KR20080105255A - 전기전도도가 향상된 5-레이어 ｍｅａ 제조 방법 - Google Patents

전기전도도가 향상된 5-레이어 ｍｅａ 제조 방법 Download PDF

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Abstract

본 발명은 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법에 관한 것이다.
즉, 본 발명은 기존의 촉매층과 미세기공층(MPL)이 단순한 체결 압력에 의해 접촉됨에 따라 그 경계면에서 전기적 접촉 저항이 발생되는 점을 감안하여, 3-레이어(layer) MEA의 촉매층과 미세기공층(MPL)의 사이에 전기전도층을 형성해줌으로써, 촉매층과 미세기공층(MPL)간의 전기적인 접촉저항을 감소시킬 수 있고, 결과적으로 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA를 제공할 수 있도록 한 것이다.
전기전도층, 5-레이어, MEA, 촉매층, 미세기공층, 가스확산층, 연료전지

Description

전기전도도가 향상된 5-레이어 ＭＥＡ 제조 방법{Method for manufacturing 5-layer MEA}
도 1은 연료전지의 단위 전지에 대한 일반적인 구성을 설명하는 구조도,
도 2는 MEA에서의 반응물 이동을 설명하는 모식도,
도 3은 기존의 MEA 제조 방법을 설명하는 모식도,
도 4는 통상의 MEA 층 구조를 설명하기 위한 구성도,
도 5는 본 발명에 따른 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법을 순서대로 설명하는 모식도,
도 6은 본 발명에 따른 전기전도층이 형성된 5-레이어 MEA와, 전기전도층이 없는 기존의 5-레이어 MEA간의 전류-전압 특성에 대한 실험 결과를 보여주는 그래프.
<도면의 주요 부분에 대한 부호의 설명>
1 : 분리판
2 : 가스 확산층
3 : 촉매층
4 : 전해질 막
본 발명은 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법에 관한 것으로서, 더욱 상세하게는 촉매층과 미세기공층(MPL)간의 전기적인 접촉저항을 감소시킬 수 있는 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법에 관한 것이다.
고분자전해질 연료전지(PEMFC)는 높은 출력밀도, 빠른 응답성, 그리고 간단한 시스템 등의 장점으로 인하여, 현재 자동차의 동력원 및 200kW급 이하의 정치형 발전장치로 사용하기 위한 연구가 활발히 진행되고 있으며, 일부는 시범운행 중에 있다.
고분자전해질 연료전지는 가장 안쪽에 주요 구성 부품인 MEA(Membrane-Electrode Assembly)가 위치하며, 이 MEA는 애노드극과 캐소드극이 전해질막의 양쪽 면에 위치된 형태로 구성되어 있다.
즉, 첨부한 도 1에 도시된 바와 같이, 촉매층(3) 즉, 애노드와 캐소드극은 원하는 촉매량을 고분자 전해질 막(4) 표면에 균일하게 도포되도록 제작되며, 그리고 MEA 바깥 부분, 즉 촉매가 위치한 바깥 부분에 가스 확산층(2: GDL, Gas Diffusion Layer)이 위치하고, 가스 확산층 바깥 부분으로 연료를 공급하고 반응에 의해 발생된 물을 배출하도록 유로(Flow Field)가 형성된 분리판(1: Separator)이 위치한다.
대개, 상기 고분자전해질 연료전지의 단위전지는 1장의 고분자전해질 막, 2 장의 가스 확산층(GDL), 2장의 분리판(Separator)으로 구성되며, 단위 전지를 적층함으로써 원하는 규모의 스택 전지를 구성할 수 있다.
이러한 구성을 갖는 MEA에서의 반응물 이동을 도 2를 참조로 살펴보면, 연료전지의 애노드극에서는 수소의 산화반응이 진행되어 수소이온과 전자가 발생하며, 이때 생성된 수소이온과 전자는 각각 전해질막과 도선을 통하여 캐소드극으로 이동하게 된다.
이와 동시에, 캐소드극에서는 애노드극으로부터의 수소이온과 전자를 받아 산소의 환원반응이 진행되면서 물을 생성하고, 이때 도선을 따라서는 전자의 흐름에 의해, 고분자전해질 막을 통해서는 프로톤의 흐름에 의하여 전기에너지가 생성된다.
