CN101978536A - 膜电极接合体和燃料电池 - Google Patents

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Abstract

一种膜电极接合体(50)，其特征在于，具备固体高分子电解质膜(20)、阳极(22)以及阴极(24)。其中，催化剂层(30)具有铂钴担载碳粒和粒子传导体。在催化剂层(30)中，0.1μm以上且小于1μm的第2细微孔径所对应的每g催化剂层的细孔容量P2(ml/g)相对于0.01μm以上且小于0.1μm的第1细微孔径所对应的每g催化剂层的细孔容量P1(ml/g)之比(P2/P1)为3.8以上8.3以下。

Description

膜电极接合体和燃料电池
技术领域
本发明涉及通过氢和氧的电气化学反应来发电的燃料电池。
背景技术
近年来，能量转换效率高、且由发电反应不产生有害物质的燃料电池备受注目。作为这样的燃料电池之一，已知有在100℃以下的低温运作的固体高分子形燃料电池。
固体高分子形燃料电池具有将作为电解质膜的固体高分子膜配置在燃料极和空气极之间的基本结构，对燃料极供给含氢的燃料气体，对空气极供给含氧的氧化剂气体，通过以下的电气化学反应来发电的装置。
燃料极：H2→2H++2e-        …(1)
空气极：1/2O2+2H++2e-→H2O  …(2)
阳极和阴极分别由催化剂层和气体扩散层层叠的结构构成。各电极的催化剂层夹持着固体高分子膜而对向配置，构成燃料电池。催化剂层是利用离子交换树脂将担载催化剂的碳粒粘结而成的层。气体扩散层成为氧化剂气体、燃料气体的通过经路。
在阳极中，被供给的燃料中所含的氢如上述式(1)所示那样分解为氢离子和电子。其中，氢离子经过固体高分子电解质膜的内部向着空气极移动，电子通过外部电路向空气极移动。另一方面，在阴极中，向阴极供给的氧化剂气体中所含的氧与从燃料极移动过来的氢离子和电子发生反应，如上述式(2)所示那样生成水。由此，在外部电路中，电子从燃料极向空气极移动，因此可以输出电力(参照专利文献1)。
专利文献1：日本特开2002-203569号公报
作为阴极用的催化剂层所要求的特性，有保湿性和气体扩散性。但是，若保湿性提高，则变得易于产生水堵，会损害气体扩散性。因此，兼顾保湿性和气体扩散性的两个特性的技术被确立为课题。
发明内容
本发明是鉴于上述课题而开发的，其目的在于，提供可以提高阴极催化剂层的气体扩散性，可以提高电池电压的技术。
本发明的某种实施方式是一种膜电极接合体。其特征在于，该膜电极接合体具备电解质膜、在所述电解质膜的一个面上设置的阳极和在所述电解质膜的另一面上设置的阴极，在阴极中，具有0.1μm以上且小于1μm的第2细微孔径所对应的细孔容量与0.01μm以上且小于0.1μm的第1细微孔径所对应的细孔容量之比为3.8以上8.3以下的催化剂层。
根据该实施方式的膜电极接合体，可以充分地确保构成阴极的催化剂层的气体扩散性，从而可以提高输出电压。
在上述实施方式的膜电极接合体中，催化剂层可以含有担载铂合金的催化剂。另外，催化剂层可以含有离子交换基当量重量Ew为800以下的离子传导体。
本发明的其他实施方式为燃料电池。该燃料电池的特征在于，具有上述任一实施方式的膜电极接合体。
此外，将上述的各要素适宜组合的发明，也包含在本件专利申请中要求进行专利保护的发明的范围之内。
根据本发明，提高阴极催化剂层的气体扩散性，可以提高电池电压。
附图说明
图1是示意性地表示实施方式的燃料电池的结构的立体图。
图2是图1的A-A线上的剖面图。
图3是表示第2细微孔径的细孔容量相对于第1细微孔径的细孔容量之比(P2/P1)与得到的电压的关系的曲线图。
符号说明
10燃料电池
20固体高分子电解质膜
22阳极
24阴极
26，30催化剂层
