CN1853296A - 用于直接甲醇燃料电池的膜电极单元及其制造方法 - Google Patents

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Abstract

本发明涉及一种用于电化学装置的膜电极单元，尤其用于直接甲醇燃料电池(DMFC)的膜电极单元，以及其制造方法。根据本发明的用于DMFC的多层MEU包括：阳极气体扩散基板、阳极催化剂层、离聚物膜、阴极催化剂层和阴极气体扩散基板，其中所述阳极催化剂层被施加到所述阳极气体扩散基板上，所述阴极催化剂层直接存在于所述离聚物膜上。由此可以实现提高功率值以及减少贵重金属消耗量。

Description

用于直接甲醇燃料电池的膜电极单元及其制造方法
技术领域
本发明涉及用于电化学装置的膜电极单元，尤其涉及用于直接甲醇燃料电池(DMFC)的膜电极单元及其制造方法。
背景技术
燃料电池将处于两个电极上分离位置的燃料和氧化剂转换成电能、热量和水。氢、甲醇或富氢气体可被用作燃料，而氧气或空气可被用作氧化剂。燃料电池中的能量转换过程的杰出之处在于很好地免除污染，并且具有非常高的效率。出于此种原因，对于可选择动力构思、家庭能量供应系统和便携式应用而言，燃料电池正在变得越来越重要。
由于膜燃料电池(例如，聚合物电解燃料电池(PEMFC)和直接甲醇燃料电池(DMFC))的低工作温度、紧凑设计和功率密度，所以膜燃料电池适合于许多移动和静止应用设备。
DMFC燃料电池(比如PEM燃料电池)是由按照堆栈安置的多个燃料电池构成。这些燃料电池串联电连接，以用于增加工作电压。
DMFC燃料电池的核心是所谓的膜电极单元(MEU)。MEU包括5层：质子传导膜(聚合物电解膜或离聚物膜)，在该膜的侧边上的两个气体扩散层(GDL或衬背)以及在膜和气体扩散基板之间存在的电极层。因此，它也被称为5层MEU。电极层中的一个电极层的形式为用于甲醇氧化的阳极，第二电极层的形式为用于氧气还原的阴极。
聚合物电解膜是由质子传导聚合物材料构成。为了简短，这些材料在下面被称为离聚物。优选使用具有磺酸基的四氟乙烯/氟乙烯醚共聚物。这种材料是市场上可买到的，例如其商标名为DuPont的Nafion®。然而，也可以使用其他材料，特别是不含氟的离聚物材料，比如掺杂的磺酸聚醚酮或掺杂的磺酸或亚磺酸芳基酮或聚苯并咪唑。在1998年的“Journal of New Material for Electrochemical System(用于电化学系统的新材料学报)”I的第47-66页上由O.Savadogo对合适的离聚物材料进行了描述。为了在DMFC燃料电池中使用，这些膜通常要求厚度在30微米到200微米之间。
所述气体扩散层通常包括碳纤维纸、碳纤维非编织或碳纤维编织结构，并便于使甲醇进入阳极上的反应层以及移除阴极上得到的水，同时具有好的导电性。利用PTFE(聚四氟乙烯)使气体扩散层变得疏水的和/或气体扩散层具有补偿层(例如碳黑/PTFE)。
在DMFC中，甲醇(或水性甲醇溶液)被直接转换为CO2、水和电流。对于这种配置，使用术语“液相进料”。
相应的反应式为：
阳极：
阴极  
总的反应式为：
用于DMFC的阳极和阴极的电极层包含质子传导聚合物和电催化剂，该电催化剂催化相应的反应(甲醇氧化或氧气还原)。作为催化的活性成分，在阳极上优选使用双金属铂/钌催化剂，而在阴极一侧优选使用铂催化剂。在大多数情况中使用所谓承载催化剂，在所谓承载催化剂中，将催化性活性铂组金属以高度分散的形式应用于导电载体材料(例如，碳黑)的表面。然而，还可以使用Pt和PtRu粉末(称为铂黑)。通常，DMFC-MEU中的贵重金属的总加入量(loading)是从每平方厘米约4毫克贵重金属到每平方厘米约10毫克。
峰值功率密度在从100到500mw/cm2的范围内(以用于使用稀释甲醇溶液的60到80℃下工作)。
在DMFC燃料电池的研究中的主要挑战在于：
-到目前为止过低的功率密度(由于甲醇氧化的慢反应速度)，
-甲醇经由膜移动到阴极侧(“MeOH交换”)和
-含贵重金属的催化剂的高加入量。
通常，因此，实现DMFC的高功率密度以及减少贵重金属加入量是有必要的。
US 5,599,638描述了一种基于离子传导膜的液相进料DMFC。在这里，使用注入了Nafion®的气体扩散基板)和/或电极。注入剂的比例通常是气体扩散基板的重量百分比为2％到10％。然而，由此实现的功率密度的增长和贵重金属消耗的减少仍然是不令人满意的。
US 6,187,467同样公开了在DMFC使用中向电极注入Nafion®。随后将电催化剂应用于注入电极上。在这里实现的DMFC的功率密度也是不令人满意的。
US 6,221,523描述了利用催化剂来直接涂覆离聚物膜来制造DMFC的MEU。两个催化剂层(阳极层以及阴极层)都与膜直接接触。随后仅仅施加气体扩散基板，该气体扩散基板没有催化剂涂层。可以实现较高的功率密度，然而，这仍然不足。
因此，本发明提供用于直接甲醇燃料单元(DMFC)的改进的5层膜电极单元(MEU)。根据本发明的MEU具有高的功率密度以及低的贵重金属消耗。
根据本发明的DMFC-MEU包括阳极气体扩散基板、阳极催化剂层、离聚物膜、阴极催化剂层以及阴极气体扩散基板，并且其特征在于：将阳极催化剂层施加于阳极气体扩散基板上，而阴极催化剂层直接存在于膜上。这种结构在图1中示出。