이러한 기존의 MEA 제조 방법은 가스확산층(GDL, Gas Diffusion Layer)에 애노드 및 캐소드로서 촉매를 도포하여 고분자 전해질막과 접합시키는 CCG(Catalyst Coated on GDL)방법을 통해 5-레이어 MEA를 만드는 제법과, 촉매를 고분자 전해질막에 도포하여 만드는 CCM(Catalyst Coated on Membrane)방법을 통해 3-레이어 MEA를 만드는 제법이 대표적이다.
위의 제법중 상기 CCM 방법은 고분자 전해질 막에 촉매 슬러리를 직접 도포하기 어려워 대부분은 전사(Decal)법을 사용하는 바, 이 전사(Decal) 방법은 전사(이형)지에 촉매 슬러리를 도포하고, 건조시켜 고분자 전해질 막에 고열/압착 방법으로 전사시키는 방법이다(도 3 참조).
반면에, 상기 CCG 방법은 일반적으로 그 제조 과정이 쉬워 실험실 규모에서 는 많이 사용되고 있으나, 촉매층을 가스확산층에 도포하는 방법이 스프레이 코팅 방법 이외에는 별다른 방법이 없다는 점과, 또 스프레이 코팅 방법이 상대적으로 촉매 손실율이 커서 제조 공정 효율이 떨어지는 단점이 있다는 점으로 인하여 산업 현장에서 사용되기는 어렵다.
이에 반해, 상기 CCM 방법 중에서 이형성 필름에 촉매층을 도포한 후, 고분자전해질 막과 고온으로 가열 압착하여 제조하는 전사(Decal) 방법의 경우는 제조 공정의 경제성 확보가 가능하기 때문에 산업화 가능성이 가장 높은 방법이다.
그러나, 상기 CCM 방법 즉, 전사(Decal) 방법에 의해 MEA를 제조하는 경우는 촉매층을 고분자 전해질 막에 직접 형성시킬 수 있기 때문에 전해질 막/촉매층 사이의 저항(프로톤 저항)이 거의 없는 장점이 있으나, 이후 가스 확산층을 촉매층과 맞닿게 적층하는 과정에서 접촉 저항이 필연적으로 발생하는 약점이 있다.
따라서, 3-레이어 MEA 즉, 전해질 막과 그 양쪽에 압착된 촉매층을 가스 확산층(GDL)과 적층하는 과정에서 나타나는 접촉저항의 발생 요소를 억제하는 것이 필요하다.
통상 가스 확산층(GDL)에는 물 관리와 접촉면의 확보를 위해 촉매층과 맞닿는 면에 미세기공층(MPL ; Micro-Porous Layer)을 형성하여 사용하는데, 이 미세기공층(MPL)의 역할은 전기화학 반응에 의해 발생된 물의 원활한 배출 뿐만 아니라, 수 나노미터 단위의 기공을 갖는 촉매층과 수 마이크론 단위의 기공을 갖는 가스 확산층(GDL)과의 물리적 접촉을 원활하게 해주는 역할을 한다.
또한, 카본 입자와 바인더로 구성되어 있는 미세기공층(MPL)에서, 카본 입자 는 전기 전도도 확보를 위하여 사용되며, 바인더는 카본 입자의 결착(카본 입자간, 카본 입자/GDL 간의 결착)과 방수 성능을 담당하며, 이때 바인더로는 테플론계 수지가 주로 사용되는데, 소수성(Hydrophobic)의 특징 때문에 물 배출을 원활하게 하는 역할을 할 수 있다.
기존의 MEA의 층(layer) 구성도는 첨부한 도 4와 같으며, 이러한 층 구성을 갖는 MEA를 제조할 수 있는 상기 CCG 방법은 미세기공층(MPL) 위에 촉매층을 직접 도포하고 건조함으로써, 촉매층과 MPL의 경계가 자연스레 없어지면서 전기적 접촉 저항이 안 나타나게 된다.
그러나, CCM 방법 즉, 전사(Decal) 방법에 의해 MEA를 제조하는 경우, 촉매층과 미세기공층(MPL)이 단순한 체결 압력에 의해 접촉을 하게 되어 있어, 그 경계면에서 전기적 접촉 저항이 발생하게 된다.