28，32气体扩散层
50膜电极接合体
具体实施方式
以下，参照附图说明本发明的实施方式。此外，在所有的附图中，对同样的构成要素标注同样的符号，省略适当的说明。
(实施方式)
图1是示意性地表示实施方式的燃料电池10的结构的立体图。图2是图1的A-A线上的剖面图。燃料电池10具备平板状的膜电极接合体50，在该膜电极接合体50的两侧设置有间隔件34和间隔件36。在本例中，仅表示了一个膜电极接合体50，但是也可以隔着间隔件34、间隔件36将多个膜电极接合体50层叠而构成燃料电池堆。膜电极接合体50具有固体高分子电解质膜20、阳极22和阴极24。
阳极22具有由催化剂层26和气体扩散层28构成的层叠体。另一方面，阴极24具有由催化剂层30和气体扩散层32构成的层叠体。阳极22的催化剂层26和阴极24的催化剂层30夹持着固体高分子电解质膜20而对向地设置。
在设于阳极22侧的间隔件34中设置有气体流路38。燃料气体从燃料供给用的分流器(未图示)被分配至气体流路38，通过气体流路38将燃料气体供给于膜电极接合体50。同样，在设于阴极24侧的间隔件36中设有气体流路40。
氧化剂气体从氧化剂供给用的分流器(未图示)被分配于气体流路40，通过气体流路40氧化剂气体被供给于膜电极接合体50。具体地说，燃料电池10的运转时，燃料气体，例如含氢气的改质气体通过气体流路38内沿着气体扩散层28的表面从上方向着下方流通，由此将燃料气体供给于阳极22。
另一方面，燃料电池10的运转时，氧化剂气体，例如，空气通过气体流路40内沿着气体扩散层32的表面从上方向着下方流通，由此将氧化剂气体供给于阴极24。这样，在膜电极接合体50内发生反应。借助气体扩散层28对催化剂层26供给氢气时，气体中的氢变成质子，该质子通过固体高分子电解质膜20中向着阴极24侧移动。这时放出的电子向外部电路移动，从外部电路流入阴极24。另一方面，借助气体扩散层32将空气供给于催化剂层30时，氧与质子结合形成水。结果，在外部电路中电子从阳极22向着阴极24流动，可以输出电力。
固体高分子电解质膜20在湿润状态显示良好的离子传导性，在阳极22和阴极24之间，作为离子交换膜发挥使质子移动的功能。固体高分子电解质膜20由含氟聚合物、非氟聚合物等固体高分子材料形成，可以使用例如磺酸型全氟化烃聚合物、聚砜树脂，具有膦酸基或羧酸基的全氟化烃(パ一フルオロカ一ボン)聚合物等。作为磺酸型全氟化烃聚合物的例子，可举出Nafion(杜邦公司制：注册商标)112等。另外，作为非氟聚合物的例子，可举出磺化的芳香族聚醚醚酮、聚砜等。固体高分子电解质膜20的典型的膜厚为50μm。
构成阳极22的催化剂层26由离子传导体(离子交换树脂)、以及担载合金催化剂的碳粒即催化剂载持碳粒构成。催化剂层26的典型的膜厚为10μm。离子传导体将担载合金催化剂的碳粒和固体高分子电解质膜20连接，在两者间承担传达质子的任务。离子传导体也可以由与固体高分子电解质膜20相同的高分子材料来形成。
催化剂层26中所用的合金催化剂，例如，由贵金属和钌构成。作为该合金催化剂中使用的贵金属，例如，可举出铂、钯等。另外，作为担载合金催化剂的碳粒，可举出乙炔黑、科琴黑、碳纳米管、碳纳米球等。
另外，离子传导体的离子交换基当量重量Ew优选为800以下。由此，可以得到充分的质子传导性，同时可以提高催化剂层26的含水率。
构成阳极22的气体扩散层28具有阳极气体扩散基材，和涂布于阳极气体扩散基材的细微孔层。阳极气体扩散基材优选由具有电子传导性的多孔体构成，例如可以使用碳纸、碳织布或无纺布等。
涂布于阳极气体扩散基材的细微孔层是将导电性粉末和疏水剂混炼而得的糊状的混炼物。作为导电性粉末，例如，可以使用炭黑。另外，作为疏水剂，可以使用四氟乙烯树脂(PTFE)等氟系树脂。此外，优选疏水剂具有粘结性。在此，所谓粘结性是指可以将缺乏粘性的物质或易崩解的物质接合在一起，制成具有粘性的物质(状态)的性质。通过疏水剂具有粘结性，将导电性粉末和疏水剂混炼，从而可以得到糊剂。
