及化合物D-6的混合重量比为12∶5∶4，除此之外，按照与实施例8相同的方法得到了有机场致发光元件。
该有机场致发光元件用组合物中各有机场致发光元件材料相对于组合物中的溶剂的饱和溶解度、重量比及本发明的参数值、以及使用所得元件在初期亮度2500cd/m2的条件下实施驱动试验时达到亮度半衰所需要的时间如表4所示。
[表4]
*在初期亮度2500cd/m2的条件下进行驱动试验
由上述结果可知，使用本发明的有机场致发光元件用组合物，可实现长寿命且驱动电压低的有机场致发光元件。
以上结合具体且特定的实施方式对本发明进行了说明，但本领域技术人员应该理解的是，在不脱离本发明的精神和范围的情况下可以引入各种变更或修正。
本申请基于2008年7月31日提出申请的日本专利申请(日本特愿2008-198250号)而完成，其内容作为参考已被引入到本申请中。
工业实用性
根据本发明，可提供一种具有通过湿式成膜法形成的发光层等有机层的有机场致发光元件，在该有机场致发光元件中，成膜后的有机层均匀、膜品质优异，由此可提供一种长寿命且驱动电压低的有机场致发光元件，并能够提供一种使用这样的有机场致发光元件的高品质的有机EL显示装置及有机EL照明。
Claims (14)
1.一种有机场致发光元件用组合物，其含有溶剂及2种以上有机场致发光元件材料，其中，
所述有机场致发光元件材料中的至少1种为荧光发光材料，并满足下述式(1)，
上述式(1)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料，
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料，
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值，
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于该组合物中所含溶剂的饱和溶解度(wt％)，
其中，EL材料N和EL材料S在20℃、1个大气压下相对于甲苯的饱和溶解度分别为1wt％以上。
2.根据权利要求1所述的有机场致发光元件用组合物，其中，所述荧光发光材料为分子量10000以下的化合物。
3.根据权利要求1或2所述的有机场致发光元件用组合物，其中，所述EL材料N为电荷传输材料，所述EL材料S为荧光发光材料。
4.一种有机场致发光元件用组合物，其含有溶剂及2种以上有机场致发光元件材料，其中，
所述溶剂的沸点为150℃以上，
所述有机场致发光元件材料中的至少1种为磷光发光材料，并满足下述式(2)，
上述式(2)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料，
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料，
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值，
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于该组合物中所含溶剂的饱和溶解度(wt％)。
5.根据权利要求4所述的有机场致发光元件用组合物，其中，所述磷光发光材料为分子量10000以下的化合物。
6.根据权利要求4或5所述的有机场致发光元件用组合物，其中，所述EL材料N为电荷传输材料，所述EL材料S为磷光发光材料。
7.一种有机场致发光元件用组合物，其含有溶剂及2种以上有机场致发光元件材料，其中，
所述有机场致发光元件材料中的至少1种为发光材料，且其相对于环己基苯满足下述式(3)，
上述式(3)中，
EL材料S：所述组合物中重量最少的有机场致发光元件材料，
EL材料N：所述组合物中重量最多的有机场致发光元件材料，
重量比：EL材料S与EL材料N的重量比中相应材料的值，
饱和溶解度：相应材料在20℃、1个大气压下相对于环己基苯的饱和溶解度(wt％)。
8.一种有机薄膜，其是使用权利要求1～7中任一项所述的有机场致发光元件用组合物而形成的。
9.一种有机场致发光元件，其是在阳极和阴极之间具有发光层的有机场致发光元件，其中，所述发光层是使用权利要求1～7中任一项所述的有机场致发光元件用组合物而形成的层。
10.根据权利要求9所述的有机场致发光元件，其具有空穴传输层，该空穴传输层与所述发光层相邻，且所述空穴传输层是通过湿式成膜法形成的层。
11.根据权利要求10所述的有机场致发光元件，其中，所述空穴传输层是通过使交联性化合物交联而形成的层。
12.根据权利要求9～11中任一项所述的有机场致发光元件，其中，在所述阳极与所述发光层之间具有空穴注入层，所述空穴注入层是通过湿式成膜法形成的层，且该层中含有空穴传输性化合物和电子接受性化合物。
13.一种有机EL显示装置，其含有权利要求9～12中任一项所述的有机场致发光元件。
14.一种有机EL照明，其含有权利要求9～12中任一项所述的有机场致发光元件。
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