JP4130792B2 - 膜−電極構造体及びそれを用いる固体高分子型燃料電池 - Google Patents
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Description
前記スルホン化ポリアリーレン系ポリマーとしては、例えば、次式(1)で表されるポリアリーレン系ポリマーに濃硫酸を加えてスルホン化したもの、あるいは次式(2)で表されるスルホン化ポリアリーレン系ポリマーを挙げることができる。
また、式(2)で表されるスルホン化ポリアリーレン系ポリマーは、次式(5)で表されるモノマーと、前記式(4)で表されるオリゴマーとを共重合させた後、スルホン酸エステル基(−SO3CH(CH3)C2H5)を加水分解してスルホン酸基(−SO3H)とすることにより得ることができる。
次に、式(4)で表されるオリゴマー28.4g(2.87ミリモル)、2,5−ジクロロ−4’−(4−フェノキシ)フェノキシベンゾフェノン29.2g(67.1ミリモル)、ビス(トリフェニルホスフィン)ニッケルジクロリド1.37g(2.1ミリモル)、ヨウ化ナトリウム1.36g(9.07ミリモル)、トリフェニルホスフィン7.34g(28.0ミリモル)、亜鉛末11.0重量部(168ミリモル)をフラスコに取り、乾燥窒素置換した。次に、N−メチル−2−ピロリドン130mlを加え、80℃に加熱して撹拌下に4時間重合を行った。重合溶液をテトラヒドロフランで希釈し、塩酸/メタノールで凝固させ回収した。回収物に対してメタノール洗浄を繰り返し、テトラヒドロフランに溶解した。これをメタノールで再沈殿して精製し、濾集したポリマーを真空乾燥して、式(1)で表されるポリアリーレン系ポリマー5.07gを得た(収率96%)。
本比較例では、前記カソード用触媒ペーストにおいて、前記結晶性炭素繊維の重量を1.5gとした以外は、実施例1と全く同一にして、図1に示す構成を備える膜−電極構造体1を形成した。
表1から、カソード電極触媒層4bにおいて、イオン導伝性高分子バインダー重量/炭素粒子重量が1.0〜1.8の範囲にあり、0.01〜30μmの範囲の孔径を備える細孔の容積の合計が6.0μl/cm2・mg−Pt以上の範囲にある実施例1〜9の固体高分子型燃料電池によれば、低加湿下でも比較例1の固体高分子型燃料電池よりも端子電圧が高く、優れた発電性能を得ることができることが明らかである。
次に、前記スルホン化ポリアリーレン化合物をN−メチルピロリドンに溶解して高分子電解質溶液を調製し、該高分子電解質溶液からキャスト法により成膜し、オーブンにて乾燥することにより、図2(a)に示す高分子電解質膜1(乾燥膜厚40μm)を形成した。
本比較例では、前記カソード用触媒ペーストにおいて、前記パーフルオロアルキレンスルホン酸高分子化合物の20%有機溶媒溶液の重量を20gとした以外は、実施例10と全く同一にして、図1に示す構成を備える膜−電極構造体1を形成した。
本比較例では、前記カソード用触媒ペーストにおいて、前記炭素繊維の重量を1.5gとした以外は、実施例10と全く同一にして、図1に示す構成を備える膜−電極構造体1を形成した。
表2から、カソード電極触媒層4bにおいて、イオン導伝性高分子バインダー重量/炭素粒子重量が1.0〜1.8の範囲にあり、0.01〜30μmの範囲の孔径を備える細孔の容積の合計が6.0μl/cm2・mg−Pt以上の範囲にある実施例10〜16の固体高分子型燃料電池によれば、低加湿下はもちろん、高加湿下でも端子電圧が高く、優れた発電性能を得ることができることが明らかである。これに対して、イオン導伝性高分子バインダー重量/炭素粒子重量が0.8である比較例2の固体高分子型燃料電池によれば、低加湿下における端子電圧が実施例10〜16の固体高分子型燃料電池よりも低いことが明らかである。また、0.01〜30μmの範囲の孔径を備える細孔の容積の合計が5.22μl/cm2・mg−Ptである比較例2の固体高分子型燃料電池によれば、高加湿下における端子電圧が実施例10〜16の固体高分子型燃料電池よりも低いことが明らかである。