构成阴极24的催化剂层30由离子传导体(离子交换树脂)、以及担载催化剂的碳粒即担载催化剂的碳粒构成。离子传导体将担载催化剂的碳粒和固体高分子电解质膜20连接，在两者间承担传达质子的任务。离子传导体可以由与固体高分子电解质膜20同样的高分子材料形成。作为被担载的催化剂，例如可以使用铂合金。作为铂合金中使用的金属，可举出钴、镍、铁、锰、铱等。另外，对于担载催化剂的碳粒，可举出乙炔黑、科琴黑、碳纳米管、碳纳米球(カ一ボンナノオニオン)等。
本实施方式的催化剂层30具有分布在0.01以上且小于1μm的范围的细微孔。将0.01μm以上且小于0.1μm的细微孔径称为第1细微孔径。另外，将0.1μm以上且小于1μm的细微孔径称为第2细微孔径。细微孔径可以通过例如汞压入法来测量。
第2细微孔径所对应的每g催化剂层的细孔容量P2(ml/g)相对于第1细微孔径所对应的每g催化剂层的细孔容量P1(ml/g)之比(P2/P1)优选为3.8以上8.3以下，更优选为4.0以上7以下。在以往的催化剂层中，P2/P1为3.5～3.7左右，输出电压为745mV左右。通过将P2/P1设为3.8以上，提高气体扩散性，因此与使用以往的催化剂层的燃料电池相比可以得到更高的输出电压。另一方面，P2/P1比8.3大时，易于发生水堵(水詰まり)，因此与使用以往的催化剂层的燃料电池相比输出电压下降。通过将P2/P1设为4.0以上7以下，可以抑制水堵的影响，同时可以得到与使用以往的催化剂层的燃料电池的输出电压相比高出4～6％的输出电压。
第1细微孔径的细孔主要由在担载催化剂的碳粒子彼此之间形成的空隙来形成。另一方面，另外，第2细微孔径的细孔可以通过例如以下方法形成：在催化剂层中添加发泡剂、造孔剂，通过将发泡剂、造孔剂热分解等来除去，由此形成。第2细微孔径可以通过发泡剂、造形剂的中位径来调整。例如，通过将发泡剂的中位径设为0.01μm以上100μm以下，在催化剂层30中可以形成0.1μm以上且小于1μm的细孔。每g催化剂层的细孔容量可以通过调节发泡剂等的添加量来调整。例如，优选发泡剂等的添加量相对于催化剂的总重量为0.01重量％～20重量％的范围。
构成阴极24的气体扩散层32具有阴极气体扩散基材、以及涂布于阴极气体扩散基材的细微孔层。阴极气体扩散基材优选由具有电子传导性的多孔体构成，例如可以使用碳纸、碳织布或无纺布等。
涂布于阴极气体扩散基材的细微孔层是将导电性粉末和疏水剂混炼而得的糊状的混炼物。作为导电性粉末，例如，可以使用炭黑。另外，作为疏水剂，可以使用四氟乙烯树脂等氟系树脂。此外，疏水剂优选具有粘结性。通过疏水剂具有粘结性，将导电性粉末和疏水剂混炼，由此可以得到糊剂。
根据以上说明的膜电极接合体50或燃料电池10，可以充分地确保构成阴极24的催化剂层30的气体扩散性，进而可以提升燃料电池10的输出电压。特别是在催化剂层30中使用了易于浸润水的铂合金催化剂时，即使使用Ew较低、即含水率高的离子导电体的情况下也可以充分地确保气体扩散性。
(膜电极接合体的制作方法)
在此，对本实施方式的膜电极接合体的制作方法进行说明。
<阴极催化剂浆料制作>
作为阴极催化剂，使用担载铂钴的碳(铂∶钴＝3∶1(元素比)，田中贵金属工业)，作为离子传导体使用Ionomer溶液Aciplex(注册商标)SS700C/20溶液(20％，Ew＝780，含水率＝36wt％(25℃)，旭化成化学品，以下简称为SS700)。相对于担载铂钴的碳5g，添加10mL的超纯水并搅拌，然后添加15mL乙醇和发泡剂Cellborn SC-C(永和化成工业)0.5g。第2细微孔径可以通过所添加发泡剂的中位径来调整。发泡剂的添加量优选相对于催化剂的重量为0.01重量％～20重量％，进一步优选为0.5重量％～1重量％。
