KR100578969B1 - 연료 전지용 전극 및 이를 포함하는 연료 전지 - Google Patents

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Abstract

본 발명은 연료 전지용 전극 및 이를 포함하는 연료 전지에 관한 것으로서, 상기 연료 전지용 전극은 촉매층, 도전성 기재로 이루어진 기체 확산층 및 상기 촉매층과 상기 기체 확산층 사이에 위치하며, 도전성 물질 및 증점제를 포함하는 미세 다공층을 포함한다.
본 발명의 연료 전지용 전극은 증점제를 미세 다공층에 사용하는 것으로서, 공정성을 향상시킬 수 있으며, 미세 다공층 형성시 사용되는 조성물의 저장 안정성을 향상시켜 대량 생산에 적합하다. 또한 사용되는 증점제가 고분자이므로 바인더 역할을 할 수 있고 또한 탄소를 잘 분산시킬 수 있어 결착력도 향상시킬 수 있으므로 연료 전지의 수명을 향상시킬 수 있다.
연료전지,미세다공층,증점제,수명특성

Description

연료 전지용 전극 및 이를 포함하는 연료 전지{ELECTRODE FOR FUEL CELL AND FUEL CELL COMPRISING SAME}
도 1은 본 발명의 연료 전지용 전극의 구조를 개략적으로 나타낸 단면도.
도 2는 본 발명의 전극을 포함하는 연료 전지의 개략적으로 나타낸 단면도.
도 3은 비교예 1의 발수 처리를 실시한 고분자 막을 포함하는 막/전극 접합체의 FT-IR 분석 결과를 나타낸 그래프.
[산업상 이용 분야]
본 발명은 연료 전지용 전극 및 이를 포함하는 연료 전지에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 전지 제조시 공정성을 향상시킬 수 있는 연료 전지용 전극 및 이를 포함하는 연료 전지에 관한 것이다.
[종래 기술]
연료 전지(Fuel cell)는 메탄올, 에탄올, 천연가스와 같은 탄화수소 계열의 물질 내에 함유되어 있는 수소와 산소의 화학 반응 에너지를 직접 전기 에너지로 변환시키는 발전 시스템이다.
연료전지는 사용되는 전해질의 종류에 따라, 인산형 연료 전지, 용융탄산염 형 연료 전지, 고체 산화물형 연료 전지, 고분자 전해질형 또는 알칼리형 연료 전지 등으로 분류된다. 이들 각각의 연료 전지는 근본적으로 같은 원리에 의해 작동되지만 사용되는 연료의 종류, 운전 온도, 촉매, 전해질 등이 서로 다르다.
이들 중 근래에 개발되고 있는 고분자 전해질형 연료 전지(Polymer Electrolyte Membrane Fuel Cell: PEMFC)는 다른 연료 전지에 비하여 출력 특성이 탁월하며 작동 온도가 낮고 아울러 빠른 시동 및 응답 특성을 가지며, 자동차와 같은 이동용 전원은 물론, 주택, 공공 건물과 같은 분산용 전원 및 전자기기용과 같은 소형 전원 등 그 응용 범위가 넓은 장점을 가진다.
본 발명의 목적은 연료 전지용 전극에서 미세 다공층의 점도를 향상시켜 공정성과 전극 제조시 사용되는 조성물의 저장 안정성을 향상시킬 수 있는 연료 전지용 전극을 제공하는 것이다.
본 발명의 다른 목적은 상기 전극을 포함하는 연료 전지를 제공하는 것이다.
상기 목적을 달성하기 위하여, 본 발명은 촉매층; 도전성 기재로 이루어진 기체 확산층; 및 상기 촉매층과 상기 기체 확산층 사이에 위치하며, 도전성 물질, 증점제 및 불소 계열 수지를 포함하는 미세 다공층을 포함하는 연료 전지용 전극을 제공한다.
