CN1716665A - 燃料电池的电极及其制备方法以及包括它的燃料电池 - Google Patents
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Abstract
本发明涉及一种用于燃料电池的电极,该电极包括催化剂层,含导电基材的气体扩散层,及微孔层,该微孔层介于催化剂层和气体扩散层之间,并包含导电材料和增稠剂。
Description
技术领域
本发明涉及一种用于燃料电池的电极及包括它的燃料电池,更具体地,本发明涉及一种燃料电池的电极,当制造电极和包括它的燃料电池时,能够提高生产率。
背景技术
燃料电池是将氧和包含在烃基材料如甲醇、乙醇或天然气中的氢直接转换成电能的发电系统。
依据所使用的电解液的种类,燃料电池可以分为磷酸型、熔融碳酸盐型、固体氧化物型、聚合物电解液型或碱性燃料电池。尽管每种燃料电池根据相同的基本原理运行,但是燃料的种类、工作温度、催化剂和电解液可以根据电池的类型而改变。
最近,已经开发出聚合物电解液膜燃料电池(PEMFC),PEMFC具有比常规的燃料电池更好的功率特性,更低的工作温度,及快速启动和响应特性。该燃料电池的优点在于它们可以应用于宽广的领域中,如汽车的可移动电源,如家庭和公共建筑的分散电源,及电子装置的小电源。
聚合物电解液燃料电池基本上由电池组、重整器、燃料罐及燃料泵组成。燃料泵将储存在燃料罐中的燃料提供给重整器。重整器重整燃料产生氢气,并将氢气提供给电池组,在电池组中,氢气被电化学氧化,氧被电化学还原,从而产生电能。
燃料电池还可能包括液体甲醇燃料直接引入电池组中的直接甲醇燃料电池(DMFC)。直接甲醇燃料电池可以省去聚合物电解液燃料电池所必需的重整器。
根据上述的燃料电池系统,电池组具有这样的结构,其中几个到几十个由膜电极组件(MEA)和隔板(或称为“双极板”)组成的各单元电池层合在一起。膜电极组件包括被聚合物电解液膜分隔开的阳极(称为“燃料电极”或“氧化电极”)和阴极(称为“空气电极”或“还原电极”)。
燃料电池的性能部分地取决于参与电化学氧化和还原的电极,因此研究寻求电极的改善。
发明内容
本发明的实施方案提供一种用于燃料电池的电极,其中用于形成微孔层的组合物的粘度得到增加,进而提高电极组合物的生产率和贮存稳定性。
本发明的另一个实施方案提供一种包括上述电极的燃料电池。
根据本发明的一个实施方案,提供一种用于燃料电池的电极,其包括催化剂层;含导电基材的气体扩散层;及微孔层,该微孔层介于催化剂层和气体扩散层之间,并包含导电材料、增稠剂和氟化树脂。
本发明还提供一种燃料电池,其包括:至少一个膜电极组件,该膜电极组件具有彼此相对的阳极和阴极及位于阳极和阴极之间的聚合物电解液膜;隔板,该隔板与阳极和阴极中的至少一个接触,并形成有将合适气体提供给阳极或阴极的流道,其中阳极和阴极中的至少一个包括催化剂层;微孔层,该微孔层包括导电材料、增稠剂和氟化树脂;及气体扩散层,该气体扩散层包含导电基材。
本发明还提供一种制备燃料电池的方法,包括:提供用于微孔层的涂布组合物,其包含导电材料、增稠剂和氟化树脂;将微孔层的涂布组合物涂布在导电基材上,制得微孔层;及在所述微孔层上提供催化剂层。
附图说明
参考下面结合附图的详细描述,对本发明的更完整的理解和其许多伴随的优点变得更好理解,本发明的更完整的理解和其许多伴随的优点将容易显而易见,附图中:
图1为根据本发明实施方案的燃料电池电极结构的剖面示意图;
图2为根据本发明包括电极的燃料电池的剖面示意图;
图3为根据对比例1包括进行过防水处理的聚合物膜的膜电极组件的FT-IR分析结果图;
图4A和4B为根据实施例1的微孔层的扫描电镜(SEM)照片;
图5A和5B为根据对比例1的微孔层的扫描电镜(SEM)照片;及
图6为根据实施例1和对比例2的燃料电池的电压-电流密度图。