이러한 접촉 저항을 해결하기 위해 다양한 형태의 미세기공층(MPL)이 개발되고 상용화되었지만, 촉매층의 구성과 미세기공층(MPL)의 조합이 정확하게 맞지 않으면, 출력 성능이 최대로 실현되지 않는다.
또한, 조합의 최적화를 위해서는 상당한 물질적/시간적 소비가 필요하며, 새로운 촉매층을 개발한 이후에는 그에 맞는 미세기공층(MPL)을 다시 개발해야 하는 어려움이 있다.
예를들어, 촉매층과 미세기공층(MPL) 사이의 접촉 저항을 없애기 위해 열압착 방법과 같은 시도를 할 수는 있으나, 촉매층의 바인더인 나피온은 Tg(유리온도)가 100~130℃, Tm(녹는점)이 200~230℃ 범위인데 반해서, 미세기공층(MPL)에 사용 된 바인더인 테플론계 수지의 Tg는 ~340℃도 정도로 매우 높아 두 개의 층을 단순한 열 압착만으로 접합하기에는 불가능하다.
또한, 별도의 접착제를 사용하는 것도 화학적 안정성과 추가적인 접촉저항을 발생시킬 수 있으므로 바람직하지 않다.
따라서, 열적 거동(Thermal Characteristics)이 다른 이종의 두 물질을 바인더로 적용하는 두 개의 서로 다른 층 즉, 촉매층과 미세기공층을 접합하되, 전기적 접촉 저항이 나타나지 않도록 하는 제조 방법이 요구되고 있다.
본 발명은 상기와 같은 문제점을 감안하여 연구된 결과물로서, 3-레이어(layer) MEA의 촉매층과 미세기공층(MPL)의 사이에 새로운 전기전도층을 도입함으로써, 촉매층과 미세기공층(MPL)간의 전기적인 접촉저항을 감소시킬 수 있는 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법을 제공하는데 그 목적이 있다.
상기한 목적을 달성하기 위한 본 발명은 전해질 막과, 이 전해질 막 양쪽에 촉매층이 형성되도록 한 3-레이어 MEA 제조 공정을 포함하는 5-레이어 MEA 제조 방법에 있어서, 가스 확산층의 일표면에 상기 촉매층과 맞닿게 될 미세기공층을 형성하는 단계와; 상기 미세기공층 위에 전기전도층을 도포하는 단계와; 상기 3-레이어 MEA의 양면에 상기 미세기공층 위에 전기전도층이 도포된 가스 확산층을 맞대 고 열 압착하여, 상기 3-레이어 MEA의 촉매층과 상기 전기전도층이 열 압착으로 접합되는 단계; 를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법을 제공한다.
바람직한 구현예로서, 상기 전기전도층은, 바인더로서 나피온 용액과 카본 입자(카본 블랙)를 알코올(IPA)과 증류수(DI water)로 혼합하여 슬러리로 만들고, 이 슬러리를 코팅 방법을 통하여 미세기공층 위에 도포하여 건조시킨 것을 특징으로 한다.
이때, 상기 코팅 방법은 스프레이 코팅, 바코팅, 슬롯다이 코팅 방법중 선택된 하나의 방법으로 실시될 수 있다.
바람직한 다른 구현예로서, 상기 촉매층의 바인더는 전기전도층의 바인더인 나피온과 동일한 물질이고, 상기 가스 확산층에 대한 미세기공층의 바인더는 테프론인 것을 특징으로 한다.
더욱 바람직한 구현예로서, 상기 촉매층과 전기전도층, 미세기공층은 모두 카본 재료를 전기 전도 매개체로 사용하는 것을 특징으로 한다.
이하, 본 발명을 보다 상세하게 설명하기로 한다.
본 발명은 3-레이어(layer) MEA의 촉매층과, 가스확산층에 형성된 미세기공층(MPL) 사이에 전기전도층을 형성하여, 촉매층과 미세기공층(MPL)간의 전기적인 접촉저항을 감소시키고, 궁극적으로는 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA를 제공하고자 한 것으로서, 그 제조 방법은 첨부한 도 5에 도시된 바와 같다.
본 발명의 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA는 도 5에서 보는 바와 같이, 전해질 막 양쪽에 촉매층이 형성된 3-레이어 MEA를 구비하고, 상기 촉매층과 맞닿게 될 미세기공층이 형성된 가스확산층을 구비한 상태에서, 상기 미세기공층 위에 전기전도층을 도포한 다음, 상기 가스확산층의 미세기공층 위에 도포된 전기전도층을 상기 3-레이어 MEA의 양면에 맞대고 열 압착으로 접합한 것이다.