본 발명은 또한 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극, 및 상기 애노 드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하는 적어도 하나 이상의 막/전극 접합체; 및 상기 막/전극 접합체의 애노드와 캐소드 전극 중 어느 하나에 접촉하여 가스를 공급하는 유로 채널이 형성된 바이폴러 플레이트를 포함하고, 상기 애노드 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는 촉매층, 도전성 물질, 증점제 및 불소 계열 수지를 포함하는 미세 다공층; 및 도전성 기재로 이루어진 가스 확산층을 포함하는 연료 전지를 제공한다.
이하 본 발명을 더욱 상세하게 설명한다.
본 발명은 연료 전지용 전극에 관한 것으로서, 일반적으로 연료 전지의 전극은 일반적으로 기체 확산층(gas diffusion layer)과 촉매층으로 구성되며, 또한 상기 기체 확산층의 기체 확산 효과를 증진시키기 위하여, 상기 기체 확산층과 상기 촉매층 사이에 미세 다공층을 포함한다. 상기 미세 다공층은 일반적으로 탄소 분말, 폴리테트라플루오로에틸렌 및 알콜을 혼합하여 조성물을 형성한 후, 도전성 기재로 이루어지는 기체 확산층에 코팅하여 제조되나, 상기 조성물이 점도가 거의 없어 공정성이 좋지 않고, 또한 상기 조성물이 층분리됨에 따라 저장성이 없어 연료 전지를 대량 생산하기에는 적절하지 않은 문제점이 있었다.
본 발명에서는 이러한 문제점을 해결하기 위하여, 미세 다공층 형성시 증점제를 더욱 사용하여 점도를 향상시켜 공정성을 향상시키고 또한 사용되는 증점제가 고분자이므로 바인더 효과 및 탄소 분산 효과도 얻을 수 있어 결착력도 향상시킬 수 있어 연료 전지 수명을 향상시키고, 또한 저장 안정성을 향상시킬 수 있었다.
본 발명의 연료 전지용 전극은 촉매층 및 도전성 기재로 이루어진 기체 확산 층 및 상기 촉매층과 상기 기체 확산층 사이에 위치하며, 도전성 물질, 증점제 및 불소 계열 수지를 포함하는 미세 다공층을 포함한다.
본 발명의 미세 다공층에서, 상기 증점제로는 비이온성 셀룰로즈 계열 화합물이 바람직하며, 그 바람직한 예로서, 메틸 셀룰로즈, 에틸 셀룰로즈, 하이드록시 프로필 메틸 셀룰로즈 또는 하이드록시 프로필 에틸 셀룰로즈를 들 수 있다. 상기 증점제로 카르복시 메틸 셀룰로즈와 같이 전하를 띠는 화합물은 바람직하지 않다.
상기 증점제를 더욱 사용함에 따라 미세 다공층을 형성하기 위한 조성물의 점도를 향상시킬 수 있어 공정성을 향상시킬 수 있으며, 또한 상기 증점제가 바인더의 역할도 할 수 있어 상기 조성물과 촉매층 및 기체 확산층의 결착력을 향상시킬 수 있어, 연료 전지의 수명 특성을 향상시킬 수 있다. 또한, 조성물을 장기간 보관하여도 층분리가 일어나지 않으므로 전지 대량 생산을 가능하게 한다.
이와 같은 증점제를 사용함에 따라 얻을 수 있는 효과를 얻기 위해서는 일반적으로 기체 확산층에 요구되던 발수 처리를 실시하지 않는 것이 바람직하며, 발수 처리를 실시하지 않아도 할 필요가 없어 전체 연료 전지 제조 공정을 간단하게 할 수 있다.