具体实施方式
本发明涉及一种燃料电池的电极。电极一般包括气体扩散层和催化剂层,还可以包括介于气体扩散层和催化剂层之间的微孔层,以提高气体扩散效果。常规的微孔层是通过下列步骤制备的:混合炭粉末、聚四氟乙烯和醇,制得组合物;及将其涂布在含导电基材的气体扩散层上。然而,该组合物粘度低,导致大量生产的结果不良,其贮存稳定性也因组合物分层而不能令人满意。
图1示出了燃料电池的电极10,其按顺序形成有催化剂层3、微孔层5及气体扩散层7。图2示出了燃料电池的膜电极组件20,其包括阴极10a和阳极10b及置于阴极10a和阳极10b之间的聚合物膜15。
该聚合物膜15由质子导电聚合物材料即离聚物材料构成。质子导电聚合物可以选自全氟-基聚合物,苯并咪唑-基聚合物,聚酰亚胺-基聚合物,聚醚酰亚胺-基聚合物,聚亚苯基硫化物-基聚合物,聚砜-基聚合物,聚醚砜-基聚合物,聚醚酮-基聚合物,聚醚-醚酮-基聚合物,及聚苯基喹喔啉-基聚合物。在本发明的一个实施方案中,所述质子导电聚合物可以包括但不限于一种或多种选自下列的聚合物:聚(全氟磺酸),聚(全氟羧酸),四氟乙烯和含磺酸基的氟乙烯基醚的共聚物,脱氟的聚醚酮硫化物,芳基酮,聚(2,2′-(间-亚苯基)-5,5′-二苯并咪唑)及聚(2,5-苯并咪唑)。根据本发明,包括在燃料电池的聚合物电解液膜中的质子导电聚合物不限于这些聚合物。聚合物电解液膜的厚度为10~200μm。
将膜电极组件20插入在每个均形成有气体流道和冷却通道的隔板之间,从而制得单元电池。将多个这种单元电池层合,则得到电池组。然后,将其插入两个端板之间,得到燃料电池。根据本领域公知的技术可以容易制备燃料电池。
根据本发明的一个实施方案,将增稠剂加到微孔层中,以提高年度,并由此提高生产率。此外,因为增稠剂是聚合物,它可以在催化剂层和气体扩散层之间提供具有粘性的组合物,同时提高燃料电池的寿命并改善储存稳定性。
重新参考图1,根据本发明的用于燃料电池的电极10包括催化剂层3、含导电基材的气体扩散层7及微孔层5,该微孔层位于所述催化剂层和气体扩散层之间,并包括导电材料、增稠剂和氟化树脂。
根据本发明的一个实施方案,增稠剂包括非离子纤维素-基化合物。适宜的化合物包括甲基纤维素,乙基纤维素,羟丙基甲基纤维素及羟丙基乙基纤维素。通常,所述增稠剂不应该是带电荷的化合物如羧甲基纤维素。
在利用该增稠剂,在不需要防水处理如常规的气体扩散层所需的防水处理的情况下,就可以获得所需的结果。由于省略了防水处理,所以可以简化生产工艺。
根据本发明,通过提供用于微孔层的组合物,该微孔层包括导电材料,增稠剂,氟化树脂及溶剂,制得微孔层。将所述组合物涂布在气体扩散层上。
根据一个实施方案,导电材料、增稠剂和氟化树脂以30~80∶1~30∶10~50的重量比,优选以50~70∶5~15∶20~40的重量比混合。如果增稠剂加入的量低于该范围的下限,不能获得粘性和扩散性能。当加入量大于上限,就会阻塞孔隙,使得难于进行气体扩散。而且,当以低于上述范围的下限加入氟化树脂,憎水性能恶化,从而难于控制水。当加入量大于上限,就塞满孔隙,从而气体扩散变难。
可以使用常规的涂布方法,如浆液涂布法、丝网印刷法、喷涂法、凹版涂布法、浸涂法、丝网遮蔽法(silk screening)及涂漆法涂布该组合物。
导电材料可以包括但不限于,炭粉末,炭黑,乙炔黑,活性炭,碳纤维,及纳米碳如碳纳米突或碳纳米环、碳纳米管、碳纳米纤维和碳纳米线材料。
氟化树脂可以包括但不限于聚四氟乙烯、聚偏二氟乙烯、聚六氟丙稀、聚全氟烷基乙烯基醚、聚全氟磺酰氟化物烷氧基乙烯基醚,及其共聚物。
溶剂可以包括但不限于醇如乙醇、异丙醇、乙基醇、正丙醇和丁醇;水;二甲基乙酰胺(DMAc);二甲基甲酰胺;二甲亚砜(DMSO);N-甲基吡咯烷酮;及四氢呋喃。根据一个实施方案,优选醇和水的混合溶剂。