对于该催化剂分散溶液，使用超声波搅拌器进行1小时超声波搅拌分散。利用等量的超纯水对规定的SS700溶液进行稀释，利用玻璃棒搅拌3分钟。然后，使用超声波清洗器进行1小时超声波分散，得到SS700水溶液。然后，将SS700水溶液缓慢滴加在催化剂分散液中。滴加中，使用超声波搅拌器连续地进行搅拌。SS700水溶液滴加结束后，滴加1-丙醇和1-丁醇的混合溶液10g(重量比1∶1)，将所得的溶液作为催化剂浆料。混合中将水温都调整至约60℃，蒸发除去乙醇。
<阴极电极的制作>
利用丝网印刷(150目)，将利用上述的方法制作的催化剂浆料涂布在利用Vulcan XC72制作的带有细微孔层的气体扩散层上，进行80℃、3小时的干燥和180℃、45分钟的热处理。
<阳极催化剂浆料的制作>
在阳极催化剂层用的催化剂浆料的制作方法中，除了使用担载铂钌的碳(TEC61E54，田中贵金属工业)作为催化剂这一点和不使用发泡剂这一点以外，与阴极催化剂浆料的制作方法相同。作为离子传导体，使用SS700。
<阳极制作>
将利用上述的方法制作的阳极第1催化剂层用的催化剂浆料和阳极第2催化剂层用的催化剂浆料利用丝网印刷(150目)依次涂布在利用VulcanXC72制作的带有细微孔层的气体扩散层上，进行80℃、3小时的干燥和180℃、45分钟的热处理。
<膜电极接合体的制作>
在将固体高分子电解质膜夹持在利用上述的方法制作的阳极和阴极之间的状态下进行热压。作为固体高分子电解质膜，使用Aciplex(注册商标)(SF7201x，旭化成化学品)。在170℃、200秒的接合条件下对阳极、固体高分子电解质膜和阴极进行热压，由此来制作膜电极接合体。
(实施例)
依照上述的膜电极接合体的制造方法，改变第2细微孔径所对应的每g催化剂层的细孔容量P2(ml/g)相对于第1细微孔径所对应的每g催化剂层的的细孔容量P1(ml/g)的比(P2/P1)来制造膜电极接合体，测定电池电压。
图3表示第2细微孔径的细孔容量相对于第1细微孔径的细孔容量之比(P2/P1)与所得的电压的关系的曲线图。如图3所示，实施例所分布的P2/P1在3.8以上8.3以下的范围内，与以往的3.5～3.7左右的情况的输出电压745mV相比，可以确认电压提高。
在该范围内，与使用以往的催化剂层时的比较例1，可以确认电压提高。
本发明不限于上述的各实施方式，可以基于本领域人员的知识增加各种的设计变更等变形，这样的增加了变形的实施方式也包括在本发明的范围之内。
例如，在上述的实施方式中，虽然对于阴极的催化剂层规定了P2/P1为3.8以上8.3以下，但是，也可以同样地对阳极的催化剂层将P2/P1设为3.8以上8.3以下。由此，可以提高阳极的催化剂层中的气体扩散性。
产业上的利用可能性
本发明可以在燃料电池所用的阴极催化剂层的气体扩散性的提高方面起作用。

Claims (4)

1.一种膜电极接合体，其特征在于，具备电解质膜、设置在所述电解质膜的一个面的阳极以及设置在所述电解质膜的另一面的阴极，
其中，所述阴极具有催化剂层，在所述催化剂层中，0.1μm以上且小于1μm的第2细微孔径所对应的细孔容量相对于0.01μm以上且小于0.1μm的第1细微孔径所对应的细孔容量之比为3.8以上8.3以下。
2.根据权利要求1所述的膜电极接合体，所述催化剂层含有担载铂合金的催化剂。
3.根据权利要求1或2所述的膜电极接合体，其特征在于，所述催化剂层含有离子交换基当量重量Ew为800以下的离子传导体。
4.一种燃料电池，其特征在于，具有权利要求1～3中的任一项所述的膜电极接合体。
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