증점제를 포함하는 본 발명의 미세 다공층은 도전성 물질, 증점제 및 불소계열 수지 및 용매를 포함하는 미세 다공층 조성물을 제조한 후, 이 조성물을 기체 확산층에 도포하여 제조한다. 이때, 상기 도전성 물질, 증점제 및 불소 계열 수지의 혼합 비율은 중량비로 30 내지 80 : 1 내지 30 : 10 내지 50이 바람직하고, 50 내지 70 : 5 내지 15 : 20 내지 40이 더욱 바람직하다. 상기 증점제 사용량이 상 기 범위보다 작으면 점도가 없고, 분산이 잘 안 되므로 바람직하지 않고, 상기 범위보다 크면 기공(pore)을 막아서 가스 확산(gas diffusion)이 어려워 바람직하지 않다. 또한, 불소 계열 수지를 상기 범위보다 적게 넣으면 소수성이 떨어지기 때문에 물관리가 잘 안 되어서 성능이 저하되고, 상기 범위를 초과하면 기공을 막아서 가스 확산이 어려워 성능이 저하되어 바람직하지 않다. 상기 도전성 물질로는 카본 분말, 카본 블랙, 활성 탄소, 카본나노튜브 또는 카본파이버를 사용할 수 있다.
상기 불소 계열 수지로는 폴리테트라플루오로에틸렌, 폴리비닐리덴 플루오라이드, 폴리헥사플루오로프로필렌, 폴리퍼플루오로알킬비닐에테르, 폴리퍼플루오로설포닐플루오라이드알콕시비닐 에테르 또는 이들의 코폴리머를 사용할 수 있다. 상기 용매로는 알코올과 물의 혼합 용매를 사용할 수 있다. 상기 기체 확산층으로는 탄소 페이퍼나 탄소 천이 사용될 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 상기 기체 확산층은 연료 전지용 전극을 지지하는 역할을 하면서 촉매층으로 반응 가스를 확산시켜 촉매층으로 반응 기체가 쉽게 접근할 수 있는 역할을 한다.
본 발명의 전극에서 촉매층은 관련 반응(수소의 산화 및 산소의 환원)을 촉매적으로 도와주는 이른바 전기 촉매를 포함하는 것으로서, 백금 또는 백금과 전이 금속을 포함하는 2원계 내지 4원계 합금을 사용할 수 있다. 상기 전이 금속으로는 루테늄, 크롬, 구리 또는 니켈을 들 수 있다. 또한 일반적으로 담체에 지지된 것이 사용된다. 상기 담체로는 아세틸렌 블랙, 흑연과 같은 탄소를 사용할 수도 있고, 알루미나, 실리카 등의 무기물 미립자를 사용할 수도 있다. 담체에 담지된 귀금속 을 촉매로 사용하는 경우에는 상용화된 시판되는 것을 사용할 수도 있고, 또한 담체에 귀금속을 담지시켜 제조하여 사용할 수도 있다. 담체에 귀금속을 담지시키는 공정은 당해 분야에서 널리 알려진 내용이므로 본 명세서에서 자세한 설명은 생략하여도, 당해 분야에 종사하는 사람들에게 쉽게 이해될 수 있는 내용이다.
연료 전지에서 캐소드 및 애노드 전극은 물질로 구별되는 것이 아니라, 그 역할로 구별되는 것으로서, 연료 전지용 전극은 수소 산화용 캐소드 및 산소의 환원용 애노드로 구별된다. 따라서, 본 발명의 연료 전지용 전극은 캐소드 및 애노드 전극의 모든 전극에 사용할 수 있다. 즉, 연료 전지에서 수소 또는 연료를 상기 애노드에 공급하고 산소를 상기 캐소드에 공급하여, 애노드와 캐소드의 전기화학 반응에 의하여 전기를 생성한다. 애노드에서 유기 연료와 산화 반응이 일어나고 캐소드에서 산소의 환원 반응이 일어나 두 전극간의 전압차를 발생시키게 된다.
도 1에 촉매층(3), 미세 다공층(5) 및 기체 확산층(7)이 차례대로 형성되어 있는 본 발명의 연료 전지용 전극(10)을 나타내었으며, 도 2에 이 전극을 캐소드(13) 및 애노드(17) 전극으로 사용하고, 상기 캐소드(10a) 및 애노드(10b) 전극 사이에 고분자 막(15)이 위치하는 막/전극 접합체(10)가 구비된 연료 전지를 나타내었다.