在第二实施例中，阳极层的形式为所谓“双层阳极”。这种双层阳极包括施加于气体扩散基板上的阳极催化剂层(A1)和直接施加于离聚物膜上的阳极催化剂层(A2)，而阴极催化剂层(K1)被直接施加于离聚物膜上(也见图1)。
本发明的两个实施例的公共特性是存在阴极催化剂层，该阴极催化剂层被直接施加于离聚物膜，而阳极催化剂层被完全或部分地施加于气体扩散基板上。
由于所有催化剂层可以彼此独立地制造且可以定制，所以获得大量的有益效果。
催化剂层彼此不同。它们可以使用不同的催化剂油墨(catalyst ink)来制造，并且具有不同的催化剂比例和贵重金属加入量(mg Pt/cm2)。在所述油墨中可以使用不同的电催化剂(含贵重金属或不含贵重金属的承载催化剂和非承载贵重金属碳黑)。
例如，在阳极侧，阳极催化剂层可以被制造为具有大的层厚、高催化剂加入量、高孔隙率以及更好的亲水性；而在阴极侧，阴极催化剂层可以被制造成尽可能地薄，并且与离聚物膜具有良好的粘合度。通常，阳极催化剂层的层厚为约20微米到100微米，而阴极催化剂层的厚度约为5到50微米。根据本发明的MEU的平均催化剂加入量在阳极侧为每平方厘米0.25-6毫克贵重金属，而在阴极侧，为每平方厘米0.1-2.5毫克贵重金属。
令人惊讶的是，已经发现，利用阴极催化剂层的薄层厚和良好的膜粘合度，可以实现DMFC的功率密度的改进。由于阴极催化剂层的小层厚，得到的阴极水可被更快地传输开。这导致MEU中较低的传质(mass transport)损失。进而，这导致功率密度的大大改进，特别是在高电流密度范围内。此外，也可以改进薄阴极催化剂层中的氧气扩散。
对于根据本发明的MEU的阴极侧的制造，可以使用已知的用于对离聚物膜直接涂覆的方法(例如，EP 1 037 295所公开的)。在双层阳极(层A1和A2)的实施例中，层A2同样利用对离聚物膜直接涂覆来制造。
对于阳极层A1的制造，使用已知的涂覆方法，利用催化剂油墨来涂覆气体扩散基板(可选地，使气体扩散基板变得疏水的和/或利用微层来涂覆)。
对于MEU的制造，可选地利用密封或粘性材料，将所述气体扩散基板与所述离聚物膜井然有序地组合在一起且利用压力和温度将其合为一体。还可以使用合适的设备，利用连续的方法来制造根据本发明的MEU。使用条状基板(膜、气体扩散基板)。
下述实例用于更详细地说明本发明，而不限制保护范围。
实例1(实施例1)
阳极层的制造：利用丝网印刷方法为气体扩散基板(来自SGL的变为疏水性的具有补偿层的SIGRACET型)提供阳极催化剂层。所述印刷格式是7.5×7.5cm(有效面积(active area)为约50cm2)。
阳极油墨的组成
18.0克   PtRu承载的催化剂
          (在碳黑上PtRu的重量百分比为60％；
          催化剂对应于US 6,007,934)
60.0克    Nafion®溶液(水中的重量百分比为15％)
12.0克    水(脱矿质的)
10.0克    丙二醇
100.0克
在80℃下进行干燥10分钟后，阳极催化剂层的层厚为60微米，催化剂加入量为每平方厘米2.25毫克PtRu。随后，在脱矿质水中在80℃下洗涤涂覆有催化剂的电极，然后对其进行干燥。
然后，(根据EP 1 037 295的方法)利用阴极油墨在正面涂覆125微米厚的条状聚合物电解膜(Nafion 115®)。
阴极油墨的组成：
18.0克   Pt承载的催化剂
          (在碳黑上Pt的重量百分比为60％)
60.0克    Nafion®溶液
          (丙二醇中重量百分比为15％)
6.0克     水(脱矿质的)
16.0克    丙二醇
100.0克
在80℃下干燥10分钟后，阴极催化剂层的层厚为20微米，催化剂加入量为每平方厘米1.2毫克Pt。在脱矿质水中在80℃下洗涤涂覆有催化剂的电极。
从在一侧上涂覆的离聚物膜中切割出有效面积为50cm2的一个8×8cm块。对于5层MEU的制造而言，随后在一定温度和压力(130℃，150N/cm2)下，将涂覆有阳极催化剂的气体扩散基板与所述经过涂覆的离聚物膜和阴极气体扩散基板(由来自SGL的已经变为疏水性的SIGRACET型碳纤维纸组成)模压在一起。
所述有效电池面积是50cm2。在性能检测中，使用1摩尔甲醇水溶液，甲醇流速为4ml/min，电池温度为60℃。空气被用作阴极气体。对于这个电池而言，可以测量到非常好的功率密度。
实例2(实施例2)
如实例1中所述来实现所述阳极层的制造。除气体扩散基板上的阳极层(＝A1)之外，在利用阴极催化剂(层K1)进行涂覆之后，向离聚物膜的背面提供另一阳极催化剂(＝层A2)。如实例1中所述来实现向所述膜施加该层，但是使用合适的阳极催化剂油墨。
从两侧上已涂覆的离聚物膜中切割出其有效面积为50cm2的8×8cm块。对于MEU的制造而言，随后将利用阳极催化剂(层A1)涂覆的气体扩散基板(层A1)与在两侧上涂覆(层A2和K1)的离聚物膜以及阴极气体扩散基板(由来自SGL的已经变为疏水性的SIGRACET型碳纤维纸组成)合为一体，使其重合，并被安装在DMFC燃料电池内。
所述电池有效面积是50cm2。在性能检测时，使用1摩尔甲醇水溶液，甲醇流速为4ml/min，电池温度为60℃。空气被用作阴极气体。对于这个电池而言，同样可以测量到非常好的功率密度。