气体扩散层可以包括但不限于炭纸和炭织物。所述气体扩散层起支撑燃料电池的电极及将反应气体扩散到催化剂层的作用,以便反应气体容易与催化剂层接触。
根据本发明电极的催化剂层包括催化剂,以促进氢的氧化和氧的还原。适宜的催化剂包括铂、钌、锇、铂-钌合金、铂-锇合金、铂-钯合金、铂-M合金(其中M为选自下列的至少一个:Ga、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu及Zn),及其组合。优选的催化剂选自铂、钌、锇、铂-钌合金、铂-锇合金、铂-钯合金、铂-钴合金及铂-镍合金。
而且,通常用载体担载催化剂。适宜的载体包括碳如乙炔黑和石墨,及无机微粒如氧化铝,二氧化硅,氧化锆及二氧化钛。对于贵金属催化剂,可以得到并使用这种用载体已经担载的催化剂。作为选择,通过使用本领域众所周知的方法将贵金属担载在载体上,制得催化剂。
燃料电池中的阴极和阳极是依据用途而不是依据材料分类。即,燃料电池包括用于氧化氢的阴极和用于还原氧的阳极,但是根据本发明实施方案的用于燃料电池的电极可以应用于阴极和阳极。即,在燃料电池中,将氢或含氢的燃料供应给阳极,并将氧供应给阴极,由于阳极和阴极之间的电化学反应从而产生电压。有机燃料在阳极氧化,氧在阴极还原,从而在两电极之间产生电压梯度。
下面的实施例进一步详细说明本发明,但不意味着限制其范围。
实施例1
将重量比为60∶15∶25的Vulcan X的导电材料,甲基纤维素及聚四氟乙烯与异丙醇和水的溶剂混合,制得用于微孔层的涂布组合物。将该涂布组合物涂布在炭纸的气体扩散层上,制得微孔层。
然后,将催化剂浆料涂布在所述微孔层上,制得催化剂层,并制得燃料电池的电极。通过将载铂的炭粉末(Pt/C)与NafionTM溶液混合在异丙醇和水的混合溶液中,制得催化剂浆料。
在阴极和阳极之间,放置全氟磺酸聚合物(Nafion 112TM)膜并热压,从而制得膜电极组件。
将所得的膜电极组件插入两片衬垫之间,及插入形成有气体流道和冷却通道的两隔板之间,并在铜端板之间压缩,制得单元电池。
对比例1
将重量比为75∶25的炭粉末和聚四氟乙烯与异丙醇和水的混合溶剂混合,制得用于微孔层的涂布组合物。将涂布组合物涂布在气体扩散层上,其中用聚四氟乙烯对炭纸进行防水处理,制得带有微孔层的气体扩散层。
然后,将催化剂浆料涂布在所述微孔层上,制得催化剂层,并制得燃料电池的电极。通过将载铂炭粉末(Pt/C)与全氟磺酸聚合物混合在异丙醇和水的混合溶液中,制得催化剂浆料。
在阴极和阳极之间,放置并热压全氟磺酸聚合物(Nafion 112TM)膜,制得膜电极组件。
将所得的膜电极组件插入两片衬垫之间,及插入形成有气体流道和冷却通道的两隔板之间,并在铜端板之间压缩,制得单元电池。
对比例2
将催化剂浆料涂布在在气体扩散层上,其中用聚四氟乙烯对炭纸进行防水处理,制得催化剂层,并制得燃料电池的电极。通过将载铂炭粉末(Pt/C)与全氟磺酸聚合物混合在异丙醇和水的混合溶液中,制得所述催化剂。
在阴极和阳极之间,放置并热压全氟磺酸聚合物(Nafion 112TM)膜,制得膜电极组件。
将所得的膜电极组件插入两片衬垫之间,然后插入形成有气体流道和冷却通道的两隔板之间,并在铜端板之间压缩,制得单元电池。
图3示出了根据对比例1的膜电极组件的FT-IR结果。如图3所示,其中聚合物膜经防水处理的对比例1的膜电极组件出现了相应于聚四氟乙烯的峰。因此,预期根据实施例1的没有进行防水处理的膜电极组件不出现该峰。
图4A和4B为根据实施例1的微孔层的扫描电镜(SEM)照片。图4A为X500放大照片,图4B为X5000放大照片。如图4A和4B所示,所述微孔层没有裂纹,炭粉末和聚四氟乙烯很好地分散在微孔层中。