상기 고분자 막(15)은 양성자-전도성 중합체 물질, 즉 이오노머(ionomer)로 이루어지며, 일반적으로 설폰산 그룹을 포함하는 테트라플루오로에틸렌과 플루오로비닐에테르 공중합체, 탈불소화된 황화 폴리에테르케톤, 아릴 케톤 또는 폴리벤즈이미다졸, 퍼플루오네이트 고분자 막을 놓고 열간압연하여 막/전극 접합체를 제 등 을 사용할 수 있으나, 이에 한정되는 것은 아니다. 일반적으로 상기 고분자 막은 10 내지 200㎛의 두께를 갖는다.
이 막/전극 접합체(10)를 가스 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 바이폴러 플레이트 사이에 삽입하여 단위 전지를 제조하고, 이를 적층하여 스택을 제조한 후, 이를 두 개의 엔드 플레이트(end plate) 사이에 삽입하여 연료 전지를 제조할 수 있다. 연료 전지는 이 분야의 통상의 기술에 의하여 용이하게 제조될 수 있다.
이하 본 발명의 실시예 및 비교예를 기재한다. 그러나 하기한 실시예는 본 발명의 바람직한 일 실시예일 뿐 본 발명이 하기한 실시예에 한정되는 것은 아니다.
(실시예 1)
카본 분말, 메틸 셀룰로즈 및 폴리테트라플루오로에틸렌을 60 : 15 : 25 중량비로 이소프로필 알코올과 물의 혼합 용매 중에서 혼합하여 미세 다공층 형성용 코팅 조성물을 제조하였다. 상기 코팅 조성물을 카본 페이퍼인 기체 확산층에 코팅하여 미세 다공층을 기체 확산층에 형성하였다.
이어서, 상기 미세 다공층에 촉매 슬러리를 도포하여 촉매층을 형성하여 연료 전지용 전극을 제조하였다. 상기 촉매 슬러리는 백금이 담지된 탄소 분말(Pt/C)과 나피온 솔루션을 이소프로필 알코올과 물의 혼합 용매 중에서 혼합하여 제조하였다.
이어서, 상기 전극 두 개를 캐소드 및 애노드로 하여, 그 사이에 퍼플루오네이트 고분자 (Nafion 112)막을 놓고 열간압연하여 막/전극 접합체를 제조하였다.
상기 제조된 막/전극 접합체를 두장의 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후, 일정 형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 바이폴라 플레이트에 삽입한 후, 구리 엔드 플레이트 사이에서 압착하여 단위 전지를 제조하였다.
(비교예 1)
카본 분말 및 폴리테트라플루오로에틸렌을 75: 25 중량비로 이소프로필 알코올과 물의 혼합 용매 중에서 알코올 용매 중에서 혼합하여 미세 다공층 형성용 코팅 조성물을 제조하였다. 이 코팅 조성물을 폴리테트라플루오로에틸렌으로 발수처리한 카본 페이퍼인 기체 확산층에 코팅하여 미세 다공층을 기체 확산층에 형성하였다.
이어서, 상기 미세 다공층에 촉매 슬러리를 도포하여 촉매층을 형성하여 연료 전지용 전극을 제조하였다. 상기 촉매 슬러리는 백금이 담지된 탄소 분말(Pt/C), 퍼플 고분자를 이소프로필 알코올과 물의 혼합 용매 중에서 혼합하여 제조하였다.
이어서, 상기 전극 두 개를 캐소드 및 애노드로 하여, 그 사이에 퍼플루오네이트 고분자(Nafion 112)막을 놓고 열간 압연하여 막/전극 접합체를 제조하였다.
상기 제조된 막/전극 접합체를 두장의 가스켓(gasket) 사이에 삽입한 후, 일정 형상의 기체 유로 채널과 냉각 채널이 형성된 2개의 바이폴라 플레이트에 삽입한 후, 구리 엔드 플레이트 사이에서 압착하여 단위 전지를 제조하였다.
상기 비교예 1의 막/전극 접합체의 FT-IR 측정 결과를 도 2에 나타내었다. 도 2에 나타낸 것과 같이, 발수 처리한 고분자 막을 사용한 비교예 1의 막/전극 접 합체는 폴리테트라플루오로에틸렌에 해당하는 피크가 나타나는 것을 알 수 있다. 따라서 발수 처리 공정을 실시하지 않은 실시예 1의 고분자 막을 사용한 막/전극 접합체는 이러한 피크가 없을 것을 예상할 수 있다.