즉, 상기 촉매층과 미세기공층(MPL) 사이에 별도의 전기전도층을 형성하되, 이 전기전도층을 슬러리 형태로 제조하여 다양한 도포 방법 즉, 스프레이 코팅, 바코팅, 슬롯다이 코팅 방법중 선택된 어느 하나의 도포 방법으로 미세기공층(MPL) 위에 우선 형성하고, 이후 상기 3-레이어 MEA의 촉매층과 열 압착하는 순서로 제작된다.
이때, 상기 3-레이어 MEA는 통상의 방법(예를들어, 직접 도포식 또는 전사(Decal)법)으로 제작된다.
특히, 상기 전기전도층은, 우선 나피온 용액과 카본 입자(카본 블랙)를 적정량의 알코올(IPA)과 증류수(DI water)로 혼합하여 슬러리로 만들고, 이 슬러리를 다양한 방법의 코팅 방법 즉, 스프레이 코팅, 바코팅, 슬롯다이 코팅 방법중 선택된 어느 하나의 도포 방법으로 미세기공층(MPL) 위에 도포하고 건조시킨 것이다.
이에, 상기 가스확산층의 미세기공층(MPL)에 도포된 전기전도층을 통상의 방법으로 제조된 3-레이어의 촉매층에 맞닿게 한 다음, 일정 압력과 온도로 가열 압착하는 바, 상기 전기전도층의 바인더인 나피온은 상기 촉매층에서 사용된 바인더(나피온)와 동일한 물질이며, 바인더가 서로 같으므로 가열 압착 공정시 두 층이 용이하게 접합될 수 있다.
즉, 상기 전기전도층을 미세기공층(MPL)에 도포해 먼저 형성시켜 줌으로써, 이종의 바인더로 제작되는 두 개의 층 즉, 나피온을 바인더로 하는 전기전도층과 테프론을 바인더로 하는 미세기공층은 미리 완전 접합된 상태이므로, 결국 나피온을 바인더로 하는 상기 전기전도층과 촉매층은 가열 압착 공정시 용이하게 접합될 수 있다.
한편, 상기 촉매층과 전기전도층, 그리고 미세기공층(MPL) 모두 카본 재료를 전기 전도 매개체로 사용한다.
이와 같이, 기존의 5-레이어 MEA의 경우, 촉매층과 미세기공층(MPL)간의 경계면에서 전기적 접촉 저항이 발생되었지만, 본 발명에 따르면 3-레이어(layer) MEA의 촉매층과 미세기공층(MPL)의 사이에 전기전도층을 형성해줌으로써, 촉매층과 미세기공층(MPL)간의 전기적인 접촉저항을 감소시킬 수 있는 5-레이어 MEA를 제공할 수 있다.
이하, 본 발명을 하나의 실시예로서 더욱 상세하게 설명하겠는 바, 본 발명이 하기의 실시예에 의하여 한정되는 것은 아니다.
실시예
일 실시예로서, 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA의 제조예를 순서대로 설명하면 다음과 같다.
1) 전기전도층을 위한 슬러리 제조
IPA(Iso-Propanol)와 물을 용매로 하여, 5wt% 나피온 용액(Nafion solution)과 상용 카본 블랙(Vulcan XC-72, Cabot사)을 혼합하여, 초음파를 제공하면서 충분 히 섞어 주었다.
이때, 나피온(Nafion)과 카본 블랙은 1 : 1(무게비)의 비율로 혼합하였다.
2) 전기전도층 제작
위와 같이 제조된 전기전도층을 위한 슬러리를 스프레이 코터를 이용하여 상용 가스확산층(GDL)(SGL Carbon Group, ®Sigracet GDL 10BB)의 미세기공층(MPL) 위에 약 0.3mg Carbon/㎠ 도포하였다.
이후, 오븐에서 80℃에서 30분간 건조하였다.
3) 3-레이어 MEA 제작
IPA(Iso-Propanol)와 물을 용매로 하여 5wt% 나피온 용액(Nafion solution)과 상용 백금 촉매(55% Pt/C, Columbia Chemical Company사)를 혼합 후, 초음파로 충분히 섞어 슬러리를 제조하고, 이 슬러리를 실험실용 바 코터(bar coater)로 이형지 위에 백금 촉매 기준 0.4mg Pt/㎠로 도포하고 건조시켰다.