Claims (7)
- アノード電極と、カソード電極と、スルホン化ポリアリーレン系ポリマーからなり両電極に挟持された高分子電解質膜とを備える膜−電極構造体において、
該カソード電極は、炭素粒子に触媒を担持させた触媒粒子と、孔部形成部材と、該炭素粒子に対する重量比が1.0〜1.8の範囲にあるイオン導伝性ポリマーとを含む電極触媒層を備え、該電極触媒層を介して該高分子電解質膜に接しており、
該電極触媒層は、該孔部形成部材により形成される細孔のうち、0.01〜30μmの範囲の孔径を備える細孔の容積の合計が6.0μl/(cm 2 ・mg−触媒)以上であることを特徴とする膜−電極構造体。 - 前記孔部形成部材により形成される細孔は、孔径0.01〜0.1μmの範囲にある第1のピークと、孔径0.1〜1.0μmの範囲にある第2のピークとを備える孔径分布を有することを特徴とする請求項1記載の膜−電極構造体。
- アノード電極と、カソード電極と、スルホン化ポリアリーレン系ポリマーからなり両電極に挟持された高分子電解質膜とを備える膜−電極構造体の該アノード電極側に燃料ガスを供給し、該カソード電極側に相対湿度50%未満の酸化剤ガスを供給して低加湿状態で発電する固体高分子型燃料電池であって、
該カソード電極は、炭素粒子に触媒を担持させた触媒粒子と、孔部形成部材と、該炭素粒子に対する重量比が1.0〜1.8の範囲にあるイオン導伝性ポリマーとを含む電極触媒層を備え、該電極触媒層を介して該高分子電解質膜に接しており、
該電極触媒層は、該孔部形成部材により形成される細孔のうち、0.01〜30μmの範囲の孔径を備える細孔の容積の合計が6.0μl/(cm 2 ・mg−触媒)以上であり、
該孔部形成部材により形成される細孔は、孔径0.01〜0.1μmの範囲にある第1のピークと、孔径0.1〜1.0μmの範囲にある第2のピークとを備える孔径分布を有し、該第1のピークの高さが該第2のピークの高さよりも高いことを特徴とする固体高分子型燃料電池。 - 前記カソード電極の電極触媒層に含まれるイオン導伝性ポリマーは、前記炭素粒子に対する重量比が1.2〜1.8の範囲にあることを特徴とする請求項3記載の固体高分子型燃料電池。
- アノード電極と、カソード電極と、スルホン化ポリアリーレン系ポリマーからなり両電極に挟持された高分子電解質膜とを備える膜−電極構造体の該アノード電極側に燃料ガスを供給し、該カソード電極側に相対湿度50%以上の酸化剤ガスを供給して高加湿状態で発電する固体高分子型燃料電池であって、
該カソード電極は、炭素粒子に触媒を担持させた触媒粒子と、孔部形成部材と、該炭素粒子に対する重量比が1.0〜1.8の範囲にあるイオン導伝性ポリマーとを含む電極触媒層を備え、該電極触媒層を介して該高分子電解質膜に接しており、
該電極触媒層は、該孔部形成部材により形成される細孔のうち、0.01〜30μmの範囲の孔径を備える細孔の容積の合計が6.0μl/(cm 2 ・mg−触媒)以上であり、
該孔部形成部材により形成される細孔は、孔径0.01〜0.1μmの範囲にある第1のピークと、孔径0.1〜1.0μmの範囲にある第2のピークとを備える孔径分布を有し、該第1のピークの高さが該第2のピークの高さよりも低いことを特徴とする固体高分子型燃料電池。 - 前記カソード電極の電極触媒層に含まれるイオン導伝性ポリマーは、前記炭素粒子に対する重量比が1.0〜1.6の範囲にあることを特徴とする請求項5記載の固体高分子型燃料電池。
- 前記カソード電極の電極触媒層は、熱転写により前記高分子電解質膜に接合されており、熱転写前の該電極触媒層における前記孔部形成部材により形成される細孔の孔径分布は、孔径5μm以上の範囲に第3のピークを備え、
該第3のピークの高さは、細孔の容積として0.18μl/(cm 2 ・mg−触媒)以上であることを特徴とする請求項5または請求項6記載の固体高分子型燃料電池。
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