상술한 것과 같이, 본 발명의 연료 전지용 전극은 증점제를 미세 다공층에 사용하는 것으로서, 공정성을 향상시킬 수 있으며, 미세 다공층 형성시 사용되는 조성물의 저장 안정성을 향상시켜 대량 생산에 적합하다. 또한 사용되는 증점제가 고분자이므로 바인더 역할을 할 수 있고 또한 탄소를 잘 분산시킬 수 있어 결착력도 향상시킬 수 있으므로 연료 전지의 수명을 향상시킬 수 있다.

Claims (11)

  1. 촉매층;
    도전성 기재로 이루어진 기체 확산층; 및
    상기 촉매층과 상기 기체 확산층 사이에 위치하며, 도전성 물질, 비이온성 셀룰로즈 계열 화합물 증점제 및 불소 계열 수지를 포함하는 미세 다공층
    을 포함하는 연료 전지용 전극.
  2. 삭제
  3. 제 1 항에 있어서, 상기 비이온성 셀룰로즈 계열 화합물은 메틸 셀룰로즈, 에틸 셀룰로즈, 하이드록시 프로필 메틸 셀룰로즈 및 하이드록시 프로필 에틸 셀룰로즈로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료 전지용 전극.
  4. 제 1 항에 있어서, 상기 미세 다공층에서 상기 도전성 물질, 상기 증점제 및 상기 불소 계열 수지의 혼합 비율은 중량비로 30 내지 80 : 1 내지 30 : 10 내지 50인 연료 전지용 전극.
  5. 제 4 항에 있어서, 상기 미세 다공층에서 상기 도전성 물질, 상기 증점제 및 상기 불소 계열 수지의 혼합 비율은 중량비로 50 내지 70 : 5 내지 15 : 20 내지 40인 연료 전지용 전극.
  6. 제 1 항에 있어서, 상기 촉매는 백금 및 백금과 전이 금속을 포함하는 2원계 내지 4원계 합금으로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료 전지용 전극.
  7. 서로 대향하여 위치한 애노드 및 캐소드 전극, 및 상기 애노드와 캐소드 전극 사이에 위치한 고분자 전해질막을 포함하는 적어도 하나 이상의 막/전극 접합체; 및 상기 막/전극 접합체의 애노드와 캐소드 전극 중 어느 하나에 접촉하여 가스를 공급하는 유로 채널이 형성된 바이폴러 플레이트를 포함하고,
    상기 애노드 및 캐소드 전극 중 적어도 하나는 촉매층, 도전성 물질, 비이온성 셀룰로즈 계열 화합물 증점제 및 불소 계열 수지를 포함하는 미세 다공층; 및 도전성 기재로 이루어진 가스 확산층
    을 포함하는 연료 전지.
  8. 삭제
  9. 제 7 항에 있어서, 상기 비이온성 셀룰로즈 계열 화합물은 메틸 셀룰로즈, 에틸 셀룰로즈, 하이드록시 프로필 메틸 셀룰로즈 및 하이드록시 프로필 에틸 셀룰로즈로 이루어진 군에서 선택되는 것인 연료 전지.
  10. 제 7 항에 있어서, 상기 미세 다공층에서 상기 도전성 물질, 상기 증점제 및 상기 불소 계열 수지의 혼합 비율은 중량비로 30 내지 80 : 1 내지 30 : 10 내지 50인 연료 전지.
  11. 제 10 항에 있어서, 상기 미세 다공층에서 상기 도전성 물질, 상기 증점제 및 상기 불소 계열 수지의 혼합 비율은 중량비로 50 내지 70 : 5 내지 15 : 20 내지 40인 연료 전지.
KR1020040050674A 2004-06-30 2004-06-30 연료 전지용 전극 및 이를 포함하는 연료 전지 KR100578969B1 (ko)

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