도포된 전극을 가로/세로 5cm로 잘라, 전해질 막으로서 Flemion®(두께 30um) 막의 양면에 대고 핫 프레스(Hot press) 방법으로 접합했으며, 이때의 접합은 125℃에서 5분간 실시했다.
4) 전기전도층과 3-레이어 MEA간의 접합
가스확산층(GDL)의 미세기공층(MPL)에 도포된 전기전도층을 3-레이어 MEA의 양극과 음극 각각에, 즉 3-레이어 MEA의 촉매층에 맞닿게 적층하고, 적층된 상태에서 125℃에서 5분간 핫 프레스(Hot press) 방법으로 접합했다.
실험예
실시예와 같이 제조된 본 발명의 5-레이어 MEA에 대한 성능 시험으로서, 전류-전압 특성에 대한 실험을 실시하였다.
<시험 조건>
애노드 입구/셀(Cell)/캐소드 입구의 온도가 각각 70℃/70℃/70℃, 대기압(0 psig) 하에서 화학반응 당량을 수소 1.5, 공기 2.0으로 실시하였으며, 비교예로서 실시예와 동일하게 제조된 3-레이어 MEA를 전기전도층없이 통상의 단위전지 체결 방법으로 체결하여 동일한 시험 조건에서 성능 시험을 실시하였다.
성능 시험 결과, 첨부한 도 6의 그래프에서 보는 바와 같이, 실시예에 따른 본 발명의 5-레이어 MEA는 비교예에 비하여 그 전류-전압 특성 곡선이 상향 이동한 것을 볼 수 있으며, 이는 출력 성능이 증가한 것을 나타내는 것이다.
이상에서 본 바와 같이, 본 발명에 따른 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법에 의하면, 기존의 촉매층과 미세기공층(MPL)이 단순한 체결 압력에 의해 접촉됨에 따라 그 경계면에서 전기적 접촉 저항이 발생되는 점을 감안하여, 3-레이어(layer) MEA의 촉매층과 미세기공층(MPL)의 사이에 새로운 전기전도층을 도입함으로써, 촉매층과 미세기공층(MPL)간의 전기적인 접촉저항을 감소시킬 수 있고, 결국 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA를 제공할 수 있다.

Claims (5)

  1. 전해질 막과, 이 전해질 막 양쪽에 촉매층이 형성되도록 한 3-레이어 MEA 제조 공정을 포함하는 5-레이어 MEA 제조 방법에 있어서,
    가스 확산층의 일표면에 상기 촉매층과 맞닿게 될 미세기공층을 형성하는 단계와;
    상기 미세기공층 위에 전기전도층을 도포하는 단계와;
    상기 3-레이어 MEA의 양면에 상기 미세기공층 위에 전기전도층이 도포된 가스 확산층을 맞대고 열 압착하여, 상기 3-레이어 MEA의 촉매층과 상기 전기전도층이 열 압착으로 접합되는 단계;
    를 포함하여 이루어진 것을 특징으로 하는 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법.
  2. 청구항 1에 있어서, 상기 전기전도층은, 바인더로서 나피온 용액과 카본 입자(카본 블랙)를 알코올(IPA)과 증류수(DI water)로 혼합하여 슬러리로 만들고, 이 슬러리를 코팅 방법을 통하여 미세기공층 위에 도포하여 건조시킨 것을 특징으로 하는 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법.
  3. 청구항 2에 있어서, 상기 코팅 방법은 스프레이 코팅, 바코팅, 슬롯다이 코팅 방법중 선택된 어느 하나의 방법으로 실시되는 것을 특징으로 하는 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법.
  4. 청구항 1 또는 청구항 2에 있어서, 상기 촉매층의 바인더는 전기전도층의 바인더인 나피온과 동일한 물질이고, 상기 가스 확산층에 대한 미세기공층의 바인더는 테프론인 것을 특징으로 하는 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법.
  5. 청구항 1에 있어서, 상기 촉매층과 전기전도층, 미세기공층은 모두 카본 재료를 전기 전도 매개체로 사용하는 것을 특징으로 하는 전기전도도가 향상된 5-레이어 MEA 제조 방법.
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