Claims (9)

1、一种用于直接甲醇燃料电池的膜电极单元，包括阳极气体扩散基板、阳极催化剂层、离聚物膜、阴极催化剂层和阴极气体扩散基板，其中所述阳极催化剂层被施加到所述阳极气体扩散基板上，所述阴极催化剂层直接存在于所述离聚物膜上。
2、如权利要求1所述的膜电极单元，其中，所述阳极催化剂层被施加到所述阳极气体扩散基板和所述离聚物膜这两者上，并且所述阴极催化剂层直接存在于所述膜上。
3、如权利要求1或2所述的膜电极单元，其中，所述阳极催化剂层的层厚度在20微米到200微米之间，所述阴极催化剂层的层厚度在5微米到50微米之间。
4、如权利要求1到3中任何一项所述的膜电极单元，其中，所述阳极层的贵重金属加入量在每平方厘米0.25毫克到6毫克贵重金属之间，所述阴极层的贵重金属加入量在每平方厘米0.1毫克到2.5毫克贵重金属之间。
5、如权利要求1到4中任何一项所述的膜电极单元，其中，将承载的或非承载的双金属铂/钌催化剂用作阳极催化剂。
6、如权利要求1到5中任何一项所述的膜电极单元，其中，将承载或非承载的含铂催化剂用作阴极催化剂。
7、一种用于制造用于直接甲醇燃料电池的膜电极单元的方法，包括：
利用阳极催化剂油墨涂覆阳极气体扩散基板；
使所述经过涂覆的阳极气体扩散基板变干；
在一侧上利用阴极催化剂油墨涂覆离聚物膜；
使在一侧上经过涂覆的所述离聚物膜变干；并且
将所述已涂覆的阳极气体扩散基板与在一侧上已涂覆的所述离聚物膜以及所述阴极气体扩散基板合为一体。
8、如权利要求7所述的方法，还包括用水来洗涤所述已涂覆催化剂的气体扩散基板或离聚物膜。
9、使用如权利要求1到6中任何一项所述的膜电极单元制造在20到90℃的温度下与液态甲醇/水混合物一起工作的直接甲醇燃料电池。
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