图5A和5B为根据对比例1的微孔层的扫描电镜(SEM)照片。图5A为X200放大照片,图5B为X1000放大照片。如图5A和5B所示,所述微孔层有许多裂纹,炭粉末和和聚四氟乙烯没有很好地分散在微孔层中。
将氢气和氧注入实施例1和对比例2的单元电池中,测量其电流密度和电压。实施例1和对比例2的电池的电流密度和电压特性示于图6中。如图6所示,实施例1的电池的电流密度和电压特性比对比例2更高或更好。
如上所述,因为在制备微孔层时,本发明燃料电池的电极使用增稠剂,所以生产率得到提高,并很好地分散导电材料,以防止在微孔层中裂纹的形成。而且,储存用于微孔层的组合物的稳定性得到改善,以适合于大量生产。而且,因为增稠剂是聚合物,所以它可以充当粘合剂以改善粘合能力,从而改善燃料电池的寿命。
尽管已经参考某些实施方案详述了本发明,本领域的技术人员会理解可以对其进行各种修改和替换,而不脱离如所附权利要求书中阐明的本发明的构思和范围。
Claims (16)
1.一种用于燃料电池的电极,包括:
催化剂层;
含导电基材的气体扩散层;及
微孔层,该微孔层介于所述催化剂层和气体扩散层之间,并包含导电材料、增稠剂和氟化树脂。
2.根据权利要求1的用于燃料电池的电极,其中所述增稠剂包括非离子纤维素-基化合物。
3.根据权利要求2的用于燃料电池的电极,其中所述非离子纤维素-基化合物选自甲基纤维素,乙基纤维素,羟丙基甲基纤维素,羟丙基乙基纤维素,及其组合。
4.根据权利要求1的用于燃料电池的电极,其中所述微孔层包括重量比为30~80∶1~30∶10~50的导电材料、增稠剂和氟化树脂。
5.根据权利要求4的用于燃料电池的电极,其中所述微孔层包括重量比为50~70∶5~15∶20~40的导电材料、增稠剂和氟化树脂。
6.根据权利要求1的用于燃料电池的电极,其中所述催化剂选自铂,钌,锇,铂-钌合金,铂-锇合金,铂-钯合金,铂-M合金,及其组合,这里M为选自下列中的至少一种:Ga、Ti、V、Cr、Mn、Fe、Co、Ni、Cu及Zn。
7.一种燃料电池,包括:
彼此相对的阳极和阴极;
至少一个膜电极组件,该膜电极组件位于阳极和阴极之间,并包含聚合物电解液膜;及
隔板,该隔板与所述膜电极组件的阳极或阴极接触,并且形成有用于提供气体的流道,
其中阳极和阴极中至少一个包括催化剂层;微孔层,该微孔层包含导电材料、增稠剂和氟化树脂;及气体扩散层,该气体扩散层包含导电基材。
8.根据权利要求7的燃料电池,其中所述增稠剂包括非离子纤维素-基化合物。
9.根据权利要求8的燃料电池,其中所述非离子纤维素-基化合物选自甲基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、羟丙基乙基纤维素,及其组合。
10.根据权利要求7的燃料电池,其中所述微孔层包括重量比为30~80∶1~30∶10~50的导电材料、增稠剂和氟化树脂。
11.根据权利要求10的燃料电池,其中所述微孔层包括重量比为50~70∶5~15∶20~40的导电材料、增稠剂和氟化树脂。
12.一种制备燃料电池的电极的方法,包括:
提供微孔层的涂布组合物,其包含导电材料、增稠剂和氟化树脂;
将该微孔层的涂布组合物涂布在导电基材上,制得微孔层;及
在所述微孔层上提供催化剂层。
13.根据权利要求12的方法,其中所述增稠剂包括非离子纤维素-基化合物。
14.根据权利要求13的方法,其中所述非离子纤维素-基化合物选自甲基纤维素、乙基纤维素、羟丙基甲基纤维素、羟丙基乙基纤维素,及其组合。
15.根据权利要求12的方法,其中所述微孔层包含重量比为30~80∶1~30∶10~50的导电材料、增稠剂和氟化树脂。
16.根据权利要求15的方法,其中所述微孔层包含重量比为50~70∶5~15∶20~40的导电材料、增稠剂和氟化树脂。
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